KR101113035B1 - Preparation of antiforgery label using randomly distributed pattern of the nano and microscale objects formed on various substrates and authenticity verification method - Google Patents
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Abstract
본 발명은 기재 및 기재상에 형광체를 함유하는 경화층에 의해 기준패턴이 형성되고,
상기 기준패턴 상부에 나노 또는 마이크로 크기의 입자, 와이어 또는 이들의 혼합물의 표면에 형광체로 코팅하여 제조되는 복합 분산체가 임의로 분산된 분산패턴이 형성된 복제방지 라벨 및 이의 제조방법에 관한 것이다.In the present invention, a reference pattern is formed by a substrate and a cured layer containing a phosphor on the substrate,
The present invention relates to an anti-copy label and a method of manufacturing a dispersion pattern in which a composite dispersion prepared by coating a phosphor on a surface of nano- or micro-sized particles, a wire, or a mixture thereof is arbitrarily dispersed on the reference pattern.
Description
본 발명은 위조방지 등에 사용되는 복제방지 라벨과 이의 제조방법 및 진위 판별방법에 관한 것이다. 구체적으로 형광 코팅막이 형성된 나노 또는 마이크로 크기의 와이어(wire) 및 입자(particle)를 사용하여 다양한 기재에 형성된 기준패턴 위에 임의로 분산시킴으로써 복제가 불가능한 라벨을 제공하는 기술이다.The present invention relates to a copy protection label used for anti-counterfeiting and the like, and a method for manufacturing and authenticity thereof. Specifically, the present invention provides a label that cannot be duplicated by randomly dispersing a nano- or micro-sized wire and particles having a fluorescent coating film on reference patterns formed on various substrates.
World customs organization (WCO)의 추산에 따르면 전 세계 교역량 중 5 ~ 7 % 정도가 복제품이었으며 2004년 한 해 동안 복제에 의한 손실을 금액으로 환산할 경우 5120억 달러에 달했다고 한다. 복제품의 판매는 거의 모든 교역 및 산업에 걸쳐 이루어지고 있으며 교역 규모가 증가할수록 그 판매량 또한 증가하고 있는 추세이다. 복제에 의한 피해를 줄이고자 많은 연구가 진행되어 왔는데 그 중에서 Russell P. Cowburn 교수가 개발한 portable laser scanner 가 매우 획기적인 복제방지 도구로서 소개가 되었고 2005년에 Nature에 게재되었다. 논문에 따르면 모든 물체의 표면은 제조될 때부터 고유한 roughness 를 지니고 있는데 Cowburn 교수는 이러한 물리적인 roughness 를 스캔할 수 있는 레이저 스캐너를 개발하여 다양한 물체의 표면을 스캔하고 그로부터 얻어진 표면패턴을 데이터화하여 저장함으로써 고유한 지문으로 사용할 수 있음을 증명하였다. 예를 들어, 종이 표면을 생각하면 모든 종이 표면은 마이크로 크기의 표면 roughness 를 지니고 있는데 인간의 지문처럼 한 장 한 장 모든 종이가 고유한 roughness 를 지니고 있으며 설령 같은 한 장의 종이라 하더라도 위치에 따라서 roughness 는 모두 다르다. 그렇기 때문에 이러한 roughness 패턴들을 레이저 스캐너를 이용하여 스캔하면 roughness 에 대한 1차원적인 oscillation 패턴을 얻을 수 있고 모든 표면마다 이 패턴은 다르기 때문에 물체의 진위를 확인하는데 있어서 지문으로 사용할 수 있게 된다.According to estimates from the World customs organization (WCO), between 5 and 7 percent of the world's trade was replicas, and in 2004, the total amount of losses from cloning was $ 512 billion. The sale of copies is carried out in almost all trades and industries, and as trade increases, the volume of sales also increases. Many studies have been conducted to reduce the damage caused by cloning. Among them, the portable laser scanner developed by Professor Russell P. Cowburn was introduced as a very innovative anti-copy tool and published in Nature in 2005. According to the paper, the surface of every object has its own roughness from the time it is manufactured. Professor Cowburn has developed a laser scanner that can scan this physical roughness, scanning the surface of various objects, and storing the surface patterns obtained from them as data. This proved that it can be used as a unique fingerprint. For example, considering the surface of paper, all paper surfaces have micro sized surface roughness. Like human fingerprints, every piece of paper has its own roughness. All are different. Therefore, by scanning these roughness patterns with a laser scanner, one-dimensional oscillation pattern of roughness can be obtained. Since this pattern is different for every surface, it can be used as a fingerprint to check the authenticity of an object.
본 발명은 첫째로, 나노 또는 마이크로 크기의 와이어, 나노 또는 마이크로 크기의 입자 및 이들의 혼합물의 표면에 실리카 및 형광체를 순차적으로 코팅하여 제조되는 복합 분산체를 사용함으로써 임의로 분산된 패턴 뿐만 아니라 광학특성을 부여하여 단순한 물리적인 복제가 불가능한 복제방지 라벨 및 이의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.First, the present invention provides optical characteristics as well as patterns randomly dispersed by using a composite dispersion prepared by sequentially coating silica and phosphors on the surfaces of nano or micro sized wires, nano or micro sized particles, and mixtures thereof. The object of the present invention is to provide a copy protection label and a method of manufacturing the same, by which a simple physical copy is impossible.
둘째로, 본 발명은 형광체가 코팅된 복합 분산체를 용액상에서 제조함으로써, 기재에 소량으로 적층이 가능하며, 기제에 적층 후 복합 분산체의 판별이 용이하도록 하는 복제방지 라벨 및 이의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다. Secondly, the present invention provides a copy-protective label and a method for manufacturing the same, which can be laminated in a small amount on a substrate by manufacturing a composite dispersion coated with a phosphor in a solution, and facilitates discrimination of the composite dispersion after lamination to a base. It aims to do it.
셋째로, 본 발명은 상기 형광체가 서로 다른 두 가지 이상의 형광염료를 사용함으로써, 형광체가 코팅된 복합 분산체를 기재위에 적층 하였을 때, 서로 다른 파장 영역에서 검출되는 형광패턴으로 인하여, 복제가 불가능한 라벨 및 이의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.Thirdly, the present invention uses two or more different fluorescent dyes in which the phosphors are different, so that when the phosphor-coated composite dispersion is laminated on a substrate, the label is not replicable due to the fluorescent pattern detected in different wavelength ranges. And it aims to provide a manufacturing method thereof.
넷째로, 본 발명은 상기 실리카와 형광체가 순차적으로 코팅된 복합 분산체를 제공함으로써, 형광체가 복합 분산체에서 쉽게 분리되지 않도록 하여, 복제방지의 효과를 최대화 하는 복제방지 라벨 및 이의 제조방법을 제공하는데 목적이 있다.Fourthly, the present invention provides a composite dispersion in which the silica and the phosphor are sequentially coated, thereby preventing the phosphor from being easily separated from the composite dispersion, thereby providing an anti-copy label and a method of manufacturing the same. The purpose is to.
다섯째로, 본 발명은 나노 또는 마이크로 크기의 와이어 또는 입자를 사용함으로써, 육안으로 관측이 어려우며, 기준패턴의 방향을 파악하기 어려운 점을 해결하기 위하여, 형광염료를 포함하는 포토레지스트를 이용하여 기재 상에 형광 기준 패턴을 형성함으로써, 판별이 용이하도록 하는 복제방지 라벨 및 이의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.Fifth, the present invention uses a photoresist containing a fluorescent dye to solve the problem that it is difficult to observe with the naked eye, and it is difficult to determine the direction of the reference pattern by using a nano or micro-sized wire or particles. An object of the present invention is to provide an anti-copy label and a method of manufacturing the same by forming a fluorescent reference pattern on the substrate.
본 발명은, 기재 및 기재상에 형광체를 함유하는 경화층에 의해 기준패턴이 형성되고,In the present invention, a reference pattern is formed of a base material and a cured layer containing a phosphor on the base material,
상기 기준패턴 상부에 나노 또는 마이크로 크기의 입자, 와이어 또는 이들의 혼합물의 표면에 형광체를 코팅하여 제조되는 복합 분산체가 임의로 분산된 분산패턴이 형성된 복제방지 라벨을 제공한다. The present invention provides an anti-copy label having a dispersion pattern in which a composite dispersion prepared by coating a phosphor on a surface of nano- or micro-sized particles, a wire, or a mixture thereof is arbitrarily dispersed on the reference pattern.
구체적으로 종래 발명은 화학적 결합이 아닌 단순 물리적 흡착에 의해 형광염료가 입혀져서 이로 인해 용매로 세척하거나 다른 형광염료를 함께 사용하면 녹아 나와서 서로 색이 섞이는 단점이 있었으나 본 발명은 화학결합을 이용하므로 이런 문제점을 극복하는 효과가 있다.Specifically, the conventional invention has a disadvantage in that fluorescent dyes are coated by simple physical adsorption rather than chemical bonds, and thus, when washed with a solvent or used with other fluorescent dyes, they melt and mix with each other, but the present invention uses chemical bonds. It is effective to overcome the problem.
