KR100602540B1 - 개별적인 막 조립체와 플레이트 조립체 사이의 밀봉이개선된 연료전지 - Google Patents

개별적인 막 조립체와 플레이트 조립체 사이의 밀봉이개선된 연료전지 Download PDF

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Abstract

연료전지 스택은 다수의 연료전지를 포함하고, 이들 각각은 막 전극 조립체(MEA) 및 물 수송용 플레이트(WTP) 또는 흑연으로부터 제조된 유체 유동 플레이트를 포함한다. 이 플레이트 및 선택적으로 분리기 플레이트(SP)는 또한 연료전지 스택에 제공된 물의 형태로 냉각제 유체를 잘 함유하기 위한 물이 새지 않는 밀봉을 제공하기 위해 이러한 구성 요소의 외측 단부에서 피복된 플루오로엘라스토머 접착제/밀봉제(30)에 의해 서로 및 막 전극 조립체(MEA)와 조립 관계를 유지한다.

Description

개별적인 막 조립체와 플레이트 조립체 사이의 밀봉이 개선된 연료전지{FUEL CELL WITH IMPROVED SEALING BETWEEN INDIVIDUAL MEMBRANE ASSEMBLIES AND PLATE ASSEMBLIES}
본 발명은 전기화학적 연료전지, 보다 구체적으로 상기 연료전지의 냉각제 유동장 플레이트와 인접하는 구성 요소 사이에 제공된 밀봉, 특히 막 전극 조립체 및/또는 관련하는 물 분리기 플레이트에 관한 것이다.
종래, 연료전지 구성 요소, 특히 다공성일 수 있는 구성 요소의 주연부를 엘라스토머 밀봉 물질로 밀봉하는 대표적인 방법이 본원의 양수인 소유의 미국 특허 제 5,264,299 호 및 제 5,523,175 호에 개시되어 있다. 보다 특히, 상기 미국 특허 제 5,264,299 호는 상기 밀봉물질을 사용하여 지지판과 양성자 교환막의 주연부를 결합시킴으로써 이들 구성 요소를 조립하는 방법을 개시하고 있다. 상기 미국 특허는 본원에서 참조로 인용된다.
종래 기술에서 막과 플레이트 조립체 주연부를 밀봉시키기 위해서는 일반적으로 SARTOMER GRADE 2108(제조원 SARTOMER CO., INC.)과 같은 화학 약품을 사용하여 각 구성 요소의 외측 주연부를 함침시키는 것을 요구하며, 산소 부재하에서 경화시키는 것을 필요로 한다. 이러한 약품은 현재 선호되는 냉각 유체, 즉 연료전지에 통상적으로 사용되는 물과의 연속적인 접촉에 견딜 수 있도록 경화 상태에서 소수성이어야 한다.
종래 기술의 연료전지에서 물 수송용 플레이트는, 중합되는 경우, 기상 반응물이 누출을 차단하고 액체 냉각제 속으로 반응물이 침투되는 것을 방지하는 단부 밀봉을 생성하는 수지로 함침시킨다.
전형적으로, 물 수송용 단부 밀봉을 생성하기 위해 사용되는 수지로는 SARTOMER 2100[제조원: SARTOMER CO., INC] 및 SYLGARD 170[제조원: The Dow Chemical Company]을 들 수 있다. 이들 중합체는 다소 소수성이기는 하지만 물에 의해 완전히 습윤화되지는 않는다. 물은 연료전지 내부의 반응 생성물이며 전형적으로는 양성자 교환막(PEM) 연료전지의 냉각제를 추가로 포함하므로, 이러한 특성으로 인해 단부 밀봉 적용용으로는 바람직하지 않다. 보다 특히, 이러한 소수성은 물 수송용 플레이트의 중앙 활성 영역과 물 수송용 플레이트의 주연 단부 밀봉부 사이의 계면이 물로 완전히 충전될 수 없게 하는 결과를 초래한다. 이러한 현상은 물 수송용 플레이트의 밀봉 효율을 저하시키고, 냉각제 속으로 반응 기체를 다소 누출시킴으로써 바람직하지 않은 조건을 야기할 수 있다.
