KR100756320B1 - Carbon nano tube transistor using protein nanoparticle and method for manufacturing the same - Google Patents
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Abstract
본 발명은 단백질 나노입자를 이용한 탄소나노튜브 트랜지스터 및 이의 제조 방법에 관한 것으로서, 금속성 탄소나노튜브 소자 및 약한 반도성을 띠는 나노튜브소자의 금속전극-탄소나노튜브 계면에 단백질이 코팅된 나노입자를 흡착시켜, 반도성 나노튜브에서는 트랜지스터의 특성이 개선되는 효과를 얻을 수 있고, 금속성 나노튜브에서도 게이트 전압을 이용하여 채널의 전류를 크게 변화시킬 수 있는 트랜지스터 작동 효과를 얻을 수 있도록 탄소나노튜브 트랜지스터의 금속 전극과 탄소나노튜브의 계면을 단백질 나노입자로 표면개질시키는 계면공학을 수행한 것으로서, 이빔리소그라피 또는 포토리소그라피를 이용하여 제작된 탄소나노튜브 소자와 금속전극 사이에 단백질이 코팅된 나노입자를 고정화하여 게이트 전압에 보다 쉽게 반응하도록 한 단백질 나노입자를 이용한 탄소나노튜브 트랜지스터 및 이의 제조 방법을 제공하고자 한 것이다.The present invention relates to a carbon nanotube transistor using protein nanoparticles and a method for manufacturing the same, wherein the nanoparticles are coated with protein on the metal electrode-carbon nanotube interface of the metallic carbon nanotube device and the weakly-conducting nanotube device. The carbon nanotube transistor can be used to obtain transistors that can improve the characteristics of transistors in semiconducting nanotubes and to obtain transistor operating effects that can significantly change the current in channels using gate voltages in metallic nanotubes. Surface engineering to surface-modify the interface between the metal electrode and carbon nanotubes of the protein nanoparticles, and the protein-coated nanoparticles between the carbon nanotube device and the metal electrode fabricated using e-beam lithography or photolithography Immobilized to make it easier to respond to gate voltage An object of the present invention is to provide a carbon nanotube transistor using a protein nanoparticle and a method of manufacturing the same.
탄소나노튜브, 단백질 나노입자, 트랜지스터, 금속전극, 계면 Carbon nanotubes, protein nanoparticles, transistors, metal electrodes, interfaces
Description
도 1은 본 발명에 따른 단백질 나노입자를 이용한 탄소나노튜브 트랜지스터 의 모식도,1 is a schematic diagram of a carbon nanotube transistor using protein nanoparticles according to the present invention,
도 2는 본 발명에 따른 단백질 나노입자를 이용한 탄소나노튜브 트랜지스터 의 제작 공정을 나타내며, 단백질 나노입자를 이용한 계면공학 공정을 설명하는 모식도,Figure 2 shows a manufacturing process of a carbon nanotube transistor using protein nanoparticles according to the present invention, a schematic diagram illustrating an interfacial engineering process using protein nanoparticles,
도 3은 본 발명에 따른 단백질 나노입자를 이용한 탄소나노튜브 트랜지스터의 성능 향상의 원리를 보여주는 모식도 및 그래프,3 is a schematic diagram and graph showing the principle of improving the performance of the carbon nanotube transistor using the protein nanoparticles according to the present invention,
도 4는 본 발명의 실시예에 따라 제작된 탄소나노튜브 트랜지스터의 전기적 특성 및 AFM 사진을 보여주는 도면,4 is a view showing electrical characteristics and AFM photographs of carbon nanotube transistors manufactured according to an embodiment of the present invention;
도 5는 본 발명의 실시예에 따라 제작된 금속성 탄소 나노튜브 트랜지스터의 전기적 특성을 설명하는 도면,5 is a view illustrating electrical characteristics of a metallic carbon nanotube transistor manufactured according to an embodiment of the present invention;
도 6은 본 발명에 따른 탄소나노튜브 트랜지스터에서 금속전극과 탄소나노튜브 사이의 계면에 흡착된 물질의 하전상태에 따라 금속전극-탄소나노튜브 사이의 터널 배리어의 크기가 달라짐을 보여주는 전산모사 결과.6 is a simulation result showing that the size of the tunnel barrier between the metal electrode and the carbon nanotubes according to the charged state of the material adsorbed at the interface between the metal electrode and the carbon nanotube in the carbon nanotube transistor according to the present invention.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명><Explanation of symbols for main parts of the drawings>
10 : Si/SiO2 기판10: Si / SiO 2 substrate
20 : 탄소나노튜브20: carbon nanotube
30 : 금속전극30: metal electrode
40 : 단백질이 코팅된 나노입자40: protein coated nanoparticles
본 발명은 단백질 나노입자를 이용한 탄소나노튜브 트랜지스터 및 이의 제조 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 탄소나노튜브 트랜지스터의 금속전극과 탄소나노튜브의 계면에 단백질 나노입자를 고정화시키는 계면공학을 수행한 것으로서, 이빔리소그라피 또는 포토리소그라피를 이용하여 제작된 탄소나노튜브소자의 금속전극과 탄소나노튜브의 계면에 단백질이 코팅된 나노입자를 고정화하여 게이트 전압에 보다 쉽게 반응하도록 한 단백질 나노입자를 이용한 탄소나노튜브 트랜지스터 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a carbon nanotube transistor using a protein nanoparticles and a method for manufacturing the same, and more particularly, to perform interfacial engineering for immobilizing protein nanoparticles at an interface between a metal electrode and a carbon nanotube of a carbon nanotube transistor. Carbon nanotubes using protein nanoparticles that immobilize protein-coated nanoparticles at the interface between metal electrodes and carbon nanotubes of carbon nanotube devices fabricated using e-beam lithography or photolithography A transistor and a method of manufacturing the same.
