KR100962175B1 - 내후성이 우수한 열가소성 수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명에 따른 내후성이 우수한 열가소성 수지 조성물은 (A) 아크릴계 합성고무 20~60 중량부에 시안화비닐 화합물 30~35 중량% 및 방향족비닐 화합물 70~65 중량%로 이루어진 단량체 혼합물 40~80 중량부를 유화 그라프트 중합법에 의해 중합시킨 아크릴계 그라프트 공중합체 20~60 중량부; (B) 디엔계 합성고무 20~60 중량부에 시안화비닐 화합물 20~30 중량% 및 방향족비닐 화합물 80~70 중량%로 이루어진 단량체 혼합물 40~80 중량부를 유화 그라프트 중합법에 의해 중합한 디엔계 그라프트 공중합체 0~20 중량부; 및 (C) 시안화비닐 화합물 20~40 중량부와 방향족비닐 화합물 80~60 중량부를 공중합시킨 중량평균분자량이 80,000~400,000인 2종의 시안화비닐 화합물과 방향족비닐 화합물의 공중합체의 혼합물 40~80 중량부로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
내후성, 내충격성, 수지 조성물, ABS 수지, ASA 수지

Description

내후성이 우수한 열가소성 수지 조성물{Thermoplastic Resin Composition having Excellent Weatherability}
발명의 분야
본 발명은 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다. 보다 구체적으로 본 발명은 아크릴계 그라프트 중합체, 디엔계 그라프트 공중합체, 시안화비닐 화합물과 방향족 비닐화합물의 공중합체를 특정 비율로 적용함으로써 내후성이 현저히 향상된 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다.
발명의 배경
일반적으로 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 수지(이하, "ABS 수지"라 함)는 내충격성, 기계적 강도, 표면특성 및 가공성 등이 우수하여 전기/전자제품, 자동차 부품, 일반잡화 등에 광범위하게 사용되고 있는 수지이다. 그러나, ABS 수지는 수지 특성상 수지 내부의 고무성분에 화학적으로 불안정한 이중결합을 함유하고 있어 자외선에 의해 고무성분이 쉽게 노화될 수 있기 때문에 내후성, 내광성이 좋지 못하여, 옥외에 오랜 시간 방치할 경우, 시간이 지남에 따라 변색 및 물성저하가 비교적 커 일광에 노출되어 있는 옥외 용도에 적합하지 못하다. 따라서, 이를 보완하기 위해 ABS 수지 성형품에 도장 또는 도금과 같은 후가공을 하거나, ABS 수지의 압출가공시 자외선 안정제를 다량 첨가하는 방법을 사용하고 있으나 전자는 공정이 복잡하고 불량율이 높은 단점이 있고, 후자는 제조원가 상승과 만족할만한 장시간의 내후성을 얻지 못하는 단점이 있다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 여러 가지 방법들이 알려져 있는데 ABS 수지 제조시 사용되는 폴리부타디엔 고무를 대체하는 방법이 그 주류를 이루고 있으며 그 방법으로 이중결합을 함유하고 있지 않는 아크릴계 고무를 사용하여 스티렌과 아크릴로니트릴을 공중합하는 방법과 폴리부타디엔 고무라텍스와 아크릴계 고무 라텍스를 혼합한 고무에 스티렌과 아크릴로니트릴을 공중합하는 방법이 공지되어 있다.
전자의 방법은 미국특허 제4,753,988호, 제4,801,646호, 일본특허공개 소 60-3350호 및 소59-15331호에 공지된 방법으로, 내후성은 개선되었으나 아크릴계 고무의 입자크기와 분포가 적절하지 못하고 그라프트 공중합시 그라프트율 등의 물성이 충분하지 못하여 충격강도가 심하게 저하되어 실용적이지 못하다.
후자의 방법은 일본특허공개 소57-212215호, 소58-187411호 및 소57-167308호에 공지된 것으로, 이 방법에서는 서로 다른 특성의 고무를 혼합함에 따라 그라프트 공중합체 제조시 불규칙한 그라프트중합 반응으로 인하여 그라프트가 안된 고 무성분을 다량 함유하게 되어 내후성 개선을 다소 향상시킬 수 있으나 충격강도와 유동성이 현저하게 저하되어 수지로서의 가치를 저하시킨다.