또한, 다공성 촉매 지지 플레이트의 단부는 함침되어 단부 밀봉을 생성한다. 이러한 함침용으로 통상적으로 사용되는 화합물 중 하나로는 실리콘 고무가 있다. 그러나, 실리콘 고무는 촉매 지지 플레이트 내부에 효과적인 밀봉을 생성하기는 하지만 양성자 교환막(PEM)과의 탁월한 접착력을 나타내지 못한다. 이러한 불량한 접착력은, 특히 양성자 교환막(PEM) 조작 연료전지의 조건으로 인해 양성자 교환막의 수 함량이 감소되는 경우, 상기 구성 요소들 사이의 계면에서 반응물을 누출시키는 경향이 있고 촉매 지지 플레이트의 단부로부터 양성자 교환막을 수축시킨다. 양성자 교환막의 수축은 양극 촉매 지지 플레이트와 음극 촉매 지지 플레이트 사이의 전기적인 단락을 초래할 수 있다. 물론, 전기적 단락은 연료전지의 효율을 저하시키고 국부 과열을 야기할 수 있다.
마지막으로, 전형적인 PEM 전지에서의 밀봉 형성은 물 수송용 플레이트의 주연부와 촉매 지지 플레이트의 주연부를 결합시킬 목적으로 아크릴계 테이프를 사용하여 이들 구성 요소 사이의 효과적인 밀봉을 생성한다. 상기 아크릴계 테이프는 물 수송용 플레이트의 2개의 등분을 서로 결합시킬 목적으로도 사용된다. 이와 같이 밀봉을 형성하는 경우 사용되는 물질의 소수성 및 PEM과의 불량한 접착력으로 인해 최저의 성능을 나타내게 된다. 또한, 이러한 밀봉은 이들의 설치 및 조립에 요구되는 다수의 구성 요소들 및 공정 단계들로 인해 과다한 제조비용을 초래한다.
본 발명은 다공성 흑연 물 수송용 플레이트와 다공성 흑연 촉매 지지 플레이트를 접착하고 교환막 자체에도 접착하는 단일의 주연부 밀봉제 피복물을 제공하고자 하는 것이다.
본 발명의 잇점은 상기 구성 요소들의 외측 단부를 피복시키고 함침시키기 위해 사용되는 단일의 접착제/밀봉제가 바람직한 밀봉 및 접착 기능을 둘 다 수행하는 편리한 방법을 제공할 뿐만 아니라 밀봉 및 접착 기능을 성취하기 위한 전술한 물질의 사용에 의해 야기되는 단점들을 미연에 방지하는데 있다.
발명의 개시
연료전지의 구성 및 작동 방법의 상세한 내용은 공지되어 있고 본원에 참고로 인용되는 미국 특허 제 5,264,299 호 및 미국 특허 제 5,523,175 호 뿐만 아니라 미국 특허 제 5,303,944 호 및 미국 특허 제 5,700,595 호 및 제 4,769,297 호에 기술되어 있다.
전술한 본 발명의 목적 및 기타 목적은 연료전지 스택을 제공함으로써 이루어질 수 있고, 여기서 스택의 개별적인 전지는 막 전극 조립체(MEA)를 포함하고, 여기서 마주하는 촉매층들은 양성자 교환막(PEM)의 반대면에 제공되고 전형적으로 다공성 흑연인 마주하는 양극 및 음극 지지 플레이트는 이 촉매의 반대면에 제공되고, 상기 촉매 지지 플레이트는 촉매에 인접한 중앙 영역 및 제 1 배치 표면을 포함하는 밀봉되는 주연 영역을 함유한다. 조합된 반응물 유동장 플레이트/물 수송용 플레이트는 촉매 지지 플레이트에 인접하여 제공되고, 또한 다공성 흑연으로 이루어지고, 제 2 배치 표면을 포함하는 주연 밀봉 영역을 포함한다.
바람직하게는 플루오로엘라스토머(fluoroelastomer) 형태의 밀봉제 피복물은 이들 제 1 배치 표면과 제 2 배치 표면 사이에 제공되고, 촉매 지지 플레이트를 유동장 플레이트에 접착시켜 결합시키는 작용을 한다.
촉매층에 인접하여 제공된 촉매 지지 플레이트 및 막 자체는 종래의 연료전지 배치에서의 일부 문제점을 일으키나 동일한 밀봉제 피복물은 또한 반응물 및 냉각제의 누출을 방지하는 구조를 제공하기 위해 막 전극 조립체 및 관련하는 물 수송용 플레이트 또는 플레이트들의 단부 주위에 제공될 수 있다.
