KR100922565B1 - Method of pellet powder separation in duplex burnable absorber nuclear fuel pellet for recycling - Google Patents
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Abstract
소결체 분말 분리방법은 UO2-Er2O3 또는 UO2 조성인 환형 외곽부와 UO2-Gd2O3 조성인 원주형 내심부를 갖는 이중 구조 가연성 흡수 핵연료 소결체를 재활용을 위해서 조성에 따라 분말을 분리하는 방법으로서 유익하게 사용될 수 있다. 불활성 기체 분위기에서 상기 환형 외곽부 조성과 상기 원주형 내심부의 조성이 상이한 산화 거동을 나타내는 온도로 상기 이중 구조 핵연료 소결체를 가열한다. 이어, 상기 불활성 기체 분위기를 산소 함유 기체로 전환시킴으로써 상기 가열된 온도조건에서 상기 이중 구조 핵연료 소결체를 산화시켜 분말화한다. 다음으로, 상기 산화된 분말을 그 입자 크기에 따라 분급시켜 상기 환형 외곽부의 조성 분말과 상기 내심 외곽부의 조성 분말로 분리한다.The sintered powder separation method is characterized in that the dual structure flammable absorbing fuel sintered body having a circular outer portion of UO 2 -Er 2 O 3 or UO 2 composition and a columnar inner core portion of UO 2 -Gd 2 O 3 composition is prepared according to the composition for recycling. It can be advantageously used as a separation method. The dual-structure fuel sintered body is heated to a temperature at which the annular outer composition and the columnar inner core composition exhibit different oxidation behavior in an inert gas atmosphere. Subsequently, the dual-structure fuel sintered body is oxidized and powdered under the heated temperature conditions by converting the inert gas atmosphere into an oxygen-containing gas. Next, the oxidized powder is classified according to its particle size and separated into a composition powder of the annular outer portion and a composition powder of the inner core outer portion.
UO2 분말, 이중 구조 핵연료 소결체, 산화 UO2 Powder, Dual Structure Fuel Sintered Body, Oxidation
Description
본 발명은 이중구조 가연성 흡수 핵연료 불량 소결체의 재활용을 위한 소결체 분말 분리방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 UO2-Gd2O3와 같은 원주형 내심부와 UO2-Er2O3 또는 UO2와 같은 환형 외곽부로 이루어지는 이중구조 핵연료 소결체를 재활용하기 위해서, 조성에 따라 소결체 분말을 분리하여 취득하기 위한 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a sintered powder separated for recycling of the double structure combustible fuel poor absorption sinter method, and more particularly, UO 2 -Gd 2 columnar core within the UO 2, such as O 3 -Er 2 O 3 or UO 2 The present invention relates to a method for separating and obtaining a sintered body powder according to a composition in order to recycle a dual-structure fuel sintered body composed of an annular outer portion.
일반적으로, 상업용 원자로인 가압경수로(PWR)의 핵연료로서 가장 널리 사용되고 있는 이산화 우라늄 (UO2) 소결체 (pellet)는 원주형이고 그 길이와 직경은 각각 10 ㎜, 8 ㎜ 내외이다. In general, uranium dioxide (UO 2 ) pellets, which are most widely used as nuclear fuel in commercial reactors, PWRs, are cylindrical and their lengths and diameters are about 10 mm and 8 mm, respectively.
이러한 UO2 소결체는 U-235를 1∼5 중량% 함유하며 원자로에서 사용 중에 U- 235가 중성자에 의해서 붕괴하면서 핵분열 에너지를 발생한다. 원자로 안에는 UO2 소결체 외에도 가돌리니움(gadolinium) 또는 어비움(erbium)과 같은 중성자 흡수물질과 UO2를 함께 함유한 가연성 흡수 소결체가 중성자 조절용으로 사용되고 있다. The UO 2 sintered body contains 1 to 5% by weight of U-235 and generates nuclear fission energy as U-235 decays by neutrons during use in a reactor. In addition to the UO 2 sintered bodies, combustible absorbent sintered bodies containing UO 2 and neutron absorbents such as gadolinium or erbium are used for neutron control.
상기 가연성 흡수 소결체는 UO2 소결체와 동일한 크기를 가지며 Gd 또는 Er은 소결체 전체에 걸쳐서 고르게 분산되어 있다. 통상적으로, 가연성 흡수 소결체는 (U,Gd)O2 또는 (U,Er)O2로 표시된다. 여기서, 본 발명의 '이중 구조 가연성 흡수 소결체'와 구분하여 '일체형 가연성 흡수 소결체'라 본 명세서에서는 명칭한다. The combustible absorbent sintered compact has the same size as the UO 2 sintered compact and Gd or Er is evenly dispersed throughout the sintered compact. Usually, a combustible absorption sintered compact is represented by (U, Gd) O 2 or (U, Er) O 2 . Here, the term "integral flammable absorbent sintered compact" is distinguished from the "double structure flammable absorbent sintered compact" of the present invention.
상기 (U,Gd)O2 또는 (U,Er)O2 일체형 가연성 흡수 핵연료 소결체의 제조방법은 다음과 같다.The manufacturing method of the (U, Gd) O2 or (U, Er) O2 integrated flammable absorbed fuel sintered body is as follows.
우선, UO2 분말을 Gd2O3 분말 또는 Er2O3 분말과 함께 혼합하고 분쇄하여 UO2-Gd2O3 분말 또는 UO2-Er2O3 분말을 제조한다. 이 때 Gd2O3의 함량은 약 15 중량% 이내 Er2O3의 함량은 4 중량% 이내에서 사용될 수 있다. 이 분쇄분말을 압축 성형하여 성형체(compact)를 만들며, 이러한 성형체를 환원성 기체 분위기에서 가열하여 1600℃∼1800℃ 온도로 2∼4 시간 동안 유지함으로써 소결할 수 있다. 상기 성형체의 밀도는 이론밀도의 약 50∼70% 이고, 소결체의 밀도는 이론밀도의 약 95 % 일 수 있다. 소결 중에 Gd 또는 Er이 UO2 격자구조에 고용된다. 상기 환원성 기체는 수소 기체 또는 수소에 수증기, 불활성 기체, 이산화탄소 중의 하나 이상의 기체를 혼합한 기체일 수 있다.First, UO 2 powder is mixed with Gd 2 O 3 powder or Er 2 O 3 powder and ground to prepare UO 2 -Gd 2 O 3 powder or UO 2 -Er 2 O 3 powder. In this case, the content of Gd 2 O 3 may be used within about 15% by weight and the content of Er 2 O 3 may be used within 4% by weight. The pulverized powder is compacted to form a compact, and the compact can be sintered by heating in a reducing gas atmosphere for 2 to 4 hours at a temperature of 1600 ° C to 1800 ° C. The density of the molded body may be about 50 to 70% of the theoretical density, and the density of the sintered body may be about 95% of the theoretical density. During sintering, Gd or Er is dissolved in the UO 2 lattice structure. The reducing gas may be a hydrogen gas or a gas obtained by mixing one or more gases of water vapor, an inert gas, and carbon dioxide with hydrogen.
