KR100734926B1 - 액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과이산화탄소 분리장치 - Google Patents

액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과이산화탄소 분리장치 Download PDF

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Abstract

본 발명은 오염가스 처리 및 메탄과 이산화탄소 분리장치에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 매립지 또는 혐기성 소화조에서 발생하는 악취발생가스에서 황화합물을 처리할 뿐만 아니라, 메탄과 이산화탄소를 분리하여 포집할 수 있는 액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과 이산화탄소 분리장치에 관한 것이다.
본 발명에 의한 액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과 이산화탄소 분리장치는, 일정 높이로 형성된 사각통상의 반응기본체(90)와, 상기 반응기본체(90)의 내측 상부에서 반응기본체(90)의 저면을 형성하는 하부판(94)과 일정 거리를 두고 장착되어 제1 반응조(10)와 제2 반응조(20) 및 제3 반응조(30)와 제4 반응조(40)를 구획하는 제1 격벽(92)과, 상기 제1 반응조(10)와 제2 반응조(20)를 상기 반응기본체(90)의 하부에서 상단과 일정 거리를 두고 구획하는 제2 격벽(91)과, 상기 제3 반응조(30)와 제4 반응조(40)를 상기 반응기본체(90)의 하부에서 상단과 일정 거리를 두고 구획하는 제3 격벽(93)과, 상기 제2 격벽(91)의 하단과 제3 격벽(93)의 하단을 연결하고 상기 하부판(94) 일정 거리로 이격되어 순환로(96)를 형성하는 연결판(95)과, 상기 제1 반응조(10) 내지 제4 반응조(40)에 충진되는 액상 철 킬레이트 촉매와, 상기 제1 반응조(10)의 하부에 상기 충진된 액상 철 킬레이트 촉매와 접촉되도록 악취발생가스가 유입되는 가스주입구(50)와, 상기 악취발생가스에서 석출된 고체황을 수집하기 위해 상기 하부판(94)에 장착된 황 수 집구(88)와, 상기 가스주입구(50)를 통해 주입된 가스에서 메탄을 포집하기 위해 상기 제1 반응조(10) 및 제2 반응조(20)의 상부에 형성된 메탄 포집구(80)와, 상기 제3 반응조(30)의 하부에 공기를 투입하기 위한 공기주입구(80)와, 상기 제3 반응조 및 제4 반응조(40)의 상부에 상기 투입된 공기에 의해 탈기된 이산화탄소를 포집하기 위한 이산화탄소 포집구(85)를 포함하여 구성되는 것을 특징으로 한다.
메탄, 이산화탄소, 황화합물, 액상촉매, 기포탑, 탈기, 고체황

Description

액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과 이산화탄소 분리장치{SULFIDE COMPOUND REMOVING AND METHANE AND CARBON DIOXIDE SEPARATING APPARATUS USING THE Fe-EDTA}
도 1은 본 발명의 일실시 예에 의한 액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과 이산화탄소 분리장치의 사시도,
도 2는 본 발명의 일실시 예에 의한 액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과 이산화탄소 분리장치의 개략적인 종단면도.
< 도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명 >
10: 제1 반응조 12, 14, 32: 투시창
20: 제2 반응조 30: 제3 반응조
40: 제4 반응조 50: 가스주입구
60: 공기주입구 70, 71, 72, 73: 시료채취구
80: 메탄 포집구 81, 86: 압력계
85: 이산화탄소 포집구 88: 황 수집구
90: 반응기본체 91, 92, 93: 격벽
94: 하부판 95: 연결판
96: 순환로 99: 지지대
본 발명은 오염가스 처리 및 메탄과 이산화탄소 분리장치에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 매립지 또는 혐기성 소화조에서 발생하는 악취발생가스에서 황화합물을 처리할 뿐만 아니라, 메탄과 이산화탄소를 분리하여 포집할 수 있는 액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과 이산화탄소 분리장치에 관한 것이다.
일반적으로 매립지 또는 혐기성 소화조에서는 폐기물 중에 함유되어 있는 유기물질이 분해됨에 따라 메탄가스와 이산화탄소 및 미량의 유해물질을 포함한 악취성분이 발생한다.
