KR101154883B1 - Method for Production of Electrode Assembly with Improved Electrolyte Wetting Property - Google Patents

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김명훈
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김기재
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주식회사 엘지화학
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Abstract

본 발명은 전극조립체를 제조하는 방법으로서, 스택형 또는 스택/폴딩형 전극조립체의 제조시, 전극과 분리막의 적층체를 가열 및 가압하여 전극과 분리막의 결합을 형성하는 과정에서, 적층체의 상면과 하면에 각각 보호필름을 부가한 상태에서 가압 및 가열을 수행하며, 상기 상면 및/또는 하면 보호필름에는 적층체의 소정 부위에 대해 가압이 일어나지 않도록 적어도 하나의 절취홈이 형성되어 있는 구조의 전극조립체를 제공하는 바, 이러한 방법으로 제조된 전극조립체는 전해액의 함침성을 크게 향상시킬 수 있는 효과가 있다.The present invention is a method of manufacturing an electrode assembly, in the manufacture of a stacked or stacked / folded electrode assembly, in the process of heating and pressing the laminate of the electrode and the separator to form a bond of the electrode and the separator, the upper surface of the laminate Pressurizing and heating are performed in a state in which a protective film is added to the lower and lower surfaces, respectively, and the upper and / or lower protective film has an electrode having a structure in which at least one cutting groove is formed so that pressure is not applied to a predetermined portion of the laminate. Providing the assembly, the electrode assembly prepared by this method has an effect that can greatly improve the impregnation of the electrolyte solution.

Description

향상된 전해액 함침성의 전극조립체를 제조하는 방법 {Method for Production of Electrode Assembly with Improved Electrolyte Wetting Property}Method for Production of Electrode Assembly with Improved Electrolyte Wetting Property}

도 1은 스택형 전극조립체를 구성하는 적층체의 상면과 하면에 보호필름을 부가한 구조의 수직 단면 모식도이다;1 is a vertical cross-sectional schematic diagram of a structure in which a protective film is added to the upper and lower surfaces of a laminate constituting a stacked electrode assembly;

도 2는 본 발명의 하나의 실시예에 따라 절취홈이 형성된 보호필름의 구조와 그러한 보호필름 상에 가압을 행할 때의 압력 상태를 보여주는 모식도이다;2 is a schematic diagram showing a structure of a protective film having a cutout groove and a pressure state when applying pressure on such a protective film according to an embodiment of the present invention;

도 3은 본 발명의 하나의 실시예에 따라 절취홈이 형성된 보호필름을 부가한 유닛셀 적층체를 가열 가압하는 과정의 모식도이다. 3 is a schematic diagram of a process of heating and pressurizing a unit cell stack to which a protective film having a cutout groove is added according to one embodiment of the present invention.

본 발명은 향상된 전해액 함침성의 전극조립체를 제조하는 방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는, 스택형 또는 스택/폴딩형 전극조립체의 제조시, 전극과 분리막의 적층체를 가열 및 가압하여 전극과 분리막의 결합을 형성하는 과정에서, 적층체의 상면과 하면에 각각 보호필름을 부가한 상태에서 가압 및 가열을 수행하며, 상기 상면 및/또는 하면 보호필름에는 적층체의 소정 부위에 대해 가압이 일어나지 않도록 적어도 하나의 절취홈이 형성되어 있는 것으로 이루어진 전극조립체의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method of manufacturing an improved electrolyte-impregnated electrode assembly, and more particularly, in the production of a stack type or stack / fold type electrode assembly, by heating and pressing a stack of electrodes and separators, In the process of forming a bond, pressurizing and heating are performed in a state where a protective film is added to the upper and lower surfaces of the laminate, respectively, and the upper and / or lower protective film is at least pressed so as not to press a predetermined portion of the laminate. It relates to a method for producing an electrode assembly consisting of one cutting groove is formed.

모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요의 증가로, 이차전지의 수요 또한 급격히 증가하고 있으며, 그 중에서도 에너지 밀도와 작동전압이 높고 보존과 수명 특성이 우수한 리튬 이차전지는 각종 모바일 기기는 물론 다양한 전자제품의 에너지원으로 널리 사용되고 있다.With the development of technology and increasing demand for mobile devices, the demand for secondary batteries is also rapidly increasing. Among them, lithium secondary batteries with high energy density, high operating voltage, and excellent storage and life characteristics are used for various mobile devices as well as various electronic products. It is widely used as an energy source.

이차전지는 외부 및 내부의 구조적 특징에 따라 대략 원통형 전지, 각형 전지 및 파우치형 전지로 분류되며, 그 중에서도 높은 집적도로 적층될 수 있고, 길이 대비 작은 폭을 가진 각형 전지와 파우치형 전지가 특히 주목받고 있다.Secondary batteries are classified into roughly cylindrical cells, square cells, and pouch cells according to external and internal structural features. Among them, rectangular batteries and pouch cells having a small width to length are particularly noticeable. I am getting it.