UO2 핵연료 소결체 혹은 가연성 흡수 핵연료 소결체 제조공정에서는 통상적으로 일정량의 핵물질 손실이 일어난다. 소결체에 결함 등이 존재하거나 기술 시방을 만족하지 못하는 불량품, 혹은 기술 시방의 치수를 맞추기 위하여 소결체를 연삭할 때 발생하는 연삭 찌꺼기, 오랜 보관 기간 동안 응집되어 큰 크기의 응집 UO2 분말 등의 예를 들 수 있다. 이 중 대부분의 손실은 불량 소결체에서 발생하는데 불량 소결체는 고가의 농축 우라늄을 함유하고 있기 때문에 생산공정에서는 불량품을 핵연료 제조에 재활용함으로써 핵연료 제조 비용을 절감하고 있다.UO 2 fuel sinters or combustible absorbing fuel sinters usually produce a certain amount of nuclear material loss. The sintered example of such grinding debris, aggregate long-retention period large aggregation of the UO 2 powder that occurs when grinding the sintered product to fit the defective or dimensions of the technical specifications do not meet the present or technical specifications such as defect Can be mentioned. Most of these losses occur in bad sintered bodies. Since bad sintered bodies contain expensive enriched uranium, the production process is reducing the cost of fuel production by recycling the defective products in the manufacture of nuclear fuel.
대한민국 특허 등록 0287326호, 미국 특허 등록 5,882,552호 등에 의하면 통상적인 UO2 스크랩(scrap)을 재활용 방법은 다음과 같다. 불량 UO2 소결체를 열처리로에서 공기를 불어주면서 300∼800℃로 가열하여 U3O8 분말을 제조한다. 하지만, 350℃ 이하에서는 산화 속도가 매우 느려 생산 공정에 부담이 되고 600 ℃ 이상의 온도에서는 산화된 U3O8 분말의 비표면적이 낮아 소결성이 저하되므로(F. Valdivieso et al., J. Nucl. Mater. 354 (2006) 85-93), 일반적으로 산화 공정은 400∼600℃ 사이의 온도에서 이루어진다. 이러한 방법으로 제조한 U3O8 분말을 UO2 분말과 혼합하여 UO2-U3O8 분말을 구성하고, UO2 분말과 동일한 방법으로 성형 및 소결하여 재활용한다. According to Korean Patent Registration No. 0287326, US Patent Registration No. 5,882,552 and the like, a typical UO 2 scrap is recycled as follows. The defective UO 2 sintered body is heated to 300 to 800 ° C. while blowing air in a heat treatment furnace to prepare a U 3 O 8 powder. However, below 350 ° C., the oxidation rate is very slow, which is a burden on the production process, and at a temperature above 600 ° C., the specific surface area of the oxidized U 3 O 8 powder is low and the sinterability is reduced (F. Valdivieso et al., J. Nucl. Mater. 354 (2006) 85-93), generally the oxidation process takes place at temperatures between 400 and 600 ° C. The U 3 O 8 powder prepared in this manner is mixed with the UO 2 powder to form a UO 2 -U 3 O 8 powder, and molded and sintered in the same manner as the UO 2 powder to be recycled.
(U,Gd)O2 또는 (U,Er)O2 와 같은 일체형 가연성 흡수 핵연료 스크랩(scrap) 역시 UO2 스크랩 재활용 방법과 유사한 공정으로 산화 열처리를 거쳐 M3O8 (M=U+Gd or U+Er) 분말 형태로 만들어 재활용한다(대한민국 특허 등록 0424331호).Integral flammable absorbent fuel scraps, such as (U, Gd) O 2 or (U, Er) O 2 , are also subjected to oxidative heat treatment in a similar process to the UO 2 scrap recycling method, followed by M 3 O 8 (M = U + Gd or U + Er) into powder and recycled (Korean Patent Registration 0424331).
이중 구조의 성형체를 소결하여 이중 구조 소결체를 제조하는 것은 통상적인 성형체를 소결하여 소결체를 제조하는 것보다 매우 어렵다. 그 이유는, 소결 중에는 성형체가 수축하면서 밀도가 높아지는데, 내심과 외곽이 서로 다른 물질로 이루어진 이중 구조 소결체에서는 둘 사이의 치밀화 속도 차이 등으로 인하여 둘 사이의 계면에서 내부 응력이 발생하기 때문이다. Sintering a double-structured molded body to produce a double-structured sintered body is much more difficult than sintering a conventional molded body to produce a sintered body. The reason for this is that, during sintering, the molded body shrinks, and the density thereof increases. In the double-structured sintered body made of different materials, the internal stress is generated at the interface between the two due to the difference in densification rate between the two.
이와 같이 소결체 내부에 응력이 작용하면 계면이 벌어져 틈새가 생기거나 균열이 발생할 수 있다. 즉, 이중 구조 가연성 흡수 소결체는 제조 공정이 단일 조성의 일체형 소결체보다 복잡하고 계면 응력이 존재하므로 성형, 소결 공정 중 불량이 발생할 확률이 높아진다. As such, when stress acts on the sintered body, the interface may be opened to form gaps or cracks. That is, the dual structure flammable absorbent sintered body has a higher probability of occurrence of defects during the molding and sintering process because the manufacturing process is more complicated than the integral sintered body having a single composition and the interface stress exists.
