KR100412091B1 - Non-aqueous lithium polymer cell and manufacturing method thereof - Google Patents

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Abstract

본 발명은 비수계 전해질을 사용하는 2차 전지와 그 제조방법에 관한 것으로, 기존의 전지제조방법에 비해 구조 및 제조공정이 간단하여 생산성이 높고, 두께가 얇으면서 성능이 뛰어난 전지를 제조할 수 있는 목적이 있다.The present invention relates to a secondary battery using a non-aqueous electrolyte and a method for manufacturing the same, which is simpler in structure and manufacturing process than a conventional battery manufacturing method, and thus can produce a battery having high productivity and excellent performance while having a thin thickness. There is a purpose.

양극, 음극, 폴리머 전해질 및 외장재로 구성되는 2차 전지 구조에서, 다공성 폴리머가 양극과 음극의 양면에 각각 균일하게 도포되어 가)다공성 폴리머층/양극/다공성 폴리머층의 3겹으로 구성된 일체형 양극 다층필름과, 나)다공성 폴리머층/음극/다공성 폴리머층의 3겹으로 구성된 일체형 음극 다층필름 상태로 1차적으로 구성되고, 가)와 나)의 음, 양극 일체형 필름들이 원하는 크기로 절단되고, 순차적으로 적층되어 있는 다층 구조를 형성한다. 적층시에 일체형 필름인 가) 또는 나)의 일부에 2차적으로 폴리머가 도포되어, 적층 필름들간에 결착이 이루어지고. 적층 필름간의 틈은, 포장 단계에서 도입되는 액체 전해액이 원활하게 침투할 수 있는 공간을 제공하여, 균일한 폴리머 전해질이 형성된다.In a secondary battery structure consisting of a positive electrode, a negative electrode, a polymer electrolyte, and an exterior material, a porous polymer is uniformly applied on both sides of the positive electrode and the negative electrode, respectively. A) An integral positive electrode multilayer composed of three layers of a porous polymer layer / anode / porous polymer layer. The film and (b) are primarily composed of an integrated cathode multilayer film consisting of three layers of porous polymer layer / cathode / porous polymer layer, and the negative and positive electrode integrated films of a) and b) are cut to the desired size and sequentially The multilayered structure laminated | stacked is formed. The polymer is applied to a part of a) or b) which is an integral film at the time of lamination, and binding is performed between laminated films. The gap between the laminated films provides a space through which the liquid electrolyte introduced in the packaging step can smoothly penetrate, thereby forming a uniform polymer electrolyte.

Description

비수계 리튬 폴리머 전지 및 그 제조 방법{Non-aqueous lithium polymer cell and manufacturing method thereof}Non-aqueous lithium polymer cell and manufacturing method thereof

본 발명은 기존의 전지 제조방법에 비해 구조 및 제조공정이 간단하여 생산성이 높고, 두께가 얇으면서 성능이 뛰어난 리튬 폴리머 전지의 구조와 그 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a structure of a lithium polymer battery and a method of manufacturing the same, which are simple in structure and manufacturing process compared to conventional battery manufacturing methods, have high productivity, and are thin and have excellent performance.

이동전화, 노트북 컴퓨터 등 정보통신을 위한 휴대용 전자제품의 보급이 급속히 성장함에 따라서 이들 제품의 전원으로 사용되는 전지에 대한 수요가 증가하고 있다. 특히, 충전과 방전을 거듭하여 반복적으로 사용할 수 있는 2차 전지는 정보 통신용 전자 제품의 핵심부품이다. 전자제품의 기능이 다양화 되고, 경박 단소화 되는 추세에 따라 에너지 밀도가 높은 고성능 전지에 대한 수요가 점차 증가되고 있다. 또한, 에너지 고갈과 환경문제로 전기자동차의 상용화가 일부 진행되고 있는 단계이며 이의 동력원으로 2차 전지의 중요성이 부각되고 있다.With the rapid growth of portable electronic products for information and communication such as mobile phones and notebook computers, the demand for batteries used as power sources for these products is increasing. In particular, a rechargeable battery that can be repeatedly used for charging and discharging is a key component of an electronic product for information communication. As the functions of electronic products are diversified and light and short, the demand for high-performance batteries with high energy density is increasing. In addition, due to energy depletion and environmental problems, commercialization of electric vehicles is in progress, and the importance of secondary batteries is emerging as a power source thereof.