이 중 메탄가스는 적절한 분리 및 정화과정을 통하여 연료자원으로 활용될 수 있음에도 불구하고 대기 중으로 확산되어 대기환경을 오염시키고, 대기 중으로 휘산되는 도중 폭발이나 화재를 일으킬 뿐만 아니라, 토양 내 산소의 고갈로 인한 식물의 고사를 야기하는 등 환경적으로 위해한 물질로 작용하고 있다.
또한 최근에는 메탄가스와 이산화탄소가 지구온난화에 미치는 영향으로, 중요한 환경과제로 대두되고 있으며, 이러한 가스에 의해 지구온난화를 야기시켜 환경변화 및 생태계의 구조변화를 일으키는 원인이 되고 있다.
한편, 바이오가스는 하수처리장 음식물쓰레기처리장 등에서 배출되는 혐기성소화조발생가스(Anaerobic Digestion reactor Gas) 및 매립장발생가스(Landfill Gas, 이하 LFG라 함)로 대별할 수 있으며, 가스성분에서 큰 차이를 보이지 않고 메탄이 약 50 ~ 60%, 이산화탄소가 약 39 ~ 49%, 기타 황화합물 및 질소화합물 등의 악취발생 가스로 구성되어 있다.
이러한 악취발생 가스에서 황화합물과 질소화합물을 제거하면 고순도의 메탄과 이산화탄소의 혼합가스를 생산할 수 있으나, 이산화탄소와 메탄을 분리하는 기술이 필요하며, 가스정제시 황화합물을 포함한 휘발성유기화합물(VOCs)이 함유될 경우 그 활용도가 떨어진다. 따라서 가스정화공정의 새로운 기술이 요구되는 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 본 발명의 목적은 내부순환식 다판막기포탑 반응기를 이용하여 매립장에서 발생하는 가스에서 암모니아, 황화수소, 기타 악취물질을 선택적으로 제거하고 메탄과 이산화탄소를 고순도로 정제할 수 있는 액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과 이산화탄소 분리장치를 제공하는 것이다.
본 발명에 의한 액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과 이산화탄소 분리장치는, 일정 높이로 형성된 사각통상의 반응기본체(90)와, 상기 반응기본체(90)의 내측 상부에서 반응기본체(90)의 저면을 형성하는 하부판(94)과 일정 거리를 두고 장착되어 제1 반응조(10)와 제2 반응조(20) 및 제3 반응조(30)와 제4 반응조(40)를 구획하는 제1 격벽(92)과, 상기 제1 반응조(10)와 제2 반응조(20)를 상기 반응기본체(90)의 하부에서 상단과 일정 거리를 두고 구획하는 제2 격벽(91)과, 상기 제3 반응조(30)와 제4 반응조(40)를 상기 반응기본체(90)의 하부에서 상단과 일정 거리를 두고 구획하는 제3 격벽(93)과, 상기 제2 격벽(91)의 하단과 제3 격벽(93)의 하단을 연결하고 상기 하부판(94) 일정 거리로 이격되어 순환로(96)를 형성하는 연결판(95)과, 상기 제1 반응조(10) 내지 제4 반응조(40)에 충진되는 액상 철 킬레이트 촉매와, 상기 제1 반응조(10)의 하부에 상기 충진된 액상 철 킬레이트 촉매와 접촉되도록 악취발생가스가 유입되는 가스주입구(50)와, 상기 악취발생가스에서 석출된 고체황을 수집하기 위해 상기 하부판(94)에 장착된 황 수집구(88)와, 상기 가스주입구(50)를 통해 주입된 가스에서 메탄을 포집하기 위해 상기 제1 반응조(10) 및 제2 반응조(20)의 상부에 형성된 메탄 포집구(80)와, 상기 제3 반응조(30)의 하부에 공기를 투입하기 위한 공기주입구(80)와, 상기 제3 반응조 및 제4 반응조(40)의 상부에 상기 투입된 공기에 의해 탈기된 이산화탄소를 포집하기 위한 이산화탄소 포집구(85)를 포함하여 구성되는 것을 특징으로 한다.
