KR100600378B1

KR100600378B1 - Fabrication method for CANDU nuclear fuel pellet by dry process of spent PWR fuel with 1 cycle OREOXOxidation and REduction of OXide fuel process and additive material

Info

Publication number: KR100600378B1
Application number: KR1020040084301A
Authority: KR
Inventors: 김웅기; 이재원; 이정원; 박근일; 김수성; 양명승; 조광훈; 이도연; 이영순; 신원철; 황혜진
Original assignee: 한국원자력연구소; 한국수력원자력 주식회사
Priority date: 2004-10-21
Filing date: 2004-10-21
Publication date: 2006-07-18
Also published as: KR20060035917A

Abstract

본 발명은 1회 산화/환원 공정과 소결촉진제 첨가에 의한 건식 재가공핵연료 소결체 제조 방법에 관한 것으로, 그 목적은 사용후핵연료를 이용하여 건식 재가공 핵연료 소결체를 제조시 산화/환원 공정에서 산화와 환원이 1회만 수행되도록 함으로써 산화/환원 공정의 소요 시간과 반응 가스량을 1/3로 감소시키되, 분말의 소결성이 향상되도록 작은 분말 크기와 큰 비표면적 값을 가지게 함으로써 제조된 소결체가 원하는 소결밀도와 결정립 크기를 나타내는 건식 재가공핵연료 소결체 제조 방법을 제공하는데 있다.The present invention relates to a method for producing a dry reprocessed fuel sintered body by a one-time oxidation / reduction process and the addition of a sintering accelerator, and an object thereof is to provide oxidation and reduction in an oxidation / reduction process when manufacturing a dry reprocessed fuel sintered body using spent fuel. The sintered compact is manufactured to have a small powder size and a large specific surface area to improve powder sinterability. It is to provide a method for producing a dry reprocessed fuel sintered body showing.

본 발명의 구성은 경수로형 원자력발전소에서 연소된 후 방출된 사용후핵연료를 건식 공정으로 재가공하여 중수로형 원자력발전소에서 사용하기 위한 핵연료 소결체를 제조하는 방법에 있어서, 1회의 산화/환원 단계와; 분말의 소결성을 향상시키기 위해 미세화를 위한 미분쇄 단계와; 성형전에 분말의 소결성을 촉진시키기 위해 소결촉진제 Nb₂O₅를 첨가하는 단계를 포함하여 소결하는 제조하는 방법으로 이루어진 것을 특징으로 한다. According to an aspect of the present invention, there is provided a method of manufacturing a nuclear fuel sintered body for use in a heavy water reactor type nuclear power plant by reprocessing spent fuel discharged after burning in a light water reactor type nuclear power plant using a single oxidation / reduction step; A fine grinding step for miniaturization to improve the sinterability of the powder; In order to promote the sinterability of the powder prior to molding, characterized in that consisting of a sintering promoter Nb ₂ O ₅ including the step of producing a sintering process.

건식 재가공 핵연료, 산화, 환원, 소결촉진제, 첨가제Dry Reprocessing Nuclear Fuel, Oxidation, Reduction, Sintering Promoters, Additives

Description

1회 산화/환원 공정과 소결촉진제 첨가에 의한 건식 재가공핵연료 소결체 제조 방법{Fabrication method for CANDU nuclear fuel pellet by dry process of spent PWR fuel with 1 cycle OREOX(Oxidation and REduction of OXide fuel) process and additive material} Fabrication method for CANDU nuclear fuel pellet by dry process of spent PWR fuel with 1 cycle OREOX (Oxidation and REduction of OXide fuel) process and additive material}

도 1은 본 발명에 따른 핵연료 소결체 제조 방법을 보인 예시도1 is an exemplary view showing a nuclear fuel sintered body manufacturing method according to the present invention

<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명><Description of the symbols for the main parts of the drawings>

(1) : 경수로 사용후핵연료 다발(spent PWR fuel assembly) 준비 단계(1): Preparatory stage for spent PWR fuel assembly

(2) : 경수로 사용후핵연료 다발 분해(disassembling) 및 연료봉 추출 단계(2): Disassembling of spent fuel and extracting fuel rods

