KR100670331B1 - Plastic electrode and solar cells using the same - Google Patents
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Abstract
본 발명은 플라스틱 전극 및 이를 채용한 태양전지에 관한 것으로서, 구체적으로는 플라스틱 전극과 반도체 산화물과의 친화성을 개선하여 밀착력을 증가시킴으로써 입사광에 의해 염료분자로부터 생성된 전자의 흐름을 원활하게 유도하고 이를 통해 집전특성을 향상시킨 플라스틱 전극 및 이를 채용한 태양전지에 관한 것이다.The present invention relates to a plastic electrode and a solar cell employing the same, in particular, to improve the affinity between the plastic electrode and the semiconductor oxide to increase the adhesion to smoothly induce the flow of electrons generated from the dye molecules by the incident light The present invention relates to a plastic electrode having improved current collecting characteristics and a solar cell employing the same.
본 발명은 플라스틱 기판; 상기 기판 상에 도포된 친수성 화합물; 및 상기 친수성 화합물 상에 도포된 투명 전도체를 포함하는 것을 특징으로 하는 플라스틱 전극 및 이를 채용한 태양전지를 제공한다.The present invention is a plastic substrate; A hydrophilic compound applied on the substrate; And it provides a plastic electrode and a solar cell employing the same, characterized in that it comprises a transparent conductor coated on the hydrophilic compound.
Description
도 1은 일반적인 염료감응 태양전지의 구성을 개략적으로 도시한 도면이다.1 is a view schematically showing the configuration of a general dye-sensitized solar cell.
도 2a는 종래의 플라스틱 염료감응 태양전지의 구조를 나타낸 개략도를 나타낸다.Figure 2a shows a schematic diagram showing the structure of a conventional plastic dye-sensitized solar cell.
도 2b는 본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 구조를 나타내는 개략도이다.Figure 2b is a schematic diagram showing the structure of a dye-sensitized solar cell according to the present invention.
도 3a는 종래의 플라스틱 염료감응 태양전지의 문제점을 설명하는 개략도이다.3A is a schematic diagram illustrating a problem of a conventional plastic dye-sensitized solar cell.
도 3b는 본 발명에 따른 플라스틱 염료감응 태양전지의 원리를 설명하는 개략도이다.Figure 3b is a schematic diagram illustrating the principle of the plastic dye-sensitized solar cell according to the present invention.
도 4는 본 발명의 실시예 1에 따라 제작된 플라스틱 염료감응 태양전지의 전류-전압 특성 결과를 나타내는 그래프이다.Figure 4 is a graph showing the current-voltage characteristics of the plastic dye-sensitized solar cell manufactured according to Example 1 of the present invention.
<도면에 사용된 부호의 간단한 설명><Brief description of symbols used in the drawings>
11: 염료 12: 금속산화물11: dye 12: metal oxide
13: 플라스틱 기판 14: 투명 도전체13: plastic substrate 14: transparent conductor
15: 상대전극 16: 전해질15: counter electrode 16: electrolyte
17: 고분자 필름 17: polymer film
본 발명은 플라스틱 전극 및 이를 채용한 태양전지에 관한 것으로서, 구체적으로는 플라스틱 전극과 반도체 산화물과의 친화성을 개선하여 밀착력을 증가시킴으로써 입사광에 의해 염료분자로부터 생성된 전자의 흐름을 원활하게 유도하고 이를 통해 집전특성을 향상시킨 플라스틱 전극 및 이를 채용한 태양전지에 관한 것이다.The present invention relates to a plastic electrode and a solar cell employing the same, in particular, to improve the affinity between the plastic electrode and the semiconductor oxide to increase the adhesion to smoothly induce the flow of electrons generated from the dye molecules by the incident light The present invention relates to a plastic electrode having improved current collecting characteristics and a solar cell employing the same.
최근 들어 직면하는 에너지 문제를 해결하기 위하여 기존의 화석 연료를 대체할 수 있는 다양한 연구가 진행되어 오고 있다. 특히 수 십년 이내에 고갈될 석유 자원을 대체하기 위하여 풍력, 원자력, 태양력 등의 자연 에너지를 활용하기 위한 광범위한 연구가 진행되어 오고 있다. 이들 중 태양에너지를 이용한 태양 전지는 기타 다른 에너지원과는 달리 자원이 무한하고 환경 친화적이므로 1983년 Se 태양전지를 개발한 이후로 최근에는 실리콘 태양전지가 각광을 받고 있다.Recently, various researches have been conducted to replace existing fossil fuels to solve the energy problem. In particular, extensive research has been conducted to utilize natural energy such as wind, nuclear power and solar power to replace the oil resources that will be exhausted within decades. Unlike other energy sources, solar cells that use solar energy have unlimited resources and are environmentally friendly.Since the development of Se solar cells in 1983, silicon solar cells have been in the spotlight recently.
