KR100889779B1 - Memory devices and method of fabricating the same - Google Patents

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푸샨리
정재훈
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Abstract

A memory device and a manufacturing method thereof are provided to improve the flexibility and portability of the electronic product by forming the electrode with the fullerene with flexibility. A memory device(1) comprises an organic board(10) having flexibility, the first electrode(20), a nano-particle layer(30), and the second electrode(40). The first electrode is formed on the organic board. The first electrode is made of the fullerene thin film having the flexibility. The nano-particle layer is formed on the first electrode. The second electrode is formed on the nano-particle layer. The second electrode is made of the fullerene thin film having the flexibility. The nano-particle layer catches the electronics between the first electrode and the second electrode and emits.

Description

메모리 소자 및 그 제조 방법 {Memory devices and method of fabricating the same}Memory devices and method of manufacturing the same {Memory devices and method of fabricating the same}

본 발명은 메모리 소자 및 그 제조 방법에 관한 것으로, 특히 두 개의 전극 사이에 전자를 포획 및 방출하는 활성층을 구비한 비휘발성 메모리 소자 및 그 제조 방법에 관한 것이다. BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a memory device and a method of manufacturing the same, and more particularly, to a nonvolatile memory device having an active layer that traps and emits electrons between two electrodes, and a method of manufacturing the same.

플러렌(fullerene)은 근래 발견된 새로운 탄소 분자이고 지름이 1 nm 이하로서, 높은 전기 전도도와 같은 우수한 물리적 특성으로 인해 여러 가지 다양한 분야에서 연구되고 있다. 특히 플러렌의 높은 전자 이동도(6,000 cm/V·s)를 이용하여 트랜지스터의 동작 특성을 향상하거나, 태양 전지의 광기전력 효율을 증가시키고 있다. Fullerene is a new carbon molecule recently discovered and has a diameter of less than 1 nm and is being studied in various fields due to its excellent physical properties such as high electrical conductivity. In particular, fullerenes have high electron mobility (6,000 cm / V · s) to improve the operating characteristics of transistors or to increase the photovoltaic efficiency of solar cells.

전자 소자로서의 플러렌의 활용은 기존의 Si 트랜지스터의 채널층을 플러렌 박막으로 대체하여 소자의 동작 속도와 전류 구동 능력을 증가시키는 연구가 많이 이루어졌다. 광소자 분야에서의 플러렌의 이용은 유기 발광 소자에서 전극으로 사용하여 전자 주입층으로 활용하는 데 많은 연구가 집중되고 있으며, 이를 통해 유기 발광 소자의 구동 전압을 낮추고 발광 효율을 증가시키는 데에 주력하고 있다. 태양 전지와 같은 광기전력 소자에서는 플러렌을 전도성 고분자에 혼합하여 사용하는 연구를 진행하고 있으며, 이러한 경우 태양 전지에서 생산할 수 있는 전력 효율을 높일 수 있다. The use of fullerene as an electronic device has been studied to increase the operation speed and current driving capability of the device by replacing the channel layer of the conventional Si transistor with a fullerene thin film. The use of fullerene in the optical device field has been focused on using as an electrode in the organic light emitting device as an electron injection layer, thereby focusing on lowering the driving voltage and increasing the luminous efficiency of the organic light emitting device. have. In photovoltaic devices such as solar cells, fullerene is mixed with conductive polymers, and in this case, power efficiency that can be produced by solar cells can be improved.

플러렌은 또한 외부 환경 변화에 강한 내성을 가지고 있기 때문에 최근에 상변화 메모리와 같이 소자 구동에 고온이 필요한 환경에서 전자 주입층으로서의 전극으로 활용되고 있다. 이와 더불어, 유연성 있는 기판 위에 플러렌을 박막 형태로 형성하였을 경우에 유연성 있는 전극으로 사용할 수 있기 때문에 휘어지는 디스플레이 소자의 투명 전극으로 활용하는 연구가 최근에 활발히 진행되고 있다. 그러나, 유연한 전극으로서의 플러렌의 활용은 현재 디스플레이 소자와 같은 광소자에 크게 치우쳐 있으며, 비휘발성 메모리 소자와 같은 전자 소자에 대한 연구는 전혀 이루어지고 있지 않다. Fullerene is also used as an electrode as an electron injection layer in an environment where high temperature is required to drive a device such as a phase change memory because it has a strong resistance to external environmental changes. In addition, since fullerenes may be used as flexible electrodes when a thin film is formed on a flexible substrate, researches that utilize fullerenes as transparent electrodes of curved display devices have been actively conducted in recent years. However, the use of fullerene as a flexible electrode is currently largely biased in optical devices such as display devices, and there is no research on electronic devices such as nonvolatile memory devices.

본 발명이 해결하고자 하는 과제는 플러렌을 유연성 있는 전극으로 활용하는 메모리 소자 및 그 제조 방법을 제공하는 것이다.The problem to be solved by the present invention is to provide a memory device using the fullerene as a flexible electrode and a method of manufacturing the same.