통상적으로, 탄소나노튜브는 우수한 기계적 특성, 전기적 선택성, 뛰어난 전계방출 특성, 고효율의 수소저장매체 특성 등을 지니며 현존하는 물질중 결함이 거 의 없는 완벽한 신소재로 알려져 있고, 전기방전법, 열분해법, 레이저증착법, 플라즈마 화학 기상 증착법, 열화학기상증착법, 전기분해방법, Flame합성방법 등과 같은 고도의 합성기술에 의해 제조되고 있다.In general, carbon nanotubes are known as perfect new materials that have excellent mechanical properties, electrical selectivity, excellent field emission characteristics, high efficiency hydrogen storage media, and are almost free of defects in existing materials. It is manufactured by advanced synthetic techniques such as laser deposition, plasma chemical vapor deposition, thermochemical vapor deposition, electrolysis, flame synthesis.
이러한 탄소나노튜브는 과학의 발전정도에 따라 항공우주, 생명공학, 환경에너지, 재료산업, 의약의료, 전자컴퓨터, 보안안전, 등 거의 모든 분야에 실제로 응용되고 있으며, 그 중 하나가 탄소나노튜브 트랜지스터이다.These carbon nanotubes are actually applied to almost all fields such as aerospace, biotechnology, environmental energy, materials industry, medicine, electronic computer, security and safety, etc. One of them is carbon nanotube transistor. to be.
상기 탄소나노튜브 트랜지스터는 소스, 드레인, 게이트로 이루어진 구성에 채널영역이 탄소나노튜브로 적용된 구조로 제작된 것이다.The carbon nanotube transistor has a structure in which a channel region is applied to carbon nanotubes in a configuration consisting of a source, a drain, and a gate.
상기 트랜지스터의 채널영역을 이루는 탄소나노튜브는 반도체 혹은 금속 특성을 보이면서 전기전도도가 매우 높고, 열전도도가 높아 열 방출 효과가 좋은 장점이 있고, 또한 가벼우면서도 강철보다 100배 이상 강하고, 화학적 특성으로 다른 화합물과 반응을 잘 하지 않아 매우 안정적이기 때문에 전자소자의 안정적 동작에 매우 유리한 장점이 있다.Carbon nanotubes constituting the channel region of the transistor have advantages of high electrical conductivity, high thermal conductivity, and good heat dissipation effect while exhibiting semiconductor or metal characteristics, and are also light and at least 100 times stronger than steel. It is very stable because it does not react well with the compound, which is very advantageous for the stable operation of the electronic device.
위와 같이, 탄소나노튜브는 그 특이한 물리적, 화학적 성질 및 뛰어난 전기 전도도등에 의해 차세대 나노소자의 대표물질로 인식되고 있으며, 특히 반도성을 띠는 탄소나노튜브의 경우, 트랜지스터로 제작하였을 때, 기존의 실리콘 소자에 비해 월등한 성능과 작은 크기를 지녀서 차세대 실리콘을 대체할 물질로 주목받고 있지만, 현재의 탄소나노튜브의 합성 기술로는 소자에 응용되는 반도성 나노튜브만을 선택적으로 성장시킬 수 없다는 문제점이 있다.As described above, carbon nanotubes are recognized as representative materials of next-generation nanodevices due to their unique physical and chemical properties and excellent electrical conductivity. In particular, in the case of semiconducting carbon nanotubes, when manufactured with transistors, It is attracting attention as a material to replace next-generation silicon because of its superior performance and small size compared to silicon devices, but current carbon nanotube synthesis technology cannot selectively grow only semiconducting nanotubes applied to devices. There is this.
따라서, 탄소나노튜브가 상업적으로 소자에 응용되기 위해서는 탄소나노튜브 의 선별과정이 필수적으로 수반되어야 한다.Therefore, in order for carbon nanotubes to be commercially applied to devices, the selection process of carbon nanotubes must be accompanied.
현재까지 강산 또는 불소를 이용하여 처리하거나 전기영동, 또는 DNA를 이용하여 액상의 탄소나노튜브를 분리하는 기술이 시도되고 있으며, 이와 같은 화학적 분리 방법은 대규모로 이루어질 수 있어 경제적인 반면에, 화학적 처리로 인한 탄소나노튜브의 손상, 또는 전기적 성질의 변화를 우려할 수 있기 때문에 소자 레벨에서 금속나노튜브를 제거하는 기술도 연구되고 있다.To date, techniques for treating liquid carbon nanotubes using strong acids or fluorine, electrophoresis, or DNA have been attempted. Such chemical separation methods can be economically performed on a large scale, while chemical treatment The technique of removing metal nanotubes at the device level has also been studied because it may cause damage to carbon nanotubes or change of electrical properties.
한편, IBM 그룹에 의해 탄소나노튜브 소자에 과전류를 흘려주어 금속성 나노튜브를 선택적으로 제거하는 기술이 성공적으로 시연되었고, 일리노이 대학의 M. Strano 그룹에서는 금속성 나노튜브에 우선적으로 흡착하여 전자를 고갈시키는 diazonium 염을 이용하여 금속성 나노튜브를 선택적으로 없애는 기술을 개발하였다.On the other hand, the IBM group has successfully demonstrated a technique to selectively remove metallic nanotubes by flowing an overcurrent in a carbon nanotube device, and the M. Strano group of the University of Illinois preferentially adsorbs metallic nanotubes to deplete electrons. A technique has been developed to selectively remove metallic nanotubes using diazonium salts.
그러나, 위에서 열거된 기술은 금속성, 반도성 나노튜브가 섞여있는 번들 또는 나노튜브 네트워크인 경우에만 활용될 수 있는 기술이며, 아직까지 금속성 탄소 나노튜브의 성질을 반도성으로 바꾸는 기술은 공개된 바가 없다.However, the techniques listed above can only be used in the case of bundles or nanotube networks in which metallic, semiconducting nanotubes are mixed, and there are no techniques for changing the properties of metallic carbon nanotubes to semiconducting. .
