KR100943569B1 - Rechargeable battery having polymer electrolyte and method of forming the same - Google Patents

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Abstract

전극탭이 설치된 두 전극 및 두 전극 사이에 개재되는 폴리머 전해질, 두 전극 및 폴리머 전해질을 수용하며 전극탭에 의해 통과되는 파우치형 케이스를 가지며, 최대면적면에서 전극탭과 겹치는 영역을 포함하는 제1 영역과 나머지를 이루는 제2 영역이 단차지게 형성됨을 특징으로 하는 폴리머 전해질 전지 및, A first electrode including a two electrode provided with electrode tabs and a polymer electrolyte interposed between the two electrodes, a pouch-shaped case accommodating the two electrodes and the polymer electrolyte and passing by the electrode tabs, and including an area overlapping the electrode tab in the largest area; A polymer electrolyte cell, characterized in that a step is formed stepwise with a second region forming the remainder,

케이스에 전해질을 포함하여 전극 조립체를 투입하는 단계, 파우치형 케이스의 주변부를 실링하여 파우치형 케이스를 외부로부터 밀페시키는 단계, 전극조립체를 수용한 채 실링을 통해 밀폐된 파우치의 최대면적면을 부분적으로 단차홈을 가지는 판재로 압박하는 단계, 전해질에 에너지를 가하여 겔화시키는 단계를 구비하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 폴리머 전해질 전지 형성 방법이 개시된다. Injecting an electrode assembly including an electrolyte into the case, sealing the periphery of the pouch-type case to seal the pouch-type case from the outside, partially enclosing the maximum area of the pouch sealed through the sealing while accommodating the electrode assembly. Disclosed is a method of forming a polymer electrolyte cell, comprising pressing to a plate having a stepped groove and applying gel to the electrolyte.

본 발명에 따르면, 폴리머 전해질 전지에서 전극조립체를 이루는 전극의 활물질층과 폴리머 전해질 계면이 밀착되어 접촉면적이 증착하고, 전극 사이의 간격을 줄어 이온전도도를 높임으로써 내부저항을 줄이고, 충방전수 증가에 따른 전지용량 열화를 방지할 수 있다.According to the present invention, in the polymer electrolyte battery, the active material layer of the electrode constituting the electrode assembly and the polymer electrolyte interface are in close contact with each other, and the contact area is deposited, thereby reducing the internal resistance by increasing the ion conductivity by reducing the gap between the electrodes, and increasing the number of charge and discharge. It is possible to prevent battery capacity deterioration.

Description

폴리머 전해질 전지 및 그 형성 방법{RECHARGEABLE BATTERY HAVING POLYMER ELECTROLYTE AND METHOD OF FORMING THE SAME}Polymer electrolyte cell and method for forming the same {RECHARGEABLE BATTERY HAVING POLYMER ELECTROLYTE AND METHOD OF FORMING THE SAME}

도1 및 도2는 본 발명의 일 실시예에 따른 폴리머 베어셀을 개략적으로 나타내는 정면도 및 사시도, 1 and 2 are a front view and a perspective view schematically showing a polymer bare cell according to an embodiment of the present invention,

도3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 폴리머 베어셀을 개략적으로 나타내는 정면도,3 is a front view schematically showing a polymer bare cell according to another embodiment of the present invention;

도4 내지 도6은 본 발명의 폴리머 전해질 전지를 형성하기 위한 프레스 다이의 예들을 나타내는 사시도, 4 to 6 are perspective views showing examples of a press die for forming the polymer electrolyte battery of the present invention;

도7 및 도8은 본 발명의 폴리머 전해질 전지 및 그 형성 방법의 이점을 나타내는 비교 사진 및 비교 그래프,7 and 8 are comparative photographs and comparative graphs showing the advantages of the polymer electrolyte cell of the present invention and a method of forming the same;

도9는 본 발명의 폴리머 전해질 전지의 다른 이점을 설명하기 위한 분해 사시도이다. 9 is an exploded perspective view for explaining another advantage of the polymer electrolyte battery of the present invention.

본 발명은 비수성 전해질 이차전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 파우치형 케이스를 가진 폴리머 전해질 전지에 관한 것이다. The present invention relates to a nonaqueous electrolyte secondary battery, and more particularly to a polymer electrolyte battery having a pouch type case.

최근 첨단 전자산업의 발달로 전자장비의 소량화 및 경량화가 가능하게 됨에 따라 휴대용 전자 기기의 사용이 증대되고 있다. 특히, 휴대용 전자 기기의 전원으로 높은 에너지 밀도를 가진 전지의 필요성이 증대되어 리튬 이차 전지의 연구, 개발이 활발하게 진행되어 왔다. 리튬 이차 전지의 대개 양극 활물질로는 리튬 금속 산화물이 사용되고 음극 활물질로는 탄소 또는 탄소 복합체가 사용되고 있다. 활물질을 적당한 두께와 길이로 집전체에 도포하거나 또는 활물질 자체를 필름 형상으로 하여 절연체인 세퍼레이터와 함께 적층하거나 적층, 권취하여 전극군을 만든 다음, 캔, 파우치 또는 이와 유사한 용기에 넣은 후, 전해액을 주입하여 이차 전지를 제조한다.Recently, with the development of the high-tech electronic industry, it is possible to reduce the weight and weight of electronic equipment, thereby increasing the use of portable electronic devices. In particular, the need for a battery having a high energy density as a power source for portable electronic devices has increased, and research and development of lithium secondary batteries has been actively conducted. Lithium metal oxide is generally used as a positive electrode active material of a lithium secondary battery, and carbon or a carbon composite material is used as a negative electrode active material. The active material is applied to the current collector with a suitable thickness and length, or the active material itself is formed into a film, laminated, laminated, or wound together with an insulator separator to form an electrode group, and then placed in a can, pouch, or similar container, and then the electrolyte solution Injecting to prepare a secondary battery.