(3) : 연료봉(fuel rod) 절단 단계(3): fuel rod cutting step

(4) : 절단 연료봉(rodcut) 절개(slitting) 탈피복(decladding) 단계(4): Cutting rodcut slitting decladding step

(5) : 산화 탈피복(Oxidation decladding) 및 분말 추출 단계(5): Oxidation decladding and powder extraction step

(6) : 분말 혼합 균질화 단계(6): powder mixing homogenization step

(7) : 산화/환원 수행 단계(7): oxidation / reduction performance step

(8) : 미분쇄(milling) 단계(8) milling stage

(9) : 소결 촉진용 첨가제(additive material) 첨가 단계(9): adding additive material for promoting sintering

(10) : 윤활제(Lubricant) 1차 혼합 단계(10): Lubricant primary mixing step

(11) : 예비 압분(pre-compaction) 단계(11) pre-compaction step

(12) : 예비 압분체(slug) 조립화(granulation) 단계(12): pre-slug granulation step

(13) : 윤활제(Lubricant) 2차 혼합 단계(13): Lubricant Secondary Mixing Step

(14) : 성형(final compaction) 단계14: final compaction step

(15) : 탈왁스(dewaxing) 단계(15) Dewaxing step

(16) : 소결(sintering) 단계(16): sintering step

(17) : 연삭(grinding) 단계(17) grinding step

(18) : 핵연료 소결체 검사 단계(18): Nuclear Fuel Sintered Body Inspection Step

(19) : 핵연료 소결체 세척 단계(19): nuclear fuel sinter washing step

(20) : 건식 재가공 핵연료 소결체 단계(20): dry reprocessed nuclear fuel sintered stage

(21) : 건식 재가공 핵연료 연료봉 및 다발 제조 단계(21): Dry reprocessed fuel rods and bundle manufacturing steps

본 발명은 1회 산화/환원 공정과 소결촉진제 첨가에 의한 건식 재가공핵연료 소결체 제조 방법에 관한 것으로, 자세하게는 경수로형 원자력발전소에서 연소된 후 방출된 사용후핵연료를 건식 공정으로 재가공하여 중수로형 원자력발전소에서 사용하기 위한 핵연료 소결체를 제조하는 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for producing a dry reprocessed fuel sintered body by a one-time oxidation / reduction process and the addition of a sintering accelerator. Specifically, the spent fuel discharged after burning in a light water reactor-type nuclear power plant is reprocessed by a dry process for a heavy water reactor type nuclear power plant. A method for producing a nuclear fuel sintered body for use in the invention.

종래에는 건식 재가공 핵연료 제조 공정 중 핵심공정인 경수로 사용후핵연료를 분말화시키는 공정에서 산화와 환원 과정을 교대로 3회 연속적으로 수행하였다. 산화 공정에서는 UO₂가 U₃O₈으로 산화하는 과정에서 약 32%의 부피 팽창이 발생하며 환원 공정에서는 U₃O₈이 UO₂로 환원되는 과정에서 역으로 수축 현상이 발생한다. Conventionally, the oxidation and reduction processes were alternately performed three times in a process of pulverizing spent fuel into a light water reactor, which is a core process of a dry reprocessed fuel manufacturing process. In the oxidation process, about 32% of volumetric expansion occurs in the process of oxidizing UO ₂ to U ₃ O ₈ , and conversely, shrinkage occurs in the process of reducing U ₃ O ₈ to UO ₂ .

이와 같은 팽창 및 수축 과정에 의해 사용후핵연료는 소결이 가능한 분말로 제조된다. 이 때 산화공정은 450～500℃/공기 분위기에서 2 시간 내지 3 시간 수행되며 환원 공정은 700℃/Ar-4%H₂ 분위기에서 3 시간 내지 7 시간 수행된다. 산화와 환원 공정이 3회 교대로 수행됨에 따라 전체 공정은 36시간 이상 소요되며 다량의 반응 가스도 소모되고 있다는 단점이 있다.By such expansion and contraction, the spent fuel is made of powder which can be sintered. At this time, the oxidation process is performed for 2 hours to 3 hours at 450 ~ 500 ℃ / air atmosphere and the reduction process is carried out for 3 hours to 7 hours in 700 ℃ / Ar-4% H ₂ atmosphere. As the oxidation and reduction processes are alternately performed three times, the entire process takes more than 36 hours and a large amount of reaction gas is consumed.