상기 기술적 과제를 해결하기 위한 본 발명에 따른 메모리 소자는 플러렌 박막으로 이루어진 두 개의 전극 사이에 활성층으로서 나노 입자층을 구비한 비휘발성 메모리 소자이다. 즉, 본 발명에 따른 메모리 소자는, 플러렌 박막으로 이루어진 제1 전극 및 제2 전극, 그리고, 상기 제1 전극 및 제2 전극 사이에서 전자 포획 및 방출을 하는 나노 입자층을 포함한다.The memory device according to the present invention for solving the above technical problem is a nonvolatile memory device having a nanoparticle layer as an active layer between two electrodes made of a fullerene thin film. That is, the memory device according to the present invention includes a first electrode and a second electrode made of a fullerene thin film, and a nanoparticle layer that traps and emits electrons between the first electrode and the second electrode.

여기서, 플러렌은 C60, C70, C76, C78, C82, C90, C94 및 C96 중에서 선택된 적어도 어느 하나일 수 있으며, 상기 나노 입자층은 ZnS-CdSe 나노 입자로 이루어진 것일 수 있다. 그리고, 상기 제1 전극 및 제2 전극 중 적어도 어느 하나에 인접하여 유기 발광 소자층을 더 포함할 수가 있다.Here, the fullerene may be at least one selected from C 60 , C 70 , C 76 , C 78 , C 82 , C 90 , C 94, and C 96 , and the nanoparticle layer may be formed of ZnS-CdSe nanoparticles. . The organic light emitting diode layer may further include an organic light emitting element layer adjacent to at least one of the first electrode and the second electrode.

본 발명에 따른 메모리 소자 제조 방법은 다음과 같은 과정을 통해 이루어진다. 먼저, 기판 상에 플러렌 박막으로 이루어진 제1 전극을 형성한다. 그런 다음, 상기 제1 전극 상에 전자 포획 및 방출을 하는 나노 입자층을 형성한다. 이어서, 상기 나노 입자층 상에 플러렌 박막으로 이루어진 제2 전극을 형성한다. The memory device manufacturing method according to the present invention is made through the following process. First, a first electrode made of a fullerene thin film is formed on a substrate. Then, a nanoparticle layer is formed on the first electrode to capture and emit electrons. Subsequently, a second electrode made of a fullerene thin film is formed on the nanoparticle layer.

이 때 제1 전극, 제2 전극 및 나노 입자층의 형성은 모두 스핀코팅을 이용할 수가 있는데, 구체적으로, 상기 제1 전극을 형성하는 단계 및 제2 전극을 형성하는 단계는 각각, 플러렌을 용매에 혼합하여 플러렌 용액을 제조하는 단계; 상기 플러렌 용액을 상기 기판 위에 스핀코팅하여 막을 형성하는 단계; 및 상기 막으로부터 용매를 제거하는 열처리를 실시하는 단계;를 포함할 수가 있으며, 상기 나노 입자층을 형성하는 단계는, 나노 입자를 용매에 혼합하여 나노 입자 용액을 제조하는 단계; 상기 나노 입자 용액을 상기 기판 위에 스핀코팅하여 막을 형성하는 단계; 및 상기 막으로부터 용매를 제거하는 열처리를 실시하는 단계;를 포함할 수가 있다. At this time, the formation of the first electrode, the second electrode and the nanoparticle layer may all use spin coating. Specifically, the forming of the first electrode and the forming of the second electrode may include mixing fullerene in a solvent, respectively. To prepare a fullerene solution; Spin coating the fullerene solution onto the substrate to form a film; And performing a heat treatment to remove the solvent from the film. The forming of the nanoparticle layer may include preparing a nanoparticle solution by mixing the nanoparticles with a solvent; Spin coating the nanoparticle solution onto the substrate to form a film; And performing a heat treatment to remove the solvent from the membrane.

본 발명에 따른 메모리 소자는 나노 입자를 전자의 포획영역으로 사용하는 저항 형태의 비휘발성 메모리 소자로서, 유연성 있는 플러렌 박막을 전극으로 사용하고, 나노 입자층을 전자 포획에 사용하는 것으로, 전원을 가해 소자 양단에 흐르는 전류의 크기로부터 소자의 기억 상태를 판별하는 것이며, 플라스틱과 같은 가볍고 유연한 기판을 사용할 경우 기존의 Si을 비롯한 무기물 기판을 사용하는 것보다 제작된 전자 제품의 유연성 및 휴대성을 향상시킬 수 있다.  The memory device according to the present invention is a resistive nonvolatile memory device using nanoparticles as an electron trapping region, using a flexible fullerene thin film as an electrode, and using a nanoparticle layer for electron trapping. The memory state of the device is determined from the magnitude of the current flowing through both ends. When using a light and flexible substrate such as plastic, it is possible to improve flexibility and portability of the manufactured electronic product than using an inorganic substrate including Si. have.

이러한 메모리 소자는 초고속, 고용량, 저비용 및 저전력 소모의 비휘발성 메모리 소자이며 차세대 메모리 소자로서 응용이 가능하다. 예를 들어, 휴대용 전자기기의 대용량 저장 장치로서 활용될 수 있으며 기존의 디스크형 저장 장치를 대체할 수도 있다. 그리고 유연성 있는 전극을 사용하므로 휘어지는 소자에 응용이 가능하며, 유기 발광 소자와 같은 차세대 유연성 디스플레이 소자와 결합하여 휘어지는 휴대용 대용량 유비쿼터스용 멀티미디어 장치에 응용할 수 있다. Such a memory device is a high speed, high capacity, low cost and low power consumption nonvolatile memory device and can be applied as a next-generation memory device. For example, it may be utilized as a mass storage device of a portable electronic device and may replace a conventional disk-type storage device. In addition, the flexible electrode can be applied to a curved device, and can be applied to a portable large-capacity ubiquitous multimedia device that is bent in combination with a next-generation flexible display device such as an organic light emitting device.