본 발명의 상기 및 기타 특징, 양상 및 잇점은 후술하는 설명, 청구범위 및 첨부된 도면을 참조로 하여 보다 잘 이해될 것이다:
도 1은 본 발명에 이용할 수 있도록 적용된 형태의 전형적인 연료전지 스택에서 한 쌍의 평행하게 배열된 연료전지에서 여러 구성 요소들을 나타낸 측면 분해 조립도이다.
도 2는 도 1의 연료전지에 표시된 구성 요소들의 주연 표면 사이에 제공된 밀봉제 피복물을 나타내고 또한 연료전지 스택의 외측 단부에 제공된 동일한 밀봉제 피복물을 나타내는 연료전지의 부분 상세도이다.
도 3은 도 2와 유사하지만 2개의 물 수송용 플레이트를 갖는 전지에 대한 다공성 촉매 지지 플레이트 및 물 수송용 플레이트 조립체의 효과를 도시한 것이다.
도면을 보다 상세하게 보면, 도 1은 분해 관계에서 전형적인 연료전지 스택에서 반복 형태로 제공되는 전형적인 연료전지의 여러 구성 요소들을 도시한다. 2개의 막 전극 조립체는 도 1에서 (MEA)로 지시되고, 그 사이에 위치하는 물 수송용 플레이트(WTP) 및 분리기 플레이트(SP)가 제공된다.
각각의 막 전극 조립체는 양극(12)과 음극(14) 사이에 위치하는 고체 중합체 이온 교환막(10)을 포함한다. 양극 및 음극은 이후 전극으로 지칭되고, 각각은 도 1에서 일반적으로 (16)으로 지시되는 것과 같은 촉매층, 및 촉매 지지 플레이트를 함유한다. 촉매층은 막(10)에 인접한 전극의 측면에 제공되고, 이들 전극을 전기화학적으로 활성으로 만든다.
유동장 플레이트 또는 물 수송용 플레이트(WTP)는 막 전극 조립체(MEA)에 대향하는 면에서 채널(18)을 함유하고, 채널(18)을 통해 산소 또는 공기 형태의 산화제가 유동한다. 이 유동장 플레이트(WTP)는 막 전극 조립체(MEA)로부터 멀리 대향하는 면에서 다른 채널(20)을 함유하고, 채널(20)을 통해 물의 형태의 냉각제 유체는 연료전지에 제공된 전기화학적 반응으로부터 열을 빼앗기 위해 유동한다.
분리기 플레이트(SP)는 이들 채널을 폐쇄하고 양극(12)에 인접한 일반적으로 수소 함유 기체 형태의 연료의 유동을 위해 (22)로 도시된 것과 같은 적합한 채널을 옆에 있는 막 전극 조립체에 인접한 그의 마주하는 면에서 한정하기 위해 물 수송용 플레이트(WTP)에 인접하게 제공된다.
이 구조의 변형이 가능하고, 일부 설치에서, 반응물 기체와 관련된 채널(18)을 한정하는 동일한 플레이트에서보다 분리기 플레이트(SP)에서 냉각제를 위한 채널(20)을 한정하는 것이 가능하고 바람직할 수 있다.
종래 기술에서는 이들 여러 구성 요소, 즉 막 전극 조립체, 물 수송용 플레이트 및 분리기 플레이트(SP) 사이의 밀봉은 바람직하게는 각각의 이들 구성 요소의 한 면에 적용되는 실리콘 감압성 접착제 형태의 실리콘 피복된 유리 패브릭의 계면 주연부 가스킷을 포함하는 것이 제안된다. 이러한 실리콘 가스킷은 허용가능한 밀봉을 제공하나 비교적 높은 밀봉 부하를 요구하고, 필요에 따라 큰 시이트로부터 절단되어야 하므로 많은 폐기물을 발생시킨다. 이 문제점의 다른 해결 방법은 이러한 구성 요소의 외측 주연부를 사토머(SARTOMER)와 같은 수지로 함침시켜 형성된 단부 밀봉의 형태를 채택한다. 불행하게도, 이 수지는 경화 상태에서 전형적으로 소수성이고 따라서 단부 밀봉 계면에서 물 기포 압력이 감소되기 때문에 최저 결과를 발생시킨다. 물로 함침시킨 후, 약품 피복된 구성 요소의 불량한 습윤은 일반적으로 국부 누출을 야기한다.