형광코팅방법에 있어서 종래발명은 화학적 결합이 아닌 단순 물리적 흡착에 의해 형광염료가 입혀졌다..이로 인해 용매로 세척하거나 다른 형광염료를 함께 사용하면 녹아 나와서 서로 색이 섞이는 단점이 있다.그러나 본 발명에서는 화학결합을 이용하므로 이런 문제점을 극복할 수 있다.Conventional invention in the fluorescent coating method is a fluorescent dye is coated by a simple physical adsorption, not chemical bonding. Due to this, there is a disadvantage that the color is mixed with each other by washing with a solvent or using other fluorescent dyes. In order to overcome this problem by using a chemical bond.
종래 발명은 기준패턴에 형광염료가 포함되어 있지 않았으며 대신에 분산체 표면에 물리적 흡착에 의해 입혀진 형광염료가 녹아 나와서 기준패턴에 흡착되어 형광을 띄게 제조되었다. 이로 인해 다행스럽게도 관측위치와 방향을 파악할 수 있었으나, 분산체의 형광이 씻겨 나갈 때 흡착된 형광염료가 함께 세척되므로 문제점이 있었다. 그러나 본 발명에서는 처음부터 형광염료를 포함하여 경화시키므로 문제점을 원천적으로 차단 가능한 효과가 있다.In the conventional invention, the fluorescent dye was not included in the reference pattern. Instead, the fluorescent dye coated by physical adsorption on the surface of the dispersion melted and adsorbed on the reference pattern to produce fluorescence. As a result, the observation position and direction could be grasped, but there was a problem because the adsorbed fluorescent dyes were washed together when the fluorescence of the dispersion was washed away. However, in the present invention, the curable including the fluorescent dye from the beginning has the effect that the problem can be fundamentally blocked.
종래의 기재는 단단한 유리 혹은 실리콘 기판을 사용해서 가공성의 제한이 있었으나 본 발명은 유연한 필름을 사용하므로 가공성이 용이한 효과가 있다.Conventional substrates have limited processability by using a rigid glass or silicon substrate, but the present invention has an effect of easy processability because it uses a flexible film.
본 발명은 이를 극복하기 위해 특정 위치 및 방향을 나타내는 형광체를 함유하는 경화층에 의해 형성된 기준패턴을 형성하고, 그 위에, 형광체가 코팅된 복합 분산체를 분산하여 임의의(random) 패턴을 형성하는데 특징이 있다. 또한 형광체 코팅 전에 실리카가 코팅되고 난후 형광체가 순차적으로 코팅될 수 있다.In order to overcome this problem, the present invention forms a reference pattern formed by a cured layer containing a phosphor showing a specific position and orientation, and thereon, a dispersion pattern is formed to disperse a composite dispersion coated with phosphor to form a random pattern. There is a characteristic. In addition, after the silica is coated before the phosphor coating, the phosphor may be sequentially coated.
또한 본 발명은 형광체가 코팅된 복합 분산체를 제공함으로써, 형광체가 복합 분산체에서 쉽게 분리되지 않도록 하여, 복제방지의 효과를 최대화 하는데 특징이 있다. In addition, the present invention is characterized by providing a composite dispersion coated with a phosphor, so that the phosphor is not easily separated from the composite dispersion, thereby maximizing the effect of copy protection.
상기 복합 분산체는 나노 또는 마이크로 입자, 와이어 또는 이들의 혼합물이 더 포함되는 것을 특징으로 한다. The composite dispersion is characterized in that it further comprises nano or micro particles, wire or a mixture thereof.
상기 복제방지 라벨은 기재의 일면에 형광체가 혼합된 감광성 고분자를 이용하여 기준패턴을 형성하고, 상기 기준패턴 위에 상기 복합 분산체를 분산시켜 임의의 분산 패턴을 형성한 것을 특징으로 하며, 상기 형광체는 한가지 형광염료를 사용할 수 있으며, 파장이 다른 둘이상의 형광염료를 사용할 수 있다.The anti-copy label is formed by forming a reference pattern using a photosensitive polymer mixed with a phosphor on one surface of the substrate, and by dispersing the complex dispersion on the reference pattern to form an arbitrary dispersion pattern, the phosphor One fluorescent dye may be used, and two or more fluorescent dyes having different wavelengths may be used.
본 발명에서 상기 기재는 필름을 사용할 수 있으며, 보다 구체적으로 고분자 필름을 사용할 수 있다. 상기 복합재료는 금속, 고분자, 펩타이드, 유기화합물, 무기화합물로부터 선택될 수 있으며, 바람직한 예시로는 은을 들 수 있다.In the present invention, the substrate may be a film, more specifically, a polymer film may be used. The composite material may be selected from metals, polymers, peptides, organic compounds, inorganic compounds, and preferred examples thereof include silver.
상기 복제방지 라벨은 기준 패턴을 보호하기 위한 보호층을 더 포함할 수 있으며, 바람직하게는 고분자 코팅층을 들 수 있다.The anti-copy label may further include a protective layer for protecting the reference pattern, preferably a polymer coating layer.
본 발명은 두 번째로,Secondly, the present invention
a) 기재 상에 형광체와 혼합된 감광성 고분자 용액을 이용하여 기준 패턴을 형성하는 단계;a) forming a reference pattern using a photosensitive polymer solution mixed with a phosphor on a substrate;
b) 나노 또는 마이크로 크기의 와이어, 나노 또는 마이크로 크기의 입자 및 이들의 혼합물로 선택되는 복합 재료에 형광체를 코팅하여 형광코팅막이 형성된 복합 분산체를 제조하는 단계;b) preparing a composite dispersion in which a fluorescent coating film is formed by coating a phosphor on a composite material selected from nano or micro sized wire, nano or micro sized particles, and a mixture thereof;
c)상기 기준 패턴 위에, 상기b)단계에서 제조된 복합 분산체를 분산시켜 임의의 분산 패턴을 형성하는 단계;c) dispersing the composite dispersion prepared in step b) on the reference pattern to form an arbitrary dispersion pattern;
를 포함하는 복제방지 라벨의 제조방법에 관한 것이다.It relates to a method of manufacturing a copy protection label comprising a.
상기 a)단계에서 기준 패턴은 형광체를 포함한 감광성 고분자 용액을 기재상에 도포한 후 리소그라피 공정으로 형성될 수 있다. 보다 구체적으로 상기 기준 패턴은 형광체를 포함한 감광성 고분자 용액을 기재상에 도포 건조 시킨후, 상하, 좌우의 관측 기준이 되는 방향과 위치를 나타내는 방향패턴 및 표적패턴을 가지는 포토마스크를 올리고 자외선을 조사한 후 에칭하여 형성될 수 있다.In step a), the reference pattern may be formed by applying a photosensitive polymer solution including a phosphor on a substrate, followed by a lithography process. More specifically, the reference pattern is a photosensitive polymer solution including a phosphor is applied and dried on a substrate, and after raising a photomask having a direction pattern and a target pattern indicating the direction and position of the observation criteria for up, down, left and right and irradiating ultraviolet rays It may be formed by etching.
그리고 상기 c)단계에서 복합 재료를 더 포함하여 분산시켜 임의의 분산 패턴을 형성할 수 있으며,상기 b)단계에서 형광체는 한가지 형광염료 또는 파장이 다른 둘이상의 형광염료를 사용할 수 있다.And in the step c) further comprises a composite material to be dispersed to form an arbitrary dispersion pattern, in step b) the phosphor may use one fluorescent dye or two or more fluorescent dyes having different wavelengths.
상기 a)단계에서 기재는 필름이고 보다 바람직하게는 고분자 필름이며, 상기 복합 재료는 금속, 고분자, 펩타이드, 유기화합물, 무기화합물로부터 선택될 수 있으며, 보다 바람직한 예시로 은을 사용할 수 가 있다. 상기 c)단계에서 분산은 복합 분산체가 포함된 용액을 마이크로 피펫을 이용하여 기준 패턴 위에 떨어트린 후 건조시킬 수 있다.In step a), the substrate is a film, more preferably a polymer film, and the composite material may be selected from a metal, a polymer, a peptide, an organic compound, and an inorganic compound, and silver may be used as a more preferable example. In step c), the dispersion may be dried after dropping the solution containing the composite dispersion onto the reference pattern using a micro pipette.
본 발명은 상기 c)단계 후, d)단계로 분산 패턴 위에 보호층을 형성하는 단계;를 더 포함할 수 있다. 보다 바람직한 예시로 상기 보호층은 고분자 코팅층일 수 있다. The present invention may further comprise the step of forming a protective layer on the dispersion pattern in step d), step d). In a more preferred example, the protective layer may be a polymer coating layer.