소형 경량, 박형화가 요구되는 휴대형 전자 기기에서의 필요에 따라서, 그 전원으로 많이 사용되는 리튬 이차전지는 더욱 박형화되고, 형상 자유도가 향상될 것이 요청된다. 이런 요구에 따라 형태에 대한 융통성이 강화된 파우치형 케이스의 리튬 이차 전지가 개발되어 사용되고 있다. According to the needs of portable electronic devices requiring small size, light weight, and thinness, lithium secondary batteries that are frequently used as power sources are required to be further thinned and shape freedom is improved. According to this demand, a lithium secondary battery of a pouch type case having enhanced form flexibility has been developed and used.

파우치형 리튬 이차전지는 박형화 및 형상자유도 측면에서 유리하지만 케이스의 강도가 떨어져 캔형 리튬 이온 전지와 유사하게 케이스 내에 비수계인 유기전해액을 채워넣을 경우, 전해액의 누출이 발생하기 쉽다는 문제가 있었다. 유기전해액의 누출은 단순히 전지의 기능의 종료 내지는 오염의 문제를 넘어서 발화가능성을 높여 안전성의 문제를 일으킨다. 따라서, 파우치형 리튬 이차전지에서는 전해액이 흐르지 않는 전해질을 사용하는 것이 바람직하게 된다. The pouch type lithium secondary battery is advantageous in terms of thinning and shape freedom, but has a problem in that when the non-aqueous organic electrolyte is filled into the case similar to the can type lithium ion battery, the strength of the case is low, so that leakage of the electrolyte is likely to occur. Leakage of organic electrolytes causes problems of safety by increasing the possibility of ignition beyond the problem of battery termination or contamination. Therefore, in the pouch type lithium secondary battery, it is preferable to use an electrolyte in which no electrolyte flows.

전해액이 흐르지 않게 하기 위해서는 두 전극 사이에 세퍼레이터의 역할을 겸하도록 자체가 완전한 고체인 전해질을 사용하거나, 폴리머 기재에 전해질 용액을 함침시킨 혹은 완전 고체 전해질에 가소제로서 유기 용매를 함침시킨 겔형 폴리머 전해질 등을 사용하여 전지를 구성할 수 있다. 이러한 고체 전해질 전지 가운데 세퍼레이터를 겸하는 전해질로 폴리머가 사용되는 경우의 전지를 흔히 폴리머전지, 폴리머 전해질 전지라고 호칭한다.In order to prevent the electrolyte from flowing, use a solid electrolyte itself to serve as a separator between the two electrodes, a gel polymer electrolyte impregnated with an electrolyte solution in a polymer substrate, or an organic solvent as a plasticizer in a solid electrolyte. The battery can be constructed using. Among such solid electrolyte batteries, a battery in which a polymer is used as an electrolyte that also functions as a separator is commonly referred to as a polymer battery or a polymer electrolyte battery.

폴리머 전해질 전지는 비교적 작은 소형 전자 기기의 얇은 두께를 가진 전원으로 많이 개발되고 이용되고 있다.Polymer electrolyte batteries have been widely developed and used as a power source with a thin thickness of relatively small and small electronic devices.

파우치형의 폴리머 전해질 전지에서는 케이스가 전극 조립체에 주는 압력이 미약하다. 그러므로 전극조립체의 적층 권취가 풀어져 전극 및 세퍼레이터 사이의 밀착성 정도가 약화되기 쉽다. 또한, 여러가지 원인으로 전극조립체가 변형되면서 전극조립체를 이루는 양극, 음극 및 폴리머 전해질층 사이의 접촉이 느슨해지거나 틈이 생기기 쉽다. 이런 경우, 전체적으로 이온이 전도되는 면적이 줄어들어 이온전도도가 작아지고, 부분적으로 이온전도도의 차이가 발생하여 덴드라이트가 발생할 염려도 높아진다. 또한, 틈이 생긴 부분의 활물질은 충방전 활동에 정상적으로 참여하지 못하여 전체 전지 용량의 감소를 가져올 수 있다. 따라서, 폴리머 전해질 전지에서 고율 충방전 특성이 나빠지거나 수명 특성이 열화되는 문제가 생기기 쉽다.In the pouch-type polymer electrolyte battery, the pressure applied to the electrode assembly by the case is weak. Therefore, the lamination winding of the electrode assembly is released, and the degree of adhesion between the electrode and the separator is likely to be weakened. In addition, as the electrode assembly is deformed due to various reasons, the contact between the positive electrode, the negative electrode, and the polymer electrolyte layer constituting the electrode assembly is likely to be loosened or formed. In this case, the area in which ions are conducted as a whole decreases, so that the ion conductivity becomes smaller, and in part, the difference in ion conductivity occurs, which may increase dendrite. In addition, the active material in the part where the gap is not able to participate normally in the charging and discharging activity may lead to a decrease in the overall battery capacity. Therefore, a problem arises that a high-rate charge-discharge characteristic deteriorates or a lifespan characteristic deteriorates in a polymer electrolyte battery.

이런 문제를 해결하기 위해 미국특허등록 5,981,107 등에서는 극판과 세퍼레이터 사이에 수지 접착층, 바인더층을 형성하는 방법이 제시된 바 있다. 그러나, 이들 접착층이나 바인더층은 통상 이온전도도가 낮아 내부 이온전도 저항을 증가시 키는 문제가 있다. 또한 이들 접착층이나 바인더층으로 전지의 용량 증가와 관계없는 물질이 추가로 들어가 전지 부피당 전기 용량 혹은 전지 질량당 전기 용량을 저하시키는 문제가 있었다. In order to solve this problem, U.S. Patent No. 5,981,107 and the like have been proposed a method of forming a resin adhesive layer and a binder layer between the electrode plate and the separator. However, these adhesive layers and binder layers usually have a problem of increasing the internal ion conductivity resistance because of low ion conductivity. In addition, the adhesive layer or binder layer further contains a substance that is not associated with an increase in the capacity of the battery, thereby causing a problem of lowering the electric capacity per battery volume or electric capacity per battery mass.