1990년대 초에 상품화 된 리튬이온전지는 높은 에너지 밀도를 갖고 있는 이차 전지로 대부분의 첨단 휴대용 전자 제품의 전원으로 사용되고 있는 추세이며, 또한 전기자동차의 동력원으로 사용하기 위해 활발하게 개발이 진행되고 있다. 리튬이온 전지는 양극, 음극, 비수계 액체 전해액, 세퍼레이터, 외장재등으로 구성된다. 양극 활물질로 LiCoO2, LiMn2O4, LiNiO2등의 리튬전이금속산화물을 사용한다.이들 물질은 결정구조 내로 리튬이온이 삽입/탈리가 되면서 진행되는 전기화학적 반응 전위가 높다. 음극 활물질은 전위가 낮은 탄소나 흑연등을 사용한다. 전해질은 주로 카보네이트기를 갖는 극성 유기용매 즉, 에틸렌카보네이트(ethylenecarbonate), 프로필렌카보네이트(propylenecarbonate), 디메틸카보네이트(dimethylcarbonate), 에틸메틸카보네이트(ethylmethylcarbonate), 디에틸카보네이트(diethylcarbonate), 비닐리덴카보네이트(vinylidenecarbonate), 감마부티로락톤(-butylolactone) 등의 몇가지 혼합물에, 리튬염으로 LiPF6, LiBF4, LiClO4등을 용해하여 사용한다. 세퍼레이터는 양극과 음극을 전기적으로 절연시키며 이온의 통로를 제공해 주는 역할을 하며, 다공성 폴리에틸렌등 폴리올레핀계 폴리머를 주로 사용하며, 전지의 내용물을 보호하며 전지외부로 전기적 통로를 제공하는 외장재로는 금속캔을 사용한다.Li-ion batteries commercialized in the early 1990s are secondary batteries with high energy density and are being used as a power source for most advanced portable electronic products, and are being actively developed for use as a power source for electric vehicles. The lithium ion battery is composed of a positive electrode, a negative electrode, a non-aqueous liquid electrolyte, a separator, and an exterior material. Lithium transition metal oxides such as LiCoO 2 , LiMn 2 O 4 , and LiNiO 2 are used as the positive electrode active material. These materials have a high electrochemical reaction potential that proceeds as lithium ions are inserted / desorbed into the crystal structure. As the negative electrode active material, carbon or graphite having a low potential is used. The electrolyte is mainly a polar organic solvent having a carbonate group such as ethylene carbonate, propylene carbonate, dimethyl carbonate, ethyl methyl carbonate, diethyl carbonate, diethyl carbonate, vinylidene carbonate, Gamma Butyrolactone ( In some mixtures such as -butylolactone), LiPF 6 , LiBF 4 , LiClO 4 and the like are used as a lithium salt. The separator electrically insulates the positive electrode and the negative electrode and provides a passage of ions. The separator mainly uses polyolefin-based polymers such as porous polyethylene, and protects the contents of the battery and provides an electrical passage to the outside of the battery. Use

액체 전해액을 사용하는 리튬이온전지보다 더욱 안전하고, 얇은 형태로 전지를 제조하기 위해 폴리머 전해질을 사용하는 리튬 폴리머 전지의 개발이 꾸준히 진행되어 왔다. 고체 상태의 이온전도성 고분자만을 전해질로 사용하는 경우는 상온에서 이온전도도가 낮아 전자제품에 사용되기 부적합하다. 폴리머와 액체 전해액이 균일하게 혼합된 젤(gel)상태 또는, 폴리머 메트릭스에 다공을 형성하여 액체 전해액을 함침시킨 형태의 폴리머 전해질이 상온에서 10-3∼10-4S/cm 의 이온전도를 갖게 되어 실용화 되고 있다. 폴리머 전해질은 양극과 음극을 전기적으로 절연시키는 세퍼레이터 역할과 이온을 전달하는 전해질의 역할을 동시에 하게 된다. 이때 사용되는 폴리머는 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide), 폴리아크릴로나이트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride) 등 리튬이온전지의 충/방전 전압영역에서 화학적, 전기 화학적으로 안정한 고분자 물질들이다. 리튬이온 폴리머 전지는 리튬이온전지에 비해 전해질중의 액체성분이 폴리머 메트릭스에 갇혀 있는 상태이므로 누액의 위험이 적어 금속캔 대신 알루미늄박과 폴리머층들로 구성된 포장재를 사용할 수 있어 얇고, 가벼우며, 형태를 자유롭게 하여 전지를 제조할 수 있는 장점이 있다.Development of a lithium polymer battery using a polymer electrolyte has been steadily progressed to produce a battery that is safer and thinner than a lithium ion battery using a liquid electrolyte. When only a solid ion conductive polymer is used as an electrolyte, the ion conductivity is low at room temperature, which is not suitable for use in electronic products. A gel electrolyte in which a polymer and a liquid electrolyte are uniformly mixed, or a polymer electrolyte in which a liquid electrolyte is impregnated by forming pores in a polymer matrix has an ion conductivity of 10 -3 to 10 -4 S / cm at room temperature. It has been put to practical use. The polymer electrolyte plays a role of a separator that electrically insulates the positive electrode and the negative electrode and an electrolyte that transfers ions. The polymers used are chemically and electrochemically stable polymer materials in the charge / discharge voltage range of lithium ion batteries, such as polyethylene oxide, polyacrylonitrile, and polyvinylidene fluoride. Compared to lithium ion batteries, lithium ion polymer batteries contain less liquid in the matrix because the liquid components in the electrolyte are trapped in the polymer matrix, so that packaging materials composed of aluminum foil and polymer layers can be used instead of metal cans. There is an advantage that can be produced by the battery to be free.

종래의 폴리머 전지는, 폴리머와 전해액등의 가소제로 이루어진 폴리머 전해질 필름을 별도로 제조하여 양극과 음극에 결착시키거나, 기계적 강도가 강한 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 다공성 폴리올레핀계 필름에 폴리머 전해질이 도포된 형태로 구성되었다. 폴리머 전해질필름을 별도로 제조할 경우 기계적 강도가 약하고, 연속적인 대량 생산에 어려움이 많으며, 또한 전극에 결착시킬 때 전면적으로 균일하게 결착시키기가 용이하지 않아서 전지간의 성능이 균일하지 못한 문제점이 있다. 폴리올레핀계 필름을 도입할 경우는 대량 생산이 용이한 점이 있으나, 액체 전해액과의 친화성이 좋지 않아서 누액의 위험이 있으며 양극, 음극, 전해질간에 이온의 이동이 원활하지 못하여 계면저항이 상승하는 문제점이 있다. 최근에는 폴리머를 액체 전해액에 용해시킨 형태의 폴리머 전해질을 전극에 도포하는 방법이 시도되고 있으나 수분제어나 공정제어가 곤란하여 많은 문제점을 안고 있다.In the conventional polymer battery, a polymer electrolyte film made of a polymer and a plasticizer such as an electrolyte is separately prepared and bound to a positive electrode and a negative electrode, or a polymer electrolyte is coated on a porous polyolefin-based film such as polyethylene or polypropylene having high mechanical strength. It consisted of When the polymer electrolyte film is prepared separately, the mechanical strength is weak, there is a lot of difficulty in continuous mass production, and when the electrode is bound to the electrode, it is not easy to uniformly bind the entire surface. In case of introducing polyolefin-based film, mass production is easy, but there is a risk of leakage due to poor affinity with liquid electrolyte solution, and there is a problem of increasing interfacial resistance due to inefficient movement of ions between anode, cathode and electrolyte. have. Recently, a method of applying a polymer electrolyte in a form in which a polymer is dissolved in a liquid electrolyte solution has been attempted, but there are many problems due to difficulty in controlling moisture or controlling a process.