그러나 이와 같은 실리콘 태양전지는 제작 비용이 상당히 고가이기 때문에 실용화가 곤란하고, 전지효율을 개선하는데도 많은 어려움이 따르고 있다. 이러한 문제를 극복하기 위하여 제작 비용이 현저히 저렴한 염료 감응 태양 전지의 개발이 적극 검토되어 오고 있다.However, such a silicon solar cell is difficult to be commercialized because the manufacturing cost is quite expensive, and there are many difficulties in improving the battery efficiency. In order to overcome this problem, the development of dye-sensitized solar cells with significantly lower manufacturing costs has been actively studied.
염료 감응 태양전지는 실리콘 태양전지와는 달리 가시광선을 흡수하여 전자-홀 쌍(electron-hole pair)을 생성할 수 있는 감광성 염료 분자, 및 생성된 전자를 전달하는 전이 금속 산화물을 주된 구성 재료로 하는 광전기 화학적 태양전지이다. 지금까지 알려진 염료 감응 태양전지 중 대표적인 예로는 1991년 스위스의 그라첼(Gratzel) 등에 의해 발표된 것이 알려져 있다. 이 전지는 기존의 실리콘 태양전지에 비하여 전력당 제조원가가 저렴하기 때문에 기존의 태양전지를 대체할 수 있는 기능성이 있다는 점에서 주목을 받아왔다.Dye-sensitized solar cells, unlike silicon solar cells, contain photosensitive dye molecules capable of absorbing visible light to produce electron-hole pairs, and transition metal oxides for transferring the generated electrons. It is a photoelectrochemical solar cell. A representative example of the dye-sensitized solar cells known to date is known in 1991 by Gratzel et al., Switzerland. This battery has been attracting attention because it has a function that can replace a conventional solar cell because the manufacturing cost per power is lower than that of a conventional silicon solar cell.
도 1은 일반적인 염료감응 태양전지의 작동원리에 대한 것으로, 태양광이 염료분자에 흡수되면 염료분자는 기저상태에서 여기상태로 전자전이하여 전자-홀 쌍을 만들고, 여기상태의 전자는 금속산화물 입자 계면의 전도대(conduction band)로 주입되며, 주입된 전자는 플라스틱 기판 위의 투명 도전체 계면을 통한 뒤 외부회로를 통해 상대전극으로 이동한다. 한편 전자전이 결과로 산화된 염료는 전해질 내 산화-환원 커플에 의해 환원되고, 산화된 이온은 전하중성(charge neutrality)을 이루기 위해 상대전극의 계면에 도달한 전자와 환원 반응을 함으로서 전력을 생성하게 된다. 이처럼 염료감응 태양전지는 기존의 p-n 접합형 Si 태양전지와 다르게 계면 반응을 통해 작동하는 전기 화학적 원리를 가지고 있으며, 따라서 계면 특성을 개선하는 것이 매우 중요한 기술적 과제이다. 도 2a는 도 1에 대한 실질적인 적층구조를 나타낸다. 도 2a에 나타낸 바와 같이 일반적인 플렉시블 형태의 염료감응 태양전지는 플라스틱 기판(13), 투명 도전체(14), 상대전극(15), 전해질층(16), 염료분자(11), 금속산화물(12) 및 고분자필름(17) 등으로 구성된다.1 is a view illustrating the operation principle of a general dye-sensitized solar cell. When sunlight is absorbed by dye molecules, dye molecules electron-transfer from the ground state to the excited state to form electron-hole pairs, and the excited electrons are metal oxide particles The injected electrons are injected into the conduction band of the interface, and the injected electrons move through the transparent conductor interface on the plastic substrate and then move through the external circuit to the counter electrode. On the other hand, the dye oxidized as a result of electron transfer is reduced by the oxidation-reduction coupler in the electrolyte, and the oxidized ions generate power by reacting with electrons reaching the interface of the counter electrode to achieve charge neutrality. do. As described above, dye-sensitized solar cells have electrochemical principles that operate through interfacial reactions unlike conventional p-n junction-type Si solar cells, and therefore, it is very important to improve the interfacial properties. FIG. 2A shows a substantially stacked structure for FIG. 1. As shown in FIG. 2A, a conventional flexible dye-sensitized solar cell includes a
이와 같은 염료감응 태양전지는 도 1에서 나타낸 태양전지의 작동을 위한 특성제어 뿐만 아니라 빛에 의해 태양전지로부터 생성된 전자를 손실 없이 전극으로 수집할 수 있는 능력을 갖추어야 한다. 그 중에서 금속산화물(12)과 투명 도전 전극(14)의 계면에서 일어나는 전자이동은 염료감응 태양전지의 특성에 크게 영향을 주게 된다. 빛에 의해 광 여기 된 염료분자(11)에 의해 전하가 발생하고 금속산화물(12)에 전자가 전달되면, 다시 플라스틱 기판(13) 위의 투명 도전 전극(14) 쪽으로 전자가 이동하게 되는데, 이때 투명 도전 전극(14)과 금속산화물의 밀착력이 좋지 않으면 원활한 전자전달이 안되고 충분한 집전이 이루어지지 않는다. 그 결과 태양전지의 개방전압(open circuit voltage, Voc), 단락전류(short circuit current, Isc), 충전밀도 (fill factor, FF) 특성을 열화 시키게 된다. 그러므로 투명 전극(14)은 생성된 전자를 손실 없이 받아 들일 수 있게 하기 위해 전극구조의 개선이 요구되고 있다.Such a dye-sensitized solar cell should have the ability to collect electrons generated from the solar cell by light without loss as well as the characteristics control for the operation of the solar cell shown in FIG. Among them, electron transfer occurring at the interface between the
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 금속 산화물과 플라스틱 기판 상의 투명 도전막과의 밀착성을 증가시켜 입사광에 의해 생성된 전자를 원활하게 이동시키고, 전극의 집전특성을 향상시키는 플라스틱 전극을 제공하는 것이다.SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made in an effort to provide a plastic electrode that increases adhesion between a metal oxide and a transparent conductive film on a plastic substrate to smoothly move electrons generated by incident light and improve current collecting characteristics of the electrode.