본 발명은 상기 문제점을 저감시키기 위한 것으로, 파우치 케이스를 가지는 폴리머 전해질 전지에서 내부 이온 전류의 흐름이 약화되는 것을 방지하고, 수명 특성의 저하를 방지할 수 있는 폴리머 전해질 전지 및 그 형성 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.The present invention is to reduce the above problems, to provide a polymer electrolyte battery and a method for forming the polymer electrolyte battery which can prevent the flow of internal ion current in the polymer electrolyte battery having a pouch case, and prevent the degradation of life characteristics For the purpose of

상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 폴리머 전해질 전지는 전극탭이 설치된 두 전극 및 상기 두 전극 사이에 개재되는 폴리머 전해질, 상기 두 전극 및 상기 폴리머 전해질을 수용하며 상기 전극탭에 의해 통과되는 파우치형 케이스를 가지며, 최대면적면에서 전극탭과 겹치는 영역을 포함하는 제1 영역과 나머지를 이루는 제2 영역이 단차지게 형성됨을 특징으로 한다. The polymer electrolyte battery of the present invention for achieving the above object is a pouch-type case that accommodates the two electrodes and the electrode and the polymer electrolyte interposed between the two electrodes, the electrode and the polymer electrolyte and is passed through the electrode tab And a first region including a region overlapping with the electrode tab in a maximum area and a second region forming a remainder are formed stepwise.

본 발명에서 제1 영역은 제2 영역보다 최대면적면의 법선 방향인 두께방향에서 두껍게 형성되며, 두꺼운 정도는 전극탭의 두께와 같도록 이루어질 수 있다. In the present invention, the first region is formed thicker in the thickness direction, which is the normal direction of the maximum area surface than the second region, and the thickness may be equal to the thickness of the electrode tab.

상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 폴리머 전해질 전지 형성 방법은, 파우치형 케이스에 전해질을 포함하여 전극 조립체를 투입하는 단계, 상기 파우치형 케이스의 주변부를 실링하여 상기 파우치형 케이스를 외부로부터 밀페시키는 단계, 전극조립체를 수용한 채 실링을 통해 밀폐된 상기 파우치의 최대면적면을 부분적으 로 단차홈을 가지는 판재로 압박하는 단계, 상기 전해질에 에너지를 가하여 겔화시키는 단계를 구비하여 이루어지는 것을 특징으로 한다. The polymer electrolyte battery forming method of the present invention for achieving the above object, the step of injecting an electrode assembly including the electrolyte in the pouch-type case, sealing the periphery of the pouch-type case to seal the pouch-type case from the outside And pressing the maximum area of the pouch, which is sealed through the sealing, with the electrode assembly partially into a plate having a stepped groove, and applying gel to the electrolyte.

전해질을 포함하여 전극조립체를 파우치형 케이스에 투입하는 단계에서, 전극조립체는 두 전극을 적층하거나 적층한 뒤 권취하여 형성할 수 있다. 전극조립체의 집전체가 드러난 무지부에는 전극탭이 부착된다. 두 전극 가운데 적어도 하나의 전극에서 집전체에 전극활물질층을 적층하여 전극을 형성한 뒤 모노머나 올리고머, 유기용매, 리튬염, 중합 개시제를 포함하는 액상의 전해질을 도포하고 일부 건조하여 전해질층을 형성할 수 있다. 전해질층이 형성된 두 전극판을 적층하거나 적층권취하면 별도의 세퍼레이터 없이도 두 전극 사이에 전자이동도 측면에서 절연이 이루어진 전극조립체가 형성될 수 있다. 이때의 전해질층은 전극 표면에 도포된 상태로 바로 겔화될 수도 있고, 겔화되지 않은 상태로 고체나 반고체의 상태를 이룬 뒤 상기 판재로 파우치 내의 전극조립체를 압박하는 단계에서 비로소 겔화되는 것일 수도 있다. In the step of injecting the electrode assembly including the electrolyte into the pouch-type case, the electrode assembly may be formed by stacking or laminating two electrodes. Electrode tabs are attached to the uncoated portion where the current collector of the electrode assembly is exposed. After forming an electrode by stacking an electrode active material layer on a current collector in at least one of the two electrodes, a liquid electrolyte including a monomer, an oligomer, an organic solvent, a lithium salt, and a polymerization initiator is applied and partially dried to form an electrolyte layer. can do. When the two electrode plates on which the electrolyte layer is formed are laminated or rolled up, an electrode assembly having insulation in terms of electron mobility may be formed between the two electrodes without a separate separator. In this case, the electrolyte layer may be gelled immediately in a state of being applied to the surface of the electrode, or may be gelated at the step of pressing the electrode assembly in the pouch with the plate after forming a solid or semi-solid state without being gelled.

본 발명에서 단차홈은 주로 전극 탭과 겹치는 부분을 포함하도록 형성되며 단차홈 깊이는 전극탭 두께와 동일 범위에서 형성되는 것이 바람직하다. In the present invention, the stepped groove is mainly formed to include a portion overlapping with the electrode tab, the stepped groove depth is preferably formed in the same range as the electrode tab thickness.

본 발명에서 겔화는 주로 일정 온도 이상으로 열에너지를 가하는 방법으로 이루어진다. Gelation in the present invention mainly consists of a method of applying thermal energy above a certain temperature.

이하 도면을 참조하면서 실시예를 통해 본 발명을 보다 상세히 설명하기로 한다. Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to the accompanying drawings.

도1 및 도2는 본 발명의 일 실시예에 따른 폴리머 베어셀을 개략적으로 나타내는 정면도 및 사시도이다. 1 and 2 are a front view and a perspective view schematically showing a polymer bare cell according to an embodiment of the present invention.

도3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 폴리머 베어셀을 개략적으로 나타내는 정면도이다.Figure 3 is a front view schematically showing a polymer bare cell according to another embodiment of the present invention.

도4 내지 도6은 본 발명의 폴리머 전해질 전지를 형성하기 위한 프레스 다이의 예들을 나타내는 사시도이다. 4 to 6 are perspective views showing examples of a press die for forming the polymer electrolyte battery of the present invention.