이에, 본 발명은 상기와 같은 점을 감안하여 연구된 결과로서, 금속성 탄소나노튜브 소자 및 약한 반도성을 띠는 나노튜브소자의 금속-나노튜브 계면에 단백질이 코팅된 나노입자를 흡착시켜, 반도성 나노튜브에서는 트랜지스터의 특성이 개선되는 효과를 얻을 수 있고, 금속성 나노튜브에서도 게이트 전압을 이용하여 채널 의 전류를 크게 변화시킬 수 있는 트랜지스터 작동 효과를 얻을 수 있도록 탄소나노튜브 트랜지스터의 금속 전극과 탄소나노튜브의 계면을 단백질 나노입자로 표면개질시키는 계면공학을 수행한 것으로서, 이빔리소그라피 또는 포토리소그라피를 이용하여 제작된 탄소나노튜브 소자와 금속전극 사이에 단백질이 코팅된 나노입자를 고정화하여 게이트 전압에 보다 쉽게 반응하도록 한 단백질 나노입자를 이용한 탄소나노튜브 트랜지스터 및 이의 제조 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.Accordingly, the present invention has been studied in view of the above, as a result of adsorbing nanoparticles coated with protein at the metal-nanotube interface of the metallic carbon nanotube device and the weakly semiconducting nanotube device, In the nanotubes, the characteristics of the transistor can be improved, and in the metallic nanotubes, the metal electrode and carbon of the carbon nanotube transistor can be used to obtain a transistor operating effect that can greatly change the channel current using the gate voltage. Surface engineering of surface modification of nanotube interface with protein nanoparticles is carried out. The protein-coated nanoparticles are immobilized between carbon nanotube devices and metal electrodes fabricated using e-beam lithography or photolithography to gate voltage. Carbon nanotubes using protein nanoparticles make reaction easier It is an object of the present invention to provide a transistor and a method of manufacturing the same.
상기한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 제1구현예로서, 금속 소스전극, 금속 드레인전극, 게이트, 탄소나노튜브로 구성된 채널영역으로 이루어진 탄소나노튜브 트랜지스터와; 상기 탄소나노튜브와 금속 소스전극의 계면과, 탄소나노튜브와 금속 드레인전극의 계면에 흡착 고정된 하전상태가 쉽게 변화하는 물질로 이루어진 것을 특징으로 하는 단백질 나노입자를 이용한 탄소나노튜브 트랜지스터를 제공한다.As a first embodiment of the present invention for achieving the above object, a carbon nanotube transistor consisting of a channel region consisting of a metal source electrode, a metal drain electrode, a gate, carbon nanotubes; Provided is a carbon nanotube transistor using protein nanoparticles, characterized in that the charge state of the adsorption fixed to the interface between the carbon nanotubes and the metal source electrode, and the carbon nanotubes and the metal drain electrode easily change. .
바람직한 구현예로서, 상기 하전상태가 쉽게 변화하는 물질은 단백질이 코팅된 나노입자인 것을 특징으로 한다.In a preferred embodiment, the material whose charge state is easily changed is characterized in that the protein-coated nanoparticles.
더욱 바람직한 구현예로서, 상기 하전상태가 쉽게 변화하는 물질은 고분자 나노입자, 메탈로센(metallocene), 반도체 양자점, 금속 나노입자, 단백질, DNA 및 RNA, 덴드리머(dendrimer)중 선택된 어느 하나를 더 포함하는 것을 특징으로 한다.In a more preferred embodiment, the material whose charge state is easily changed further includes any one selected from polymer nanoparticles, metallocenes, semiconductor quantum dots, metal nanoparticles, proteins, DNA and RNA, and dendrimers. Characterized in that.
특히, 상기 단백질은 스트렙타비딘(streptavidin)인 것을 특징으로 한다.In particular, the protein is characterized in that the streptavidin (streptavidin).
상기한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 제2구현예로서, 금속 소스전극, 금속 드레인전극, 게이트, 탄소나노튜브로 구성된 채널영역으로 이루어진 탄소나노튜브 트랜지스터와; 상기 탄소나노튜브와 금속 소스전극의 계면과, 탄소나노튜브와 금속 드레인전극의 계면에 흡착 고정된 터널배리어를 조절할 수 있는 물질로 이루어진 것을 특징으로 하는 단백질 나노입자를 이용한 탄소나노튜브 트랜지스터를 제공한다.As a second embodiment of the present invention for achieving the above object, a carbon nanotube transistor consisting of a channel region consisting of a metal source electrode, a metal drain electrode, a gate, carbon nanotubes; Provided is a carbon nanotube transistor using protein nanoparticles, characterized in that the carbon nanotube and the source of the metal source electrode, the carbon nanotube and the metal drain electrode, the material that can control the tunnel barrier fixed to the adsorption fixed. .
바람직하게는, 상기 터널배리어를 조절할 수 있는 물질은 단백질이 코팅된 나노입자인 것을 특징으로 한다.Preferably, the material that can control the tunnel barrier is characterized in that the protein-coated nanoparticles.
더욱 바람직하게는, 상기 단백질이 코팅되는 나노입자는 금속 나노입자, 폴리머 나노입자, 자성 나노입자중 선택된 어느 하나인 것을 특징으로 한다.More preferably, the nanoparticles coated with the protein is any one selected from metal nanoparticles, polymer nanoparticles, magnetic nanoparticles.