이러한 메모리 소자는 공정 과정이 전부 스핀코팅 공정을 통해 이루어지기 때문에 소자의 제작 방법이 매우 간단하며 소자의 생산 단가를 낮출 수 있다. Since the process of the memory device is all performed through the spin coating process, the manufacturing method of the device is very simple and the production cost of the device can be lowered.

이하, 첨부 도면들을 참조하면서 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 그러나 본 발명의 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래에서 상술하는 실시예로 한정되는 것으로 해석되어져서는 안 된다. 본 발명의 실시예는 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위하여 제공되는 것이다. 따라서, 도면에서의 요소의 형상 등은 보다 명확한 설명을 강조하기 위해서 과장되어진 것이다. Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. However, embodiments of the present invention may be modified in many different forms, and the scope of the present invention should not be construed as being limited to the embodiments described below. The embodiments of the present invention are provided to more completely explain the present invention to those skilled in the art. Accordingly, the shape of the elements in the drawings and the like are exaggerated to emphasize a clearer description.

실시예 1. 메모리 소자의 구조Example 1 Structure of Memory Element

플러렌을 플래시 메모리 소자의 채널층으로 사용할 경우, 소자의 구조와 동작이 기존의 플래시 메모리와 동일하게 되기 때문에 플러렌을 채널층으로 사용함으로써 얻을 수 있는 소자의 고속 동작의 장점을 활용할 수 없다. 이와 더불어 플러렌을 포함하고 있는 유기물을 사용한 저항 형태의 유기 쌍안정성 메모리 소자는 플러렌을 직접 전하 포획에 사용할 수 있으나, 무기물 나노 입자를 포함한 유기물층을 사용한 기존의 유기 쌍안정성 메모리 소자에 비해 온/오프(on/off) 전류 비율이 매우 낮다는 단점을 보이기 때문에 상용화할 수 없다. When fullerene is used as a channel layer of a flash memory device, since the structure and operation of the device are the same as that of a conventional flash memory, it is impossible to take advantage of the high-speed operation of the device obtained by using fullerene as a channel layer. In addition, the organic bistable memory device of the resistance type using the organic material containing the fullerene can use the fullerene for direct charge capture, but compared to the conventional organic bistable memory device using the organic material layer containing inorganic nanoparticles On / off) shows the disadvantage of very low current ratio and cannot be commercialized.

이에 본 발명자들은 나노 입자를 전자의 포획영역으로 사용하는 저항 형태의 비휘발성 메모리 소자로서, 유연성 있는 플러렌 박막을 전극으로 사용하고 나노 입자층을 구비한 것으로, 전원을 가해 소자 양단에 흐르는 전류의 크기로부터 소자의 기억 상태를 판별하는 메모리 소자를 제안한다. The present inventors have described a resistive nonvolatile memory device that uses nanoparticles as an electron trapping region, using a flexible fullerene thin film as an electrode, and having a nanoparticle layer, from a magnitude of current flowing across the device by applying power. A memory device for determining the storage state of the device is proposed.

도 1은 본 발명에 따른 메모리 소자의 단면도이다. 1 is a cross-sectional view of a memory device according to the present invention.

도 1을 참조하면, 본 발명에 따른 메모리 소자(1)는 기판(10) 상에 플러렌 박막으로 이루어진 제1 전극(20), 전하 포획영역으로 작용하는 나노 입자층(30) 및 플러렌 박막으로 이루어진 제2 전극(40)이 순차 적층된 구조를 가진다. Referring to FIG. 1, a memory device 1 according to the present invention may include a first electrode 20 made of a fullerene thin film on the substrate 10, a nanoparticle layer 30 serving as a charge trapping region, and a fullerene thin film. The two electrodes 40 have a stacked structure.

기판(10)은 통상의 반도체 기판, 예컨대 Si, GaAs, InP, Al2O3, InSb, CdTe, ZnTe, ZnSe, SiC, 유리, 석영 등 융점이 높은 무기물 기판 또는 ITO와 유리의 적층 기판, 또는 폴리에틸렌 테레프탈레이트(polyethylen terephthalate; PET), 폴리스티렌(polystyrene; PS), 폴리이미드(polyimide; PI), 폴리염화비닐(polyvinyl chloride; PVC), 폴리비닐필로리돈(polyvinylpyrrolidone; PVP), 폴리에틸렌(polyethylen; PE), 폴리에테르술폰(polyethersulphone; PES), 폴리아크릴레이트(polyacrylate; PAR), 폴리카보네이트(policarbonatre; PC) 등의 유연성이 있는 유기물 기판을 사용할 수 있다.The substrate 10 may be a conventional semiconductor substrate such as Si, GaAs, InP, Al 2 O 3 , InSb, CdTe, ZnTe, ZnSe, SiC, glass, quartz, or a high melting point inorganic substrate, or a laminated substrate of ITO and glass, or Polyethylene terephthalate (PET), polystyrene (PS), polyimide (PI), polyvinyl chloride (PVC), polyvinylpyrrolidone (PVP), polyethylene (polyethylen; Flexible organic substrates such as PE), polyethersulphone (PES), polyacrylate (PAR), and polycarbonate (PC) may be used.