본 발명은 세 번째로, Thirdly, the present invention
1) 제1항 내지 제7항에서 선택되는 어느 하나의 복제방지 라벨을 관측하여 방향패턴 및 표적패턴을 기준으로 관측 위치를 설정하는 단계;1) setting an observation position based on a direction pattern and a target pattern by observing any one of the anti-copy labels selected from claim 1;
2)상기 표적패턴 위치에서 분산 패턴을 관측하는 단계;2) observing a dispersion pattern at the target pattern position;
3)상기 1)및 2)단계에서 관측된 이미지를 컴퓨터 모니터 상에 디스플레이 한 후, 고유 아이디를 부여하여 데이터베이스에 저장하는 단계;3) after displaying the image observed in the step 1) and 2) on the computer monitor, giving a unique ID and storing in the database;
4)저장된 아이디와 이미지의 조합을 이용하여 새로운 패턴에 대해 진위여부를 판단하는 단계;4) determining the authenticity of the new pattern using the combination of the stored ID and the image;
를 포함하는 복제방지 라벨의 진위 판별방법에 관한 것이다.It relates to the authenticity determination method of the copy protection label comprising a.
상기 1)단계에서 관측시 일반현미경을 사용할 수 있으며, 상기2)에서 관측시 일반 및 형광현미경을 사용할 수 있다.In the step 1), a general microscope can be used when observing, and a general and fluorescence microscope can be used when observing in 2).
본 발명은 상기 4)단계에서 진위여부 판단은 상기 1)단계에서 설정된 관측 위치와 동일한 영역에 대해 관측한 패턴을 컴퓨터 모니터 상에 동시에 디스플레이하여 비교하거나, 프로그램을 이용하여 두 이미지의 유사성을 계산하는 방법을 이용하는 것을 특징으로 한다.
In the present invention, the authenticity determination in step 4) is performed by comparing the pattern observed for the same area as the observation position set in step 1) on the computer monitor at the same time, or calculating the similarity between the two images using a program. It is characterized by using a method.
이하 본 발명에 대하여 보다 상세히 설명하고자 한다.Hereinafter will be described in more detail with respect to the present invention.
본 발명은 기재 및 기재상에 형광체를 함유하는 경화층에 의해 기준패턴이 형성되고,In the present invention, a reference pattern is formed by a substrate and a cured layer containing a phosphor on the substrate,
상기 기준패턴 상부에 나노 또는 마이크로 크기의 입자, 와이어 또는 이들의 혼합물의 표면에 실리카 및 형광체를 순차적으로 코팅하여 제조되는 복합 분산체가 임의로 분산된 분산패턴이 형성된 복제방지 라벨을 제공한다.It provides a copy protection label formed with a dispersion pattern in which a composite dispersion, which is prepared by sequentially coating silica and phosphor on the surface of nano or micro sized particles, wires or a mixture thereof, on the reference pattern.
본 발명은 a) 기재 상에 형광체와 혼합된 감광성 고분자 용액을 이용하여 기준 패턴을 형성하는 단계; b) 나노 또는 마이크로 크기의 와이어, 나노 또는 마이크로 크기의 입자 및 이들의 혼합물로 선택되는 복합 재료에 형광체를 코팅하여 형광코팅막이 형성된 복합 분산체를 제조하는 단계; c)상기 기준 패턴 위에, 상기b)단계에서 제조된 복합 분산체를 분산시켜 임의의 분산 패턴을 형성하는 단계; 를 포함하는 복제방지 라벨의 제조방법을 제공한다.The present invention comprises the steps of: a) forming a reference pattern using a photosensitive polymer solution mixed with a phosphor on a substrate; b) preparing a composite dispersion in which a fluorescent coating film is formed by coating a phosphor on a composite material selected from nano or micro sized wire, nano or micro sized particles, and a mixture thereof; c) dispersing the composite dispersion prepared in step b) on the reference pattern to form an arbitrary dispersion pattern; It provides a method for producing a copy protection label comprising a.
상기 기준패턴은 두 가지 요소로 구성이 되는데 하나는 기재의 올바른 관측 방향 및 앞 뒷면을 판단할 수 있도록 임의의 단어, 즉 방향패턴(예를 들어 “KAIST”)이 인쇄되어 있어서, 이 단어를 제대로 읽을 수 있는 경우에는 기재가 올바른 관측 위치에 있다고 판단 할 수 있다. The reference pattern is composed of two elements. One word is printed with an arbitrary word, ie, a direction pattern (for example, "KAIST"), so that the correct direction and front and back sides of the substrate can be determined. If it can be read, it can be determined that the description is in the correct observation position.
또 다른 요소는 임의의 단어 아래쪽에 위치한 표적패턴(예를 들어 “X”)로 글자의 중앙부분에 가로 세로 100 μm × 100 μm 크기의 빈 공간이 존재하고 이곳에 분산된 임의의 패턴이 진위 판별에 사용된다. 특정 파장의 빛을 내는 형광체를 코팅하지 않는 경우는 일반 현미경으로 관측한 후 마이크로 크기의 고분자 스탬프 등의 물질을 제작하여 분산패턴의 표면을 찍어내는 경우 물리적인 굴곡을 복제할 수 있는 가능성이 존재한다. Another factor is the target pattern (for example, “X”) located below any word. There is an empty space of 100 μm × 100 μm in the center of the letter, and the random pattern distributed here is used to determine the authenticity. Used for In the case of not coating a phosphor emitting a specific wavelength, there is a possibility of replicating physical curvature when the surface of the dispersion pattern is produced by observing with a normal microscope and manufacturing a material such as a micro-sized polymer stamp. .
그러나 본 발명은 특정 파장의 빛을 내는 형광체, 보다 바람직하게는 형광염료를 사용하여, 나노 또는 마이크로미터 크기의 와이어 및 입자를 코팅하는 경우, 동일한 형태라 하여도 광학적으로 관찰하지 않으면, 복제가 불가능하며 더욱이 2가지 이상의 색상으로 염색을 하는 경우에는 모든 부분이 동일한 색상의 빛을 내는 것이 아니므로 복제가 더욱 어렵게 된다. 보다 구체적으로 둘이상의 서로 다른 형광염료로 코팅된 복합 분산체를 적층하여 임의의 패턴을 형성할 수 있는데 이때 관측되는 색상은 사용하는 파장영역에 따라 각각의 고유의 형광색상을 나타내므로 복제가 어렵게 된다.However, in the present invention, when a nano or micrometer-sized wire and particles are coated using a phosphor emitting light of a specific wavelength, more preferably, a fluorescent dye, even if the same shape is not optically observed, replication is impossible. In addition, in the case of dyeing in two or more colors, all the parts do not emit the same color of light, making the copying more difficult. More specifically, it is possible to form an arbitrary pattern by stacking a composite dispersion coated with two or more different fluorescent dyes, and the color observed is difficult to replicate since each color shows its own fluorescent color according to the wavelength region used. .
본 발명에서 상기 기재는 기준패턴이 부착하기 용이한 다양한 재질 및 두께의 고분자 필름을 사용할 수 있으며, 보다 바람직한 예시로는 PET(polyethylene terephthalate)계열의 필름을 사용할 수 있다. 상기 기준패턴은 기재의 방향을 확인할 수 있는 방향패턴과 관측범위를 확인할 수 있는 표적패턴으로 이루어진다. In the present invention, the substrate may use a polymer film having a variety of materials and thicknesses to which the reference pattern is easily attached, and more preferred examples thereof may include PET (polyethylene terephthalate) based films. The reference pattern includes a direction pattern for confirming the direction of the substrate and a target pattern for confirming the observation range.
이와 같이 기재 상에 특정한 방향을 표시할 수 있는 표적을 형성하면 언제든지 같은 위치 및 같은 방향에서 패턴을 관측할 수 있기 때문에 쉽게 패턴을 확인할 수 있다. 보다 구체적인 예시로, 방향패턴으로 “KAIST” 라는 글자를 새겨져 있으면, 글자를 제대로 읽을 수 있을 때에만 기재의 방향이 제대로 되었음을 확인할 수 있기 때문에 항상 같은 방향을 맞출 수 있다. In this way, if a target capable of displaying a specific direction is formed on the substrate, the pattern can be easily observed at the same position and in the same direction at any time. As a more specific example, if the letter “KAIST” is engraved as the direction pattern, it can always be aligned in the same direction because it can confirm that the direction of the description is correct only when the letter can be read correctly.
상기 표적패턴은 마이크로 크기로 형성하는 것이 바람직하며, 그 형태에는 제한이 없다. 본 특허에서는 “X”글자를 표적패턴으로 사용하였으며 정 중앙에는 100 um X 100 um 크기의 빈 공간이 존재하여 그 곳에 나노 또는 마이크로 크기의 와이어와 입자들이 분산되어 임의의 패턴을 형성하면 형성된 패턴을 현미경을 통해 관측하게 된다. 방향패턴 및 표적패턴으로서 구체적으로는 도1에 도시한 바와 같이 상하, 좌우 및 앞/뒷면을 구분할 수 있는 형태로 형성하는 것이 좋다. 하기 도1은 본 발명에 따른 방향패턴 및 표적패턴의 일예를 나타낸 것이다. The target pattern is preferably formed in a micro size, the shape is not limited. In this patent, the letter “X” is used as a target pattern, and a blank space of 100 um X 100 um exists in the center, and nano or micro sized wires and particles are dispersed there to form a random pattern. Observed through a microscope. Specifically, as the direction pattern and the target pattern, as shown in FIG. 1, it is preferable to form the top, bottom, left and right, and the form that can be separated. Figure 1 shows an example of a direction pattern and a target pattern according to the present invention.