본 발명이 이루고자 하는 다른 기술적 과제는 상기 플라스틱 전극을 채용한 태양전지를 제공하는 것이다.Another object of the present invention is to provide a solar cell employing the plastic electrode.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여 본 발명은,The present invention to achieve the above technical problem,
플라스틱 기판;Plastic substrates;
상기 기판 상에 형성된 친수성 화합물; 및A hydrophilic compound formed on the substrate; And
상기 친수성 화합물 상에 형성된 투명 전도체를 포함하는 것을 특징으로 하는 플라스틱 전극을 제공한다.It provides a plastic electrode comprising a transparent conductor formed on the hydrophilic compound.
상기 친수성 화합물로서는 유기 화합물, 무기 화합물 또는 이들의 혼합물이 바람직하다.As said hydrophilic compound, an organic compound, an inorganic compound, or a mixture thereof is preferable.
상기 무기 화합물로서는 SiO2, TiO2, ZrO2, ZnO, Al2O3 등이 바람직하며, 상기 유기 화합물로서는 술폰산, 황산 에스테르, 실리케이트 화합물, 인산기 함유 유기화합물, 카르본산, 폴리옥시 에틸렌기 함유 화합물 등이 바람직하다. As the inorganic compound, SiO 2 , TiO 2 , ZrO 2 , ZnO, Al 2 O 3, etc. are preferable, and as the organic compound, sulfonic acid, sulfuric acid ester, silicate compound, phosphoric acid group-containing organic compound, carboxylic acid, polyoxyethylene group-containing compound Etc. are preferable.
상기 친수성 화합물은 약 0.01 내지 200㎛의 두께가 바람직하다.The hydrophilic compound preferably has a thickness of about 0.01 to 200 mu m.
상기 다른 기술적 과제를 달성하기 위하여 본 발명은 상기 플라스틱 전극을 채용한 태양전지를 제공한다.In order to achieve the above another technical problem, the present invention provides a solar cell employing the plastic electrode.
이하에서는 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기로 한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail.
본 발명은 플라스틱 염료감응 태양전지의 전극의 구조를 개선하여 반도체 산화물과 플라스틱 기판(13) 위의 투명 도전체(14)와의 밀착성을 증가시켜 입사광에 의해 생성된 전자를 전극으로 원활하게 유도하고 전극의 집전특성을 향상시키며, 이를 통해 고효율 플라스틱 전극 및 이를 채용한 염료감응 태양전지를 제작하는데 목적이 있다.The present invention improves the structure of the electrode of the plastic dye-sensitized solar cell to increase the adhesion between the semiconductor oxide and the
플라스틱 염료감응 태양전지는 플라스틱 기판과 반도체 산화물 간의 친화성이 계면에서의 접촉저항으로 나타나 전자의 집전특성을 크게 좌우하게 된다. 도 3a에 나타낸 바와 같이 대부분의 플라스틱 기판(13)의 경우는 표면이 강한 소수성 (Hydrophobic)이기 때문에 얇은 투명 도전체(14)의 막 표면까지 소수성을 띠게 된다. 따라서 이러한 표면 위에 친수성 페이스트를 이용한 금속 산화물(12) 막을 형성하는 것이 곤란하며, 성막되더라도 쉽게 박리가 발생하고, 특히 플라스틱 기판을 변형시킬 경우 그 박리 정도가 더욱 심해진다. 이를 해결하기 위해서는 상기 금속 산화물과 직접 접촉하는 투명 도전막 위의 소수성을 제거하지 않으면 안되며, 이를 위해서 도 3b의 구조와 같이 강한 소수성을 가진 플라스틱 기판(13)과 투명 도전체(14) 사이에 친수성이 강한 물질(18)을 도입함으로써 플라스틱 기판의 소수성을 차단할 수 있다. 이와 같이 반도체 산화물과 투명 도전막과의 친화성을 개선하여 계면저항을 줄임으로써 고효율 플라스틱 전극 및 이를 채용한 염료감응형 태양전지를 제조할 수 있게 된다. The plastic dye-sensitized solar cell has affinity between the plastic substrate and the semiconductor oxide as a contact resistance at the interface, which greatly influences the current collecting characteristics of the electron. As shown in FIG. 3A, most
상기 플라스틱 기판(13)과 투명 도전막(14) 사이에 도입되는 친수성 물질로서는 입자상, 액상, 겔형, 고분자형 등이 모두 가능하며, 친수성이라면 유기계 화합물 또는 무기계 화합물 모두 사용이 가능하다. 이와 같은 친수성 물질은 액상 또는 겔형의 경우 일반적인 코팅 등의 방법이 가능하며, 입자상의 경우 화학증착법, 원자증착법, 스퍼터링, 물리증착법 등의 방법을 통해 도입할 수 있다. As the hydrophilic material introduced between the
이와 같은 친수성 무기 화합물의 예로서는 SiO2, TiO2, ZrO2, ZnO, Al2O3 등을 예로 들 수 있으며, 바람직하게는 SiO2, TiO2, Al2O3를 예로 들 수 있다.Examples of such hydrophilic inorganic compounds include SiO 2 , TiO 2 , ZrO 2 , ZnO, Al 2 O 3 , and the like, and preferably SiO 2 , TiO 2 , Al 2 O 3 .
