JPWO2013128601A1 - ELECTROLUMINESCENT ELEMENT, ELECTROLUMINESCENT ELEMENT MANUFACTURING METHOD, DISPLAY DEVICE, AND LIGHTING DEVICE - Google Patents
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Abstract
基板と、基板上に順に積層された第1の導電層、誘電体層、第2の導電層、発光層および第3の導電層を有する積層部と、を備え、誘電体層には、少なくとも誘電体層を貫通する複数のコンタクトホールが設けられ、第1の導電層および第2の導電層は、コンタクトホール内で電気的に接続し、第2の導電層および発光層の屈折率が1.5以上2.0以下であるとともに、其々の屈折率と誘電体層の屈折率との差の絶対値が0.1以上であり、発光層から発光する光が取り出される発光面側から見たとき、(i)連続した発光領域を少なくとも1つ有し、(ii)コンタクトホールの個数は、1つの発光領域あたり102個以上であると共に、複数のコンタクトホールが占める合計の面積の割合が発光領域の面積に対して0.1以下となることを特徴とするエレクトロルミネッセント素子により、光部における発光面が平滑で、発光面内の輝度均—性が高く、製造が容易なエレクトロルミネッセント素子を提供する。A substrate, and a stacked portion having a first conductive layer, a dielectric layer, a second conductive layer, a light emitting layer, and a third conductive layer sequentially stacked on the substrate, wherein the dielectric layer includes at least A plurality of contact holes penetrating the dielectric layer are provided, and the first conductive layer and the second conductive layer are electrically connected within the contact hole, and the refractive index of the second conductive layer and the light emitting layer is 1 5 or more and 2.0 or less, and the absolute value of the difference between each refractive index and the refractive index of the dielectric layer is 0.1 or more, from the light emitting surface side where the light emitted from the light emitting layer is extracted. When viewed, (i) at least one continuous light emitting region, (ii) the number of contact holes is 102 or more per light emitting region, and the ratio of the total area occupied by the plurality of contact holes Is less than 0.1 with respect to the area of the light emitting region. The electroluminescent element characterized, the light emitting surface is smooth in the optical unit, the luminance uniformity in the light-emitting surface - of high production to provide easy electroluminescent device.
Description
本発明は、エレクトロルミネッセント素子、エレクトロルミネッセント素子の製造方法、表示装置および照明装置に関する。 The present invention relates to an electroluminescent device, a method for manufacturing an electroluminescent device, a display device, and a lighting device.
近年、エレクトロルミネセンス現象を利用したデバイスが重要度を増している。このようなデバイスとして、発光材料を層状に形成し、この発光層に陽極と陰極とからなる一対の電極を設けて電圧を印加することで発光を行わせるエレクトロルミネッセント素子が注目を集めている。このようなエレクトロルミネッセント素子は、陽極と陰極の間に電圧を印加することで、陽極と陰極からそれぞれ正孔と電子を注入し、注入された電子と正孔とが、発光層で結合することにより生じるエネルギーを利用して発光を行う。 In recent years, devices utilizing the electroluminescence phenomenon have become more important. As such a device, an electroluminescent element in which a light emitting material is formed in a layer form, a pair of electrodes including an anode and a cathode is provided on the light emitting layer, and light is emitted by applying a voltage attracts attention. Yes. Such an electroluminescent device injects holes and electrons from the anode and the cathode, respectively, by applying a voltage between the anode and the cathode, and the injected electrons and holes are combined in the light emitting layer. It emits light using the energy generated by doing so.
このエレクトロルミネッセント素子を表示装置として使用した場合、発光材料が自己発光であるため、表示装置としての応答速度が速く、視野角が広いという特徴を有する。さらに、エレクトロルミネッセント素子の構造上、表示装置の薄型化が容易になるという利点もある。また、発光材料として、例えば、有機物質を利用した有機発光素子の場合は、有機物質の選択によって色純度の高い光を発生させやすく、そのため、色再現域を広くとることが可能であるという特徴がある。 When this electroluminescent element is used as a display device, the light emitting material is self-luminous, and therefore, the response speed as a display device is high and the viewing angle is wide. Further, the structure of the electroluminescent element has an advantage that the display device can be easily thinned. In addition, for example, in the case of an organic light-emitting element using an organic substance as a light-emitting material, it is easy to generate light with high color purity by selecting an organic substance, and therefore, it is possible to take a wide color reproduction range. There is.