미국특허 제 5,460,904호는 음, 양극의 집전체를 그리드(grid) 형태로 하고, 비닐리덴플루오라이드(vinylidene fluoride)와 헥사플루오로프로필렌의 공중합체에 가소제를 첨가하여 필름을 제조한 후, 열과 압력을 가하여 전극과 결착시켜 일체형 단위 전지를 구성한다. 이후, 유기용제로 가소제를 추출함으로써 전해액이 함침할 수 있는 다공성을 제공한다. 그러나, 이 기술은 접전체를 그리드로 사용함으로써 가격이 비싸고 추출공정을 도입함으로써 제조 공정이 복잡해지고 비싼 단점이 있다. 또한, 열과 압력을 도입하는 라미네이션(lamination) 공정에서 음, 양극이 접합되는 단락현상이 빈번하여 대량 생산의 어려움이 있다.U.S. Patent No. 5,460,904 discloses a negative electrode current collector in a grid form, and a plasticizer is added to a copolymer of vinylidene fluoride and hexafluoropropylene to prepare a film. It is added to bind with an electrode to construct an integrated unit cell. Then, by extracting the plasticizer with the organic solvent to provide a porosity that the electrolyte solution can be impregnated. However, this technique is disadvantageous in that the use of the contactor as a grid is expensive and the manufacturing process is complicated and expensive by introducing an extraction process. In addition, in the lamination process of introducing heat and pressure, a short circuit phenomenon in which negative and positive electrodes are bonded frequently causes mass production difficulties.

미국특허 제 5,837,017호는 폴리에틸렌(polyethylene)과 같은 전해액과의 비친화성 세퍼레이터 필름의 양면에 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride)과 같은 전해액 친화성 폴리머 물질로 코팅된 다층폴리머를 폴리머 전해질로 사용하는 기술이다. 이 형태는 기존의 리튬이온 전지의 세퍼레이터를 다층폴리머층으로 변형시킨 형태이며, 전해액 주입과 포장공정이 끝난 후 열과 압력으로 전극과 폴리머전해질을 일체화 시킬 수 있다. 이 기술은 추출공정이 없고 기존의 리튬이온 기술을 적용할 수 있어 생산성이 향상된 기술이라고 볼 수 있다. 그러나 전해액과의 친화성이 있는 물질과 친화성이 없는 폴리머 물질의 다층폴리머층에서 이온의 이동이 원활하지 못하여 계면저항이 큰 문제점이 있다.U.S. Patent No. 5,837,017 is a technique using a multilayer polymer coated with an electrolyte affinity polymer material such as polyvinylidenefluoride on both sides of an incompatible separator film with an electrolyte such as polyethylene as a polymer electrolyte. . This form transforms the separator of a conventional lithium ion battery into a multilayer polymer layer, and after the electrolyte injection and packaging process is completed, the electrode and the polymer electrolyte can be integrated with heat and pressure. This technology has no extraction process and can be applied to existing Li-ion technology. However, in the multilayer polymer layer of the polymer material having no affinity with the electrolyte solution, there is a problem in that the ionic movement is not smooth and the interface resistance is large.

본 발명은 이와 같은 기존 리튬 폴리머 전지의 문제점을 개선하기 위한 목적이 있다. 본 발명에 의한 전지구조와 제조방법을 이용하면, 기존의 폴리머 전지 제조방법에 비해 제조공정이 간단하여 생산성이 높고, 두께가 얇으면서도 성능이 뛰어난 리튬 폴리머 전지를 생산할 수 있다.The present invention has an object to improve the problems of such a conventional lithium polymer battery. By using the battery structure and manufacturing method according to the present invention, it is possible to produce a lithium polymer battery having a high productivity, high thickness, and excellent performance compared to a conventional polymer battery manufacturing method.

기존의 제조방법은, 폴리머와 전해액등의 가소제로 이루어진 폴리머 전해질 필름을 별도로 제조하여, 양극과 음극에 결착시키는 방법을 사용하였으나, 본 발명에서는 양극과 음극의 양면에 각각 다공성 폴리머물질을 얇게 도포하고, 원하는 크기로 절단하여 적층한 후에 최종 봉합(sealing) 공정에서 액체 전해액을 투입함으로써 전지가 구성되므로, 생산이 용이하고, 공정 불량률을 현저히 줄일 수 있는 장점이 있다.Conventional manufacturing method, a polymer electrolyte film made of a plasticizer, such as a polymer and an electrolyte is prepared separately, and a method of binding to a positive electrode and a negative electrode was used, but in the present invention, a porous polymer material is applied to the both sides of the positive electrode and the negative electrode, respectively. Since the battery is constructed by introducing a liquid electrolyte in the final sealing process after cutting and laminating to a desired size, there is an advantage in that the production is easy and the process failure rate can be significantly reduced.

도 1은 리튬 폴리머 전지의 양극의 단면도.1 is a cross-sectional view of a positive electrode of a lithium polymer battery.