제1 전극(20) 및 제2 전극(40)은 플러렌을 박막 형태로 형성한 것으로, 구동회로로부터 전기적 신호를 받아서 나노 입자층(30)에 전하를 전달하는 양극과 음극으로 사용되며, 여기서의 플러렌은 C60 및 고차의 플러렌(C70, C76, C78, C82, C90, C94, C96) 중 적어도 어느 하나일 수 있다. 후술하는 제조 방법에서 알 수 있는 바와 같이, 전극으로 사용되는 플러렌 박막은 플러렌이 분산되어 있는 플러렌 용액을 스핀코팅 공정을 통해 기판(10) 위에 도포하고 열을 가해 용매를 증발시켜 박막 형태의 플러렌 층을 형성함으로써 얻을 수 있다. 필요한 경우 이렇게 형성한 플러렌 박막은 식각 방법을 통해 패터닝되어 사용된다. The first electrode 20 and the second electrode 40 are formed of a fullerene in the form of a thin film, and are used as an anode and a cathode for receiving electric signals from a driving circuit and transferring electric charges to the nanoparticle layer 30. May be at least one of C 60 and higher order fullerenes (C 70 , C 76 , C 78 , C 82 , C 90 , C 94 , C 96 ). As can be seen in the manufacturing method described below, the fullerene thin film used as an electrode is a fullerene layer in which the fullerene is dispersed in a fullerene solution on the substrate 10 through a spin coating process and heat is applied to evaporate the solvent. It can be obtained by forming a. If necessary, the thus formed fullerene thin film is patterned and used by an etching method.

나노 입자층(30)은 양단의 제1 전극(20) 및 제2 전극(40) 사이에서 전자를 포획 및 방출하여 소자의 상태를 기억하는 것이다. 다음의 제조 방법에서도 설명하겠지만, 나노 입자층(30)도 나노 입자가 분산되어 있는 나노 입자 용액을 스핀코팅 공정을 통해 제1 전극(20) 위에 도포하고 열을 가해 용매를 증발시켜 박막 형태의 층을 형성함으로써 얻을 수 있다. The nanoparticle layer 30 captures and emits electrons between the first electrode 20 and the second electrode 40 at both ends to store the state of the device. As will be described in the following manufacturing method, the nanoparticle layer 30 is also coated with a nanoparticle solution in which the nanoparticles are dispersed on the first electrode 20 through a spin coating process and heat is applied to evaporate the solvent to form a thin film layer. It can obtain by forming.

제1 전극(20) 및 제2 전극(40), 그리고 나노 입자층(30)은 두께를 매우 얇게 형성할 수 있으며 빛에 대한 투과율이 높아, 기판(10)으로 투명하고 유연성이 있는 소재를 사용할 경우, 투명하고 유연성이 있는 메모리 소자로 제작될 수 있다. 본 발명에서 제시하는 메모리 소자(1) 위에, 즉 제2 전극(40) 위에, 혹은 기판(10)과 제1 전극(20) 사이에 유기 발광 소자층과 같은 발광 소자를 더 적층하여 형성하는 것이 가능하며, 이를 이용하여 휴대가 간편하고 가벼운 플렉서블(flexible) 유비쿼터스용 멀티미디어 기기 제작 구현이 가능하다. The first electrode 20, the second electrode 40, and the nanoparticle layer 30 may have a very thin thickness and have a high transmittance to light, and thus, when a transparent and flexible material is used as the substrate 10. The memory device can be made of a transparent and flexible memory device. It is formed by further stacking a light emitting device such as an organic light emitting device layer on the memory device 1 of the present invention, that is, on the second electrode 40 or between the substrate 10 and the first electrode 20. It is possible to manufacture and implement a portable multimedia device for flexible and lightweight ubiquitous using this.

실시예 2. 메모리 소자의 제조 방법Example 2 Manufacturing Method of Memory Device

도 1 구조의 메모리 소자 제조 방법을 상세히 설명하면 다음과 같다. A method of manufacturing a memory device having the structure of FIG. 1 will now be described in detail.

(1) 제1 전극(20)의 형성(1) Formation of First Electrode 20

우선, 용매에 플러렌을 혼합하여 플러렌 용액을 제조한다. 용매는 적합한 것을 선택하여 사용할 수 있으며, 예컨대 1,2-dicloroethane(C2H4Cl2), 톨루엔(toluene), 아세톤, 클로로포름, 에틸렌글리콜, 이소프로페놀(isopropanol) 및 크실렌 중에서 선택된 1종 이상일 수 있다. 그리고, 플러렌은 C60 및 고차의 플러렌(C70, C76, C78, C82, C90, C94, C96) 중에서 적어도 어느 하나를 선택하여 이용할 수 있다. 플러렌 용액 안의 플러렌의 농도는 쉽게 변화시킬 수 있으며, 이는 소자의 기억 특성 및 구동 특성을 외부 조건에 맞추어 쉽게 변화시킬 수 있다. First, fullerene is mixed with a solvent to prepare a fullerene solution. The solvent may be selected and used, for example, at least one selected from 1,2-dicloroethane (C 2 H 4 Cl 2 ), toluene, acetone, chloroform, ethylene glycol, isopropanol and xylene Can be. The fullerene may be selected from at least one of C 60 and higher order fullerenes (C 70 , C 76 , C 78 , C 82 , C 90 , C 94 , C 96 ). The concentration of fullerenes in the fullerene solution can be easily changed, which can easily change the memory characteristics and driving characteristics of the device to match external conditions.

