JPWO2018159268A1 - 波長変換部材、光源及び照明装置 - Google Patents

Abstract

本開示の波長変換部材（１０）は、第１マトリクス（２２）と、第１マトリクス（２２）に埋め込まれた蛍光体粒子（２３）と、第１マトリクス（２２）に埋め込まれた第１フィラー粒子（２４）、及び、蛍光体粒子（２３）の表面をそれぞれ被覆している表面被覆層（２５）からなる群より選ばれる少なくとも１つとを備えている。第１マトリクス（２２）の屈折率がｎ１であり、蛍光体粒子（２３）の屈折率がｎ２であり、第１フィラー粒子（２４）の屈折率がｎ３であり、表面被覆層（２５）の屈折率がｎ４であるとき、波長変換部材（１０）は、｜ｎ３−ｎ１｜＞｜ｎ１−ｎ２｜、及び、｜ｎ４−ｎ１｜＞｜ｎ１−ｎ２｜からなる群より選ばれる少なくとも１つの関係を満足する。

Description

本開示は、波長変換部材、光源及び照明装置に関する。

近年、発光素子及び波長変換部材を備えた光源が開発されている。波長変換部材は、マトリクスに埋め込まれた蛍光体粒子を有する。発光素子の光が励起光として蛍光体粒子に照射され、励起光の波長よりも長い波長の光が蛍光体から放射される。このタイプの光源において、光の輝度及び出力を高めるための試みがなされている。

特許文献１は、マトリクスの材料として酸化亜鉛（ＺｎＯ）が使用された波長変換部材を開示している。ＺｎＯは、多くの蛍光体の屈折率に近い屈折率を有する無機材料であるとともに、優れた透光性及び熱伝導性を有する。特許文献１の波長変換部材によれば、蛍光体粒子とＺｎＯマトリクスとの界面での光散乱が抑制され、高い光出力が達成されうる。

国際公開第２０１３／１７２０２５号

特許文献１の波長変換部材は、高い光出力を達成できるものの、特許文献１の波長変換部材によって高いコントラストを得ることは難しい。

本開示は、優れたコントラスト性能を有する波長変換部材を提供する。

本開示は、
第１マトリクスと、
前記第１マトリクスに埋め込まれた蛍光体粒子と、
前記第１マトリクスに埋め込まれた第１フィラー粒子、及び、前記蛍光体粒子の表面をそれぞれ被覆している表面被覆層からなる群より選ばれる少なくとも１つと、
を備え、
前記第１マトリクスの屈折率がｎ１であり、前記蛍光体粒子の屈折率がｎ２であり、前記第１フィラー粒子の屈折率がｎ３であり、前記表面被覆層の屈折率がｎ４であるとき、
｜ｎ３−ｎ１｜＞｜ｎ１−ｎ２｜、及び、｜ｎ４−ｎ１｜＞｜ｎ１−ｎ２｜からなる群より選ばれる少なくとも１つの関係を満足する、波長変換部材を提供する。

本開示の技術によれば、波長変換部材の内部における光の導波が抑制されるので、高いコントラストを達成できる。

図１は、本開示の第１実施形態に係る波長変換部材の概略断面図である。 図２は、変形例１に係る波長変換部材の概略断面図である。 図３は、蛍光体粒子とフィラー粒子との位置関係の例を示す図である。 図４は、本開示の第２実施形態に係る波長変換部材の概略断面図である。 図５は、変形例２に係る波長変換部材の概略断面図である。 図６は、蛍光体粒子及び表面被覆層の拡大断面図である。 図７は、本開示の第３実施形態に係る波長変換部材の概略断面図である。 図８は、本開示の第４実施形態に係る波長変換部材の概略断面図である。 図９は、本開示の第５実施形態に係る波長変換部材の概略断面図である。 図１０は、本開示の第６実施形態に係る波長変換部材の概略断面図である。 図１１は、参考例に係る波長変換部材の概略断面図である。 図１２は、本開示の波長変換部材を用いた透過型光源の概略断面図である。 図１３は、本開示の波長変換部材を用いた反射型光源の概略断面図である。 図１４は、本開示の透過型光源を用いた照明装置の概略構成図である。 図１５は、本開示の反射型光源を用いた照明装置の概略構成図である。

（本開示の基礎となった知見）
発光素子及び波長変換部材を備えた光源において、波長変換部材には高いコントラストが要求されることがある。例えば、高輝度の光を狭い領域に照射する必要があるとき、十分に集光された光が波長変換部材から放射されることが望ましい。「波長変換部材におけるコントラスト」は、励起光が照射された部分とそれ以外の部分との間のコントラストを意味する。

特許文献１の波長変換部材によれば、蛍光体粒子の屈折率がＺｎＯマトリクスの屈折率に近いので、波長変換部材の内部において光が散乱しにくく、波長変換部材の内部において光が導波して広がる。その結果、励起光が照射された部分以外の部分においても蛍光が発生し、高いコントラストが得られない。

（本開示に係る一態様の概要）
本開示の第１態様に係る波長変換部材は、
第１マトリクスと、
前記第１マトリクスに埋め込まれた蛍光体粒子と、
前記第１マトリクスに埋め込まれた第１フィラー粒子、及び、前記蛍光体粒子の表面をそれぞれ被覆している表面被覆層からなる群より選ばれる少なくとも１つと、
を備え、
前記第１マトリクスの屈折率がｎ１であり、前記蛍光体粒子の屈折率がｎ２であり、前記第１フィラー粒子の屈折率がｎ３であり、前記表面被覆層の屈折率がｎ４であるとき、
｜ｎ３−ｎ１｜＞｜ｎ１−ｎ２｜、及び、｜ｎ４−ｎ１｜＞｜ｎ１−ｎ２｜からなる群より選ばれる少なくとも１つの関係を満足する。

波長変換部材が上記の関係を満たしている場合、波長変換部材の内部において光が散乱しやすく、光が導波しにくい。この場合、励起光が照射された部分以外の部分において蛍光が発生しにくいので、高いコントラストが得られる。波長変換部材の内部での光の導波を抑制することによって、輝度及び発光効率を犠牲にすることなく、高いコントラストにて光を生成することができる。

本開示の第２態様において、例えば、第１態様に係る波長変換部材は｜ｎ３−ｎ１｜−｜ｎ１−ｎ２｜≧０．３を満足する。波長変換部材がこの関係式を満足するとき、波長変換部材の内部における光の散乱確率が上がり、より高いコントラストを達成できる。

本開示の第３態様において、例えば、第１又は第２態様に係る波長変換部材では、前記第１フィラー粒子の平均粒径が前記蛍光体粒子の平均粒径よりも小さい。このような構成によれば、第１フィラー粒子の合計の表面積が十分に確保されるので、波長変換部材の内部における光の散乱確率が上がり、より高いコントラストを達成できる。

本開示の第４態様において、例えば、第１〜第３態様のいずれか１つに係る波長変換部材では、前記第１フィラー粒子の平均粒径が前記蛍光体粒子から放射された蛍光の光のピーク波長以上である。このような構成によれば、波長変換部材の内部において光が十分に散乱され、高いコントラストを達成できる。

本開示の第５態様において、例えば、第１〜第４態様のいずれか１つに係る波長変換部材では、前記第１フィラー粒子が金属酸化物を含む。金属酸化物の多くは、化学的に安定であり、蛍光を殆ど放射しないので、フィラー粒子の材料として適している。

本開示の第６態様において、例えば、第１〜第５態様のいずれか１つに係る波長変換部材は｜ｎ４−ｎ１｜−｜ｎ１−ｎ２｜≧０．３を満足する。波長変換部材がこの関係式を満足するとき、波長変換部材の内部における光の散乱確率が上がり、より高いコントラストを達成できる。

本開示の第７態様において、例えば、第１〜第６態様のいずれか１つに係る波長変換部材では、前記表面被覆層の平均厚さが前記蛍光体粒子の平均粒径よりも小さい。第７態様によれば、蛍光体粒子の熱が十分にマトリクスに放出されるので、蛍光体粒子の温度上昇が抑制され、高い光出力を保つことができる。

本開示の第８態様において、例えば、第１〜第７態様のいずれか１つに係る波長変換部材では、前記表面被覆層の平均厚さが前記蛍光体粒子から放射された蛍光の光のピーク波長以上である。このような構成によれば、波長変換部材の内部において光が十分に散乱され、高いコントラストを達成できる。