본 발명자들은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 새로운 방법으로 아크릴계 고무라텍스 제조시 고무의 입자크기 및 입자 분포를 적절하게 조절한 후 아크릴로니트릴과 스티렌 단량체를 그라프트시킬 때 아크릴로니트릴과 스티렌 단량체를 그라프트시킬 때 그라프트 단량체의 비율을 적절히 조절하면서 아크릴 고무 표면에 그라프트 단량체가 균일하면서 충분하게 그라프트시킨 것으로, 아크릴계 고무가 갖는 우수한 내후성은 물론 양호한 내열도와 적절한 충격강도를 갖는 그라프트 공중합체를 제조한 다음, 내충격성 ABS 수지, SAN 수지와 일정 비율로 혼합함으로써 내충격성, 내열성 및 내후성이 우수한 열가소성 수지 조성물을 개발하기에 이른 것이다.
본 발명의 목적은 내후성이 우수한 열가소성 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 내후성이 우수하면서도 수지 고유의 충격강도 등의 물성이 동시에 우수한 열가소성 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 내열성을 유지하면서, 내후성 및 내충격성이 우수한 우수한 열가소성 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 상기 및 기타의 목적들은 하기 설명되는 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다.
발명의 요약
본 발명에 따른 내후성이 우수한 열가소성 수지 조성물은 (A) 아크릴계 합성고무 20~60 중량부에 시안화비닐 화합물 30~35 중량% 및 방향족비닐 화합물 70~65 중량%로 이루어진 단량체 혼합물 40~80 중량부를 유화 그라프트 중합법에 의해 중합시킨 아크릴계 그라프트 공중합체 20~60 중량부; (B) 디엔계 합성고무 20~60 중량부에 시안화비닐 화합물 20~30 중량% 및 방향족비닐 화합물 80~70 중량%로 이루어진 단량체 혼합물 40~80 중량부를 유화 그라프트 중합법에 의해 중합한 디엔계 그라프트 공중합체 0~20 중량부; 및 (C) 시안화비닐 화합물 20~40 중량부와 방향족비닐 화합물 80~60 중량부를 공중합시킨 중량평균분자량이 80,000~400,000인 2종의 시안화비닐 화합물과 방향족비닐 화합물의 공중합체의 혼합물 40~80 중량부로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
상기 (A) 성분 중, 상기 아크릴계 합성고무에 그라프트되어 있는 시안화비닐 화합물-방향족 비닐 화합물 공중합체의 함량은 전체 아크릴계 그라프트 공중합체에 대하여 40~70 중량%인 것이 바람직하다.
상기 아크릴계 합성고무 입자의 평균입경은 0.05∼0.5 ㎛의 범위가 적당하다.
본 발명의 수지 조성물은 산화방지제, 활제, 충격보강제, 광안정제, 충진제, 무기물 첨가제, 안료 및/또는 염료를 더 포함하여도 좋다.
이하 본 발명의 내용을 하기에 상세히 설명한다.
발명의 구체예에 대한 상세한 설명
본 발명에 따른 내후성이 우수하여 고내후 특성 요구 부품에 적용 유리한 열가소성 수지 조성물을 이루는 각 성분인 (A) 아크릴계 그라프트 공중합체, (B) 디엔계 그라프트 공중합체 및 (C) 시안화비닐과 방향족비닐 화합물의 공중합체에 대하여 하기에 상세히 설명한다.
(A) 아크릴계 그라프트 공중합체
본 발명의 아크릴계 그라프트 공중합체(A)는 고형분 기준으로 아크릴계 합성고무 20∼60 중량부에 시안화비닐 화합물과 방향족비닐 화합물의 단량체 혼합물 40~80 중량부를 혼합하여 통상의 유화 그라프트 중합법에 의하여 제조한다.
상기 시안화비닐 화합물과 방향족비닐 화합물의 단량체 혼합물은 30∼35 중량%의 시안화비닐 화합물과 70∼65 중량%의 방향족비닐 화합물을 사용하는 것이 바람직하다.