상기한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 제2구현예로서, 묽게 희석된 단백질이 코팅된 나노입자 용액에 탄소나노튜브 트랜지스터를 담근 다음, 약 6∼12 시간 정도 방치함으로써, 단백질이 코팅된 나노입자들이 상기 탄소나노튜브와 금속 소스전극의 계면과, 탄소나노튜브와 금속 드레인전극의 계면에 흡착 고정되어 달성되는 것을 특징으로 하는 단백질 나노입자를 이용한 탄소나노튜브 트랜지스터의 제조 방법을 제공한다.As a second embodiment of the present invention for achieving the above object, the protein-coated nanoparticles by dipping the carbon nanotube transistor in a diluted protein-coated nanoparticle solution, and left for about 6 to 12 hours The present invention provides a method for manufacturing a carbon nanotube transistor using protein nanoparticles, which is achieved by being adsorbed and fixed at an interface between the carbon nanotube and a metal source electrode and at an interface between the carbon nanotube and a metal drain electrode.
바람직하게는, 상기 단백질이 코팅된 나노입자가 흡착된 트랜지스터를 탈이온수 또는 PBS 버퍼 용액에 여러번 세정하여 불순물을 없애고 질소가스를 이용하여 건조시키는 단계가 더 진행되는 것을 특징으로 한다.Preferably, the step of removing the impurities by washing the transistor to which the protein-coated nanoparticles are adsorbed several times in deionized water or PBS buffer solution is further characterized in that the drying step using nitrogen gas.
더욱 바람직하게는, 상기 묽게 희석된 단백질이 코팅된 나노입자 용액은 스 트렙타비딘(streptavidin)이 코팅된 10nm의 금(Au) 나노입자 또는 스트렙타비딘이 코팅된 폴리스티렌 마이크로스피어(streptavidin coated polystyrene microsphere) 용액인 것을 특징으로 한다.More preferably, the diluted protein-coated nanoparticle solution is streptavidin coated 10 nm gold (Au) nanoparticles or streptavidin coated polystyrene microsphere (streptavidin coated polystyrene microsphere ) Solution.
이하, 본 발명을 보다 상세하게 살펴보면 다음과 같다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail.
첨부한 도 1은 본 발명에 따른 단백질 나노입자를 이용한 탄소나노튜브 트랜지스터의 모식도이다.1 is a schematic diagram of a carbon nanotube transistor using protein nanoparticles according to the present invention.
상기 탄소나노튜브 트랜지스터는 Si/SiO2 기판(10), 금속 소스전극(30), 금속 드레인전극, 게이트를 포함하되, 채널영역이 탄소나노튜브(20)로 구성된 것이다.The carbon nanotube transistor includes a Si /
본 발명에 따르면, 상기 탄소나노튜브(20)와 금속 소스전극(30)의 계면과, 탄소나노튜브(20)와 금속 드레인전극(미도시됨)의 계면에 하전상태가 쉽게 변화하는 물질 또는 터널배리어를 조절할 수 있는 물질로서, 단백질이 코팅된 나노입자(40)를 흡착 고정시킨 점에 주안점이 있다.According to the present invention, a material or tunnel whose charge state is easily changed at an interface between the
바람직하게는, 상기 단백질은 스트렙타비딘(streptavidin)을 사용한다.Preferably, the protein uses streptavidin.
한편, 상기 단백질이 코팅된 나노입자(40)는 금속 나노입자, 폴리머 나노입자, 자성 나노입자 등을 이용할 수 있다.Meanwhile, the protein-coated
본 발명은 계면공학의 일종으로서, 탄소나노튜브 소자 즉, 트랜시트터의 금속전극과 탄소나노튜브 계면에 하전 상태가 게이트 전압에 의해 조절될 수 있는 단백질 나노입자를 코팅하여, 탄소나노튜브의 고유 성질(금속성/반도성)에 관계없이 트랜지스터를 제작할 수 있도록 한 것이다.The present invention is a kind of interfacial engineering, in which carbon nanotubes, ie, protein nanoparticles whose charge states can be controlled by gate voltage, are coated on the interface between the metal electrode and the carbon nanotubes of a transistor, thereby intrinsic to carbon nanotubes. The transistors can be manufactured regardless of their properties (metallic / semiconductor).
여기서, 본 발명에 따른 단백질 나노입자를 이용한 탄소나노튜브 트랜지스터 의 제조 방법을 설명하면 다음과 같다.Herein, a method of manufacturing a carbon nanotube transistor using protein nanoparticles according to the present invention will be described.
첨부한 도 2는 본 발명에 따른 단백질 나노입자를 이용한 탄소나노튜브 트랜지스터 의 제작 공정을 나타내는 모식도이다.2 is a schematic diagram showing a manufacturing process of a carbon nanotube transistor using protein nanoparticles according to the present invention.
우선, 탄소나노튜브 트랜지스터를 제작하기 위해, SiO2 층으로 절연된 실리콘 기판에 PMMA를 이용하여 액상의 카탈리스트가 남을 패턴을 제작한다.First, in order to fabricate a carbon nanotube transistor, a pattern in which a liquid catalyst remains is produced using PMMA on a silicon substrate insulated with a SiO 2 layer.
액상의 카탈리스트와 반응한 실리콘 기판은 아세톤 용액에 담가 PMMA층을 제거한 후, 900℃ 로(furnace)에서 CH4, H2 분위기에서 10분간 단일벽 탄소나노튜브를 성장시킨다.The silicon substrate reacted with the liquid catalyst is immersed in an acetone solution to remove the PMMA layer, and then grows single-walled carbon nanotubes for 10 minutes in a CH 4 , H 2 atmosphere at 900 ° C. (furnace).
성장된 탄소나노튜브에 포토리소그라피와 열증착(thermal evaporation)을 이용하여 전극을 형성함으로써, 일단계 탄소나노튜브 소자의 제작이 이루어지게 된다.Forming an electrode using photolithography and thermal evaporation on the grown carbon nanotubes, the production of a one-step carbon nanotube device is made.