本開示の第９態様において、例えば、第１〜第８態様のいずれか１つに係る波長変換部材では、前記第１マトリクスがＺｎＯ単結晶又はｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶によって構成されている。ＺｎＯは高い熱伝導性を有するので、ＺｎＯが第１マトリクスの材料として使用されていると、波長変換部材の熱を外部に逃がしやすい。第１マトリクスがＺｎＯ単結晶又はｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶によって構成されている場合、この効果がより十分に得られる。

特許文献１は、アルミニウム、銀などの金属で作られた反射層を有する基板を開示している。金属製の反射層では正反射のみが起こり、蛍光体粒子から放射された蛍光を様々な方向に散乱させることができない。そのため、金属製の反射層は、波長変換部材の内部における光の導波を起こしやすく、波長変換部材のコントラスト性能を低下させる。

本開示の第１０態様において、例えば、第１〜第９態様のいずれか１つに係る波長変換部材は、基板と、前記基板によって支持された蛍光体層と、前記基板と前記蛍光体層との間に配置された光散乱層と、をさらに備え、前記蛍光体層は、前記第１マトリクスと、前記蛍光体粒子と、前記第１フィラー粒子及び前記表面被覆層からなる群より選ばれる少なくとも１つと、を含み、前記光散乱層は、第２マトリクスと、前記第２マトリクスに埋め込まれた第２フィラー粒子とを含み、前記第２マトリクスの屈折率が前記第２フィラー粒子の屈折率と異なる。

第１０態様によれば、励起光及び蛍光体粒子から放射された光が光散乱層において散乱されるので、波長変換部材の内部において光が導波しにくい。この場合、励起光が照射された部分以外の部分において蛍光が発生しにくいので、高いコントラストが得られる。波長変換部材の内部での光の導波を抑制することによって、輝度及び発光効率を犠牲にすることなく、高いコントラストにて光を生成することができる。

本開示の第１１態様において、例えば、第１０態様に係る波長変換部材では、前記第２マトリクスと前記第２フィラー粒子との間の屈折率差が０．３以上である。第１０態様によれば、波長変換部材の内部における光の散乱確率が上がり、より高いコントラストを達成できる。

本開示の第１２態様において、例えば、第１０又は第１１態様に係る波長変換部材では、前記第２マトリクスの熱伝導率が前記第２フィラー粒子の熱伝導率よりも高い。第１２態様によれば、蛍光体層の熱が速やかに基板に伝導されるので、蛍光体層の温度上昇が抑制され、高い発光効率を達成できる。

本開示の第１３態様において、例えば、第１０〜第１２態様のいずれか１つに係る波長変換部材では、前記光散乱層の前記第２マトリクスの材料組成が前記蛍光体層の前記第１のマトリクスの材料組成に等しい。第１３態様によれば、光散乱層の線膨張係数と蛍光体層の線膨張係数との差に起因して、光散乱層と蛍光体層との間で剥離が生じることを防止できる。

本開示の第１４態様において、例えば、第１０〜第１３態様のいずれか１つに係る波長変換部材では、前記第２フィラー粒子は、ＳｉＯ₂粒子及びＴｉＯ₂粒子からなる群より選ばれる少なくとも１つを含む。これらの粒子は、化学的に安定であり、安価である。

本開示の第１５態様において、例えば、第１０〜第１４態様のいずれか１つに係る波長変換部材の前記光散乱層の前記第２マトリクスがＺｎＯ単結晶又はｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶によって構成されている。ＺｎＯは高い熱伝導性を有するので、ＺｎＯが第２マトリクスの材料として使用されていると、波長変換部材の熱を外部に逃がしやすい。第２マトリクスがＺｎＯ単結晶又はｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶によって構成されている場合、この効果がより十分に得られる。

本開示の第１６態様に係る光源は、
発光素子と、
前記発光素子から照射された励起光を受けて蛍光を放射する第１〜第１５態様のいずれか１つに係る波長変換部材と、
を備えたものである。

第１６態様によれば、優れたコントラスト性能を有する光源を提供できる。

本開示の第１７態様に係る光源は、
発光素子と、
前記発光素子から照射された励起光を受けて蛍光を放射する第１０〜第１５態様のいずれか１つの波長変換部材と、
を備え、
前記発光素子と前記波長変換部材の前記基板との間に前記波長変換部材の前記蛍光体層及び前記光散乱層が位置しているものである。

第１７態様によれば、優れたコントラスト性能を有する光源を提供できる。

本開示の第１８態様において、例えば、第１６又は第１７態様に係る光源では、前記発光素子がレーザーダイオードである。レーザーダイオードの光は指向性に優れ、波長変換部材の特定の部分にのみ照射されうる。つまり、レーザーダイオードは、高いコントラストを得ることに適している。

本開示の第１９態様に係る照明装置は、
第１６〜第１８態様のいずれか１つに係る光源と、
前記光源から放射された光を外部に導く光学部品と、
を備えたものである。

第１９態様によれば、優れたコントラスト性能を有する照明装置を提供できる。

別の側面において、本開示の第２０態様に係る波長変換部材は、
基板と、
前記基板によって支持された蛍光体層と、
前記基板と前記蛍光体層との間に配置された光散乱層と、
を備え、
前記光散乱層は、マトリクスと、前記マトリクスに埋め込まれたフィラー粒子とを含み、
前記マトリクスの屈折率が前記フィラー粒子の屈折率と異なるものである。

第２０態様によれば、励起光及び蛍光体粒子から放射された光が光散乱層において散乱されるので、波長変換部材の内部において光が導波しにくい。この場合、励起光が照射された部分以外の部分において蛍光が発生しにくいので、高いコントラストが得られる。波長変換部材の内部での光の導波を抑制することによって、輝度及び発光効率を犠牲にすることなく、高いコントラストにて光を生成することができる。

本開示の第２１態様において、例えば、第２０態様に係る波長変換部材では、前記マトリクスと前記フィラー粒子との間の屈折率差が０．３以上である。第２１態様によれば、波長変換部材の内部における光の散乱確率が上がり、より高いコントラストを達成できる。

本開示の第２２態様において、例えば、第２０又は第２１態様に係る波長変換部材では、前記マトリクスの熱伝導率が前記フィラー粒子の熱伝導率よりも高い。第２２態様によれば、蛍光体層の熱が速やかに基板に伝導されるので、蛍光体層の温度上昇が抑制され、高い発光効率を達成できる。

本開示の第２３態様において、例えば、第２０〜第２２態様のいずれか１つに係る波長変換部材では、前記蛍光体層は、マトリクスと、前記マトリクスに埋め込まれた蛍光体粒子とを含み、前記光散乱層の前記マトリクスの材料組成が前記蛍光体層の前記マトリクスの材料組成に等しい。第２３態様によれば、光散乱層の線膨張係数と蛍光体層の線膨張係数との差に起因して、光散乱層と蛍光体層との間で剥離が生じることを防止できる。

本開示の第２４態様において、例えば、第２０〜第２３態様のいずれか１つに係る波長変換部材では、前記フィラー粒子は、ＳｉＯ₂粒子及びＴｉＯ₂粒子からなる群より選ばれる少なくとも１つを含む。これらの粒子は、化学的に安定であり、安価である。

本開示の第２５態様において、例えば、第２０〜第２４態様のいずれか１つに係る波長変換部材では、前記光散乱層の前記マトリクスがＺｎＯ単結晶又はｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶によって構成されている。ＺｎＯは高い熱伝導性を有するので、ＺｎＯがマトリクスの材料として使用されていると、波長変換部材の熱を外部に逃がしやすい。マトリクスがＺｎＯ単結晶又はｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶によって構成されている場合、この効果がより十分に得られる。

本開示の第２６態様に係る反射型光源は、
発光素子と、
前記発光素子から照射された励起光を受けて蛍光を放射する第２０〜第２５態様のいずれか１つの波長変換部材と、
を備え、
前記発光素子と前記波長変換部材の前記基板との間に前記波長変換部材の前記蛍光体層及び前記光散乱層が位置しているものである。

第２６態様によれば、優れたコントラスト性能を有する光源を提供できる。

本開示の第２７態様において、例えば、第２６態様に係る反射型光源では、前記発光素子がレーザーダイオードである。レーザーダイオードの光は指向性に優れ、波長変換部材の特定の部分にのみ照射されうる。つまり、レーザーダイオードは、高いコントラストを得ることに適している。