さらに、エレクトロルミネッセント素子は、自色での発光も可能であり、面発光であることから、このエレクトロルミネッセント素子を照明装置に組み込んで利用する用途も提案されている。 Furthermore, since the electroluminescent element can emit light in its own color and is surface emitting, an application in which the electroluminescent element is incorporated in a lighting device has been proposed.
従来、エレクトロルミネッセント素子として、発光層を含む有機層を陽極と陰極とで挟むように形成し、これらの電極間に電圧を印加することによって、陽極と陰極とが重なった領域の発光層が発光するものが知られている。
また、特許文献1には、電極の一方を半導体層と電気的に接続し、この半導体層ともう一方の電極との間に挟まれた発光層において発光する有機発光素子が開示されている。この有機発光素子では、発光した光を半導体層から外部へ取り出すことができるため、電極を不透明な材料で形成することができ、導電性が高く化学的に安定な金属を電極材料として用いることができる。Conventionally, as an electroluminescent element, an organic layer including a light emitting layer is formed so as to be sandwiched between an anode and a cathode, and a voltage is applied between these electrodes, whereby a light emitting layer in a region where the anode and the cathode overlap each other. Is known to emit light.
Patent Document 1 discloses an organic light emitting element in which one of electrodes is electrically connected to a semiconductor layer, and light is emitted in a light emitting layer sandwiched between the semiconductor layer and the other electrode. In this organic light emitting element, since the emitted light can be extracted from the semiconductor layer to the outside, the electrode can be formed of an opaque material, and a highly conductive and chemically stable metal can be used as the electrode material. it can.
ここで、電極の一方を半導体層と電気的に接続し、この半導体層ともう一方の電極との間に挟まれた発光層から発光するエレクトロルミネッセント素子は、電極をパターニングした後に、電極と接して半導体層を形成する必要がある。そのため、電極を微細なパターンで形成した場合は、平滑な半導体層を電極間に形成することが難しくなり、発光面内の発光が不均―になりやすい。また、半導体層を平滑化するには、別途平滑化処理が必要となるため、製造工程が複雑になり、製造コストの増加につながる。 Here, an electroluminescent element that electrically connects one of the electrodes to the semiconductor layer and emits light from the light emitting layer sandwiched between the semiconductor layer and the other electrode is formed by patterning the electrode, It is necessary to form a semiconductor layer in contact with. Therefore, when the electrodes are formed in a fine pattern, it becomes difficult to form a smooth semiconductor layer between the electrodes, and light emission in the light emitting surface tends to be uneven. In addition, since a smoothing process is separately required to smooth the semiconductor layer, the manufacturing process becomes complicated, leading to an increase in manufacturing cost.
上記の問題に鑑み、本発明の目的は、発光部における発光面が平滑で、発光面内の輝度均―性が高く、製造が容易なエレクトロルミネッセント素子を提供することである。 In view of the above problems, an object of the present invention is to provide an electroluminescent device that has a smooth light emitting surface in a light emitting portion, has high luminance uniformity within the light emitting surface, and is easy to manufacture.