상기 친수성 유기 화합물의 예로서는 술폰산, 황산 에스테르, 실리케이트 화합물, 인산기 함유 유기화합물, 카르본산, 폴리옥시 에틸렌기 함유 화합물 등을 예 로 들 수 있으며, 이들 중 실리케이트 함유 유기 화합물, 인산기 함유 유기화합물 등이 바람직하다.Examples of the hydrophilic organic compound include sulfonic acid, sulfuric acid ester, silicate compound, phosphoric acid group-containing organic compound, carboxylic acid, polyoxyethylene group-containing compound, and the like, and silicate-containing organic compound and phosphoric acid group-containing organic compound are preferable. Do.
이와 같은 친수성 화합물은 상기 플라스틱 기판(13) 상에 약 0.01 내지 200㎛, 바람직하게는 1 내지 50㎛의 두께로 도입될 수 있다. 상기 친수성 화합물의 두께가 200㎛를 초과하는 경우 외부 응력에 의해 물리적으로 파괴되거나 광 투과율 저하로 인한 광 효율 감소를 초래할 우려가 있으며, 0.01㎛ 미만인 경우 충분한 친수성을 기판 상에 도입하기 곤란하다는 문제가 있어 바람직하지 않다.Such a hydrophilic compound may be introduced on the
이와 같이 제조한 플라스틱 전극은 주로 광음극, 즉 염료감응 태양전지에서 금속 산화물층과 인접한 전극에 사용하는 것이 바람직하다. 상술한 바와 같이 상기 친수성 화합물의 도입으로 인해 금속 산화물과 투명 전도막 사이의 밀착성을 강화시켜주기 때문이다. 상대전극에도 투명 전도막과 기판과의 결합력을 강화시키기 위하여 사용할 수 있음은 당연하다 할 것이다.The plastic electrode thus prepared is preferably used for the photocathode, that is, the electrode adjacent to the metal oxide layer in the dye-sensitized solar cell. As described above, the introduction of the hydrophilic compound enhances the adhesion between the metal oxide and the transparent conductive film. Of course, the counter electrode can be used to enhance the bonding force between the transparent conductive film and the substrate.
상기와 같은 본 발명에 따른 플라스틱 전극을 채용한 염료감응 태양전지를 구성하는 성분으로서는, 통상의 염료감응 태양전지에서 사용되는 것들이라면 아무 제한 없이 사용할 수 있다. 예를 들어 기본적인 성분으로서 투명기판, 투명 전도체, 전해질, 염료, 금속 산화물, 촉매층 등을 들 수 있다.As a component constituting the dye-sensitized solar cell employing the plastic electrode according to the present invention as described above, any one used in a conventional dye-sensitized solar cell can be used without any limitation. For example, a transparent substrate, a transparent conductor, an electrolyte, a dye, a metal oxide, a catalyst layer, etc. are mentioned as a basic component.
상기 투명기판으로서는 투명성을 갖고 있는 것이면 특별히 한정되는 것은 아니며, 예를 들어 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카보네이트, 폴리이미드, 또는 폴리에틸렌나프탈레이트와 같은 투명한 고분자 물질을 사용할 수 있으며, 그 표면 상에는 도전성 물질인 투명 전도체를 도포하여 전도성을 부여할 수 있다. 이와 같은 투명 전도체로서는 주석 산화물, 불순물 도핑된 주석 산화물, 아연산화물, 불순물 도핑된 아연 산화물, 반투명 나노 금속 막, 그리고 이들간에 복합층으로 형성된 전도체를 포함한다. 특히 도전성, 투명성, 특히 내열성을 높은 수준으로 갖는다는 측면에서는 주석계 산화물(예를 들어 SnO2) 등이 적합하고, 비용적인 측면에서는 인듐 틴 옥사이드(ITO)가 바람직하다. 가장 바람직하게는 불소가 도핑된 인듐 틴 옥사이드(FTO)가 특히 더 바람직하다.The transparent substrate is not particularly limited as long as it has transparency, and for example, a transparent polymer material such as polyethylene terephthalate, polycarbonate, polyimide, or polyethylene naphthalate may be used, and a transparent conductor which is a conductive material on the surface thereof. Can be applied to impart conductivity. Such transparent conductors include tin oxide, impurity doped tin oxide, zinc oxide, impurity doped zinc oxide, translucent nano metal film, and a conductor formed of a composite layer therebetween. Tin oxides (for example, SnO 2 ) and the like are suitable in terms of high conductivity, transparency, and particularly high heat resistance, and indium tin oxide (ITO) is preferable in terms of cost. Most preferably, indium tin oxide (FTO) doped with fluorine is particularly preferred.