本開示の第２８態様に係る照明装置は、
第２６又は第２７態様に係る反射型光源と、
前記光源から放射された光を外部に導く光学部品と、
を備えたものである。

第２８態様によれば、優れたコントラスト性能を有する照明装置を提供できる。

以下、本開示の実施形態について、図面を参照しながら説明する。本開示は、以下の実施形態に限定されない。

（第１実施形態）
図１に示すように、本実施形態の波長変換部材１０は、基板１１及び蛍光体層２０を備えている。基板１１は、蛍光体層２０を支持している。蛍光体層２０は、基板１１の上に配置されている。蛍光体層２０は、マトリクス２２（第１マトリクス）、蛍光体粒子２３及びフィラー粒子２４（第１フィラー粒子）を有する。マトリクス２２は、各粒子間に存在している。各粒子は、マトリクス２２に埋め込まれている。言い換えれば、各粒子は、マトリクス２２に分散されている。

第１の波長帯域を有する励起光が波長変換部材１０に照射されたとき、波長変換部材１０は、励起光の一部を第２の波長帯域を有する光に変換して放射する。波長変換部材１０は、励起光の波長よりも長い波長の光を放射する。第２の波長帯域は、第１の波長帯域と異なる帯域である。ただし、第２の波長帯域の一部が第１の波長帯域に重なっていてもよい。波長変換部材１０から放射される光には、蛍光体粒子２３から放射された光だけでなく、励起光そのものが含まれていてもよい。

基板１１は、基板本体１３及び薄膜１５を有する。基板１１の厚さは、例えば、蛍光体層２０の厚さよりも大きい。基板本体１３は、サファイア（Ａｌ₂Ｏ₃）、窒化ガリウム（ＧａＮ）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、シリコン、アルミニウム、ガラス、石英（ＳｉＯ₂）、炭化ケイ素（ＳｉＣ）及び酸化亜鉛からなる群より選ばれる１つの材料で作られている。基板本体１３は、例えば、励起光及び蛍光体粒子２３から放射された光に対して透光性を有する。この場合、波長変換部材１０は、透過型光源に好適に使用されうる。基板１１が透光性を有していない場合、波長変換部材１０は、反射型光源に使用されうる。基板本体１３は、鏡面研磨された表面を有していてもよい。

薄膜１５は、蛍光体層２０を形成するための下地層として機能する。蛍光体層２０のマトリクス２２が結晶質であるとき、薄膜１５は、マトリクス２２の結晶成長過程における種結晶として機能する。つまり、薄膜１５は、単結晶薄膜又は多結晶薄膜である。マトリクス２２がＺｎＯ単結晶又はＺｎＯ多結晶によって構成されているとき、薄膜１５は、ＺｎＯ単結晶薄膜又はＺｎＯ多結晶薄膜でありうる。ただし、基板本体１３が種結晶の機能を発揮できる場合、薄膜１５は省略されていてもよい。例えば、基板本体１３が結晶質のＧａＮ又は結晶質のＺｎＯによって構成されているとき、結晶質のＺｎＯによって構成されたマトリクス２２を基板本体１３の上に直接形成することができる。マトリクス２２が結晶質でないときにも、薄膜１５は省略されうる。

蛍光体層２０において、蛍光体粒子２３は、マトリクス２２に分散されている。図１において、蛍光体粒子２３は、互いに離れている。フィラー粒子２４も蛍光体粒子２３から離れている。ただし、蛍光体粒子２３が互いに接していてもよいし、フィラー粒子２４が蛍光体粒子２３に接していてもよい。図３に示すように、蛍光体粒子２３に複数のフィラー粒子２４が接していてもよい。蛍光体粒子２３及びフィラー粒子２４は、石垣のように積まれていてもよい。

蛍光体粒子２３の材料は特に限定されない。種々の蛍光物質が蛍光体粒子２３の材料として使用されうる。具体的には、Ｙ₃Ａｌ₅Ｏ₁₂：Ｃｅ（ＹＡＧ）、Ｙ₃（Ａｌ，Ｇａ）₅Ｏ₁₂：Ｃｅ（ＧＹＡＧ）、Ｌｕ₃Ａｌ₅Ｏ₁₂：Ｃｅ（ＬｕＡＧ）、（Ｓｉ，Ａｌ）₆（Ｏ，Ｎ）₈：Ｅｕ（β−ＳｉＡｌＯＮ）、（Ｌａ，Ｙ）₃Ｓｉ₆Ｎ₁₁：Ｃｅ（ＬＹＳＮ）、Ｌｕ₂ＣａＭｇ₂Ｓｉ₃Ｏ₁₂：Ｃｅ（ＬＣＭＳ）などの蛍光物質が使用されうる。蛍光体粒子２３は、互いに異なる組成を有する複数の種類の蛍光体粒子を含んでいてもよい。蛍光体粒子２３に照射されるべき励起光の波長、及び、蛍光体粒子２３から放射されるべき光（蛍光の光）の波長は、波長変換部材１０の用途に応じて選択される。

蛍光体粒子２３の平均粒径は、例えば、０．１〜５０μｍの範囲にある。蛍光体粒子２３の平均粒径は、例えば、次の方法によって特定することができる。まず、波長変換部材１０の断面を走査電子顕微鏡で観察する。得られた電子顕微鏡像において、特定の蛍光体粒子２３の面積を画像処理によって算出する。算出された面積と同じ面積を有する円の直径をその特定の蛍光体粒子２３の粒径（粒子の直径）とみなす。任意の個数（例えば５０個）の蛍光体粒子２３の粒径をそれぞれ算出し、算出値の平均値を蛍光体粒子２３の平均粒径とみなす。本開示において、蛍光体粒子２３の形状は限定されない。蛍光体粒子２３の形状は、球状であってもよく、鱗片状であってもよく、繊維状であってもよい。本開示において、平均粒径の測定方法は上記の方法に限定されない。

マトリクス２２は、例えば、樹脂、ガラス又は他の無機材料によって構成されている。樹脂の例には、シリコーン樹脂が含まれる。他の無機材料の例には、Ａｌ₂Ｏ₃、ＺｎＯ及びＳｉＯ₂が含まれる。他の無機材料は、結晶質であってもよい。マトリクス２２は、励起光及び蛍光体粒子２３から放射された光に対して透光性を有することが望ましい。マトリクス２２は、蛍光体粒子２３の屈折率よりも高い屈折率を有していてもよいし、蛍光体粒子２３の屈折率よりも低い屈折率を有していてもよい。透明性及び熱伝導性の観点から、マトリクス２２の材料として、ＺｎＯが適している。ＺｎＯは高い熱伝導性を有するので、ＺｎＯがマトリクス２２の材料として使用されていると、蛍光体層２０の熱を外部（主に基板１１）に逃がしやすい。

マトリクス２２の材料としてのＺｎＯは、詳細には、ＺｎＯ単結晶又はｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶である。ＺｎＯは、ウルツ鉱型の結晶構造を有する。「ｃ軸に配向したＺｎＯ」とは、基板１１の主面（最も広い面積を有する面）に平行な面がｃ面であることを意味する。

ｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶は、ｃ軸に配向した複数の柱状の結晶粒を含む。ｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶において、ｃ軸方向の結晶粒界は少ない。「柱状の結晶粒がｃ軸に配向している」とは、ｃ軸方向のＺｎＯの成長がａ軸方向のＺｎＯの成長よりも速く、基板１１の上に縦長のＺｎＯ結晶粒が形成されていることを意味する。ＺｎＯ結晶粒のｃ軸は、基板１１の法線方向に平行である。あるいは、基板１１の法線方向に対するＺｎＯ結晶粒のｃ軸の傾きが４°以下である。ここで、「ｃ軸の傾きが４°以下」とは、ｃ軸の傾きの分布が４°以下という意味であって、全ての結晶粒のｃ軸の傾きが４°以下であることを必ずしも意味しない。「ｃ軸の傾き」は、ｃ軸のＸ線ロッキングカーブ法による半値幅で評価できる。詳細には、ｃ軸のＸ線ロッキングカーブ法による半値幅が４°以下である。特許文献１（ＷＯ２０１３／１７２０２５）は、ｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶によって構成されたマトリクスを詳しく開示している。

蛍光体層２０において、フィラー粒子２４は、マトリクス２２に分散されている。フィラー粒子２４は、例えば無機粒子であり、典型的には金属酸化物を含む。フィラー粒子２４は、実質的に金属酸化物からなっていてもよい。金属酸化物の多くは、化学的に安定であり、蛍光を殆ど放射しないので、フィラー粒子２４の材料として適している。本明細書において「実質的に〜からなる」は、言及された化合物の本質的特性を変更する他の成分を排除することを意味する。