이때 상기 제2 반응조(20)와 제4 반응조(40)의 횡단면적은 상기 제1 반응조(10)와 제3 반응조(30)의 횡단면적의 1/2이 되도록 각각 형성되는 것이 바람직하다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과 이산화탄소 분리장치를 상세히 설명한다.
도 1은 본 발명의 일실시 예에 의한 액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과 이산화탄소 분리장치의 사시도이고, 도 2는 본 발명의 일실시 예에 의한 액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과 이산화탄소 분리장치의 개략적인 종단면도이다.
본 발명의 바람직한 실시 예에 의한 액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과 이산화탄소 분리장치는 상기 도 1 및 도 2에 도시된 바와 같이,
일정 높이로 형성된 사각통상의 반응기본체(90)와, 상기 반응기본체(90)를 지지하는 지지대(99)를 포함하는 내부순환식 다판막 기포탑 반응기로 구성된다.
이때 상기 반응기본체(90) 내부는 3개의 격벽(91, 92, 93)으로 제1 반응조(10), 제2 반응조(20), 제3반응조(30), 제4 반응조(40)를 구성하고, 내부에 충진되는 액상촉매가 순환되는 구조로 형성된다. 다시 말해, 제1 격벽(92)으로 반응기본체(90)의 상부에서 하부판(94)과 일정 거리를 두고 장착되어 제1 반응조(10)와 제2 반응조(20) 및 제3 반응조(30)와 제4 반응조(40)를 구획하고, 다시 제1 반응조(10)와 제2 반응조(20) 및 제3 반응조(30)와 제4 반응조(40)를 반응기본체(90)의 하부에서 상단과 일정 거리를 두고 제2 격벽(91) 및 제3 격벽(93)이 장착되어 구획한다. 이때 상기 제1 반응조(10)와 제4 반응조(40)의 하단부는 연결판(95)으로 연결되고, 상기 반응기본체(90)의 하부판(94)과 일정 거리로 순환로(96)를 형성하여 액상촉매가 연속적으로 순환하도록 한다. 한편, 베드 익스펜션(bed expansion)에 의한 오버플로우(over flow) 현상을 막기 위해 제1 반응조(10) 횡단면적의 1/2이 되도록 제2 반응조(20)를 구성하는 것이 바람직하다. 상기 제3 반응조(30)와 제4 반응조(40)도 또한 동일하게 구성하는 것이 바람직하다. 또한, 반응기 내 액상촉매의 순환속도는 액상수위(over flow liquid level)와 주입되는 기체양으로부터 결 정된다.
또한, 상기 하부판(94)의 첨단에는 내부에서 석출되는 황을 제거하기 위한 황 수집구(88)가 장착되고, 상기 제1 반응조(10)와 제2 반응조(20)의 상단부에는 메탄을 포집하기 위한 메탄 포집구(80) 및 압력계(81)가 장착되고, 상기 제3 반응조(30)와 제4 반응조(40)의 상단부에는 이산화탄소를 포집하기 위한 이산화탄소 포집구(80) 및 압력계(86)가 장착된다. 한편, 상기 제1 반응조(10)의 하단부에는 외부에서 악취발생가스를 주입하기 위한 가스주입구(50)가 장착되고, 제3 반응조(30)의 하단부에는 공기를 주입하기 위한 공기주입구(60)가 장착된다. 또한, 상기 제1 반응조(10) 내지 제4 반응조(40)의 중앙부에는 시료를 채취하기 위한 시료채취구(70, 71, 72, 73)가 각각 장착된다. 또한 상기 제1 반응조(10)와 제3 반응조(30)에는 내부의 반응을 용이하게 관찰하도록 투시창(12, 14, 32)이 형성되는 것이 바람직하다.
상기와 같이 구성된 본 발명의 작용효과를 설명하면, 먼저 상기 제1 반응조(10) 내지 제4 반응조(40)에는 액상촉매가 제2 격벽(91) 및 제3 격벽(93)의 선단부까지 충진된다.
악취발생가스가 가스주입구(50)를 통해 주입되면, 악취발생가스 중의 황화수소를 산화시켜 고체황으로 석출시켜 황 수집구(88)를 통해 배출하게 된다.