또 다른 방법으로, 미리 이빔리소그라피를 이용하여 좌표계를 형성한 기판위에 레이저 박리(ablation) 또는 아크 방전(arc discharge)을 이용하여 합성된 탄소나노튜브 용액을 분산시킨 뒤, 각각의 탄소나노튜브의 위치를 AFM 등을 이용하여 알아내고, 알아낸 위치에 이빔리소그라피를 이용하여 전극을 생성시켜 탄소나노튜브 소자를 제작할 수도 있다.In another method, the carbon nanotube solution synthesized using laser ablation or arc discharge is dispersed on a substrate on which coordinate systems have been previously formed using e-beam lithography. This can be found by using AFM, etc., and carbon nanotube devices can be fabricated by generating electrodes using e-beam lithography at the found position.
이와 같이 제작된 탄소나노튜브 소자의 계면 즉, 탄소나노튜브와 금속 전극 간의 계면에 단백질이 코팅된 나노입자를 흡착 고정시키기 위하여, 탄소나노튜브 소자를 묽게 희석된 단백질이 코팅된 나노입자 용액에 담가 약 6∼12 시간 정도 방치하면, 다시 말해 단백질이 코팅되어 있는 나노입자가 묽게 희석된 용액에 탄소나노튜브 소자를 담가 약 6∼12 시간 정도 방치하면, 단백질이 코팅된 나노입자들이 주로 금속전극-탄소나노튜브간의 계면위치에 흡착되어진다.In order to adsorb and fix the protein-coated nanoparticles at the interface of the carbon nanotube device thus manufactured, that is, the interface between the carbon nanotube and the metal electrode, the carbon nanotube device is immersed in a diluted protein-coated nanoparticle solution. When left for about 6 to 12 hours, that is, the nanoparticles coated with protein are immersed in a diluted solution of carbon nanotubes and left for about 6 to 12 hours. It is adsorbed at the interface position between carbon nanotubes.
즉, 약 100 nm 크기의 단백질이 코팅된 나노입자들이 주로 금속전극과 탄소나노튜브의 계면 부근에 집중적으로 분포되며 흡착된다. That is, nanoparticles coated with a protein of about 100 nm size are mainly concentrated and adsorbed near the interface between the metal electrode and the carbon nanotube.
이와 같이, 탄소나노튜브 소자의 금속전극-탄소나노튜브 계면에 선택적으로 단백질이 코팅된 나노입자를 흡착시키면 게이트 전압의 변화에 따라 하전상태가 달라지는 단백질 나노입자들이 금속전극-탄소나노튜브 사이의 터널 배리어 크기를 변화시켜 결과적으로 게이트 전압에 따라 채널에 흐르는 전류의 크기가 변화하는 트랜지스터를 제공할 수 있게 된다.
예를 들면, 고분자, 반도체 양자점, 금속 나노입자들이 계면에 물리적으로 흡착되면서 게이트 전압의 직접적인 영향을 받게 되어 하전 상태로 변하게 된다.
즉, 전극과 탄소나노튜브 사이의 계면에 전하상태가 조절될 수 있는 물질인 단백질, 고분자, 양자점 또는 금속 나노입자 등이 흡착되게 되면, 게이트 전압의 변화로 발생하는 전기장의 영향으로 전극과 탄소나노튜브 사이에 위치한 나노입자의 하전상태가 바뀔 수 있게 된다. As such, when protein nanoparticles are selectively coated on a metal electrode-carbon nanotube interface of a carbon nanotube device, protein nanoparticles whose charge state changes according to a change in gate voltage are tunnels between the metal electrode and carbon nanotubes. By changing the barrier size, it is possible to provide a transistor in which the magnitude of the current flowing in the channel varies according to the gate voltage.
For example, polymers, semiconductor quantum dots, and metal nanoparticles are physically adsorbed at the interface, which is directly affected by the gate voltage, thereby changing to a charged state.
That is, when a protein, a polymer, a quantum dot, or a metal nanoparticle, which is a substance whose charge state can be controlled, is adsorbed at the interface between the electrode and the carbon nanotube, the electrode and carbon nano are affected by the electric field generated by the change of the gate voltage. The charged state of the nanoparticles located between the tubes can be changed.
또한, 탄소나노튜브 트랜지스터의 구성중 두 개의 금속전극과 탄소나노튜브간의 계면에 단백질이 코팅된 나노입자를 흡착시킴으로써, 이 단백질이 코팅된 나노입자는 게이트 전압의 변화에 따라 하전상태를 변화시켜 금속전극-탄소나노튜브 사이의 터널 배리어 높이를 조절해주는 역할을 수행하게 된다.In addition, by adsorbing protein-coated nanoparticles at the interface between two metal electrodes and carbon nanotubes in the structure of the carbon nanotube transistor, the nanoparticles coated with the protein change the charged state according to the change of the gate voltage. It serves to adjust the tunnel barrier height between the electrode and carbon nanotubes.
첨부한 도 3은 이와 같은 단백질 나노입자 흡착에 의한 계면공학의 모식도를 나타내고 있다.FIG. 3 shows a schematic diagram of interfacial engineering by such protein nanoparticle adsorption.
도 3의 (a)에서 보는 바와 같이, 우선 단백질이 코팅된 나노입자가 탄소나노튜브-금속전극 사이의 계면에 흡착된다. 이와 같은 시스템에 양의 게이트 전압을 걸어주게 되면 단백질 나노입자는 음의 전하로 하전되어 전극에서 전자가 터널링하는 것을 방해하게 되고(도 3(b)의 그래프 참조), 반대로 음의 게이트 전압을 걸어 주게 되면 양으로 하전되어 전자의 터널링을 도와줌으로서 전류가 증가하게 된다(도 3(b)의 그래프 참조).As shown in (a) of FIG. 3, first, protein-coated nanoparticles are adsorbed at an interface between carbon nanotube-metal electrodes. Applying a positive gate voltage to such a system causes the protein nanoparticles to be charged with a negative charge, preventing the electrons from tunneling at the electrode (see the graph in Figure 3 (b)), and conversely applying a negative gate voltage. When given, the charge is positively increased to help the electron tunneling (see the graph of FIG. 3 (b)).