도 2는 리튬 폴리머 전지의 양극의 양면에 다공성 폴리머가 코팅된 형태의 양극다층필름의 단면도.Figure 2 is a cross-sectional view of the positive electrode multilayer film of the porous polymer coated on both sides of the positive electrode of the lithium polymer battery.

도 3은 리튬 폴리머 전지의 음극의 단면도.3 is a cross-sectional view of a negative electrode of a lithium polymer battery.

도 4는 리튬 폴리머 전지의 음극의 양면에 다공성 폴리머가 코팅된 형태의 음극다층필름의 단면도.4 is a cross-sectional view of a negative electrode multilayer film of a porous polymer coated on both sides of a negative electrode of a lithium polymer battery.

도 5는 양극다층필름과 음극다층필름을 이온전도성 폴리머층을 매개로 적층하여 접합되므로써 단위전지를 구성한 형태의 단면도.5 is a cross-sectional view of a unit cell formed by laminating a positive electrode multilayer film and a negative electrode multilayer film through an ion conductive polymer layer.

도6은 양극다층필름과 음극다층필름을 이온전도성 폴리머층을 매개로 적층하여 접합되므로써 단위전지를 구성한 형태의 정면도.FIG. 6 is a front view of a unit cell formed by laminating a positive electrode multilayer film and a negative electrode multilayer film through an ion conductive polymer layer;

도 7은 전극에 다공성 폴리머층을 도포하는 방법에 대한 모식도.7 is a schematic diagram of a method for applying a porous polymer layer to an electrode.

<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명><Description of Symbols for Main Parts of Drawings>

1 : 양극 전류 집전체(알루미늄박) 2 : 양극 구성 물질1: anode current collector (aluminum foil) 2: anode composition material

3 : 다공성 폴리머층 4 : 음극 전류 집전체(구리박)3: porous polymer layer 4: cathode current collector (copper foil)

5 : 음극 구성 물질 6 : 양극 다층 필름5: cathode composition material 6: anode multilayer film

7 : 음극 다층 필름 8 : 이온 전도성 폴리머7: cathode multilayer film 8: ion conductive polymer

9 : 다이(die) 10 : 전극9: die 10: electrode

이하 첨부된 도면에 의해 상세히 설명하면 다음과 같다.Hereinafter, described in detail by the accompanying drawings as follows.

도 1과 도 3에서 제시된 것과 같이 양극과 음극의 양면에 각각 다공성 폴리머 물질을 균일하게 도포하여, 도 2와 같은 다공성 폴리머층/양극/다공성 폴리머층의 3겹으로 구성된 일체형 양극 다층필름과, 도 4와 같은 다공성 폴리머층/음극/다공성 폴리머층으로 구성된 일체형 음극 다층필름을 구성한다. 이때 사용되는 폴리머는 폴리에틸렌(polyethylene), 메타메틸아크릴레이트(polymethamethylacrylate), 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide), 폴리아크릴로나이트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리헥사플루오로프로필렌중의 하나 또는 이들의 혼합물 또는 공중합체 등과 같이 화학적, 전기화학적으로 안정하며, 전해액을 함침하여 이온전도성을 지닐 수 있는 물질로 구성된 경우가 바람직하며, 도포되는 두께는 3～30㎛ 가 적당하다. 폴리머층에 다공을 형성하기 위해 발포제를 첨가하는데, 이때 첨가하는 물질은 부텐(butene), 펜탄(pentane), 헥산(hexane), 헵탄(heptane), 메틸렌 클로라이드(methylene chloride), 트리클로로플루오로메탄(trichlorofluoromethane), 트리클로로플루오로에탄(trichlorofluoroethane) 등과 같은 휘발성 발포제나 아조다이카본아마이드(azodicarbonamide), 디아조아미노벤젠(diazoaminobenzene), 4,4'-옥시-비스(벤젠설포하이드라자이드)(4,4'-oxy-bis(benzenesulphohydrazide)) 등과 같은 열분해성 발포제를 첨가한다. 또한, 기계적 강도를 부여하고, 양극과 음극이 접합되는 단락현상을 방지하기 위해 실리카, 알루미나등과 같은 세라믹 물질을 첨가한다. 양극 및 음극의 양면에 폴리머층을 도포하는 방법은, 도 7과 같이 전통적인 방법인 다이(die)를 이용하는데, 폴리머 수지와 발포제를 밀(mill)을 이용하여 균일하게 혼합하고 용융점까지 가열하여 익스트루젼(extrusion)하는 방법을 사용하거나, 또는, 폴리머를 아세톤(acetone) 이나 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran)과 같은 용매에 용해시키고, 발포제와 첨가제를 첨가하여 균일하게 혼합한 후, 전극에 도포하고 건조하는 방법을 사용한다. 첨가한 발포제는 사용하는 물질에 따라서 적당한 열을 가해 제거 또는 분해시킴으로써 폴리머층에 다공이 형성되는 것이다.1 and 3, by uniformly applying a porous polymer material on both sides of the positive electrode and the negative electrode, as shown in Figure 2, an integral positive electrode multilayer film consisting of three layers of the porous polymer layer / anode / porous polymer layer as shown in FIG. An integral negative electrode multilayer film composed of a porous polymer layer / cathode / porous polymer layer such as 4 is constructed. The polymer used here is one of polyethylene, polymethamethylacrylate, polyethyleneoxide, polyacrylonitrile, polyvinylidenefluoride, and polyhexafluoropropylene. Or it is preferably composed of a material that is chemically and electrochemically stable, such as mixtures or copolymers thereof, and which may have ion conductivity by impregnating an electrolyte solution, and the thickness to be applied is preferably 3 to 30 µm. A blowing agent is added to form pores in the polymer layer, wherein the materials to be added are butene, pentane, hexane, heptane, methylene chloride and trichlorofluoromethane. volatile blowing agents such as trichlorofluoromethane, trichlorofluoroethane, and the like, azodicarbonamide, diazoaminobenzene, 4,4'-oxy-bis (benzenesulfohydrazide) Pyrolytic blowing agents, such as 4'-oxy-bis (benzenesulphohydrazide), are added. In addition, to impart mechanical strength and to prevent short circuiting between the anode and the cathode, a ceramic material such as silica or alumina is added. The method of coating the polymer layer on both sides of the positive electrode and the negative electrode uses a die, which is a conventional method as shown in FIG. 7, wherein the polymer resin and the blowing agent are uniformly mixed using a mill and heated to a melting point. Using a method of extrusion, or dissolving the polymer in a solvent such as acetone or tetrahydrofuran, adding a blowing agent and an additive, mixing it uniformly, and then applying to the electrode and drying Use the method. The added blowing agent is a porous layer formed in the polymer layer by removing or decomposing by applying appropriate heat depending on the material used.