이전에 언급한 바와 같이, 전극 지지 플레이트의 바람직한 형태는 일반적으로 시트(sheet) 또는 종이 형태이고, 촉매로 피복되고 실가드(SYLGARD) 170과 같은 실리콘 고무로 그의 주연 단부를 따라 밀봉하는 것을 요구한다. 이러한 실리콘 밀봉제의 사용은 허용가능한 밀봉을 제공하나, 전형적으로 나피온(NAFION)으로부터 제조된 막 전극 조립체 자체와의 충분한 접착을 제공하지 못한다.
본 발명에 따라, 개선된 접착제/밀봉제(30)는 도 2에 가장 잘 나타난 바와 같이 전지 구성 요소의 외측 단부 및 막 전극 조립체와 물 수송용 플레이트 사이 둘 다에 제공된다. 이러한 밀봉제로서 바람직한 물질은 로린(Laureen)의 분사인 플루오로라스트(Fluorolast)에 의해 제조된 플루오로라스트 등급 SB 또는 WB와 같은 플루오로엘라스토머이다. 이 브랜드의 플루오로엘라스토머는 막 전극 조립체(MEA)를 갖는 구조와의 접속에 사용되는 나피온과 뛰어난 접착력을 가질 뿐만 아니라 플루오로라스트는 또한 흑연에 매우 우수하게 접착되는 것으로 밝혀졌다. 흑연 물질은 최근에 도 2에서 WTP 및 SP로 예시된 것과 같은 유체-유동 플레이트를 제조하기에 바람직한 전도성 물질을 포함한다. 흑연은 이러한 구성 요소들이 서로에 대해 고정되고 채널(20)에서 물에 대해 효과적인 밀봉을 제공하도록 이러한 접착제/피복물과 함께 사용되기에 적합하다.
다르게는, 분리기 플레이트는 제거될 수 있고, 2개의 물 수송용 플레이트(WTP)는 등을 맞댄 배치로 사용될 수 있다. 이 배치에서, 반응물 유동 채널은 외부 표면에서 한정되고, 물 수송용 채널은 내부 표면에서 한정된다. 연료를 산화제로부터 분리시키는 기능을 제공하기에 충분한 기포 압력을 갖는 각각의 WTP가 제조된다.
본 발명의 바람직한 양태는 도 3에 도시되고, 여기서 전극 지지 플레이트의 주연부는 플루오로라스트 엘라스토머로 함침된다. 도 3은 또한 분리기 플레이트를 제거하는 등을 맞댄 물 수송용 플레이트를 갖는 다른 전지 배치를 도시한다. 전극(촉매) 지지 플레이트의 제1 밀봉 표면을 형성하는 최말단 주연 표면은 투과성이며, 플루오로라스트 엘라스토머로 함침되어 단부(edge) 밀봉을 생성하고, 각각의 WTP의 제2 밀봉 표면을 형성하는 주연 표면은 플루오로라스트로 피복된다.
연구실의 결과는 아크릴계 테이프, 사토머 2100 및 실가드 170의 형태의 이전에 요구되는 다양한 계면 밀봉물 및 단부 밀봉물이 도 2에 도시된 플루오로엘라스토머로 대체될 수 있어서 전형적인 연료전지 스택의 총 제조 비용을 감소시키고 밀봉 특성을 개선시키는 것을 나타낸다.
소규모 구성 요소 시험은 본 발명의 여러 특징을 입증하기 위해 수행되었다. 보다 구체적으로, 14 mil의 다공성 흑연 전극 지지 플레이트인 도레이(Toray)에 의해 시판되는 등급 TGP-H-120은 플루오로라스트로 함침되고, 함침 후 샘플은 약 212℉에서 약 1시간동안 경화되었다. 이어서, 샘플은 3 in × 3 in의 플레임으로 절단되고, 0.25 in의 프레임 폭을 갖는다. 2개의 이러한 샘플은 압력 시험 고정기에서 고정되고, 플레임의 내부가 95 psig(게이지 압력, lb/in2)로 가압될 때 외부로의 질소 누출은 측정되지 않았다.
유사한 시험이 수행되었고, 여기서 두께가 0.9 mm이고 조밀한 흑연 물질인 분리기 플레이트의 밀봉 표면은 코베 스틸 리미티드(KOBE STEEL LTD.)에 의해 시판되는 형태인 등급 번호 GCR 101 G이다. 이러한 구성 요소들은 플루오로라스트로 피복되고 약 70℉의 실온에서 72시간동안 경화되었다. 4개의 이러한 샘플들은 상기 치수로 절단되고, 압력 시험 고정기 내로 조립되었다. 결합된 스택은 10분의 압력 감쇠의 부재에 의해 증명된 바와 같이 계면 누출 없이 95 psig의 질소 내부 압력을 견디었다. 스택이 물에 침지될 때 기포의 형성은 나타나지 않았다.