상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 본 발명의 목적은 사용후핵연료를 이용한 건식 재가공 핵연료 소결체를 제조시 산화/환원 공정에서 산화와 환원이 1회만 수행되도록 함으로써 산화/환원 공정의 소요 시간과 반응 가스량을 1/3로 감소시키되, 이와 같은 과정에 의해 제조된 분말의 크기가 크고 비표면적이 작아 소결성이 저하되는 단점을 없애 분말의 소결성이 향상되도록 작은 분말 크기와 큰 비표면적 값을 가지게 함으로써 제조된 소결체가 원하는 소결밀도와 결정립 크기를 나타내는 건식 재가공핵연료 소결체 제조 방법을 제공하는데 있다.An object of the present invention for solving the above problems is to produce a dry reprocessed fuel sintered body using spent fuel, so that the oxidation and reduction process requires only one time of oxidation and reduction to reduce the time required for the oxidation / reduction process and the amount of reaction gas. Sintered body produced by reducing the size by 1/3, having small powder size and large specific surface area so that the sinterability of the powder is improved by eliminating the disadvantage that the size of the powder produced by this process is large and the specific surface area is small, thereby reducing the sinterability. To provide a method for producing a dry reprocessed fuel sintered body showing the desired sintered density and grain size.

상기한 바와 같은 목적을 달성하고 종래의 결점을 제거하기 위한 과제를 수행하는 본 발명은 사용후핵연료를 이용하여 건식 재가공 핵연료 소결체를 제조시 산화/환원 공정에서 1회 산화/환원 공정의 적용과 그에 따른 소결성이 저하된 분말의 소결성을 향상시키기 위해 미분쇄(milling) 공정을 수행하고 성형 전에 소결을 촉진시키기 위해 Nb₂O_5을핵연료 질량대비 0.05～0.1wt% 소량 첨가하여 1700~1750℃ 이하의 소결온도와 5~6시간의 소결시간 조건에서 중수로 핵연료 소결체의 밀도, 결정립 크기 및 결함 사양을 만족하는 소결체를 제조하는 것을 특징으로 한다.The present invention to achieve the object as described above and to solve the conventional drawbacks is to apply the one-time oxidation / reduction process in the oxidation / reduction process in the production of dry reprocessed fuel sintered body using spent fuel and In order to improve the sinterability of the powder with reduced sinterability, a small amount of Nb ₂ O _{5 is} added in an amount of 0.05 to 0.1 wt% based on the mass _{of the} nuclear fuel in order to promote sintering before molding. A sintered body which satisfies the density, grain size, and defect specifications of the nuclear fuel sintered body in heavy water at a sintering temperature and a sintering time of 5 to 6 hours is characterized in that it is produced.

첨가물의 증가에 따라 소결체의 밀도 및 결정립 크기가 증가하는 경향을 나타내지만 일정량을 초과하면 밀도나 결정립 크기가 포화되어 더 이상 증가하지 않으며 밀도의 경우 오히려 감소할 수 있다. 따라서 첨가물의 량을 핵연료 질량 대비 0.05~0.1 wt%로 제한하였다.The density and grain size of the sintered body tend to increase with the increase of the additive, but if the amount exceeds a certain amount, the density or grain size will be saturated and may not increase any more. Therefore, the amount of additives was limited to 0.05 ~ 0.1 wt% relative to the fuel mass.