예를 들어, 분말 형태이며 도 2와 같은 구조의 C60을 1 wt%의 농도로서 톨루 엔(toluene) 용매에 녹인 후, C60이 용매에 고르게 분산되기 위해 초음파 교반기를 통해 약 2 시간 동안 교반한다. For example, after dissolving C 60 in powder form and a structure as shown in FIG. 2 in a toluene solvent at a concentration of 1 wt%, stirring is performed for about 2 hours through an ultrasonic stirrer to disperse C 60 evenly in the solvent. do.

기판(10), 바람직하게는 PET 위에 플러렌 용액을 스핀코팅 공정을 통해 박막 형태로 도포한다. 스핀코팅은 일반적인 스핀코터를 이용하여 실시할 수 있다. 이 때의 스핀코팅은 약 6000 rpm에서 25초 정도 동안 실시할 수 있다. 스핀코팅의 회전수 및 회전 시간을 변화시켜 형성되는 플러렌 박막의 두께를 조절하는 것이 가능하다. 스핀코팅시의 회전수를 비교적 크게 하는 것이 도포된 막의 두께가 얇아지는 데 유리하다. 그러나, 스핀코터의 사양 및 막의 도포 특성 등을 감안하여 적절히 조절한다. The fullerene solution is applied onto the substrate 10, preferably PET, in a thin film through a spin coating process. Spin coating can be performed using a general spin coater. At this time, spin coating may be performed at about 6000 rpm for about 25 seconds. It is possible to control the thickness of the fullerene thin film formed by changing the rotation speed and rotation time of the spin coating. It is advantageous to make the thickness of the applied film thinner by making the rotation speed relatively large during spin coating. However, it is appropriately adjusted in consideration of the specifications of the spin coater and the coating characteristics of the film.

스핀코팅 후, 약 170℃에서 1시간 정도 동안 열을 가해 용매를 제거한다. 이렇게 형성된 플러렌 박막은 도 1 구조에서 제1 전극(20)의 역할을 하게 되며, 20 nm에서 50 nm의 두께를 갖게 된다. 필요한 경우 식각 공정을 통해 패터닝한다. After spin coating, heat is removed at about 170 ° C. for 1 hour to remove the solvent. The fullerene thin film thus formed serves as the first electrode 20 in FIG. 1 and has a thickness of 20 nm to 50 nm. If necessary, pattern it through an etching process.

(2) 나노 입자층(30)의 형성(2) Formation of Nanoparticle Layer 30

다음으로, 용매에 나노 입자를 혼합하여 나노 입자 용액을 제조한다. 용매는 적합한 것을 선택하여 사용할 수 있으며, 예컨대 1,2-dicloroethane(C2H4Cl2), 톨루엔, 아세톤, 클로로포름, 에틸렌글리콜, 이소프로페놀, 디센(decene) 및 크실렌 중에서 선택된 1종 이상일 수 있다. 그리고, 나노 입자는 CdSe 나노 입자, 혹은 도 3에 도시한 것과 같은, 중심이 CdSe이고 표면이 ZnS로 된 코어-쉘 구조인 ZnS-CdSe를 이용할 수도 있다. 나노 입자 용액 안의 나노 입자의 농도는 쉽게 변화시킬 수 있으며, 이는 소자의 기억 특성 및 구동 특성을 외부 조건에 맞추어 쉽게 변화시킬 수 있다. Next, a nanoparticle solution is prepared by mixing nanoparticles in a solvent. The solvent may be selected to use a suitable one, for example, may be at least one selected from 1,2-dicloroethane (C 2 H 4 Cl 2 ), toluene, acetone, chloroform, ethylene glycol, isopropenol, decene and xylene have. The nanoparticles may be CdSe nanoparticles or ZnS-CdSe, which is a core-shell structure having a center of CdSe and a surface of ZnS as shown in FIG. 3. The concentration of nanoparticles in the nanoparticle solution can be easily changed, which can easily change the memory and driving characteristics of the device to match external conditions.

예를 들어, bis(trimethylphentyl) phosphinic acid, oleylamine(CH3(CH2)7CH=CH(CH2)8NH2)), cadmium acetate hydrate((CH3CO2)2CdㅇxH2O), trioctylphosphane(C24H51P), Se 및 을 혼합하여 CdSe 코어를 생성한다. 그리고 이를 diethylzinc((C2H5)2Zn, DEZ), hexamethyldecyl 및 trioctylphosphane과 혼합하여 중심이 CdSe이고 표면이 ZnS로 된 나노 입자를 형성한다. 아니면 상용의 ZnS-CdSe 분말을 입수하여 준비한다. 그런 다음, 이 코어-쉘 구조의 나노 입자를 5 wt%의 농도로 디센 용매에 녹인 후, CdSe 나노 입자가 용매에 고르게 분산되기 위해, 앞에서와 마찬가지로 초음파 교반기를 통해 약 2 시간 동안 교반한다. For example, bis (trimethylphentyl) phosphinic acid, oleylamine (CH 3 (CH 2 ) 7 CH = CH (CH 2 ) 8 NH 2 )), cadmium acetate hydrate ((CH 3 CO 2 ) 2 CdxH2O), trioctylphosphane (C 24 H 51 P), Se and are mixed to produce a CdSe core. The mixture is then mixed with diethylzinc ((C 2 H 5 ) 2 Zn, DEZ), hexamethyldecyl and trioctylphosphane to form nanoparticles with a center of CdSe and a surface of ZnS. Alternatively, a commercial ZnS-CdSe powder may be obtained and prepared. Then, the core-shell structured nanoparticles are dissolved in a dysene solvent at a concentration of 5 wt%, and then stirred for about 2 hours through an ultrasonic stirrer as before to disperse the CdSe nanoparticles evenly in the solvent.