도1 및 도2와 관련하여, 폴리머 베어셀(10)은 최대면적면이 크게 4개의 영역으로 나뉘어 있다. 이 가운데 전극탭(21,23)의 점선으로 표시된 부분과 겹치는 영역(140)을 본 발명의 제1 영역, 나머지 영역(110,120,130)을 제2 영역이라 할 수 있다. 제1 영역은 전극탭과 겹치며 두께가 제2 영역에 비해 두껍게 형성된다.1 and 2, the polymer bare cell 10 is divided into four regions having a largest area. The region 140 overlapping the portion indicated by the dotted lines of the electrode tabs 21 and 23 may be referred to as the first region of the present invention and the remaining regions 110, 120, and 130 as the second region. The first region overlaps the electrode tab and is thicker than the second region.

도면부호 21,23은 각각 폴리머 베어셀의 전극탭을 나타내며, 31,33은 전극탭(21,23)이 파우치 케이스를 통과하는 파우치의 실링부(12)에서 파우치를 이루는 금속박(알미늄박)과 전극탭(21,23)이 단락되는 것을 방지하기 위한 실링 테이프이다.Reference numerals 21 and 23 denote electrode tabs of a polymer bare cell, respectively, and 31 and 33 denote metal foils (aluminum foil) forming a pouch in the sealing portion 12 of the pouch through which the electrode tabs 21 and 23 pass through the pouch case. It is a sealing tape for preventing the electrode tabs 21 and 23 from being short-circuited.

도3과 관련하여 폴리머 베어셀(10')은 최대면적면이 5개의 영역으로 나뉘어진다. 이들 가운데 전극탭(21,23)과 겹치는 영역(240,250)은 본 발명의 제1 영역을, 나머지 영역(210,220,230)은 본 발명의 제2 영역을 나타낸다. 제1 영역을 이루는 두 영역(240,250)은 동일한 두께로 형성되며 제2 영역을 이루는 부분들인 세 나머지 영역(210,220,230)과 단차를 가진다. 단차는 폴리머 전해질 전지의 통상의 전극탭의 두께에 해당하는 0.05mm 내지 0.2 정도가 될 수 있으나, 높은 출력과 대용 량을 가지는 전지에서는 더 커질 수 있다. 3, the polymer bare cell 10 'is divided into five regions having a maximum area. The regions 240 and 250 overlapping the electrode tabs 21 and 23 among them represent the first region of the present invention, and the remaining regions 210, 220 and 230 represent the second region of the present invention. The two regions 240 and 250 constituting the first region are formed to have the same thickness and have a step with the three remaining regions 210, 220 and 230, which are portions forming the second region. The step may be about 0.05 mm to about 0.2, which corresponds to the thickness of a conventional electrode tab of the polymer electrolyte battery, but may be larger in a battery having a high output and a large capacity.

본 발명의 폴리머 전해질 전지와 같이 폴리머 베어셀의 최대면적면의 영역간 단차를 형성하기 위해 도4 내지 도6에 예시된 것과 같은 프레스 다이(Press die)가 사용될 수 있다. 이러한 프레스 다이(300,400,500)의 예들에서 폴리머 베어셀의 최대면적면과 접하여 폴리머 베어셀을 외부에서 압착하는 프레스 다이(300,400,500)의 표면에는 전극탭과 겹치는 제1 영역에 대응하는 영역에 단차 홈(320,420,520)이 형성되어 있다. Press dies such as those illustrated in FIGS. 4-6 can be used to form the interlevel differences in the largest area of the polymer bare cell, such as the polymer electrolyte cell of the present invention. In the examples of such press dies 300, 400, and 500, the surface of the press dies 300, 400, and 500, which contact the maximum area of the polymer bare cells and compress the polymer bare cells from the outside, may have stepped grooves 320, 420, and 520 in a region corresponding to the first region overlapping with the electrode tab. ) Is formed.

이들 프레스 다이는 대략 직사각형의 평판 형태를 가지며 네 모서리에는 홀(310,410,510)이 형성되어 있다. 한 예로써, 도시된 단차홈(320,420,520)을 가지는 면의 나머지 면부분(330,340,430,530,540,550)이 폴리머 베어셀의 최대면적면과 접하도록 두 개의 프레스 다이 사이에 폴리머 베어셀을 배치하고 이들 두 프레스 다이의 네 모서리의 홀(310,410,510)들 정렬시켜 볼트(미도시)를 관통시킨다. 볼트의 단부에 너트(미도시)를 결합시키고 너트를 죄어 이동시켜 폴리머 베어셀에 압력을 가할 수 있다. These press dies have a substantially rectangular flat plate shape and have holes 310, 410, and 510 formed at four corners. As an example, a polymer bare cell is placed between two press dies such that the remaining face portions 330, 340, 430, 530, 540, 550 of the face having the stepped grooves 320, 420, 520 are in contact with the maximum area of the polymer bare cell and the four of the two press dies are positioned. The holes 310, 410 and 510 of the corners are aligned to penetrate the bolts (not shown). A nut (not shown) may be coupled to the end of the bolt and the nut may be tightened and moved to apply pressure to the polymer bare cell.

혹은, 두 개의 프레스 다이를 바이스의 두 면으로 형성하고 두 면사이에 폴리머 베어셀을 설치한 상태에서 바이스를 조이는 방법으로 폴리머 베어셀의 최대면적면에 압력을 가할 수도 있다. Alternatively, pressure may be applied to the largest area of the polymer bare cell by forming two press dies on two sides of the vise and tightening the vise with the polymer bare cell installed between the two sides.

프레스 다이의 사이에 복수개의 폴리머 베어셀을 배치하고 동시에 이들 복수개의 폴리머 베어셀에 압력을 가할 수도 있다. A plurality of polymer bare cells may be disposed between the press dies and pressure may be applied to these plurality of polymer bare cells at the same time.