상기 미분쇄된 분말의 평균 입도는 0.3~1.0μm로 한다. 분말의 평균 입도가 작을수록 분말의 비표면적이 증가하며 이에 따라 소결성이 향상되는 특징이 있다. 미분쇄 시간을 증가시키면 분말의 입도가 작아지지만 일정 시간을 초과할 경우 포화 형상이 나타나며 최적 미분쇄 시간을 적용한 결과 미분쇄된 분말의 평균 입도는 0.3~1.0μm 범위를 나타냈으며 이 때 만족할만한 소결밀도를 나타냈다.The average particle size of the pulverized powder is 0.3-1.0 μm. As the average particle size of the powder is smaller, the specific surface area of the powder is increased, thereby improving the sinterability. Increasing the pulverization time decreases the particle size of the powder, but when it exceeds a certain time, the saturation shape appears. As a result of applying the optimum pulverization time, the average particle size of the pulverized powder ranged from 0.3 to 1.0 μm. Density is shown.

이하 본 발명의 실시예인 구성과 그 작용을 첨부도면에 연계시켜 상세히 설명하면 다음과 같다. Hereinafter, the configuration and the operation of the embodiment of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.

도 1 은 본 발명에 따른 건식 재가공핵연료 소결체 제조 공정 흐름도를 보인 예시도를 도시한 것인데 본 발명의 제조에 따른 단계별 공정은,Figure 1 shows an exemplary view showing a dry reprocessed fuel sintered manufacturing process flow chart according to the present invention, step by step process according to the production of the present invention,

출발 물질인 경수로 사용후핵연료 다발(spent PWR fuel assembly) 준비 단계(1)와; A step (1) of preparing a spent PWR fuel assembly as a starting water reactor;

상기 단계 후 경수로 사용후핵연료 다발 분해(disassembling) 및 연료봉 추출 단계(2)와;(2) disassembling spent fuel and extracting fuel rods after the step;

상기 단계 후 연료봉(fuel rod)을 절개가 가능하도록 적당한 크기로 절단하는 절단 단계(3)와; 이때 수송의 편리성을 도모하고 절단 기계에 적합하도록 절단 크기는 15～25cm로 절단한다.A cutting step (3) of cutting the fuel rod to a suitable size to enable cutting after the step; At this time, the cutting size is cut into 15 ~ 25cm for the convenience of transportation and suitable for cutting machine.

상기 단계 후 절단된 연료봉(rodcut)의 표면을 절개(slitting)하여 핵연료 물질을 추출하는 탈피복(decladding) 단계(4)와: A deladding step 4 of extracting the fuel material by slitting the cut rod surface after the step:

상기 단계 후 피복관에 고착된 핵연료 물질을 추출하기 위해 산화시키는 산화 탈피복(Oxidation decladding) 및 추출된 핵물질을 분말화시키는 분말추출단계 (5)와;An oxidation decladding for oxidizing to extract the nuclear fuel material fixed to the cladding tube after the step and a powder extraction step for powdering the extracted nuclear material;

이 때 산화공정은 450~500℃/공기 분위기에서 2 시간 내지 5 시간 수행된다. 이는 후술되는 균질화 및 산화/환원 공정 전에 행하는 산화 공정으로 핵연료 피복관과 사용후핵연료를 분리하며 균질화가 용이하도록 1차적으로 분말화시키는 공정이다.At this time, the oxidation process is performed for 2 to 5 hours at 450 ~ 500 ℃ / air atmosphere. This is an oxidation process performed before the homogenization and oxidation / reduction process described below, which is a process of separating the fuel cladding tube and the spent fuel and pulverizing it primarily for easy homogenization.

상기 단계 후 추출된 분말을 균질화시키기 위한 분말 혼합 균질화 단계(6)와; 이때의 균질화 및 균질화 조건은 통상적인 균질화이다.A powder mixing homogenization step (6) for homogenizing the extracted powder after said step; Homogenization and homogenization conditions at this time are conventional homogenization.