상기 금속 산화물은 반도체 미립자로서 광 여기 하에서 전도대 전자가 캐리어로 되어 애노드 전류를 제공하는 n형 반도체인 것이 바람직하다. 구체적으로 예시하면 TiO2, SnO2, ZnO2, WO3, Nb2O5, Al2O3, MgO, TiSrO3 등을 들 수 있으며, 특히 바람직하게는 아나타제형의 TiO2이다. 아울러 상기 금속 산화물은 이들에 한정되는 것은 아니며, 이들을 단독 또는 두 가지 이상 혼합하여 사용할 수 있다. 이와 같은 반도체 미립자는 표면에 흡착된 염료가 보다 많은 빛을 흡수하도록 하기 위하여 표면적을 크게 하는 것이 바람직하며, 이를 위해 반도체 미립자의 입경이 20nm 이하 정도로 하는 것이 바람직하다.The metal oxide is preferably an n-type semiconductor in which conduction band electrons become carriers and provide an anode current under optical excitation as semiconductor fine particles. Specific examples include TiO 2 , SnO 2 , ZnO 2 , WO 3 , Nb 2 O 5 , Al 2 O 3 , MgO, TiSrO 3 , and the like, and particularly preferably anatase TiO 2 . In addition, the said metal oxide is not limited to these, These can be used individually or in mixture of 2 or more types. Such semiconductor fine particles preferably have a large surface area in order for the dye adsorbed on the surface to absorb more light, and for this purpose, the particle size of the semiconductor fine particles is preferably about 20 nm or less.
또한 상기 염료는 태양 전지 혹은 광전지 분야에서 일반적으로 사용되는 것이라면 아무 제한 없이 사용할 수 있으나, 루테늄 착물이 바람직하다. 상기 루테늄 착물로서는 RuL2(SCN)2, RuL2(H2O)2, RuL3, RuL2 등을 사용할 수 있다(식중 L은 2,2'-비피리딜-4,4'-디카르복실레이트 등을 나타낸다). 그렇지만 이와 같은 염료로서는 전하 분리기능을 갖고 감응 작용을 나타내는 것이면 특별히 한정되는 것은 아니며, 루테늄 착물 이외에도 예를 들어 로다민 B, 로즈벤갈, 에오신, 에리스로신 등의 크산틴계 색소, 퀴노시아닌, 크립토시아닌 등의 시아닌계 색소, 페노사프라닌, 카브리블루, 티오신, 메틸렌블루 등의 염기성 염료, 클로로필, 아연 포르피린, 마그네슘 포르피린 등의 포르피린계 화합물, 기타 아조 색소, 프탈로시아닌 화합물, Ru 트리스비피리딜 등의 착화합물, 안트라퀴논계 색소, 다환 퀴논계 색소 등을 들 수 있으며, 이들을 단독 또는 두가지 이상 혼합하여 사용할 수 있다.In addition, the dye may be used without limitation as long as it is generally used in the solar cell or photovoltaic field, ruthenium complex is preferred. As the ruthenium complex, RuL 2 (SCN) 2 , RuL 2 (H 2 O) 2 , RuL 3 , RuL 2, etc. may be used (wherein L is 2,2′-bipyridyl-4,4′-dicar). Carboxylate and the like). However, the dye is not particularly limited as long as it has a charge separation function and exhibits a sensitive action. In addition to ruthenium complexes, for example, xanthine-based pigments such as rhodamine B, rosebengal, eosin, and erythrosine, quinocyanine and kryptosh Basic dyes, such as cyanine pigment | dye, phenosaprine, cabrioblue, thiocin, and methylene blue, porphyrin type compounds, such as chlorophyll, zinc porphyrin, magnesium porphyrin, other azo dyes, phthalocyanine compound, Ru trisbipyri Complex compounds such as dill, anthraquinone dyes, polycyclic quinone dyes, and the like, and the like, and these may be used alone or in combination of two or more thereof.