フィラー粒子２４に励起光が照射されたとき、フィラー粒子２４は、蛍光の光を放射しないか、無視できる強度の蛍光の光のみを放射する。一例において、フィラー粒子２４は、ＳｉＯ₂粒子及びＴｉＯ₂粒子から選ばれる少なくとも１つを含む。これらの粒子は、上記の要件を満たし、化学的に安定であり、安価である。フィラー粒子２４の形状も限定されない。フィラー粒子２４の形状は、球状であってもよく、鱗片状であってもよく、繊維状であってもよい。

本実施形態において、マトリクス２２の屈折率がｎ１であり、蛍光体粒子２３の屈折率がｎ２であり、フィラー粒子２４の屈折率がｎ３であるとき、波長変換部材１０は、下記式（１）を満足する。つまり、フィラー粒子２４とマトリクス２２との間の屈折率差がマトリクス２２と蛍光体粒子２３との間の屈折率差よりも大きい。

｜ｎ３−ｎ１｜＞｜ｎ１−ｎ２｜・・・（１）

波長変換部材１０が上記の関係を満たしている場合、波長変換部材１０の内部において光が散乱しやすく、光が導波しにくい。この場合、励起光が照射された部分以外の部分において蛍光が発生しにくいので、高いコントラストが得られる。波長変換部材１０の内部での光の導波を抑制することによって、輝度及び発光効率を犠牲にすることなく、高いコントラストにて光を生成することができる。

式（１）の関係を満足する材料の組み合わせは、例えば、次の通りである。

マトリクス２２：ＺｎＯ（ｎ＝１．９５）
蛍光体粒子２３：ＹＡＧ（ｎ＝１．８２）
フィラー粒子２４：ＳｉＯ₂（ｎ＝１．４５）

マトリクス２２：ＺｎＯ（ｎ＝１．９５）
蛍光体粒子２３：ＹＡＧ（ｎ＝１．８２）
フィラー粒子２４：ＴｉＯ₂（ｎ＝２．７２）

マトリクス２２：シリコーン樹脂（ｎ＝１．４０）
蛍光体粒子２３：ＹＡＧ（ｎ＝１．８２）
フィラー粒子２４：ＴｉＯ₂（ｎ＝２．７２）

さらに、波長変換部材１０は、下記式（２）を満足することが望ましい。つまり、フィラー粒子２４とマトリクス２２との間の屈折率差がマトリクス２２と蛍光体粒子２３との間の屈折率差よりも０．３以上大きい。波長変換部材１０が式（２）を満足するとき、波長変換部材１０の内部における光の散乱確率が上がり、より高いコントラストを達成できる。式（２）の左辺の上限値は特に限定されず、例えば、２．０である。

｜ｎ３−ｎ１｜−｜ｎ１−ｎ２｜≧０．３・・・（２）

屈折率は、ナトリウムのＤ線（５８９．３ｎｍ）を用い、臨界角法によって測定されうる。本開示において、マトリクス２２の屈折率ｎ１には、マトリクス２２を構成する材料と同じ材料で作製された試験片の測定値が使用されうる。同様に、蛍光体粒子２３の屈折率ｎ２には、蛍光体粒子２３を構成する材料と同じ材料で作製された試験片の測定値が使用されうる。フィラー粒子２４の屈折率ｎ３には、フィラー粒子２４を構成する材料と同じ材料で作製された試験片の測定値が使用されうる。温度が上がると屈折率は一般には低下する。しかし、温度の上昇による屈折率の低下の度合いは小さいので、室温（２０℃）で式（１）（２）を満たすのであれば、波長変換部材１０の実際の使用時おける温度においても所望の効果が十分に得られる。

フィラー粒子２４の平均粒径は、例えば、０．１〜２０μｍの範囲にある。フィラー粒子２４の平均粒径は、蛍光体粒子２３の平均粒径よりも小さいことが望ましい。このような構成によれば、フィラー粒子２４の合計の表面積が十分に確保されるので、波長変換部材１０の内部における光の散乱確率が上がり、より高いコントラストを達成できる。蛍光体粒子２３の平均粒径Ｄ１に対するフィラー粒子２４の平均粒径Ｄ２の比率（Ｄ２／Ｄ１）は、例えば、０．０１〜０．９０の範囲にある。フィラー粒子２４の平均粒径は、蛍光体粒子２３の平均粒径と同じ方法によって測定されうる。

また、フィラー粒子２４の平均粒径は、蛍光体粒子２３から放射された蛍光の光のピーク波長以上であることが望ましい。このような構成によれば、波長変換部材１０の内部において光が十分に散乱され、高いコントラストを達成できる。例えば、蛍光体粒子２３がＹＡＧで作られているとき、蛍光ピーク波長は、５４０〜５８０ｎｍの範囲にある。蛍光体粒子２３がβ−ＳｉＡｌＯＮで作られているとき、蛍光ピーク波長は、５２０〜５５０ｎｍの範囲にある。

蛍光体粒子２３の体積をＶ１、フィラー粒子２４の体積をＶ２としたとき、Ｖ２／（Ｖ１＋Ｖ２）は、例えば、０．１〜０．９の範囲にある。フィラー粒子２４の粒径、蛍光体粒子２３の粒子、及び、必要とする発光色（蛍光と励起光散乱光との比率）に応じて、Ｖ２／（Ｖ１＋Ｖ２）の値を適宜調整することができる。

フィラー粒子２４は、熱伝導性に優れていることが望ましい。この観点において、フィラー粒子２４としてのＳｉＯ₂粒子には改善の余地がある。例えば、表面がＳｉＯ₂被膜によって被覆されているＡｌ₂Ｏ₃粒子は、熱伝導性及び屈折率の両方の要求を満たす。Ａｌ₂Ｏ₃の屈折率は１．７７であり、Ａｌ₂Ｏ₃粒子を本開示の波長変換部材に使用することは難しい。表面がＳｉＯ₂被膜によって被覆されているＡｌ₂Ｏ₃粒子は、見かけ上、ＳｉＯ₂の屈折率（ｎ＝１．４５）を示すので、本開示の波長変換部材に好適に使用できる。Ａｌ₂Ｏ₃粒子の表面の全部がＳｉＯ₂被膜によって被覆されていてもよいし、Ａｌ₂Ｏ₃粒子の表面の一部のみがＳｉＯ₂被膜によって被覆されていてもよい。このようなフィラー粒子２４は、例えば、ゾルゲル法で作製することができる。具体的には、シリコンアルコキシドなどの前駆体とＡｌ₂Ｏ₃粒子とを含む混合ゾルを調製する。混合ゾルを濾過した後、濾過物を乾燥及び焼成することによって、ＳｉＯ₂被膜によって被覆されたＡｌ₂Ｏ₃粒子が得られる。

次に、波長変換部材１０の製造方法を説明する。

マトリクス２２が樹脂によって構成されている場合、樹脂及び溶媒を含む溶液に蛍光体粒子２３及びフィラー粒子２４を混合し、塗布液を調製する。基板１１の上に塗膜が形成されるように基板１１に塗布液を塗布する。塗膜を乾燥させる又は塗膜を硬化させることによって、波長変換部材１０が得られる。

マトリクス２２がＺｎＯによって構成されている場合、例えば、ゾルゲル法によってマトリクス２２を形成することができる。まず、亜鉛アルコキシドなどの前駆体、蛍光体粒子２３及びフィラー粒子２４を含む混合ゾルを調製する。基板１１の上に塗膜が形成されるように基板１１に混合ゾルを塗布する。塗膜をゲル化させ、焼成することによって、波長変換部材１０が得られる。

マトリクス２２がＺｎＯ単結晶又はｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶である場合、溶液成長法によって基板１１の上にマトリクス２２を形成することができる。まず、基板１１を準備する。基板本体１３の上に薄膜１５としての結晶性のＺｎＯ薄膜を形成する。ＺｎＯ薄膜を形成する方法としては、電子ビーム蒸着法、反応性プラズマ蒸着法、スパッタリング法、パルスレーザ蓄積法などの真空成膜法が用いられる。薄膜１５は、ＺｎＯ単結晶薄膜又はＺｎＯ多結晶薄膜でありうる。次に、基板１１の上（薄膜１５の上）に蛍光体粒子２３及びフィラー粒子２４を含む層を形成する。例えば、蛍光体粒子２３及びフィラー粒子２４を含む分散液を調製する。基板１１を分散液中に配置し、電気泳動法を用いて蛍光体粒子２３及びフィラー粒子２４を基板１１の上に堆積させる。これにより、蛍光体粒子２３及びフィラー粒子２４を含む層を基板１１の上に形成することができる。基板１１を分散液中に配置し、蛍光体粒子２３及びフィラー粒子２４を沈降させることによって基板１１の上に蛍光体粒子２３及びフィラー粒子２４を含む層を形成することもできる。蛍光体粒子２３及びフィラー粒子２４を含む塗布液を用い、印刷法などの薄膜形成方法によって蛍光体粒子２３及びフィラー粒子２４を含む層を基板１１の上に形成することもできる。