상기 기준패턴을 형성하기 위한 물질로는 고분자 물질을 사용하는 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 포토레지스트를 사용하는 것이 좋다. 이러한 포토레지스트는 통상적으로 알려진 감광성 고분자라면 제한되지 않고 사용가능하다. 본 발명에서는 감광성 고분자용액을 형광염료와 일정비율로 혼합하여 기재 상에 도포하여 건조시킨 후, 형성하고자 하는 모양의 패턴을 갖는 포토마스크를 올리고 UV를 조사하여 광경화 시킨 후 에칭하는 방법을 사용함으로써 마이크로미터 크기의 방향패턴 및 표적패턴을 용이하게 형성할 수 있다. As a material for forming the reference pattern, it is preferable to use a polymer material, and more preferably, a photoresist. Such photoresists can be used without limitation as long as they are commonly known photosensitive polymers. In the present invention, the photosensitive polymer solution is mixed with a fluorescent dye at a constant ratio, coated on a substrate and dried, and then a photomask having a pattern of a shape to be formed is raised, UV-cured and photocured, followed by etching. The direction pattern and the target pattern of the micrometer size can be easily formed.
보다 구체적으로 상기 a)단계에서 기준 패턴을 제조하는 방법은 다음과 같다. 형광염료가 혼합된 감광성 고분자 용액을 실리콘 웨이퍼 상에 드롭핑 한 후 스핀코팅하여 웨이퍼 상에 균일하게 박막을 형성 한다. 박막이 형성된 웨이퍼를 고온에서 미리 가열(prebaking)한 후, 기재 위에 포토마스크를 올려놓고 UV 챔버 안에 넣은 후 일정시간동안 UV를 조사한다. UV 빛이 포토마스크를 통과하여 고분자 박막에 조사되면 그 부분에서 경화가 일어나기 때문에 마지막에 전개용매로 씻는 과정에서 빛을 받은 부분만 남게 되고, 원하는 기준패턴만 얻을 수 있다.More specifically, the method of manufacturing the reference pattern in step a) is as follows. The photosensitive polymer solution in which the fluorescent dyes are mixed is dropped onto the silicon wafer and then spin coated to form a thin film uniformly on the wafer. After the wafer on which the thin film is formed is prebaked at a high temperature, a photomask is placed on a substrate, placed in a UV chamber, and irradiated with UV for a predetermined time. When UV light passes through the photomask and is irradiated onto the polymer thin film, hardening occurs at that part, so only the part receiving the light remains in the process of washing with a developing solvent, and only a desired reference pattern can be obtained.
그리고, UV 챔버에서 빛에 노출시킨 후 다시 일정시간 동안 가열(post baking)한다. Then, after exposure to light in the UV chamber it is heated again (post baking) for a predetermined time.
그리고 마지막으로 전개용매로 실리콘 웨이퍼 표면을 충분히 씻어주면 빛에 노출된 부분만 남고 나머지는 모두 씻겨 나가게 되어 원하는 기준패턴을 얻을 수 있다. 이렇게 제조된 기준패턴은 수백마이크로미터의 크기를 가지기 때문에 육안으로 생성유무를 확인할 수 있어 제조 후 바로 확인이 가능하다. 또한 제조된 기준패턴에는 형광염료가 혼합되어 있기 때문에 형광모드에서 임의로 분산된 나노 또는 마이크로 크기의 와이어와 입자들을 관측할 때 손쉽게 위치와 방향 그리고 관측영역을 찾을 수 있는 장점이 있다.Finally, if the surface of the silicon wafer is sufficiently washed with the developing solvent, only the exposed part of the light remains, and the rest is washed away to obtain a desired reference pattern. The manufactured reference pattern has a size of several hundred micrometers, so it can be confirmed with the naked eye, and thus it can be confirmed immediately after manufacture. In addition, since the fluorescent dye is mixed in the manufactured reference pattern, when observing randomly dispersed nano or micro-sized wires and particles in the fluorescent mode, it is easy to find the location, direction, and observation area.
이하, 상기 b)단계에서 나노 또는 마이크로 크기의 와이어, 나노 또는 마이크로 크기의 입자 및 이들의 혼합물로 선택되는 복합 재료에 실리카 및 형광체를 순차적으로 코팅하여 형광코팅막이 형성된 복합 분산체를 제조하는 단계를 보다 구체적으로 설명하고자 한다.Hereinafter, a step of preparing a composite dispersion in which a fluorescent coating film is formed by sequentially coating silica and phosphor on a composite material selected from nano or micro sized wires, nano or micro sized particles and mixtures thereof in step b). It will be described in more detail.
나노 또는 마이크로 크기의 와이어(nano/micro wire)와 입자(nano/micro particle)의 제조는 통상적으로 알려진 방법에 의해 제조가 가능하다. 예를 들면, Younan Xia group에서 Adv. Mater. 14, 833 - 837 (2002)에 보고한 방법으로 제조할 수 있다. 상기 나노 또는 마이크로 크기의 와이어(nano/micro wire) 및 나노 또는 마이크로 크기의 입자(nano/micro particle)는 금속, 고분자, 펩타이드, 유기화합물, 무기화합물로부터 선택되는 물질을 이용하여 제조할 수 있다.The production of nano or micro sized wires (nano / micro wire) and particles (nano / micro particles) can be prepared by conventionally known methods. For example, in the Younan Xia group, Adv. Mater. 14, 833-837 (2002). The nano or micro wires and nano or micro particles may be manufactured using a material selected from metals, polymers, peptides, organic compounds, and inorganic compounds.
또한, 본 발명에서 상기 나노 또는 마이크로 크기의 입자(nano/micro particle)는 형광염료가 뭉쳐서 형성되거나 혹은 실리카 입자(particle) 위에 형광염료가 결합하여 형성된 것일 수 있다. 본 발명은 나노 또는 마이크로 크기의 와이어(nano/micro wire) 또는 나노 또는 마이크로 크기의 입자(nano/micro particle)를 단독으로 사용할 수도 있고, 이들을 혼합하여 사용할 수도 있다. 상기 나노미터 크기는 제한되지 않으나, 1 ~ 1000 nm인 것이 바람직하며, 마이크로미터 크기는 제한되지 않으나 1 ~ 1000 ㎛인 것이 바람직하다. 또한, 나노크기의 와이어 및 입자와 마이크로미터 크기의 와이어 및 입자를 혼합하여 사용함으로써 보다 복잡한 패턴을 형성하는 것도 가능하다.In addition, the nano- or micro-sized particles (nano / micro particles) in the present invention may be formed by agglomeration of the fluorescent dye or formed by bonding the fluorescent dye on the silica particles (particle). In the present invention, nano or micro size wires (nano / micro wire) or nano or micro size particles (nano / micro particles) may be used alone, or a mixture thereof may be used. The nanometer size is not limited, but is preferably 1 to 1000 nm, and the micrometer size is not limited but is preferably 1 to 1000 μm. It is also possible to form more complex patterns by mixing nano-sized wires and particles with micrometer-sized wires and particles.
본 발명에서는 상기 나노 또는 마이크로 크기의 와이어와 입자를 동시에 혼합하여 사용하는 것이 바람직하며, 이들이 일정한 색상을 띄는 경우는 그냥 사용할 수 있으나, 보다 바람직하게는 형광체, 보다 구체적인 예시로는 형광염료를 코팅하여 광학적 특성을 부여함으로써 복제가 불가능한 라벨을 제조할 수 있다. In the present invention, it is preferable to use the nano or micro-sized wire and particles at the same time mixed, they can be used if they have a certain color, more preferably phosphors, more specifically by coating a fluorescent dye By imparting optical properties, a label that is not replicable can be produced.
즉, 색을 나타내기 위하여 파장이 다른 다양한 종류의 형광염료를 사용할 수 있으며, 나노 또는 마이크로 크기의 와이어와 입자 자체가 이미 색을 나타내는 경우에는 염료와는 다른 영역에서 색을 띄게 된다. 즉, 형광염료는 파장이 상이한 두 개 이상의 형광염료를 순차적으로 사용하여 각기 다른 파장 영역에서 서로 다른 색을 띄도록 하는 것이 바람직하다.That is, various kinds of fluorescent dyes having different wavelengths may be used to represent colors, and when the nano or micro-sized wires and the particles themselves already show colors, they are different from the dyes. That is, it is preferable that the fluorescent dyes have different colors in different wavelength regions by using two or more fluorescent dyes having different wavelengths sequentially.
따라서 형광체 코팅된 것과 코팅되지 않은 것을 순차적으로 분산시키면 서로 다른 색을 나타내게 되므로 보다 복잡한 임의의 패턴이 생성된다. 따라서 본 발명은 색을 입히지 않은 나노 또는 마이크로 크기의 와이어 및 입자를 사용하는 경우도 포함하고 있다. Thus, when the phosphor coated and uncoated are sequentially dispersed, different colors are generated, thereby generating a more complicated random pattern. Thus, the present invention also includes the use of uncolored nano or micro sized wires and particles.