따라서, 일체형 소결체의 불량품 재활용 공정을 이중 구조 가연성 흡수 소결체 재활용에 그대로 적용할 수는 없다. 일반적인 일체형 소결체의 불량품 재활용 공정을 적용할 경우, 산화 공정 중 내심의 UO2-Gd2O3 분말과 외곽의 UO2-Er2O3 분말이 섞이게 될 가능성이 크므로 적용이 어렵다. 2 조성 영역 분말이 혼합되면 우라늄 농축도가 달라지게 되고 Gd와 Er 농도를 설계 기준에 맞추지 못하므로 이의 분리를 위하여 습식 공정을 다시 적용해야 하는 어려움이 있다. Therefore, the defective product recycling process of the integral sintered body cannot be applied as it is to the dual structure flammable absorbent sintered body recycling. In the case of applying the recycling process of the defective product of the general one-piece sintered body, it is difficult to apply the inner UO 2 -Gd 2 O 3 powder and the outer UO 2 -Er 2 O 3 powder during the oxidation process. When the two compositional zone powders are mixed, the uranium concentration is changed and the Gd and Er concentrations do not meet the design criteria, and thus, there is a difficulty in applying the wet process again for separation thereof.
본 발명은 상기한 종래 기술의 문제를 해결하기 위한 것으로서, 그 목적은, 원주형 내심부의 UO2-Gd2O3 분말과 환형 외곽부의 UO2-Er2O3 분말(또는 UO2 분말)의 2 가지 조성이 하나의 소결체에 존재하는 불량 이중 구조 가연성 흡수 소결체를 재활용하기 위해서 각각의 조성 분말로 분리하는 방법을 제공하는데 있다.The present invention is to solve the above problems of the prior art, the object of the UO 2 -Gd 2 O 3 powder of the cylindrical inner core and the UO 2 -Er 2 O 3 powder (or UO 2 powder) of the annular outer portion The present invention provides a method of separating the composition into powders in order to recycle the defective double structure combustible absorbent sintered bodies in which two compositions exist in one sintered body.
상기한 기술적 과제를 달성하기 위해서, 본 발명은 In order to achieve the above technical problem, the present invention
UO2-Er2O3 또는 UO2 조성인 환형 외곽부와 UO2-Gd2O3 조성인 원주형 내심부를 갖는 이중 구조 핵연료 소결체 재활용을 위한 소결체 분말 분리방법에 있어서, 불활성 기체 분위기에서 상기 환형 외곽부 조성과 상기 원주형 내심부의 조성이 상이한 산화 거동을 나타내는 온도로 상기 이중 구조 핵연료 소결체를 가열하는 단계와, 상기 불활성 기체 분위기를 산소 함유 기체로 전환시킴으로써 상기 가열된 온도조건에서 상기 이중 구조 핵연료 소결체를 산화시켜 분말화시키는 단계와, 상기 산화된 분말을 그 입자 크기에 따라 분급시켜 상기 환형 외곽부의 조성 분말과 상기 내심 외곽부의 조성 분말로 분리하는 단계를 포함하는 이중 구조 핵연료 소결체 재활용을 위한 소결체 분말 분리방법을 제공한다.A method for separating sintered body powder for recycling a double-structure fuel sintered body having an annular outer portion of UO 2 -Er 2 O 3 or UO 2 composition and a cylindrical inner core portion of UO 2 -Gd 2 O 3 composition, wherein the annular powder is formed in an inert gas atmosphere. Heating the dual structure nuclear fuel sintered body to a temperature at which the composition of the outer portion and the columnar inner core exhibit different oxidation behaviors, and converting the inert gas atmosphere to an oxygen-containing gas to convert the dual structure nuclear fuel at the heated temperature conditions Sintering powder for oxidizing and sintering the sintered compact, and classifying the oxidized powder according to its particle size and separating the sintered compact into a composition powder of the annular outer periphery and a composition powder of the inner core periphery. Provide a separation method.
상기 이중 구조 핵연료 소결체를 상기 환형 외곽의 조성과 상기 원주형 내심부의 조성이 서로 다른 산화거동을 나타내는 온도에서 산화시킴으로써 그로부터 얻어지는 소결체 분말은 그 조성에 따라 다른 입도를 가질 수 있다. 이러한 소결체 분말을 입도를 기준으로 분급함으로써 이중 구조 핵연료 소결체를 각 조성의 소결체 분말로 용이하게 분리시킬 수 있다.The sintered compact obtained by oxidizing the dual structure fuel sintered body at a temperature at which the composition of the annular outer periphery and the composition of the columnar inner core exhibit different oxidation behaviors may have different particle sizes according to the composition. By classifying such sintered compact on the basis of particle size, the dual-structure fuel sintered compact can be easily separated into sintered compact of each composition.
본 발명에 따른 이중 구조 핵연료 소결체 재활용 방법은 (U,Gd)O2인 내심 영역과 (U,Er)O2인 외곽 영역으로 서로 다른 2가지의 조성 영역이 하나의 소결체에 존재하는 불량 이중 가연성 흡수 핵연료 소결체를 재활용하기 위해 2개의 조성 분말로 분리를 가능하게 한다. In the dual structure fuel sintered recycling method according to the present invention, the inner region of (U, Gd) O 2 and the outer region of (U, Er) O 2 are poor double combustibles in which two different composition regions exist in one sinter. It is possible to separate the two composition powders in order to recycle the absorbed fuel sintered body.
특히, 외곽 영역에는 농축 우라늄 산화물이 사용되므로 이 영역의 물질을 적절하게 회수하는 것은 경제적 측면에서 매우 중요하다. 본 발명에서는 불량 이중가연성 흡수 소결체의 재활용을 위한 내심/외곽 영역 조성의 분리 방법을 제공하여 제조 경제성을 향상시킨다. In particular, the enriched uranium oxide is used in the outer region, so it is very important economically to recover the material in this region. The present invention improves manufacturing economics by providing a separation method of the inner / outer region composition for recycling the defective double flammable absorbent sintered body.
이하, 첨부된 도면을 참조하여, 본 발명의 원리와 작용을 보다 상세하게 설명하기로 한다. Hereinafter, with reference to the accompanying drawings, it will be described in detail the principle and operation of the present invention.
도 1은 본 발명에 따른 이중 구조 핵연료 소결체 재활용을 위한 소결체 분말 분리방법을 설명하기 위한 흐름도이다.1 is a flow chart illustrating a sintered compact powder separation method for recycling a dual-structure fuel sintered compact according to the present invention.
도1에 도시된 바와 같이, 본 발명에 따른 분리방법은, 불활성 기체 분위기에서 소정 온도로 상기 이중 구조 핵연료 소결체를 가열하는 "가열단계"(S12)로 시작된다.As shown in Fig. 1, the separation method according to the present invention starts with a "heating step" (S12) of heating the dual-structure fuel sintered body at a predetermined temperature in an inert gas atmosphere.