すなわち、本発明は、以下、[1]〜[13]を含む。
[1]基板と、前記基板上に順に積層された第1の導電層、誘電体層、第2の導電層、発光層および第3の導電層を有する積層部と、を備え、前記誘電体層には、少なくとも当該誘電体層を貫通する複数のコンタクトホールが設けられ、前記第1の導電層および前記第2の導電層は、前記コンタクトホール内で電気的に接続し、前記第2の導電層および前記発光層の屈折率が1.5以上2.0以下であるとともに、其々の当該屈折率と前記誘電体層の屈折率との差の絶対値が0.1以上であり、前記発光層から発光する光が取り出される発光面側から見たとき、
(i)連続した発光領域を少なくとも1つ有し、
(ii)前記コンタクトホールの個数は、1つの前記発光領域あたり102個以上であると共に、複数の当該コンタクトホールが占める合計の面積の割合が当該発光領域の面積に対して0.1以下となることを特徴とするエレクトロルミネッセント素子。
[2]複数の前記コンタクトホールが占める合計の面積の割合は、前記発光領域の面積に対して0.001〜0.1である項[1]に記載のエレクトロルミネッセント素子。
[3]前記コンタクトホールは、当該コンタクトホールを前記発光面側から平面視した場合の断面形状が、直径0.01μm〜2μmの範囲である円に内包される大きさを有する項[1]または[2]に記載のエレクトロルミネッセント素子。
[4]前記コンタクトホールは、さらに前記第1の導電層を貫通して形成される項[1]乃至[3]の何れか1項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
[5]前記第1の導電層、前記誘電体層および前記第2の導電層が、前記発光層で発光する光の波長に対して透明である項[1]乃至[4]の何れか1項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
[6]前記第2の導電層および前記発光層の屈折率が、いずれも前記誘電体層の屈折率よりも大きい項[1]乃至[5]の何れか1項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
[7]前記第2の導電層および前記発光層の屈折率が、いずれも前記誘電体層の屈折率よりも小さい項[1]乃至[5]の何れか1項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
[8]前記第2の導電層は、導電性金属酸化物または導電性高分子化合物を含む項[1]乃至[7]の何れか1項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
[9]、前記第2の導電層と第3の導電層の間に、正孔輸送層、正孔ブロック層及び電子輸送層から選ばれる少なくとも1層をさらに備える項[1]乃至[8]の何れか1項に記載のエレクトロルミネッセント素子。That is, the present invention includes the following [1] to [13].
[1] A substrate, and a laminated portion having a first conductive layer, a dielectric layer, a second conductive layer, a light emitting layer, and a third conductive layer sequentially laminated on the substrate, and the dielectric The layer is provided with a plurality of contact holes penetrating at least the dielectric layer, and the first conductive layer and the second conductive layer are electrically connected within the contact hole, and the second conductive layer The refractive index of the conductive layer and the light emitting layer is 1.5 or more and 2.0 or less, and the absolute value of the difference between each of the refractive index and the refractive index of the dielectric layer is 0.1 or more, When viewed from the light emitting surface side where light emitted from the light emitting layer is extracted,
(I) having at least one continuous light emitting region;
(Ii) the number of the contact holes, with one of said at emitting region per 10 2 or more, 0.1 or less percentage of the total area of occupied by a plurality of the contact holes with respect to the area of the light-emitting region and An electroluminescent device characterized by comprising:
[2] The electroluminescent element according to item [1], wherein the ratio of the total area occupied by the plurality of contact holes is 0.001 to 0.1 with respect to the area of the light emitting region.
[3] The item [1], wherein the contact hole has a size in which a cross-sectional shape of the contact hole when viewed in plan from the light emitting surface side is included in a circle having a diameter of 0.01 μm to 2 μm. The electroluminescent device according to [2].
[4] The electroluminescent device according to any one of [1] to [3], wherein the contact hole is formed so as to further penetrate the first conductive layer.
[5] Any one of the items [1] to [4], wherein the first conductive layer, the dielectric layer, and the second conductive layer are transparent to the wavelength of light emitted from the light emitting layer. The electroluminescent device according to item.
[6] The electroluminescent device according to any one of items [1] to [5], wherein the second conductive layer and the light emitting layer each have a refractive index larger than that of the dielectric layer. element.
[7] The electroluminescent device according to any one of items [1] to [5], wherein the second conductive layer and the light emitting layer each have a refractive index smaller than that of the dielectric layer. element.
[8] The electroluminescent element according to any one of [1] to [7], wherein the second conductive layer includes a conductive metal oxide or a conductive polymer compound.
[9] The item [1] to [8], further comprising at least one layer selected from a hole transport layer, a hole block layer, and an electron transport layer between the second conductive layer and the third conductive layer. The electroluminescent device according to any one of the above.