본 발명의 방법과 관련하여, 전해질을 포함하여 전극조립체를 파우치형 케이 스에 투입하는 단계에서 파우치 케이스 및 전극 조립체는 종래의 폴리머 전해질 전지에서와 동일하게 통상의 방법으로 형성할 수 있다. 가령, 파우치 케이스는 미리 전극조립체가 수용될 홈을 형성하거나 형성하지 않은 상태로 형성될 수 있다. 파우치 케이스는 알루미늄박과 같은 금속박에 융착 수지층으로 캐스티드 폴리프로필렌층(CPP:casted polypropylene) 및 외장용 나일론층을 적층하여 형성될 수 있다. In relation to the method of the present invention, the pouch case and the electrode assembly in the step of injecting the electrode assembly including the electrolyte into the pouch-type casing can be formed by the conventional method as in the conventional polymer electrolyte cell. For example, the pouch case may be formed with or without forming a groove in which the electrode assembly is to be accommodated. The pouch case may be formed by laminating a casted polypropylene layer (CPP) and a sheath nylon layer with a fusion resin layer on a metal foil such as aluminum foil.

전극조립체의 양극 및 음극은 집전체 표면에 활물질 슬러리를 도포하여 건조 압연하여 형성할 수 있다. 양극 및 음극 가운데 적어도 어느 한 쪽 표면에 전해질층이 적층 형성될 수 있다. 전극조립체는 이러한 두 전극을 적층 권취하여 형성할 수 있다. 활물질로는 리튬이온을 인터카레트, 디인터칼레이트할 수 있는 물질이 통상적으로 사용된다. 특히, 양극활물질로는 코발트산리튬, 니켈산리튬, 망간산리튬 등이 음극으로는 흑연 등 탄소계 재료가 많이 사용된다. The positive electrode and the negative electrode of the electrode assembly may be formed by coating and rolling the active material slurry on the surface of the current collector. The electrolyte layer may be stacked on at least one surface of the positive electrode and the negative electrode. The electrode assembly may be formed by stacking two electrodes. As the active material, a material capable of intercarting and deintercalating lithium ions is commonly used. In particular, lithium cobalt oxide, lithium nickelate, lithium manganate, etc. are used as the positive electrode active material, and carbon-based materials such as graphite are frequently used as the negative electrode.

전해질층은 폴리머 전해질의 폴리머를 이루게되는 물질의 모노머나 올리고머, 리튬염, 용매를 포함하여 이루어지고, 필요에 따라 폴리머 중합을 위한 개시제가 포함될 수 있다. 이러한 물질들은 폴리머 전지 분야에 통상적으로 알려져 있는 것들을 조합하여 사용할 수 있다.The electrolyte layer includes a monomer, an oligomer, a lithium salt, and a solvent of a material forming the polymer of the polymer electrolyte, and may include an initiator for polymer polymerization, if necessary. Such materials may be used in combination with those commonly known in the polymer battery art.

파우치 케이스에 투입되는 단계에서 전극조립체의 전해질층은 겔화가 이루어지지 않은 상태의 용매 일부가 제거된 고체 혹은 반고체의 전해질층일 수 있다. 이런 경우, 전극조립체와 함께 별도의 용매가 파우치 내에 투입될 수 있다. 제거되는 용매와 추가되는 용매는 비점이나 폴리머와의 친화성 관계에서 서로 다른 용매일 수 있다. The electrolyte layer of the electrode assembly in the step of entering the pouch case may be a solid or semi-solid electrolyte layer from which a part of the solvent in the gelation state is not removed. In this case, a separate solvent together with the electrode assembly may be introduced into the pouch. The solvent to be removed and the solvent to be added may be different solvents in terms of boiling point or affinity with the polymer.

전해질은 별도의 올레핀계 혹은 폴리비닐리덴플로라이드(PVDF) 기재에 흡수된 겔화 이전의 액체 상태일 수도 있다. 이 경우, 기재로 전극조립체를 형성하고, 액상 전해질을 전극 조립체와 함께 파우치 케이스에 투입하는 방법이 사용될 수 있다. The electrolyte may be in a liquid state prior to gelation absorbed in a separate olefinic or polyvinylidene fluoride (PVDF) substrate. In this case, a method of forming an electrode assembly from a substrate and injecting a liquid electrolyte into the pouch case together with the electrode assembly may be used.

본 발명 방법에서 전해질의 겔화는 전극의 표면에 겔화 이전의 액상 전해질을 도포하고, 전극조립체를 이루기 전에 이루어질 수도 있다. 이때 겔화는 전해질을 일정 온도 이상으로 가열하거나 일정 파장의 빛을 조사하는 방법으로 진행될 수 있다.The gelation of the electrolyte in the method of the present invention may be performed before applying the liquid electrolyte before gelation to the surface of the electrode, and before forming the electrode assembly. In this case, the gelation may be performed by heating the electrolyte above a predetermined temperature or irradiating light of a predetermined wavelength.

파우치에 전해질을 포함하여 전극조립체를 넣고, 전극탭 일부가 외부로 노출되도록 파우치의 열린 부분을 열융착 등의 방법으로 밀폐한다.The electrode assembly is included in the pouch, including the electrolyte, and the open portion of the pouch is sealed by heat fusion, so that a part of the electrode tab is exposed to the outside.

전극조립체를 포함하며 밀폐된 폴리머 베어셀은 전극탭과 겹치는 부분에 단차홈이 형성된 프레스 다이면 사이에 배치된 상태에서 압력을 받게 된다. 압력은 전해질층이 손상되지 않는 범위에서 높게 하는 것이 바람직하다. 압력이 너무 낮으면 전해질층과 전극활물질층 사이의 밀착도가 낮아 이후 변형에 의해 틈이 생길 가능성이 높아지고, 주기수명의 향상과 같은 본원 발명의 이점을 충분히 얻을 수 없다. 반대로, 압력이 너무 높으면 세퍼레이터의 역할을 겸하는 전해질층이 손상되어 내부 단락의 위험성이 커진다. 그러나 압력의 상한은 사용되는 전해질의 물성에 따라 변할 수 있다. 압력의 구체적인 범위는 제작되는 전지의 구체적인 크기나 사양에 따라 조절될 수 있다. The sealed polymer bare cell including the electrode assembly is subjected to pressure in a state in which it is disposed between the press die surfaces having stepped grooves formed at the overlapping portions of the electrode tabs. It is preferable to make pressure high in the range which does not damage an electrolyte layer. If the pressure is too low, the adhesion between the electrolyte layer and the electrode active material layer is low, so that there is a high possibility that a gap is created by deformation later, and the advantages of the present invention, such as improvement of cycle life, cannot be sufficiently obtained. On the contrary, if the pressure is too high, the electrolyte layer serving as the separator is damaged, which increases the risk of internal short circuit. However, the upper limit of the pressure may vary depending on the properties of the electrolyte used. The specific range of the pressure can be adjusted according to the specific size or specifications of the battery to be manufactured.