상기 이중 구조 핵연료 소결체는 UO2-Er2O3 또는 UO2 조성인 환형 외곽부와 UO2-Gd2O3 조성인 원주형 내심부를 갖는 형태이다. 이러한 이중 구조 핵연료 소결체는 다른 조성의 소결체부가 일체로 구현되어 있으므로, 재활용을 위해서 각 조성영역에 따른 소결체 분말을 분리하는 공정이 요구된다. The dual-structure fuel sintered body has a circumferential outer portion of UO 2 -Er 2 O 3 or UO 2 composition and a cylindrical inner core portion of UO 2 -Gd 2 O 3 composition. Since the dual structure fuel sintered body is integrally implemented with sintered body parts of different compositions, a process of separating the sintered body powder according to each composition region is required for recycling.
본 단계에서 가열 온도는 산화거동의 차이를 명확히 나타낼 수 있는 범위로 선택되므로, 각 소결체의 조성에 따라 달리 결정될 수 있다. 이와 같은 조성 조건에서, 상기 산화 열처리 온도는 특정 성분의 함량에 따라 달리 할 수 있으나, 600∼950 ℃ 범위인 것이 바람직하다. In this step, since the heating temperature is selected in a range that can clearly show the difference in oxidation behavior, it may be determined differently according to the composition of each sintered body. In such a composition condition, the oxidation heat treatment temperature may vary depending on the content of specific components, but preferably in the range of 600 to 950 ° C.
일 형태에서, 상기 이중 구조 핵연료 소결체의 환형 외곽부가 UO2 조성이고 원주형 내심부는 UO2-Gd2O3 조성일 수 있다.In one embodiment, the annular outer portion of the dual-structure fuel sintered body may have a UO 2 composition and the columnar inner core may have a UO 2 -Gd 2 O 3 composition.
다른 형태에서,상기 이중 구조 핵연료 소결체의 환형 외곽부가 UO2-Er2O3 조성이고 원주형 내심부는 UO2-Gd2O3 조성일 수 있다. 이 경우에 비교적 정확한 산화온도 선택이 요구되지만, Er2O3의 함량이 작은 경우에는 UO2의 산화거동과 유사한 산화거동을 보인다. 예를 들어, 상기 원주형 내심부는 Gd2O3의 함량이 8∼15 중량%인 UO2-Gd2O3 조성이며, 상기 환형 외곽부는 Er2O3의 함량이 존재하며 4 중량% 이하인 UO2-Er2O3 조성인 경우에 비교적 용이한 산화온도 선택이 가능하다. In another embodiment, the annular outer portion of the dual-structure fuel sintered body may have a UO 2 —Er 2 O 3 composition and the columnar inner core may have a UO 2 —Gd 2 O 3 composition. In this case, relatively accurate oxidation temperature selection is required, but when the content of Er 2 O 3 is small, the oxidation behavior is similar to that of UO 2 . For example, the columnar inner core portion is UO 2 -Gd 2 O 3 composition of 8 to 15% by weight of Gd 2 O 3 content, the annular outer portion of the content of Er 2 O 3 is less than 4% by weight UO In the case of a 2 -Er 2 O 3 composition, a relatively easy oxidation temperature can be selected.
이어, "분말화 단계"(S14)에서는, 상기 불활성 기체 분위기를 산소 함유 기체 분위기로 전환하여 앞서 가열된 온도조건에서 상기 이중 구조 핵연료 소결체를 산화시킨다.Subsequently, in the "powderization step" (S14), the inert gas atmosphere is converted into an oxygen-containing gas atmosphere to oxidize the dual structure fuel sintered body under the previously heated temperature condition.
이러한 산화과정에서 이중 구조 핵연료 소결체는 분말화될 수 있다. 특히, 환형 외곽부와 원주형 내심부는 서로 다른 조성을 가지며, 상이한 산화거동을 나타내는 온도에서 분말화되므로, 다른 입자크기를 가질 수 있다. In this oxidation, the dual structure fuel sintered body may be powdered. In particular, the annular outer portion and the columnar inner core have different compositions and are powdered at temperatures exhibiting different oxidation behavior, and thus may have different particle sizes.
이와 같이, 본 발명에서는 충분히 구별되는 산화거동을 위한 온도로 가열하는 과정과 실제 그 온도에서 산화 열처리하는 과정을 분리하여 실시한다. As such, in the present invention, the process of heating to a temperature for sufficiently distinguishing oxidation behavior and the process of oxidizing heat treatment at the actual temperature are performed separately.
따라서, 앞선 "가열단계"(S12)는 불활성 기체 분위기에서 실행되므로, 상기 환형 외곽부 조성과 상기 원주형 내심부의 조성이 상이한 산화 거동을 나타내는 온도까지 승온되는 과정에서 서로 다른 조성의 분말이 유사한 산화거동을 나타낼 수 있는 가능성을 배제할 수 있다. Thus, the preceding "heating step" (S12) is carried out in an inert gas atmosphere, so that powders of different compositions have similar oxidation in the process of raising the temperature of the annular outer composition and the columnar inner core to a temperature indicating different oxidation behavior. The possibility of exhibiting behavior can be ruled out.
이로써, 가열된 온도조건을 유지하면서 산소 함유 기체로 전환하는 "분말화 단계"(S14)을 통해서 얻어지는 분말은 조성에 따라 다른 산화거동에 의해 뚜렷이 구분되는 입자 크기를 갖는 분말로 얻어질 수 있다.Thus, the powder obtained through the "powderization step" (S14) of converting to an oxygen-containing gas while maintaining the heated temperature conditions can be obtained as a powder having a particle size that is clearly distinguished by different oxidation behavior depending on the composition.
다음으로, "분급 단계"(S16)에서는, 상기 산화된 분말을 그 입자 크기에 따라 분급시킨다.Next, in the "classification step" (S16), the oxidized powder is classified according to its particle size.
본 "분급 단계"(S16)에서 "분말화 단계"(S14)에서 얻어진 소결체 분말은 입자 크기에 따라 분리되어 수거될 수 있다. 이러한 입도 크기에 따라 분리된 분말은 적절한 분급점 설정을 통해서 상기 환형 외곽부의 조성 분말과 상기 내심 외곽부의 조성 분말로 분리될 수 있다.In this "classification step" (S16), the sintered compact powder obtained in the "powderization step" (S14) may be collected separately according to the particle size. The powder separated according to the size of the particle size may be separated into the composition powder of the annular outer portion and the composition powder of the inner core through the appropriate classification point setting.
