KR100671405B1 - Acryl adhesive composition having superior residual stress relexation, and optical film using the same - Google Patents
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Abstract
본 발명은 광학필름용 아크릴계 점착제 조성물, 이를 이용한 광학필름 및 디스플레이장치에 관한 것으로, 특히 광학필름을 구성하는 기재와 점착제의 치수변화 차이에 의하여 발생하는 내부 응력의 완화 효과가 우수하여 빛샘 현상을 최소화 시킬 수 있어, 대형화추세에 따른 여러 가지 디스플레이 장치에 유용하게 사용될 수 있다. The present invention relates to an acrylic pressure-sensitive adhesive composition for an optical film, an optical film and a display device using the same, and in particular, the light stress phenomenon is minimized due to the excellent relaxation effect of internal stress caused by the dimensional change of the substrate and the pressure-sensitive adhesive constituting the optical film. The present invention can be usefully used for various display devices according to the trend of larger size.
아크릴계 점착제, 디스플레이장치, 광학필름, 빛샘 현상Acrylic adhesive, display device, optical film, light leakage
Description
도 1은 액정표시장치의 일실시예를 개략적으로 나타낸 도면이고,1 is a view schematically showing an embodiment of a liquid crystal display device;
도 2는 상기 도 1의 A영역을 확대한 확대단면도이다.FIG. 2 is an enlarged cross-sectional view illustrating the area A of FIG. 1.
본 발명은 광학필름용 아크릴계 점착제 조성물, 이를 이용한 광학필름, 및 디스플레이장치에 관한 것으로, 특히 광학필름의 기재와 점착제의 치수변화 차이에 의하여 발생하는 응력의 완화 효과가 우수하여 빛샘 현상을 최소화 시킬 수 있다. The present invention relates to an acrylic pressure-sensitive adhesive composition for an optical film, an optical film using the same, and a display device. In particular, the light leakage phenomenon can be minimized due to the excellent stress relaxation effect caused by the difference in the dimensional change of the substrate and the pressure-sensitive adhesive of the optical film. have.
최근에는 여러 가지 고기능성 및 내구신뢰성이 요구되는 광학 필름용 점착제가 다수 사용되고 있다. 디스플레이장치, 특히 액정소자 등에 사용되는 편광 필름을 기판에 접착시키기 위한 점착제는 사용 환경도 더욱 가혹해지고 있다. 가혹한 조건하에서 장기간 사용하게 되면 편광 필름의 치수 변화가 생기고, 이로 인해 필름의 발포, 박리, 빛샘 현상이 발생하게 된다. 최근 디스플레이 장치가 대형화되면서 상기와 같은 필름의 치수변화에 따른 발포, 박리, 빛샘 현성이 더욱더 현저해지 고 있다. Recently, a large number of pressure-sensitive adhesives for optical films have been used which require various high functionality and durability. The pressure-sensitive adhesive for bonding a polarizing film used for a display device, especially a liquid crystal element, to a substrate is becoming more severe. Long-term use under severe conditions may cause dimensional changes of the polarizing film, resulting in foaming, peeling, and light leakage of the film. Recently, as the display device has been enlarged, foaming, peeling, and light leakage due to the dimensional change of the film are becoming more and more remarkable.
상기와 같은 문제점을 극복하고자, 편광 필름을 기판에 접착시키기 위한 점착제의 분자량 또는 가교도를 높여 점착제 층이 가혹한 조건하에서 잘 견딜 수 있도록 개량되고 있다. 그러나, 이와 같은 방법은 점착제를 이용하여 편광 필름의 치수 변화를 강제로 억제하는 것이므로 일정범위의 치수 변화 또는 단기간의 치수 변화를 억제할 수 있으나, 장기간의 사용에 따른 치수 변화에 의해 발생하는 내부 응력이 편광 필름의 중앙부에 비하여 주변부에 집중되어 액정소자의 주변부가 중앙부 보다 밝아지는 빛샘 현상이 나타나게 된다.In order to overcome the problems described above, the molecular weight or the degree of crosslinking of the pressure-sensitive adhesive for adhering the polarizing film to the substrate has been improved so that the pressure-sensitive adhesive layer can withstand the harsh conditions. However, since such a method is to forcibly suppress the dimensional change of the polarizing film by using the pressure-sensitive adhesive, it is possible to suppress the dimensional change in a certain range or the short-term dimensional change, but the internal stress caused by the dimensional change due to long-term use The light leakage phenomenon in which the periphery of the liquid crystal element is brighter than the center part appears in the peripheral part compared to the center part of the polarizing film.
저분자량의 폴리머를 함유하면 편광필름의 치수 변화에 대한 감압성 점착제 층의 추종성과 일정 범위 내에서 발생하는 내부 응력에는 저항할 수 있지만, 장기간에 걸쳐 반복적으로 발생하는 내부 응력이 편광필름 주변부에 집중되어 액정소자의 주변부가 중심부보다 밝게 되는 빛샘 현상이 시간의 경과에 따라 나타나게 된다는 문제점이 있다.Containing a low molecular weight polymer can resist the follow-up of the pressure-sensitive adhesive layer against dimensional changes of the polarizing film and internal stress occurring within a certain range, but internal stresses that occur repeatedly over a long period of time concentrate on the periphery of the polarizing film Therefore, there is a problem that the light leakage phenomenon in which the periphery of the liquid crystal device becomes brighter than the center part appears over time.
