KR101090486B1 - Nanodevices and preparing method of the same - Google Patents

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Abstract

본 발명은 유전영동에 의하여 형성된 반도체 나노입자 브릿지에 의해 접합된 나노갭 전극들을 포함하는 나노소자, 및 그의 제조 방법 및 용도에 관한 것으로서, 상기 나노소자는 광학센서, 광전자센서, 가스센서, 태양전지 등 다양한 전기 전자 분야에 응용될 수 있다.The present invention relates to a nano device comprising nanogap electrodes bonded by a semiconductor nanoparticle bridge formed by dielectric electrophoresis, and a method and a use thereof, wherein the nano device comprises an optical sensor, an optoelectronic sensor, a gas sensor, and a solar cell. It can be applied to various electric and electronic fields.

나노갭 전극, 반도체 나노입자, 광학센서 Nanogap Electrodes, Semiconductor Nanoparticles, Optical Sensors

Description

나노소자 및 그의 제조 방법 {NANODEVICES AND PREPARING METHOD OF THE SAME}NANODEVICES AND PREPARING METHOD OF THE SAME

본원은 유전영동(dielectrophoresis)에 의하여 형성된 반도체 나노입자 브릿지에 의해 접합된 나노갭 전극들을 포함하는 나노소자 및 그의 제조 방법 및 용도에 관한 것이다.The present application relates to a nanodevice comprising nanogap electrodes bonded by a semiconductor nanoparticle bridge formed by dielectrophoresis, and a method and a use thereof.

반도체 물질은 전자 공학, 광-전자공학 및 광학 등 분야에 있어서 다양하고 거대한 응용 가능성을 갖고 있다. 예를 들어, 산화 아연(ZnO)은 3.3 eV의 넓은 밴드갭(band gap)을 갖는 Ⅱ-Ⅵ 화합물 반도체 물질로서, 전자 공학, 광-전자공학 및 광학 등 분야에 있어서 응용에 대한 거대한 잠재력을 지니고 있어 큰 관심을 끌어 왔다. 특히, 나노와이어, 나노로드, 나노입자 및 다른 나노구조와 같은 ZnO의 나노구조체는 자외선(UV) 레이저, UV 센서, 태양 전지 및 가스 센서와 같은 다양한 응용을 위해 연구되어 왔다. 최근 나노구조 물질의 연구 및 개발이 큰 관심을 끌고 있는 추세이지만, 상기 나노구조 물질에 기반한 장치의 설계 및 제조는 여전히 큰 과제로 남아 있다. 상기 나노구조 물질에 기반한 장치의 특징들을 연구하기 위해, 각각의 나노단편(nanosegment) 또는 그들의 접합에 전기적 접촉을 만드는 것이 중요하다.Semiconductor materials have a huge variety of applications in electronics, opto-electronics and optics. For example, zinc oxide (ZnO) is a II-VI compound semiconductor material with a wide band gap of 3.3 eV, with enormous potential for applications in electronics, opto-electronics and optics. It has attracted great attention. In particular, nanostructures of ZnO, such as nanowires, nanorods, nanoparticles and other nanostructures, have been studied for various applications such as ultraviolet (UV) lasers, UV sensors, solar cells and gas sensors. In recent years, research and development of nanostructured materials have been of great interest, but design and manufacture of devices based on the nanostructured materials remain a big challenge. In order to study the features of the devices based on the nanostructured material, it is important to make electrical contacts to each nanopiece or their junction.

원칙적으로, 나노테크놀로지(NT)의 기반을 형성하는 본질적 기술이면서 상기한 바와 같은 요구를 충족시키는데 사용될 수 있는 두 가지 접근 방법이 있다. 그 중 하나는 "탑-다운(top-down)" 방식으로 불리우는 것으로서, 존재하는 도구 및 구조가 나노미터 영역으로 다운스케일(downscale)되는 전형적 공정 기술이다. 또 다른 접근 방법은 "바텀-업" 방식이다. 이 접근 방법에 있어서 자기-형성 공정(self-formation processes) 및 화학적 합성은 정제되고 완전한 나노미터 크기의 입자를 만든다. 미래 제품 및 디바이스(device)에 대해 형성된 나노구조체를 정확히 정의되고 제어가 잘 된 위치에 완벽히 위치시키기 위하여 상기 "탑-다운" 및 상기 "바텀-업"의 두 기본적인 접근 방법을 효율적으로 결합하고 통합한 새롭고도 혁신적인 기술이 필요하다. 상기 두 접근 방식을 통합하기 위한 한 방법은 미리 패턴된 나노갭 전극(탑-다운) 상에 나노 크기의 입자를 접합함에 있어서 유전영동을 이용하는 것이다. 1951 년 유전영동 기술이 확립된 이래, 상기 기술은 마이크로 또는 나노 크기의 물질의 조작 및 정렬에 대해 효율적인 바텀-업 방법 중의 하나로서, 분극이 가능한 부유물질이 외부에서 인가된 불균일 전기장에 의해 그 움직임이 제어되는 원리를 이용한 기술이다.In principle, there are two approaches that are essential technologies that form the basis of nanotechnology (NT) and can be used to meet the needs as described above. One of them is called the "top-down" approach, which is a typical process technique in which existing tools and structures are downscaled to the nanometer range. Another approach is the "bottom-up" approach. Self-formation processes and chemical synthesis in this approach result in purified and complete nanometer sized particles. Efficiently combines and integrates the two basic approaches of "top-down" and "bottom-up" to perfectly position nanostructures formed for future products and devices in precisely defined and controlled locations One new and innovative technology is needed. One way to integrate the two approaches is to use dielectric electrophoresis to bond nanoscale particles onto pre-patterned nanogap electrodes (top-down). Since the establishment of the electrophoretic technology in 1951, it has been one of the most effective bottom-up methods for the manipulation and alignment of micro or nano-sized materials, which is caused by a non-uniformly applied electric field with a polarizable floating material. This is a technique using a controlled principle.

지난 10 년에 걸쳐, 수많은 그룹들이 금(Au) 나노-콜로이드, DNA와 같은 바이오 물질, 탄소 나노튜브, 및 반도체 나노와이어와 같은 다양한 물질의 DEP 정렬을 폭넓게 연구해 왔다. 여기서, 이들은 가스 센서, 바이오 센서와 같은 바이오테크놀로지(BT), 전계-효과 트랜지스터(FET), 분자 전자공학 및 정보 기술(IT), BT 및 NT의 융합 테크놀로지에 기반한 다른 잠재력이 있는 영역에 실용적으로 응용될 수 있다. 전자공학 및 광전자공학 장치에 기반한 반도체를 구현하기 위한 응용 방법으로 금속 및 탄소 나노튜브를 조작하는데 폭넓게 사용된 주목할 만한 DEP 방법의 특징 대신 상기 DEP 방법 상에 기반한 반도체 나노 장치의 제조는 아직 보고된 바 없다.Over the past decade, numerous groups have extensively studied the DEP alignment of various materials such as gold (Au) nano-colloids, biomaterials such as DNA, carbon nanotubes, and semiconductor nanowires. Here, they are practically used in other potential areas based on the convergence technologies of biotechnology (BT), field-effect transistors (FET), molecular electronics and information technology (IT), such as gas sensors, biosensors, BT and NT. Can be applied. The fabrication of semiconductor nanodevices based on the DEP method has not been reported yet, instead of the notable features of the DEP method, which are widely used to fabricate metal and carbon nanotubes as applications for the implementation of semiconductors based on electronics and optoelectronic devices. none.

한편, 반도체 물질에 대하여 그의 다양한 응용성으로 인하야 많은 연구가 진행되어 오고 있으며, 특히, 산화물 반도체, 예를 들어, ZnO는 많은 연구가 진행되어 온 반도체 물질로서, 우수한 전기 및 광학 특성을 가진다. 상기 ZnO는 대중적 물질이며 비용 효율적으로 성장될 수 있는 UV 센서에 대한 잠재적인 후보 중의 하나이나, 상기 물질을 상업화하는데 큰 관심이 없었다. UV 센서 내 응용을 방해하는 많은 이유들이 존재하는데, 그 중 하나가 느린 광응답이다.On the other hand, due to its various applicability with respect to the semiconductor material has been studied a lot, in particular, the oxide semiconductor, for example, ZnO is a semiconductor material that has been studied a lot, has excellent electrical and optical properties. The ZnO is one of the potential candidates for a UV sensor that is a popular material and can be grown cost-effectively, but was not of great interest in commercializing the material. There are many reasons for impeding applications in UV sensors, one of which is slow photo response.

따라서, 나노전자공학에 있어서 나노 디바이스를 구현하기 위해 나노물질을 나노갭 전극 내에 위치시키는 것을 제어하는 기술에 대한 필요성이 대두되었다.Accordingly, there is a need for a technique for controlling the positioning of nanomaterials in nanogap electrodes to implement nanodevices in nanoelectronics.