본 "분급단계"(S16)는 다양한 공지된 분급방식을 취할 수 있으나, 체를 이용하는 분급을 통해 용이하게 구현될 수 있다. 또한, 2 조성을 분리하기 위한 분급점은 각 조성의 차이와 산화온도 및 시간 등에 따른 조건을 통해서 적절히 설정될 수 있다. The "classification step" (S16) may take a variety of known classification methods, but can be easily implemented through a classification using a sieve. In addition, the classification point for separating the two compositions can be appropriately set through the conditions according to the difference in each composition and the oxidation temperature and time.
예를 들어, 앞서 예시된 원주형 내심부 및 환형 외곽부의 조성과, 산화 열처리 온도범위(600∼950 ℃)를 채택할 때에, 상기 산화된 분말의 "분급 단계"는, 20∼500 크기의 메쉬를 이용하여 분급시킬 수 있다.For example, when adopting the circumferential inner core portion and the annular outer portion exemplified above, and the oxidation heat treatment temperature range (600 to 950 ° C.), the “classification step” of the oxidized powder is a mesh of 20 to 500 size. Can be classified using.
도 2는 등온 산화 TGA 시험 결과에서 산화온도 및 시간에 따른 무게 증가를 나타내는 그래프이다.Figure 2 is a graph showing the weight increase with oxidation temperature and time in the isothermal oxidation TGA test results.
본 그래프는, 원주형 내심부 영역의 조성인 UO2-12%Gd2O3와 환형 외곽부 영역의 조성인 UO2-2%Er2O3로 이루어진 소결체를 각각 제조한 후에, 열중량 분석기(TGA, Thermogravimetric Analysis)에 의한 산화 시험에서 얻어진 산화 거동의 차이를 나타내는 것이다.The graph shows the thermogravimetric analyzer after preparing a sintered body composed of UO 2 -12% Gd 2 O 3 , which is the composition of the cylindrical inner core region, and UO 2 -2% Er 2 O 3 , which is the composition of the annular outer region, respectively. The difference in oxidation behavior obtained in the oxidation test by (TGA, Thermogravimetric Analysis) is shown.
도 2에서, 각각의 곡선은 원주형 내심부 및 환형 외곽부 조성의 소결체를 각각 공기 중에서 350℃, 500℃, 700℃에서 등온 산화시키는 경우에, 시간에 따른 무게 증가(350℃:A-a, 500℃:B-b, 700℃:C-c)를 의미하며, 실선(A,B,C)은 내심 영역 조성 소결체의 무게 증가, 점선(a,b,c)은 외곽 영역 조성 소결체의 무게 증가를 나타내고 있다. In Fig. 2, each curve shows an increase in weight with time (350 ° C: Aa, 500) when isothermally oxidizing the sintered body of the columnar inner part and the annular outer part composition at 350 ° C, 500 ° C, and 700 ° C in air, respectively. ° C: Bb, 700 ° C: Cc), solid lines (A, B, C) represents the weight increase of the inner core region composition sintered body, and dashed lines (a, b, c) represents the weight increase of the outer zone composition sintered body.
도 2를 참조하면, 외곽 영역 조성인 (UO2-2%Er2O3) 소결체의 경우, 산화 온도 500 ℃에서 가장 빠른 산화 속도를 보이고 350 ℃에서 가장 느린 산화 속도를 보이는 것을 확인할 수 있다. 또한, 실험한 모든 온도에서 무게 증가는 약 4 % 가까이에서 포화되는 것을 볼 수 있다. Referring to FIG. 2, in the case of the (UO 2 -2% Er 2 O 3 ) sintered body having an outer region composition, it can be seen that the oxidation rate is 500 ° C. at the fastest oxidation rate and the slowest oxidation rate is 350 ° C. It can also be seen that the weight gain saturates to about 4% at all temperatures tested.
이에 반해, 내심 영역 조성인 (UO2-12%Gd2O3) 소결체의 경우에는, 700 ℃에서 가장 빠른 산화 속도를 보이고 350 ℃에서 가장 느린 산화 속도를 보이는 것을 확인할 수 있다. In contrast, in the case of the (UO 2 -12% Gd 2 O 3 ) sintered body having the inner core region composition, it was confirmed that the fastest oxidation rate was shown at 700 ° C and the slowest oxidation rate at 350 ° C.
포화 무게 증가의 경우, 350 ℃에서는 약 2.2 %, 500 ℃에서는 약 3 %, 700 ℃에서는 약 1.9 % 정도의 무게 증가가 일어난 것을 볼 수 있다.In the case of saturation weight increase, weight increase of about 2.2% at 350 ° C, about 3% at 500 ° C, and about 1.9% at 700 ° C was observed.
MO2 (M=U+Gd or U+Er) 소결체의 산화 시험에서 MO2의 상변화 정도는 무게 증가를 측정하여 쉽게 판단할 수 있다. MO2 소결체의 산화는 크게 두 단계의 과정으로 진행되는데, 1단계는 M3O7/M4O9 상 형성 과정이고 2 단계는 M3O8 상 형성 과정이다. In the oxidation test of the MO 2 (M = U + Gd or U + Er) sintered body, the degree of phase change of MO 2 can be easily determined by measuring the weight gain. Oxidation of the MO 2 sintered body is a two-step process, one step is M 3 O 7 / M 4 O 9 phase formation process and the second step is M 3 O 8 phase formation process.
MO2가 M4O9 상으로 산화되는 경우 이론적인 무게증가는 약 1.5 %이고, M3O7 상으로 산화되면 약 2 %, M3O8 상으로 완전히 산화되는 경우에는 약 4 %의 무게 증가가 일어나게 된다. The theoretical weight gain is about 1.5% when MO 2 is oxidized to M 4 O 9 phase, about 2% when oxidized to M 3 O 7 phase and about 4% when fully oxidized to M 3 O 8 phase An increase will occur.
상변화가 일어나면 결정 구조가 변화하면서 부피 변화도 일어나게 된다. M3O7/M4O9 상 형성반응에서는 MO2 결정구조가 큐빅(cubic)에서 테트라고날/큐빅(tetragonal/cubic) 구조로 변화되며 약 2% 수축하므로 약간의 내부 응력만 발생한다. 따라서, 소결체를 분말화시키는 구동력이 작아서 이 단계에서는 미세 분말이 형성되기 어렵다. When the phase change occurs, the crystal structure changes and the volume change occurs. In the M 3 O 7 / M 4 O 9 phase formation reaction, the MO 2 crystal structure is changed from cubic to tetragonal / cubic structure and shrinks about 2%, resulting in only slight internal stress. Therefore, the driving force for powdering the sintered compact is small, so that fine powder is difficult to be formed at this stage.