이하 상기 b)단계에서 복합 재료에 실리카 및 형광체를 순차적으로 코팅하는 방법을 구체적으로 상술하고자 한다. 나노 또는 마이크로 크기의 선(nano/micro wire)과 입자(nano/micro particle)를 용액에 분산한 후, 표면에 실리카코팅을 하고 형광체를 코팅함으로써 실리카와 형광체가 서로 화학결합을 형성하도록 한다. 이렇게 화학결합된 형광체는 안정적으로 복합 재료의 표면에 분포되며, 서로 다른 형광체가 코팅된 복합 재료를 사용하거나 혹은 적층할 경우 형광체가 떨어져 나와서 다른 형광색상에 간섭하지 않는다. Hereinafter, a method of sequentially coating silica and phosphor on the composite material in step b) will be described in detail. After dispersing nano / micro wires and particles (nano / micro particles) in a solution, silica and phosphors are coated on the surface so that the silica and the phosphors form a chemical bond with each other. The chemically bonded phosphors are stably distributed on the surface of the composite material, and when the composite materials coated or laminated with different phosphors are used, the phosphors fall off and do not interfere with other fluorescent colors.
이는 단순히 형광체와 복합 재료를 혼합하여 형성되는 물리적 흡착에 비하여 향상된 안정성 및 광학적 특성을 부여한다. 이때 상기 나노 또는 마이크로 크기의 선, 나노 또는 마이크로 크기의 입자 및 이들의 혼합물로 선택되는 복합 재료를 분산시키는 용액은 형광염료가 용해될 수 있는 용액을 사용하는 것이 바람직하다. This gives improved stability and optical properties compared to physical adsorption formed by simply mixing the phosphor and the composite material. In this case, as the solution for dispersing the composite material selected from the nano or micro sized wire, nano or micro sized particles, and a mixture thereof, it is preferable to use a solution capable of dissolving a fluorescent dye.
표면에 실리카 코팅하는 방법은 복합재료를 알코올에 분산시킨 후 암모니아와 이소프로필 알코올 혼합용액을 첨가하고 그 후에 tetraethyl orthosilicate (TEOS) 와 이소프로필 알코올 혼합용액을 첨가한 후 교반한다. The silica coating method is to disperse the composite material in alcohol, add ammonia and isopropyl alcohol mixture solution, and then add tetraethyl orthosilicate (TEOS) and isopropyl alcohol mixture solution and stir.
또한 형광염료를 실리카와 화학적으로 결합시키기 위해 각각의 형광염료를 3-aminopropyltrimethoxysilane (APTMS) 에 녹이고 에탄올과 혼합한 후 실리카로 코팅된 나노 또는 마이크로미터 크기의 선 및 입자 용액에 암모니아 및 이소프로필 알코올 혼합용액과 함께 첨가하여 제조할 수 있다. 상기 형광염료의 바람직한 예시로는 FITC (Fluorescein isothiocyanate, Sigma-Aldrich) 와 RITC (Rhodamine B-isothiocyanate, Sigma-Aldrich)를 들 수 있다.In addition, each fluorescent dye is dissolved in 3-aminopropyltrimethoxysilane (APTMS) in order to chemically bond the fluorescent dye with silica, and mixed with ethanol, and then mixed with ammonia and isopropyl alcohol in a nano or micrometer-sized line and particle solution coated with silica. It can be prepared by addition with a solution. Preferred examples of the fluorescent dyes include FITC (Fluorescein isothiocyanate, Sigma-Aldrich) and RITC (Rhodamine B-isothiocyanate, Sigma-Aldrich).
본 발명은 상기 제조단계를 거친 형광코팅막이 형성된 복합 분산체를 상기 c)단계에서 상기 기준 패턴 위에, 복합 분산체를 분산시켜 임의의 분산 패턴을 형성하는 단계를 포함한다. 상기 c)단계에서 분산은 복합 분산체를 분산시켜 마이크로 피펫 등의 도구를 이용하여, 기준패턴이 형성된 기재의 표적패턴 상에 떨어Em린후 상온에서 건조함으로써 임의의 분산패턴을 형성할 수 있다. The present invention includes the step of forming a dispersion pattern by dispersing the composite dispersion on the reference pattern in the step c) the composite dispersion formed with the fluorescent coating film subjected to the manufacturing step. In step c), the dispersion may form an arbitrary dispersion pattern by dispersing the composite dispersion by using a tool such as a micro pipette, dropping onto the target pattern of the substrate on which the reference pattern is formed, and drying at room temperature.
상기 형광코팅막이 형성된 복합 분산체는 에탄올에서 분산시킬 수 있으며, 고분자 기재위에 떨어뜨릴 경우 소량만으로도 충분히 표적패턴 주변에 퍼지게 된다. 형광코팅막이 형성된 복합 분산체를 분산시킨 분산용액의 농도를 조절하거나 혹은 표적패턴 위에 분산용액을 떨어뜨려서 패턴을 제조하는 횟수를 조절하면, 상기 복합 분산체의 적층밀도를 쉽게 조절할 수 있는 장점이 있기 때문에 필요에 따라 적층밀도를 선택할 수 있다. The composite dispersion in which the fluorescent coating film is formed may be dispersed in ethanol, and when it is dropped on a polymer substrate, a small amount may be sufficiently spread around a target pattern. By controlling the concentration of the dispersion solution in which the composite dispersion having the fluorescent coating film is dispersed or by dropping the dispersion solution on the target pattern to control the number of times the pattern is produced, the stack density of the composite dispersion can be easily controlled. Therefore, lamination density can be selected as needed.
적층 밀도가 높으면 밀도가 낮을 때 보다 복제는 더 한층 어려워지게 된다. 또한, 기재로서 사용되는 고분자 필름은 원하는 크기로 칼 혹은 가위를 이용하여 쉽게 자를 수 있고 어떤 표면이던지 쉽게 붙이고 제거할 수 있는 장점이 있기 때문에 더욱 큰 응용성을 가질 수 있다. Higher lamination densities make replication more difficult than lower densities. In addition, the polymer film used as the substrate may have a greater applicability because it can be easily cut using a knife or scissors to a desired size and easily attached and removed on any surface.
이렇게 제조된 분산 패턴은 실제로는 매우 작기 때문에 육안으로는 관측이 불가능하며 현미경을 통해 관측이 가능하다. 따라서 완전히 건조된 상태에서 일반현미경 및 형광현미경을 사용하여 임의의 분산된 패턴을 관측한다. 이미 방향과 위치를 쉽게 찾을 수 있도록 방향패턴 및 표적패턴을 기재상에 제조했기 때문에 그 영역에서 특정한 방향에 대해 패턴을 관측할 수 있다. Since the dispersion pattern thus prepared is actually very small, it cannot be observed with the naked eye and can be observed through a microscope. Thus, using a normal microscope and a fluorescence microscope in the completely dried state to observe any dispersed pattern. Since the direction pattern and the target pattern are already manufactured on the substrate so that the direction and the position can be easily found, the pattern can be observed in a specific direction in the region.
본 발명에서 사용한 나노 또는 마이크로 선 및 입자들은 현미경의 일반 관측모드 (bright field) 에서도 관측이 가능할 뿐만 아니라 특정한 들뜸파장(excitation wavelength)의 빛과 필터를 사용할 경우 여러 종류의 색을 띈 형태들로 관측이 가능하다. 따라서 형광현미경을 사용하는 경우 들뜸파장과 필터의 조합을 다르게 하여 형광염료에 따라 최적의 조합을 골라서 측정하면 된다. 관측된 이미지는 CCD카메라로부터 컴퓨터에 저장한다. The nano- or micro-rays and particles used in the present invention can be observed not only in the bright field of a microscope but also in various color forms when using a light and a filter of a specific excitation wavelength. This is possible. Therefore, in the case of using a fluorescence microscope, the combination of the excitation wavelength and the filter may be selected to measure the optimum combination according to the fluorescent dye. The observed image is stored on the computer from the CCD camera.
관측된 일반이미지(bright field)와 형광이미지들은 고유의 아이디를 부여하여 데이터베이스에 저장한다. 이렇게 함으로써 관측된 이미지는 적절한 아이디를 부여받아 저장이 되고 언제든지 확인할 수 있도록 구성이 된다. 따라서 위조 여부를 판별하기 위해 관측된 이미지와 동일한 이미지가 있는지 데이터베이스를 검색함으로써 진위여부를 판별할 수 있다. Observed bright and fluorescent images are stored in the database with unique IDs. By doing so, the observed image is given a proper ID, stored, and configured to be checked at any time. Therefore, it is possible to determine the authenticity by searching the database for the same image as the observed image to determine whether the forgery exists.
데이터베이스의 양이 많아지는 경우 사람이 직접 찾는 방법은 매우 느리기 때문에 관측된 이미지와 저장된 이미지들 사이에서 형태 및 색상을 동시에 검색하여 매칭시킬 수 있는 프로그램을 사용하는 것이 좋다. 예를 들면, 디스플레이 된 이미지와 저장된 이미지에 대하여 관측된 영역을 스캔하고 intensity를 2D로 plot하여 intensity contour가 얼마나 비슷한지를 조사하여 판별할 수 있다.If the database grows, the method of human search is very slow, so it is better to use a program that can simultaneously search and match shapes and colors between the observed and stored images. For example, scanning the observed area for the displayed image and the stored image and plotting the intensity in 2D can be determined by examining how similar the intensity contour is.
