JPWO2019116761A1 - リチウムイオン二次電池およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
セパレータを介して積層された板状の正極と負極を有する電極集合体を作製する工程と、
ラミネートフィルムからなる外装体に前記電極集合体を収納する工程と、
前記電極集合体を収納した前記外装体に電解液を注液する注液工程と、
前記電解液を注液した前記外装体を減圧下でシールするシール工程と、
シールした前記外装体を60℃以上100℃未満でヒートプレスするヒートプレス工程と、
25℃以上100℃未満の温度で初充電する初充電工程と、を有することを特徴とする。
本発明の一態様に係るリチウムイオン二次電池は、セパレータを介して積層された板状の正極と負極を有する電極集合体を、ラミネートフィルムからなる外装体に収納してなるリチウムイオン二次電池であって、前記リチウムイオン二次電池は、平面視で、少なくとも1組の幅と長さを有する多角形状を有し、前記リチウムイオン二次電池の厚さをA(mm)とし、前記幅をB(mm)とし、前記リチウムイオン二次電池の三点曲げ強度をC(N)とした場合、C/(A×B)が、0.50(N/mm2)以上、1.20(N/mm2)以下であることを特徴とするものである。
本発明のリチウムイオン二次電池は、例えば、以下の製造方法を用いて製造することができる。すなわち、本発明の別の態様に係る製造方法は、
セパレータを介して積層された板状の正極と負極を有する電極集合体を作製する工程と、
ラミネートフィルムからなる外装体に前記電極集合体を収納する工程と、
前記電極集合体を収納した前記外装体に電解液を注液する注液工程と、
前記電解液を注液した前記外装体を減圧下でシールするシール工程と、
シールした前記外装体を60℃以上100℃未満でヒートプレスするヒートプレス工程と、
25℃以上100℃未満の温度で初期充電する初期充電工程と、を有することを特徴とするものである。
正極活物質として表1に示すコバルト酸リチウム(LCO1)を用いた。LCO1を97.5重量%、導電助剤として平均粒径5nm、平均鎖長200μmのカーボンナノチューブを1.0重量%、バインダーとしてポリフッ化ビニリデンを1.5重量%用いた。これらをNMPと混合して正極合材スラリーを得た。次いで、正極合材スラリーをアルミニウム箔に均一に塗布してロールプレス機で圧延することで、正極活物質層を両面に有する両面正極、および正極活物質層を片面に有する片面正極を得た。アルミニウム箔の厚みは、両面正極では12μm、片面正極では20μmとした。正極の正極活物質層の目付量(片面あたり)は18.4mg/cm2、密度は両面正極では4.10g/cm3、片面正極では3.80g/cm3とした。
負極活物質として表2に示す人造黒鉛(AG1)を用いた。AG1を97.0重量%、バインダーとしてスチレンブタジエンゴムを2.0重量%、増粘剤としてカルボキシルメチルセルロース1.0重量%を用いた。これらを水と混合して負極合材スラリーを得た。次いで、負極合材スラリーを厚さ6μmの銅箔に均一に塗布してロールプレス機で圧延することで、負極活物質層を両面に有する両面負極を得た。負極の負極活物質層の目付量(片面あたり)は19.6g/cm2、密度は1.70g/cm3とした。
エチレンカーボネートとジエチルカーボネートの体積比が3:7である溶液98体積部に、電解液中での濃度が1モル/LになるようにLiPF6を溶解し、2体積部のビニレンカーボネートを混合することで電解液を得た。
<電極集合体を作製する工程および外装体に前記電極集合体を収納する工程>
製造した両面正極(長さ90mm)、2枚の片面正極(長さ90mm)、および両面負極(長さ91mm)を、セパレータを介して図1に示す構造となるようにして電極集合体を作製し、電解液とともに、ラミネートフィルムからなる外装体内に封入して、リチウムイオン二次電池を製造した。正極と負極とをセパレータを介して交互に配置し、最上層および最下層の電極として片面正極を用いた。片面正極は、その正極活物質層が負極の負極活物質層とセパレータを介して対向するように配置した。「正極枚数」(=両面正極枚数+片面正極枚数)と「負極枚数」は表3〜表7の通りとした。両面正極および片面正極の幅は表3〜表7に示す「電池幅B」を用い、電池幅Bから2mmを引いた値とした。また、両面負極の幅は、電池幅Bから1mmを引いた値とした。正極、負極には外部端子を設け、外装体から外部に導出した。セパレータには、ポリエチレン製微多孔膜の両面にポリフッ化ビニリデンとアルミナ粒子からなる接着層を備えた厚み9μmのセパレータ1、またはポリエチレン製微多孔膜からなる厚み9μmのセパレータ2を用いた。用いた「セパレータの種類」は表3〜表7の通りとした。
積層体をラミネート外装に挿入し、注液口以外の辺をシールした後に電解液の注液を行った。注液は露点−50℃のドライルーム中で行った。電解液の注液量は表3〜表7に示した「電解液量」(g/Ah)に揮発分(0.10g)を加えた量とした。「電解液量」(g/Ah)は電解液重量(g)と電池の初期容量(Ah)から算出した。
電解液を注液したセルについて真空シールを実施した。真空シールは注液後のセルを減圧下に置き、注液口をシールすることで実施した。「シール時の圧力」は表3〜表7の通りとした。
シール工程後のセルの一部についてヒートプレスを実施した。ヒートプレスは表3〜表7に示した「ヒートプレス温度」に設定した2枚のヒーター付き金属板でセルを挟み込み、1.6MPaの圧力で10分間のプレスを行うことで実施した。表3〜表7において「ヒートプレス温度」を「なし」としたセルについてはヒートプレスを実施しなかった。