그러나, M3O8 상 형성반응은 결정구조가 오쏘롬빅(orthorhombic)으로 변화하고 밀도가 크게 감소한다. UO2 (M=U+0Gd)의 경우, 밀도는 10.96 g/㎤에서 8.53 g/㎤으로 감소한다. 이는 UO2가 U3O8로 100 % 전환하기 위해서는 약 36 %의 부피가 증가 해야 함을 의미하며 이로 인한 부피 팽창은 UO2 소결체의 미세 분말화를 유발한다. However, M 3 O 8 phase formation reactions change the crystal structure to orthorhombic and the density is greatly reduced. For UO 2 (M = U + 0Gd), the density decreases from 10.96 g /
따라서, 본 발명에서는 이중 구조 가연성 흡수 소결체의 조성이 다른 내심/외곽인 2 영역의 산화 특성을 이용하여 외곽 영역은 미세 분말로 완전히 산화되고 내심 영역은 덜 산화되어 조대한 덩어리로 되는 조건을 찾아 2 영역을 각기 분리 회수하고자 하였다.Therefore, in the present invention, the outer region is completely oxidized into fine powder and the inner region is less oxidized to form a coarse mass by using the oxidation characteristics of two regions of the inner / outer structure of the dual structure combustible absorbent sintered body. Each area was to be recovered separately.
도 2를 참조하면, 외곽 영역 조성 (UO2-2%Er2O3) 소결체의 경우, 모든 시험 온도에서 약 4%의 포화 무게 증가를 보이는 것을 알 수 있다. 즉, 모든 온도 범위에서 M3O8 상으로 완전히 산화되었다. Referring to FIG. 2, in the case of the outer region composition (UO 2 -2% Er 2 O 3 ) sintered body, it can be seen that the saturation weight increase of about 4% is shown at all test temperatures. That is, they were fully oxidized to the M 3 O 8 phase over all temperature ranges.
하지만, 내심 영역 조성 (UO2-12%Gd2O3) 소결체의 경우, 350 ℃에서는 약 2.2% 정도의 포화 무게 증가를 보인다. 즉, M3O7 상이 대부분이고 일부만 M3O8으로 상변화 하였음을 알 수 있다. 500 ℃에서의 포화 무게 증가는 약 3 % 정도로 이는 350 ℃에서 보다 더 많은 부분이 M3O8으로 상변화하였음을 의미한다. 700 ℃에서는 약 1.9% 정도의 무게 증가에서 포화되는 것을 볼 수 있다. 이 경우에는 M4O9 상과 M3O7 상까지 산화가 일어나고 M3O8으로 상변화한 분말은 거의 없는 것으로 예상할 수 있다. 산화가 M4O9 상과 M3O7 상까지 일어나는 경우 상변화에 따른 부피 변화가 작으므로 소결체를 미세 분말화 하기에는 그로 인한 응력이 작다. However, in the case of the inner zone composition (UO 2 -12% Gd 2 O 3 ) sintered body, the saturation weight increase of about 2.2% is shown at 350 ° C. That is, it can be seen that most of the M 3 O 7 phase and only part of the phase changed to M 3 O 8 . The increase in saturation weight at 500 ° C. is about 3% which means that more of the phase has changed to M 3 O 8 than at 350 ° C. At 700 ° C it can be seen that the saturation at about 1.9% weight gain. In this case, it can be expected that there is little powder which is oxidized to the M 4 O 9 and M 3 O 7 phases and changed to M 3 O 8 . When the oxidation occurs to the M 4 O 9 and M 3 O 7 phase, the volume change due to the phase change is small, so that the stress due to the fine powdering of the sintered compact is small.
따라서, (U,Gd)O2인 내심 영역과 (U,Er)O2인 외곽 영역으로 구성된 이중 구조 가연성 흡수 소결체를 350 ℃에서 산화시키는 경우, 외곽은 M3O8 상으로 완전히 산화되어 분말화되고 내심은 M3O7 상이 대부분이고 일부만 M3O8으로 산화될 것을 예상할 수 있다. 500 ℃에서 산화 시키는 경우에는 내심, 외곽 영역이 다같이 분말화 되어 분리하기 어려울 것을 예상할 수 있다. Therefore, when oxidizing the dual structure combustible absorbent sintered body composed of an inner region of (U, Gd) O 2 and an outer region of (U, Er) O 2 at 350 ° C., the outer portion is completely oxidized into a M 3 O 8 phase to obtain a powder. It can be expected that most of the M 3 O 7 phase will be oxidized to M 3 O 8 . In case of oxidation at 500 ℃, it can be expected that the inner and outer regions are powdered together and difficult to separate.
하지만, 700 ℃에서 산화 시키면 외곽 영역은 미세 분말로 완전히 산화되고 내심 영역은 덜 산화되어 조대한 덩어리로 되어 적정한 크기의 메쉬(mesh)의 체에서 분급하면 2 영역을 각기 분리 회수할 수 있다. However, when oxidized at 700 ℃, the outer region is completely oxidized to fine powder, the inner region is less oxidized into a coarse mass, and classified in a sieve of a suitable size can separate and recover the two regions.
이 때에, 체의 메쉬(mesh)는 목표하는 조성의 순도에 따라 체의 종류, 단계 수를 선택할 수 있다. 즉, 더 가는 메쉬의 체에서 분급을 하면 미세 분말화된 외곽 영역 분말의 분율이 높아지므로 외곽 영역 분리 분말의 Gd 농도를 더 낮출 수 있는데 반해, 체의 눈이 가늘수록 통과량이 작아질 것이다. 따라서, 원하는 순도와 통과량을 고려하여 적절한 체를 선택할 수 있다. 바람직하게는 산화 분말을 분급하기 위해 사용되는 체로는 20∼500 메쉬의 체가 바람직하다. At this time, the mesh of the sieve can select the type of sieve and the number of steps according to the purity of the target composition. In other words, when the sifting of the thinner mesh is performed, the fraction of the finely powdered outer region powder is increased, so that the Gd concentration of the outer region separating powder may be lowered. Therefore, an appropriate sieve can be selected in consideration of desired purity and amount of passage. Preferably, as a sieve used for classifying the oxidized powder, a sieve of 20 to 500 mesh is preferable.