상기한 문제점을 해결하기 위하여, 본원은 유전영동(dielectrophoresis)에 의하여 나노갭 전극들 사이에 형성된 반도체 나노입자 브릿지에 의해 접합된 나노갭 전극들을 포함하는 나노소자 및 그의 제조 방법 및 용도를 제공하고자 한다.In order to solve the above problems, the present application is to provide a nanodevice comprising nanogap electrodes bonded by a semiconductor nanoparticle bridge formed between the nanogap electrodes by dielectrophoresis, and a method and use thereof .

그러나, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.However, the problem to be solved by the present invention is not limited to the above-mentioned problem, another task that is not mentioned will be clearly understood by those skilled in the art from the following description.

상기와 같은 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 일 측면은, 하기를 포함하는, 나노소자의 제조 방법을 제공한다:In order to achieve the above object, an aspect of the present invention provides a method for manufacturing a nano device, comprising:

기판을 준비하고,Prepare the substrate,

상기 기판 상에 나노갭으로 분리된 2개 이상의 전극들을 패터닝하고,Patterning two or more electrodes separated by nanogap on the substrate,

반도체 나노입자를 포함하는 현탁액을 상기 전극들 주변에 제공하고,Providing a suspension comprising semiconductor nanoparticles around the electrodes,

상기 전극들 사이에 AC 필드(field)를 인가함으로써 유전 영동에 의하여 상기 현탁액 중 반도체 나노입자를 상기 전극들 간의 나노갭에 정렬시켜 나노입자 브릿지(bridge)를 형성함.Applying an AC field between the electrodes to align the semiconductor nanoparticles in the suspension with the nanogap between the electrodes by dielectric electrophoresis to form a nanoparticle bridge.

본 발명의 다른 측면은, 하기를 포함하는, 나노소자를 제공한다:Another aspect of the invention provides a nanodevice comprising:

기판,Board,

상기 기판 상에 나노갭으로 분리되어 패터닝된 2개 이상의 전극들, 및Two or more electrodes separated and patterned by nanogap on the substrate, and

유전 영동에 의하여 상기 전극들 간의 나노갭에 반도체 나노입자를 정렬시켜 형성되는 반도체 나노입자 브릿지. The semiconductor nanoparticle bridge is formed by aligning the semiconductor nanoparticles in the nanogap between the electrodes by the electrophoresis.

본 발명의 또 다른 측면은, 상기 나노소자를 포함하는 광전자 센서, 광학 센서, 화학 센서, 가스 센서, 양자 터널링 장치, 태양전지 등 다양한 용도를 제공한다.Another aspect of the present invention provides a photoelectric sensor, an optical sensor, a chemical sensor, a gas sensor, a quantum tunneling device, a solar cell and the like including the nanodevice.

상기 본 발명에 따르면, 나노갭 전극 사이에 다양한 반도체 나노입자를 유전영동 방법에 의해 접합할 수 있으며, 상기 접합 방법에 의해 제조된 칩 및 상기 칩을 포함하는 나노소자를 제조할 수 있다. 상기 나노소자는 광전자 센서, 광학 센서, 화학 센서, 가스 센서, 양자 터널링 장치, 태양전지 등으로서, 또는 나노전자공학 및 분자전자공학 영역에서 응용될 수 있으며, 상기 센서는 드릴링 굴착 장치 및 플랫폼(Drilling rigs and platforms), 가스 수집 및 분배 장치, 석유 및 가스 생산 플랫폼, 이수검층 공정 (Mud-logging operations), 황 회수, 탈황 시설(De-sulfurization facilities), 화학 공장, 처리 시설(Treatment facilities), 중수(Heavy water), 핵 시설(Nuclear facilities), 가스 크로마토그래피(Gas chromatography), 가스 플로우 미터(Gas flow meter) 및 환경 모니터(Environmental monitor)와 같은 다양한 영역에서 응용될 수 있다.According to the present invention, a variety of semiconductor nanoparticles can be bonded between the nanogap electrodes by the method of electrophoresis, it is possible to manufacture a chip and a nano device comprising the chip by the bonding method. The nanodevice may be applied as an optoelectronic sensor, an optical sensor, a chemical sensor, a gas sensor, a quantum tunneling device, a solar cell, or the like in the field of nanoelectronics and molecular electronics, and the sensor may be a drilling rig and a platform. rigs and platforms, gas collection and distribution units, oil and gas production platforms, mud-logging operations, sulfur recovery, de-sulfurization facilities, chemical plants, treatment facilities, heavy water It can be applied in various areas such as heavy water, nuclear facilities, gas chromatography, gas flow meter, and environmental monitor.

또한, 상기 나노소자는 광전자 센서, 광학 센서 또는 가스 센서로 사용할 수 있는데, 상기 반도체 나노입자를 나노갭 전극 내 위치시킨 센서는 두 가지 주요한 이점을 가질 수 있다. 첫째는 벌크, 필름 및 나노와이어보다 더 높은 표면-대-부 피 비를 가짐으로써 감도(sensitivity)가 높으며, 둘째는 상기 전극 사이에 감소된 차원(reduced dimensionality)으로 인하여 캐리어(carrier) 전송 시간을 짧게 하여 빠른 응답 시간을 가진다.In addition, the nanodevice may be used as an optoelectronic sensor, an optical sensor, or a gas sensor. A sensor in which the semiconductor nanoparticles are positioned in a nanogap electrode may have two main advantages. Firstly, it has higher surface-to-volume ratio than bulk, film and nanowires, resulting in high sensitivity, and secondly, carrier transport time due to reduced dimensionality between the electrodes. Shorter and faster response time.

이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 구현예 및 실시예를 상세히 설명한다.DETAILED DESCRIPTION Hereinafter, embodiments and embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings so that those skilled in the art may easily implement the present invention.

그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 구현예 및 실시예에 한정되지 않는다. 그리고 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 유사한 도면 부호를 붙였다.As those skilled in the art would realize, the described embodiments may be modified in various different ways, all without departing from the spirit or scope of the present invention. In the drawings, parts irrelevant to the description are omitted in order to clearly describe the present invention, and like reference numerals designate like parts throughout the specification.

본 발명의 일 측면은, 하기 단계들을 포함하는, 나노소자의 제조 방법을 제공한다:One aspect of the invention provides a method of manufacturing a nanodevice, comprising the following steps:

기판을 준비하고,Prepare the substrate,

상기 기판 상에 나노갭으로 분리된 2개 이상의 전극들을 패터닝하고,Patterning two or more electrodes separated by nanogap on the substrate,

반도체 나노입자를 포함하는 현탁액을 상기 전극들 주변에 제공하고,Providing a suspension comprising semiconductor nanoparticles around the electrodes,

상기 전극들 사이에 AC 필드(field)를 인가함으로써 유전 영동에 의하여 상기 현탁액 중 반도체 나노입자를 상기 전극들 간의 나노갭에 정렬시켜 나노입자 브릿지(bridge)를 형성함.Applying an AC field between the electrodes to align the semiconductor nanoparticles in the suspension with the nanogap between the electrodes by dielectric electrophoresis to form a nanoparticle bridge.

상기 본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 반도체 나노입자는 산화물 반도체일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다.In one embodiment of the present invention, the semiconductor nanoparticles may be an oxide semiconductor, but is not limited thereto.

상기 본 발명의 다른 구현예에 있어서, 상기 나노갭 전극을 패터닝하는 것은 리소그래피를 이용하여 수행되는 것일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다.In another embodiment of the present invention, the patterning of the nanogap electrodes may be performed using lithography, but is not limited thereto.

상기 본 발명의 또 다른 구현예에 있어서, 상기 기판은 반도체 또는 절연체일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다. 예를 들어, 상기 기판은 실리콘, 실리콘 질화물, 실리콘 산화물, 알루미늄 산화물, 인듐 주석 산화물, 게르마늄, 갈륨 비소 또는 다른 III-V족 반도에, 석영, 유리, 또는 플라스틱 등 일 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니다.In another embodiment of the present invention, the substrate may be a semiconductor or an insulator, but is not limited thereto. For example, the substrate may be, but is not limited to, silicon, silicon nitride, silicon oxide, aluminum oxide, indium tin oxide, germanium, gallium arsenide or other III-V peninsula, quartz, glass, or plastic. .

상기 본 발명의 또 다른 구현예에 있어서, 상기 나노갭 전극을 패터닝하는 것은 2개의 전극이 나노갭으로 분리되어 대향된 전극쌍이 하나 이상 패터닝하는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다.In another embodiment of the present invention, patterning the nanogap electrode may include, but is not limited to, two electrodes separated by a nanogap so that one or more opposing electrode pairs are patterned.

상기 본 발명의 또 다른 구현예에 있어서, 상기 전극들 사이에 인가되는 AC 필드의 주파수는 수율을 고려하여 적절히 선택할 수 있으며, 비제한적 예로서, 50 kHz 내지 1 MHz, 구체적으로, 50 kHz 내지 500 kHz, 바람직하게는 50 kHz 내지 150 kHz일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다.In another embodiment of the present invention, the frequency of the AC field applied between the electrodes can be appropriately selected in consideration of the yield, non-limiting examples, 50 kHz to 1 MHz, specifically, 50 kHz to 500 kHz, preferably 50 kHz to 150 kHz, but is not limited thereto.