상기 종래기술의 문제점을 해결하고자, 본 발명은 디스플레이장치를 가혹한 조건하에서 장기간 사용으로 인한 광학필름의 치수 변화가 생기고, 이로 인해 필름의 발포, 박리, 및 빛샘 현상을 방지할 수 있는 디스플레이장치용 아크릴계 점착제 조성물을 제공하는 것을 목적으로 한다. In order to solve the problems of the prior art, the present invention is a dimensional change of the optical film due to long-term use of the display device under severe conditions, and this causes an acrylic-based display device that can prevent foaming, peeling, and light leakage phenomenon It is an object to provide an adhesive composition.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 디스플레이장치용 아크릴계 점착제 조성물로 제조된 점착제층이 디스플레이장치용 광학필름의 일면 또는 양면에 구비된 디스플 레이장치용 광학필름을 제공하는 것이다. Still another object of the present invention is to provide an optical film for display device, wherein the pressure-sensitive adhesive layer made of the acrylic pressure-sensitive adhesive composition for display device is provided on one or both surfaces of the optical film for display device.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 디스플레이장치용 아크릴계 점착제 조성물로 제조된 점착제층이 디스플레이장치용 광학필름의 일면 또는 양면에 구비된 디스플레이장치용 광학필름을 포함하는 디스플레이장치를 제공하는 것이다.Still another object of the present invention is to provide a display device including an optical film for display device, wherein the pressure-sensitive adhesive layer made of the acrylic pressure-sensitive adhesive composition for display device is provided on one or both surfaces of the optical film for display device.
본 발명은 a) 탄소수 4내지 12의 알킬기를 갖는 알킬(메타)아크릴레이트 100 중량부, 카르복실기를 포함하는 비닐계 단량체 0.01~1.0 중량부, 및 수산기를 포함하는 비닐계 단량체를 0.05~3.0 중량부로 포함하는 아크릴계 공중합체 100 중량부; The present invention is a) 100 parts by weight of an alkyl (meth) acrylate having an alkyl group having 4 to 12 carbon atoms, 0.01 to 1.0 parts by weight of a vinyl monomer containing a carboxyl group, and 0.05 to 3.0 parts by weight of a vinyl monomer containing a hydroxyl group. 100 parts by weight of an acrylic copolymer comprising;
b) 가교제 0.01~0.1 중량부; 및b) 0.01 to 0.1 parts by weight of a crosslinking agent; And
c) 실란커플링제 0.01~0.1 중량부를 포함하는 광학필름용 아크릴계 점착제 조성물에 관한 것이다.c) The acrylic adhesive composition for an optical film containing 0.01-0.1 weight part of silane coupling agents.
또한, 본 발명은 상기 아크릴계 점착제 조성물로 이루어진 점착제층이, 액정표시장치용 광학필름의 기재의 일면 또는 양면에 구비된 디스플레이장치용 광학필름에 관한 것이다. The present invention also relates to an optical film for display device, wherein the pressure-sensitive adhesive layer made of the acrylic pressure-sensitive adhesive composition is provided on one side or both sides of the substrate of the optical film for liquid crystal display device.
또한, 본 발명은 상기 아크릴계 점착제 조성물로 이루어진 점착제층이, 액정표시장치용 광학필름의 기재의 일면 또는 양면에 구비된 디스플레이장치용 광학필름을 포함하는 디스플레이장치에 관한 것이다. The present invention also relates to a display device in which the pressure-sensitive adhesive layer made of the acrylic pressure-sensitive adhesive composition comprises an optical film for display device provided on one side or both sides of a substrate of an optical film for liquid crystal display device.
본 발명에 의하면, 절단성과 항 발포성을 비롯한 내구성이 우수하고, 편광 필름의 치수변화에 대한 응력완화 효과가 뛰어난 점착제 층을 형성할 수 있으며, 대형 TFT-LCD에서 현저하게 나타나는 빛샘 현상을 최소화 할 수 있다.According to the present invention, it is possible to form an adhesive layer having excellent durability including cutting property and anti-foaming property, and excellent stress relaxation effect against dimensional change of a polarizing film, and can minimize light leakage phenomenon which is remarkable in a large TFT-LCD. have.
본 발명의 아크릴계 점착제 조성물은 아크릴계 공중합체 100 중량부, b) 가교제 0.01~0.1 중량부, 및 c) 실란커플링제 0.01~0.1 중량부를 포함한다. The acrylic pressure-sensitive adhesive composition of the present invention comprises 100 parts by weight of the acrylic copolymer, b) 0.01 to 0.1 parts by weight of the crosslinking agent, and c) 0.01 to 0.1 parts by weight of the silane coupling agent.
바람직하게는, 상기 아크릴계 공중합체의 유리전이 온도가 -45℃ 이하, 바람직하게는 -60 ~ -45℃ 이고, 중량평균 분자량이 1,500,000 내지 2,500,000이고, 폴리머 분산지수가 2.0 내지 6.0이다. 특히 유리전이 온도가 -45℃ 이하가 되도록 설계된 중량평균 분자량 1,500,000 내지 2,500,000의 고분자량 아크릴계 공중합체를 사용함으로써 감압성 점착제의 장기간 사용에 따라 발생하는 내부 응력에 효과적으로 저항하도록 하며, 저분자량의 폴리머 혼합에 의하여 발생하는 경시변화가 나타나지 않는 아크릴계 폴리머 공중합체를 제공한다. 따라서, 접착된 광학 필름의 기재와 점착제층간에 발생하는 내부 응력을 점착제층으로 효과적으로 흡수하여 장기간의 사용에 의해 발생하는 내부 응력을 효과적으로 추종하고 특히, 대형의 편광 필름에서 치수 변화에 의하여 현저하게 나타나는 빛샘 현상을 최소화 하고자 하는 것이다.Preferably, the glass transition temperature of the acrylic copolymer is -45 ℃ or less, preferably -60 ~ -45 ℃, the weight average molecular weight is 1,500,000 to 2,500,000, the polymer dispersion index is 2.0 to 6.0. In particular, by using a high molecular weight acrylic copolymer having a weight average molecular weight of 1,500,000 to 2,500,000 designed to have a glass transition temperature of -45 ° C. or less, it effectively resists internal stress caused by long-term use of the pressure-sensitive adhesive, and has a low molecular weight polymer mixture. It provides an acrylic polymer copolymer that does not appear to change with time. Therefore, the internal stress generated between the base material and the pressure-sensitive adhesive layer of the bonded optical film is effectively absorbed by the pressure-sensitive adhesive layer to effectively follow the internal stress generated by long-term use, and is particularly remarkable by the dimensional change in the large polarizing film. This is to minimize light leakage.