[10]連続した発光領域を有するエレクトロルミネッセント素子の製造方法であって、基板上に第1の導電層と誘電体層を順に形成する工程と、少なくとも前記誘電体層を貫通し、1つの前記発光領域当たりに形成される個数が102個以上であると共に、当該発光領域に占める合計の面積の割合が当該発光領域の面積に対して0.1以下となるように複数のコンタクトホールを設ける工程と、前記コンタクトホール内で前記第1の導電層と電気的に接続するように当該コンタクトホール内を充填しつつ、前記誘電体層の上に屈折率が1.5以上2.0以下であって当該屈折率と当該誘電体層の屈折率との差の絶対値が0.1以上である第2の導電層を形成する工程と、前記第2の導電層の上に、屈折率が1.5以上2.0以下であって当該屈折率と前記誘電体層の前記屈折率との差の絶対値が0.1以上である発光層を形成し、さらに第3の導電層を順に形成する工程と、を含むエレクトロルミネッセント素子の製造方法。
[11]前記第2の導電層を塗布成膜法により形成する項[10]に記載のエレクトロルミネッセント素子の製造方法。[10] A method for manufacturing an electroluminescent device having a continuous light emitting region, the step of sequentially forming a first conductive layer and a dielectric layer on a substrate, and penetrating at least the dielectric layer, one of the with the number formed per light emitting region is 10 2 or more, a plurality of contact holes as percentage of the total area occupied in the light-emitting region is 0.1 or less with respect to the area of the light-emitting region And a refractive index of 1.5 to 2.0 on the dielectric layer while filling the contact hole so as to be electrically connected to the first conductive layer in the contact hole. A step of forming a second conductive layer having an absolute value of a difference between the refractive index and the refractive index of the dielectric layer of 0.1 or more, and refraction on the second conductive layer. If the rate is 1.5 or more and 2.0 or less, Forming a light emitting layer in which an absolute value of a difference between the refractive index and the refractive index of the dielectric layer is 0.1 or more, and further forming a third conductive layer in order. Device manufacturing method.
[11] The method for manufacturing an electroluminescent element according to item [10], wherein the second conductive layer is formed by a coating film forming method.
[12]項[1]乃至[9]の何れか1項に記載のエレクトロルミネッセント素子を備える表示装置。
[13]項[1]乃至[9]の何れか1項に記載のエレクトロルミネッセント素子を備える照明装置。[12] A display device comprising the electroluminescent element according to any one of items [1] to [9].
[13] An illumination device comprising the electroluminescent element according to any one of items [1] to [9].
本発明によれば、発光効率および発光の均一性が高く、製造が容易なエレクトロルミネッセント素子等を提供できる。 According to the present invention, it is possible to provide an electroluminescent element or the like that has high luminous efficiency and high uniformity of light emission and is easy to manufacture.
以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。尚、本発明は、以下の実施の形態に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で種々変形して実施することができる。すなわち、実施の形態の例に記載されている構成部品の寸法、材質、形状、その相対的配置等は、特に記載がない限り本発明の範囲を限定するものではなく、単なる説明例に過ぎない。また、使用する図面は、本実施の形態を説明するための一例であり、実際の大きさを表すものではない。各図面が示す部材の大きさや位置関係等は、説明を明確にするため誇張していることがある。また、本明細書において、「層上」等の「上」は、必ずしも上面に接触して形成される場合に限定されず、離間して上方に形成される場合や、層と層の間に介在層が存在する場合も包含する意味で使用する。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail. In addition, this invention is not limited to the following embodiment, It can implement by changing variously within the range of the summary. That is, the dimensions, materials, shapes, relative arrangements, and the like of the components described in the embodiments are not intended to limit the scope of the present invention unless otherwise specified, and are merely illustrative examples. . The drawings used are examples for explaining the present embodiment and do not represent actual sizes. The size, positional relationship, and the like of the members shown in each drawing may be exaggerated for clarity of explanation. Further, in this specification, “on” such as “on the layer” is not necessarily limited to the case where it is formed in contact with the upper surface, and is formed on the upper side in a separated manner or between layers. It is used in a sense that includes an intervening layer.