이러한 황화수소 산화공정은 염기성 용액에 황화수소를 흡수시켜 가스 상태로 회수하는 공정과 흡수된 용액 속에 존재하는 황화수소를 산소로 산화시켜 고체 황으로 회수하는 방법으로 구분할 수 있다. 이 가운데 액상 철 킬레이트 화합물을 이용한 황화수소 제거는 다음과 같다.
황화수소가 수용액 중에서 화학식 1과 같이 해리되므로 수용액 중의 황이온은 산소에 의하여 산화되어 고체 황으로 침전된다.
H2S(aq) H+ + HS- K1= 6.3 x 10-8 (at 25℃)
HS- H+ + S2 - K2=1.3 x 10-12 (at 25℃)
S2 - + ½ O2(aq) + H2O So + 2OH-
여기서, 황이온은 산소에 의해 고체 황으로 침전되므로 산화작용을 촉진하기 위해서는 금속촉매를 사용한다. 황화수소를 산화시키는 이들 금속이온은 황화수소 혹은 황이온과 친화력이 있어야 하며 산화-환원 반응(redox reaction)이 있어야 한다. 이러한 금속 이온으로 알려진 것은 Fe2 +Fe3 +, V4 +V5 +, Cu2 +Cu3 + 및 As2 +As3 + 등이 있다.
상기와 같은 금속 이온은 수용액 중에서 황이온을 산화시키고 자신은 환원되며 용액 중의 산소에 의해 재차 산화되는 산화 환원 반응에 의한 촉매 작용을 한다고 볼 수 있다. 그러나 이들 금속 이온은 수용액 중의 황 이온과 반응하여 FeS, V2S5, CuS, As2S3 등의 침전물이 생성되어 촉매의 활성을 감소시키므로 촉매 역할을 수행하기 위해서는 이러한 침전물이 생성되지 않도록 하여야 하며 비소계와 바나듐 계 촉매의 경우 촉매 자체의 독성이 문제점으로 지적되어 왔다
따라서 이러한 단점을 극복하기 위해 액상촉매를 이용하여 황화수소를 황산화물로 산화하는 연구들이 꾸준히 진행되고 있으며, 본 발명에서는 독성이 없고 환경에 무해한 철과 킬레이트로 EDTA나 NTA를 사용한다. 철 킬레이트는 안정한 착물로 황 침전물의 생성을 억제하면서 산화-환원 반응을 수행할 수 있기 때문에 황화수소의 산화반응에 널리 이용되고 있으며, 액상 철 킬레이트 촉매에 의한 황화수소 제거 기작은 다음과 같다.
H2S(g) ⇔ H2S(aq)
H2S(aq) + 2Fe3 +chelaten - → 2Fe2 +chelaten - + S↓ + 2H+
환원된 촉매는 산소에 의하여 다시 재생된다.
O2(g) ⇔ O2(aq)
4Fe2 +chelaten - + 2H2O + O2(aq) → 4Fe3 +chelaten - + 4OH-
한편, 상기와 같이 황화수소는 액상 철 킬레이트 촉매에 의해 제거되고, 이산화탄소, 암모니아, 및 기타가스는 액상촉매제에 용해되고, 메탄은 메탄 포집구(80)를 통해 포집된다. 그 후 용해된 악취발생가스는 제2 반응조(20)를 거쳐 제3 반응조(30)로 투입된다.
상기 제3 반응조(30)에서는 공기주입구(60)를 통해 투입된 공기 중의 산소에 의해 이산화탄소는 탈기되어 이산화탄소 포집구(85)를 통해 포집된다.
통상, 매립장의 혐기성가스는 메탄 약 50 ~ 60%, 이산화탄소 약 29~39%, 암모니아 약 0.1 ~ 0.5%, 황화수소 10 ~ 500ppm 및 기타가스로 구성된바 이들 가스에서 상술한 바와 같이 고순도의 메탄과 이산화탄소를 정제할 수 있다.