상기 금속 산화물 및 염료를 포함하는 광흡수층의 두께는 15미크론 이하, 바람직하게는 1 내지 15미크론이 좋다. 왜냐하면 이 광흡수층은 그 구조상의 이유에서 직렬저항이 크고, 직렬저항의 증가는 변환효율의 저하를 초래하는 바, 막 두께를 15미크론 이하로 함으로써 그 기능을 유지하면서 직렬저항을 낮게 유지하여 변환효율의 저하를 방지할 수 있게 된다.The thickness of the light absorption layer including the metal oxide and the dye is 15 microns or less, preferably 1 to 15 microns. Because the light absorption layer has a large series resistance due to its structural reasons, and the increase in series resistance leads to a decrease in conversion efficiency. The film thickness is 15 microns or less, so that the series resistance is kept low while maintaining its function. Can be prevented from deteriorating.
상기 염료감응 태양전지에 사용되는 전해질층은 액체 전해질, 이온성 액체 전해질, 이온성 겔 전해질, 고분자 전해질 및 이들간에 복합체를 예로 들 수 있다. 대표적으로는 전해액으로 이루어지고, 상기 광흡수층을 포함하거나, 또는 전해액이 광흡수층에 침윤되도록 형성된다. 전해액으로서는 예를 들면 요오드의 아세토나이트릴 용액 등을 사용할 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니며, 홀 전도 기능이 있는 것이라면 어느 것이나 제한 없이 사용할 수 있다.Examples of the electrolyte layer used in the dye-sensitized solar cell include a liquid electrolyte, an ionic liquid electrolyte, an ionic gel electrolyte, a polymer electrolyte, and a composite therebetween. Representatively, it is made of an electrolyte solution, and includes the light absorption layer, or is formed so that the electrolyte solution is infiltrated into the light absorption layer. As the electrolyte, for example, an acetonitrile solution of iodine may be used, but the present invention is not limited thereto, and any electrolyte may be used without limitation as long as it has a hole conduction function.
더불어 상기 염료감응 태양전지는 촉매층을 더 포함할 수 있으며, 이와 같은 촉매층은 염료감응 태양전지의 산화환원 반응을 촉진하기 위한 것으로서 백금, 탄소, 그래파이트, 카본 나노튜브, 카본블랙, p-형 반도체 및 이들간의 복합체 등을 사용할 수 있으며, 이들은 상기 전해질층과 상대 전극 사이에 위치하게 된다. 이와 같은 촉매층은 미세구조로 표면적을 증가시킨 것이 바람직하며, 예를 들어 백금이면 백금흑 상태로, 카본이면 다공질 상태로 되어 있는 것이 바람직하다. 백금흑 상태는 백금의 양극 산화법, 염화백금산 처리 등에 의해, 또한 다공질 상태의 카본은, 카본 미립자의 소결이나 유기폴리머의 소성 등의 방법에 의해 형성할 수 있다. In addition, the dye-sensitized solar cell may further include a catalyst layer, such a catalyst layer is for promoting the redox reaction of the dye-sensitized solar cell, platinum, carbon, graphite, carbon nanotubes, carbon black, p-type semiconductor and Composites therebetween and the like can be used, and they are located between the electrolyte layer and the counter electrode. It is preferable that such a catalyst layer increases the surface area by a microstructure, for example, it is preferable that it is a platinum black state for platinum, and it is a porous state for carbon. The platinum black state can be formed by anodic oxidation of platinum, platinum chloride treatment, or the like, and carbon in the porous state can be formed by sintering of carbon fine particles or firing of an organic polymer.
이하 실시예 및 시험예를 통하여 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 그러나 이들은 본 발명을 상세히 설명하기 위해 제공되는 것일 뿐 본 발명이 이들에 의해 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples and Test Examples. However, these are provided only to explain the present invention in detail, and the present invention is not limited thereto.
비교예 1Comparative Example 1
인듐 도핑된 주석산화물 투명도전체가 형성된 플라스틱 기판 위에 입경 7 내지 25nm 정도 크기의 티타늄산화물 입자 페이스트를 바코팅법을 이용하여 1cm2 면적에 도포하고, 150℃에서 30분간 소성 공정을 통해 약 10㎛ 두께의 다공성 티타늄산화물막을 제작하였다. 그 후 상온에서 에탄올에 용해된 0.3 mM Ru(4,4'-디카르복시-2,2'-비피리딘)2(NCS)2 용액에 염료 흡착처리를 12시간 이상 수행하였다. 그 후 염료가 흡착된 다공성 티타늄산화물 막을 에탄올로 세척하고 상온 건조하여 광음극을 제조하였다.Titanium oxide particle paste having a particle size of 7 to 25 nm in size is coated on a 1 cm 2 area using a bar coating method on a plastic substrate on which an indium-doped tin oxide transparent conductor is formed, and then about 10 μm thick through a baking process at 150 ° C. for 30 minutes. A porous titanium oxide film was prepared. Thereafter, dye adsorption was performed on a 0.3 mM Ru (4,4'-dicarboxy-2,2'-bipyridine) 2 (NCS) 2 solution dissolved in ethanol at room temperature for 12 hours or more. After that, the dye-adsorbed porous titanium oxide membrane was washed with ethanol and dried at room temperature to prepare a photocathode.