<エレクトロルミネッセント素子>
図1は、本実施の形態が適用されるエレクトロルミネッセント素子10の発光領域の一例を説明する部分断面図である。
図1に示したエレクトロルミネッセント素子10は、基板11と、基板11上に形成された積層部110とを有している。積層部110は、基板11側から、正孔を注入するための第1の導電層12と、絶縁性の誘電体層13と、誘電体層13の上面を覆った第2の導電層14と、正孔と電子が結合して発光する発光層15と、電子を注入するための第3の導電層16とが順に積層されている。<Electroluminescent element>
FIG. 1 is a partial cross-sectional view illustrating an example of a light emitting region of an
The
図1に示すように、エレクトロルミネッセント素子10の誘電体層13には、当該誘電体層13を貫通する複数のコンタクトホール17が設けられている。それぞれのコンタクトホール17内には、第2の導電層14を構成する成分が充填されている。
As shown in FIG. 1, the
本実施の形態では、コンタクトホール17には第2の導電層14の成分だけが充填されている。これにより、第1の導電層12と第2の導電層14とは、コンタクトホール17の内部で電気的に接続する。そのため、第1の導電層12と第3の導電層16との間に電圧を印加すると、第2の導電層14と第3の導電層16との間に電圧が印加され、発光層15が発光する。
In the present embodiment, the
この場合、発光層15の基板11側の面、または基板11側とは反対側の第3の導電層16側の面、あるいは、これらの両方の面が、エレクトロルミネッセント素子10の外に光が取り出される発光面となる。また、エレクトロルミネッセント素子10の基板11の面側から平面視した場合、又は、エレクトロルミネッセント素子10の第3の導電層16の面側から平面視した場合、発光層15は、連続した発光領域として発光する。
In this case, the surface of the
尚、その他の実施形態として、コンタクトホール17と接するように第2の導電層14が形成され、さらに発光層15等の他の成分が形成されることで、コンタクトホール17が第2の導電層14と他の成分によって充填されていても良い。
As another embodiment, the second
(基板11)
基板11は、第1の導電層12、誘電体層13、第2の導電層14、発光層15及び第3の導電層16を形成する支持体となるものである。基板11には、通常、エレクトロルミネッセント素子10の支持体として要求される機械的強度を満たす材料が用いられる。(Substrate 11)
The
基板11の材料としては、エレクトロルミネッセント素子10の基板11側から光を取り出したい場合(すなわち、基板11側の面が、光を取出す発光面となる場合である。)、発光層15で発光する光の波長に対して透明である材料であることが好ましい。具体的には、発光層15で発光する光が可視光の場合、例えば、ソーダガラス、無アルカリガラス等のガラス;アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ナイロン樹脂等の透明プラスチック;シリコン等が挙げられる。
As a material of the
尚、本実施の形態において、「発光層15で発光する光の波長に対し透明である」とは、発光層15から発する一定の波長範囲の光を透過させることができればよいという意味であり、可視光領域全域にわたり光透過性である必要はない。ただし、本実施の形態では、基板11は、可視光として波長450nm〜波長700nmの光を透過することが好ましい。また、透過率としては、発光強度が最大である波長において50%以上であることが好ましく、70%以上であることがさらに好ましい。
In the present embodiment, “transparent to the wavelength of light emitted from the
エレクトロルミネッセント素子10の基板11側の面から光を取り出す必要がない場合、基板11の材料としては、透明であるものに限られず、不透明なものも使用できる。具体的には、上記材料に加えて、銅、銀、金、白金、タングステン、チタン、タンタル、もしくはニオブの単体、またはこれらの合金、あるいはステンレス等からなる材料も使用することができる。
基板11の厚さは、要求される機械的強度にもより適宜選択されるが、好ましくは、0.1mm〜10mm、より好ましくは0.25mm〜2mmである。When it is not necessary to extract light from the surface of the
Although the thickness of the board |
(第1の導電層12)
第1の導電層12は、第3の導電層16との間で電圧を印加し、第2の導電層14を介して発光層15に正孔を注入する。即ち、本実施の形態では、第1の導電層12は陽極層である。第1の導電層12に使用される材料としては、電気伝導性を有するものであれば、特に限定されるものではない。本実施の形態では、通常、−5℃〜80℃の温度範囲でシート抵抗が1000Ω以下であることが好ましく、100Ω以下であることがさらに好ましい。(First conductive layer 12)
The first
このような条件を満たす材料として、例えば、導電性金属酸化物、金属、合金等が挙げられる。ここで、導電性金属酸化物としては、例えば、ITO(酸化インジウムスズ)、IZO(酸化インジウム亜鉛)、酸化スズ、酸化亜鉛等が挙げられる。金属としては、例えば、ステンレス、銅、銀、金、白金、タングステン、チタン、タンタル、ニオブ等が挙げられる。また、これらの金属を含む合金も使用できる。これらの材料の中でも、透明電極を形成するのに用いられる透明材料としては、ITO、IZO、酸化スズが好ましい。また、ポリアニリンもしくはその誘導体、ポリチオフェンもしくはその誘導体等の有機物からなる透明導電膜を用いてもよい。 Examples of materials that satisfy such conditions include conductive metal oxides, metals, alloys, and the like. Here, examples of the conductive metal oxide include ITO (indium tin oxide), IZO (indium zinc oxide), tin oxide, and zinc oxide. Examples of the metal include stainless steel, copper, silver, gold, platinum, tungsten, titanium, tantalum, and niobium. An alloy containing these metals can also be used. Among these materials, ITO, IZO, and tin oxide are preferable as the transparent material used for forming the transparent electrode. Further, a transparent conductive film made of an organic material such as polyaniline or a derivative thereof, polythiophene or a derivative thereof may be used.