이차전지를 구성하는 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체는 그것의 구조에 따라 크게 젤리-롤형(권취형)과 스택형(적층형)으로 구분된다. 젤리-롤형 전극조립체는, 집전체로 사용되는 금속 호일에 전극 활물질 등을 코팅하고 건조 및 프레싱한 후, 소망하는 폭과 길이의 밴드 형태로 재단하고 분리막을 사용하여 음극과 양극을 격막한 후 나선형으로 감아 제조된다. 젤리-롤형 전극조립체는 원통형 전지에는 적합하지만, 각형 또는 파우치형 전지에 적용함에 있어서는 전극 활물질의 박리 문제, 낮은 공간 활용성 등의 단점을 가지고 있다. 반면에, 스택형 전극조립체는 다수의 양극 및 음극 단위 셀들을 순차적으로 적층한 구조로서, 각형의 형태를 얻기가 용이한 장점이 있지만, 제조과정이 번잡하고 충격이 가해졌을 때 전극이 밀려서 단락이 유발되는 단점이 있다.The electrode assembly of the anode / separation membrane / cathode structure constituting the secondary battery is largely divided into a jelly-roll type (wound type) and a stack type (lamination type) according to its structure. The jelly-roll type electrode assembly is coated with an electrode active material or the like on a metal foil used as a current collector, dried and pressed, cut into bands of a desired width and length, and the membrane is separated using a separator to form a spiral. It is manufactured by winding. The jelly-roll type electrode assembly is suitable for cylindrical batteries, but has disadvantages such as peeling problems of electrode active materials and low space utilization when applied to rectangular or pouch type batteries. On the other hand, the stacked electrode assembly has a structure in which a plurality of anode and cathode unit cells are sequentially stacked, and has an advantage of easily obtaining a rectangular shape, but when the manufacturing process is complicated and an impact is applied, the electrode is pushed and a short circuit occurs. There is a disadvantage that is caused.

이러한 문제점을 해결하기 위하여 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 진일보한 구조의 전극조립체로서, 일정한 단위 크기의 양극/분리막/음극 구조의 풀 셀(full cell) 또는 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극) 구조의 바이 셀(bicell)을 긴 길이의 연속적인 분리필름을 사용하여 폴딩한 구조의 스택-폴딩형 전극조립체가 개발되었고, 이는 본 출원인의 한국 특허출원공개 제2001-82058호, 제2001-82059호, 제2001-82060호 등에 자세히 개시되어 있다.In order to solve this problem, as an electrode assembly of a further structure of the jelly-roll type and the stacked type, a full cell or a positive electrode (cathode) / separator / of a certain unit size of the anode / separator / cathode structure A stack-folding electrode assembly was developed in which a bicell having a cathode (anode) / separator / anode (cathode) structure was folded using a continuous separation film having a long length, which is the applicant's Korean patent application. Publication Nos. 2001-82058, 2001-82059, 2001-82060 and the like are described in detail.

일반적으로 스택-폴딩형 전극조립체의 유닛셀은, 예를 들어, 양극/분리막/음극/분리막/양극의 적층체 상면과 하면에 각각 보호필름을 위치시킨 상태에서 회전 롤러를 통과시키면서 가열 및 가압함으로써, 전극과 분리막의 결합을 유도하여 제조된다. In general, the unit cell of the stack-foldable electrode assembly may be heated and pressurized while passing through a rotating roller while a protective film is placed on the upper and lower surfaces of the stack of anode / separation membrane / cathode / separation membrane / anode, respectively. It is prepared by inducing bonding of the electrode and the separator.

한편, 대형 전지팩에 사용되는 단위전지는 대용량의 필요성으로 인해 크기가 커지는 경향이 있는데, 이러한 크기 증가로 인해 전해액의 함침성이 문제가 되고 있다. 전해액의 함침성이 떨어지면, 전지의 제조공정이 길어지고, 제조된 전지의 성능이 저하되는 등의 문제점들이 발생한다.On the other hand, unit cells used in large battery packs tend to increase in size due to the necessity of a large capacity, the increase in size has become a problem of the impregnation of the electrolyte. When the impregnation of the electrolyte is poor, problems such as lengthening of the battery manufacturing process and deterioration of the performance of the manufactured battery occur.

이와 관련하여, 한국 특허등록 제428,971호에는 진공 조건하에서 전해액을 함침시켜 전해액 함침성을 향상시키는 기술이 개시되어 있다. 그러나. 진공 조건의 설정은 고비용을 유발하는 공정이므로, 전지의 제조비용이 크게 증가하여 실제 제조공정에의 적용에는 한계가 있다. In this regard, Korean Patent Registration No. 428,971 discloses a technique for improving electrolyte impregnation by impregnating electrolyte under vacuum conditions. But. Since the setting of the vacuum condition is a process that causes a high cost, the manufacturing cost of the battery is greatly increased and there is a limit to the application to the actual manufacturing process.

비록, 연료전지의 제조에 관한 기술이지만, 일본 특허출원공개 제1999-185779호에는 유닛셀마다 전해액을 함침시키고, 전해액이 함침된 유닛셀을 적층하 여 스택을 구성하는 기술이 개시되어 있다. 그러나, 상기 기술은 유닛셀 당 높은 전해액 함침성을 나타내지만, 유닛셀을 적층하기 전에 각각의 유닛셀을 전해액에 함침시켜야 하기 때문에, 제조 시간이 길어지고 공정이 복잡해지는 단점이 있다. Although the technique relates to the production of a fuel cell, Japanese Patent Application Laid-Open No. 1999-185779 discloses a technique in which an electrolyte is impregnated for each unit cell and a stack is formed by stacking unit cells impregnated with an electrolyte solution. However, the above technique shows high electrolyte impregnation per unit cell, but each unit cell has to be impregnated with electrolyte before laminating the unit cells, which results in a long manufacturing time and a complicated process.

따라서, 전해액에 대한 함침성이 뛰어나고, 동시에 제조 공정의 효율성을 향상시킬 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.Therefore, there is a high need for a technology that is excellent in impregnation with the electrolyte and at the same time improves the efficiency of the manufacturing process.

본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.SUMMARY OF THE INVENTION It is an object of the present invention to solve the above-described problems of the prior art and the technical problems required from the past.