양극 및 음극의 일체형 필름들을 일정한 크기로 절단하여 도 6, 도 7과 같이 순차적으로 적층한다. 이때, 양극 또는 음극의 일부분에 이온전도성 폴리머 물질을 도포하여 필름들간에 결착이 이루어지게 하고, 리튬이온을 함유한 액체 전해액이 폴리머층과 전극의 모든 면에 균일하게 침투할 수 있는 공간을 제공한다. 이온전도성 폴리머는 폴리시아노아크릴레이트(polycyanoacrylate), 폴리에틸렌아크릴릭엑시드(poethylene-acrylicacid), 폴리메타메틸아크릴레이트(polymethamethylacrylate), 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide), 폴리아크릴로나이트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리헥사플루오로프로필렌(polyhexapropylenefluoride) 중의 하나 또는 이들의 혼합물 또는 공중합체로 구성되는 것이 바람직하며, 도포되는 두께는 3～20㎛ 가 적당하다.The integrated films of the positive electrode and the negative electrode are cut to a predetermined size and sequentially stacked as shown in FIGS. 6 and 7. At this time, by applying an ion conductive polymer material to a portion of the positive electrode or the negative electrode to make the binding between the films, and provides a space for the liquid electrolyte containing lithium ions to uniformly penetrate all sides of the polymer layer and the electrode. . Ionic conductive polymers include polycyanoacrylate, polyethylene-acrylicacid, polymethamethylacrylate, polyethyleneoxide, polyacrylonitrile, polyvinylidene fluoride (polyvinylidenefluoride), polyhexapropylene fluoride (polyhexapropylene fluoride) or one or a mixture or copolymer thereof, the thickness is preferably 3 to 20㎛.

이하, 실시예에서 본 발명에 따른 리튬 폴리머 전지에 대해 상세히 기술한다. 그러나 실시예들이 본 발명의 범위를 한정하는 것은 아니다.Hereinafter, the lithium polymer battery according to the present invention will be described in detail in Examples. However, the embodiments do not limit the scope of the present invention.

실시예 1Example 1

양극 제조 : 양극 활물질인 LiCoO2100g, 도전제로 카본블랙(carbon black) 5g, 바인더로 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride) 10g을 균일하게 혼합하고, 용매인 N-메틸피롤리돈(N-methylpyrrolidone) 50g을 첨가하여 균일한 상태의 슬러리(slurry)를 제조한다. 이 슬러리를 20㎛ 두께의 알루미늄박에 양면으로 균일하게 도포하고 100℃에서 건조하여 NMP는 증발시킨다. 건조후의 필름의 두께가 250㎛ 되게 하고, 롤프레스로 압착하여 200㎛ 두께가 되게 하여 양극 제조를 완성한다.Positive electrode manufacturing: 100 g of LiCoO 2 as a positive electrode active material, 5 g of carbon black as a conductive agent, and 10 g of polyvinylidene fluoride as a binder are mixed uniformly, and N-methylpyrrolidone as a solvent is used. 50 g is added to make a slurry in a uniform state. The slurry is uniformly applied on both sides to a 20 μm thick aluminum foil and dried at 100 ° C. to evaporate NMP. The thickness of the film after drying is set to 250 µm, and the film is pressed with a roll press to have a thickness of 200 µm to complete the production of the positive electrode.

음극 제조 : 음극 활물질인 흑연분말 100g, 도전제로 carbon black 1g, 바인더로 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride) 10g을 균일하게 혼합하고, 용매인 N-메틸피롤리돈(N-methylpyrrolidone) 50g을 첨가하여 균일한 상태의 슬러리를 제조한다. 이 슬러리를 15㎛ 두께의 구리박에 양면으로 균일하게 도포하고 100 ℃에서 건조하여 NMP는 증발시킨다. 건조후의 필름의 두께가 200㎛ 되게 하고, 롤프레스로 압착하여 160㎛ 두께가 되게 하여 음극 제조를 완성한다.Negative electrode preparation: uniformly mix 100 g of graphite powder as a negative electrode active material, carbon black 1 g as a conductive agent, and 10 g polyvinylidene fluoride as a binder, and add 50 g of N-methylpyrrolidone as a solvent. Prepare a slurry in a uniform state. The slurry is uniformly applied to both sides on a copper foil having a thickness of 15 µm and dried at 100 ° C to evaporate NMP. The thickness of the film after drying is set to 200 µm, and the film is pressed with a roll press to have a thickness of 160 µm to complete the preparation of the negative electrode.

