KR100972188B1 - 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법에 관한 것으로서 보다 상세하게는 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 음극 및 양극에 각각 산 용액과 수소 기체 혹은 수소 기체 혼합물을 주입하면서 직접 알코올 연료전지의 전압을 조절하여 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법에 관한 것이다.
직접 알코올 연료전지, 재생, 회복

Description

직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법{Performance recovery method of direct alcohol fuel cells}
본 발명은 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법에 관한 것으로서 보다 상세하게는 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 음극 및 양극에 각각 산 용액과 수소 혹은 수소 혼합 기체를 주입하면서 직접 알코올 연료전지의 전압을 조절하여 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법에 관한 것이다.
연료전지(fuel cell)는 연료의 산화에 의해서 생기는 화학에너지를 직접 전기에너지로 변환시키는 전지의 일종이다.
연료전지는 전기에너지를 얻기 위한 반응물이 외부에서 연속적으로 공급되어 반응생성물이 연속적으로 계의 바깥으로 제거된다는 특징이 있으며, 화석연료, 액체연료, 기체연료등 다양한 연료를 사용할 수 있다.
연료전지 중에서 직접 알코올 연료전지(direct alcohol fuel cell, DAFC)는 메탄올, 에탄올 등의 액상 연료를 사용한다는 장점이 있어서 부피가 작고 휴대가 용이하기 때문에 부피가 작은 전자기기인 휴대폰, PDA(personal digital assistants), 노트북 컴퓨터 등의 적용에 적합하다. 하지만 직접 알코올 연료전지의 음극 및/또는 양극에 사용되는 촉매의 활성이 낮기 때문에 전류 밀도가 낮아 상용화하기에는 어려움이 있다. 또한, 촉매의 사용량 또한 수소를 사용하는 연료전지 보다 많기 때문에 가격적인 측면에서 어려움을 격고 있다.
직접 알코올 연료전지중 대표적으로는 메탄올을 연료로 사용하는 직접 메탄올 연료전지가 있는데, 이는 음극에는 메탄올 용액을, 양극에는 산소 혹은 공기를 주입하여 전기를 발생시키는 시스템이다. 직접 알코올 연료전지의 성능 향상을 위하여 지난 10년간 많은 발전이 이루어졌으며, 직접 메탄올 연료전지의 경우 촉매, 고체 전해질 등의 기술 발전으로 10년전 보다 약 2배 정도의 전력을 얻을 수 있는 수준에 도달하였다.
그러나 최근 연구에서 전민구 등은 직접 알코올 연료전지의 일종인 직접 메탄올 연료전지가 조업 조건에 따라 영향을 받기는 하지만 전체적인 성능 저하가 급격하여 산업적으로 이용이 어렵다는 사실을 보고하였다(Jeon, M. K.; Lee, K. R.; Oh, K. S.; Hong, D. S.; Won, J. Y.; Li, S.; Woo, S. I. J. Power Sources 2006, 158, 1344-1347). 이러한 문제를 해결하기 위해서는 초기 성능의 향상이 중요하며, 상기 문제 해결을 위해서는 새로운 촉매 및 전해질 막의 개발 등으로 가능하지만, 이러한 방법들은 막대한 연구개발 비용이 요구되어질 뿐만 아니라 산업화에 적용하기 위해서는 많은 걸림돌이 존재한다.
따라서 상기에서 언급한 직접 메탄올 연료전지와 같은 직접 알코올 연료전지 의 급격한 성능 저하에 대한 해결방법은 기존의 상용화 되어있는 물질들을 이용하여 직접 알코올 연료전지의 성능 향상 공정을 개발하는 것이다.
직접 알코올 연료전지의 성능 저하를 해결하기 위한 또 다른 중요한 사안은 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 재생 공정 및/또는 회복 공정을 개발하는 것으로, 이는 곧 연료전지의 수명이 단숨에 몇 배로 증가할 수 있음을 의미한다. 하지만, 현재까지 연료전지의 성능 재생 및/또는 회복에 관한 연구는 이루어지지 않고 있다.
본 발명은 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지에 대해 직접 알코올 연료전지의 성능을 회복할 수 있는 방법을 제공하고자 한다.
본 발명은 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 음극 및 양극에 각각 산 용액과 수소 기체를 공급하고 직접 알코올 연료전지의 전압을 조절하여 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능을 회복할 수 있는 방법을 제공하고자 한다.
본 발명의 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 음극 및 양극에 각각 산 용액과 수소 혹은 수소 혼합 기체를 공급하고 직접 알코올 연료전지의 전압을 조절함으로써 간단한 방법으로 성능이 감소된 직접 알코올 연료전지의 성능을 회복시킬 수 있어 직접 알코올 연료전지의 수명을 증가시킬 수 있다.
본 발명은 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법을 나타낸다.
본 발명은 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 음극에 산 용액을 공급하 고, 양극에 수소 또는 수소 혼합 기체를 공급하고 직접 알코올 연료전지의 전압을 조절함으로써 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법을 나타낸다.