次に、Ｚｎを含有する溶液を使用した溶液成長法によって、粒子間にマトリクス２２を形成する。これにより、波長変換部材１０が得られる。溶液成長法には、大気圧下で行われる化学溶液析出法（chemical bath deposition）、大気圧以上の圧力下で行う水熱合成法（hydrothermal synthesis）、電圧又は電流を印加する電解析出法（electrochemical deposition）等が用いられる。結晶成長用の溶液として、例えば、ヘキサメチレンテトラミンを含有する硝酸亜鉛の水溶液が用いられる。結晶質のマトリクス２２は、薄膜１５の上にエピタキシャル成長する。

（変形例１）
図２に示す変形例１の波長変換部材３０は、基板１１に代えて、基板１２を備えている。基板１２は、基板本体１３、薄膜１５（第１薄膜）及び薄膜１７（第２薄膜）を有する。第２薄膜１７は、基板本体１３と第１薄膜１５との間に配置されている。第１薄膜１５は、例えば、先に説明した薄膜１５である。第２薄膜１７として、反射防止膜、ダイクロイックミラー、金属反射膜、増反射膜、保護膜などが挙げられる。反射防止膜は、励起光の反射を防止するための膜である。ダイクロックミラーは、誘電体多層膜によって構成されうる。金属反射膜は、光を反射させるための膜であり、銀、アルミなどの金属材料で作られている。増反射膜は、誘電体多層膜によって構成されうる。保護膜は、これらの薄膜を物理的又は化学的に保護するための膜でありうる。

第２薄膜１７は、基板本体１３の裏面上に設けられていてもよい。基板本体１３の表面及び裏面のそれぞれに第２薄膜１７が設けられていてもよい。第１薄膜１５が省略され、第２薄膜１７のみが設けられていてもよい。

以下、他のいくつかの実施形態について説明する。第１実施形態の波長変換部材１０（又は３０）と他の実施形態の波長変換部材との間の共通する要素には同じ参照符号を付し、それらの説明を省略することがある。すなわち、各実施形態に関する説明は、技術的に矛盾しない限り、相互に適用されうる。さらに、技術的に矛盾しない限り、各実施形態は、相互に組み合わされてもよい。

（第２実施形態）
図４に示すように、本実施形態に係る波長変換部材４０は、基板１１及び蛍光体層５０を備えている。

蛍光体層５０は、マトリクス２２及び蛍光体粒子２３を有する。蛍光体粒子２３の表面は、それぞれ、表面被覆層２５によって被覆されている。

表面被覆層２５は、例えば、無機材料によって構成されている。表面被覆層２５は、蛍光体粒子２３の表面の全部を被覆していてもよいし、蛍光体粒子２３の表面の一部のみを被覆していてもよい。表面被覆層２５に励起光が照射されたとき、表面被覆層２５は、蛍光の光を放射しないか、無視できる強度の蛍光の光のみを放射する。一例において、表面被覆層２５は、ＳｉＯ₂及びＴｉＯ₂から選ばれる少なくとも１つの材料によって構成されている。表面被覆層２５の材料組成は、第１実施形態において説明したフィラー粒子２４の材料組成と同じであってもよいし、異なっていてもよい。

本実施形態において、マトリクス２２の屈折率がｎ１であり、蛍光体粒子２３の屈折率がｎ２であり、表面被覆層２５の屈折率がｎ４であるとき、波長変換部材４０は、下記式（３）を満足する。つまり、表面被覆層２５とマトリクス２２との間の屈折率差がマトリクス２２と蛍光体粒子２３との間の屈折率差よりも大きい。

｜ｎ４−ｎ１｜＞｜ｎ１−ｎ２｜・・・（３）

波長変換部材４０が上記の関係を満たしている場合、波長変換部材４０の内部において光が散乱しやすく、光が導波しにくい。この場合、励起光が照射された部分以外の部分において蛍光が発生しにくいので、高いコントラストが得られる。波長変換部材４０の内部での光の導波を抑制することによって、輝度及び発光効率を犠牲にすることなく、高いコントラストにて光を生成することができる。

式（３）の関係を満足する材料の組み合わせは、第１実施形態の組み合わせにおける「フィラー粒子２４」を「表面被覆層２５」を置き換えることによって得られる。

さらに、波長変換部材４０は、下記式（４）を満足することが望ましい。つまり、表面被覆層２５とマトリクス２２との間の屈折率差がマトリクス２２と蛍光体粒子２３との間の屈折率差よりも０．３以上大きい。波長変換部材４０が式（４）を満足するとき、波長変換部材４０の内部における光の散乱確率が上がり、より高いコントラストを達成できる。式（４）の左辺の上限値は特に限定されず、例えば、２．０である。

｜ｎ４−ｎ１｜−｜ｎ１−ｎ２｜≧０．３・・・（４）

表面被覆層２５の平均厚さは、蛍光体粒子２３の平均粒径よりも小さいことが望ましい。この場合、蛍光体粒子２３の熱が十分にマトリクス２２に放出されるので、蛍光体粒子２３の温度上昇が抑制され、高い光出力を保つことができる。蛍光体粒子２３の平均粒径Ｄに対する表面被覆層２５の平均厚さＴの比率（Ｔ／Ｄ）は、例えば、０．０１〜１．００の範囲にある。

図６に示すように、表面被覆層２５の厚さＴ１は、蛍光体粒子２３の表面から表面被覆層２５の表面までの厚さを意味する。

表面被覆層２５の平均厚さは、例えば、０．２０〜５．００μｍの範囲にある。表面被覆層２５の平均厚さは、例えば、粒子の断面の電子顕微鏡観察像及びＥＤＸ測定から特定することができる。例えば、特定の粒子のＥＤＸ像を用い、表面被覆層２５の厚さを任意の複数の点（例えば５点）において測定する。得られた値の平均値をその特定の粒子の表面被覆層２５の厚さとみなすことができる。さらに、同じ測定を複数の粒子（例えば１０個）について実施する。得られた厚さの合計値を粒子の個数（１０個）で除することによって、表面被覆層２５の平均厚さが算出されうる。粒子の断面は、ＦＩＢ（Focused Ion Beam）などの方法で露出させることができる。

表面被覆層２５の平均厚さは、蛍光体粒子２３から放射された蛍光の光のピーク波長以上であることが望ましい。このような構成によれば、波長変換部材４０の内部において光が十分に散乱され、高いコントラストを達成できる。

（変形例２）
図５に示す変形例２の波長変換部材６０は、基板１１に代えて、基板１２を備えている。基板１２の構成は図２を参照して説明した通りである。

（第３実施形態）
図７に示すように、本実施形態に係る波長変換部材７０は、基板１１及び蛍光体層８０を備えている。蛍光体層８０は、マトリクス２２、蛍光体粒子２３及びフィラー粒子２４を有する。蛍光体粒子２３の表面は、それぞれ、表面被覆層２５によって被覆されている。本実施形態は、第１実施形態と第２実施形態との組み合わせである。本実施形態によれば、第１実施形態の有利な効果と第２実施形態の有利な効果とが重畳的に得られる。基板１１は、図２を参照して説明した基板１２に置き換えられてもよい。

（第４実施形態）
図８に示すように、本実施形態の波長変換部材９０は、基板１１、光散乱層１９及び蛍光体層２０を備えている。基板１１は、光散乱層１９及び蛍光体層２０を支持している。基板１１と蛍光体層２０との間に光散乱層１９が配置されている。光散乱層１９は、基板１１及び蛍光体層２０のそれぞれに接している。光散乱層１９は、マトリクス１６（第２マトリクス）及びフィラー粒子１８（第２フィラー粒子）を有する。マトリクス１６は、各粒子間に存在している。フィラー粒子１８は、マトリクス１６に埋め込まれている。言い換えれば、フィラー粒子１８は、マトリクス１６に分散されている。蛍光体層２０は、マトリクス２２（第１マトリクス）、蛍光体粒子２３及びフィラー粒子２４（第１フィラー粒子）を有する。マトリクス２２は、各粒子間に存在している。蛍光体粒子２３は、マトリクス２２に埋め込まれている。言い換えれば、蛍光体粒子２３は、マトリクス２２に分散されている。