상기 본 발명의 또 다른 구현예에 있어서, 상기 전극들 사이에 인가되는 AC 필드의 전압은 4 V 이하, 구체적으로, 1 V 내지 4 V일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다. 상기 인가 전압이 클수록 정렬되는 나노입자의 수가 증가하며, 4 V 이상에서는 오히려 감소하거나 강한 전기장으로 인해 물질이 타버리는 경우 있으므로, 대상 물질에 따라 상기 인가 전압을 적절한 범위로 조절할 필요가 있다.In another embodiment of the present invention, the voltage of the AC field applied between the electrodes may be 4 V or less, specifically, 1 V to 4 V, but is not limited thereto. As the applied voltage increases, the number of aligned nanoparticles increases, and if the material burns out due to a decrease or a strong electric field above 4 V, it is necessary to adjust the applied voltage to an appropriate range according to the target material.

상기 본 발명의 또 다른 구현예에 있어서, 상기 전극들 사이에 AC 필드의 인가 시간은 30 초 이상, 구체적으로, 30 초 내지 90 초 일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다. 상기 인가시간이 클수록 정렬되는 나노입자의 수가 증가하며, 30 초 미만의 시간에서는 정렬되는 나노입자의 수가 매우 적으며, 나노 브릿지 형성이 되지 않는다.In another embodiment of the present invention, the application time of the AC field between the electrodes may be 30 seconds or more, specifically, 30 seconds to 90 seconds, but is not limited thereto. As the application time increases, the number of aligned nanoparticles increases, and in a time of less than 30 seconds, the number of aligned nanoparticles is very small, and nanobridges are not formed.

상기 본 발명의 또 다른 구현예에 있어서, 상기 기판 상에 전극들을 형성하기 전에 필요에 따라 상기 기판 상에 버퍼층을 형성하는 것을 추가 포함할 수 있다.In another embodiment of the present invention, before forming the electrodes on the substrate may further comprise forming a buffer layer on the substrate as needed.

본 발명의 다른 측면은, 본 발명의 다른 측면은, 하기를 포함하는, 나노소자를 제공한다:Another aspect of the invention, another aspect of the invention provides a nanodevice comprising:

기판,Board,

상기 기판 상에 나노갭으로 분리되어 패터닝된 2개 이상의 전극들, 및Two or more electrodes separated and patterned by nanogap on the substrate, and

유전 영동에 의하여 상기 전극들 간의 나노갭에 반도체 나노입자를 정렬시켜 형성되는 반도체 나노입자 브릿지. The semiconductor nanoparticle bridge is formed by aligning the semiconductor nanoparticles in the nanogap between the electrodes by the electrophoresis.

상기 본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 반도체 나노입자는 산화물 반도체일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다.In one embodiment of the present invention, the semiconductor nanoparticles may be an oxide semiconductor, but is not limited thereto.

상기 본 발명의 또 다른 구현예에 있어서, 상기 기판은 반도체 또는 절연체일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다.In another embodiment of the present invention, the substrate may be a semiconductor or an insulator, but is not limited thereto.

상기 본 발명의 또 다른 구현예에 있어서, 상기 전극들은 2개의 전극이 나노갭으로 분리되어 대향된 전극쌍이 하나 이상 패터닝되어 있는 것일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다.In another embodiment of the present invention, the electrodes may be two electrodes are separated into a nanogap, one or more opposing electrode pairs are patterned, but is not limited thereto.

상기 본 발명의 또 다른 구현예에 있어서, 상기 기판과 상기 전극 사이에 필요에 따라 버퍼층을 추가 포함할 수 있다.In another embodiment of the present invention, a buffer layer may be further included between the substrate and the electrode as necessary.

상기 본 발명의 또 다른 구현예에 있어서, 상기 전극들 사이에 인가되는 AC 필드의 주파수는 50 kHz 내지 1 MHz 일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다.In another embodiment of the present invention, the frequency of the AC field applied between the electrodes may be 50 kHz to 1 MHz, but is not limited thereto.

상기 본 발명의 또 다른 구현예에 있어서, 상기 전극들 사이에 인가되는 AC 필드의 전압은 1 V 내지 4 V일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다.In another embodiment of the present invention, the voltage of the AC field applied between the electrodes may be 1 V to 4 V, but is not limited thereto.

상기 본 발명의 또 다른 구현예에 있어서, 상기 전극들 사이에 AC 필드의 인가 시간은 30 초 내지 90 초 일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다.In another embodiment of the present invention, the application time of the AC field between the electrodes may be 30 seconds to 90 seconds, but is not limited thereto.

상기 본 발명의 또 다른 구현예에 있어서, 상기 전극들 간의 나노갭은 20 nm 내지 110 nm 일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다.In another embodiment of the present invention, the nanogap between the electrodes may be 20 nm to 110 nm, but is not limited thereto.

본 발명의 또 다른 측면은, 상기 나노소자를 포함하는 광전자 센서, 광학 센서, 화학 센서, 가스 센서, 양자 터널링 장치, 태양 전지 등 다양한 용도를 제공한다.Still another aspect of the present invention provides a photoelectric sensor, an optical sensor, a chemical sensor, a gas sensor, a quantum tunneling device, a solar cell, and the like including the nanodevice.

구체적으로, 상기 본 발명에 따라, 나노갭 전극 사이에 다양한 반도체 나노입자를 유전영동 방법에 의해 접합할 수 있으며, 상기 접합 방법에 의해 제조된 칩 및 상기 칩을 포함하는 나노소자를 제조할 수 있다. 본 발명에 따른 상기 나노소 자는 반도체 나노입자 브릿지가 형성된 나노갭 전극을 포함함으로써 반도체 나노입자 물질의 우수한 전기 및 광학 특성을 이용하여, 광전자 센서, 광학 센서, 화학 센서, 가스 센서, 태양 전지, 양자 터널링 장치 등의 제조에 이용될 수 있으며, 또는 나노전자공학 및 분자전자공학 영역에서 응용될 수 있다. 예를 들어, 본 발명에 따른 나노소자를 포함하여 제조되는 센서는 드릴링 굴착 장치 및 플랫폼(Drilling rigs and platforms), 가스 수집 및 분배 장치, 석유 및 가스 생산 플랫폼, 이수검층 공정 (Mud-logging operations), 황 회수, 탈황 시설(De-sulfurization facilities), 화학 공장, 처리 시설(Treatment facilities), 중수(Heavy water), 핵 시설(Nuclear facilities), 가스 크로마토그래피(Gas chromatography), 가스 플로우 미터(Gas flow meter) 및 환경 모니터(Environmental monitor)와 같은 다양한 영역에서 응용될 수 있다.Specifically, according to the present invention, a variety of semiconductor nanoparticles can be bonded between the nanogap electrodes by a dielectric electrophoretic method, it is possible to manufacture a chip and a nano device comprising the chip by the bonding method. . The nanoelement according to the present invention includes a nanogap electrode on which semiconductor nanoparticle bridges are formed, thereby utilizing the excellent electrical and optical properties of semiconductor nanoparticle materials, such as optoelectronic sensors, optical sensors, chemical sensors, gas sensors, solar cells, quantum It may be used in the manufacture of tunneling devices and the like, or may be applied in the fields of nanoelectronics and molecular electronics. For example, sensors fabricated including nanodevices in accordance with the present invention may include drilling rigs and platforms, gas collection and distribution devices, oil and gas production platforms, mud-logging operations. , Sulfur recovery, de-sulfurization facilities, chemical plants, treatment facilities, heavy water, nuclear facilities, gas chromatography, gas flow meters It can be applied in various areas such as a meter and environmental monitor.

또한, 본 발명에 따른 상기 나노소자는 반도체 나노입자 브릿지가 형성된 나노갭 전극을 포함하는 나노소자는 광전자 센서, 광학 센서, 가스 센서, 로 사용하거나 태양 전지에 사용할 수 있는데, 상기 반도체 나노입자를 나노갭 전극 내 위치시킨 센서 또는 태양 전지는 두 가지 주요한 이점을 가질 수 있다. 첫째는 벌크, 필름 및 나노와이어보다 더 높은 표면-대-부피 비를 가짐으로써 감도(sensitivity)가 높으며, 둘째는 상기 전극 사이에 감소된 차원(reduced dimensionality)으로 인하여 캐리어(carrier) 전송 시간을 짧게 하여 빠른 응답 시간을 가진다.In addition, the nanodevice according to the present invention may be used as a photoelectron sensor, an optical sensor, a gas sensor, or a solar cell, including a nanogap electrode on which a semiconductor nanoparticle bridge is formed. Sensors or solar cells placed in a gap electrode can have two major advantages. First, it has a higher surface-to-volume ratio than bulk, film, and nanowires, resulting in high sensitivity, and second, shorter carrier transfer time due to reduced dimensionality between the electrodes. Has a fast response time.