전해질층의 겔화는 폴리머 베어셀의 최대면적면에 대한 압력을 가하는 과정 에서 이루어지는 것이 바람직하다. 이 경우, 겔형 폴리머 전해질이 형성되면서 전해질이 전극 활물질층 표면과 밀착되는 구조 형태를 가질 수 있고, 이런 구조 형태는 안정적인 성격을 가져 전극 활물질층 표면과 폴리머 전해질 사이에 틈이 형성되기 어렵게 된다. 반대로, 전극조립체 형성 단계에서 이미 전해질층이 겔화된 상태라면 물리적으로 전해질층과 전극활물질층 표면을 밀착시키는 효과는 있지만 이후의 충방전 작용과 외력에 의한 변형에 의해 전해질층과 전극 활물질층 계면에 틈이 발생할 수 있다. 이때 겔화는 주로 온도를 조절하여 이루어지며, 전해질에 중합 개시제가 포함되는 경우가 많다. The gelation of the electrolyte layer is preferably performed in the process of applying pressure to the maximum area of the polymer bare cell. In this case, while the gel polymer electrolyte is formed, the electrolyte may have a structural form in close contact with the surface of the electrode active material layer, and such a structural form has a stable characteristic, making it difficult to form a gap between the surface of the electrode active material layer and the polymer electrolyte. On the contrary, if the electrolyte layer is already gelled in the electrode assembly forming step, the surface of the electrolyte layer and the electrode active material layer are physically in close contact with each other. Gaps may occur. In this case, the gelation is mainly performed by controlling the temperature, and the electrolyte is often included in the electrolyte.

이후, 겔 폴리머 전해질이 형성된 상태의 폴리머 베어셀에 대해 화성공정을 통해 초기 충방전이 이루어지는 단계와 폴리머 베어셀에 보호회로 모듈을 결합시켜 코어팩을 형성하는 단계, 코어팩을 외장 케이스에 넣어 하드팩을 완성하는 단계가 통상적으로 더 이루어질 수 있다. Thereafter, initial charging and discharging is performed through a chemical conversion process for the polymer bare cell in which the gel polymer electrolyte is formed, and a protective circuit module is coupled to the polymer bare cell to form a core pack. Completing the pack may typically be further accomplished.

도7 및 도8은 본 발명의 폴리머 전해질 전지 및 그 형성 방법의 이점을 나타내는 비교 사진 및 비교 그래프이다.7 and 8 are comparative photographs and comparative graphs showing the advantages of the polymer electrolyte cell of the present invention and a method of forming the same.

도7의 좌측에 상하로 배열된 3개의 단면사진은 종래의 폴리머 전지에서 전극층들과 세퍼레이터층들 사이에 틈이 많이 발생하고 있음을 나타내는 것이다. 화살표로 표시된 검은 부분이 틈을 나타낸다. 이에 비하여 우측에 상하로 배열된 3개의 단면 사진은 본발명에 따라 형성된 폴리머 전지에서 전극층들과 세퍼레이터층들 사이에 틈이 상대적으로 적게 발생한 상태를 나타낸다. 본 발명에 따른 실시예에서 틈은 별도로 파우치면에 압력을 가하지 않은 전극탭 주변에 집중 발생됨을 알수 있 고, 압력이 가해진 부분에는 틈이 거의 발생하지 않고 있다. Three cross-sectional photographs arranged up and down on the left side of FIG. 7 indicate that many gaps occur between the electrode layers and the separator layers in the conventional polymer battery. Black areas marked with arrows indicate gaps. On the other hand, three cross-sectional photographs arranged up and down on the right side show a state in which a small gap is generated between the electrode layers and the separator layers in the polymer battery formed according to the present invention. In the embodiment according to the present invention it can be seen that the gap is concentrated around the electrode tab is not applied to the pouch surface separately, the gap is hardly generated in the portion to which the pressure is applied.

도8의 A로 표시된 그룹을 이루는 궤적들은 종래의 방법으로 제조된 폴리머 전지에 대한 주기용량특성을 나타내며 B로 표시된 그릅은 본 발명의 폴리머 전지에 의한 주기용량특성을 나타낸다. 그래프에서 종래의 폴리머 전지는 충방전 횟수에 따라 용량이 급격히 저하됨을 알 수 있고, 사용에 따른 열화의 정도가 많은 변이를 나타내는 것을 볼 수 있다. 본원 발명의 폴리머 전지는 변이가 거의 없는 균일한 주기용량특성을 나타내는 것을 볼 수 있고, 충방전 횟수에 따른 용량의 저하가 완만함을 볼 수 있다. 충방전은 통상 정전류정전압(CCCV) 수준에서 이루어진다. 가령, 충전은 1.0 C(C rate), 4.2볼트, 컷오프 전류 0.1C (rate) 수준에서, 방전은 1.0 C, 3.2볼트 컷오프 조건에서 이루어질 수 있다. The trajectories forming the group indicated by A in FIG. 8 represent periodic capacity characteristics of the polymer battery manufactured by the conventional method, and the group denoted by B represents the periodic capacity characteristic of the polymer battery of the present invention. In the graph, it can be seen that the capacity of the conventional polymer battery is rapidly lowered according to the number of charge and discharge cycles, and the degree of deterioration with use shows a lot of variation. It can be seen that the polymer battery of the present invention exhibits uniform cycle capacity characteristics with little variation, and that the capacity decreases slowly according to the number of charge and discharge cycles. Charging and discharging are usually performed at a constant current constant voltage (CCCV) level. For example, charging may occur at 1.0 C (C rate), 4.2 volts, cutoff current 0.1C (rate), and discharge at 1.0 C, 3.2 volt cutoff conditions.