본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 다수의 유닛셀을 적층한 적층체의 상면과 하면에 각각 절취홈이 형성된 보호필름을 부가한 상태로 가열 가압을 수행하여, 유닛셀의 소정 부위에 비열융착 부위를 형성하는 경우, 간단한 공정으로도 전극조립체에 대한 전해액의 함침성이 크게 향상되는 이점을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다. After repeated studies and various experiments, the inventors of the present application perform heating and pressurization with a protective film having cutout grooves formed on the upper and lower surfaces of a laminate in which a plurality of unit cells are stacked, respectively. In the case of forming a non-thermal fusion site at a predetermined site, the present inventors have confirmed the advantage that the impregnation of the electrolyte solution to the electrode assembly is greatly improved even by a simple process, and thus, the present invention has been completed.

따라서, 이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 전극조립체는, 스택형 또는 스택/폴딩형 전극조립체의 제조시, 전극과 분리막의 적층체를 가열 및 가압하여 전극과 분리막의 결합을 형성하는 과정에서, 적층체의 상면과 하면에 각각 보호필름을 부가한 상태에서 가압 및 가열을 수행하며, 상기 상면 및/또는 하면 보호필 름에는 적층체의 소정 부위에 대해 가압이 일어나지 않도록 적어도 하나의 절취홈이 형성되어 있는 구조로 구성되어 있다. Therefore, the electrode assembly according to the present invention for achieving the above object, in the manufacture of a stacked or stacked / folding electrode assembly, in the process of forming a bond between the electrode and the separator by heating and pressing the laminate of the electrode and the separator And pressurizing and heating the protective film added to the upper and lower surfaces of the laminate, respectively, and the upper and / or lower protective films are provided with at least one cutout groove so that pressure is not applied to a predetermined portion of the laminate. It is comprised by the structure formed.

따라서, 본 발명에 따른 전극조립체는 그것의 제조시, 적층체의 상면과 하면에 각각 부가되는 보호필름의 일부를 소정의 형태로 절취하여, 가열 가압 과정에서 상기 절취 부위에서는 가압이 행해지지 않고 열융착이 되지 않은 부위를 형성하여, 이러한 비열융착 부위가 전해액의 함침을 위한 유로로 사용되도록 함으로써, 전해액의 함침성을 크게 향상시켜, 궁극적으로 전지의 우수한 성능을 확보할 수 있고 제조 공정시간을 크게 단축할 수 있다. Therefore, the electrode assembly according to the present invention cuts a part of the protective film which is added to the upper and lower surfaces of the laminate in a predetermined form during its manufacture, and thus heat is not applied to the cutout portion during the heating and pressing process. By forming a portion that is not fused, such a non-thermal fusion region is used as a flow path for the impregnation of the electrolyte, thereby greatly improving the impregnation of the electrolyte, ultimately to ensure excellent performance of the battery and to increase the manufacturing process time It can be shortened.

본 발명에 따른 전극조립체는 소정 크기의 양극과 음극 다수 개가 분리막이 개재된 상태에서 적층되어 있는 구조의 스택형 전극조립체와 스택/폴딩형 전극조립체에 적용될 수 있다. 그 중, 스택/폴딩형 전극조립체는 앞서 설명한 바와 같이, 본 출원인의 한국 특허출원공개 제2001-82058호, 제2001-82059호, 제2001-82060호 등에 자세히 개시되어 있는 바, 상기 출원은 참조로서 본 발명의 내용에 합체된다. 스택/폴딩형 전극조립체에서 적층형 단위셀은, 예를 들어, 바이셀(bi-cell) 또는 풀셀(full cell)일 수 있다.The electrode assembly according to the present invention can be applied to a stacked electrode assembly and a stack / foldable electrode assembly having a structure in which a plurality of positive and negative electrodes having a predetermined size are stacked in a state where a separator is interposed. Among them, as described above, the stack / foldable electrode assembly is disclosed in detail in Korean Patent Application Publication Nos. 2001-82058, 2001-82059, 2001-82060, etc. of the present applicant. As incorporated in the context of the present invention. In the stack / foldable electrode assembly, the stacked unit cells may be, for example, bi-cells or full cells.

상기 풀셀이란, 양측에 각각 양극과 음극이 위치하는 셀로서, 양극/분리막/음극의 구조로 이루어진 단위셀을 의미한다. 예를 들어, 상기 풀셀은 가장 기본적인 구조의 양극/분리막/음극 셀과 양극/분리막/음극/분리막/양극/분리막/음극 셀 등을 들 수 있다. 이러한 풀셀을 사용하여 상기 전극조립체를 구성하기 위해서는, 분리필름이 개재된 상태에서 양극과 음극이 서로 대면하도록 다수의 풀셀들을 적층 하여야 한다.The full cell is a cell in which an anode and a cathode are located at both sides, and means a unit cell having a structure of an anode, a separator, and a cathode. For example, the full cell may include an anode / separator / cathode cell and an anode / separator / cathode / cathode / anode / separator / cathode cell having the most basic structure. In order to configure the electrode assembly using such a full cell, a plurality of full cells should be stacked such that the positive electrode and the negative electrode face each other while the separation film is interposed therebetween.

상기 바이셀이란, 양측에 각각 동일 전극이 위치하는 셀로서, 양측에 양극이 위치하는 구조로 이루어진 단위셀과 양측에 음극이 위치하는 구조로 이루어진 단위셀을 의미한다. 예를 들어, 상기 바이셀은 양극/분리막/음극/분리막/양극 셀 및 음극/분리막/양극/분리막/음극 셀 등을 들 수 있다. 이러한 바이셀을 이용하여 상기 전극조립체를 구성하기 위해서는, 분리필름이 개재된 상태에서 양극/분리막/음극/분리막/양극 구조의 바이셀과 음극/분리막/양극/분리막/음극 구조의 바이셀이 서로 대면하도록 다수의 바이셀들을 적층하여야 한다.The bi-cell is a cell in which the same electrode is located at both sides, and means a unit cell having a structure in which the anode is located at both sides and a unit cell in which the cathode is located at both sides. For example, the bicell may include an anode / separator / cathode / separator / anode cell and a cathode / separator / anode / separator / cathode cell. In order to configure the electrode assembly using the bicell, the bicell of the anode / separator / cathode / separator / anode structure and the bicell of the cathode / separator / anode / separator / cathode structure are separated from each other with a separator film interposed therebetween. Multiple bicells must be stacked to face each other.