일체형 양극 및 음극 다층필름 제조 : 비닐리덴플루오라이드(vinylidenefluoride)와 헥사플루오로프로필렌(hexapropylenefluoride)가 중량비로 94:6으로 구성된 공중합체 100g, 알루미나 분말 100g, 아세톤 200g, 헥산 10g을 균일하게 혼합하여 슬러리를 제조한 후, 양극과 음극의 양면에 각각 10㎛ 두께로 균일하게 도포하고 50℃에서 건조하여 아세톤을 증발시킴으로써, 폴리머/양극/폴리머로 구성된 일체형 양극 다층필름과 폴리머/음극/폴리머로 구성된 일체형 음극 다층필름을 제조한다.Monolithic positive and negative electrode multilayer film production: 100% copolymer consisting of 94: 6 vinylidene fluoride and hexapropylene fluoride in weight ratio, 100 g of alumina powder, 200 g of acetone, 10 g of hexane After manufacturing, by uniformly coating on both sides of the positive electrode and the negative electrode 10㎛ thickness and dried at 50 ℃ evaporation of acetone, integral monolithic multilayer film composed of polymer / positive electrode / polymer and integral structure composed of polymer / negative electrode / polymer A negative electrode multilayer film is prepared.

전지 조립 : 제조된 양극 및 음극 다층필름을 30 X 50 mm 크기로 자른다. 이때, 전기의 연결통로인 단자를 제공하기 위해 알루미늄박과 구리박의 일정부분에 물질이 도포되지 않은 부위를 돌출시킨다. 잘라진 양극 및 음극 다층필름의 양면에 일정부분 용해된 폴리시아노아크릴레이트(polycyanoacrylate)를 10㎛ 두께로 균일하게 도포한 후, 음극 다층필름/양극 다층필름/음극 다층필름/양극 다층필름/음극 다층필름 순으로 순차적으로 적층하고, 양극과 음극의 단자들은 각각 병렬로 초음파 융착한다. 최내각층이 폴리프로필렌(polyproplyene), 중간층이 알루미늄박, 최외곽층이 나이론(nylon)으로 구성된 외장재를 32X60mm 크기로 2mm 깊이의 홈을 만들어 적층된 전극을 넣고, 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate) 와 디에틸 카보네이트(diethyl carbonate) 부피비로 1:1인 용매에 LiPF6가 1몰 농도로 녹아 있는 액체전해액을 투입하고, 단자는 외부로 돌출시킨 형태로 외장재를 진공 포장하여 전지를 완성한다.Battery Assembly: The prepared positive and negative electrode multilayer films are cut to a size of 30 X 50 mm. At this time, in order to provide a terminal, which is an electrical connection passage, a portion of the aluminum foil and the copper foil is protruded, in which the material is not applied. After uniformly applying polycyanoacrylate partially dissolved on both sides of the cut anode and cathode multilayer films to a thickness of 10 μm, the cathode multilayer film / anode multilayer film / anode multilayer film / anode multilayer film / anode multilayer film They are sequentially stacked in order, and the terminals of the anode and the cathode are ultrasonically fused in parallel, respectively. The outer layer is made of polypropylene, the middle layer is made of aluminum foil, and the outer layer is made of nylon. A liquid electrolyte in which LiPF 6 is dissolved in a 1 mol concentration is added to a solvent having a volume ratio of ethyl carbonate 1: 1, and a terminal is vacuum-packed with an exterior material to protrude to the outside to complete the battery.

실시예 2Example 2

실시예 1과 다른 구성 요소의 제조는 동일하고 일체형 양극 및 음극 다층필름을 다음과 같이 제조하여 전지를 구성한다. 즉, 폴리에틸렌 수지 100g, 알루미나 100g, 4,4'-옥시-비스(벤젠설포하이드라자이드)(4,4'-oxy-bis(benzenesulphohydrazide)) 1g을 균일하게 혼합하여 200 ℃에서 용융시키고 익스트루젼(extrusion) 방법으로 양극과 음극의 양면에 각각 10㎛ 두께로 균일하게 도포함으로써, 폴리머/양극/폴리머로 구성된 일체형 양극 다층필름과 폴리머/음극/폴리머로 구성된 일체형 음극 다층필름을 제조한다.The manufacture of the components different from Example 1 is the same, and the integrated positive and negative electrode multilayer films are prepared as follows to constitute a battery. That is, 100 g of polyethylene resin, 100 g of alumina, and 1 g of 4,4'-oxy-bis (benzenesulphohydrazide) are uniformly mixed, melted at 200 ° C, and extrudate By uniformly applying a thickness of 10 μm on both sides of the positive electrode and the negative electrode by an extrusion method, an integral positive electrode multilayer film composed of polymer / anode / polymer and an integral negative electrode multilayer film composed of polymer / anode / polymer are prepared.

기존의 리튬 폴리머전지의 제조방법은, 폴리머와 전해액으로 구성된 폴리머 전해질 필름을 별도로 제조하여, 양극과 음극에 결착시키는 방법을 사용하여 공정이 복잡하고, 생산이 어려운 점이 있었으나, 본 발명에서는 폴리머 전해질을 독립적으로 제조하지 않고, 양극과 음극의 양면에 직접 폴리머물질을 얇게 도포하여 다공을 형성하고, 원하는 크기로 절단하여 적층한 후에 최종단계에서 전해액이 투입되어, 폴리머 전해질이 형성되므로써 전지가 구성된다. 따라서, 본 발명은 리튬 폴리머 전지의 구조와 그 제조방법이 획기적으로 개선된 것으로 볼 수 있으며, 기존의 폴리머 전지 제조방법에 비해 제조공정이 간단하여 생산성이 높고, 두께가 얇으면서도 성능이 뛰어난 리튬 폴리머 전지를 생산할 수 있는 효과가 있다.Conventional lithium polymer battery manufacturing method, using a method of manufacturing a polymer electrolyte film composed of a polymer and an electrolyte separately, and binding to the positive electrode and the negative electrode, the process is complicated and difficult to produce, but in the present invention, the polymer electrolyte Instead of manufacturing independently, a thin film is directly applied to both sides of the positive electrode and the negative electrode to form pores, cut to a desired size and laminated, and then electrolyte is added in the final step to form a polymer electrolyte. Accordingly, the present invention can be seen that the structure and manufacturing method of the lithium polymer battery is significantly improved, and the production process is simpler than the conventional polymer battery manufacturing method, the productivity is high, the thickness is thin, but excellent in lithium polymer performance There is an effect that can produce a battery.