상기 단계 후 추출된 분말의 소결성을 향상시켜 원료 분말을 제조하도록 산화와 환원이 연속적으로 각각 1회 수행되는 산화/환원 수행 단계(7)와;An oxidation / reduction step (7) in which oxidation and reduction are performed once each successively so as to prepare a raw material powder by improving the sinterability of the extracted powder after the step;

이 때 산화공정 및 환원공정은 종래와 같이 산화공정은 450～500℃/공기 분위기에서 2 시간 내지 3 시간 수행되며 환원 공정은 700℃/Ar-4%H₂ 분위기에서 5 시간 내지 7 시간 수행된다.At this time, the oxidation process and the reduction process are performed for 2 hours to 3 hours in the 450 ~ 500 ℃ / air atmosphere and the reduction process is carried out for 5 hours to 7 hours in 700 ℃ / Ar-4% H ₂ atmosphere as in the prior art .

상기 단계 후 평균 입도가 5~15μm 범위의 분말을 밀링을 사용하여 더욱 미세하게 0.3~1.0 μm 범위의 평균입도로 만들어 분말의 소결성을 향상시키는 미분쇄(milling) 단계(8)와; A milling step (8) of improving the sinterability of the powder by making the powder having an average particle size in the range of 5 to 15 µm to a finer average particle size in the range of 0.3 to 1.0 µm after milling;

상기 단계 후 제조된 분말의 소결성을 추가로 향상시키기 위해 소결 촉진용 첨가제(additive material)인 TiO₂또는 Nb₂O₅중에서 선택된 하나를 첨가하는 소결 촉진용 첨가제(additive material) 첨가 단계(9)와; In order to further improve the sinterability of the powder prepared after the step above, the step of adding an additive material for sintering promotion (additive material) 9 to add one selected from the additive additive for sintering TiO ₂ or Nb ₂ O ₅ and ;

상기 단계 후 압분성을 향상시키기 위해 Zinc stearate 또는 ACRAWAX중에서 선택된 하나의 윤활제(Lubricant)를 1차로 첨가하여 혼합하는 윤활제(Lubricant) 1차 혼합 단계(10)와; A lubricant primary mixing step (10) of adding and mixing a lubricant selected from zinc stearate or ACRAWAX as a primary to improve the compactability after the step;

상기 단계 후 50~70 Mpa의 압력으로 예비압분체(slug)를 제조하기 위한 예비 압분(pre-compaction) 단계(11)와;A pre-compaction step (11) for producing a pre-slug at a pressure of 50 to 70 Mpa after the step;

상기 단계 후 1 mm 크기의 메쉬(mesh)상에서 예비 압분체(slug)를 분쇄하여 유동도가 향상된 분말을 제조하기 위한 예비 압분체(slug) 조립화(granulation) 단계(12)와; A pre-slug granulation step 12 for pulverizing the pre-slug on a 1 mm size mesh to produce a powder with improved flowability;

상기 단계 후 분말의 성형성을 향상시키기 위해 Zinc stearate 또는 ACRAWAX 중에서 선택된 하나의 윤활제를 2차로 첨가하여 혼합하는 윤활제(Lubricant) 2차 혼합 단계(13)와; A lubricant secondary mixing step (13) of adding and mixing a second lubricant selected from zinc stearate or ACRAWAX to improve the formability of the powder after the step;

상기 단계 후 100~200 MPa 범위에서 성형체의 표면 결함이 발생하지 않는 지점에서 가능한한 큰 성형압으로 최종 성형체(green pellet)를 제조하는 성형(final compaction) 단계(14)와; A final compaction step (14) of producing a final green pellet at the maximum molding pressure possible at a point where surface defects of the molded body do not occur in the range of 100 to 200 MPa after the step;

상기 단계 후 첨가된 윤활제를 제거하기 위해 800℃/Ar-4%H₂ 분위기에서 2~3 시간 수행되는 탈왁스(dewaxing) 단계(15)와;Dewaxing step (15) carried out for 2 to 3 hours at 800 ℃ / Ar-4% H ₂ atmosphere to remove the added lubricant after the step;

상기 단계 후 성형체를 소결하는 소결(sintering) 단계(16)와;A sintering step (16) of sintering the molded body after the step;

소결시 1700~1750℃의 소결온도와 5~6시간의 소결시간 조건을 만족하도록 소결한다.When sintering, it sinters to satisfy the sintering temperature of 1700 ~ 1750 ℃ and sintering time of 5 ~ 6 hours.