스택형 전극조립체와 스택/폴딩형 전극조립체에서 전극과 분리막은, 제조 공정시 취급의 용이성과, 충방전 과정에서의 수축 팽창시 적층 정렬이 흐트러지는 것을 방지하기 위하여, 가열 가압에 의해 상호 결합시키는 것이 바람직하다. 예를 들어, 분리막의 표면에는 접착용 코팅층이 형성되어 있어서, 소정의 디바이스를 사용하여 가열 가압을 행하면, 상기 코팅층의 열 융착에 의해 분리막과 전극과의 결합이 이루어질 수 있다.In the stacked electrode assembly and the stack / foldable electrode assembly, the electrode and the separator are bonded to each other by heat and pressure to facilitate handling during the manufacturing process and to prevent the lamination of the lamination alignment during shrinkage expansion during charge and discharge. It is preferable. For example, an adhesive coating layer is formed on the surface of the separator, and when a heat press is performed using a predetermined device, the separator may be bonded to the electrode by thermal fusion of the coating layer.

이러한 가열 가압 과정에서, 상기 보호필름은 전극조립체의 적층체가 가열 가압체에 직접 접하는 것을 방지하여 열적 손상이 초래되는 것을 최대한 억제하고 제조공정의 완료 후 제거되므로, 가열 가압 과정에서 변형이 유발되지 않고 가열 가압 후 적층체로 쉽게 분리될 수 있는 소재라면 특별히 제한되지 않으며, 바람직하게는 PET(Polyethylene terephthalate) 필름일 수 있다. In this heating and pressing process, the protective film prevents the laminate of the electrode assembly from directly contacting the heating pressing body to prevent thermal damage as much as possible and is removed after completion of the manufacturing process, so that deformation is not caused during the heating and pressing process. The material that can be easily separated into a laminate after heat pressing is not particularly limited, and preferably, may be a polyethylene terephthalate (PET) film.

적층체에 대한 가열 가압은 다양한 방식으로 달성될 수 있는 바, 바람직하게 는, 보호필름이 부가된 적층체를 회전 롤러에 삽입하여 달성될 수 있다. 예를 들어, 내부에 히팅 코팅, 히팅 바 등이 장착되어 있고 적층체의 두께보다 작은 폭으로 상호 이격되어 회전하는 한 쌍의 회전 롤러에 적층체를 도입하면, 적층체의 상면과 하면에 대해 동시에 가열 가압이 수행되지만, 보호필름의 절취 부위에서는 롤러 표면과 적층체가 접촉하지 않아 가압이 이루어지지 않게 된다. 따라서 이 부분은 비 열융착 부위가 형성되어 전해액의 함침 유로로 사용된다.Heat pressurization on the laminate can be achieved in various ways, preferably by inserting the laminate with the protective film added to the rotating roller. For example, when a laminate is introduced into a pair of rotating rollers, each having a heating coating, a heating bar, and the like, spaced apart from each other by a width smaller than the thickness of the laminate, the laminate is simultaneously applied to the upper and lower surfaces of the laminate. Although heat pressurization is performed, at the cutout portion of the protective film, the roller surface and the laminate do not come into contact with each other so that the pressurization is not performed. Therefore, this portion is used as the impregnating flow path of the electrolyte by forming a non-heat-sealed portion.

본 발명에서 상기 보호필름의 절취홈은, 전극단자 방향을 기준으로 그에 수직하거나 및/또는 수평한 방향으로, 좁은 폭과 긴 길이의 형상으로 형성되어 있는 구조가 바람직하다. 절취홈의 폭이 클수록 전해액의 함침성은 향상되지만 열융착 면적이 감소하게 되므로 바람직하지 않고, 반면에 폭이 너무 좁으면 전해액의 통과가 용이하지 않아 소망하는 함침성을 얻을 수 없으므로, 소정의 열융착 면적을 확보하면서 함침성을 최대화할 수 있도록, 좁은 폭과 긴 길이의 절취홈을 형성하는 것이 바람직하다. 경우에 따라서는, 상기 절취홈이 전극단자 방향에 대해 소정의 각도로, 좁은 폭과 긴 길이의 형상으로 형성되어 있을 수 있다. In the present invention, the cutout groove of the protective film is preferably formed in a shape having a narrow width and a long length in a direction perpendicular to and / or horizontal to the electrode terminal direction. The larger the width of the cutout groove, the better the impregnation of the electrolyte but the decrease of the thermal fusion area is not preferable. On the other hand, if the width is too narrow, it is not easy to pass the electrolyte and the desired impregnation is not obtained. In order to maximize the impregnation while securing the area, it is desirable to form a cut groove having a narrow width and a long length. In some cases, the cutting groove may be formed in a shape having a narrow width and a long length at a predetermined angle with respect to the electrode terminal direction.

또한, 상기 절취홈은 전극과 분리막이 결합된 상태에서 전해액이 전극조립체의 외부로부터 내부로 용이하게 도입될 수 있도록, 적어도 한쪽 단부가 적층체의 외주면에 도달하는 길이로 형성되어 있는 구조가 바람직하다.In addition, the cutting groove has a structure in which at least one end is formed to have a length reaching the outer circumferential surface of the laminate so that the electrolyte can be easily introduced from the outside of the electrode assembly in the state where the electrode and the separator are combined. .