Claims (18)

양극, 음극, 폴리머 전해질 및 외장재로 구성되는 2차 전지에서,In a secondary battery consisting of a positive electrode, a negative electrode, a polymer electrolyte, and a packaging material, 다공성 폴리머가 양극 및 음극의 양면에 균일하게 도포되어 가) 다공성 폴리머층/양극/다공성 폴리머층의 3겹으로 구성된 일체형 양극 다층필름 및 나) 다공성 폴리머층/음극/다공성 폴리머층의 3겹으로 구성된 일체형 음극 다층필름 상태로 1차적으로 구성되고, 가) 또는 나)의 음, 양극 일체형 필름들이 순차적으로 적층되며, 비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 공중합체, 폴리헥사플루오로프로필렌 및 폴리스티렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 다공성 폴리머내에 액체 전해액이 균일하게 분포하여 폴리머 전해질이 형성된 다층형 2차 전지.The porous polymer is uniformly applied on both sides of the anode and the cathode. A) An integral anode multilayer film consisting of three layers of porous polymer layer / anode / porous polymer layer and b) Three layers of porous polymer layer / anode / porous polymer layer. It is composed primarily of an integrated negative electrode multilayer film, and a) or b) negative and positive electrode integrated films are sequentially laminated, and composed of vinylidene fluoride-hexafluoropropylene copolymer, polyhexafluoropropylene and polystyrene. A multilayer type secondary battery in which a liquid electrolyte is uniformly distributed in at least one porous polymer selected from the group, thereby forming a polymer electrolyte. 제1항에 있어서, 상기 일체형 필름인 가) 또는 나)의 표면의 일부분에 접착성 물질 또는 이온 전도성 폴리머가 2차적으로 도포되어 필름들간에 결착이 이루어지는 것을 특징으로 하는 다층형 2차 전지.The multilayer secondary battery according to claim 1, wherein an adhesive material or an ion conductive polymer is secondarily applied to a portion of the surface of the integrated film a) or b) to bond between the films. 제1항에 있어서, 상기 다공성 폴리머가 양극 또는 음극의 양면에 도포시 고체 상태에서 용융시켜 직접 익스트루젼(extrusion) 방법으로 도포하거나, 유기용제에 폴리머를 용해시켜서 도포하는 것을 특징으로 하는 다층형 2차 전지.The method of claim 1, wherein the porous polymer is applied to both sides of the positive electrode or the negative electrode in the solid state to be melted in direct extrusion (extrusion) method, or by dissolving the polymer in an organic solvent to apply the multilayer type Secondary battery. 제1항에 있어서, 상기 폴리머층내에 액체 전해액이 균일하게 분포하여 리튬이온의 전도성 폴리머 전해질을 형성하는 것을 특징으로 하는 다층형 2차 전지.The multilayer type secondary battery according to claim 1, wherein a liquid electrolyte is uniformly distributed in the polymer layer to form a conductive polymer electrolyte of lithium ion. 삭제delete 제1항에 있어서, 상기 양극의 집전체는 알루미늄박이며 그 위에 도포된 양극 활물질은 LiCoO2, LiMn2O4, 및 LiNiO2로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 다층형 2차 전지.The multilayer type secondary battery according to claim 1, wherein the current collector of the positive electrode is aluminum foil and the positive electrode active material coated thereon is at least one selected from the group consisting of LiCoO 2 , LiMn 2 O 4 , and LiNiO 2 . 제1항에 있어서, 상기 음극의 집전체는 구리박이며 그 위에 도포된 음극 활물질은 리튬, 탄소 또는 흑연중의 하나인 것을 특징으로 하는 다층형 2차 전지.The multilayer type secondary battery according to claim 1, wherein the current collector of the negative electrode is copper foil and the negative electrode active material coated thereon is one of lithium, carbon, or graphite. 제1항에 있어서, 상기 외장재는 알루미늄박과 다층 폴리머로 구성되는 것을 특징으로 하는 다층형 2차 전지.The multilayer type secondary battery according to claim 1, wherein the packaging material is composed of an aluminum foil and a multilayer polymer. 제2항에 있어서, 이온 전도성 폴리머는The method of claim 2 wherein the ion conductive polymer 폴리시아노아크릴레이트(polycyanoacrylate), 폴리에틸렌아크릴릭엑시드(poethylene-acrylicacid), 폴리메타메틸아크릴레이트(polymethamethylacrylate), 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide), 폴리아크릴로나이트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리헥사플루오로프로필렌(polyhexapropylenefluoride)중의 하나 또는, 이들의 혼합물 또는 공중합체로 구성되는 것을 특징으로 하는 다층형 2차 전지.Polycyanoacrylate, polyethylene-acrylicacid, polymethamethylacrylate, polyethyleneoxide, polyacrylonitrile, polyvinylidenefluoride, A multi-layered secondary battery comprising one of polyhexapropylene fluoride or a mixture or copolymer thereof. 