基板１１の構成は、第１実施形態で説明した通りである。基板１１は、図２を参照して説明した基板１２に置き換えられてもよい。

薄膜１５は、光散乱層１９を形成するための下地層として機能する。光散乱層１９のマトリクス１６が結晶質であるとき、薄膜１５は、マトリクス１６の結晶成長過程における種結晶として機能する。つまり、薄膜１５は、単結晶薄膜又は多結晶薄膜である。マトリクス１６がＺｎＯ単結晶又はＺｎＯ多結晶によって構成されているとき、薄膜１５は、ＺｎＯ単結晶薄膜又はＺｎＯ多結晶薄膜でありうる。ただし、基板本体１３が種結晶の機能を発揮できる場合、薄膜１５は省略されていてもよい。例えば、基板本体１３が結晶質のＧａＮ又は結晶質のＺｎＯによって構成されているとき、結晶質のＺｎＯによって構成されたマトリクス１６を基板本体１３の上に直接形成することができる。マトリクス１６が結晶質でないときにも、薄膜１５は省略されうる。

光散乱層１９において、フィラー粒子１８は、マトリクス１６に分散されている。図８において、フィラー粒子１８は、互いに離れている。ただし、フィラー粒子１８が互いに接していてもよい。例えば、フィラー粒子１８は、石垣のように積まれていてもよい。

フィラー粒子１８は、例えば無機粒子であり、典型的には金属酸化物でできた粒子である。フィラー粒子１８は、実質的に金属酸化物からなっていてもよい。金属酸化物の多くは、化学的に安定であり、蛍光を殆ど放射しないので、フィラー粒子１８の材料として適している。

フィラー粒子１８に励起光が照射されたとき、フィラー粒子１８は、蛍光の光を放射しないか、無視できる強度の蛍光の光のみを放射する。一例において、フィラー粒子１８は、ＳｉＯ₂粒子及びＴｉＯ₂粒子から選ばれる少なくとも１つを含む。これらの粒子は、上記の要件を満たし、化学的に安定であり、安価である。フィラー粒子１８の形状も限定されない。フィラー粒子１８の形状は、球状であってもよく、鱗片状であってもよく、繊維状であってもよい。

マトリクス１６は、例えば、樹脂、ガラス又は他の無機材料によって構成されている。樹脂の例には、シリコーン樹脂が含まれる。他の無機材料の例には、Ａｌ₂Ｏ₃、ＺｎＯ及びＳｉＯ₂が含まれる。他の無機材料は、結晶質であってもよい。マトリクス１６の材料として、ＺｎＯが適している。ＺｎＯは高い熱伝導性を有するので、ＺｎＯがマトリクス１６の材料として使用されていると、蛍光体層２０の熱を外部（主に基板１１）に逃がしやすい。

マトリクス１６の材料としてのＺｎＯは、詳細には、ＺｎＯ単結晶又はｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶である。ＺｎＯは、ウルツ鉱型の結晶構造を有する。「ｃ軸に配向したＺｎＯ」とは、基板１１の主面（最も広い面積を有する面）に平行な面がｃ面であることを意味する。

ｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶は、ｃ軸に配向した複数の柱状の結晶粒を含む。ｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶において、ｃ軸方向の結晶粒界は少ない。「柱状の結晶粒がｃ軸に配向している」とは、ｃ軸方向のＺｎＯの成長がａ軸方向のＺｎＯの成長よりも速く、基板１１の上に縦長のＺｎＯ結晶粒が形成されていることを意味する。ＺｎＯ結晶粒のｃ軸は、基板１１の法線方向に平行である。あるいは、基板１１の法線方向に対するＺｎＯ結晶粒のｃ軸の傾きが４°以下である。

蛍光体層２０の構成は、第１実施形態で説明した通りである。

蛍光体層２０のフィラー粒子２４として、光散乱層１９のフィラー粒子１８と同じものを使用できる。もちろん、蛍光体層２０のフィラー粒子２４の材料組成が光散乱層１９のフィラー粒子１８の材料組成と異なっていてもよい。蛍光体層２０のフィラー粒子２４の平均粒径が光散乱層１９のフィラー粒子１８の平均粒径と異なっていてもよい。

本実施形態において、蛍光体層２０のマトリクス２２の材料組成は、光散乱層１９のマトリクス１６の材料組成に等しい。このような構成によれば、光散乱層１９の線膨張係数と蛍光体層２０の線膨張係数との差に起因して、光散乱層１９と蛍光体層２０との間で剥離が生じることを防止できる。また、光散乱層１９と蛍光体層２０との間の熱抵抗が極めて小さいので、蛍光体層２０で生じた熱を基板１１に効率よく逃がすことができる。

例えば、マトリクス１６及び２２は、ともに結晶質の材料によって構成されている。この場合、光散乱層１９のマトリクス１６を種結晶として利用して、蛍光体層２２のマトリクス２２を成長させることができる。つまり、界面を生じさせることなく、マトリクス１６とマトリクス２２とを連続的に形成することができる。結晶質の材料は、例えばＺｎＯである。マトリクス１６及び２２の材料としてのＺｎＯは、詳細には、ＺｎＯ単結晶又はｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶である。

光散乱層１９において、マトリクス１６の屈折率は、フィラー粒子１８の屈折率と異なっている。このような構成によれば、励起光及び蛍光体粒子２３から放射された光が光散乱層１９において様々な方向に散乱されるため、一定方向にのみ光が伝播する導波が抑制される。この場合、励起光が照射された部分以外の部分において蛍光が発生しにくいので、高いコントラストが得られる。波長変換部材９０の内部での光の導波を抑制することによって、輝度及び発光効率を犠牲にすることなく、高いコントラストにて光を生成することができる。

光散乱層１９において、マトリクス１６とフィラー粒子１８との間の屈折率差は、例えば０．３以上である。このような構成によれば、波長変換部材９０の内部における光の散乱確率が上がり、より高いコントラストを達成できる。屈折率差の上限値は特に限定されず、例えば、１．３である。

光散乱層１９に関して、マトリクス１６の材料とフィラー粒子１８の材料との組み合わせは、例えば、次の通りである。マトリクス１６がＺｎＯ（ｎ＝１．９５）であり、フィラー粒子１８がＳｉＯ₂（ｎ＝１．４５）である。マトリクス１６がＺｎＯであり、フィラー粒子１８がＴｉＯ₂（ｎ＝２．７２）である。マトリクス１６がＺｎＯであり、フィラー粒子１８がＳｉＯ₂及びＴｉＯ₂である。マトリクス１６がシリコーン樹脂（ｎ＝１．４０）であり、フィラー粒子１８がＴｉＯ₂である。マトリクス１６がシリコーン樹脂であり、フィラー粒子１８がＢＮ（ｎ＝２．１７）である。マトリクス１６がシリコーン樹脂であり、フィラー粒子１８がＡｌＮ（ｎ＝２．２０）である。

屈折率は、ナトリウムのＤ線（５８９．３ｎｍ）を用い、臨界角法によって測定されうる。本開示において、マトリクス１６の屈折率には、マトリクス１６を構成する材料と同じ材料で作製された試験片の測定値が使用されうる。同様に、フィラー粒子１８の屈折率には、フィラー粒子１８を構成する材料と同じ材料で作製された試験片の測定値が使用されうる。

フィラー粒子１８の平均粒径は、例えば、０．１０〜５０．０μｍの範囲にある。フィラー粒子１８の平均粒径は、蛍光体粒子２３の平均粒径と同じ方法によって測定されうる。フィラー粒子１８の平均粒径は、蛍光体粒子２３の平均粒径よりも小さいことが望ましい。このような構成によれば、フィラー粒子１８の合計の表面積が十分に確保されるので、波長変換部材９０の内部における光の散乱確率が上がり、より高いコントラストを達成できる。