상기 아크릴계 공중합체의 적합한 분자량 조절은 중합반응시간, 중합반응개시제, 중합반응온도, 중합반응용매 등의 조건을 적합하게 조절함으로써 달성할 수 있다. Suitable molecular weight control of the acrylic copolymer can be achieved by appropriately adjusting conditions such as polymerization time, polymerization initiator, polymerization reaction temperature, polymerization solvent.
상기 아크릴계 공중합체는 a-1) 탄소수 4 내지 12의 알킬기를 갖는 알킬(메타)아크릴레이트 100 중량부, a-2) 카르복실기를 포함하는 비닐계 단량체 0.01~1.0 중량부, 및 a-3) 수산기를 포함하는 비닐계 단량체 0.05~3.0 중량부를 공중합하여 제조된 것이다. The acrylic copolymer is a-1) 100 parts by weight of alkyl (meth) acrylate having an alkyl group having 4 to 12 carbon atoms, a-2) 0.01 to 1.0 part by weight of a vinyl monomer containing a carboxyl group, and a-3) hydroxyl group It is produced by copolymerizing 0.05 to 3.0 parts by weight of a vinyl monomer comprising a.
상기 a-1) 탄소수 4 내지 12의 알킬기를 갖는 알킬(메타)아크릴레이트는 1,500,000~2,500,000의 고분자량 아크릴계 폴리머 공중합체를 얻기 위하여 적합하며, 그 예로는 부틸(메타)아크릴레이트, 2-에틸헥실(메타)아크릴레이트, t-부틸(메타)아크릴레이트, n-옥틸(메타)아크릴레이트, 또는 이소노닐(메타)아크릴레이트 등을 들 수 있다. 상기 알킬(메타)아크릴레이트의 사용량은 100 중량부이며, 상기 a-2) 카르복실기를 포함하는 비닐계 단량체로는 아크릴산, 메타크릴산, 이타콘산, 또는 말레인산등을 들 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 카르복실기를 포함하는 비닐계 단량체로는 0.01~1.0중량부로 사용하는 것이 좋다. 1.0 중량부를 초과할 경우에는 아크릴계 폴리머 공중합체의 유리전이 온도를 급격히 상승시키며, 또한 광학 필름의 치수변화에 추종하여 응력을 완화시켜 주는 효과가 급속히 감소하게 된다. The a-1) alkyl (meth) acrylate having an alkyl group having 4 to 12 carbon atoms is suitable to obtain a high molecular weight acrylic polymer copolymer having 1,500,000 to 2,500,000, and examples thereof include butyl (meth) acrylate and 2-ethylhexyl. (Meth) acrylate, t-butyl (meth) acrylate, n-octyl (meth) acrylate, isononyl (meth) acrylate, etc. are mentioned. The amount of the alkyl (meth) acrylate is 100 parts by weight, and the vinyl monomer including the a-2) carboxyl group may include acrylic acid, methacrylic acid, itaconic acid, or maleic acid, but is not limited thereto. . As a vinylic monomer containing the said carboxyl group, it is good to use it at 0.01-1.0 weight part. When the amount exceeds 1.0 parts by weight, the glass transition temperature of the acrylic polymer copolymer is rapidly increased, and the effect of relieving stress following the dimensional change of the optical film is rapidly decreased.
상기 a-3) 수산기를 포함하는 비닐계 단량체는 가교제와 반응하여 가교 구조를 형성함과 동시에 점착제에 응집력을 부여하는 작용을 하는 것으로서 바람직하게는 유리전이온도가 낮은 아크릴레이트를 사용한다. 그 예로는 4-하이드록시부틸아크릴레이트, 2-하이드록시에틸(메타)아크릴레이트, 2-하이드록시에틸렌글리콜(메타)아크릴레이트 및 2-하이드록시프로필렌글리콜(메타)아크릴레이트 등을 들 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 수산기를 포함하는 비닐계 단량체의 사용량은 0.05 내지 3.0 중량부를 사용할 수 있다. 상기 사용량이 3.0 중량부를 초과할 경우에는 응집력이 강하여 점착력이 급격히 저하하게 되나, 광학필름의 치수변화에 추종하여 응력을 완화시켜주는 효과는 높은 유리전이온도를 가지는 카르복실기를 포함하는 비닐계 단량체에 비하여 훨씬 덜하다. The vinyl monomer including the a-3) hydroxyl group reacts with the crosslinking agent to form a crosslinked structure and imparts cohesion to the pressure sensitive adhesive. Preferably, an acrylate having a low glass transition temperature is used. Examples include 4-hydroxybutyl acrylate, 2-hydroxyethyl (meth) acrylate, 2-hydroxyethylene glycol (meth) acrylate and 2-hydroxypropylene glycol (meth) acrylate. It is not limited to this. The amount of the vinyl monomer including the hydroxyl group may be used in an amount of 0.05 to 3.0 parts by weight. When the amount of use exceeds 3.0 parts by weight, the cohesive force is so strong that the adhesive force is sharply lowered, but the effect of relieving stress following the dimensional change of the optical film is higher than that of the vinyl monomer containing a carboxyl group having a high glass transition temperature. Much less.