상기 단계 후 소결체의 직경과 표면 거칠기(surface roughness)를 조절하기 위한 건식 표면 연삭(grinding) 단계(17)와; A dry surface grinding step (17) for controlling the diameter and surface roughness of the sintered body after the step;

상기 단계 후 핵연료 사양을 기준으로 제조된 핵연료 소결체의 특성을 검사하는 단계(18)와; Inspecting (18) the characteristics of the fuel sintered body manufactured based on the fuel specification after the step;

상기 단계 후 제조 및 검사가 종료된 핵연료 소결체의 표면을 세척하는 단계(19)와;Washing (19) the surface of the nuclear fuel sintered body after the manufacturing and inspection is completed;

상기 단계 후 최종적으로 제조된 건식 재가공핵연료 소결체 단계(20)와; A dry reprocessed fuel sintered body step (20) finally prepared after the step;

상기 단계 후 제조된 핵연료 소결체를 장착하여 건식 재가공 핵연료 연료봉 및 다발을 제조하는 단계(21)로 이루어진다.After the above step is equipped with the nuclear fuel sintered body prepared by step 21 to produce a dry reprocessed fuel rods and bundles.

상기와 같이 본 발명은 1회 산화/환원 공정과 이를 보완하기 위해 미분쇄 공정 및 소결 촉진용 첨가물 첨가 공정의 적용으로 건식 재가공 핵연료 소결체 제조공정을 개선할 수 있다.As described above, the present invention can improve the dry reprocessed nuclear fuel sintered manufacturing process by applying a one-time oxidation / reduction process and an additive addition process for promoting sintering to supplement it.

이하 본 발명의 바람직한 실시예이다.Hereinafter is a preferred embodiment of the present invention.

(실시예)(Example)

본 발명에 따른 중수로형 원자력발전소에서 사용하기 위한 핵연료 소결체를 아래와 같은 단계를 거쳐 제조하였다.A nuclear fuel sintered body for use in a heavy water reactor-type nuclear power plant according to the present invention was manufactured through the following steps.

먼저, 경수로 사용후핵연료 다발(spent PWR fuel assembly)을 준비 후, 경수로 사용후핵연료 다발 분해(disassembling) 및 연료봉 추출하고, 이후 연료봉(fuel rod)을 20cm 길이로 절단하고, 이후 연료봉(rodcut)의 표면을 절개(slitting)하여 핵연료 물질 추출하고, 이후 피복관에 고착된 핵연료 물질을 추출하기 위해 산화(500℃/공기 분위기, 3시간)시키고, 이후 분말 혼합 균질화하고, 이후 산화(500℃/공기 분위기, 2시간)/환원(700℃/Ar-4%H₂ 분위기, 7시간)시키고, 이후 Attrition 밀링(30분)하고, 이 후 Nb₂O₅ 0.1 wt% 첨가하고, 이후 ACRAWAX 0.2 wt% 첨가 및 1차 혼합하고, 이후 62 Mpa의 압력으로 예비압분체(slug) 제조하고, 이후 1 mm 크기의 메쉬(mesh)상에서 예비 압분체(slug)를 조립하고, 이후 ACRAWAX 0.2 wt% 첨가 및 2차 혼합하고, 이후 150 MPa 성형압으로 최종 성형체(green pellet) 제조하고, 이후 800℃/Ar-4%H₂분위기에서 3 시간 탈왁스(dewaxing)하고, 이후 1700℃ 소결온도에서 6시간 소결하고, 이후 건식 표면 연삭(grinding)하고, 이후 핵연료 소결체의 특성(직경, 길이, 밀도, 표면조도, 미세조직 등) 검사하고, 이후 핵연료 소결체의 표면 세척하고, 이후 최종적으로 제조된 건식 재가공핵연료 소결체를 가지고 건식 재가공 핵연료 연료봉 및 다발을 제조한다.First, prepare a spent PWR fuel assembly in a light water reactor, disassemble the spent fuel bundle and extract the fuel rod in a light water reactor, and then cut the fuel rod into 20 cm lengths, and then Slit the surface to extract the fuel material, then oxidize (500 ° C./air atmosphere, 3 hours) to extract the fuel material stuck to the cladding, then homogenize the powder mixture, and then oxidize (500 ° C./air atmosphere) , 2 hours) / reduction (700 ° C./Ar-4%H ₂ atmosphere, 7 hours), followed by Attrition milling (30 minutes), followed by 0.1 wt% Nb ₂ O ₅ , then 0.2 wt% ACRAWAX And preliminary mixing, after which a preliminary green compact was prepared at a pressure of 62 Mpa, and then a preliminary green compact was assembled on a mesh of 1 mm size, and then 0.2 wt% of ACRAWAX was added and the second After mixing, the final green pellet was produced at 150 MPa molding pressure, and then 800 Dewaxing for 3 hours in an atmosphere of C / Ar-4% H ₂ , then sintering at 1700 ° C. for 6 hours, and then dry surface grinding, and then the characteristics of the fuel sintered body (diameter, length, density) , Surface roughness, microstructure, etc.), and then wash the surface of the nuclear fuel sintered body, and then dry reprocessed fuel fuel rods and bundles are manufactured with the final dry fuel pellets manufactured.