이렇게 준비된 나노 입자 용액을 앞에서 형성한 플러렌 박막 위에 스핀코팅 공정을 통해 박막 형태로 증착한다. 이 때의 스핀코팅은 약 3000 rpm에서 10초 정도 동안 실시한다. 스핀코팅의 회전수 및 회전 시간을 변화시켜 형성되는 나노 입자층 두께를 조절하는 것이 가능하다. The nanoparticle solution thus prepared is deposited in the form of a thin film on the fullerene thin film formed by the spin coating process. At this time, spin coating is performed at about 3000 rpm for about 10 seconds. It is possible to control the thickness of the nanoparticle layer formed by changing the rotation speed and rotation time of the spin coating.

스핀코팅 후, 약 100℃에서 2분 정도 동안 열을 가해 용매를 제거한다. 형성된 나노 입자층은 전자를 포획하여 소자의 상태를 기억하는 활성층 역할을 하게 된다. After spin coating, heat is removed at about 100 ° C. for 2 minutes to remove the solvent. The formed nanoparticle layer serves as an active layer that traps electrons and stores the state of the device.

(3) 제2 전극(40) 및 구동 회로의 형성(3) Formation of Second Electrode 40 and Driving Circuit

나노 입자층(30) 위에 앞에서 설명한 과정 (1)과 동일하게 진행하여 플러렌 박막을 형성하는데, 이것은 도 1 구조에서 제2 전극(40)의 역할을 하게 된다. 그런 다음, 비휘발성 메모리 소자에 대한 구동 회로를 형성한다. 도 1 구조에서는 하단 플러렌 전극인 제1 전극(20)에는 +, 상단 플러렌 전극인 제2 전극(40)에는 -가 인가되도록 구성하였다. The same procedure (1) described above is performed on the nanoparticle layer 30 to form a fullerene thin film, which serves as the second electrode 40 in the structure of FIG. 1. Then, a driving circuit for the nonvolatile memory device is formed. In the structure of FIG. 1, + is applied to the first electrode 20 as the lower fullerene electrode and − to the second electrode 40 as the upper fullerene electrode.

이렇게 본 발명에 따른 메모리 소자 제조 방법에서는, 용매에 녹여 사용할 수 있는 플러렌 및 나노 입자의 특성을 이용하여 스핀코팅을 통해 박막으로 형성할 수 있기 때문에, 기존의 메모리 소자 제조 방법에 비하여 공정이 매우 간단하고 생산 비용이 저렴하다. 또한 본 발명에서 제시하는 공정은 기존의 Si와 같은 무기물 기판과 더불어 유연성 있는 플라스틱 기판 위에 사용하는 것이 가능하다. Thus, in the memory device manufacturing method according to the present invention, since it can be formed into a thin film by spin coating using the characteristics of fullerene and nanoparticles that can be dissolved in a solvent, the process is very simple compared to the conventional memory device manufacturing method And the production cost is low. In addition, the process proposed in the present invention can be used on a flexible plastic substrate in addition to the inorganic substrate, such as conventional Si.

메모리 소자의 동작 방법How memory devices work

도 4는 본 발명에 따른 메모리 소자에 대한 전류-전압 (I-V) 측정도이다. 도 5 내지 도 7은 본 발명에 따른 메모리 소자의 다양한 상태에서의 에너지 대역 구조를 나타내는 도면들이다. 앞에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 메모리 소자, 즉 도 1의 메모리 소자(1)에서 제1 및 제2 전극(20, 40)을 구성하는 물질은 C60이고 나노 입자층(30)은 ZnS-CdSe인 경우를 예로 들어 설명한다. 4 is a current-voltage (IV) measurement diagram for a memory device according to the present invention. 5 to 7 are diagrams illustrating an energy band structure in various states of a memory device according to the present invention. As described above, in the memory device according to the present invention, that is, the material constituting the first and second electrodes 20 and 40 in the memory device 1 of FIG. 1 is C 60 and the nanoparticle layer 30 is ZnS-CdSe The case is described as an example.

먼저, 도 1 구조의 메모리 소자에서 초기 상태의 소자의 에너지 대역 구조는 도 5와 같다. LUMO(lowest unoccupied molecular orbital)는 전자가 채워져 있지 않은 오비탈 중에서 에너지 준위가 가장 낮은 오비탈을 의미하고, HOMO(highest occupied molecular orbital)는 전자가 채워져 있는 오비탈 중에서 가장 에너지준 위가 높은 오비탈을 의미한다. 따라서, 도 5의 ELUMO는 C60 전극에서 전자가 비어있는 가장 낮은 에너지준위를 의미하고, EHOMO는 C60 전극에서 전자가 채워져 있는 가장 높은 에너지준위를 의미한다. 그리고 EC는 ZnS와 CdSe의 전도대(conduction band)에서 가장 낮은 에너지준위를 의미하고, EV는 ZnS와 CdSe의 가전자대(valence band)에서 가장 높은 에너지 준위를 의미한다.First, in the memory device of FIG. 1, the energy band structure of the device in the initial state is shown in FIG. 5. LUMO (lowest unoccupied molecular orbital) means the orbital with the lowest energy level among the orbits that are not filled with electrons. Thus, Figure 5 shows the E LUMO means the lowest energy level that electrons from the C 60 via the electrodes, and E HOMO means the highest energy level filled with an electron from the electrode C 60. E C means the lowest energy level in the conduction band of ZnS and CdSe, and E V means the highest energy level in the valence band of ZnS and CdSe.