본 발명의 편광판용 점착제를 구성하는 아크릴계 공중합체의 제조에는 공지된 임의의 방법을 채용할 수 있다. 예를 들어 아크릴계 공중합체는. 원료 단량체 에 중합 개시제(예, 아조비스이소부티로니트릴, 아조비스시클로헥산카르보니트릴 등의 아조계 중합개시제, 과산화벤조일, 과산화아세틸 등의 과산화물, 디페닐케톤, 2-히드록시-2-메틸-1-페닐-프로판-1-온 등의 광중합 개시제 등)를 사용하고, 괴상 중합, 용액 중합, 유화 중합, 현탁 중합 등의 방법에 의해 합성되며, 바람직하게는 용액 중합으로 합성된다. 용액 중합법의 경우, 중합 용액으로서 초산에틸, 톨루엔, 헥산, 아세톤 등이 사용되며, 반응 온도는 50 내지 150 ℃ , 바람직하게는 50 내지 110 ℃ , 반응 시간은 2 내지 15 시간, 바람직하게는 7 내지 10 시간이다. Any method known in the art can be employed for producing the acrylic copolymer constituting the pressure-sensitive adhesive for polarizing plate of the present invention. For example acrylic copolymers. A polymerization initiator (e.g., azo polymerization initiators such as azobisisobutyronitrile and azobiscyclohexanecarbonitrile), peroxides such as benzoyl peroxide and acetyl peroxide, diphenyl ketone, and 2-hydroxy-2-methyl- Photopolymerization initiators such as 1-phenyl-propan-1-one and the like), and the like are synthesized by methods such as bulk polymerization, solution polymerization, emulsion polymerization and suspension polymerization, and are preferably synthesized by solution polymerization. In the case of the solution polymerization method, ethyl acetate, toluene, hexane, acetone, or the like is used as the polymerization solution, the reaction temperature is 50 to 150 ° C, preferably 50 to 110 ° C, and the reaction time is 2 to 15 hours, preferably 7 To 10 hours.
본 발명의 점착제 조성물에 사용되는 가교제는 이소시아네이트계, 에폭시계 또는 아지리딘계를 사용할 수 있다. 바람직하게는, 톨리렌디이소시아네이트, 디페닐메탄디이소시아네이트, 헥사메틸렌디이소시아네이트 및 트리메틸올프로판의 톨리렌디이소시아네이트 부가물 등의 이소시아네이트계를 사용하는 것이다. 점착제층의가교밀도를 최소화하기 위하여 가교제의 사용량은 아크릴계 공중합체 100중량부에 대해 0.01~0.1 중량부이다. The crosslinking agent used for the adhesive composition of this invention can use an isocyanate type, an epoxy type, or an aziridine system. Preferably, isocyanate type, such as a tolylene diisocyanate adduct of tolylene diisocyanate, diphenylmethane diisocyanate, hexamethylene diisocyanate, and trimethylol propane, is used. In order to minimize the crosslinking density of the pressure-sensitive adhesive layer, the amount of the crosslinking agent is 0.01 to 0.1 parts by weight based on 100 parts by weight of the acrylic copolymer.
본 발명의 점착제 조성물에 사용되는 실란커플링제는 유리 기판과 점착제 사이의 접착을 효과적으로 증진시킬 수 있으며, 특히 고온고습한 조건하에서 장시간 방치되었을 경우 접착신뢰성을 향상시키는데 도움을 주며, 이러한 기능을 고려할 때 그 사용량은 아크릴계 공중합체 100중량부에 대해 0.01~0.1중량부가 바람직하 다. 상기 실란커플링제의 예로 비닐실란, 에폭시 실란 및 메타크릴실란 등을 사용할 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다. The silane coupling agent used in the pressure-sensitive adhesive composition of the present invention can effectively promote the adhesion between the glass substrate and the pressure-sensitive adhesive, and in particular, helps to improve adhesion reliability when left for a long time under high temperature and high humidity conditions, and when considering such a function The amount is preferably 0.01 to 0.1 parts by weight based on 100 parts by weight of the acrylic copolymer. Examples of the silane coupling agent may include, but are not limited to, vinylsilane, epoxy silane, methacrylsilane, and the like.
본 발명의 편광판용 점착제는, 상기와 같이 아크릴계 공중합체 및 가교제를 포함하며, 또한 통상 점착제에 배합되는 내후 안정제, 타키파이어, 가소제, 연화제, 염료, 안료 및 무기 충전제 등을 추가로 배합할 수 있다. The adhesive for polarizing plates of this invention contains an acryl-type copolymer and a crosslinking agent as mentioned above, and can also mix | blend a weathering stabilizer, a tachyfire, a plasticizer, a softener, a dye, a pigment, an inorganic filler, etc. which are normally mix | blended with an adhesive. .
본 발명에서 광학필름을 구성하는 기재와 점착제의 치수변화 차이에 의하여 발생하는 내부 응력의 완화 효과가 우수하여 빛샘 현상을 최소화 시키기 위해서, 본 발명에 따른 광학필름용 아크릴계 점착제 조성물은 겔분율이 40~60%이고, 빛샘도가 1.2 이하인 것이 바람직하다. In order to minimize the light leakage phenomenon by excellent relaxation effect of the internal stress caused by the difference in the dimensional change of the substrate and the pressure-sensitive adhesive constituting the optical film, the acrylic pressure-sensitive adhesive composition for an optical film according to the present invention has a gel fraction of 40 ~ It is 60% and it is preferable that light leakage is 1.2 or less.
본 발명은 또한, 상기 기재된 광학필름용 아크릴계 점착제 조성물로 이루어진 점착제층이, 디스플레이장치용 광학필름의 기재의 일면 또는 양면에 구비된 디스플레이장치용 광학필름, 및 상기 광학필름이 구비된 디스플레이장치에 관한 것이다. 상기 디스플레이장치의 예로는 음극선관(CRT), 액정표시장치(LCD), 플라즈마 디스플레이 장치(PDP)등을 포함한다. The present invention also relates to an optical film for a display device, wherein the pressure-sensitive adhesive layer made of the acrylic pressure-sensitive adhesive composition for an optical film described above is provided on one side or both sides of a substrate of the optical film for display device, and a display device provided with the optical film. will be. Examples of the display device include a cathode ray tube (CRT), a liquid crystal display (LCD), a plasma display device (PDP), and the like.
도 1은 일반적인 액정표시장치를 개략적으로 나타낸 도면이다.1 is a view schematically showing a general liquid crystal display device.