光散乱層１９において、マトリクス１６の熱伝導率は、例えば、フィラー粒子１８の熱伝導率よりも高い。このような構成によれば、蛍光体層２０の熱が速やかに基板１１に伝導されるので、蛍光体層２０の温度上昇が抑制され、高い発光効率を達成できる。フィラー粒子１８の熱伝導率λ１に対するマトリクス１６の熱伝導率λ２の比率（λ２／λ１）は、例えば、２．０以上である。この効果を十分に得るために、光散乱層１９において、マトリクス１６の体積は、フィラー粒子１８の合計体積よりも大きいことが望ましい。

光散乱層１９の厚さは、例えば、１．０〜１００μｍの範囲にある。光散乱層１９の厚さが適切に調整されていると、蛍光体層２０から基板１１への光の透過を防止しつつ、蛍光体層２０と基板１１との間の熱抵抗の増加も抑制されうる。

光散乱層１９の体積Ｖに対するマトリクス１６の体積Ｖ１の比率（Ｖ１／Ｖ）は、例えば、０．３０〜０．９０の範囲にある。光散乱層１９の体積Ｖに対するフィラー粒子１８の体積Ｖ２の比率（Ｖ２／Ｖ）は、例えば、０．１０〜０．７０の範囲にある。

蛍光体層２０の体積ｖに対するマトリクス２２の体積ｖ１の比率（ｖ１／ｖ）は、例えば、０．３０〜０．８０の範囲にある。蛍光体層２０の体積ｖに対する蛍光体粒子２３の体積ｖ２の比率（ｖ２／ｖ）は、例えば、０．２０〜０．７０の範囲にある。

光散乱層１９において、フィラー粒子１８は、熱伝導性に優れていることが望ましい。この観点において、フィラー粒子１８としてのＳｉＯ₂粒子には改善の余地がある。例えば、表面がＳｉＯ₂被膜によって被覆されているＡｌ₂Ｏ₃粒子は、熱伝導性及び屈折率の両方の要求を満たす。Ａｌ₂Ｏ₃の屈折率は１．７７であり、Ａｌ₂Ｏ₃粒子を本開示の波長変換部材に使用することは難しい。表面がＳｉＯ₂被膜によって被覆されているＡｌ₂Ｏ₃粒子は、見かけ上、ＳｉＯ₂の屈折率（ｎ＝１．４５）を示すので、本開示の波長変換部材に好適に使用できる。Ａｌ₂Ｏ₃粒子の表面の全部がＳｉＯ₂被膜によって被覆されていてもよいし、Ａｌ₂Ｏ₃粒子の表面の一部のみがＳｉＯ₂被膜によって被覆されていてもよい。このようなフィラー粒子１８は、例えば、ゾルゲル法で作製することができる。具体的には、シリコンアルコキシドなどの前駆体とＡｌ₂Ｏ₃粒子とを含む混合ゾルを調製する。混合ゾルを濾過した後、濾過物を乾燥及び焼成することによって、ＳｉＯ₂被膜によって被覆されたＡｌ₂Ｏ₃粒子が得られる。

次に、波長変換部材９０の製造方法を説明する。

光散乱層１９のマトリクス１６及び蛍光体層２０のマトリクス２２が樹脂によって構成されている場合、次の方法によって波長変換部材９０を製造できる。まず、樹脂及び溶媒を含む溶液にフィラー粒子１８を混合し、塗布液を調製する。基板１１の上に塗膜が形成されるように基板１１に塗布液を塗布する。塗膜を乾燥させる又は塗膜を硬化させることによって、基板１１の上に光散乱層１９が形成される。次に、樹脂及び溶媒を含む溶液に蛍光体粒子２３及びフィラー粒子２４を混合し、塗布液を調製する。光散乱層１９の上に塗膜が形成されるように光散乱層１９を有する基板１１に塗布液を塗布する。塗膜を乾燥させる又は塗膜を硬化させることによって、光散乱層１９の上に蛍光体層２０が形成される。これにより、波長変換部材９０が得られる。

光散乱層１９のマトリクス１６及び蛍光体層２０のマトリクス２２がＺｎＯによって構成されている場合、例えば、ゾルゲル法によって波長変換部材９０を製造できる。まず、亜鉛アルコキシドなどの前駆体及びフィラー粒子１８を含む混合ゾルを調製する。基板１１の上に塗膜が形成されるように基板１１に混合ゾルを塗布する。塗膜をゲル化させ、焼成することによって、基板１１の上に光散乱層１９が形成される。次に、亜鉛アルコキシドなどの前駆体、蛍光体粒子２３及びフィラー粒子２４を含む混合ゾルを調製する。光散乱層１９の上に塗膜が形成されるように光散乱層１９を有する基板１１に混合ゾルを塗布する。塗膜をゲル化させ、焼成することによって、光散乱層１９の上に蛍光体層２０が形成される。これにより、波長変換部材９０が得られる。

光散乱層１９のマトリクス１６及び蛍光体層２０のマトリクス２２がＺｎＯ単結晶又はｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶である場合、溶液成長法によって波長変換部材９０を製造できる。まず、基板１１を準備する。基板本体１３の上に薄膜１５としての結晶性のＺｎＯ薄膜を形成する。ＺｎＯ薄膜を形成する方法としては、電子ビーム蒸着法、反応性プラズマ蒸着法、スパッタリング法、パルスレーザ蓄積法などの真空成膜法が用いられる。薄膜１５は、ＺｎＯ単結晶薄膜又はＺｎＯ多結晶薄膜でありうる。次に、基板１１の上（薄膜１５の上）にフィラー粒子１８を含む層を形成する。例えば、フィラー粒子１８を含む分散液を調製する。基板１１を分散液中に配置し、電気泳動法を用いてフィラー粒子１８を基板１１の上に堆積させる。これにより、フィラー粒子１８を含む層を基板１１の上に形成することができる。基板１１を分散液中に配置し、フィラー粒子１８を沈降させることによって基板１１の上にフィラー粒子１８を含む層を形成することもできる。フィラー粒子１８を含む塗布液を用い、印刷法などの薄膜形成方法によってフィラー粒子１８を含む層を基板１１の上に形成することもできる。

次に、Ｚｎを含有する溶液を使用した溶液成長法によって、粒子間にマトリクス１６を形成する。これにより、基板１１の上に光散乱層１９が形成される。溶液成長法には、大気圧下で行われる化学溶液析出法（chemical bath deposition）、大気圧以上の圧力下で行う水熱合成法（hydrothermal synthesis）、電圧又は電流を印加する電解析出法（electrochemical deposition）等が用いられる。結晶成長用の溶液として、例えば、ヘキサメチレンテトラミンを含有する硝酸亜鉛の水溶液が用いられる。結晶質のマトリクス１６は、薄膜１５の上にエピタキシャル成長する。

光散乱層１９と同じ方法によって、光散乱層１９の上に蛍光体層２０を形成する。これにより、波長変換部材９０が得られる。光散乱層１９のマトリクス１６が種結晶としての機能を果たすので、追加の下地層が不要であり、蛍光体層２０を効率的に形成することができる。

光散乱層１９のマトリクス１６の材料組成が蛍光体層２０のマトリクス２２の材料組成と異なっている場合、上記の方法を組み合わせることによって、光散乱層１９及び蛍光体層２０を基板１１の上に形成することができる。

本実施形態によれば、蛍光体層２０の内部における光の散乱効果に加え、光散乱層１９における光の散乱効果も得られる。

（第５実施形態）
図９に示すように、本実施形態に係る波長変換部材１００は、基板１１、光散乱層１９及び蛍光体層５０を備えている。蛍光体層５０は、マトリクス２２及び蛍光体粒子２３を有する。蛍光体粒子２３の表面は、それぞれ、表面被覆層２５によって被覆されている。

蛍光体層５０の構成は、第２実施形態で説明した通りである。表面被覆層２５の材料組成は、フィラー粒子１８の材料組成と同じであってもよいし、異なっていてもよい。

（第６実施形態）
図１０に示すように、本実施形態に係る波長変換部材１１０は、基板１１、光散乱層１９及び蛍光体層８０を備えている。蛍光体層８０は、マトリクス２２、蛍光体粒子２３及びフィラー粒子２４を有する。蛍光体粒子２３の表面は、それぞれ、表面被覆層２５によって被覆されている。本実施形態は、第４実施形態と第５実施形態との組み合わせである。本実施形態によれば、第４実施形態の有利な効果と第５実施形態の有利な効果とが重畳的に得られる。基板１１は、図２を参照して説明した基板１２に置き換えられてもよい。