도 5와 같은 상태, 즉 CdSe 나노 입자에 전자가 포획되어 있지 않은 상태를 '1' 로 정의한다. 반대로 CdSe 나노 입자에 전자가 포획되어 있을 때는 '0' 으로 정의한다. (그 역도 물론 가능하다.)A state as shown in FIG. 5, that is, a state in which electrons are not trapped in the CdSe nanoparticles is defined as '1'. On the contrary, when electrons are trapped in CdSe nanoparticles, they are defined as '0'. (The reverse is of course possible.)

'1' 상태에서 읽기 동작을 수행하기 위해 도 4와 같이 약 3 V의 읽기 전압 VR을 인가한다. 이 때 소자에 흐르는 전류를 ION이라 정의한다. 이 전류는 '0' 상태에서 흐르는 전류 IOFF보다 약 100배 정도 큰 값을 갖는다. 읽기 전압은 정해진 것은 아니며, 소자에 흐르는 전류의 온/오프 비율이 가장 클 때의 전압을 읽기 전압으로 정하는 것이 바람직하다. In order to perform the read operation in the '1' state, a read voltage V R of about 3 V is applied as shown in FIG. 4. At this time, the current flowing through the device is defined as I ON . This current is about 100 times larger than the current I OFF flowing in the '0' state. The read voltage is not fixed, and it is preferable to set the voltage when the on / off ratio of the current flowing through the device is the largest as the read voltage.

쓰기 동작을 위해 도 4와 같이 약 7 V의 쓰기 전압 VW를 인가한다. 소자는 '1' 상태에서 '0' 상태로 전환된다. 이 때 소자의 에너지 대역 구조는 도 6과 같으며, 상단 C60 제2 전극(40)으로부터 전자(e-)가 CdSe 나노 입자층(30)으로 주입된다. 주입된 전자는 CdSe 나노 입자에 포획된다. 나노 입자에 포획된 전자는 상단 C60 제2 전극(40)에 대해 반대 방향의 내부 전계를 발생시킨다. 따라서 상단 C60 제2 전극(40)으로 부터의 전자의 주입 효율의 감소로 인해 '0' 상태에서 소자의 흐르는 전류는 도 4와 같이 읽기 전압에서 IOFF로 감소한다. 구동 회로는 이러한 전류의 차이를 감지하여 소자의 기억 상태를 판별한다. For the write operation, a write voltage V W of about 7 V is applied as shown in FIG. 4. The device transitions from the '1' state to the '0' state. In this case, the energy band structure of the device is shown in FIG. 6, and electrons (e − ) are injected into the CdSe nanoparticle layer 30 from the upper C 60 second electrode 40. The injected electrons are trapped in the CdSe nanoparticles. Electrons trapped in the nanoparticles generate an internal electric field in the opposite direction with respect to the upper C 60 second electrode 40. Therefore, due to the reduction of the injection efficiency of electrons from the upper C 60 second electrode 40, the current flowing in the device in the '0' state decreases to I OFF at the read voltage as shown in FIG. 4. The drive circuit senses this difference in current to determine the memory state of the device.

소거 동작을 위해 소자에 약 -7 V의 소거 전압 VE를 인가한다. 이 때의 소자의 에너지 대역 구조는 도 7과 같으며, 나노 입자에 포획된 전자(e-)는 상단 C60 제2 전극(40)으로 방출된다. 따라서 전자에 의한 내부 전계가 소멸하여 전자의 주입 효율을 다시 높아지게 되어 소자는 다시 도 5와 같이 '1' 상태로 환원된다. An erase voltage V E of about -7 V is applied to the device for the erase operation. At this time, the energy band structure of the device is shown in FIG. 7, and electrons (e − ) captured in the nanoparticles are emitted to the upper C 60 second electrode 40. Therefore, the internal electric field by the electrons disappears, thereby increasing the electron injection efficiency again, and the device is reduced to the '1' state as shown in FIG.

이상, 본 발명을 바람직한 실시예를 들어 상세하게 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예에 한정되지 않으며, 본 발명의 기술적 사상 내에서 당 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 여러 가지 많은 변형이 가능함은 명백하다. 본 발명의 실시예들은 예시적이고 비한정적으로 모든 관점에서 고려되었으며, 이는 그 안에 상세한 설명 보다는 첨부된 청구범위와, 그 청구범위의 균등 범위와 수단내의 모든 변형예에 의해 나타난 본 발명의 범주를 포함시키려는 것이다. In the above, the present invention has been described in detail with reference to preferred embodiments, but the present invention is not limited to the above embodiments, and various modifications are possible by those skilled in the art within the technical idea of the present invention. Is obvious. Embodiments of the invention have been considered in all respects as illustrative and not restrictive, which include the scope of the invention as indicated by the appended claims rather than the detailed description therein, the equivalents of the claims and all modifications within the means. I want to.

도 1은 본 발명에 따른 메모리 소자의 단면도이다. 1 is a cross-sectional view of a memory device according to the present invention.