도 1을 참조하면, 액정표시장치(800)는 한쌍의 투명 패널(520, 540) 사이에 액정셀(560)이 구비된 액정표시패널(500), 입사광을 편광하여 출사하기 위한 제1 및 제2 광학필름(610, 630) 및 상기 광을 발생하여 상기 액정표시패널(500)로 제공하기 위한 백라이트 어셈블리(700)를 포함한다. 상기 액정표시패널(500)의 상부에는 상기 제1 광학필름(610)이 위치하고, 상기 액정표시패널(500)과 상기 백라이트 어셈블리(700) 사이에는 상기 제2 광학필름(630)이 개재된다. Referring to FIG. 1, the liquid crystal display device 800 includes a liquid crystal display panel 500 including a
상기 제1 및 제2 광학필름(610, 630)은 입사광을 서로 직교하는 두 가지의 성분으로 나누고, 상기 두 가지의 광 성분 중에서 하나의 광 성분만을 투과하여 광의 투과 방향을 일정하게 해주는 역할을 한다. 즉, 상기 제1 및 제2 광학필름(610, 630)은 입사광 중에서 상기 제1 및 제2 광학필름(610, 630)이 가지고 있는 편광축과 동일한 방향으로 진동하는 광은 흡수하고, 그 이외의 방향으로 진동하는 광은 투과한다. 이때, 상기 제1 광학필름(620)의 편광축과 상기 제2 광학필름(620)의 편광축은 서로에 대해 수직을 이룬다. The first and second optical films 610 and 630 divide incident light into two orthogonal components, and transmit only one light component among the two light components to make the transmission direction of light constant. . That is, the first and second optical films 610 and 630 absorb light that vibrates in the same direction as the polarization axis of the first and second optical films 610 and 630 among the incident light, and other directions. The light vibrating is transmitted. In this case, the polarization axis of the first
도 2는 상기 도 1의 A영역을 확대한 확대단면도로서, 통상적인 STN 또는 CSTN 액정표시장치에 사용되는 광학필름을 보여주는 단면도로, 이형필름(12)과 보호필름(28) 사이에 제1투명보호필름(20), 편광자(22) 및 제2투명보호필름(24)으로 이루어진 편광필름(26)과, 상기 편광필름(26) 하부에 위상차 필름(16)이 적층되고, 이때 상기 위상차 필름(16)은 편광필름(26)과 보호필름(12)과 제1 및 제2 점착층(14, 18)에 의해 부착된다.FIG. 2 is an enlarged cross-sectional view illustrating an area A of FIG. 1 and is an enlarged cross-sectional view of an optical film used in a conventional STN or CSTN liquid crystal display, and includes a first transparent film between the
상기 형성된 점착제층의 두께는, 건조 두께로 통상 10 내지 100 ㎛, 바람직하게는 20 내지 50 ㎛ 범위일 수 있다. The thickness of the pressure-sensitive adhesive layer formed is usually in the range of 10 to 100 μm, preferably 20 to 50 μm, as a dry thickness.
상기 광학필름이 편광필름, 반사형 편광필름, 또는 위상차필름 등일 수 있으며, 바람직하게는, 상기 아크릴계 점착제조성물을 이용하여 편광필름과 위상차필름이 적층된 타원 편광필름인 액정표시장치용 광학필름일 수 있다. 또한, 본 발명의 상기 편광필름은 액정표시소자용 편광필름, PDP 필터, 또는 브라운관용으로도 사용 가능하다. The optical film may be a polarizing film, a reflective polarizing film, a retardation film, or the like. Preferably, the optical film for liquid crystal display device may be an elliptical polarizing film in which a polarizing film and a retardation film are laminated using the acrylic pressure-sensitive adhesive composition. have. In addition, the polarizing film of the present invention can also be used for a polarizing film, a PDP filter, or a CRT for a liquid crystal display device.
본 발명에서 사용되는 편광 필름으로서는, 종래 공지의 편광 필름을 사용할 수 있다. 예를 들면, 폴리비닐알콜, 폴리비닐포르말, 폴리비닐아세탈 및 에틸렌ㅇ초산비닐 공중합체의 검화물 등의 폴리비닐알콜계 수지로 된 필름에 요오드염료 또는 이색성 염료 등의 편광 성분을 함유시켜 연신하는 것에 의해 얻어진 편광자에, 3초산 셀룰로즈 등의 셀룰로즈계 필름, 폴리카보네이트 필름, 폴리에테르설폰계 필름 등의 투명보호필름이 적층된 다층 필름 등을 사용할 수 있다. 이와 같은 편광 필름에 점착제층을 형성하는 방법에는 특별한 제한은 없고, 이 편광 필름 표면에 직접 바코터 등을 사용하여 상기 점착제를 도포하여 건조시키는 방법을 채용할 수 있지만, 상기 점착제를 일단 박리성 기재 표면에 도포하고 건조시킨 후 이 박리성 기재 표면에 형성된 점착제층을 편광 필름 표면에 전사하고 이어서 숙성시키는 방법을 채용할 수 있다. As a polarizing film used by this invention, a conventionally well-known polarizing film can be used. For example, a polarizing component such as iodine dye or dichroic dye may be contained in a film made of polyvinyl alcohol-based resin such as polyvinyl alcohol, polyvinyl formal, polyvinyl acetal and saponified ethylene vinyl acetate copolymer. As a polarizer obtained by extending | stretching, the multilayer film etc. which laminated | stacked transparent protective films, such as cellulose-type films, such as cellulose acetate, a polycarbonate film, and a polyether sulfone type film, can be used. There is no restriction | limiting in particular in the method of forming an adhesive layer in such a polarizing film, Although the method of apply | coating and drying the said adhesive using a bar coater etc. directly on this polarizing film surface can be employ | adopted, The said adhesive is once peelable base material After apply | coating to a surface and drying, the method of transferring the adhesive layer formed in the surface of this peelable base material to the polarizing film surface, and then aging can be employ | adopted.