한편, 본 발명에서 사용할 수 있는 탄소나노튜브는 단일벽 탄소나노튜브, 다중벽 탄소나노튜브 및 탄소나노튜브 번들 등 중에서 선택된 것을 사용할 수 있고, 그 밖에도 반도체 나노와이어를 이용한 트랜지스터들에도 적용될 수 있는데, 여기서 반도체 나노와이어에는 GaP, GaN, Si, InP, InAs, GaAs, ZnO, TiO2, SnO2 등으로 구성된다.Meanwhile, the carbon nanotubes that can be used in the present invention may be selected from single-walled carbon nanotubes, multi-walled carbon nanotubes, and carbon nanotube bundles, and may also be applied to transistors using semiconductor nanowires. The semiconductor nanowires are composed of GaP, GaN, Si, InP, InAs, GaAs, ZnO, TiO 2 , SnO 2 , and the like.
이와 같은 본 발명을 실시예에 의거하여 보다 구체적으로 설명하겠는바, 본 발명이 다음 실시예에 의하여 한정되는 것은 아니다.The present invention will be described in more detail with reference to Examples, but the present invention is not limited by the following Examples.
실시예 Example
먼저, PMMA로 패턴된 SiO2/Si 기판위에 Fe/Mo 카탈리스트 용액을 뿌리고 리프트 오프(lift-off)한 뒤, 900℃ 로(furnace)에서 CH4, H2 분위기에서 10분간 단일벽 탄소나노튜브를 성장시킨다. First, a Fe / Mo catalyst solution is sprayed off on a PMMA patterned SiO 2 / Si substrate, lift-off, and then single-walled carbon nanotubes at 900 ° C. for 10 minutes in a CH 4 , H 2 atmosphere. To grow.
이어서, 탄소나노튜브가 성장된 기판위에 포토리소그라피로 전극 패턴을 형성한 후, 열적 증착(thermal evaporation)을 이용하여 진공을 깨지 않고, 5nm의 Ti 와 30nm의 Au 를 연속 증착시킨 후, 샘플을 아세톤 용액에 담가 원하지 않는 부위의 금속(metal)을 제거하여 탄소나노튜브 소자를 완성한다.Subsequently, after forming an electrode pattern by photolithography on a substrate on which carbon nanotubes were grown, 5 nm Ti and 30 nm Au were continuously deposited without breaking the vacuum by thermal evaporation, and then the sample was acetone. The carbon nanotube device is completed by removing metal from an unwanted site by immersing it in a solution.
상기 탄소나노튜브 소자의 본래 전기적 특성을 측정한 후, 이 탄소나노튜브 소자를 1/100(mg/ml)로 희석시킨 스트렙타비딘(streptavidin)- 10nm 금(Au), 또는 스트렙타비딘이 코팅된 폴리스티렌 마이크로스피어(streptavidin coated polystyrene microsphere) 용액에 담가 6∼12 시간 동안 반응시킨다.
다시 말해, 스트렙타비딘(streptavidin)- 10nm 금(Au), 또는 스트렙타비딘이 코팅된 폴리스티렌 마이크로스피어(streptavidin coated polystyrene microsphere)를 1/100(mg/ml)의 농도로 희석시킨 용액에 탄소나노튜브 소자를 담가 6∼12 시간 동안 반응시킨다.After measuring the intrinsic electrical properties of the carbon nanotube device, streptavidin diluted with 1/100 (mg / ml)-10 nm gold (Au), or streptavidin coated It was immersed in the prepared solution of streptavidin coated polystyrene microsphere and reacted for 6 to 12 hours.
In other words, streptavidin-10 nm gold (Au), or streptavidin-coated polystyrene microspheres (streptavidin coated polystyrene microsphere) in a solution diluted to a concentration of 1/100 (mg / ml) carbon nano The tube element is immersed and reacted for 6-12 hours.
다음으로, 반응시킨 소자를 탈이온수, 또는 PBS 버퍼 용액에 여러번 세정하여 불순물을 없애고 질소가스를 이용하여 건조시킴으로서, 탄소나노튜브와 금속전극의 계면에 스트렙타비딘(streptavidin)- 10nm 금(Au), 또는 스트렙타비딘이 코팅된 폴리스티렌 마이크로스피어(streptavidin coated polystyrene microsphere)가 흡착되어, 본 발명에 따른 단백질 나노입자를 이용한 탄소나노튜브 트랜지스터를 제조하였다.Next, the reacted device was washed several times with deionized water or PBS buffer solution to remove impurities and dried using nitrogen gas, thereby streptavidin-10nm gold (Au) at the interface between the carbon nanotubes and the metal electrode. Or, streptavidin-coated polystyrene (streptavidin coated polystyrene microsphere) was adsorbed, to prepare a carbon nanotube transistor using protein nanoparticles according to the present invention.
실험예1Experimental Example 1
상기한 실시예에 따라 제작된 단백질 나노입자를 이용한 탄소나노튜브 트랜지스터에 대해 아래와 같은 전기적 특성을 측정하였다.The following electrical characteristics were measured for the carbon nanotube transistor using the protein nanoparticles prepared according to the above embodiment.
첨부한 도 4는 상기 트랜지스터 소자의 탄소나노튜브와 금속전극간의 계면에 스트렙타비딘이 고정화된 폴리스티렌 나노입자가 흡착되기 전후 즉, 계면공학이 실시되기 전후의 탄소나노튜브 소자의 전기적 특성을 보여준다. FIG. 4 shows electrical characteristics of the carbon nanotube device before and after the adsorption of polystyrene nanoparticles having the streptavidin immobilized at the interface between the carbon nanotube and the metal electrode of the transistor device.