상기 시안화비닐 화합물의 함량이 35 중량%를 초과할 경우 내후성이 좋은 시안화비닐 성분을 다량 함유하게 되어 내후성은 증가할 수 있으나 충격 강도가 저하될 수 있고 30 중량% 미만으로 사용할 경우 내후성과 내열도가 저하될 수 있다.
또한 아크릴계 합성고무에 그라프트되어 있는 시안화비닐 화합물-방향족비닐 화합물 공중합체는 전체 아크릴계 그라프트 공중합체(A)에 대하여 40∼70 중량%인 것이 바람직하다. 상기 함량이 70 중량%를 초과할 경우 내충격성이나 내후성이 저하될 수 있고, 40 중량% 미만으로 사용할 경우 그라프트가 안된 고무 성분을 다량 함유하게 되어 내후성은 다소 향상시킬 수 있으나 유동성과 내열도가 저하될 수 있다.
상기 아크릴계 그라프트 공중합체(A)를 제조하기 위한 아크릴계 합성고무는 탄소수 2∼8개의 알킬아크릴레이트로부터 합성된 것이 바람직하다. 아크릴계 합성고무 입자의 평균입경은 0.05∼0.5 ㎛의 범위가 가능하며, 0.1∼0.3 ㎛의 범위가 바람직하다. 상기 평균입경 범위에서 내후성과 충격강도가 보다 바람직하다.
본 발명의 아크릴계 그라프트 공중합체(A)를 제조하기 위한 시안화비닐 화합물로는 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴 등이 있으며, 이들은 단독 또는 혼합하여 사용될 수 있다.
또한, 상기 아크릴계 그라프트 중합체(A)를 제조하기 위한 방향족비닐 화합물로는 스티렌, 알파-메틸스티렌, p-t-부틸스티렌, 2,4-디메틸스티렌, 비닐톨루엔 등이 있으며, 이들은 단독 또는 혼합하여 사용될 수 있다.
본 발명에서 아크릴계 그라프트 공중합체(A)는 20~60 중량부, 바람직하게는 25~55 중량부로 사용된다. 상기 함량이 60 중량부를 초과할 경우, 내열성이 저하될 수 있으며 20 중량부 미만으로 사용될 경우, 내후성이 저하될 수 있다.
(B) 디엔계 그라프트 공중합체
본 발명에서 사용되는 디엔계 그라프트 공중합체(B)는 예를 들어 ABS 공중합체 등을 포함하며, 이 ABS 공중합체에서의 부타디엔형 고무는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 잘 알려져 있다. 예컨대, 폴리부타디엔, 스티렌-부타디엔 공중합체 등이 사용될 수 있다.
본 발명의 구체예에서 상기 디엔계 그라프트 공중합체(B)는 디엔계 합성고무 20~60 중량부에 시안화비닐 화합물 20~30 중량% 및 방향족비닐 화합물 80~70 중량%로 이루어진 단량체 혼합물 40~80 중량부를 유화 그라프트 중합법에 의해 중합한 디엔계 그라프트 공중합체를 사용할 수 있다.
상기 방향족비닐 화합물로는 스티렌, 알파-메틸스티렌, p-t-부틸스티렌, 2,4-디메틸스티렌, 비닐톨루엔 등이 있으며, 이들은 단독 또는 혼합하여 사용될 수 있다.
상기 시안화비닐 화합물로는 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴 등이 있으며, 이들은 단독 또는 혼합하여 사용될 수 있다.
본 발명에서 디엔계 그라프트 공중합체(B)는 전체 기초수지에 대하여 필요에 따라 선택적으로 0~20 중량부, 바람직하게는 10 중량부 이하, 더 바람직하게는 7 중량부 이하의 양으로 사용할 수 있다. 상기 20 중량부를 초과 사용할 경우, 내열도, 내후성이 저하될 수 있다.
(C) 2종의 시안화비닐 화합물-방향족비닐 화합물 공중합체의 혼합물
본 발명에서 사용되는 (C) 2종의 시안화비닐 화합물-방향족비닐 화합물 공중합체는 아크릴로니트릴 함량이 20∼40 중량%이고 중량 평균 분자량이 80,000∼400,000인 SAN 수지 2종의 혼합물로 이루어진다.