산화 온도가 너무 낮은 경우에는 산화 속도가 느리고, 또한 너무 높은 경우에는 외곽영역 역시 조대한 덩어리로 산화될 가능성이 있으므로, 바람직한 산화온도는 600∼950 ℃ 온도 범위일 수 있다.If the oxidation temperature is too low, the oxidation rate is slow, and if the oxidation temperature is too high, the outer region may also be oxidized into a coarse mass, so that the preferred oxidation temperature may be in the range of 600 to 950 ° C.
앞서 설명한 바와 같이, 산화 온도에 도달하는 동안에도 산화가 일어날 수 있으므로 산화 온도까지는 아르곤 기체 등의 불활성 분위기 기체 혹은 환원성 기체 분위기에서 가열한 후 산화 온도에 도달한 후 산소 함유 기체를 흘려주면서 산화시켜야 한다. As described above, since oxidation may occur even when the oxidation temperature is reached, the oxidation temperature should be oxidized while heating in an inert atmosphere such as argon gas or a reducing gas atmosphere and reaching the oxidation temperature after flowing the oxygen-containing gas. .
본 발명에서 사용가능한 불활성 기체 분위기는, 헬륨, 네온, 아르곤, 질소 등의 불활성 기체 단독 또는, 상기한 불화성 기체와 함께 수소, 이산화탄소, 수증기로 이루어진 그룹으로 선택된 적어도 하나가 혼합된 기체 분위기일 수 있다.The inert gas atmosphere usable in the present invention may be an inert gas such as helium, neon, argon, nitrogen, or a gas atmosphere in which at least one selected from the group consisting of hydrogen, carbon dioxide, and water vapor is mixed with the above-mentioned fluorinated gas. have.
또한, 상기 산소 함유 기체는, 산소 기체 단독 또는 산소 기체와 이산화탄소, 수증기, 불활성 기체로 이루어진 그룹으로 선택된 적어도 하나가 혼합된 기체일 수 있다.In addition, the oxygen-containing gas may be an oxygen gas alone or a gas in which at least one selected from the group consisting of oxygen gas, carbon dioxide, water vapor, and an inert gas is mixed.
이하, 본 발명을 (U,Gd)O2인 내심 영역과 (U,Er)O2인 외곽 영역으로 구성된 이중 구조 가연성 흡수 핵연료 소결체의 재활용을 위한 분리 방법을 구체적인 실시예를 통하여 보다 상세하게 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to a separation method for recycling a dual structure combustible absorbing fuel sintered body composed of an inner region of (U, Gd) O 2 and an outer region of (U, Er) O 2 . do.
[실시예]EXAMPLE
도 3과 같은 (U,Gd)O2인 내심 영역과 (U,Er)O2인 외곽 영역으로 구성된 이중 구조 가연성 흡수 핵연료 소결체를 대한민국 특허 등록 558,323호에서 제시한 방법으로 (UO2-12wt%Gd2O3) 분말과 (UO2-2wt%Er2O3) 분말을 이용하여 제조하였다. 상기한 이중 구조 가연성 흡수 핵연료에서 내심과 외곽영역은 무게비로 각각 48%, 52%를 차지한다.A dual structure combustible absorbing fuel sintered body composed of an inner region of (U, Gd) O 2 and an outer region of (U, Er) O 2 , as shown in FIG. 3, was proposed by Korean Patent Registration No. 558,323 (UO 2 -12wt% Gd 2 O 3 ) powder and (UO 2 -2wt% Er 2 O 3 ) powder. In the dual structure flammable absorbed fuel, the inner and outer regions occupy 48% and 52% by weight, respectively.
도 3의 불량 이중 구조 가연성 흡수 소결체를 산화 도가니에 장입한 후 아르곤 기체 분위기에서 700 ℃까지 5 K/min의 가열 속도로 가열하였다. 이때 아르곤 기체의 유량은 200 ㏄/min으로 유지하였다. 700 ℃에 도달한 후 산소 함유 기체 즉, 공기를 200 ㏄/min으로 흘려주면서 1시간 동안 산화시켰다.The defective double structure flammable absorbent sintered compact of FIG. 3 was charged to the crucible oxide, and heated at 700 K in the argon gas atmosphere at a heating rate of 5 K / min. At this time, the flow rate of argon gas was maintained at 200 kPa / min. After reaching 700 ° C., oxygen-containing gas, that is, air was oxidized for 1 hour while flowing at 200 μs / min.
도 4는 이중가연성 흡수 소결체 산화 후 얻어진 분말의 사진이며, 도 5(a)-5(d)는 도 4의 산화 분말을 20, 50, 100 메쉬 체에서 체가름하여 분리하여 얻어진 분말의 사진이다.Figure 4 is a photograph of the powder obtained after oxidation of the double flammable absorbent sintered body, Figure 5 (a) -5 (d) is a photograph of the powder obtained by separating the oxidized powder of Figure 4 by sieving in a 20, 50, 100 mesh sieve .
도 5(a)는 20 메쉬 체에 걸린 산화 분말로 무게비로 약 40.7 %에 해당한다. 소결체 덩어리 형상을 거의 그대로 유지하고 있음을 볼 수 있고 이로 미루어 내심 영역 부분일 것으로 예상할 수 있다. 도 5(b)는 20 메쉬는 통과하고 50 메쉬에 걸린 산화 분말로 무게비로 약 10.3 %이고, 도 5(c)는 50 메쉬는 통과하고 100 메쉬에 걸린 산화 분말로 무게비로 약 9.5 %이다. 그리고 도 5(d)는 100 메쉬 통과 분말로 무게비로 약 39.5 %의 양이고 미세한 분말 형태로 산화된 소결체의 외곽 영역 산화 분말으로 이루어진 것을 예상할 수 있다. 5 (a) is about 40.7% by weight as an oxidized powder over 20 mesh sieves. It can be seen that the shape of the sintered body remains almost intact, which can be expected to be part of the inner core region. Figure 5 (b) is about 10.3% by weight ratio of the oxidized powder passed through 20 mesh and 50 mesh, Figure 5 (c) is about 9.5% by weight ratio of oxidized powder passed through 50 mesh and 100 mesh. 5 (d) can be expected to be made of the oxidized powder of the outer region of the sintered body oxidized in a fine powder form with an amount of about 39.5% by weight as a 100 mesh passing powder.