또한, 본 발명은 필요에 따라 d)단계로 임의의 분산 패턴 위에 보호층을 더 형성하는 단계를 포함할 수 있으며, 상기 보호층은 바람직하게는 고분자 코팅층을 들 수 있다. 상기 고분자 코팅막은 임의의 분산된 패턴을 보호하기 위하여 형성하는 것으로, 투명한 소재를 사용하는 것이 바람직하다. 그 두께는 1000 ㎛이하, 보다 구체적으로는 0.001 ~ 1000 ㎛인 것이 좋다.In addition, the present invention may include the step of further forming a protective layer on any dispersion pattern in step d) as needed, the protective layer may preferably include a polymer coating layer. The polymer coating film is formed to protect any dispersed pattern, it is preferable to use a transparent material. The thickness is 1000 micrometers or less, More preferably, it is 0.001-1000 micrometers.
본 발명에 의한 복제방지 라벨은 종래에 비하여 향상된 광학적 안정성 및 시인성을 통해 보다 효과적인 복제방지 라벨을 제공할 수 있다.The anti-copy label according to the present invention can provide a more effective anti-copy label through improved optical stability and visibility than the conventional.
구체적으로 형광코팅 방법에 있어서, 종래 발명은 화학적 결합이 아닌 단순 물리적 흡착에 의해 형광염료가 입혀져서 이로 인해 용매로 세척하거나 다른 형광염료를 함께 사용하면 녹아 나와서 서로 색이 섞이는 단점이 있었으나 본 발명은 화학결합을 이용하므로 이런 문제점을 극복하는 효과가 있다.Specifically, in the fluorescent coating method, the conventional invention has a disadvantage in that the fluorescent dye is coated by simple physical adsorption, not chemical bonding, so that the color is mixed with each other by washing with a solvent or using other fluorescent dyes together. The use of chemical bonds has the effect of overcoming these problems.
종래 발명은 기준패턴에 형광염료가 포함되어 있지 않았으며 대신에 분산체 표면에 물리적 흡착에 의해 입혀진 형광염료가 녹아 나와서 기준패턴에 흡착되어 형광을 띄게 제조되었다. 이로인해 다행스럽게도 관측위치와 방향을 파악할 수 있었으나, 분산체의 형광이 씻겨 나갈 때 흡착된 형광염료가 함께 세척되므로 문제점이 있었다. 그러나 본 발명에서는 처음부터 형광염료를 포함하여 경화시키므로 문제점을 원천적으로 차단 가능한 효과가 있다.In the conventional invention, the fluorescent dye was not included in the reference pattern. Instead, the fluorescent dye coated by physical adsorption on the surface of the dispersion melted and adsorbed on the reference pattern to produce fluorescence. As a result, the observation position and direction could be grasped, but there was a problem because the adsorbed fluorescent dye was washed together when the fluorescence of the dispersion was washed away. However, in the present invention, the curable including the fluorescent dye from the beginning has the effect that the problem can be fundamentally blocked.
종래의 기재는 단단한 유리 혹은 실리콘 기판을 사용해서 가공성의 제한이 있었으나 본 발명은 유연한 필름을 사용하므로 가공성이 용이한 효과가 있다.Conventional substrates have limited processability by using a rigid glass or silicon substrate, but the present invention has an effect of easy processability because it uses a flexible film.
보다 구체적으로 복합 분산체에 코팅된 형광체가 물리적인 흡착이 아닌 화학적으로 직접 결합시킴으로써, 이는 단순히 형광체와 복합 재료를 혼합하여 형성되는 물리적 흡착에 비하여 향상된 안정성 및 광학적 특성을 부여한다. More specifically, the phosphor coated on the composite dispersion is chemically directly bonded to each other, rather than physical adsorption, thereby giving improved stability and optical properties as compared to physical adsorption formed by simply mixing the phosphor and the composite material.
그리고 본 발명은 기준패턴이 형광체를 함유함으로써, 기준패턴에 형광체를 함유하지 않았을 때 복합 분산체의 형광체가 흘러나와 기준배턴에 형광색이 나타나는 것에 비해, 특정 광원을 이용하여 시인성을 좋게 하며, 오랜시간동안 안정적으로 복제판별이 용이한 장점이 있다. In the present invention, when the reference pattern contains a phosphor, when the phosphor does not contain a phosphor in the reference pattern, the phosphor of the composite dispersion flows out and the fluorescent color appears on the reference batten, and the visibility is improved by using a specific light source. There is a merit that it is easy to discriminate while stably.
또한 종래의 복제방지 라벨은 가공성이 나쁜 기재 표면위에 형성하는 것에 제한되어 있었으나, 본 발명은 유연한 고분자 필름을 기재로 사용하여, 다양한 재료 표면에 패턴을 형성하므로 가공성, 선택성, 응용성이 높다. In addition, the conventional anti-copy label has been limited to being formed on the surface of the substrate having poor processability, but the present invention uses a flexible polymer film as a substrate to form a pattern on the surface of a variety of materials, and thus has high processability, selectivity, and applicability.
그리고, 본 발명은 형광체가 기준패턴과 분산패턴에 각각 직접 포함되기 때문에 높은 시인성과 다양한 조합의 형광색으로 패턴이미지를 복잡화 및 다양화 할 수 있다.In addition, since the phosphor is directly included in the reference pattern and the dispersion pattern, the present invention can complicate and diversify the pattern image with high visibility and various combinations of fluorescent colors.
도 1은 본 발명의 방향 및 표적패턴의 일예를 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 실시예에 의해 제조된 패턴에 대해 일반현미경 및 형광현미경을 통하여 관측한 결과이다. 상단은 일반현미경(Bright field) 으로 관측한 이미지이고 하단은 대응하는 형광현미경으로 관측한 이미지이다. 관측된 형광현미경 이미지(하단) 에서 복제방지 라벨로서 사용될 영역을 노랑색 점선으로 나타냈다.
1 : 방향패턴 (KAIST)
2 : 표적패턴 (X)
3 : 표적패턴 내의 관측영역
4 : RITC (붉은색) 로 코팅된 선
5 : FITC (녹색) 로 코팅된 선
6 : 형광염료로 코팅이 되지 않은 선
노랑색 화살표 : 관측영역 주위로 보이는 표적패턴 (관측영역 확인)Figure 1 shows an example of the direction and target pattern of the present invention.
Figure 2 is a result of observing through a general microscope and a fluorescence microscope for the pattern produced by the embodiment of the present invention. The upper part is an image observed with a bright field and the lower part is an image observed with a corresponding fluorescence microscope. In the observed fluorescence microscope image (bottom), the area to be used as an anti-copy label is shown by a yellow dotted line.
1: Direction pattern (KAIST)
2: Target Pattern (X)
3: Observation area within the target pattern
4: Line coated with RITC (red color)
5: Line coated with FITC (green)
6: wire not coated with fluorescent dye
Yellow arrow: Target pattern seen around the observation area (Check the observation area)
이하 도면을 참조하여 본 발명의 구체적인 설명을 위하여 일예를 들어 설명하는 바, 본 발명이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, exemplary embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings, but the present invention is not limited to the following examples.
[실시예1]Example 1
1). 기재에 형광염료가 포함된 방향패턴 및 표적패턴을 형성One). Form a direction pattern and a target pattern containing a fluorescent dye on the substrate
기재로는 얇고 투명한 PET(polyethylene terephthalate) 필름을 이용하여 적절한 크기 (3 cm X 3 cm) 로 잘라서 세척 후 사용하였다. 감광성 고분자 용액은 SU-8 2000.5(MicroChem Corp.)을 사용하였으며, 여기에 Rhodamine B 형광염료를 0.25 mg/ml 농도로 녹인 후 PET 필름 위에 소량 드롭핑하였고 스핀 코팅하여 1 ㎛ 이하 두께로 균일하게 박막을 제조하였다. As a base material, a thin transparent PET (polyethylene terephthalate) film was cut to an appropriate size (3
초기 스핀 코팅은 500 rpm (10초) 에서 시작하여 최종 2000 rpm (50초) 에 도달하였고 총 1분간 표면 코팅하였다. 형광염료가 포함된 SU-8 2000.5 박막이 형성된 PET 필름을 핫플레이트 위에 놓고 95℃에서 90초간 Soft Bake 한 후, 크롬이 코팅된 포토마스크를 올렸다. 포토마스크로는 한 유닛의 크기가 가로 세로가 5 mm이며, 크롬으로 코팅된 것으로, 도 1에 나타낸 바와 같이 방향패턴으로KAIST및 표적패턴인 X글자들의 선 부분이 10 um의 선폭을 갖고 투명하게 형성되어 빛이 통과될 수 있는 포토마스크를 사용하였다. Initial spin coating started at 500 rpm (10 seconds) and reached the final 2000 rpm (50 seconds) and surface coated for a total of 1 minute. The PET film on which the SU-8 2000.5 thin film containing the fluorescent dye was formed was placed on a hot plate, soft baked at 95 ° C. for 90 seconds, and a chromium-coated photomask was placed thereon. As a photomask, the size of a unit is 5 mm in width and height, and coated with chromium. As shown in FIG. 1, the line portion of the X letters, which are KAIST and the target pattern, has a line width of 10 um and is transparent as shown in FIG. 1. A photomask was formed to allow light to pass through.