（参考例）
図１１に示すように、参考例に係る波長変換部材１２０は、基板１１、光散乱層１９及び蛍光体層２１を備えている。蛍光体層２１は、マトリクス２２及び蛍光体粒子２３を有する。波長変換部材１２０の構成は、蛍光体層２１にフィラー粒子２４が含まれていないことを除き、波長変換部材９０（図８）の構成と同じである。

励起光及び蛍光体粒子２３から放射された光が光散乱層１９において散乱されるので、波長変換部材１２０の内部において光が導波しにくい。この場合、励起光が照射された部分以外の部分において蛍光が発生しにくいので、高いコントラストが得られる。波長変換部材１２０の内部での光の導波を抑制することによって、輝度及び発光効率を犠牲にすることなく、高いコントラストにて光を生成することができる。

（光源の実施形態）
図１２に示すように、本実施形態の光源２００は、波長変換部材１０及び発光素子７１を備えている。発光素子７１は、波長変換部材１０の基板１１に向かい合っている。発光素子７１の光が基板１１を透過して蛍光体層２０に到達する。つまり、光源２００は、透過型光源である。波長変換部材１０に代えて、波長変換部材４０及び７０も使用可能である。波長変換部材１０，４０及び７０から選ばれる２種以上の組み合わせを光源２００に使用することも可能である。

発光素子７１は、励起光を放射する。発光素子７１は、典型的には、半導体発光素子である。半導体発光素子は、例えば、ＬＥＤ、スーパールミネッセントダイオード（ＳＬＤ）又はレーザーダイオード（ＬＤ）である。発光素子７１としてＬＤを使用したとき、本開示の波長変換部材１０が特に高い効果を発揮する。ＬＤの光は指向性に優れ、波長変換部材１０の特定の部分にのみ照射されうる。つまり、ＬＤは、高いコントラストを得ることに適している。ＬＤと本開示の波長変換部材１０とを組み合わせることによって、優れたコントラスト性能を有する光源２００が得られる。

発光素子７１は、単一のＬＤによって構成されていてもよく、複数のＬＤを光学的に結合された複数のＬＤによって構成されていてもよい。発光素子７１は、例えば、青色光を放射する。本開示において、青色光は、４２０〜４７０ｎｍの範囲のピーク波長を有する光である。

光源２００は、光学系７２をさらに備えている。発光素子７１から放射された励起光の光路上に光学系７２が位置していてもよい。光学系７２は、レンズ、ミラー、光ファイバーなどの光学部品を含む。

図１３に示すように、本実施形態の光源２０２は、波長変換部材３０及び発光素子７１を備えている。発光素子７１と波長変換部材３０の基板１１との間に波長変換部材３０の蛍光体層２０が位置している。つまり、光源２０２は、反射型光源である。波長変換部材３０に代えて、波長変換部材６０，９０，１００，１１０及び１２０も使用可能である。波長変換部材６０，９０，１００，１１０及び１２０から選ばれる２種以上の組み合わせを光源２０２に使用することも可能である。

（照明装置の実施形態）
図１４に示すように、本実施形態の照明装置３００は、光源２００及び光学部品７４を備えている。光学部品７４は、光源２００から放射された光を前方に導くための部品であり、具体的には、リフレクタである。光学部品７４は、例えば、Ａｌ、Ａｇなどの金属膜又は表面に保護膜が形成されたＡｌ膜を有する。光源２００の前方には、フィルタ７５が設けられていてもよい。フィルタ７５は、光源２００の発光素子からのコヒーレントな青色光が直接外部に出ないように、青色光を吸収又は散乱させる。照明装置３００は、いわゆるリフレクタータイプであってもよく、プロジェクタータイプであってもよい。照明装置３００は、例えば、車両用ヘッドランプである。

図１５に示すように、反射型光源である光源２０２を用いて照明装置３０２を構成することも可能である。

本開示の波長変換部材を備えた光源は、シーリングライトなどの一般照明装置；スポットライト、スタジアム用照明、スタジオ用照明などの特殊照明装置；ヘッドランプなどの車両用照明装置；プロジェクタ、ヘッドアップディスプレイ、デジタルカメラ、テレビ受像機などの画像装置；内視鏡などの医療器具；パーソナルコンピュータ、タブレットＰＣ、スマートフォン、携帯電話機などの情報機器に使用されうる。

Claims (19)

1. 第１マトリクスと、
   前記第１マトリクスに埋め込まれた蛍光体粒子と、
   前記第１マトリクスに埋め込まれた第１フィラー粒子、及び、前記蛍光体粒子の表面をそれぞれ被覆している表面被覆層からなる群より選ばれる少なくとも１つと、
   を備え、
   前記第１マトリクスの屈折率がｎ１であり、前記蛍光体粒子の屈折率がｎ２であり、前記第１フィラー粒子の屈折率がｎ３であり、前記表面被覆層の屈折率がｎ４であるとき、
   ｜ｎ３−ｎ１｜＞｜ｎ１−ｎ２｜、及び、｜ｎ４−ｎ１｜＞｜ｎ１−ｎ２｜からなる群より選ばれる少なくとも１つの関係を満足する、波長変換部材。
2. ｜ｎ３−ｎ１｜−｜ｎ１−ｎ２｜≧０．３を満足する、請求項１に記載の波長変換部材。
3. 前記第１フィラー粒子の平均粒径が前記蛍光体粒子の平均粒径よりも小さい、請求項１又は２に記載の波長変換部材。
4. 前記第１フィラー粒子の平均粒径が前記蛍光体粒子から放射された蛍光の光のピーク波長以上である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の波長変換部材。
5. 前記第１フィラー粒子が金属酸化物を含む、請求項１〜４のいずれか１項に記載の波長変換部材。
6. ｜ｎ４−ｎ１｜−｜ｎ１−ｎ２｜≧０．３を満足する、請求項１〜５のいずれか１項に記載の波長変換部材。
7. 前記表面被覆層の平均厚さが前記蛍光体粒子の平均粒径よりも小さい、請求項１〜６のいずれか１項に記載の波長変換部材。
8. 前記表面被覆層の平均厚さが前記蛍光体粒子から放射された蛍光の光のピーク波長以上である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の波長変換部材。
9. 前記第１マトリクスがＺｎＯ単結晶又はｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶によって構成されている、請求項１〜８のいずれか１項に記載の波長変換部材。
10. 基板と、
    前記基板によって支持された蛍光体層と、
    前記基板と前記蛍光体層との間に配置された光散乱層と、
    をさらに備え、
    前記蛍光体層は、前記第１マトリクスと、前記蛍光体粒子と、前記第１フィラー粒子及び前記表面被覆層からなる群より選ばれる少なくとも１つと、を含み、
    前記光散乱層は、第２マトリクスと、前記第２マトリクスに埋め込まれた第２フィラー粒子とを含み、
    前記第２マトリクスの屈折率が前記第２フィラー粒子の屈折率と異なる、請求項１〜９のいずれか１項に記載の波長変換部材。
11. 前記第２マトリクスと前記第２フィラー粒子との間の屈折率差が０．３以上である、請求項１０に記載の波長変換部材。
12. 前記第２マトリクスの熱伝導率が前記第２フィラー粒子の熱伝導率よりも高い、請求項１０又は１１に記載の波長変換部材。
13. 前記光散乱層の前記第２マトリクスの材料組成が前記蛍光体層の前記第１マトリクスの材料組成に等しい、請求項１０〜１２のいずれか１項に記載の波長変換部材。
14. 前記第２フィラー粒子は、ＳｉＯ₂粒子及びＴｉＯ₂粒子からなる群より選ばれる少なくとも１つを含む、請求項１０〜１３のいずれか１項に記載の波長変換部材。
15. 前記第２マトリクスがＺｎＯ単結晶又はｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶によって構成されている、請求項１０〜１４のいずれか１項に記載の波長変換部材。
16. 発光素子と、
    前記発光素子から照射された励起光を受けて蛍光を放射する請求項１〜１５のいずれか１項に記載の波長変換部材と、
    を備えた、光源。
17. 発光素子と、
    前記発光素子から照射された励起光を受けて蛍光を放射する請求項１０〜１５のいずれか１項に記載の波長変換部材と、
    を備え、
    前記発光素子と前記波長変換部材の前記基板との間に前記波長変換部材の前記蛍光体層及び前記光散乱層が位置している、光源。
18. 前記発光素子がレーザーダイオードである、請求項１６又は１７に記載の光源。
19. 請求項１６〜１８のいずれか１項に記載の光源と、
    前記光源から放射された光を外部に導く光学部品と、
    を備えた、照明装置。

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