도 4의 (a)에 나타낸 그래프를 보면, 계면공학 실시 이전(검정색 라인)에 약한 p 형 반도체 특성을 보였던 탄소나노튜브 소자가 단백질 나노입자 흡착에 의한 계면공학 실시후(붉은색 라인)에 온(on) 상태의 전류는 증가하고, 오프(off) 상태의 전류는 감소하며, 결국 트랜지스터의 스윙값이 감소하는 것을 나타나 우수한 트랜지스터 특성을 보임을 알 수 있었다.4 (a) shows that carbon nanotube devices that exhibited weak p-type semiconductor characteristics before interfacial engineering (black line) were turned on after interfacial engineering by protein nanoparticle adsorption (red line). The current in the on state increases, the current in the off state decreases, and eventually the swing value of the transistor decreases, indicating excellent transistor characteristics.
도 4의 (a)에 삽입된 사진은 계면공학으로 처리된 샘플의 AFM 사진을 보여주 는 바, 사진에서 보는 바와 같이 금속전극-탄소나노튜브 경계면에 단백질 나노입자 덩어리들이 뭉쳐있는 것을 볼 수 있었다.4 (a) shows an AFM image of a sample treated with interfacial engineering, and as shown in the photo, it can be seen that the protein nanoparticle agglomerates clustered on the metal electrode-carbon nanotube interface. .
이와 같은 단백질 나노입자 효과가 계면공학에 의한 것임을 증명하기 위하여 계면에는 단백질 나노입자의 흡착이 이루어지지 않고, 탄소나노튜브의 벽면에만 단백질 나노입자가 붙어있는 샘플의 전기적 특성을 측정하였다.In order to prove that the effect of protein nanoparticles is due to interfacial engineering, the adsorption of protein nanoparticles was not performed at the interface, and the electrical properties of the sample in which the protein nanoparticles were attached only to the walls of the carbon nanotubes were measured.
그 결과, 도 4의 (b)에 나타낸 그래프에서 보는 바와 같이, 탄소나노튜브 몸체에만 단백질 나노입자가 붙어있는 경우에는 전기 전도도에는 큰 변화가 보이지 않고, 수분흡착의 영향등에 의해 약간의 전기 전도도의 감소가 발생함을 알 수 있었다.As a result, as shown in the graph shown in (b) of FIG. 4, when the protein nanoparticles are attached only to the carbon nanotube body, there is no significant change in the electrical conductivity, and there is a slight change in the electrical conductivity due to moisture adsorption. It was found that a decrease occurred.
또한, 도 4의 (b)에 나타낸 AFM 이미지에서도 보듯이, 전기 전도도의 급격한 변화를 보이지 않은 샘플의 경우에는 계면에 단백질 나노입자 흡착이 관찰되지 않았다.In addition, as shown in the AFM image shown in (b) of FIG. 4, protein nanoparticle adsorption was not observed at the interface in the sample which did not show a sharp change in electrical conductivity.
실험예2Experimental Example 2
상기한 계면공학 실험 효과의 근원을 알아보기 위해 폴리스티렌(polystyrene )나노입자가 아닌 금 나노입자에 스트렙타비딘(streptavidin)이 고정화된 샘플을 이용하여 실험예1과 동일한 실험을 수행하였다.In order to determine the origin of the above-described interfacial engineering experiments, the same experiment as in
첨부한 도 5는 스트렙타비딘(streptavidin)이 코팅된 10 nm 크기의 금 입자가 금속전극-탄소나노튜브 계면에 흡착되었을 때 전기적 특성의 변화를 나타낸다.FIG. 5 shows changes in electrical properties when 10 nm-sized gold particles coated with streptavidin adsorbed at the metal electrode-carbon nanotube interface.
도 5의 (a)의 그래프에서 검정색 라인으로 표시된 바와 같이 이전에 금속성 성질, 즉 게이트 전압의 변화에 따라 채널 전류값이 거의 영향을 받지 않았던 탄소 나노튜브 소자가 도 5의 (a)의 그래프에서 붉은색 라인으로 표시된 바와 같이 단백질 나노입자를 이용한 계면공학 실시후에 급격한 스위칭 현상이 보이는 것을 관측하였다.As shown by a black line in the graph of FIG. 5A, a carbon nanotube device in which the channel current value was hardly affected by the change of the metallic property, that is, the gate voltage, was used in the graph of FIG. 5A. As indicated by the red line, it was observed that a sharp switching phenomenon was observed after the interfacial engineering using the protein nanoparticles.
즉, 음의 게이트 전압에서는 계면공학 이전보다 증가된 전류가 관측되었으며 양의 게이트 전압에서는 계면공학 이전보다 훨씬 낮아진 전류가 관측되어 p 형의 반도체 처럼 작동하는 것을 알 수 있었다.In other words, the increased gate current was observed at the negative gate voltage than before the interfacial engineering, and the lower gate current was observed at the positive gate voltage than before the interfacial engineering.
도 5의 (b)에 나타낸 그래프는 또 다른 탄소나노튜브 소자에 단백질 나노입자를 이용한 계면공학 실험을 수행한 실시예이다.5 (b) is an example of performing interfacial engineering experiments using protein nanoparticles on another carbon nanotube device.
마찬가지로, 도 5의 (b)의 그래프에서 붉은색으로 표시된 바와 같이 금속성 성질을 보이던 탄소나노튜브 소자에 계면공학 실험을 수행하자, 확연한 p 형 반도체 동작이 확인되었다.Likewise, when the interfacial engineering experiments were performed on the carbon nanotube device exhibiting metallic properties as indicated by the red color in the graph of FIG. 5 (b), the apparent p-type semiconductor operation was confirmed.
또한, 도 5에 삽입된 사진에서 보는 바와 같이, 급격한 전이 현상을 보인 샘플들에의 계면에서도 예외없이 단백질 나노입자 덩어리가 존재하고 있는 것이 확인되었다.In addition, as shown in the photograph inserted in FIG. 5, it was confirmed that the protein nanoparticle lumps existed without exception at the interface to the samples showing the rapid transition phenomenon.