본 발명의 구체예에서는 상기 2종의 시안화비닐 화합물-방향족비닐 화합물 공중합체는 (c1)아크릴로니트릴의 함량이 23~29 중량%이고, 중량평균분자량이 50,000~200,000인 시안화비닐-방향족비닐 공중합체(SAN) 수지 1~99 중량%와 (c2)아크릴로니트릴의 함량이 30~40 중량%이고, 중량평균분자량이 40,000~150,000인 시안화비닐-방향족비닐 공중합체(SAN) 수지 99~1 중량%를 혼합하여 사용할 수 있다. 상기 혼용비율은 (c1):(c2)= 20~50 중량% : 50~80 중량% 인 것이 보다 바람직하다
본 발명의 한 구체예에서 상기 2종의 SAN 수지 혼합물은 아크릴로니트릴의 함량이 28 중량%이고, 중량평균분자량이 100,000인 SAN 수지와 아크릴로니트릴의 함량이 35 중량%이고, 중량평균분자량이 84,000인 SAN 수지를 혼합하여 사용할 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 SAN 수지(C)는 전체 수지 조성물에 대하여 40∼80 중량부로 사용되는 것이 바람직하며, 더 바람직하게는 42∼75 중량부이다. 상기 (C)SAN 수지 사용함량이 40 중량부 미만에서는 유동성이 저하될 수 있으며, 80 중량부 초과에서는 내후성이 저하될 수 있다.
본 발명에 따른 수지 조성물은 압출기나 반죽기(kneader), 혼합기(mixer) 등 을 사용한 공지의 혼합방법으로 혼합된 후 여러 가지 수지 얼로이(alloy) 조성물이나 성형물로 제조될 수 있다.
본 발명의 열가소성 수지 조성물은 각각의 용도에 따라 선택적으로 특정한 산화방지제, 활제, 충격보강제, 광안정제, 충진제, 무기물 첨가제, 안료, 염료 등을 더 첨가하여 제조될 수 있다. 이들 첨가제는 단독 또는 2종 이상 혼합하여 적용될 수 있다.
본 발명은 하기의 실시예에 의하여 보다 구체화될 것이며, 하기 실시예는 본 발명의 구체적인 예시에 불과하며 본 발명의 보호범위를 한정하거나 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예 1∼3
하기 실시예 및 비교실시예에서 사용된 (A) 아크릴계 그라프트 공중합체, (B) 디엔계 그라프트 공중합체 및 (C) 2종의 시안화비닐 화합물-방향족비닐 화합물 공중합체의 사양은 다음과 같다.
(A) 아크릴계 그라프트 중합체
부틸아크릴레이트 고무 50 중량부에 각각 아크릴로니트릴 33 중량%과 스티렌 67 중량%로 이루어진 단량체 혼합물 50 중량부를 그라프트 유화중합한 고무입경이 약 0.2 ㎛인 코어-쉘 형태의 그라프트 ASA 수지(A1)를 사용하였다.
(B) 디엔계 그라프트 공중합체
부타디엔 고무 58 중량부에 아크릴로니트릴 25 중량%과 스티렌 75 중량%로 이루어진 단량체 혼합물 42 중량부를 그라프트 유화중합한 고무입경이 약 0.3 ㎛인 코어-쉘 형태의 그라프트 ABS 수지를 사용하였다.
(C) 2종의 시안화비닐 화합물-방향족비닐 화합물 공중합체의 혼합물
아크릴로니트릴 함량이 28 중량%, 스티렌 함량이 72 중량%이고 중량평균분자량이 약 100,000인 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체 수지(c1)와 아크릴로니트릴 함량이 35 중량%, 스티렌 함량이 65 중량% 이고 중량평균분자량이 약 90,000인 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체 수지(c2)의 혼합물을 사용하였다.
비교실시예 1~3
비교실시예 1은 부틸아크릴레이트 고무 50 중량부에 각각 아크릴로니트릴 20 중량%과 스티렌 80 중량%로 이루어진 단량체 혼합물(A2) 50 중량부를 그라프트 유화중합한 고무입경이 약 0.2 ㎛인 코어-쉘 형태의 그라프트 ASA 수지 30 중량%를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 시편을 제조하였다.