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본 발명은 상술한 특정의 바람직한 실시예에 한정되지 아니하며, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통 상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양한 변형실시가 가능한 것은 물론이고, 그와 같은 변경은 청구범위 기재의 범위 내에 있게 된다. The present invention is not limited to the above-described specific preferred embodiments, and various modifications can be made by any person having ordinary skill in the art without departing from the gist of the present invention claimed in the claims. Of course, such changes will fall within the scope of the claims.

이와 같이 본 발명은 경수로 사용후핵연료를 재가공하여 중수로 핵연료 소결체를 제조하는 공정 중 분말화 공정에 필요한 산화/환원 공정에 있어 기존에 요구되는 시간과 반응 가스를 1/3 규모로 축소시키고, 그 보완 방법으로 첨가제를 첨가하여 중수로 핵연료 사양을 만족하는 중수로 핵연료용 소결체를 제조함으로써 건식 재가공핵연료 제조 공정을 개선하였다는 장점이 있어, 사용후핵연료를 재가공함에 따라 얻어지는 낮은 소결성의 분말을 이용하여 핵연료를 제조하는 공정의 단순화에 기여할 수 있는 등 많은 효과가 있는 유용한 발명으로 산업상 그 이용이 크게 기대되는 발명인 것이다.

As described above, the present invention reduces the time and reaction gas required in the oxidation / reduction process required for the powdering process in the process of reprocessing spent fuel in light water reactors and manufacturing the sintered fuel in heavy water reactors to 1/3 scale, and supplements them. The method has the advantage of improving the dry reprocessed fuel manufacturing process by manufacturing an sintered fuel for the heavy water reactor fuel that satisfies the specifications of the heavy water reactor fuel by adding an additive, thereby producing the nuclear fuel using the low sinterable powder obtained by reprocessing the spent fuel. It is a useful invention that can contribute to the simplification of the process, such as a useful invention that is expected to be greatly used in the industry.

Claims

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경수로형 원자력발전소에서 연소된 후 방출된 사용후핵연료를 건식 공정으로 재가공하도록, 1회의 산화/환원 단계와; 분말의 소결성을 향상시키기 위해 미세화를 위한 미분쇄(attrition milling)단계와; 성형전에 분말의 소결성을 촉진시키기 위해 첨가제를 첨가하는 단계를 포함하는 중수로형 원자력발전소에서 사용하기 위한 핵연료 소결체를 제조하는 방법에 있어서,A single oxidation / reduction step to reprocess the spent nuclear fuel that has been burned after being burned in the PWR nuclear power plant in a dry process; Attrition milling step for miniaturization to improve the sinterability of the powder; In the method for producing a nuclear fuel sintered body for use in a heavy water reactor-type nuclear power plant comprising the step of adding an additive to promote the sinterability of the powder before molding,

상기 단계 후 연료봉(fuel rod)을 절개가 가능토록 적당한 크기로 절단하는 절단 단계(3)와; A cutting step (3) of cutting the fuel rod to a suitable size so as to be incision after the step;