제1항에 있어서, 상기 액체 전해액은 에틸렌카보네이트(ethylenecarbonate), 프로필렌카보네이트(propylenecarbonate), 디메틸카보네이트(dimethylcarbonate), 에틸메틸카보네이트(ethylmethylcarbonate), 디에틸카보네이트(diethylcarbonate), 비닐리덴카보네이트(vinylidenecarbonate), 감마부티로락톤(γ-butylolactone) 중에서 둘 이상의 혼합용액으로 구성되고, 리튬염으로 LiPF6, LiBF4, LiClO4, LiN(SO2C2F5)2중의 하나 이상이 혼합용액에 용해되어 있는 것을 특징으로 하는 다층형 2차 전지.The liquid electrolyte of claim 1, wherein the liquid electrolyte is ethylene carbonate, propylene carbonate, dimethyl carbonate, dimethyl carbonate, ethyl methyl carbonate, diethyl carbonate, vinylidene carbonate, gamma It is composed of two or more mixed solutions in butyrolactone (γ-butylolactone), and at least one of LiPF 6 , LiBF 4 , LiClO 4 , LiN (SO 2 C 2 F 5 ) 2 as a lithium salt is dissolved in the mixed solution. Multilayer type secondary battery characterized by the above-mentioned. 제1항에 있어서, 상기 액체 전해액 성분이 폴리머 중량에 대해서 30～90%로 구성되는 것을 특징으로 하는 다층형 2차 전지.2. The multilayer type secondary battery according to claim 1, wherein the liquid electrolyte component is composed of 30 to 90% by weight of the polymer. 제1항에 있어서, 상기 비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 공중합체에서 헥사플루오로프로필렌의 함량이 2～6wt%인 것을 특징으로 하는 다층형 2차 전지.The multilayer secondary battery according to claim 1, wherein the content of hexafluoropropylene in the vinylidene fluoride-hexafluoropropylene copolymer is 2 to 6 wt%. 제1항에 있어서, 상기 다공성 폴리머층에 실리카 또는 알루미나 분말이 포함되는 것을 특징으로 하는 다층형 2차 전지.The multilayer type secondary battery of claim 1, wherein the porous polymer layer comprises silica or alumina powder. 제1항에 있어서, 상기 폴리머에 부텐(butene), 이소부탄(isobutane), 펜탄(pentane), 헥산(hexane), 헵탄(heptane), 메틸렌 클로라이드(methylene chloride), 트리클로로플루오로메탄(trichlorofluoromethane), 트리클로로플루오로에탄(trichlorofluoroethane)중에서 선택된 휘발성 발포제나 아조다이카본아마이드(azodicarbonamide), 디아조아미노벤젠(diazoaminobenzene), N,N'-디(터셔리부틸)아조비스포름아마이드(N,N'-di(tertiarybutyl)azobisformamide, N,N'-디페닐아조비스포름아마이드(N,N'-diphenylazobisformamide), N,N'-디(n-데실)아조비스포름아마이드(N,N'-di(n-decyl)azobisformamide, 4,4'-옥시-비스(벤젠설포하이드라자이드)(4,4'-oxy-bis(benzenesulphohydrazide))중에서 선택된 열분해성 발포제를 첨가한 후, 가열하여 제거함으로써 다공을 형성하는 것을 특징으로 하는 다층형 2차 전지.According to claim 1, wherein the polymer is butene (butene), isobutane (isobutane), pentane (pentane), hexane (hexane), heptane (heptane), methylene chloride, trichlorofluoromethane (trichlorofluoromethane) , Volatile blowing agent selected from trichlorofluoroethane, azodicarbonamide, diazoaminobenzene, N, N'-di (tertiarybutyl) azobisporamide (N, N ' -di (tertiarybutyl) azobisformamide, N, N'-diphenylazobisformamide, N, N'-di (n-decyl) azobisformamide (N, N'-di) n-decyl) azobisformamide, 4,4'-oxy-bis (benzenesulphohydrazide) (4,4'-oxy-bis (benzenesulphohydrazide) selected by adding a thermally decomposable blowing agent, then heated to remove the pores A multilayer type secondary battery, characterized in that it is formed. 제1항에 있어서, 상기 다공성 폴리머층의 두께는 3～40㎛ 인 것을 특징으로 하는 다층형 2차 전지.The multilayer secondary battery according to claim 1, wherein the porous polymer layer has a thickness of 3 to 40 µm. 제8항에 있어서, 상기 외장재가 전지와 인접하는 최내각층이 폴리프로필렌(polypropylene), 중간층이 알루미늄 호일, 최외곽층이 폴리에스테르(polyester) 또는 나이론(nylon)으로 구성되는 것을 특징으로 하는 다층형 2차 전지.The multilayer body according to claim 8, wherein the outermost layer is adjacent to the battery, and the innermost layer is made of polypropylene, the middle layer is made of aluminum foil, and the outermost layer is made of polyester or nylon. Type secondary battery. 제13항에 있어서, 상기 분말 성분이 폴리머의 중량 대비 10%～80%인 것을 특징으로 하는 다층형 2차 전지.The multilayer secondary battery according to claim 13, wherein the powder component is 10% to 80% by weight of the polymer. 제1항에 있어서, 상기 적층 구조의 리튬 폴리머 전지에서 음극이 최하층과 최고층의 외곽에 위치하거나, 외곽의 음극 다층 필름은 양극에 접한 부분만 전극물질이 도포되어 적층된 최하부와 최상부는 구리박이 노출되는 것을 특징으로 하는 다층형 2차 전지.According to claim 1, In the lithium polymer battery of the laminated structure, the negative electrode is located on the outermost of the lowermost layer and the highest layer, or the outermost negative electrode multilayer film is exposed to the copper foil is exposed to the lowermost and the uppermost part laminated with the electrode material Multilayered secondary battery, characterized in that.
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