비교실시예 2 는 부틸아크릴레이트 고무 50 중량부에 각각 아크릴로니트릴 40 중량%과 스티렌 60 중량%로 이루어진 단량체 혼합물(A3) 50 중량부를 그라프트 유화중합한 고무입경이 약 0.2 ㎛인 코어-쉘 형태의 그라프트 ASA 수지 30 중량%를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 시편을 제조하였다.
비교실시예 3은 그라프트 ASA 수지(A1) 15 중량%를 사용한 것과 아크릴로니트릴 함량이 28 중량%인 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체 수지(c1)와 아크릴로니트릴 함량이 35 중량%인 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체 수지(c2)를 30:50의 중량비로 80 중량%를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 시편을 제조하였다.
각 성분의 사용 함량은 표 1에 도시하였다.
실시예 및 비교실시예의 구성성분을, 표1에 도시한 것과 같이, 변화시킨 것을 제외하고는 동일한 조건에서 평가하였다. 표 1의 구성성분을 이축압출기를 사용하여 펠렛을 제조하였으며, 사출기를 사용하여 시편을 제조하였다. 성능은 다음과 같이 판정하였으며 그 결과를 표 2에 도시하였다.
(1) 내후성 : SAE J 1960 기준으로 측정하였다(3000hr, dE).
(2) 충격 강도 : ASTM D-256에 의거하여 측정하였다(1/8", 23℃, kgf·cm/cm).
(3) 내열도 : ISO R306에 의해 측정하였다 (℃/hr, 5kg).
Figure 112009052571373-pat00001
단위: 중량%
Figure 112007094731094-pat00002
표 2에서 보는 바와 같이 시안화비닐 화합물의 함량을 특정한 (A)아크릴계 그라프트 공중합체를 적절함량 사용한 본 발명의 실시예 1~3이 비교실시예 1~3에 비해 내열도는 유지하면서, 충격강도와 내후성이 현저히 개선된 것을 확인할 수 있다.
본 발명은 내열도 유지하면서, 내후성이 및 충격강도 등의 물성이 우수한 열 가소성 수지 조성물을 제공하는 발명의 효과를 갖는다.
본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 이용될 수 있으며, 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.

Claims (5)

  1. (A) 아크릴계 합성고무 20~60 중량부에 시안화비닐 화합물 30중량% 초과 35중량% 이하 및 방향족비닐 화합물 65중량% 이상 70중량% 미만으로 이루어진 단량체 혼합물 40~80 중량부를 유화 그라프트 중합법에 의해 중합시킨 아크릴계 그라프트 공중합체 20~60 중량부;
    (B) 디엔계 합성고무 20~60 중량부에 시안화비닐 화합물 20~30 중량% 및 방향족비닐 화합물 80~70 중량%로 이루어진 단량체 혼합물 40~80 중량부를 유화 그라프트 중합법에 의해 중합한 디엔계 그라프트 공중합체 0~20 중량부; 및
    (C) 시안화비닐 화합물 20~40 중량부와 방향족비닐 화합물 80~60 중량부를 공중합시킨 중량평균분자량이 80,000~400,000인 2종의 시안화비닐 화합물과 방향족비닐 화합물의 공중합체의 혼합물 40~80 중량부;
    로 이루어지는 것을 특징으로 하는 내후성이 우수한 열가소성 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 아크릴계 합성고무 입자의 평균입경은 0.05∼0.5 ㎛의 범위인 것을 특징으로 하는 내후성이 우수한 열가소성 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 산화방지제, 활제, 충격보강제, 광안정제, 충진제, 무기물 첨가제, 안료, 염료 또는 이들의 2종 이상 혼합물을 더 포함하는 것을 특징으로 하 는 내후성이 우수한 열가소성 수지 조성물.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 2종의 시안화비닐 화합물과 방향족비닐 화합물의 공중합체의 혼합물은 (c1)아크릴로니트릴의 함량이 23~29 중량%이고, 중량평균분자량이 50,000~200,000인 시안화비닐-방향족비닐 공중합체(SAN) 수지 1~99 중량%와 (c2)아크릴로니트릴의 함량이 30~40 중량%이고, 중량평균분자량이 40,000~150,000인 시안화비닐-방향족비닐 공중합체(SAN) 수지 99~1 중량%을 포함하는 것을 특징으로 하는 내후성이 우수한 열가소성 수지 조성물.
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