내심, 외곽 2 영역 분말의 분리 정도를 확인하기 위하여 각 분리 분말의 조성을 습식 정량 분석으로 분석하였다. 조성 분석 결과에서 내심영역 ((U,Gd)O2) 분리 분말에서의 Er 농도와 외곽영역 ((U,Er)O2) 분리 분말에서의 Gd 농도를 비교하여 조성 분리 정도를 판단할 수 있다. The composition of each separated powder was analyzed by wet quantitative analysis in order to confirm the separation degree of the inner and
조성 분석 결과, 내심영역 ((U,Gd)O2) 분리 분말(도 5(a))에서는 약 0.077 % 이하의 Er이 검출되었고 외곽영역 ((U,Er)O2) 분리 분말(도 5(d))에서는 약 0.19 % 이하의 Gd가 검출되었다. 이러한 방법을 통하여 이중 구조 가연성 흡수 소결체에서 무게비 약 80 %의 물질을 각 조성 영역으로 분리 가능하였다. As a result of the composition analysis, less than about 0.077% of Er was detected in the inner zone ((U, Gd) O 2 ) separated powder (FIG. 5A), and the outer zone ((U, Er) O 2 ) separated powder (FIG. 5). In (d)), about 0.19% or less of Gd was detected. Through this method, a material having a weight ratio of about 80% in the double structure combustible absorbent sintered body could be separated into each composition region.
도 5(b)와 도 5(c)의 분말은 무게비로 약 20 %에 해당하는데 이 분말들에서는 비슷한 농도의 Er과 Gd가 검출되었다. 이 분말들은 내심과 외곽 계면에서의 반응층 영역이 분말화된 것으로 판단할 수 있다. The powders of FIGS. 5 (b) and 5 (c) correspond to about 20% by weight, and similar concentrations of Er and Gd were detected in these powders. These powders can be judged to be the powdered reaction layer region at the inner and outer interfaces.
[비교예][Comparative Example]
앞선 실시예와 유사하게 (U,Gd)O2인 내심 영역과 (U,Er)O2인 외곽 영역으로 구성된 이중 구조 가연성 흡수 핵연료 소결체(도3 참조)를 대한민국 특허 등록 558,323호에서 제시한 방법으로 (UO2-12wt%Gd2O3) 분말과 (UO2-2wt%Er2O3) 분말을 이용하여 제조하였다. Similarly to the previous embodiment, a method of presenting a dual structure combustible absorbing fuel sintered body (see FIG. 3) composed of an inner region of (U, Gd) O 2 and an outer region of (U, Er) O 2 is shown in Korean Patent Registration No. 558,323. Prepared using (UO 2 -12wt% Gd 2 O 3 ) powder and (UO 2 -2wt% Er 2 O 3 ) powder.
이렇게 얻어진 불량 이중 구조 가연성 흡수 소결체를 산화 도가니에 장입한 후 아르곤 기체 분위기에서 400 ℃까지 5 K/min의 가열 속도로 가열하였다. 이때 아르곤 기체의 유량은 200 ㏄/min으로 유지하였다. 400 ℃에 도달한 후 산소 함유 기체 즉, 공기를 200 ㏄/min으로 흘려주면서 3시간 동안 산화시켰다.The defective double structured flammable absorbent sintered compact thus obtained was charged into an oxidation crucible and heated at a heating rate of 5 K / min to 400 ° C. in an argon gas atmosphere. At this time, the flow rate of argon gas was maintained at 200 kPa / min. After reaching 400 ° C., oxygen-containing gas, that is, air was oxidized for 3 hours while flowing at 200 kPa / min.
도 6은 도 3의 불량 이중 구조 가연성 흡수 소결체를 400 ℃에서 산화시킨 산화 분말 사진으로 약간은 큰 분말 덩어리가 보이지만, 내심, 외곽 영역 구분 없이 고르게 분말화된 것을 볼 수 있다. 또한 이 분말은 무게비로 95 % 이상의 분말이 100 메쉬 체를 통과하여 내심과 외곽 영역의 분리가 불가능하였다. FIG. 6 is a oxidized powder picture obtained by oxidizing the defective dual structure combustible absorbent sintered body of FIG. 3 at 400 ° C., but a slightly large powder mass is seen, but it can be seen that it is powdered evenly without distinguishing the inner and outer regions. In addition, this powder was impossible to separate the inner and outer regions by the weight ratio of more than 95% through a 100 mesh sieve.
본 발명은 상술한 실시예 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것이 아니며, 첨부된 청구범위에 의해 한정하고자 한다. 따라서, 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 형태의 치환, 변형 및 변경이 가능할 것이며, 이 또한 본 발명의 범위에 속한다고 할 것이다.The invention is not limited by the embodiments described above and the accompanying drawings, which are intended to be limited by the appended claims. Accordingly, various forms of substitution, modification, and alteration may be made by those skilled in the art without departing from the technical spirit of the present invention described in the claims, which are also within the scope of the present invention. something to do.
도 1은 본 발명에 따른 이중 구조 핵연료 소결체 재활용을 위한 소결체 분말 분리방법을 설명하기 위한 흐름도이다.1 is a flow chart illustrating a sintered compact powder separation method for recycling a dual-structure fuel sintered compact according to the present invention.
도 2는 등온 산화 TGA 시험 결과에서 산화온도 및 시간에 따른 무게 증가를 나타내는 그래프이다.Figure 2 is a graph showing the weight increase with oxidation temperature and time in the isothermal oxidation TGA test results.
도 3은 본 발명의 실시예 및 비교예에 채용된 이중 구조 가연성 흡수 소결체를 촬영한 사진이다.3 is a photograph of a dual structure flammable absorbent sintered body employed in Examples and Comparative Examples of the present invention.
도 4a 내지 도4c는 본 발명의 실시예에 의해 얻어진 산화 분말을 촬영한 사진이다.4A to 4C are photographs of the oxidized powders obtained by the embodiment of the present invention.
도 5a 내지 도 5d는 도 3의 산화분말을 20, 50, 100 메쉬(mesh)에서 분급하여 얻어진 분말을 촬영한 사진이다.5A to 5D are photographs of powders obtained by classifying the oxidized powder of FIG. 3 in 20, 50, and 100 meshes.
도 6은 비교예에 의해 얻어진 산화 분말을 촬영한 사진이다.6 is a photograph of the oxidized powder obtained by the comparative example.
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- 2007-10-12 KR KR20070103058A patent/KR100922565B1/en active IP Right Grant
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