상대전극(15)으로는 인듐 도핑된 주석산화물 투명 전도체가 형성된 플라스틱 기판 위에 스퍼터를 이용하여 Pt 환원전극을 증착하였고, 전해액 주입을 위해 0.75 mm 직경의 드릴을 이용하여 미세 구멍을 만들어 상대전극을 제작하였다.As the
60㎛ 두께의 열가소성 고분자 필름을 상기 광음극과 상대전극 사이에 두고 100℃에서 9초간 압착시킴으로써 두 전극을 접합시켰다. 상대전극에 형성된 미세구멍을 통하여 산화-환원 전해질을 주입시키고, 커버 글라스와 열가소성 고분자 필름을 이용하여 미세 구멍을 막음으로써 염료감응 태양전지를 제작하였다. 이때 이용된 산화-환원 전해질은 21.928g의 테트라프로필암모늄아이오다이드(tertrapropylammonium iodide)와 1.931g의 I2를 에틸렌카보네이트(ethylene carbonate) 80%, 아세토나이트릴(acetonitrile) 20 %로 이루어진 용매에 용해시킨 것을 이용하였다.The two electrodes were bonded by pressing a 60 μm-thick thermoplastic polymer film between the photocathode and the counter electrode at 100 ° C. for 9 seconds. A dye-sensitized solar cell was fabricated by injecting a redox electrolyte through the micropores formed in the counter electrode and blocking the micropores using a cover glass and a thermoplastic polymer film. The redox electrolyte used was dissolved in 21.928 g of tetrapropylammonium iodide and 1.931 g of I 2 in a solvent consisting of 80% ethylene carbonate and 20% acetonitrile. Was used.
제조된 플라스틱 염료 감응 태양전지의 효율, 개방전압, 단락전류, FF(fill factor) 등은 100mW/cm2의 광원을 Si 표준셀로 보정한 후 측정한 전류-전압 곡선으로부터 평가하였다. 도 4의 (a)는 비교예 1에 의해 제작된 염료감응 태양전지의 전류-전압 곡선을 보여 주며, 효율 2.08%, 개방전압 0.72V, 단락전류 4.06mA/cm2, 충밀도 0.70를 보였다.The efficiency, open voltage, short-circuit current, and fill factor (FF) of the manufactured plastic dye-sensitized solar cell were evaluated from a current-voltage curve measured after calibrating a 100 mW / cm 2 light source with a Si standard cell. 4 (a) shows the current-voltage curve of the dye-sensitized solar cell manufactured by Comparative Example 1, and showed an efficiency 2.08%, an open voltage of 0.72V, a short circuit current of 4.06 mA / cm 2 , and a charge of 0.70.
실시예 1Example 1
플라스틱 기판 위에 친수성 물질인 SiO2 화합물을 약 50㎛의 두께로 도포하고, 그 위에 인듐 도핑된 주석산화물 투명도전체를 형성함으로써 소수성이 차단된 투명전극 기판을 제조하고 이를 이용하여 비교예 1과 동일한 과정으로 광음극을 제조하였으며, 다시 비교예 1과 동일한 과정으로 상대전극 및 전해액, 봉지 공정 등 을 실시하여 플라스틱 염료감응형 태양전지를 제조하였다. 전류-전압 특성은 도 4의 (b)에 나타내었는데, 효율 2.5%, 개방전압 0.73V, 단락전류 4.70mA/cm2, 충전밀도 0.73을 나타내었다.A hydrophobic SiO 2 compound was applied on a plastic substrate to a thickness of about 50 μm, and an indium-doped tin oxide transparent conductor was formed thereon, thereby preparing a transparent electrode substrate having a hydrophobic barrier, and using the same process as in Comparative Example 1 The photocathode was manufactured, and a plastic dye-sensitized solar cell was manufactured by performing a counter electrode, an electrolyte, and an encapsulation process in the same process as in Comparative Example 1. The current-voltage characteristics are shown in (b) of FIG. 4, which shows an efficiency of 2.5%, an open voltage of 0.73 V, a short circuit current of 4.70 mA / cm 2 , and a charge density of 0.73.
비교예 1 과 실시예 1의 측정결과를 비교해 보면 실시예 1의 경우가 광전변환 효율이 개선 되었으며, 그것은 충전밀도에 의한 것 뿐만이 아니고 개방전압, 특히 단락전류의 증가에 의한 결과임을 알 수 있다. 이와 같은 단락전류의 증가는 염료에 의해 생성된 전자가 투명전극으로 쉽게 이동할 수 있도록 티타늄 산화물과 플라스틱 기판과의 밀착성을 증가시켜 접촉저항을 최소화하는 것으로 가능하게 된다. 즉, 플라스틱 기판과 티타늄 산화물 사이에 친수성 화합물을 도입함으로써 플라스틱 기판의 소수성을 차단하였으므로 티타늄 산화물과 투명전극과의 친화성을 개선 할 수 있다.Comparing the measurement results of Comparative Example 1 and Example 1 it can be seen that in the case of Example 1 the photoelectric conversion efficiency is improved, it is not only due to the charging density, but also due to the increase in the open voltage, in particular short-circuit current. The increase in the short-circuit current is possible to minimize the contact resistance by increasing the adhesion between the titanium oxide and the plastic substrate so that the electrons generated by the dye can easily move to the transparent electrode. In other words, since the hydrophobicity of the plastic substrate is blocked by introducing a hydrophilic compound between the plastic substrate and the titanium oxide, the affinity between the titanium oxide and the transparent electrode can be improved.