이하, 본 발명에 대한 구현예 및 실시예에 대하여 도면을 이용하여 자세히 설명한다. 그러나, 본 발명이 이에 제한되는 것은 아니다.Hereinafter, embodiments and examples of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. However, the present invention is not limited thereto.

도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 나노갭 전극 내에 반도체 나노입자 브릿지를 형성하는 DEP 공정을 수행하는 단계를 나타내는 순서도이다.1 is a flowchart illustrating a step of performing a DEP process of forming a semiconductor nanoparticle bridge in a nanogap electrode according to an embodiment of the present invention.

예를 들어, 먼저 산화물이 코팅된 실리콘 기판을 준비할 수 있다(S100). 이후, 상기 기판 상에 나노갭으로 분리된 2개 이상의 전극들을 패터닝하여 형성할 수 있으며(S200), 구체적으로는 나노갭을 갖는 10 쌍의 전극 어레이(array)을 포함하는 칩을 준비할 수 있다. 상기 칩에 수 분 동안 O2 플라즈마 클리닝을 하고 수 초 동안 에탄올로 린스하는 클리닝 절차를 수행할 수 있다 [참고 문헌 : S.-H. Yoon, S. Kumar, G.-H. Kim, Y.-S. Choi, T. W. Kim, and S. I. Khondaker, J. Nanosci. Nanotechnol. 8, 3427 (2008)]. 이후, 상기 칩의 중심 상에, 즉, 전극 나노갭 상에 반도체 나노입자를 포함한 현탁액을 적가함으로써 상기 나노입자를 위치시킬 수 있다(S300). 상기 전극 나노갭은 20 nm 내지 110 nm일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다. 상기 반도체 나노입자는 일반적으로 알려진 반도체 물질을 포함하는 것일 수 있다. 예를 들어, 상기 반도체 나노입자는 Si, Ge, SiGe, II-VI, IV-VI, III-V 족 반도체 물질, 및 이들의 조합일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 구체적으로, 상기 반도체 나노입자는 산화물 반도체, 질화물 반도체 등일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 예를 들어, 상기 반도체 나노입자는 ZnO 등의 산화물 반도체 나노입자일 수 있으나 이에 제한되지는 않으며, 상기 반도체 나노입자 의 크기는 5 nm 이상일 수 있으며, 예를 들어, 5 nm 내지 60 nm, 또는 20 nm 내지 60 nm 의 나노입자를 이용할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 다음으로, 유전영동 방법을 수행할 수 있다. 상기 유전영동 방법(DEP)은 주파수, 피크-대-피크 전압 및 인가 시간을 변화시킴으로써 상기 나노갭 전극 사이에 상기 반도체 나노입자를 브릿지시킬 수 있다(S400).For example, first, an oxide-coated silicon substrate may be prepared (S100). Thereafter, two or more electrodes separated by nanogaps may be patterned on the substrate (S200), and specifically, a chip including 10 pairs of arrays having an nanogap may be prepared. . The chip may be subjected to a cleaning procedure of O 2 plasma cleaning for several minutes and rinsing with ethanol for several seconds [Reference: S.-H. Yoon, S. Kumar, G.-H. Kim, Y.-S. Choi, TW Kim, and SI Khondaker, J. Nanosci. Nanotechnol. 8, 3427 (2008). Thereafter, the nanoparticles may be positioned by dropwise adding a suspension including semiconductor nanoparticles on the center of the chip, that is, on the electrode nanogap (S300). The electrode nanogap may be 20 nm to 110 nm, but is not limited thereto. The semiconductor nanoparticles may include those generally known semiconductor materials. For example, the semiconductor nanoparticles may be Si, Ge, SiGe, II-VI, IV-VI, III-V group semiconductor materials, and combinations thereof, but is not limited thereto. Specifically, the semiconductor nanoparticles may be an oxide semiconductor, a nitride semiconductor, or the like, but is not limited thereto. For example, the semiconductor nanoparticles may be oxide semiconductor nanoparticles such as ZnO, but is not limited thereto. The size of the semiconductor nanoparticles may be 5 nm or more, for example, 5 nm to 60 nm, or 20 Nanoparticles of nm to 60 nm can be used, but is not limited thereto. Next, genophoretic methods can be performed. The electrophoretic method (DEP) may bridge the semiconductor nanoparticles between the nanogap electrodes by changing a frequency, a peak-to-peak voltage, and an application time (S400).

본 발명에서, 나노갭 전극들 사이에 상기 유전영동에 의한 반도체 나노 입자의 정렬을 통한 반도체 나노입자 브릿지 형성은 3 가지 변수, 즉, 적용된 AC 필드의 주파수(f), 적용된 AC 필드의 피크-대-피크 전압(Vpp), 및 AC 필드 인가 시간 (t)에 주로 의존하는 것을 발견하였다. 나노갭 전극 내 반도체 나노입자의 일관적이며 신뢰도 있는 접합을 위해서는 상기 변수들을 최적화하는 것은 중요하다.In the present invention, the semiconductor nanoparticle bridge formation through the alignment of the semiconductor nanoparticles by the electrophoresis between the nanogap electrodes has three variables: the frequency f of the applied AC field, the peak-to-peak of the applied AC field. It was found to depend mainly on the peak voltage (V pp ) and the AC field application time (t). Optimizing these parameters is important for consistent and reliable bonding of semiconductor nanoparticles in nanogap electrodes.

유전 영동(DEP) 힘은 다음과 같은 식으로 표현된다:Genetic electrophoretic (DEP) forces are expressed in the following way:

Figure 112009050245087-pat00001
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Figure 112009050245087-pat00001
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여기서, εm은 매질의 유전율, a는 나노입자의 반경, K(ω)는 Clausius-Mosotti 인자, 및 Erms -는 전기장의 rms 값이며, 상기 DEP 힘은 Re[K(ω)], 나노입자의 부피 및 전기장의 변화에 비례한다.Where ε m is the permittivity of the medium, a is the radius of the nanoparticles, K (ω) is the Clausius-Mosotti factor, and E rms - is the rms value of the electric field, and the DEP force is Re [ K (ω) ], nano Proportional to the volume of the particle and the change in the electric field.

이와 관련하여, 상기 주파수 의존형 Clausius-Mosotti 인자는 다음과 같은 식으로 표현된다:In this regard, the frequency dependent Clausius-Mosotti factor is expressed as:

Figure 112009050245087-pat00002
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Figure 112009050245087-pat00002
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여기서, εp 및 εm은 입자 및 매질의 유전율, σp 및 σm은 상기 입자 및 상기 매질의 전도도, j는 √-1 및 ω는 2πf이다. Where ε p and ε m are the permittivity of the particles and the medium, σ p and σ m are the conductivity of the particles and the medium, j is √-1 and ω is 2πf.

이와 관련하여, 상기 실수부 Clausius-Mosotti 인자는 다음 식과 같다:In this regard, the real Clausus-Mosotti factor is given by:

Figure 112009050245087-pat00003
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Figure 112009050245087-pat00003
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여기서, εp 및 εm, σp 및 σm, j 및 ω는 상기에서 설명한 것과 같다. Here, ε p and ε m , σ p and σ m , j and ω are as described above.