한편, 본 발명은 반응기본체(90)와 격벽(91, 92, 39) 등을 액상촉매에 의한 부식을 방지하기 위하여 스테인레스 스틸(stainless steel)을 사용하고, 높이는 1,500mm, 총면적은 180L로 제작하였다.
본 발명은 악취발생가스를 처리한 후 처리가스를 포집할 수 있으며 반응기에 펌프나 파이프라인 등이 없어 스케일링등에 의한 문제가 발생되지 않고 대규모의 가스를 하나의 반응기로 처리할 수 있는 장점이 있다.
상술한 바와 같이 본 발명은 반응기 유체역학적인 순환과 반응기 구조 특성에 따라 정제 및 분리가 동시에 이루어지므로, 매우 단순한 공정으로 이루어져 기계적인 동력 및 장치가 최소화되어 매우 경제적이며 안전한 공정이다.
또한, 기존 LFG 자원화시설에서는 스크러버(Scrubber)에 의한 가스정제 단계에서 다량의 폐수가 발생하여 별도의 2차처리가 필요하였으나, 본 발명에서는 철염균일질촉매를 이용한 원스텝(one-step) 반응공정의 내부순환식 공정을 통해 일정기간에 소량의 촉매만을 보충해줌으로써 부수적인 폐수 발생의 배제가 가능하다.
한편, 바이오가스를 단순 연소의 연료로 활용하지 않고 연료전지 또는 마이크로터빈과 같은 고효율 전기생산 및 온수 생산을 위한 연료로 공급할 수 있으며, 연료전지의 연소가스는 대기중에 방출하지 않고 유리온실에 투입함으로써, 이산화 탄소를 최종적으로 활용하는 효과를 볼 수 있다.

Claims (2)

  1. 일정 높이로 형성된 사각통상의 반응기본체(90)와, 상기 반응기본체(90)의 내측 상부에서 반응기본체(90)의 저면을 형성하는 하부판(94)과 일정 거리를 두고 장착되어 제1 반응조(10)와 제2 반응조(20) 및 제3 반응조(30)와 제4 반응조(40)를 구획하는 제1 격벽(92)과, 상기 제1 반응조(10)와 제2 반응조(20)를 상기 반응기본체(90)의 하부에서 상단과 일정 거리를 두고 구획하는 제2 격벽(91)과, 상기 제3 반응조(30)와 제4 반응조(40)를 상기 반응기본체(90)의 하부에서 상단과 일정 거리를 두고 구획하는 제3 격벽(93)과, 상기 제2 격벽(91)의 하단과 제3 격벽(93)의 하단을 연결하고 상기 하부판(94) 일정 거리로 이격되어 순환로(96)를 형성하는 연결판(95)과, 상기 제1 반응조(10) 내지 제4 반응조(40)에 충진되는 액상 철 킬레이트 촉매와, 상기 제1 반응조(10)의 하부에 상기 충진된 액상 철 킬레이트 촉매와 접촉되도록 악취발생가스가 유입되는 가스주입구(50)와, 상기 악취발생가스에서 석출된 고체황을 수집하기 위해 상기 하부판(94)에 장착된 황 수집구(88)와, 상기 가스주입구(50)를 통해 주입된 가스에서 메탄을 포집하기 위해 상기 제1 반응조(10) 및 제2 반응조(20)의 상부에 형성된 메탄 포집구(80)와, 상기 제3 반응조(30)의 하부에 공기를 투입하기 위한 공기주입구(80)와, 상기 제3 반응조 및 제4 반응조(40)의 상부에 상기 투입된 공기에 의해 탈기된 이산화탄소를 포집하기 위한 이산화탄소 포집구(85)를 포함하여 구성되는 것을 특징으로 하는 액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과 이산화탄소 분리장치.
  2. 제1 항에 있어서,
    상기 제2 반응조(20)와 제4 반응조(40)의 횡단면적은 상기 제1 반응조(10)와 제3 반응조(30)의 횡단면적의 1/2이 되도록 각각 형성되는 것을 특징으로 하는 액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과 이산화탄소 분리장치.
KR1020060060119A 2006-06-30 2006-06-30 액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과이산화탄소 분리장치 KR100734926B1 (ko)

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