이를 I-Line UV에 45초 동안 노출하여 형광염료가 포함된 포토레지스트를 경화시킨 후 다시 핫플레이트 위에서 5분간 가열하였다 (Post Exposure Bake). 전개용매(SU8 Developer, MicroChem Corp.)를 이용하여 경화되지 않은 포토레지스트를 제거하여 기준패턴을 형성하였다.
This was exposed to I-Line UV for 45 seconds to cure the photoresist containing the fluorescent dye and then heated again on a hot plate for 5 minutes (Post Exposure Bake). A reference pattern was formed by removing uncured photoresist using a developing solvent (SU8 Developer, MicroChem Corp.).
2). 나노 또는 마이크로크기의 선 및 입자 제조2). Nano or Microscale Lines and Particles
폴리비닐피롤리돈(PVP(polyvinylpyrrolidone) (55,000 Sigma-Aldrich)) 와 AgNO3 (99,999 %, Sigma-Aldrich) 를 에틸렌글리콜(ethylene glycol (Sigma-Aldrich)) 에 녹여서 각각 0.6 M, 0.1 M 농도로 제조하고 5.0 ml 의 끓고 있는 에틸렌글리콜(ethylene glycol) 에 7분 30초 동안 30초마다 3.0 ml 씩 순차적으로 첨가하였다. Polyvinylpyrrolidone (PVP (polyvinylpyrrolidone) (55,000 Sigma-Aldrich) and AgNO3 (99,999%, Sigma-Aldrich) were dissolved in ethylene glycol (ethylene glycol (Sigma-Aldrich)) at 0.6 M and 0.1 M concentrations, respectively. To 5.0 ml of boiling ethylene glycol was added sequentially 3.0 ml every 30 seconds for 7 minutes 30 seconds.
혼합용액은 160도에서 1시간 동안 가열 (reflux) 한 후 상온으로 냉각시켰고 작은 입자들을 제거하기 위해 1500 rpm 에서 10분간 원심분리 하였다. 또한, 남아 있는 과량의 PVP 를 제거하기 위하여 침전 / 분산 (에탄올) 과정을 여러번 반복한 후 최종적으로 에탄올 40 ml 에 제조한 나노선을 분산시켜 은 나노선 용액을 제조하였다.
The mixed solution was refluxed at 160 ° C. for 1 hour, cooled to room temperature, and centrifuged at 1500 rpm for 10 minutes to remove small particles. In addition, in order to remove the excess PVP, the precipitation / dispersion (ethanol) process was repeated several times, and finally the nanowires prepared in 40 ml of ethanol were dispersed to prepare a silver nanowire solution.
3.) 나노 또는 마이크로 선 및 입자 표면에 실리카 코팅3.) Silica coating on nano or micro line and particle surface
0.35 ml 의 암모니아 (30%, Junsei) 용액과 9.09 ml 의 이소프로필 알코올 (Junsei) 을 혼합하여 용액A를 제조하였다. A solution A was prepared by mixing 0.35 ml of ammonia (30%, Junsei) and 9.09 ml of isopropyl alcohol (Junsei).
0.11 ml 의 tetraethyl orthosilicate (TEOS, Sigma-Aldrich) 를 7.9 ml 의 이소프로필 알코올과 혼합하여 용액B를 제조하였다.Solution B was prepared by mixing 0.11 ml of tetraethyl orthosilicate (TEOS, Sigma-Aldrich) with 7.9 ml of isopropyl alcohol.
앞서 1에서 제조한 은 나노선 용액 5.0 ml 에 2.0 ml 의 3차 증류수를 첨가하고 상기 용액A를 한방울씩 첨가하였다. 용액A를 모두 첨가하고 30초후, 용액B를 첨가한 후 40분간 혼합용액을 교반하여 실리카로 코팅된 은 나노선 용액을 제조하였다.
To 5.0 ml of the silver nanowire solution prepared in 1 above, 2.0 ml of tertiary distilled water was added and the solution A was added dropwise. After 30 seconds of adding all the solution A, the solution B was added, and then the mixed solution was stirred for 40 minutes to prepare a silver nanowire solution coated with silica.
4) 형광염료인 FITC 및 RITC 를 이용하여 형광코팅막이 형성된 복합 분산체 제조4) Preparation of composite dispersion in which fluorescent coating film was formed using fluorescent dyes FITC and RITC
100 mg 의 FITC (Fluorescein isothiocyanate, Sigma-Aldrich)를 186 ul 의 3-aminopropyltrimethoxysilane (APTMS, TCI) 에 녹이고 에탄올을 첨가하여 용액 중 FITC 와 APTMS 의 부피의 합이 전체 용액에 대하여 10중량%가 되도록 제조하여 용액C를 제조하였다.Dissolve 100 mg of FITC (Fluorescein isothiocyanate, Sigma-Aldrich) in 186 ul of 3-aminopropyltrimethoxysilane (APTMS, TCI) and add ethanol so that the total volume of FITC and APTMS in the solution is 10% by weight based on the total solution. Solution C was prepared.
100 mg 의 RITC (Rhodamine B-isothiocyanate, Sigma-Aldrich)를 135 ul 의 3-aminopropyltrimethoxysilane (APTMS, TCI) 에 녹이고 에탄올을 첨가하여 용액 중 RITC와 APTMS 의 부피의 합이 전체 용액에 대하여 10중량%가 되도록 제조하여 용액D를 제조하였다.Dissolve 100 mg of RITC (Rhodamine B-isothiocyanate, Sigma-Aldrich) in 135 ul of 3-aminopropyltrimethoxysilane (APTMS, TCI) and add ethanol to add 10% by weight of the total volume of RITC and APTMS in the solution. Solution D was prepared by preparing to
이렇게 제조된 용액C 및 D는 사용하기 전 24 시간 동안 암실에서 교반하였다. 상기 3)에서 제조된 실리카로 코팅된 은 나노선 용액 1 ml 를 0.4 ml 의 이소프로필 알코올에 교반하면서 한방울씩 첨가한 후 0.1 ml 의 3차 증류수를 첨가하여 혼합 용액E을 제조하였다. The solutions C and D thus prepared were stirred in the dark for 24 hours before use. 1 ml of the silica nanowire solution coated with silica prepared in 3) was added dropwise to 0.4 ml of isopropyl alcohol with stirring, and 0.1 ml of tertiary distilled water was added to prepare a mixed solution E.
용액 F로 0.126 ml 의 암모니아 와 9.62 ml 의 이소프로필 알코올을 혼합한 용액을 제조하였다.The solution F was prepared by mixing 0.126 ml of ammonia and 9.62 ml of isopropyl alcohol.
상기 제조된 용액E에, 상기 제조된 용액F 0.72 ml 를 한방울씩 첨가하였고,To the prepared solution E, 0.72 ml of the prepared solution F was added dropwise,
30초 후 ,형광염료로, 상기 제조된 용액C 0.1 ml 및 이소프로필 알콜9.9ml를 혼합한 용액 0.2ml를 첨가한 후 다시 상기 용액 D 0.1 ml 및 이소프로필 알콜9.9ml를 혼합한 용액 0.2ml를 첨가한 후 24시간동안 교반하여 형광 코팅막이 형성된 복합 분산체를 제조하였다.
After 30 seconds, as a fluorescent dye, 0.2 ml of a solution of 0.1 ml of the prepared solution C and 9.9 ml of isopropyl alcohol was added thereto, and then 0.2 ml of a solution of 0.1 ml of the solution D and 9.9 ml of isopropyl alcohol was added thereto. After the addition, the mixture was stirred for 24 hours to prepare a composite dispersion in which a fluorescent coating film was formed.
5). 기재위에 제조된 표적패턴위에 나노 또는 마이크로 선 및 입자를 분산시켜 분산 패턴 형성5). Dispersion pattern is formed by dispersing nano or micro lines and particles on the target pattern prepared on the substrate.
상기 4)에서 제조된 복합 분산체를 마이크로 피펫으로 1 ㎕ 떠내어 표적패턴위에 팁 끝부분을 살짝 대었다가 떼는 방법으로 표적패턴 1개당 약 1/20 ㎕ 씩 드롭핑한 후 실온에서 자연건조하여 분산패턴을 형성하였다.
Float 1 μl of the composite dispersion prepared in 4) by using a micro pipette, slightly tapping the tip of the tip onto the target pattern, and dropping about 1/20 μl of the target pattern into a target pattern. Formed.