도 2는 본 발명에 따른 메모리 소자 및 제조 방법에서 이용되는 C60의 구조도이다. 2 is a structural diagram of C 60 used in a memory device and a manufacturing method according to the present invention.

도 3은 본 발명에 따른 메모리 소자 및 제조 방법에서 이용되는 CdSe 나노 입자의 상세 구조도이다.3 is a detailed structural diagram of CdSe nanoparticles used in the memory device and the manufacturing method according to the present invention.

도 4는 본 발명에 따른 메모리 소자에 대한 전류-전압 (I-V) 측정도이다.4 is a current-voltage (I-V) measurement diagram for a memory device according to the present invention.

도 5는 본 발명에 따른 메모리 소자에 전압을 인가하지 않은 경우(초기 상태)의 에너지 대역 구조를 나타내는 도면이다. 5 is a diagram illustrating an energy band structure when no voltage is applied to the memory device according to the present invention (initial state).

도 6은 본 발명에 따른 메모리 소자에 쓰기 전압이 인가된 경우의 에너지 대역 구조를 나타내는 도면이다. 6 is a diagram illustrating an energy band structure when a write voltage is applied to a memory device according to the present invention.

도 7은 본 발명에 따른 메모리 소자의 소거 상태에서의 에너지 대역 구조를 나타내는 도면이다. 7 illustrates an energy band structure in an erased state of a memory device according to the present invention.

<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명><Explanation of symbols for the main parts of the drawings>

1...메모리 소자 10...기판 20...제1 전극1 ... memory element 10 ... substrate 20 ... first electrode

30...나노 입자층 40...제2 전극30 ... nanoparticle layer 40 ... second electrode

Claims (7)

유연성이 있는 유기물 기판;Flexible organic substrate; 상기 유기물 기판 상에 형성되고 유연성이 있는 플러렌 박막으로 이루어진 제1 전극;A first electrode formed on the organic substrate and formed of a flexible fullerene thin film; 상기 제1 전극 상에 형성된 나노 입자층; 및A nanoparticle layer formed on the first electrode; And 상기 나노 입자층 상에 형성되고 유연성이 있는 플러렌 박막으로 이루어진 제2 전극을 포함하고,A second electrode formed on the nanoparticle layer and made of a flexible fullerene thin film, 상기 제1 전극 및 제2 전극 사이에서 상기 나노 입자층이 전자 포획 및 방출을 하는 것을 특징으로 하는 메모리 소자.And the nanoparticle layer captures and emits electrons between the first electrode and the second electrode. 제1항에 있어서, 상기 플러렌은 C60, C70, C76, C78, C82, C90, C94 및 C96 중에서 선택된 적어도 어느 하나인 것을 특징으로 하는 메모리 소자.The memory device of claim 1, wherein the fullerene is at least one selected from C 60 , C 70 , C 76 , C 78 , C 82 , C 90 , C 94, and C 96 . 제1항에 있어서, 상기 나노 입자층은 ZnS-CdSe 나노 입자로 이루어진 것을 특징으로 하는 메모리 소자. The memory device of claim 1, wherein the nanoparticle layer is formed of ZnS-CdSe nanoparticles. 제1항에 있어서, 상기 제1 전극 및 제2 전극 중 적어도 어느 하나에 인접하여 유기 발광 소자층을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 메모리 소자.The memory device of claim 1, further comprising an organic light emitting device layer adjacent to at least one of the first electrode and the second electrode. 유연성이 있는 유기물 기판 상에 유연성이 있는 플러렌 박막으로 이루어진 제1 전극을 형성하는 단계;Forming a first electrode made of a flexible fullerene thin film on the flexible organic substrate; 상기 제1 전극 상에 전자를 포획 및 방출하는 나노 입자층을 형성하는 단계; 및Forming a nanoparticle layer on the first electrode to trap and emit electrons; And 상기 나노 입자층 상에 유연성이 있는 플러렌 박막으로 이루어진 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 메모리 소자 제조 방법.Forming a second electrode made of a flexible fullerene thin film on the nanoparticle layer, characterized in that it comprises a. 제5항에 있어서, 상기 제1 전극을 형성하는 단계 및 제2 전극을 형성하는 단계는 각각,The method of claim 5, wherein forming the first electrode and forming the second electrode, respectively, 플러렌을 용매에 혼합하여 플러렌 용액을 제조하는 단계;Mixing the fullerene with a solvent to prepare a fullerene solution; 상기 플러렌 용액을 상기 기판 위에 스핀코팅하여 막을 형성하는 단계; 및Spin coating the fullerene solution onto the substrate to form a film; And 상기 막으로부터 용매를 제거하는 열처리를 실시하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 메모리 소자 제조 방법. And heat-treating the solvent to remove the solvent from the film. 제5항에 있어서, 상기 나노 입자층을 형성하는 단계는,The method of claim 5, wherein the forming of the nanoparticle layer, 나노 입자를 용매에 혼합하여 나노 입자 용액을 제조하는 단계;Mixing the nanoparticles with a solvent to prepare a nanoparticle solution; 상기 나노 입자 용액을 상기 기판 위에 스핀코팅하여 막을 형성하는 단계; 및Spin coating the nanoparticle solution onto the substrate to form a film; And 상기 막으로부터 용매를 제거하는 열처리를 실시하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 메모리 소자 제조 방법. And heat-treating the solvent to remove the solvent from the film.
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