본 발명의 광학필름은 콘트라스트 향상을 위하여, 상기 편광필름에 더하여, 원편광을 일으키는 λ/4 위상차층을 더 포함할 수 있다. 상기 λ/4 위상차층은 복굴절을 가지는 고분자 필름 또는 한방향으로 배열된 액정 코팅층일 수 있으며, 고분자 필름과 액정코팅층을 모두 포함할 수도 있다. 상기 λ/4 위상차층은 가시영역의 각 파장에 대해 대략 1/4 파장의 위상차를 부여하는 역할을 하며, 복굴절의 제어성, 투명성 및 내열성이 우수한 것이 바람직하다. 상기 λ/4 위상차층의 재질은 특별히 한정되지 않으나, 상기 λ/4 위상차층이 복굴절을 가지는 고분자 필름인 경우에는 폴리카보네이트(poly carbonate), 폴리카보네이트 공중합체, 폴리에틸렌 (polyethylene), 폴리프로필렌(polypropylene), 폴리노르보르넨(polynorbornene), 폴리염화비닐(polyvinylchloride), 폴리스티렌(polystyrene), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리에스터(polyester), 폴리에스테르(polyester), 폴리설폰(polysulfone), 폴리알릴레이트(polyarylate), 폴리비닐알코올(polyvinylalcohol), 폴리메타크릴산 에스테르(polymethacrylic ester), 폴리아크릴산 에스테르(polyacrylic ester) 및 셀룰로오즈 에스테르(cellulose ester)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함하는 필름인 것이 바람직하다. In order to improve contrast, the optical film of the present invention may further include a λ / 4 retardation layer that causes circularly polarized light in addition to the polarizing film. The λ / 4 retardation layer may be a polymer film having birefringence or a liquid crystal coating layer arranged in one direction, and may include both a polymer film and a liquid crystal coating layer. The λ / 4 retardation layer serves to impart a retardation of approximately 1/4 wavelength to each wavelength of the visible region, and preferably has excellent controllability, transparency, and heat resistance of birefringence. The material of the λ / 4 retardation layer is not particularly limited, but in the case where the λ / 4 retardation layer is a polymer film having birefringence, polycarbonate, polycarbonate copolymer, polyethylene, polypropylene ), Polynorbornene, polyvinylchloride, polystyrene, polyacrylonitrile, polyester, polyester, polysulfone, polyallyl A film comprising at least one selected from the group consisting of polyarylate, polyvinylalcohol, polymethacrylic ester, polyacrylic ester, and cellulose ester It is preferable.
또한, 상기 λ/4 위상차층을 이루는 고분자 필름은 1.1 내지 3 배율로 연신된 투명 필름인 것이 바람직하며, 일축 또는 이축 연신된 것일 수 있다. In addition, the polymer film constituting the λ / 4 retardation layer is preferably a transparent film stretched at 1.1 to 3 magnification, it may be uniaxial or biaxially stretched.
본 발명의 편광필름 또는 위상차 필름이 부착된 필름 등의 경우에는, 예를 들어 보호층, 반사층, 방현층(防眩層) 등 다른 기능성 층이 적층될 수 있다.In the case of the polarizing film or the film with retardation film of the present invention, for example, other functional layers such as a protective layer, a reflective layer, an antiglare layer, and the like may be laminated.
또한 본 발명의 광학필름을 플라즈마 디스플레이 장치용 광학필터로 사용하는 경우에는 상기 편광필름, 또는 편광필름과 위상차 필름이 적층된 필름에 추가하여, 하드 코팅층, Ne광 차단층, 전자파 차폐층, 반사방지층, 근적외선 차단층, 정전기 방지층, 및 안티글레어층으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 기능성 층을 더 포함할 수 있다. In addition, when the optical film of the present invention is used as an optical filter for a plasma display device, in addition to the polarizing film or a film in which the polarizing film and the retardation film are laminated, a hard coating layer, a Ne light blocking layer, an electromagnetic wave shielding layer, and an antireflection layer It may further include one or more functional layers selected from the group consisting of a near infrared ray blocking layer, an antistatic layer, and an antiglare layer.
하기 실시예를 들어 본 발명을 더욱 자세히 설명하고자 하나, 하기 실시예를 본 발명을 예시하기 위한 것일 뿐, 본 발명의 보호범위가 하기 실시예로 한정되는 의도는 아니다.For the purpose of illustrating the present invention in more detail with reference to the following examples, the following examples are only for illustrating the present invention, the scope of protection of the present invention is not intended to be limited to the following examples.
실시예 1 내지 6: 아크릴계 공중합체의 제조Examples 1 to 6: Preparation of Acrylic Copolymer
실시예 1 내지 6에서, 교반기, 환류 냉각기, 온도계 및 질소 주입 장치를 갖춘 500ml의 화학반응기에, 단량체로서 부틸아크릴레이트 (BA), 아크릴산(AA), 및 4-하이드록시부틸아크릴레이트(4-HBA)을 하기 표 1에 나타낸 배합량으로 주입하고, 용매인 에틸아세테이트(EtAc) 100g을 가하고, 반응개시제인 아조(비스)이소니트릴(AIBN) 0.03g를 첨가하였다. 그런 후에, 질소기류하에서 63 ℃ 에서 2시간 동안 중합시켰다. 반응 완결 후, 생성물을 에틸아세테이트(EtAc) 200g를 첨가하여 희석하고, 폴리스티렌 표준시료를 이용하여 겔침투 크로마토그래피법(GPC)으로 중량평균 분자량(Mw), 폴리머분산지수(PDI)를 구하고, 유리전이온도는 시차주사 열량계(DSC)를 사용하여, 점착제를 100℃ 에서 3시간 건조후 시료 무게 4-8mg을 알루미늄 팬에 취하여 시차주사 열량계(DSC)로 질소 기류 하에서 승온 속도를 10℃ /min으로 하여 -70℃ 에서 20℃ 까지 측정하여 알 수 있었다. 하기 표 1에 아크릴계 점착제 공중합체의 단량체 배합비 및 공중합체 물성을 나타냈다. In Examples 1 to 6, 500 ml of a chemical reactor equipped with a stirrer, a reflux cooler, a thermometer and a nitrogen injection device were used as monomers, butyl acrylate (BA), acrylic acid (AA), and 4-hydroxybutyl acrylate (4- HBA) was injected in the compounding amounts shown in Table 1 below, 100 g of ethyl acetate (EtAc) as a solvent was added, and 0.03 g of azo (bis) isonitrile (AIBN) as a reaction initiator was added thereto. Then, the polymerization was carried out at 63 ° C. for 2 hours under a nitrogen stream. After completion of the reaction, the product was diluted by adding 200 g of ethyl acetate (EtAc), and the weight average molecular weight (Mw) and the polymer dispersion index (PDI) were obtained by gel permeation chromatography (GPC) using a polystyrene standard sample. The transition temperature was measured by using a differential scanning calorimeter (DSC), drying the pressure-sensitive adhesive at 100 ° C for 3 hours, taking a sample weight of 4-8 mg into an aluminum pan, and then increasing the temperature increase rate under nitrogen flow by a differential scanning calorimeter (DSC) at 10 ° C / min. It was found by measuring from -70 ℃ to 20 ℃. Table 1 shows the monomer blend ratio and copolymer physical properties of the acrylic pressure-sensitive adhesive copolymer.