ヒートプレス後のセルについて初充電を実施した。初充電は表3〜表7に示した「初充電温度」に設定した2枚のヒーター付き金属板でセルを挟み込み、1.0MPaの圧力を加えたまま、0.5Cで4.0Vになるまで定電流充電を行った後、当該電圧値で30分間定電圧充電を行った。
エージング工程では、60℃で24時間のエージング処理を行った。
25℃の恒温槽中にて充放電を繰り返し、電池の安定化を行った。
充電は、電圧4.40Vまで0.5Cの電流値で定電流充電した後、電圧4.40Vで1時間の定電圧充電を行った。放電は、充電完了後、10分間休止した後、電圧3.0Vまで0.2Cの電流値で定電流放電を行った。この定電流放電時の容量を「初期容量」として測定した。放電後は10分間の休止をした。
製造した電池を用い、三点曲げ強度の測定を行った。三点曲げ強度測定は島津製作所製のオートグラフ(AG−X)と島津製作所製のプラスチック三点曲げ試験治具(キット番号:346−53888)を用いて、JIS K7171:2016(プラスチック−曲げ特性の求め方)で規定される三点曲げ試験に則って測定を行った。電池の厚さA(mm)は、ミツトヨ製マイクロメータ(MDC−25MX)を用いてセル中央付近の厚みを測定し、小数点第3位を四捨五入した値とした。電池の幅B(mm)は、三点曲げ試験後の電池において三点曲げ試験治具の円柱で押される部分の長さをシンワ製直尺(JIS 1級)を用いて1mm単位で読みとった値とした。
三点曲げ試験を実施した電池と同条件で作製した別の電池を用い、25℃の恒温槽中にてサイクル試験を行った。充電は電圧4.40Vまで1.0Cの電流値で定電流充電した後、電圧4.40Vで1時間の定電圧充電を行った。充電完了後、10分間休止した後、電圧3.0Vまで1.0Cの電流値で定電流放電を行い、放電後10分間の休止をした。この充放電サイクルを500サイクル繰り返した。その後、以下の条件で充放電(501回目)を行い、定電流放電時の放電容量を「サイクル後のセル容量」とした。
充電:電圧4.40Vまで0.5Cの電流値で定電流充電した後、電圧4.40Vで1時間の定電圧充電を行った;および
放電:充電完了後、10分間休止した後、電圧3.0Vまで0.2Cの電流値で定電流放電を行った。
「初期容量」に対する「サイクル後のセル容量」の割合を「容量維持率」として算出した。
◎:90%以上(最良):
〇:85%以上(良):
△:80%以上(可(実用上問題なし)):
×:80%未満(不可(実用上問題あり))。
C/(A×B)が、0.50(N/mm2)以上、1.20(N/mm2)以下である電池は、容量保持率が80%以上であり、優れたサイクル特性が得られた。
また、電解液注液後のシール圧力が100kPaより低い場合には、80%以上の容量保持率が得られた。
11a 両面正極
11b 片面正極
12a 両面負極
14 セパレータ
20 リチウムイオン二次電池
21 外装体
21a 上面
21b 底面
21c シール部
21d 長辺
21e 長辺
21f 短辺
21g 短辺
22 外部端子
23 外部端子
30 リチウムイオン二次電池
31 外装体
31a 上面
31c シール部
31d 辺
31e 辺
31f 辺
31g 辺
31h 辺
31i 辺
32 第1延在部
32a 第1延在部の上面
33 第2延在部
33a 第2延在部の上面
50 支持台
51 支持台
52 圧子
Claims (8)
- セパレータを介して積層された板状の正極と負極を有する電極集合体を、ラミネートフィルムからなる外装体に収納してなるリチウムイオン二次電池であって、
前記リチウムイオン二次電池は、平面視で、少なくとも1組の幅と長さを有する多角形状を有し、
前記リチウムイオン二次電池の厚さをA(mm)とし、前記幅をB(mm)とし、前記リチウムイオン二次電池の三点曲げ強度をC(N)とした場合、C/(A×B)が、0.50(N/mm2)以上、1.20(N/mm2)以下である、リチウムイオン二次電池。 - 前記リチウムイオン二次電池は、平面視で、矩形形状を有する、請求項1記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記リチウムイオン二次電池は、平面視で、L字形状を有する、請求項1記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記セパレータは、少なくとも片面に接着層を有する、請求項1〜3のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記Aが、0.45mm以上である、請求項1〜4のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 請求項1記載のリチウムイオン二次電池の製造方法であって、
セパレータを介して積層された板状の正極と負極を有する電極集合体を作製する工程と、
ラミネートフィルムからなる外装体に前記電極集合体を収納する工程と、
前記電極集合体を収納した前記外装体に電解液を注液する注液工程と、
前記電解液を注液した前記外装体を減圧下でシールするシール工程と、
シールした前記外装体を60℃以上100℃未満でヒートプレスするヒートプレス工程と、
25℃以上100℃未満の温度で初充電する初充電工程と、を有する、リチウムイオン二次電池の製造方法。 - 前記セパレータは、少なくとも片面に接着層を有する、請求項6記載の製造方法。
- 前記注液工程において、電池容量当りの量が1.3〜1.7g/Ahとなるように前記電解液を注液する、請求項6または7に記載の製造方法。
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