도9는 본 발명의 폴리머 전해질 전지의 다른 이점을 설명하기 위한 분해 사시도이다. 9 is an exploded perspective view for explaining another advantage of the polymer electrolyte battery of the present invention.

도9를 참조하면, 도1의 실시예와 같은 폴리머 베어셀(10)은 두 전극탭(21',23')이 PCB 기판 형태의 보호회로 모듈(700)의 단자에 접속되어 코어팩을 형성하고 있다. 보호회로 모듈에는 외부 단자(701,702,703)가 기판에서 돌출되게 형성되어 있다. 코어팩은 상하부(610,620)가 서로 결합되어 이루어지는 하드 케이스 내에 외부 단자(701,702,703)가 하드 케이스의 개구부(601,602,603)을 통해 외부로 드러나도록 설치된다. Referring to FIG. 9, in the polymer bare cell 10 as in the embodiment of FIG. 1, two electrode tabs 21 ′ and 23 ′ are connected to terminals of a protection circuit module 700 in the form of a PCB substrate to form a core pack. Doing. In the protection circuit module, external terminals 701, 702, and 703 are formed to protrude from the substrate. The core pack is installed such that the external terminals 701, 702, 703 are exposed to the outside through the openings 601, 602, 603 of the hard case in the hard case where the upper and lower parts 610 and 620 are coupled to each other.

이때 폴리머 베어셀(10)의 최대면적면에서 얇은 두께를 가지는 단차진 제2 영역의 일부에는 양면 테이프(810,820)가 부착되고, 양면 테이프(810,820)의 다른 면은 하드 케이스 상하부(610,620)의 내면과 부착되어 코어팩은 하드 케이스 내에 고정 설치된다. 양면 테이프가 제2 영역에 설치되므로 양면 테이프의 두께가 단차보다 작을 경우, 양면 테이프 두께로 인한 전체 하드팩 전지의 두께 증가는 없게 된다. In this case, a double-sided tape 810, 820 is attached to a part of the stepped second region having a thin thickness in the maximum area of the polymer bare cell 10, and the other side of the double-sided tape 810, 820 is an inner surface of the upper and lower portions of the hard case 610, 620. The core pack is fixedly installed in the hard case. Since the double-sided tape is installed in the second area, when the thickness of the double-sided tape is smaller than the step, there is no increase in the thickness of the entire hard pack battery due to the double-sided tape thickness.

본 발명에 따르면, 폴리머 전해질 전지에서 전극조립체를 이루는 전극의 활물질층과 폴리머 전해질 계면이 밀착되어 접촉면적이 증착하고, 전극 사이의 간격을 줄어 이온전도도를 높임으로써 내부저항을 줄일 수 있다.According to the present invention, in the polymer electrolyte battery, the active material layer of the electrode constituting the electrode assembly and the polymer electrolyte interface are in close contact with each other, the contact area is deposited, and the gap between the electrodes is reduced, thereby increasing the ion conductivity, thereby reducing the internal resistance.

또한, 본 발명에 따르면 충방전 작용이나 외력으로 인하여, 폴리머 전해질 전지의 전극조립체에서 폴리머 전해질과 전극 활물질층 계면에 틈이 생기는 것을 예방할 수 있다. 즉, 계면에 틈이 생겨 충방전에 기여하지 못하는 부분을 이루어 전지 용량을 떨어뜨리고, 과충전의 경우에 덴트라이트 등을 형성시켜 수명을 떨어뜨리는 문제점을 예방할 수 있다. In addition, according to the present invention, it is possible to prevent the gap between the polymer electrolyte and the electrode active material layer in the electrode assembly of the polymer electrolyte battery due to the charging and discharging action or external force. That is, the gap is formed in the interface, which can not contribute to charging and discharging, thereby reducing the battery capacity, and in the case of overcharging, it is possible to prevent the problem of reducing the life by forming dentite or the like.

Claims (12)