비교예 1 내지 6: 아크릴계 공중합체의 제조Comparative Examples 1 to 6: Preparation of Acrylic Copolymer
비교예 1 및 6에서는 하기 표 1과 같은 배합비로 단량체를 사용하고, 중합반응개시제인 아조(비스)이소니트릴(AIBN) 0.02g를 첨가하고, 중합반응을 질소기류하에서 63 ℃ 에서 5시간 동안 실시한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 실질적으로 동일한 방법으로 공중합체를 제조하고 물성을 측정하였다. In Comparative Examples 1 and 6, monomers were used in the mixing ratios shown in Table 1 below, 0.02 g of azo (bis) isonitrile (AIBN) as a polymerization initiator was added, and the polymerization reaction was carried out at 63 DEG C for 5 hours under a nitrogen stream. Except that except that the copolymer was prepared in substantially the same manner as in Example 1 and the physical properties were measured.
비교예 2 내지 5는 하기 표 1과 같은 배합비로 단량체를 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 실질적으로 동일한 방법으로 공중합체를 제조하고 물성을 측정하였다. Comparative Examples 2 to 5 were prepared in the same manner as in Example 1 except that the monomer was used in the mixing ratio as shown in Table 1 and the physical properties were measured.
실시예 7-12 및 비교예 7-12: 점착제가 코팅된 필름Example 7-12 and Comparative Example 7-12: film coated with pressure-sensitive adhesive
하기 표 2에 나타낸 성분배합양으로, 상기 실시예 1-6 및 비교예 1-6에서 얻어진 중합체에 가교결합제로 아이소시아네이트계 레진(상표명 AK-75), 실란커플링제로 비닐실란(상표명 A-50)을 첨가하여 교반하고 코팅액을 제조하였다. 25 ㎛ 두께의 점착층을 얻기 위해 바 코팅 방법으로 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 이형필름 위에 코팅하고, 90℃ 건열 오븐에서 4분 동안 건조한 후 편광필름의 보호필름을 제거하고 라미네이팅 롤로 합지하여 점착제가 코팅된 점착제/TAC(트리아세틸셀룰로오스)/PVA(폴리비닐알콜)/TAC(트리아세틸셀룰로오스) 구조의 편광필름을 제조하였으며, 이들 편광필름을 상온에서 7일간 숙성(aging)시켰다. 상기 얻어진 편광필름 각각에 대해 하기와 같은 방법으로 겔분율, 빛샘도 및 발포성을 평가하였다.Isocyanate resin (trade name AK-75) as a crosslinking agent to the polymers obtained in Examples 1-6 and Comparative Examples 1-6, and vinylsilane (trade name A- 50) was added and stirred to prepare a coating solution. In order to obtain an adhesive layer having a thickness of 25 μm, it is coated on a polyethylene terephthalate (PET) release film by a bar coating method, dried in a 90 ° C. dry oven for 4 minutes, and then the protective film of the polarizing film is removed and laminated with a laminating roll to coat the adhesive. A polarizing film having a pressure-sensitive adhesive / TAC (triacetyl cellulose) / PVA (polyvinyl alcohol) / TAC (triacetyl cellulose) structure was prepared, these polarizing films were aged at room temperature for 7 days. For each of the obtained polarizing films, gel fractions, light leakage and foamability were evaluated in the following manner.
(겔분율)(Gel fraction)
상기 편광필름 시험편을 약 0.2g 벗겨내어 에틸아세테이트 (EtAc) 50g을 첨 가하고 마그네틱 바로 1일 교반 한 다음 200 메쉬의 철망을 이용하여 녹지 않고 겔 상태로 남아 있는 성분을 걸러낸다. 그리고 85℃ 오븐에서 1시간동안 건조하고 난 후 잔류하는 질량을 측정하고 원 질량과 비교하여 백분율로 구하였다.Peel off about 0.2g of the polarizing film test piece, add 50g of ethyl acetate (EtAc), stir the magnetic bar for 1 day, and filter out the remaining ingredients in a gel state using a 200 mesh wire mesh. The mass remaining after drying in an oven at 85 ° C. for 1 hour was measured and compared with the original mass to obtain a percentage.
겔분율(%) = [잔류 겔의 질량(g) / 벗겨낸 원 질량(g)] X 100 Gel fraction (%) = [mass of residual gel (g) / raw mass stripped (g)] X 100
(빛샘도)(Light leak too)
상기 편광필름 시험편을 톰슨 커터를 이용하여 110x10mm가 되게 2장을 절단한 다음 2X20X20mm의 glass 앞과 뒷면으로 편광필름이 서로 직교하도록 라미네이팅 롤을 이용하여 합지하였다. 약 1시간이 경과한 다음 위의 시편들을 70oC, 상대습도 97%를 유지하고 있는 항온항습 오븐에 3일간 넣어둔 후 꺼내어 백라이트 위에서 안시로 빛샘 현상이 나타나는 지를 확인하고, 각 부분별 투과율을 측정하였다. 빛샘도는 중앙부의 투과율을 분모로 하고 상,하,좌,우 단부 투과율의 평균치를 분자로 하여 구한다.The polarizing film test piece was cut into two pieces so as to be 110x10mm using a Thomson cutter, and then laminated using a laminating roll so that the polarizing films were orthogonal to each other in front of and behind the glass of 2X20X20mm. After about 1 hour, the specimens were placed in a constant temperature and humidity oven maintained at 70 o C and a relative humidity of 97% for 3 days, and then taken out to see if light leakage occurred through visual acuity on the backlight. Measured. Light leakage is obtained by using the transmittance of the central part as the denominator and the average value of the upper, lower, left and right end transmittances as the numerator.