DEP 힘은 두 가지 유형이 있는데, 하나는 양(positive)의 DEP이고, 다른 하나는 음(negative)의 DEP이다. 양의 DEP는 Re[K(ω)]가 양의 값을 가질 때 발생하며, 이 경우에 시간-평균 힘(time-averaged force)이 강한 전기장 세기의 영역으로 상기 나노 입자를 끌어 당긴다. Re[K(ω)]의 음의 값은 음의 DEP를 야기하며, 상기 나노입자를 약한 전기장 세기의 영역으로 향하게 하는 시간-평균 힘에 대응한다. 상기 실수부 Clausius-Mosotti 인자에서, 고주파수에서는 유전율 항이 우세하며, 낮은 주파수에서는 전도도 항이 우세하다 [참고 문헌 : (a) B. C. Gierhart, D. G. Howitt, S. J. Chen, R .L. Smith, and S. D. Collins, Langmuir 23, 12450 (2007), (b) R. J. Barsotti, Jr., M. D. Vahey, R. Wartena, Y. M. Chiang, J. Voldman, and F. Stellacci, Small 3, 488 (2007), (c)_ P. R. C. Gascoyne, and J. Vykoukal, Electrophoresis 23, 1973 (2002)]. 본 발명에서, 양의 DEP는 500 kHz에 이르기까지 주파수 값에 대해 우세하였는데, 여기서, 상기 반도체 나노입자의 최대 접합은 높은 필드(field) 세기의 영역 근처에서 관찰되었다. 이어, 양의 DEP는 상기 주파수를 초과하면 약하게 되고, 음의 DEP는 1 MHz에 근접한 주파수에서 우세하였다. 이것은 상기 나노입자가 높은 필드 세기의 영역 근처에서 트랩(trapped)될 수 없으며, 그들의 접합은 낮은 필드 영역에서 관찰된다는 것이 분명하다. 상기 등식 (1) 및 반도체 나노입자 (ε p = 10 ε0, σ p = 25 μS/cm)와 매질[탈이온수(DI water), εm = 80 ε0, σ m = 7 μS/cm]의 전도도 및 유전율을 사용하여, 적용된 주파수와 함께 Clausius-Mosotti 인자의 실제 부분을 시뮬레이션하였으며, 그 결과는 도 2에서 그래프로 나타내었다. 상기 시뮬레이션 결과는 보다 낮은 주파수 및 보다 높은 주파수 각각에서 관찰된 양의 DEP 힘 및 음의 DEP 힘의 관찰된 양상과 상당히 일치한다. 실험적으로 얻은 결과 및 이론적 시뮬레이션에 의한 결과의 작은 편차는 상기 DEP 힘에 영향을 미치는 많은 요소, 예를 들어, 크기-의존적 유전율 및 전도도, 전극 편극화, 열 효과 및 AC 전기삼투현상 등에 인한 것일 수 있다.There are two types of DEP forces: one is positive DEP and the other is negative DEP. Positive DEP occurs when Re [K (ω)] has a positive value, in which case the nanoparticles are attracted to the region of electric field strength where the time-averaged force is strong. A negative value of Re [K (ω)] causes a negative DEP and corresponds to a time-averaged force that directs the nanoparticles into the region of weak electric field strength. In the real Clausus-Mosotti factor, the dielectric constant term prevails at high frequencies and the conductivity term prevails at low frequencies. [Reference: (a) BC Gierhart, DG Howitt, SJ Chen, R.L. Smith, and SD Collins, Langmuir 23, 12450 (2007), (b) RJ Barsotti, Jr., MD Vahey, R. Wartena, YM Chiang, J. Voldman, and F. Stellacci, Small 3, 488 (2007), (c) _ PRC Gascoyne, and J. Vykoukal, Electrophoresis 23, 1973 (2002)]. In the present invention, positive DEP prevailed for frequency values up to 500 kHz, where the maximum junction of the semiconductor nanoparticles was observed near the region of high field strength. The positive DEP then weakened above the frequency and the negative DEP prevailed at frequencies close to 1 MHz. It is evident that the nanoparticles cannot be trapped near the region of high field strength, and their junction is observed in the low field region. Equation (1) and the semiconductor nanoparticles ( ε p = 10 ε 0 , σ p = 25 μS / cm) and the medium [DI water, ε m = 80 ε 0 , σ m = 7 μS / cm] was used to simulate the real part of Clausius-Mosotti factor with the applied frequency, and the results are shown graphically in FIG. 2. The simulation results are in good agreement with the observed aspects of the positive and negative DEP forces observed at the lower and higher frequencies, respectively. Small deviations from experimental results and results from theoretical simulations may be due to many factors affecting the DEP force, such as size-dependent permittivity and conductivity, electrode polarization, thermal effects, and AC electroosmosis. have.

상기 DEP 힘이 적용된 전기장의 세기에 의해 강하게 영향 받는 것은 주목할 만하다. DEP 유형(양 또는 음)은 K(ω)의 실제 부분에 의해 결정되나, DEP 힘의 세기는 전기장의 rms 값의 제곱근 변화량에 직접적으로 비례한다. 그러므로, 전기 장 강도의 근원(source)인 피크-대-피크 전압은 나노갭 전극 내 반도체 나노입자의 최소 접합이 관계하는 한도에서 제외될 수 없다. Re[K(ω)]가 최대값으로 추정되는 150 kHz의 주파수를 적용하며 DEP에 의한 반도체 나노입자의 정렬/조립 시간이 30 초인 경우 전기장 세기를 제어하여 높은 필드 세기의 바람직한 영역 내에서 상기 나노입자를 조작할 수 있도록 하는 것이 필요하다. 상기한 바와 같이, Vpp ≤ 4 V로 제공된 우수한 트랩핑 환경 및 고 전압은 많은 다른 원하지 않은 특징들, 예를 들면, 높은 필드 세기에서 입자-입자 상호작용, 및 상기 DEP 힘을 매우 제한하는 브라운 운동 및 나노입자의 정렬/조립의 감소를 야기할 수 있다. 그러므로, 상기 입자-영역 상호작용을 강화하고, 조작을 용이하게 하는 브라운 효과를 감소시키며, 나노갭 전극 내 나노입자를 트랩핑함으로써 브라운 운동을 해결하는 것이 매우 바람직한데, 인가되는 전기장의 세기를 적당한 값으로 제어함으로써 분명하게 할 수 있다.It is noteworthy that the DEP force is strongly influenced by the strength of the applied electric field. The DEP type (positive or negative) is determined by the actual part of K (ω) , but the strength of the DEP force is directly proportional to the square root change of the rms value of the electric field. Therefore, the peak-to-peak voltage, which is the source of electric field strength, cannot be excluded as far as the minimum junction of semiconductor nanoparticles in the nanogap electrode is concerned. Applying a frequency of 150 kHz where Re [K (ω)] is assumed to be the maximum value, and when the alignment / assembly time of the semiconductor nanoparticles by DEP is 30 seconds, the field strength is controlled to control the electric field strength so that the nanoparticles are within the desired region of high field strength. It is necessary to be able to manipulate the particles. As noted above, the excellent trapping environment and high voltage provided by V pp ≤ 4 V provide many other undesirable features, such as particle-particle interactions at high field strength, and Brown, which greatly limits the DEP force. It can lead to a decrease in motion and alignment / assembly of the nanoparticles. Therefore, it is highly desirable to solve the Brownian motion by enhancing the particle-region interaction, reducing the Browning effect that facilitates manipulation, and trapping the nanoparticles in the nanogap electrode, so that the strength of the applied electric field is moderate. This can be made clear by controlling by value.

상기 유전영동 방법을 수행한 이후, 5 초 내지 10 초 동안 탈이온수로 상기 칩을 클리닝하고, 수 초 동안 질소(N2)를 주입시킴으로써, 유전영동(dielectrophoresis)에 의해 상기 나노갭 전극들 사이에 반도체 나노입자를 정렬하여 반도체 나노입자 브릿지를 형성할 수 있다.After performing the electrophoresis method, the chip is cleaned with deionized water for 5 to 10 seconds, and nitrogen (N 2 ) is injected for several seconds, thereby dividing the nanogap electrodes by dielectrophoresis. The semiconductor nanoparticles may be aligned to form a semiconductor nanoparticle bridge.

실시예Example 1 One

[[ ZnOZnO 반도체 나노입자의 제조] Fabrication of Semiconductor Nanoparticles]

ZnO 나노입자는 졸-겔 방법의 화학적 방법을 사용하여 성장시켰다. 상기 ZnO 나노입자는 Meulenkamp [참고 문헌 : E. A. Meulenkamp, J. Phys. Chem. B 102, 5566 (1998)]에 의해 제안된 졸-겔 방법의 단순한 화학적 방법에 의해 성장되었다. 아세트산 아연·2수화물(ZINC ACETATE DIHYDRATE, [(Zn(CH3COO)2·2H2O)]) 시료 1.10 g을 대기압 하에서 70℃의 에탄올 70 ml에 용해시켰다. 이후, 즉시 0℃로 식혔다. 수산화 리튬 [(LiOH·H2O)] 0.29 g(7 mmol) 시료를 초음파 배스(bath)에서 실온에서 에탄올 50 ml에 용해시키고, 0℃로 냉각하였다. 상기 수산화 리튬 용액을 0℃에서 격렬한 교반 하에 아세트산 아연·2수화물 용액에 한방울씩 첨가하였다. 최종 용액은 2 일 동안 4℃로 유지하였고, ZnO 졸을 형성하였다. N-헵탄을 천천히 상기 ZnO 졸에 1 : 2의 부피비로 첨가하였고, 다시 상기 최종 용액을 3 시간 동안 4℃로 다시 저장하였다. N-헵탄을 첨가함으로써 침전을 형성하게 하고 ZnO 겔이 비커 바닥면에 가라앉게 되었다. 침전된 분말을 분리, 세척하고 실온, 진공 상태에서 건조시켰다. 상기 ZnO 겔을 포함하는 용액을 이후 1 시간 동안 150℃로 가열하여 에탄올을 제거한 후에 남은 최종 생성물은 ZnO 나노미립자 분말이었다. 상기 나노미립자 분말은 이후 3 시간 동안 400℃에서 어닐링되었다. 합성된 ZnO 나노입자는 X-선 회절 (XRD) (Bruker AXS, Model: D8 FOCUS), 에너지 분산 X- 선 스펙트럼(Energy dispersive X-ray spectroscopy, EDS) 및 UV/VIS 스펙트럼 (Model: Cary 5000)을 통해 분석하였다. ZnO 나노입자의 크기 및 결정성에 관한 어닐링 온도의 영향을 연구하기 위해, 어닐링된 다른 시료들에 대해 400℃에서 XRD를 측정하였다.ZnO nanoparticles were grown using the chemical method of the sol-gel method. The ZnO nanoparticles are Meulenkamp [Reference: EA Meulenkamp, J. Phys. Chem. B 102, 5566 (1998), which was grown by a simple chemical method of the sol-gel method. Of zinc acetate dihydrate (ZINC ACETATE DIHYDRATE, [(Zn (CH 3 COO) 2 · 2H 2 O)]) 1.10 g of sample were dissolved in ethanol under atmospheric pressure, 70 ml of 70 ℃. Thereafter, it was immediately cooled to 0 ° C. A 0.29 g (7 mmol) sample of lithium hydroxide [(LiOH.H 2 O)] was dissolved in 50 ml of ethanol at room temperature in an ultrasonic bath and cooled to 0 ° C. The lithium hydroxide solution was added dropwise to the zinc acetate / dihydrate solution under vigorous stirring at 0 ° C. The final solution was kept at 4 ° C. for 2 days, forming a ZnO sol. N-heptane was slowly added to the ZnO sol at a volume ratio of 1: 2, and the final solution was again stored at 4 ° C. for 3 hours. The addition of N-heptane caused precipitation to form and the ZnO gel settled to the bottom of the beaker. The precipitated powder was separated, washed and dried at room temperature and vacuum. The final product remaining after the solution containing the ZnO gel was heated to 150 ° C. for 1 hour to remove ethanol was ZnO nanoparticulate powder. The nanoparticulate powder was then annealed at 400 ° C. for 3 hours. Synthesized ZnO nanoparticles are X-ray diffraction (XRD) (Bruker AXS, Model: D8 FOCUS), Energy dispersive X-ray spectroscopy (EDS) and UV / VIS spectrum (Model: Cary 5000) It was analyzed through. To study the effect of annealing temperature on the size and crystallinity of ZnO nanoparticles, XRD was measured at 400 ° C. for other annealed samples.