상기에서 직접 알코올 연료전지의 알코올은 메탄올, 에탄올, 이소프로필알코올, 프로판올, 부탄올 중에서 선택된 어느 하나 이상을 사용할 수 있다.
상기에서 직접 알코올 연료전지의 알코올은 메탄올을 사용할 수 있다.
상기에서 직접 알코올 연료전지의 알코올은 에탄올을 사용할 수 있다.
상기에서 음극에 공급되는 산 용액은 황산, 질산, 염산, 인산, 과염소산, 아세트산, 포름산, 시트르산, 옥살산 중에서 선택된 어느 하나 이상을 사용할 수 있다.
상기에서 음극에 공급되는 산 용액은 0.1∼10몰농도(M)인 것을 사용할 수 있다.
상기에서 산 용액은 0.1ml/min∼100ml/min으로 음극에 공급될 수 있다.
상기에서 산 용액은 0.1ml/min∼50ml/min으로 음극에 공급될 수 있다.
상기에서 산 용액은 0.1ml/min∼10ml/min으로 음극에 공급될 수 있다.
상기에서 양극에는 수소 또는 수소 혼합기체가 공급될 수 있다.
상기 수소 혼합 기체는 수소와 비활성기체가 혼합된 혼합 기체를 사용할 수 있다.
상기 비활성기체는 질소, 헬륨, 아르곤 중에서 선택된 어느 하나 이상을 사용할 수 있다.
상기 수소 혼합 기체 중 수소는 0.1∼99.9부피％, 비활성기체 0.1∼99.9부피 ％로 구성될 수 있다.
상기 수소 혼합 기체 중 수소는 10∼90부피％, 비활성기체 10∼90부피％로 구성될 수 있다.
상기 수소 혼합 기체 중 수소는 40∼80부피％, 비활성기체 20∼60부피％로 구성될 수 있다.
상기에서 수소 또는 수소 혼합 기체는 1cc/min∼1000cc/min으로 양극에 공급될 수 있다.
상기에서 수소 또는 수소 혼합 기체는 1cc/min∼500cc/min으로 양극에 공급될 수 있다.
상기에서 수소 또는 수소 혼합 기체는 1cc/min∼100cc/min으로 양극에 공급될 수 있다.
상기에서 음극 및 양극에 각각 산 용액과 수소 또는 수소 혼합 기체를 공급한 후 직접 알코올 연료전지의 전압을 조절하기 전에 직접 알코올 연료전지를 안정화시키는 공정을 추가로 더 포함할 수 있다. 이때 직접 알코올 연료전지의 안정화 공정은 음극 및 양극에 각각 산 용액과 수소 또는 수소 혼합 기체를 공급한 후 소정의 시간 동안, 일예로 1∼120분 동안 유지함으로써 실시될 수 있다.
상기에서 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 음극 및 양극에 각각 산 용액 및 수소 또는 수소 혼합 기체를 공급하고 직접 알코올 연료전지의 전압을 조절함으로써 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법을 나타낸다. 이때 직접 알코올 연료전지의 전압을 0.1∼1.5V으로 조절할 수 있다.
상기에서 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 음극 및 양극에 각각 산 용액과 수소 또는 수소 혼합 기체를 공급하고 직접 알코올 연료전지의 전압을 조절함으로써 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법을 나타낸다. 이때 직접 알코올 연료전지의 전압을 0.1∼1.5V으로 1∼240분 동안 조절할 수 있다.
본 발명의 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법에 있어서, 다양한 성분, 함량 등의 조건에 의해 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법에 대해 조사한바, 본 발명의 목적을 달성하기 위해서는 상기에서 언급한 조건에 의해 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법을 제공하는 것이 바람직하다.
이하 본 발명의 내용을 실시예 및 시험예를 통하여 구체적으로 설명한다. 그러나, 이들은 본 발명을 보다 상세하게 설명하기 위한 것으로 본 발명의 권리범위가 이들에 의해 한정되는 것은 아니다.
<제조예 1> 황산 용액 제조
진한 황산(98wt％ H2SO4)을 3차 증류수 1L에 첨가하여 1M 농도의 황산 용액을 제조한 다음 황산 용액에 질소를 2시간 동안 통과시켜 황산 용액 내의 용존 산소를 제거하였다.
<제조예 2> 연료전지 막/전극 복합체(MEA) 제조
백금(Pt) 촉매 1g을 나피온 이오노머(ionomer) 용액 및 이소프로필알코올이 1:10의 부비피로 혼합된 용액 100ml에 혼합한 다음 테프론 판에 스프레이 건을 이용하여 분사하고 건조한 것을 양극으로 사용하였다.
백금/루세늄(Pt/Ru) 합금촉매(백금:루세늄 = 1:1 at.％) 1g을 나피온 이오노머(ionomer) 용액 및 이소프로필알코올이 1:10의 부비피로 혼합된 용액 100ml에 혼합한 다음 테프론 판에 스프레이 건을 이용하여 분사하고 건조한 것을 음극으로 사용하였다.