X : 빛샘 현상 좋지 못함X: Light leakage is not good
O : 빛샘 현상 양호O: Good light leakage phenomenon
빛샘도 = (상,하,좌,우 투과율의 평균치) / (중앙부의 투과율)Light leakage = (average of top, bottom, left and right transmittance) / (transmittance in center)
(발포성)(Foaming property)
상기 편광필름 시험편을 톰슨 커터를 이용하여 110x110mm가 되게 1장을 절단한 다음 2x120x120mm의 glass 한쪽 면에 라미네이팅 롤을 이용하여 합지하였다. 약 1시간이 경과한 다음 합지 시에 발생한 기포의 위치와 개수를 표시한 후 85oC 건 열 오븐에 1일간 넣어 두고 꺼내어 발포 현상이 발생하는지를 파악하였다. 하기 표 2에 아크릴계 점착제 조성물의 물성을 나타냈다. One piece of the polarizing film test piece was cut to 110x110 mm using a Thomson cutter, and then laminated on one surface of glass of 2x120x120 mm using a laminating roll. After about 1 hour, the location and number of bubbles generated at the time of lamination were displayed, and then placed in an 85 ° C gun heat oven for 1 day and taken out to determine whether a foaming phenomenon occurred. Table 2 shows the physical properties of the acrylic pressure-sensitive adhesive composition.
상기 표 2에 나타낸 바와 같이, 실험결과 실시예 7 ~ 12에서 중합체의 유리전이온도(Tg)가 -45℃ 이하인 공중합체를 사용한 점착제 조성물에서 항발포성이 좋고 빛샘 현상이 양호한 물성을 나타내었다. 그리고 상온에서 7일간 숙성(aging)시킨 후의 겔분율이 40 ~ 60% 이었으며 빛샘 현상이 모두 양호하였고 빛샘도는 1.2 이하였다. 비교예 8 ~ 11은 중합체의 유리전이 온도가 -45oC 초과한 공중합체의 점착제 조성물로 항발포성은 좋으나 빛샘 현상이 양호하지 못하고 빛샘도는 1.2를 초과하였다. As shown in Table 2, the experimental results in Examples 7 to 12 in the pressure-sensitive adhesive composition using a copolymer having a glass transition temperature (Tg) of -45 ℃ or less showed good anti-foaming properties and good light leakage phenomenon. The gel fraction after aging at room temperature for 7 days was 40-60%, all light leakage was good and the light leakage was 1.2 or less. Comparative Examples 8 to 11 are adhesive compositions of copolymers having a glass transition temperature of more than -45 ° C., but have good anti-foaming properties, but light leakage is not good, and light leakage exceeds 1.2.
비교예 7에서는 실시예 7에서 사용한 중합체와 유사한 공중합체를 사용하였다. 사용한 공중합체의 유리전이온도가 -45oC이고 점착제 조성물의 최종 겔분율은 53%이지만 공중합체의 폴리머분산지수(PDI)가 2.0 이하로 내려가면서 빛샘 현상이 좋지 못한 현상을 나타내고 빛샘도가 1.2 이상을 나타냄을 알 수 있다. In Comparative Example 7, a copolymer similar to the polymer used in Example 7 was used. Although the glass transition temperature of the used copolymer was -45 o C and the final gel fraction of the pressure-sensitive adhesive composition was 53%, the polymer dispersion index (PDI) of the copolymer decreased to 2.0 or less, indicating a poor light leakage phenomenon and a light leakage of 1.2. It turns out that the above is shown.
비교예 12에서는 실시예 12에서 사용한 중합체와 유사한 공중합체를 사용하였다. 사용한 공중합체의 유리전이온도가 -45oC 이하이고 폴리머분산지수(PDI)가 2.0 이상 이지만 중량평균분자량이 2,600,000으로 점착제 조성물의 최종 겔분율이 60%를 초과하였다. 이에 따라 빛샘 현상이 양호하지 못하였고, 이때의 빛샘도는 1.3를 나타내었다.In Comparative Example 12, a copolymer similar to the polymer used in Example 12 was used. The glass transition temperature of the copolymer used was -45 o C or less and the polymer dispersion index (PDI) was 2.0 or more, but the weight average molecular weight was 2,600,000, and the final gel fraction of the pressure-sensitive adhesive composition exceeded 60%. As a result, the light leakage was not good, and the light leakage was 1.3.
본 발명은 광학필름용 아크릴계 점착제의 중합체로 유리전이온도가 -60 ~ -45℃ 이고 폴리머분산지수 값이 2.0 ~ 6.0인 중합체로 점착제 조성물의 최종 겔분율이 40 ~ 60%인 조성물 및 이를 이용한 광학필름에 관한 것으로, 특히 광학필름을 구성하는 기재와 점착제의 치수변화 차이에 의하여 발생하는 내부 응력의 완화 효과가 우수하여 빛샘 현상을 최소화 시킬 수 있어, 대형화추세에 따른 여러 가지 디스플레이 장치에 유용하게 사용될 수 있다. The present invention is a polymer of an acrylic pressure-sensitive adhesive for an optical film with a glass transition temperature of -60 ~ -45 ℃ and a polymer dispersion index value of 2.0 ~ 6.0 of a polymer composition of the final gel fraction of the pressure-sensitive adhesive composition and optical using the same In particular, the film relates to an excellent effect of mitigating internal stress caused by the difference in the dimensional change of the substrate and the pressure-sensitive adhesive constituting the optical film, thereby minimizing light leakage, which is useful for various display devices according to the trend of enlargement. Can be.
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