전극탭이 설치된 두 전극 및 상기 두 전극 사이에 개재되는 폴리머 전해질, 상기 두 전극 및 상기 폴리머 전해질을 수용하며 상기 전극탭에 의해 통과되는 파우치형 케이스를 가지며,Two electrodes provided with electrode tabs, a polymer electrolyte interposed between the two electrodes, a pouch-shaped case accommodating the two electrodes and the polymer electrolyte, and passed by the electrode tabs, 최대면적면에서 상기 전극탭과 겹치는 영역을 포함하는 제1 영역과 나머지를 이루는 제2 영역이 단차지게 형성됨을 특징으로 하는 폴리머 전해질 전지.And a first region including a region overlapping with the electrode tab in a maximum area, and a second region forming a remainder stepped. 제 1 항에 있어서,The method of claim 1, 상기 제1 영역은 상기 최대면적면과 법선 방향을 두께 방향이라 할 때 상기 제2 영역보다 두껍게 형성되는 것을 특징으로 하는 폴리머 전해질 전지.And the first region is thicker than the second region when the maximum area and the normal direction are referred to as thickness directions. 제 2 항에 있어서,The method of claim 2, 상기 단차는 상기 전극탭의 두께와 동일한 수준으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 폴리머 전해질 전지. The step of the polymer electrolyte battery, characterized in that made in the same level as the thickness of the electrode tab. 제 1 항에 있어서,The method of claim 1, 상기 파우치형 케이스를 수용하는 외장 케이스가 더 구비되고,An outer case for accommodating the pouch-type case is further provided, 상기 제2 영역의 적어도 일부에는 양면 테이프의 일면이 부착되고,One side of the double-sided tape is attached to at least a portion of the second area, 상기 양면 테이프의 다른 면은 상기 외장 케이스의 내면과 부착되어 상기 파 우치형 케이스와 상기 외장 케이스가 서로 고정되는 것을 특징으로 하는 폴리머 전해질 전지.The other side of the double-sided tape is attached to the inner surface of the outer case is a polymer electrolyte battery, characterized in that the pouch-type case and the outer case is fixed to each other. 파우치형 케이스에 전해질을 포함하여 전극탭을 가지는 전극 조립체를 투입하는 단계, Injecting an electrode assembly having an electrode tab including the electrolyte in the pouch-type case, 상기 파우치형 케이스의 주변부를 실링하여 상기 파우치형 케이스를 외부로부터 밀페시켜 폴리머 베어셀을 형성하는 단계, Sealing the periphery of the pouch type case to seal the pouch type case from the outside to form a polymer bare cell; 상기 폴리머 베어셀의 최대면적면을 부분적으로 단차홈을 가지는 면을 가지는 구조체로 압력을 가하는 단계, Pressurizing the polymer bare cell with a structure having a surface having a stepped groove partially at a maximum area; 상기 전해질을 겔화시키는 단계를 구비하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 폴리머 전해질 전지 형성 방법.And gelling the electrolyte. 제 5 항에 있어서,The method of claim 5, 상기 전해질을 겔화시키는 단계는 상기 구조체로 상기 폴리머 베어셀에 압력을 가하는 단계에서 이루어지는 것을 특징으로 하는 폴리머 전해질 전지 형성 방법.Gelling the electrolyte is performed by applying pressure to the polymer bare cell with the structure. 제 6 항에 있어서,The method of claim 6, 상기 폴리머 베어셀에 압력을 가하는 단계는 프레스 다이를 이용하여 이루어지며,Pressurizing the polymer bare cell is performed using a press die, 상기 프레스 다이의 상기 폴리머 베어셀의 최대면적면과 대향되는 면에는 상 기 전극탭과 겹치는 부분에 단차홈이 형성된 것을 특징으로 하는 폴리머 전해질 전지 형성 방법.And a stepped groove is formed on a portion of the press die which faces the maximum area of the polymer bare cell so as to overlap the electrode tab. 제 5 항에 있어서,The method of claim 5, 상기 전해질을 포함하여 전극조립체를 파우치형 케이스에 투입하는 단계에서, 상기 전극조립체는 서로 다른 극성의 두 전극을 형성하는 단계, 상기 두 전극을 적층하는 단계를 구비하여 형성하며, In the step of injecting the electrode assembly including the electrolyte into the pouch-type case, the electrode assembly is formed by forming two electrodes of different polarity, laminating the two electrodes, 상기 두 전극을 형성하는 단계에는 상기 두 전극 가운데 적어도 하나의 전극에서 집전체에 전극활물질층을 적층하여 전극을 형성한 뒤 모노머나 올리고머, 유기용매, 리튬염을 포함하는 액상의 전해질을 도포하는 단계가 포함되는 것을 특징으로 하는 폴리머 전해질 전지 형성 방법. In the forming of the two electrodes, forming an electrode by stacking an electrode active material layer on a current collector in at least one of the two electrodes, and then applying a liquid electrolyte including a monomer, an oligomer, an organic solvent, and a lithium salt. Polymer electrolyte battery forming method characterized in that it comprises. 제 8 항에 있어서,The method of claim 8, 상기 액상의 전해질은 중합 개시제를 포함하여 형성하는 것을 특징으로 하는 폴리머 전해질 전지 형성 방법.The liquid electrolyte is formed by including a polymerization initiator. 제 8 항에 있어서,The method of claim 8, 상기 전해질을 포함하여 전극조립체를 파우치형 케이스에 투입하는 단계에서, 상기 전극조립체는 서로 다른 극성의 두 전극을 형성하는 단계, 상기 두 전극 사이에 다공질의 폴리올레핀 수지 기재 또는 PVDF 기재를 개재한 상태로 상기 두 전극을 적층하는 단계를 구비하여 형성하며, In the step of injecting the electrode assembly including the electrolyte into the pouch-type case, the electrode assembly to form two electrodes of different polarity, with a porous polyolefin resin substrate or PVDF substrate between the two electrodes Stacking the two electrodes; 상기 전해질은 모노머나 올리고머, 유기용매, 리튬염을 포함하는 액상의 전해질을 상기 전극조립체와 별도로 투입하여 상기 기재가 흡수하도록 하는 것을 특징으로 하는 폴리머 전해질 전지 형성 방법.The electrolyte is a method of forming a polymer electrolyte battery, characterized in that the liquid absorbing the electrolyte containing a monomer, oligomer, organic solvent, lithium salt separately from the electrode assembly to absorb the substrate. 제 5 항에 있어서,The method of claim 5, 상기 전해질을 겔화시키는 단계는 상기 전해질이 일정 온도 이상이 되도록 열을 가하는 방법으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 폴리머 전해질 전지 형성 방법.Gelling the electrolyte is a method of forming a polymer electrolyte cell, characterized in that by applying a heat so that the electrolyte is above a predetermined temperature. 제 5 항에 있어서,The method of claim 5, 상기 폴리머 베어셀에 상기 전극탭을 통해 상기 폴리머 베어셀의 충방전을 조절하는 보호회로모듈을 결합시키는 단계,Coupling a protection circuit module to the polymer bare cell to control charge and discharge of the polymer bare cell through the electrode tab; 상기 폴리머 베어셀에서 상기 단차홈에 대응되는 부분 외의 일부에 양면 테이프의 일면을 부착하고, 상기 양면 테이프의 다른 일면을 상기 폴리머 베어셀을 수용하는 외장 케이스의 내면에 부착하는 단계를 더 구비하는 것을 특징으로 하는 폴리머 전해질 전지 형성 방법.Attaching one side of the double-sided tape to a portion of the polymer bare cell corresponding to the step groove, and attaching the other side of the double-sided tape to the inner surface of the outer case accommodating the polymer bare cell. A method for forming a polymer electrolyte battery.
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