각각의 촉매가 코팅된 테프론 판을 서로 마주보게 한 뒤 테프론 판 가운데 사이에 나피온 전해질 막을 넣고 120℃, 1000psi에서 3분간 압착하였다. 이후 양쪽의 테프론 판을 제거하여 막/전극 복합체(MEA)를 얻었다.
<실시예> 직접 메탄올 연료전지의 성능 저하 및 회복
상기 제조예 2에서 제조한 막/전극 복합체(MEA)를 직접 메탄올 연료전지에 적용하여 직접 메탄올 연료전지의 성능을 측정하였다.
상기 제조예 2에서 제조한 음극에는 1M 농도의 메탄올 용액을 1 ml/min으로 공급하였고 양극에는 산소 기체 100cc/min을 공급하였다. 이리하여 측정된 직접 메탄올 연료전지의 초기 최대 전력밀도가 82mW/cm2 였다. 연료전지의 성능 저하를 위 하여 외부에서 가변 저항을 연결하여 전지의 전류가 200mA/cm2가 되도록 유지하였다. 7일이 지난 후 성능 측정 결과 최대 50mW/cm2로 성능이 감소한 것을 확인하였다.
직접 메탄올 연료전지의 초기 성능 감소 후 제조예 1에서 제조한 황산 용액을 음극에 1ml/min, 수소 기체를 양극에 30cc/min으로 흘려준 채로 30분 동안 유지하여 전지가 안정화 되는 것을 확인하였다. 이후, 외부 전원을 이용하여 전지의 전압이 0.7V가 되도록 조절한 채로 30분간 유지하였다. 이렇게 회복 공정을 거친 후의 직접 메탄올 연료전지의 성능 측정 결과 최대 전력밀도가 97mW/cm2로 성능이 회복된 것을 확인할 수 있었다.
성능이 회복된 직접 메탄올 연료전지에 대하여 위에서 언급한 동일한 실험을 한 차례 더 반복한 결과, 성능 회복 후 1주일 후의 전력밀도가 64mW/cm2으로 감소한 직접 메탄올 연료전지를 2번째 회복 공정을 통해 전력밀도가 최대 90mW/cm2이 나올 수 있게 된 것을 확인하였다.
상기에서 측정된 값은 도 1에 나타내었다.
도 1에서 -■- 그래프는 직접 메탄올 연료전지의 초기 성능을 나타낸 것이고, -●- 그래프는 1주일 후 직접 메탄올 연료전지의 성능을 나타낸 것이고, -▲- 그래프는 1번재 회복 후 직접 메탄올 연료전지의 성능을 나타낸 것이고, -▼- 그래프는 회복한 다음 1주일 후 직접 메탄올 연료전지의 성능을 나타낸 것이고, -◆- 그래프는 2주일 후 직접 메탄올 연료전지의 성능을 나타낸 것이다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만 해당 기술 분야의 숙련된 당업자라면 하기의 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
본 발명에 의해 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지에 대해 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능을 용이하게 회복시킬 수 있어 직접 알코올 연료전지의 수명을 몇 배로 증가시킬 수 있다.
도 1은 직접 메탄올 연료전지의 성능 저하 및 회복 결과를 나타낸 그래프이다.

Claims (9)

  1. 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 음극에 산용액을 0.1ml/min∼100ml/min으로 공급하고, 양극에 수소 또는 수소 혼합 기체를 공급하고 직접 알코올 연료전지의 전압을 조절하는 것을 특징으로 하는 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법.
  2. 제1항에 있어서, 직접 알코올 연료전지의 알코올은 메탄올, 에탄올, 이소프로필알코올, 프로판올, 부탄올 중에서 선택된 어느 하나 이상인 것을 특징으로 하는 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법.
  3. 제1항에 있어서, 산 용액은 황산, 질산, 염산, 인산, 과염소산, 아세트산, 포름산, 시트르산, 옥살산 중에서 선택된 어느 하나 이상인 것을 특징으로 하는 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법.
  4. 제1항에 있어서, 산 용액의 농도는 0.1∼10몰농도(M)인 것을 특징으로 하는 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법.
  5. 삭제
  6. 제1항에 있어서, 수소 혼합 기체는 수소와 비활성기체로서 질소, 헬륨, 아르곤 중에서 선택된 어느 하나 이상이 혼합된 것 임을 특징으로 하는 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법.
  7. 제1항에 있어서, 수소 혼합 기체는 수소 0.1∼99.9부피％와 비활성기체 0.1∼99.9부피％로 이루어진 기체를 양극에 공급하는 것을 특징으로 하는 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법.
  8. 제1항에 있어서, 수소 또는 수소 혼합 기체는 1cc/min∼1000cc/min으로 양극에 공급하는 것을 특징으로 하는 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법.
  9. 제1항에 있어서, 직접 알코올 연료전지의 전압을 0.1∼1.5V으로 1∼240분 동안 조절하는 것을 특징으로 하는 성능이 저하된 직접 알코올 연료전지의 성능 회복방법.
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