상기 절취홈의 크기는, 상기와 같은 다양한 요소들을 고려하여, 적층체의 면적을 기준으로 10 내지 50%의 범위에서 적절히 결정할 수 있다. The size of the cutout groove may be appropriately determined in the range of 10 to 50% based on the area of the laminate in consideration of various factors as described above.

하나의 바람직한 예에서, 상기 가열 및 가압은 앞서 설명한 바와 같이 보호 필름이 부가된 적층체를 회전 롤러에 삽입하여 달성되고, 상기 절취홈은 공정성을 고려하여 회전 롤러에 삽입되는 방향으로 좁은 폭과 긴 길이의 형상으로 형성되어 있는 구조가 바람직하다.In one preferred example, the heating and pressurization is achieved by inserting a laminate with a protective film as described above into the rotating roller, and the cutting groove is narrow and long in the direction to be inserted into the rotating roller in consideration of fairness. The structure formed in the shape of length is preferable.

본 발명은 또한 상기와 같은 방법으로 제조된 새로운 구조의 전극조립체를 제공한다.The present invention also provides a novel electrode assembly manufactured by the above method.

구체적으로, 가열 및 가압에 의해 결합되어 있는 전극과 분리막을 포함하고 있는 전극조립체로서, 상기 전극과 분리막의 결합면에는 적어도 하나의 비결합 부위가 포함되어 있고, 상기 비결합 부위는 좁은 폭과 긴 길이의 형상으로서 그것의 적어도 일측 단부가 전극의 외주면에 도달하는 길이로 형성되어 있는 구조로 이루어져 있다.Specifically, an electrode assembly including an electrode and a separator coupled to each other by heating and pressurization, wherein the bonding surface of the electrode and the separator includes at least one non-bonding portion, and the non-bonding portion is narrow and long. It is a shape of length, and it consists of a structure in which at least one end part is formed in the length which reaches the outer peripheral surface of an electrode.

이러한 전극조립체는, 예를 들어, 다수의 바이셀 또는 풀셀 구조의 유닛셀들을 포함하고 있고, 상기 유닛셀의 전극 및 분리막 결합면에 상기 비결합 부위가 포함되어 있는 구조로 이루어질 수 있다.Such an electrode assembly may include, for example, a unit cell including a plurality of bicells or a full cell structure, and may include a structure in which the non-binding site is included in the electrode and the separator coupling surface of the unit cell.

본 발명은 또한 상기 전극조립체를 포함하는 것으로 이루어진 이차전지를 제공하는 바, 상기 이차전지는 전극조립체에 리튬 함유 전해액을 함침시켜 제조되는 리튬 이차전지에 바람직하게 적용될 수 있다.The present invention also provides a secondary battery comprising the electrode assembly, wherein the secondary battery may be preferably applied to a lithium secondary battery prepared by impregnating an electrode assembly with a lithium-containing electrolyte.

본 발명은 또한 상기 이차전지를 하나의 단위전지로서 사용하여 다수 개의 단위전지들을 전기적으로 연결하여 제조되는 고출력 대용량의 중대형 전지팩을 제공한다.The present invention also provides a high output large-capacity battery pack manufactured by electrically connecting a plurality of unit cells using the secondary battery as one unit cell.

중대형 전지팩은, 그것을 구성하는 단위전지(전지셀)의 구조에서, 집전체에 대한 전극 활물질의 로딩량이 많으므로 소정의 작동 특성을 발휘하기 위해서는 전해액 함침성이 중요한 요소로 작용할 수 있기 때문이다. 따라서, 본 발명에서와 같이 전해액 함침성이 우수한 전극조립체는 중대형 전지팩을 구성하는 전지셀의 제조시 바람직하게 사용될 수 있다.This is because the medium-large battery pack has a large loading amount of the electrode active material to the current collector in the structure of the unit cell (battery cell) constituting it, and therefore, electrolyte impregnation may act as an important factor in order to exhibit predetermined operating characteristics. Therefore, the electrode assembly excellent in electrolyte solution impregnation as in the present invention can be preferably used in the manufacture of the battery cell constituting the medium-large battery pack.

상기 중대형 전지팩은, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 전기오토바이, 전기자전거 등과 같이, 고출력 및 대용량의 전기가 요구되는 디바이스의 동력원으로 특히 바람직하다.The medium-large battery pack is particularly preferable as a power source of a device requiring high power and a large amount of electricity, such as an electric vehicle, a hybrid electric vehicle, an electric motorcycle, and an electric bicycle.

이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings, but the present invention is not limited by the scope of the present invention.

도 1에는 스택형 전극조립체를 구성하는 적층체의 상면과 하면에 보호필름을 부가한 구조가 수직 단면도로서 모식적으로 도시되어 있다.FIG. 1 is a vertical cross-sectional view schematically illustrating a structure in which a protective film is added to the upper and lower surfaces of the laminate constituting the stacked electrode assembly.

도 1을 참조하면, 스택형 전극조립체용 적층체(100)는 양극 활물질이 도포되어 있는 양극판(110)과 음극 활물질이 도포되어 있는 음극판(120)을 분리막(130)을 개재시킨 상태에서 순차적으로 적층한 구조로 이루어져 있다.Referring to FIG. 1, the stack 100 for stack type electrode assemblies may be sequentially disposed in a state in which a separator 130 is interposed between a positive electrode plate 110 coated with a positive electrode active material and a negative electrode plate 120 coated with a negative electrode active material. It consists of a laminated structure.