실험예3Experimental Example 3
본 발명에 따른 계면공학의 타당성을 검증하기 위하여 전자구조 계산을 통해 금속전극-탄소나노튜브 계면에서 하전된 입자의 영향을 알아보았다.In order to verify the validity of the interfacial engineering according to the present invention, the influence of charged particles at the metal electrode-carbon nanotube interface was calculated through electronic structure calculation.
첨부한 도 6은 전자구조 계산을 통해 얻어진 탄소나노튜브와 금속전극 계면에서 하전입자의 영향을 보여주고 있다.6 shows the effect of charged particles at the carbon nanotube and metal electrode interface obtained through the electronic structure calculation.
도 6의 (a)에서 보는 바와 같이, 금속전극과 탄소나노튜브 사이에는 항상 일 정한 높이를 갖는 터널 장벽이 존재한다.As shown in Figure 6 (a), there is always a tunnel barrier having a constant height between the metal electrode and the carbon nanotubes.
이와 같은 터널 장벽부근에 음의 전하를 띠고 있는 산소원자가 흡착되면, 도 6의 (b)에서 보는 바와 같이 터널 장벽의 높이는 더 높아지고, 반대로 양의 전하를 띠고 있는 루비듐이 흡착되면 도 6의 (c)에서 보는 바와 같이 터널 장벽의 높이가 낮아짐을 알 수 있었다.When a negatively charged oxygen atom is adsorbed near the tunnel barrier, as shown in (b) of FIG. 6, the height of the tunnel barrier becomes higher, and conversely, when a rubidium having a positive charge is adsorbed, (c) of FIG. As shown in), the height of the tunnel barrier is lowered.
결국, 탄소나노튜브 소자의 금속전극-탄소나노튜브 계면에 선택적으로 단백질이 코팅된 나노입자를 흡착시키면 게이트 전압의 변화에 따라 하전상태가 달라지는 단백질 나노입자들이 금속전극-탄소나노튜브 사이의 터널 배리어 크기를 변화키게 되어, 결과적으로 게이트 전압에 따라 채널에 흐르는 전류의 크기가 변화하는 트랜지스터를 제공할 수 있게 된다.As a result, when the protein-coated nanoparticles are selectively adsorbed on the metal electrode-carbon nanotube interface of the carbon nanotube device, the protein nanoparticles whose charge state changes according to the change of the gate voltage are tunnel barriers between the metal electrode and the carbon nanotube. As the size is changed, it is possible to provide a transistor in which the magnitude of the current flowing in the channel varies according to the gate voltage.
이와 같은 실시예 및 실험예를 통하여, 금속성 탄소나노튜브 소자 및 약한 반도성을 띠는 나노튜브소자의 금속-나노튜브 계면에 단백질이 코팅된 나노입자를 흡착시킴에 따라, 반도성 나노튜브에서는 트랜지스터의 특성이 개선되는 효과를 얻을 수 있음을 알 수 있었다.Through the above examples and experimental examples, as the nanoparticles coated with proteins are adsorbed on the metal-nanotube interface of the metallic carbon nanotube device and the weakly-conducting nanotube device, the transistor in the semiconductor nanotube is a transistor. It can be seen that the effect of improving the characteristics of the can be obtained.
또한, 금속성 나노튜브에서도 게이트 전압을 이용하여 채널의 전류를 크게 변화시킬 수 있는 트랜지스터 작동 효과를 얻을 수 있음을 알 수 있었고, 탄소나노튜브 소자와 금속전극 사이에 단백질이 코팅된 나노입자에 의하여 게이트 전압에 보다 쉽게 반응함을 알 수 있었다.In addition, it can be seen that a transistor operating effect that can greatly change the current of a channel can be obtained by using the gate voltage in the metallic nanotube, and the gate is formed by the nanoparticles coated with protein between the carbon nanotube device and the metal electrode. It can be seen that it reacts more easily to voltage.
이상에서 본 바와 같이, 본 발명에 따른 단백질 나노입자를 이용한 탄소나노튜브 트랜지스터 및 이의 제조 방법에 의하면, 탄소나노튜브 소자의 금속전극-탄소나노튜브 계면에 단백질 나노입자를 흡착시키게 되면 반도성의 띤 나노튜브 소자의 경우 트랜지스터 성능의 향상을 도모할 수 있고, 금속성을 띤 나노튜브 소자의 경우 금속성에서 p형 반도체로의 급격한 전이가 이루어져 탄소나노튜브 트랜지스터의 성능을 향상시킬 수 있다.As described above, according to the carbon nanotube transistor using the protein nanoparticles according to the present invention and a method for manufacturing the same, when the protein nanoparticles are adsorbed on the metal electrode-carbon nanotube interface of the carbon nanotube device, the nanoparticles are semiconducting. In the case of a tube device, the transistor performance can be improved, and in the case of a metallic nanotube device, a rapid transition from the metallic to the p-type semiconductor can be performed to improve the performance of the carbon nanotube transistor.
또한, 본 발명에 따른 계면공학을 안정적으로 수행함으로써, 현재 소자 응용에서 가장 큰 걸림돌이 되고 있는 탄소나노튜브의 분리 문제를 해결하지 않고도 탄소 나노튜브 소자를 상용화할 수 있는 큰 계기를 마련할 수 있다.In addition, by stably performing the interfacial engineering according to the present invention, it is possible to provide a big opportunity to commercialize carbon nanotube devices without solving the separation problem of carbon nanotubes, which is the biggest obstacle in current device applications. .
즉, 단순한 계면처리 기술로 탄소나노튜브 고유의 성질에 의존하지 않고도 성능이 우수한 트랜지스터를 양산할 수 있다.In other words, it is possible to mass-produce transistors having excellent performance without resorting to the inherent properties of carbon nanotubes by simple surface treatment technology.
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