[[ 나노갭Nanogap 전극 사이에  Between the electrodes ZnOZnO 나노입자  Nanoparticles 브릿지bridge 형성] formation]

표준 전자빔 리소그래피(EBL) 및 리프트-오프(lift-off) 기술을 사용하여 [참고 문헌 : S.-H. Yoon, S. Kumar, G.-H. Kim, Y.-S. Choi, T. W. Kim, and S. I. Khondaker, J. Nanosci. Nanotechnol. 8, 3427 (2008)] 나노갭을 갖는 Au 전극을 산화물이 코팅된 실리콘 기판 상에 형성하였다. 60 nm 의 나노갭 크기를 갖는 10 쌍의 전극으로 구성되는 칩을 준비하였다(도 3 참조). 여기서, 상기 칩은 2 mm x 2 mm 크기인 것을 사용하였다. 전술한 방법으로 제조된 ZnO 나노입자를 준비하고, 상기 ZnO 나노입자는 탈이온수(DI) 내 현탁(1 : 50의 부피비)시키며 DEP 실험을 수행하기 위해 초음파를 처리하였다. 유전영동(DEP) 에 의한 반도체 나노입자 정렬 (assembly)에 앞서서, 상기 칩에 O2 플라즈마 클리닝 및 에탄올 내 린스와 같은 클리닝 절차를 수행하였다 [참고 문헌: S.-H. Yoon, S. Kumar, G.-H. Kim, Y.-S. Choi, T. W. Kim, and S. I. Khondaker, J. Nanosci. Nanotechnol. 8, 3427 (2008)]. 상기 칩 중심에 탈이온수 내에 현탁된 ZnO 나노입자를 마이크로피펫을 사용하여 적가하고, 즉시 DEP 방법을 시작하기 위해 상기 전극들 사이에 AC 전압을 인가하였다. Using standard electron beam lithography (EBL) and lift-off techniques [Ref. S.-H. Yoon, S. Kumar, G.-H. Kim, Y.-S. Choi, TW Kim, and SI Khondaker, J. Nanosci. Nanotechnol. 8, 3427 (2008)] Au electrodes with nanogaps were formed on oxide coated silicon substrates. A chip consisting of 10 pairs of electrodes with a nanogap size of 60 nm was prepared (see FIG. 3). Here, the chip was used to have a size of 2 mm x 2 mm. Prepared ZnO nanoparticles prepared by the above-described method, the ZnO nanoparticles were suspended in deionized water (DI) (volume ratio of 1:50) and subjected to ultrasonic treatment to perform DEP experiments. Prior to the assembly of semiconductor nanoparticles by electrophoresis (DEP), the chip was subjected to cleaning procedures such as O 2 plasma cleaning and rinsing in ethanol [Reference: S.-H. Yoon, S. Kumar, G.-H. Kim, Y.-S. Choi, TW Kim, and SI Khondaker, J. Nanosci. Nanotechnol. 8, 3427 (2008). ZnO nanoparticles suspended in deionized water at the center of the chip were added dropwise using a micropipette and an AC voltage was applied between the electrodes to immediately start the DEP method.

[[ 나노갭Nanogap 전극 사이에 형성된  Formed between electrodes ZnOZnO 나노입자  Nanoparticles 브릿지bridge 분석] analysis]

DEP 공정 이후에, 나노갭 전극 내 나노입자의 유전영동 정렬을 조사하기 위해 주사전자현미경(SEM, Jeol, Model : JSM-7401F)을 사용하였다. Ⅰ-Ⅴ 측정 시스템(Keithley;Model : 4200-FCS)을 사용하여 상기 나노갭 전극 내 접합된 ZnO 나노입자의 교류 전압(Ⅰ-Ⅴ)을 분석하였다.After the DEP process, a scanning electron microscope (SEM, Jeol, Model: JSM-7401F) was used to investigate the electrophoretic alignment of the nanoparticles in the nanogap electrode. AC voltage (I-V) of ZnO nanoparticles bonded in the nanogap electrodes was analyzed using an I-V measurement system (Keithley; Model: 4200-FCS).

본 발명의 실시예에 따르면, DEP 방법에 의하여 ZnO 반도체 나노입자 정렬에 있어서 중요한 역할을 하는 중요한 변수인 주파수는 2 V의 전압을 적용함으로써 최적화되었으며 DEP 시간은 30 초로 유지되었다. 적용된 주파수는 50 kHz 내지 1 MHz로 변화되었으며, 나노갭 전극 내 나노입자의 정렬을 조사하였다. 주파수 내 증가와 더불어 나노갭 전극 내 ZnO 나노입자의 정렬이 150 kHz까지 지속적으로 증가되는 것을 관찰할 수 있었다. 상기 주파수를 넘어서, 상기 나노입자의 정렬은 500 kHz의 주파수에 도달할 때까지 계속적으로 포화되어 있음을 확인하였다. 흥미롭게도, 500 kHz를 넘어서는 나노갭 전극 내 ZnO 나노입자의 접합 내 점진적인 감소가 있었으며, 매우 적은 나노입자만을 전극 팁 근처에서 볼 수 있었다. 1 MHz로 주파수를 더욱 증가시키는 경우에는 흥미로운 관찰을 할 수 있었는데, 전극에서는 나노입자가 완전히 결여되었으며, 이후 낮은 전기장 세기의 영역을 선호하는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 관찰은 1 MHz의 고 주파수가 나노갭 전극 내 ZnO 나노 입자를 정렬하는데 적절하지 않다는 것을 확인할 수 있었다; 그러나, 150 kHz의 주파수에서 ZnO 나노입자 정렬 속도는 최대였다. 그러므로, 이후의 실험에서는 150 kHz의 주파수가 유지되었다.According to an embodiment of the present invention, the frequency, which is an important variable that plays an important role in ZnO semiconductor nanoparticle alignment by the DEP method, was optimized by applying a voltage of 2 V and the DEP time was maintained at 30 seconds. The applied frequency was varied from 50 kHz to 1 MHz and the alignment of the nanoparticles in the nanogap electrodes was investigated. In addition to the increase in frequency, the alignment of ZnO nanoparticles in the nanogap electrode was continuously increased to 150 kHz. Beyond the frequency, it was confirmed that the alignment of the nanoparticles was continuously saturated until the frequency of 500 kHz was reached. Interestingly, there was a gradual decrease in the junction of the ZnO nanoparticles in the nanogap electrodes above 500 kHz, with very few nanoparticles visible near the electrode tip. Increasing the frequency further to 1 MHz was an interesting observation, showing that the electrode was completely free of nanoparticles and subsequently favored a region of low field strength. This observation confirmed that a high frequency of 1 MHz was not suitable for aligning ZnO nanoparticles in nanogap electrodes; However, the ZnO nanoparticle alignment rate was maximum at the frequency of 150 kHz. Therefore, in subsequent experiments, the frequency of 150 kHz was maintained.