비교예 1 및 실시예 1에서 제시한 두 종류의 플라스틱 염료감응 태양전지의 플라스틱전극을 비교하기 위해 표면 저항을 측정하였으며, 두 종류 다 10~15Ω/□ 범위를 벗어나지 않았다. 즉 친수성 SiO2 화합물을 도포하는 것은 투명도전 기판의 표면저항에 영향을 주지 않는다는 것을 알 수 있다. 입사광의 차이를 비교하기 위해 380~1100nm의 범위에서 각각의 투과율과 반사율을 측정하였다. 비교예 1의 경우는 투과율 78.2%, 반사율 12.82, 실시예 1의 경우 투과율 78.4%, 반사율 14.4%의 결과가 나왔다. 이것은 친수성 화합물 코팅에 의해 광 투과율 및 반사율에 대한 영향이 거의 없었음을 나타낸다. 한편 플라스틱 기판의 소수성을 차단하는 효과를 보 기 위해 물에 대한 표면 접촉각 측정을 한 결과 비교예 1의 경우는 108ㅀ, 실시예 1의 경우는 69ㅀ의 결과가 얻어졌다. 이는 친수성 화합물을 플라스틱 기판과 투명도전막 사이에 도입함으로써 플라스틱 기판에서 기인하는 소수성이 차단되었음을 의미한다.In order to compare the plastic electrodes of the two types of plastic dye-sensitized solar cells shown in Comparative Example 1 and Example 1, the surface resistance was measured. In other words, it can be seen that applying the hydrophilic SiO 2 compound does not affect the surface resistance of the transparent conductive substrate. In order to compare the difference in incident light, each transmittance and reflectance were measured in the range of 380 to 1100 nm. In the case of Comparative Example 1, the results were 78.2% transmittance, 12.82 reflectivity, 78.4% transmittance, and 14.4% reflectance in Example 1. This indicates that the hydrophilic compound coating had little effect on light transmittance and reflectance. On the other hand, as a result of measuring the surface contact angle with respect to water in order to block the hydrophobicity of the plastic substrate, the results of 108 ㅀ for Comparative Example 1, 69 는 for Example 1 was obtained. This means that the hydrophobicity resulting from the plastic substrate was blocked by introducing a hydrophilic compound between the plastic substrate and the transparent conductive film.
이와 같이 본 발명에서 제안한 플라스틱 기판과 투명도전막 사이에 친수성 화합물을 도입하는 방법을 이용하는 경우에는 티타늄 산화물과 투명도전막과의 친화성을 증가시켜 입사광에 의해 염료로부터 생성된 전자를 투명도전 전극으로 유도하여 집전특성을 향상 시키며, 그로 인해 종래의 플라스틱 염료감응형 태양전지에 비해 단락전류가 향상 되는 것을 알 수 있다. 이는 플라스틱 투명전극의 구조 개선으로 종래의 염료감응형 플라스틱 태양전지보다 우수한 고효율의 염료감응형 플라스틱 태양전지를 제작할 수 있음을 의미한다.As described above, in the case of using the method of introducing a hydrophilic compound between the plastic substrate and the transparent conductive film proposed in the present invention, the affinity between the titanium oxide and the transparent conductive film is increased to induce electrons generated from the dye by incident light to the transparent conductive electrode. It can be seen that the current collector characteristics are improved, and therefore, the short circuit current is improved as compared with the conventional plastic dye-sensitized solar cell. This means that by improving the structure of the plastic transparent electrode, it is possible to manufacture a highly efficient dye-sensitized plastic solar cell than the conventional dye-sensitized plastic solar cell.
본 발명은 염료감응형 플라스틱 태양전지의 전극 구조를 친수성 화합물 층을 이용하여 플라스틱 기판과 반도체 산화물과의 친화성을 증가시키는 구조를 취함으로써 생성된 전자를 전극으로 유도하고 집전특성을 개선하여 종래의 플라스틱 염료감응 태양전지보다 고효율의 플라스틱 염료감응형 태양전지를 제작할 수 있고, 그 결과로 플라스틱 염료감응형 태양전지 모듈의 생산단가를 낮출 수 있다.The present invention takes the structure of the electrode structure of the dye-sensitized plastic solar cell using a hydrophilic compound layer to increase the affinity between the plastic substrate and the semiconductor oxide to induce the generated electrons to the electrode and improve the current collector characteristics The plastic dye-sensitized solar cell with higher efficiency than the plastic dye-sensitized solar cell can be manufactured, and as a result, the production cost of the plastic dye-sensitized solar cell module can be lowered.
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