6). 일반 및 형광현미경 관찰6). General and Fluorescence Microscopy
건조가 완료된 후 일반현미경과 형광현미경을 이용하여 상기 패턴을 관찰하여 도 2에 나타내었다. 1은 방향패턴 (KAIST)이고, 2는 표적패턴 (X)이다. 3은 표적패턴 내의 관측영역이고 4는 RITC (붉은색) 로 코팅된 선이며, 5는 FITC (녹색) 로 코팅된 선이고 6은 형광염료로 코팅이 되지 않은 선이고, 노랑색 화살표는 관측영역 주위로 보이는 표적패턴이다. (관측영역 확인)After the drying is completed, the pattern was observed using a normal microscope and a fluorescence microscope, and the results are shown in FIG. 2. 1 is a direction pattern (KAIST), 2 is a target pattern (X). 3 is the observation area in the target pattern, 4 is the line coated with RITC (red), 5 is the line coated with FITC (green), 6 is the line not coated with fluorescent dye, and yellow arrow is around the viewing area. The target pattern looks like. (Observation area confirmation)
도 2에서 보이는 상단은 일반현미경으로 관찰한 결과이며, 하단은 형광현미경(FITC 영역, 들뜸파장: 460~490nm, emission filter: 520nm ; RITC 영역, 들뜸파장: 510~550nm, emission filter: 590nm)을 사용하여 관찰한 결과이다. 도 2에 보이는 바와 같이, 일반현미경 이미지에서는 구분이 잘 안되는 선과 입자들도 형광이미지에서는 색을 잘 나타내고 있다. The upper part shown in FIG. 2 is a result of observation with a normal microscope, and the lower part is a fluorescence microscope (FITC region, excitation wavelength: 460-490 nm, emission filter: 520 nm; RITC region, excitation wavelength: 510-550 nm, emission filter: 590 nm). It is the result observed using. As shown in FIG. 2, the lines and particles that are not well distinguished in the general microscope image also show the color well in the fluorescent image.
반대로, 일반현미경 이미지에서는 뚜렷이 관측이 되지만 형광이미지에서는 관측이 안 되는 것들도 존재한다. 이와 같이 일반현미경에서 관측되는 선과 입자들이 모두 형광이미지에서 관측되는 것은 아니기 때문에 한층 더 복제를 어렵게 하는 요인이 된다. 마이크로 입자들 중 일부는 형광염료가 뭉쳐서 형성한 것들도 있는데 이러한 것들도 임의의 패턴을 형성하는데 함께 기여하고 있음을 알 수 있다.Conversely, there are some things that are clearly observed in normal microscope images but not in fluorescence images. As such, the lines and particles observed in the ordinary microscope are not all observed in the fluorescence image, which makes the replication more difficult. Some of the microparticles are formed by the aggregation of fluorescent dyes, which can be seen to contribute together to form an arbitrary pattern.
1 : 방향패턴 (KAIST)
2 : 표적패턴 (X)
3 : 표적패턴 내의 관측영역 (노란색 점선 내부)
4 : RITC (붉은색) 로 코팅된 선
5 : FITC (녹색) 로 코팅된 선
6 : 형광염료로 코팅이 되지 않은 선
노란색 화살표 : 관측영역 주위로 보이는 표적패턴 (관측영역 확인)1: Direction pattern (KAIST)
2: Target Pattern (X)
3: Observation area within the target pattern (inside the yellow dotted line)
4: Line coated with RITC (red color)
5: Line coated with FITC (green)
6: wire not coated with fluorescent dye
Yellow arrow: Target pattern seen around the observation area (check the observation area)
Claims (15)
상기 기준패턴 상부에 나노 또는 마이크로 크기의 입자, 와이어 또는 이들의 혼합물의 표면에 형광체로 코팅하여 제조되는 복합 분산체가 임의로 분산된 분산패턴이 형성된 복제방지 라벨.A reference pattern is formed by the substrate and a cured layer containing a phosphor on the substrate,
A copy protection label having a dispersion pattern in which a composite dispersion, which is prepared by coating a surface of nano- or micro-sized particles, a wire, or a mixture thereof with phosphors on the reference pattern, is randomly dispersed.
상기 복합 분산체는 나노 또는 마이크로 입자, 와이어 또는 이들의 혼합물이 더 포함되는 복제방지 라벨.The method of claim 1,
The composite dispersion further comprises a nano or micro particles, a wire or a mixture thereof.
상기 복제방지 라벨은 기재의 일면에 형광체가 혼합된 감광성 고분자를 이용하여 기준패턴을 형성하는 복제방지 라벨.The method of claim 1,
The copy protection label is a copy protection label to form a reference pattern using a photosensitive polymer mixed with a phosphor on one surface of the substrate.
상기 형광체는 한가지 형광염료 또는 파장이 다른 둘이상의 형광염료인 복제방지 라벨.The method of claim 1,
The phosphor is one fluorescent dye or two or more fluorescent dyes having different wavelengths.
상기 기재는 필름인 복제방지 라벨.The method of claim 1,
The base material is a film anti-copy label.
상기 복제방지 라벨은 기준 패턴을 보호하기 위한 보호층을 더 포함하는 복제방지 라벨.The method of claim 5,
The copy protection label further comprises a protective layer for protecting the reference pattern.
b) 나노 또는 마이크로 크기의 와이어, 나노 또는 마이크로 크기의 입자 및 이들의 혼합물로 선택되는 복합재료에 형광체를 코팅하여 형광코팅막이 형성된 복합 분산체를 제조하는 단계;
c)상기 기준 패턴 위에, 상기b)단계에서 제조된 복합 분산체를 분산시켜 임의의 분산 패턴을 형성하는 단계;
를 포함하는 복제방지 라벨의 제조방법.a) forming a reference pattern using a photosensitive polymer solution mixed with a phosphor on a substrate;
b) preparing a composite dispersion in which a fluorescent coating film is formed by coating a phosphor on a composite material selected from nano or micro sized wire, nano or micro sized particles, and a mixture thereof;
c) dispersing the composite dispersion prepared in step b) on the reference pattern to form an arbitrary dispersion pattern;
Method for producing a copy protection label comprising a.
상기 a)단계에서 기준 패턴은 형광체를 포함한 감광성 고분자 용액을 기재상에 도포한 후, 리소그라피 공정으로 형성된 것을 특징으로 하는 복제방지 라벨의 제조방법.The method of claim 7, wherein
The reference pattern in step a) is a method of producing a copy protection label, characterized in that formed by a lithography process after applying a photosensitive polymer solution containing a phosphor on a substrate.
상기 c)단계에서 복합 재료를 더 포함하여 분산시켜 임의의 분산 패턴을 형성하는 복제방지 라벨의 제조방법.The method of claim 8,
And c) further comprising the composite material in step c) to form a dispersion pattern.
상기 b)단계에서 형광체는 한가지 형광염료 또는 파장이 다른 둘이상의 형광염료인 복제방지 라벨의 제조방법.The method of claim 8,
In step b), the phosphor is one fluorescent dye or two or more fluorescent dyes having a different wavelength of the production method of the anti-copy label.
상기 a)단계에서 기재는 필름이며, 상기 복합재료는 금속, 고분자, 펩타이드, 유기화합물, 무기화합물로부터 하나이상 선택된 복제방지 라벨의 제조방법.The method of claim 8,
In the step a) the substrate is a film, the composite material is a method for producing a copy protection label at least one selected from metals, polymers, peptides, organic compounds, inorganic compounds.
상기 c)단계에서 분산은 복합 분산체가 포함된 용액을 마이크로 피펫을 이용하여 기준 패턴 위에 떨어트린 후 건조한 복제방지 라벨의 제조방법.The method of claim 8,
Dispersion in step c) is a method for producing a dry anti-copy label after dropping the solution containing the composite dispersion on the reference pattern using a micro pipette.
상기 c)단계 후, 분산 패턴 위에 보호층을 형성하는 단계;를 더 포함하는 복제방지 라벨의 제조방법.The method of claim 8,
After the step c), forming a protective layer on the dispersion pattern; manufacturing method of a copy protection label further comprising.
2)상기 표적패턴 위치에서 분산 패턴을 관측하는 단계;
3)상기 1)및 2)단계에서 관측된 이미지를 컴퓨터 모니터 상에 디스플레이 한 후, 고유 아이디를 부여하여 데이터베이스에 저장하는 단계;
4)저장된 아이디와 이미지의 조합을 이용하여 새로운 패턴에 대해 진위여부를 판단하는 단계;
를 포함하는 복제방지 라벨의 진위 판별방법.1) setting an observation position based on a direction pattern and a target pattern by observing any one of the anti-copy labels selected from claim 1;
2) observing a dispersion pattern at the target pattern position;
3) after displaying the image observed in the step 1) and 2) on the computer monitor, giving a unique ID and storing in the database;
4) determining the authenticity of the new pattern using the combination of the stored ID and the image;
The authenticity determination method of the copy protection label comprising a.
상기 4)단계에서 진위여부 판단은 상기 1)단계에서 설정된 관측 위치와 동일한 영역에 대해 관측한 패턴을 컴퓨터 모니터 상에 동시에 디스플레이하여 비교하거나, 프로그램을 이용하여 두 이미지의 유사성을 계산하는 방법을 이용하는 복제방지 라벨의 진위 판별방법.The method of claim 14,
In step 4), the authenticity determination may be performed by simultaneously displaying and comparing patterns observed on the same area as the observation position set in step 1) on a computer monitor, or by calculating a similarity between two images using a program. How to determine the authenticity of a copy protection label.
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