상기 나노갭 전극들 사이에 반도체 나노입자 정렬에 있어서 중요한 역할을 하는 다른 중요한 변수는 전압이다. 피크-대-피크 전압(Vpp)은 주파수 및 시간을 각각 150 kHz 및 30 초로 유지하고 1 내지 4 V 범위로 변화시켰다. Vpp = 1V인 경우 나노갭 전극 내 나노입자의 주목할 만한 결과를 초래하지 않았음을 관찰하였다. 나노갭 전극 내 ZnO 나노입자의 조작은 2 ~ 3 V의 전압을 적용하는 경우 의미 있는 변화를 보여 주었다. 4 V를 초과하여 전압을 적용하면 나노갭 전극은 타버렸다. 또한 높은 전압은 전기분해를 초래하며, 접합 속도가 감소된다. 그러므로, 주의 깊은 측정을 통하여, 본 발명자들은 Vpp ≤4 V로 실험 조건을 특정하였다.Another important variable that plays an important role in the alignment of semiconductor nanoparticles between the nanogap electrodes is the voltage. The peak-to-peak voltage (V pp ) was maintained at 150 kHz and 30 seconds and varied in the range of 1 to 4 V, respectively. It was observed that V pp = 1 V did not result in noteworthy results of the nanoparticles in the nanogap electrodes. Manipulation of ZnO nanoparticles in nanogap electrodes showed a significant change when applying a voltage of 2 to 3 V. Applying a voltage above 4 V burned out the nanogap electrode. High voltages also result in electrolysis and the junction speed is reduced. Therefore, through careful measurements, we specified experimental conditions as V pp ≤ 4 V.

마지막으로 세 번째 변수, 유전 영동(DEP)의 시간(t)은 나노갭 전극 내 제어된 나노입자의 수의 접합에 관해 중요한 효과를 보여 준다. 도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 DEP 공정이 주파수가 150 kHz, 피크-대-피크 전압이 2 V, 시간이 (a) 90 초; (b)70 초; (c)50 초; 및 (d)30 초로 수행된 경우에 나노갭 전극 내 나노입자 브릿지를 형성한 ZnO 반도체 나노입자의 SEM 사진이다. 상기 시간 요소는 90 초 내지 30 초로 변화되었으며, 나노입자 브릿지 형성은 시간에 따라 주목할 만하게 변화됨을 발견하였다. 상기 DEP가 90 초 동안 수행되었을 때, 많은 ZnO 나노입자는 나노갭 전극 사이 내에 정렬하는 것을 발견하였다[도 5(a) 참조]. 흥미롭 게도, 70 초의 감소된 시간[도 5(b)]에는, 많은 ZnO 나노입자 정렬에 있어서 주요한 변화가 기록되었다. 나노입자의 상당히 적은 양을 상기 나노갭 내에서 볼 수 있었고, 나노갭 전극에 정렬되어 접합된 나노입자의 양은 70 초에서 30 초로 접합 시간이 감소함에 따라 더욱 감소하였다(도 5 참조). 이것은 ZnO 나노입자 정렬이 증가하는 DEP 시간에 따라 크게 관찰된다는 것을 보여 준다. 상기 유전영동 시간이 30 초인 경우에는 상기 나노갭 전극 내 정렬된 나노입자의 수가 상기 시간이 90 초인 경우에 정렬된 나노입자(~90-100)의 수 9%(7-8 나노입자)보다 감소되었다는 것을 유의하는 것이 중요하다(도 5 참조). 더 나아가 상기 반도체 나노입자 정렬에 의한 접합 수율이 거의 70%라는 것을 주목할 수 있다.Finally, the third variable, the time t of dielectric electrophoresis (DEP), shows an important effect on the junction of the controlled number of nanoparticles in the nanogap electrode. 5 shows that the DEP process according to an embodiment of the present invention has a frequency of 150 kHz, a peak-to-peak voltage of 2 V, and a time of (a) 90 seconds; (b) 70 seconds; (c) 50 seconds; And (d) SEM photographs of ZnO semiconductor nanoparticles that form nanoparticle bridges in nanogap electrodes when performed for 30 seconds. The time component was varied from 90 seconds to 30 seconds and nanoparticle bridge formation was found to change significantly over time. When the DEP was performed for 90 seconds, many ZnO nanoparticles were found to align within the nanogap electrodes (see Figure 5 (a)). Interestingly, in the reduced time of 70 seconds (FIG. 5 (b)), major changes in the alignment of many ZnO nanoparticles were recorded. Significantly less amount of nanoparticles could be seen within the nanogap, and the amount of nanoparticles aligned and bonded to the nanogap electrode was further reduced as the junction time decreased from 70 seconds to 30 seconds (see FIG. 5). This shows that ZnO nanoparticle alignment is largely observed with increasing DEP time. If the dielectric electrophoresis time is 30 seconds, the number of nanoparticles aligned in the nanogap electrode is reduced to 9% (7-8 nanoparticles) of the aligned nanoparticles (˜90-100) when the time is 90 seconds. It is important to note that this is done (see FIG. 5). Furthermore, it can be noted that the junction yield by the semiconductor nanoparticle alignment is almost 70%.

[[ ZnOZnO 나노입자  Nanoparticles 브릿지에On the bridge 의해  due to 접합된Spliced 나노갭Nanogap 전극의  Electrode 광특성Optical properties 분석] analysis]

상기 ZnO는 박막 및 나노구조 물질에서 그의 UV 광전도성 특징들에 대해 잘 연구되어 왔다. 이에, 본 발명의 일 실시예에 따른 DEP 방법에 의해 제조된 상기 ZnO 나노입자-기반 디바이스에 대해 UV 조사 하에서 Ⅰ-Ⅴ 특징들을 조사하였는데, 이는 광학 센서, 광전기 센서 등과 관련된다. ZnO has been well studied for its UV photoconductive properties in thin films and nanostructured materials. Thus, the I-V features were investigated under UV irradiation for the ZnO nanoparticle-based device manufactured by the DEP method according to one embodiment of the present invention, which relates to optical sensors, photoelectric sensors and the like.

여기서, 도 6을 참조하면, 도 6의 그래프 내 상측에 위치한 단면은 나노갭 전극 내 접합된 ZnO 나노입자에서 광전도성을 연구한 도식도를 보여 준다. 또한, 도 6의 그래프는 UV 조사 하 또는 UV 조사하지 않은 조건 하에서 ZnO 나노입자의 Ⅰ-Ⅴ 특징들을 보여 준다. 상기 전압은 0 내지 2 V로 변화되었으며, UV를 조사하지 않은 경우 전형적인 비선형 Ⅰ-Ⅴ 특징이 관찰되는데, 이는 상기 나노갭 전극을 브릿지하는 ZnO 나노입자의 반도체적 반응을 나타낸다. 그러나, UV 조사 하에 얻은 Ⅰ-Ⅴ 측정은 1.0 mW/cm2(λ=365 nm)의 UV 조사 강도에 전도성의 현저한 증가를 보여 주었다. UV 조사 하에서 빛에 의하여 생성된 전하 캐리어(photogenerated charge carriers)가 형성되어 광전류를 증가시킨다.Here, referring to FIG. 6, The cross section located on the upper side in the graph of FIG. 6 shows a schematic diagram of the photoconductivity of ZnO nanoparticles bonded in the nanogap electrode. In addition, the graph of FIG. 6 shows the I-V characteristics of ZnO nanoparticles under UV irradiation or under UV irradiation. The voltage varied from 0 to 2 V, and typical nonlinear I-V characteristics were observed when not irradiated with UV, indicating a semiconducting reaction of ZnO nanoparticles bridging the nanogap electrodes. However, the I-V measurements obtained under UV irradiation showed a significant increase in conductivity in UV irradiation intensity of 1.0 mW / cm 2 (λ = 365 nm). Under UV irradiation, photogenerated charge carriers are formed to increase photocurrent.

도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 나노센서에 기반한 ZnO의 전이적 광반응(transient photoresponse)를 보여 주는 그래프이다. 상기 광반응은 1.0 mW/cm2 의 조사 강도 및 365 nm의 UV 파장 하에서 관찰되었다. 광전류의 빠른 증가는 7 ms의 증가 시간으로 관찰되며, 상기 광전류는 포화되었다. UV 조사를 종료하는 경우, 상기 광전류는 8 ms의 회복 시간으로 암전류로 빨리 감소되었다.FIG. 7 is a graph showing a transient photoresponse of ZnO based on a nanosensor according to an embodiment of the present invention. The photoreaction was observed under irradiation intensity of 1.0 mW / cm 2 and UV wavelength of 365 nm. A rapid increase in photocurrent was observed with an increase time of 7 ms and the photocurrent was saturated. When the UV irradiation was terminated, the photocurrent quickly decreased to dark current with a recovery time of 8 ms.

이러한 빛 조사에 대한 이러한 빠른 반응은 본 발명에 따른 반도체 나노입자 나노 브릿지에 의해 접합된 나노갭 전극을 포함하는 나노 디바이스가 나노 광학 센서 등을 위한 디바이스로서 적용되는 것에 큰 잠재력을 보여준다.This rapid response to light irradiation shows great potential for nanodevices comprising nanogap electrodes bonded by semiconductor nanoparticle nanobridges according to the present invention to be applied as devices for nano-optical sensors and the like.