시험은 또한 물 수송용 플레이트의 기포 압력에 대한 플루오로엘라스토머 단부 밀봉의 효과를 평가하기 위해 수행되었다. 인터내셔날 퓨엘 셀즈(International Fuel Cells)에 의해 제조된 3 in × 3 in × 0.1 in(두께)의 다공성 흑연 물 수송용 플레이트는 물로 채워지고 이들의 기포 압력은 8 psi로 측정되었다. 이어서, 샘플은 건조되고, 이들의 단부는 플루오로라스트로 밀봉되고, 3 in × 3 in × 2.5 in의 흑연 프레임은 플루오로라스트로 샘플 양면에 결합되었다. 16시간동안 180℉의 경화 후, 샘플은 다시 물로 채워지고 기포 압력은 8 psi로 측정되었고, 이것은 플루오로엘라스토머에 의한 단부 밀봉이 물 수송용 플레이트의 기포 압력을 저하시키지 않았다는 것을 나타낸다. 이어서, 이 특별한 샘플은 상기 논의한 바와 같이 외부판 누출에 대해 시험되어 95 psi에서 누출이 측정되지 않았다.
위에서 본 발명의 바람직한 양태를 기술하였으나, 본 발명의 진의 및 범주로부터 벗어남이 없이 여기에 다양한 변형 및 대체가 행해질 수 있다. 따라서, 본 발명이 실시예를 통해 기술되었으나, 이로써 발명이 제한되는 것으로 해석되어서는 안 된다.

Claims (9)

  1. 전기 에너지를 생성하는 연료 전지 스택이며,
    스택 내의 전지는,
    마주하는 촉매층들, 이들 촉매층 사이의 양성자 교환막, 상기 촉매층에 인접하여 마주하는 양극 및 음극 지지 플레이트를 포함하는 것으로, 각각의 촉매 지지 플레이트가 제 1 밀봉 표면을 형성하는 최말단 주연 표면을 갖는 막 전극 조립체와,
    하나의 상기 촉매 지지 플레이트에 인접하고 제 2 밀봉 표면을 형성하는 주연 표면을 갖는 반응물 유동장 플레이트 또는 물 수송용 플레이트와,
    제 1 밀봉 표면과 제 2 밀봉 표면 사이에 위치하고 상기 촉매 지지 플레이트를 유동장 플레이트 또는 물 수송용 플레이트에 결합하기 위한 엘라스토머 접착제인 밀봉제 피복물을 포함하는 연료전지 스택.
  2. 제1항에 있어서, 상기 막 전극 조립체는 상기 촉매층과 상기 막 사이에서 촉매 지지층을 포함하고, 상기 촉매 지지층은 지지 시트의 형태로 제공되며, 상기 밀봉제 피복물은 상기 막 전극 조립체의 외측 주위 및 상기 반응물 유동장 플레이트의 외측 주위에 제공되는 연료전지 스택.
  3. 제1항에 있어서, 상기 엘라스토머 접착제가 플루오로엘라스토머를 포함하는 연료전지 스택.
  4. 삭제
  5. 제1항에 있어서, 상기 유동장 플레이트에 인접하게 제공되어 그 사이에 냉각제 유동 통로를 형성하는 분리기 플레이트가 추가로 구비되고, 상기 유동장 플레이트 및 상기 분리기 플레이트는 상기 엘라스토머 접착제에 의해 이들의 주연 영역에서 밀봉되는 연료전지 스택.
  6. 제1항에 있어서, 상기 유체 유동장 플레이트는 흑연 물질로 제조되는 연료전지 스택.
  7. 제1항에 있어서, 상기 촉매 지지 플레이트는 흑연 물질로 제조되는 연료전지 스택.
  8. 제1항 내지 제3항 또는 제5항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 밀봉제 피복물은 플루오로엘라스토머를 포함하고, 상기 플루오로엘라스토머는 연료전지 스택에서 막 전극 조립체 및 유동장 플레이트 또는 물 수송용 플레이트의 외측에 제공되는 연료전지 스택.
  9. 제1항에 있어서, 상기 촉매 지지 플레이트는 플루오로엘라스토머로 함침된 투과성 주연부를 갖고, 상기 엘라스토머 접착제는 플루오로엘라스토머를 포함하는 연료전지 스택.
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