양극판(110) 및 음극판(120)의 일측 단부에는, 전지의 전극단자를 구성하는 양극 리드 및 음극 리드(도시하지 않음)에 각각 전기적으로 연결될 수 있도록, 활물질이 도포되어 있지 않은 다수의 양극 탭들(112) 및 음극 탭들(122)이 돌출되어 있다. 이러한 양극 탭들(112)과 음극 탭들(122)은 밀집된 형태로 결합되어 양극 리드와 음극 리드에 각각 연결된다.At one end of the positive electrode plate 110 and the negative electrode plate 120, a plurality of positive electrode tabs having no active material coated thereon may be electrically connected to the positive electrode lead and the negative electrode lead (not shown) constituting the electrode terminals of the battery. 112 and the negative electrode tabs 122 protrude. The positive electrode tabs 112 and the negative electrode tabs 122 are combined in a dense form and connected to the positive electrode lead and the negative electrode lead, respectively.

각각의 분리막(130) 표면에는 접착용 코팅층이 형성되어 있어서, 가열 가압을 행하면, 코팅층의 열 융착에 의해 양극판(110) 및 음극판(120)과의 결합이 이루어진다.An adhesive coating layer is formed on the surface of each separator 130, and when heated and pressurized, bonding to the positive electrode plate 110 and the negative electrode plate 120 is performed by thermal fusion of the coating layer.

적층체(100)의 상면과 하면에 부가된 보호필름(200)은 PET 필름으로 이루어져 있으며, 가열 가압 이후 유닛셀 적층체(100)와 쉽게 분리된다.The protective film 200 added to the upper and lower surfaces of the stack 100 is made of a PET film, and is easily separated from the unit cell stack 100 after heating and pressing.

도 2에는 본 발명의 하나의 실시예에 따라 절취홈이 형성된 보호필름의 구조와 그러한 보호필름 상에 가압을 행할 때의 압력 상태를 보여주는 도면이 모식적으로 도시되어 있다.2 is a diagram schematically showing a structure of a protective film having a cutout groove formed in accordance with an embodiment of the present invention and a pressure state when pressing on the protective film.

도 2를 참조하면, 보호필름(200)은 얇은 두께의 필름으로 이루어져 있고, 그것의 중간 부위에 2 개의 절취홈들(210)이 천공되어 있다. 각각의 절취홈(210)은 작은 폭과 긴 길이의 형태로 이루어져 있으며, 보호필름(200)의 크기가 도 1에서와 같이 적층체보다 큰 점을 고려할 때, 절취홈(210)의 양측 단부는 실질적으로 적층체의 외측 단부를 넘어선다.Referring to FIG. 2, the protective film 200 is formed of a thin film, and two cutting grooves 210 are perforated in an intermediate portion thereof. Each of the cutting grooves 210 is formed in the form of a small width and long length, considering that the size of the protective film 200 is larger than the laminate as shown in Figure 1, both ends of the cutting grooves 210 Substantially beyond the outer end of the stack.

보호필름(200)의 하면에 적층체(도시하지 않음)를 위치시킨 상태에서, 화살표 방향으로 열과 함께 압력을 가하면, 절취홈(210)이 형성되지 않은 부위에는 압력이 전달되지만, 절취홈(210) 부위에서는 가압이 행해지지 않으므로, 그에 대응하는 부위는 비열융착 부위(310)로 남게 된다. 따라서, 이러한 비열융착 부위(310)는 전해액의 함침을 위한 유로로 사용되므로, 전해액의 함침성을 향상시킨다.When a stack (not shown) is placed on the bottom surface of the protective film 200, and pressure is applied together with heat in the direction of the arrow, pressure is transmitted to a portion where the cutout groove 210 is not formed, but the cutout groove 210 Pressurization is not performed at the site), and thus the corresponding site remains as the non-thermal fusion site 310. Therefore, the non-thermal fusion region 310 is used as a flow path for the impregnation of the electrolyte, thereby improving the impregnation of the electrolyte.

도 3에는 본 발명의 하나의 실시예에 따라 절취홈이 형성된 보호필름을 부가 한 유닛셀 적층체를 가열 가압하는 과정의 모식도가 도시되어 있다.3 is a schematic diagram of a process of heating and pressing a unit cell stack to which a protective film having a cutout groove is added according to one embodiment of the present invention is shown.

보호필름(200)의 절취홈(210)은 회전 롤러(400)에 삽입되는 방향으로 좁은 폭과 긴 길이의 형상으로 형성되어 있으며, 보호필름(200)이 부가된 유닛셀 적층체(101)를 회전 롤러(400)에 삽입하여 가열 가압함으로써 회전 롤러(400) 표면에 접촉하지 않는 절취홈(210)이 형성된 부위에는 비열융착 부위가 형성된다.The cutting groove 210 of the protective film 200 is formed in a shape having a narrow width and a long length in a direction inserted into the rotary roller 400, and the unit cell stack 101 to which the protective film 200 is added is formed. A non-thermal welding portion is formed at a portion where the cutting groove 210 is formed, which does not contact the surface of the rotating roller 400 by being inserted into the rotating roller 400 and heated and pressurized.

이하에서는 본 발명을 효과를 확인하는 실험 내용을 설명하지만, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되지 않음은 물론이다.Hereinafter, the experimental content for confirming the effect of the present invention will be described, of course, the scope of the present invention is not limited thereto.

[실시예 1] Example 1

1-1.1-1. 양극판의 제조Manufacture of Bipolar Plates

양극 활물질로서 LiCoO2 95 중량%, Super-P(도전제) 2.5 중량% 및 PVdF(결합제) 2.5 중량%를 용제인 NMP(N-methyl-2-pyrrolidone)에 첨가하여 양극 혼합물 슬러리를 제조한 후, 알루미늄 호일 상에 코팅, 건조 및 압착하여 양극판을 제조하였다.95% by weight of LiCoO 2 , 2.5% by weight of Super-P (conductor) and 2.5% by weight of PVdF (binder) were added to NMP (N-methyl-2-pyrrolidone) as a positive electrode active material to prepare a positive electrode mixture slurry. A positive electrode plate was prepared by coating, drying and pressing on aluminum foil.