이에, 본 발명자들은 나노갭 전극들 사이에 DEP 방법을 사용하여 ZnO 반도체 나노입자를 정렬시켜 반도체 나노입자 브릿지를 형성할 수 있음을 최초로 관찰하였다. 또한, 본 발명자들은 종래 다른 그룹에 의해 보고된 바 고전압을 사용하는 것이 아니라, 2 V의 피크-대-피크 전압값을 적용하고, 150 kHz의 주파수 하에서, 나노갭 전극 (60 nm) 내 적은 나노입자를 접합하는 것을 성공하였다. 이것은 본 발명의 장치가 광전자 장치에 응용에 대해 좋은 효율과 보다 낮은 전력으로 작동될 수 있다는 것을 보여줄 수 있다.Thus, the inventors have observed for the first time that ZnO semiconductor nanoparticles can be aligned using a DEP method between nanogap electrodes to form a semiconductor nanoparticle bridge. In addition, the inventors have applied a peak-to-peak voltage value of 2 V, rather than using a high voltage as reported by another group of the prior art, and at a frequency of 150 kHz, the small nano in the nanogap electrode (60 nm) The joining of the particles was successful. This may show that the device of the present invention can be operated with good efficiency and lower power for applications in optoelectronic devices.

이상, 실시예를 들어 본 발명을 상세하게 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예들에 한정되지 않으며, 여러 가지 다양한 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 기술적 사상 내에서 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 여러 가지 많은 변형이 가능함이 명백하다.As mentioned above, the present invention has been described in detail by way of examples, but the present invention is not limited to the above embodiments, and may be modified in various forms, and within the technical spirit of the present invention, there is a general knowledge in the art. It is obvious that many variations are possible by the possessor.

도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 나노갭 전극 내에 ZnO 나노입자를 접합하는 DEP 공정을 수행하는 단계를 나타내는 순서도이다.1 is a flowchart illustrating a step of performing a DEP process for bonding ZnO nanoparticles in a nanogap electrode according to an embodiment of the present invention.

도 2는 본 발명의 일 구현예에 따른 적용된 주파수(f)를 갖는 Clausius-Mosotti 인자, Re[K(ω)]에서 실제 변수의 변화량에 대한 시뮬레이션 결과를 보여 주는 그래프이다.FIG. 2 is a graph showing a simulation result of the actual variation of the Clausius-Mosotti factor, Re [K (ω)] having an applied frequency f according to an embodiment of the present invention.

도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 유전영동을 수행하기 위해 사용되는 칩의 SEM 사진이다.3 is a SEM photograph of a chip used to perform the electrophoresis according to an embodiment of the present invention.

도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 DEP를 수행하기 위한 실험 구성을 나타내는 도면이다.4 is a diagram showing an experimental configuration for performing DEP according to an embodiment of the present invention.

도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 DEP 공정이 주파수가 150 kHz, 피크-대-피크 전압이 2 V, 시간이 (a) 90 초; (b)70 초; (c)50 초; 및 (d)30 초로 수행된 경우에 나노갭 전극 내 접합된 ZnO 나노입자의 SEM 사진이다.5 shows that the DEP process according to an embodiment of the present invention has a frequency of 150 kHz, a peak-to-peak voltage of 2 V, and a time of (a) 90 seconds; (b) 70 seconds; (c) 50 seconds; And (d) SEM photographs of ZnO nanoparticles bonded in nanogap electrodes when performed for 30 seconds.

도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 UV 조사 또는 UV 조사 없는(암소) 상태 하에서 유전영동적 제조된 장치의 Ⅰ-Ⅴ 특징을 보여 주는 그래프이며, 그래프 내 상측 단면은 나노갭 전극 내 접합된 ZnO 나노입자에서의 광전류 측정에 대한 도식도이다.FIG. 6 is a graph showing I-V characteristics of an electrophoretic prepared device under UV irradiation or without UV irradiation (cow) according to an embodiment of the present invention. Schematic of the photocurrent measurement in ZnO nanoparticles.

도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 나노센서에 기반한 ZnO의 일시적인 광전류를 보여 주는 그래프이다.7 is a graph showing a transient photocurrent of ZnO based on a nanosensor according to an embodiment of the present invention.

Claims (20)

하기 단계들을 포함하는, 나노소자의 제조 방법:A method of making a nanodevice, comprising the following steps: 기판을 준비하고,Prepare the substrate, 상기 기판 상에 20 nm 내지 110 nm 의 나노갭으로 분리된 2개 이상의 전극들을 패터닝하고,Patterning two or more electrodes separated by a nanogap of 20 nm to 110 nm on the substrate, 반도체 나노입자를 포함하는 현탁액을 상기 전극들 주변에 제공하고,Providing a suspension comprising semiconductor nanoparticles around the electrodes, 상기 전극들 사이에 AC 필드(field)를 인가함으로써 유전 영동에 의하여 상기 현탁액 중 반도체 나노입자를 상기 전극들 간의 나노갭에 정렬시켜 나노입자 브릿지(bridge)를 형성함.Applying an AC field between the electrodes to align the semiconductor nanoparticles in the suspension with the nanogap between the electrodes by dielectric electrophoresis to form a nanoparticle bridge. 제 1 항에 있어서, The method of claim 1, 상기 반도체 나노입자는 산화물 반도체인, 나노소자의 제조 방법.The semiconductor nanoparticle is an oxide semiconductor, a method of manufacturing a nano device. 제 1 항에 있어서, The method of claim 1, 상기 나노갭 전극을 패터닝하는 것은 리소그래피를 이용하여 수행되는 것인, 나노소자의 제조 방법.And patterning the nanogap electrode is performed using lithography. 제 1 항에 있어서,The method of claim 1, 상기 기판은 반도체 또는 절연체인, 나노소자의 제조 방법.The substrate is a semiconductor or insulator, method of manufacturing a nano device. 제 1 항에 있어서,The method of claim 1, 상기 기판 상에 나노갭 전극을 패터닝하는 것은 2개의 전극이 나노갭으로 분리되어 대향된 전극쌍을 하나 이상 패터닝하는 것을 포함하는, 나노소자의 제조 방법.Patterning a nanogap electrode on the substrate comprises two or more electrodes separated by nanogap to pattern one or more opposed electrode pairs. 제 1 항에 있어서,The method of claim 1, 상기 전극들 사이에 인가되는 AC 필드의 주파수는 50 kHz 내지 1 MHz인, 나노소자의 제조 방법.The frequency of the AC field applied between the electrodes is 50 kHz to 1 MHz, the manufacturing method of a nano device. 제 1 항에 있어서, The method of claim 1, 상기 전극들 사이에 인가되는 AC 필드의 전압은 1 V 내지 4 V인, 나노소자의 제조 방법.The voltage of the AC field applied between the electrodes is 1V to 4V, the manufacturing method of a nano device. 제 1 항에 있어서,The method of claim 1, 상기 전극들 사이에 AC 필드의 인가 시간은 30 초 내지 90 초인, 나노소자의 제조 방법.The application time of the AC field between the electrodes is 30 seconds to 90 seconds, the manufacturing method of a nano device. 삭제delete 제 1 항에 있어서, The method of claim 1, 상기 기판 상에 전극들을 형성하기 전에 상기 기판 상에 버퍼층을 형성하는 것을 추가 포함하는, 나노소자의 제조 방법.And forming a buffer layer on the substrate prior to forming the electrodes on the substrate. 하기를 포함하는, 나노소자:Nanodevices, comprising: 기판,Board, 상기 기판 상에 20 nm 내지 110 nm 의 나노갭으로 분리되어 패터닝된 2개 이상의 전극들, 및Two or more electrodes separated and patterned on the substrate with a nanogap of 20 nm to 110 nm, and 유전 영동에 의하여 상기 전극들 간의 나노갭에 반도체 나노입자를 정렬시켜 형성되는 반도체 나노입자 브릿지.The semiconductor nanoparticle bridge is formed by aligning the semiconductor nanoparticles in the nanogap between the electrodes by the electrophoresis. 제 11 항에 있어서,The method of claim 11, 상기 반도체 나노입자는 산화물 반도체인, 나노소자.The semiconductor nanoparticle is an oxide semiconductor, nano device. 제 11 항에 있어서, The method of claim 11, 상기 기판은 반도체 또는 절연체인, 나노소자.The substrate is a semiconductor or insulator, nano device. 제 11 항에 있어서,The method of claim 11, 상기 전극들은 2개의 전극이 나노갭으로 분리되어 대향된 전극쌍이 하나 이상 패터닝되어 있는 것인, 나노소자.Wherein said electrodes are two electrodes separated by a nanogap so that one or more opposed electrode pairs are patterned. 삭제delete 제 11 항에 있어서,The method of claim 11, 상기 기판과 상기 전극 사이에 버퍼층을 추가 포함하는, 나노소자.And a buffer layer between the substrate and the electrode. 제 11 항에 따른 나노소자를 포함하는, 광전자 센서. An optoelectronic sensor comprising the nanodevice according to claim 11. 제 11 항에 따른 나노소자를 포함하는, 광학 센서.An optical sensor comprising the nanodevice of claim 11. 제 11 항에 따른 나노소자를 포함하는, 가스 센서.A gas sensor comprising the nanodevice according to claim 11. 제 11 항에 따른 나노소자를 포함하는, 태양 전지.A solar cell comprising the nanodevice of claim 11.
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