상기 단계 후 피복관에 고착된 핵연료 물질을 추출하기 위해 산화시키는 산화 탈피복(Oxidation decladding) 및 추출된 핵물질을 분말화시키는 분말추출단계(5)와;Oxidation decladding to oxidize to extract the nuclear fuel material fixed to the cladding after the step and powder extraction step (5) to powder the extracted nuclear material;

상기 단계 후 추출된 분말을 균질화시키기 위한 분말 혼합 균질화 단계(6)와; A powder mixing homogenization step (6) for homogenizing the extracted powder after said step;

상기 단계 후 제조된 분말의 소결성을 추가로 향상시키기 위해 소결 촉진용 첨가제(additive material) Nb₂O₅를 핵연료분말 혼합물 전체 질량대비 0.05～0.1wt% 첨가하는 소결 촉진용 첨가제(additive material) 첨가 단계(9)와; Sintering promoting additive (additive material) addition step of adding 0.05 ~ 0.1wt% of the total fuel powder mixture additive additive Nb ₂ O ₅ to further improve the sinterability of the powder prepared after the step (9);

상기 단계 후 압분성을 향상시키기 위해 윤활제(Lubricant) ACRAWAX를 1차로 첨가하여 혼합하는 윤활제(Lubricant) 1차 혼합 단계(10)와; A lubricant primary mixing step (10) of adding and mixing lubricant ACRAWAX as a primary to improve the compactability after the step;

상기 단계 후 1mm 크기의 메쉬(mesh)상에서 예비 압분체(slug)를 분쇄하여 유동도가 향상된 분말을 제조하기 위한 예비 압분체(slug) 조립화(granulation) 단계(12)와; A pre-slug granulation step 12 for pulverizing the preliminary green powder on a 1 mm mesh after the step to produce a powder with improved flowability;

상기 단계 후 분말의 성형성을 향상시키기 위해 윤활제(Lubricant) ACRAWAX 를 2차로 첨가하여 혼합하는 윤활제(Lubricant) 2차 혼합 단계(13)와;A lubricant secondary mixing step (13) of adding and mixing lubricant ACRAWAX in order to improve the formability of the powder after the step;

상기 단계 후 100~200 MPa 범위에서 성형체의 표면 결함이 발생하지 않는 지점에서 최종 성형체(green pellet)를 제조하는 성형(final compaction) 단계(14)와; A final compaction step 14 of manufacturing a final green pellet at a point where a surface defect of the molded article does not occur in the range of 100 to 200 MPa after the step;

상기 단계 후 첨가된 윤활제를 제거하기 800℃/Ar-4%H₂ 분위기에서 2~3 시간 수행되는 탈왁스(dewaxing) 단계(15)와;Dewaxing step (15) is carried out for 2 to 3 hours at 800 ℃ / Ar-4% H ₂ atmosphere to remove the added lubricant after the step;

상기 단계 후 성형체를 1700~1750℃의 소결온도와 5~6시간의 소결시간 조건으로 소결하는 소결(sintering) 단계(16)와;A sintering step 16 of sintering the molded body after the step at a sintering temperature of 1700 to 1750 ° C. and a sintering time of 5 to 6 hours;

상기 단계 후 소결체의 직경과 표면 거칠기(surface roughness)를 조절하기 위한 건식 표면 연삭(grinding) 단계(17)와;A dry surface grinding step (17) for controlling the diameter and surface roughness of the sintered body after the step;

상기 단계 후 제조된 핵연료 소결체를 장착하여 건식 재가공 핵연료 연료봉 및 다발을 제조하는 단계(21)로 이루어진 것을 특징으로 하는 1회 산화/환원 공정과 소결촉진제 첨가에 의한 건식 재가공핵연료 소결체 제조 방법. Method of manufacturing a dry reprocessed fuel sintered body by the one-time oxidation / reduction process and the addition of a sintering accelerator, characterized in that the step (21) for manufacturing a dry reprocessed fuel fuel rod and a bundle by mounting the prepared fuel sintered body after the step.