1-2.1-2. 음극판의Negative plate 제조 Produce

음극 활물질로서 인조흑연 94 중량%, Super-P(도전제) 1.5 중량% 및 PVdF(결합제) 4.5 중량%를 용제인 NMP에 첨가하여 음극 혼합물 슬러리를 제조한 후, 구리 호일 상에 코팅, 건조 및 압착하여 음극판을 제조하였다.94% by weight of artificial graphite, 1.5% by weight of Super-P (conductor) and 4.5% by weight of PVdF (binder) were added to NMP as a solvent to prepare a negative electrode mixture slurry, followed by coating, drying and It was pressed to prepare a negative electrode plate.

1-3.1-3. 유닛셀의Unit cell 결합 Combination

상기 1-1 및 1-2에서 제조된 양극판과 음극판을 소정 크기로 재단한 후 분리막(셀가드TM)을 개재하여 A형 바이셀 적층체(음극/분리막/양극/분리막/음극)와 C형 바이셀 적층체(양극/분리막/음극/분리막/양극)로 만들고, 상기 적층체의 양면에 각각 보호필름(PET 필름)을 부가하고 회전 롤러를 통과시켜 다수의 유닛셀들을 제조하였다. 상기 보호필름에는, 도 2에서와 같은 형태로 약 0.5 mm의 폭과 전극판의 너비 대비 약 78%의 길이를 가진 절취홈이 2개 형성되어 있었으며, 소정의 가열 및 가압을 행하여 유닛셀을 제조하였다.After cutting the positive electrode plate and the negative electrode plate prepared in the above 1-1 and 1-2 to a predetermined size through a separator (CellGuard TM ) A-type bi-cell laminate (cathode / separator / anode / separator / cathode) and C type A plurality of unit cells were manufactured by making a bicell laminate (anode / separator / cathode / separator / anode), adding a protective film (PET film) to both sides of the laminate, and passing a rotating roller. In the protective film, two cutting grooves having a width of about 0.5 mm and a length of about 78% of the width of the electrode plate were formed in the shape as shown in FIG. 2, and a unit cell was manufactured by predetermined heating and pressing. It was.

1-4.1-4. 전해액 충전 및 주입구 밀봉Electrolyte Filling and Inlet Sealing

상기 1-3에서 제조된 유닛셀들을 긴 길이의 절연필름(PE 필름) 상에 위치시킨 상태에서 순차적으로 권취하여, 스택/폴딩형 전극조립체를 제조하고, 이를 알루미늄 라미네이트의 전지케이스에 장착하였다. The unit cells prepared in the above 1-3 were wound sequentially while being placed on a long length insulating film (PE film) to prepare a stack / foldable electrode assembly, which was mounted in a battery case of aluminum laminate.

상기 전지케이스에 1M LiPF6, EC/EMC 전해액을 주입하고, 전지 활성화를 위해 대략 1/6 C 충전용량 조건으로 1차 충전을 행한 후, 재차 전해액을 보충하여 파우치형 이차전지를 제조하였다. 1M LiPF 6 , EC / EMC electrolyte solution was injected into the battery case, and primary charging was performed under conditions of approximately 1/6 C charge capacity to activate the battery, and then the electrolyte was replenished to prepare a pouch-type secondary battery.

[비교예 1]Comparative Example 1

절취홈이 형성되어 있지 않은 보호필름을 사용하였다는 점을 제외하고는, 상기 실시예 1과 같은 방법으로 이차전지를 제조하였다.A secondary battery was manufactured in the same manner as in Example 1, except that a protective film in which a cutout groove was not formed was used.

[실험예 1]Experimental Example 1

상기 실시예 1 및 비교예 1에서 각각 제조한 전지들에 대해 전해액 함침성을 전극조립체의 전체 90% 부위에서 전해액 함침이 달성되는 시간을 측정하는 방식으로 수행하였다. 그 결과, 본 발명에 따른 전지(실시예 1)의 전지는 비교예 1의 전지에 비해 약 60% 정도 향상된 전해액 함침성을 발휘하는 것을 확인할 수 있었다. For each of the batteries prepared in Example 1 and Comparative Example 1, the electrolyte solution impregnation was performed by measuring the time at which the electrolyte solution impregnation was achieved at 90% of the electrode assembly. As a result, it was confirmed that the battery of the battery (Example 1) according to the present invention exhibited about 60% improved electrolyte impregnation compared to the battery of Comparative Example 1.

이상 본 발명의 실시예에 따른 도면 및 실험 내용을 참조하여 설명하였지만, 본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.Although described above with reference to the drawings and experimental content according to an embodiment of the present invention, those skilled in the art to which the present invention pertains to various applications and modifications can be made within the scope of the present invention based on the above contents. will be.

이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 전극조립체는 적층체에 비열융착 부위를 형성함으로써, 전해액 함침성이 크게 향상되어, 전지의 제조공정성을 향상시키고 궁극적으로 전지의 성능 및 수명특성을 개선할 수 있는 효과가 있다.As described above, the electrode assembly according to the present invention by forming a non-heat-sealed portion in the laminate, the electrolyte solution impregnation is greatly improved, can improve the manufacturing processability of the battery and ultimately improve the performance and life characteristics of the battery It has an effect.

본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.Those skilled in the art to which the present invention pertains will be able to perform various applications and modifications within the scope of the present invention based on the above contents.

Claims (15)

스택형 또는 스택/폴딩형 전극조립체의 제조시, 전극과 분리막의 적층체를 가열 및 가압하여 전극과 분리막의 결합을 형성하는 과정에서, 적층체의 상면과 하면에 각각 보호필름을 부가한 상태에서 가압 및 가열을 수행하며, (i) 상면 보호필름, 또는 (ii) 하면 보호필름, 또는 (iii) 상면 보호필름 및 하면 보호필름에는 적층체에서 전극과 분리막의 결합면에 적어도 하나의 비결합 부위가 형성되도록 가압이 일어나지 않는 적어도 하나의 절취홈이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법. In the manufacture of the stack type or stack type / fold type electrode assembly, in the process of forming a bond between the electrode and the separator by heating and pressing the laminate of the electrode and the separator, the protective film is added to the top and bottom surfaces of the laminate, respectively. Pressurizing and heating, and (i) the upper protective film, or (ii) the lower protective film, or (iii) the upper protective film and the lower protective film, at least one unbonded portion of the bonding surface of the electrode and the separator in the laminate. Method for producing an electrode assembly, characterized in that at least one cutting groove is formed so that the pressing does not occur. 제 1 항에 있어서, 상기 적층체는 양면의 전극이 동일한 바이셀 또는 양면의 전극이 서로 다른 풀셀 구조로 이루어진 유닛셀인 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.The method of claim 1, wherein the laminate is a unit cell having a bicell having the same electrode on both sides or a full cell structure having different electrodes on both sides. 제 1 항에 있어서, 상기 가열 및 가압은 보호필름이 부가된 적층체를 회전 롤러에 삽입하여 달성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.The method of claim 1, wherein the heating and pressurization is achieved by inserting a laminate to which the protective film is added to the rotating roller. 제 1 항에 있어서, 상기 절취홈은, 전극단자 방향을 기준으로 그에 (i) 수직한 방향, 또는 (ii) 수평한 방향, 또는 (iii) 수직한 방향 및 수평한 방향으로, 좁은 폭과 긴 길이의 형상으로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법. The cutting groove according to claim 1, wherein the cutout groove has a narrow width and a long width in (i) a vertical direction, or (ii) a horizontal direction, or (iii) a vertical direction and a horizontal direction with respect to the electrode terminal direction. A method for manufacturing an electrode assembly, characterized in that it is formed in the shape of a length. 제 1 항에 있어서, 상기 절취홈은, 전극단자 방향에 대해 0도 초과 내지 90도 미만의 각도로, 좁은 폭과 긴 길이의 형상으로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.The method of claim 1, wherein the cutting groove is formed in a narrow width and a long shape at an angle of more than 0 degrees to less than 90 degrees with respect to the direction of the electrode terminal. 제 4 항 또는 제 5 항에 있어서, 상기 절취홈의 적어도 한쪽 단부는 적층체의 외주면에 도달하는 길이로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.The electrode assembly manufacturing method according to claim 4 or 5, wherein at least one end of the cutout groove is formed to have a length reaching the outer circumferential surface of the laminate. 제 1 항에 있어서, 상기 절취홈의 크기는 적층체의 면적을 기준으로 10 내지 50%의 범위에서 결정되는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.The method of claim 1, wherein the size of the cutting groove is determined in the range of 10 to 50% based on the area of the laminate. 제 1 항에 있어서, 상기 가열 및 가압은 보호필름이 부가된 적층체를 회전 롤러에 삽입하여 달성되고, 상기 절취홈은 회전 롤러에 삽입되는 방향으로 좁은 폭과 긴 길이의 형상으로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.The method of claim 1, wherein the heating and pressurization is achieved by inserting the laminated body to which the protective film is added to the rotating roller, the cutting groove is formed in the shape of narrow width and long length in the direction to be inserted into the rotating roller. Method for producing an electrode assembly characterized in that. 제 1 항에 있어서, 상기 전극과 분리막의 결합은 분리막 표면의 코팅층이 가열 가압에 의해 전극과 열융착되면서 달성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.The method of claim 1, wherein the bonding of the electrode and the separator is achieved while the coating layer on the surface of the separator is heat-sealed with the electrode by heating and pressing. 가열 및 가압에 의해 결합되어 있는 전극과 분리막을 포함하고 있는 전극조립체로서, 상기 전극과 분리막의 결합면에는 적어도 하나의 비결합 부위가 포함되 어 있고, 상기 비결합 부위는 좁은 폭과 긴 길이의 형상으로서 그것의 적어도 일측 단부가 전극의 외주면에 도달하는 길이로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체. An electrode assembly comprising an electrode and a separator coupled by heating and pressurization, wherein the bonding surface of the electrode and the separator includes at least one non-bonding portion, and the non-bonding portion has a narrow width and a long length. An electrode assembly, characterized in that it is formed in a length such that at least one end thereof reaches the outer peripheral surface of the electrode. 제 10 항에 있어서, 상기 전극조립체는 다수의 바이셀 또는 풀셀 구조의 유닛셀들을 포함하고 있고, 상기 유닛셀의 전극 및 분리막 결합면에 상기 비결합 부위가 포함되어 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체. The electrode assembly of claim 10, wherein the electrode assembly includes a plurality of bicell or full cell unit cells, and the non-binding portion is included on the electrode and separator coupling surface of the unit cell. 제 10 항에 따른 전극조립체를 포함하고 있는 이차전지.A secondary battery comprising the electrode assembly according to claim 10. 제 12 항에 있어서, 상기 전지는 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 이차전지.The secondary battery of claim 12, wherein the battery is a lithium secondary battery. 제 12 항에 따른 이차전지를 단위전지로 포함하는 고출력 대용량의 중대형 전지팩.A high output large-capacity battery pack comprising a secondary battery according to claim 12 as a unit cell. 제 14 항에 있어서, 상기 전지팩은 전기자동차 또는 하이브리드 전기자동차의 동력원으로 사용되는 것을 특징으로 하는 중대형 전지팩.15. The medium and large battery pack according to claim 14, wherein the battery pack is used as a power source of an electric vehicle or a hybrid electric vehicle.
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