第1の導電層12の厚さは、基板11側の面が光を取出す発光面となる場合、高い光透過率を得るためには、2nm〜300nmであることが好ましい。また、基板11側から光を取り出す必要がない場合、例えば、2nm〜2mmの範囲で形成することができる。
尚、基板11は、第1の導電層12と同一の材質を使用することもできる。この場合、基板11は第1の導電層12を兼ねてもよい。The thickness of the first
The
(誘電体層13)
誘電体層13は、第1の導電層12上に積層され、発光層15で発光する光に対して透明な材料が用いられる。(Dielectric layer 13)
The
誘電体層13を構成する具体的な材料としては、例えば、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化アルミニウム等の金属窒化物;酸化珪素、酸化アルミニウム等の金属酸化物が挙げられる。さらに、ポリイミド、ポリフッ化ビニリデン、パリレン等の高分子化合物も使用可能である。
Specific examples of the material constituting the
誘電体層13の厚さは、第1の導電層12と第2の導電層14との間の電気抵抗の増大を抑制するために1μmを越えないことが好ましい。但し、誘電体層13の厚さが過度に薄いと、後述の光の進行方向を変える効果が十分に得られないおそれがある。したがって、誘電体層13の厚さとしては、好ましくは、10nm〜500nm、さらに好ましくは50nm〜200nmで形成するのがよい。
It is preferable that the thickness of the
尚、誘電体層13を貫通して形成されているコンタクトホール17の形状は、特に限定されず、例えば、円柱形、四角柱形等が挙げられる。
また、本実施の形態では、コンタクトホール17は誘電体層13のみを貫通するように形成されているが、この実施の形態に限定されない。例えば、さらに、コンタクトホール17が第1の導電層12を貫通して形成されていてもよい。Note that the shape of the
Further, in the present embodiment, the
誘電体層13は、第2の導電層14を通して発光層15から入射する光を屈折し、光の進行方向を変えることによって、エレクトロルミネッセント素子10の外へ取り出す光を増加させることができる。このためには、第2の導電層14および発光層15の屈折率がそれぞれ1.5以上2.0以下であり、且つ、それぞれの屈折率と誘電体層13の屈折率との差(Δn)の絶対値が、それぞれ0.1以上であればよい。屈折率の差(Δn)の絶対値が大きいほど、光の進行方向は大きく変化する。すなわち、より多くの光をエレクトロルミネッセント素子10の外へ取り出すことができるため、屈折率の差(Δn)の絶対値は0.2以上がより好ましい。
The
また、第2の導電層14の屈折率と発光層15の屈折率が、いずれも誘電体層13の屈折率よりも大きいか、または、いずれも誘電体層13の屈折率よりも小さいことが好ましい。すなわち、例えば、誘電体層13を形成する材料として、屈折率が1.4以下の低屈折率材料や2.1以上の高屈折率材料を用いることが好ましい。また、第2の導電層14および発光層15を形成する材料として、それぞれ、屈折率が1.7以上の材料を用いた場合、誘電体層13を形成する材料として屈折率が1.6以下の材料を用いることが好ましい。尚、ここで屈折率は、ナトリウムD線(589.3nm)に対する屈折率を表す。但し、誘電体層13、第2の導電層14および発光層15のいずれか1つの材料が、この波長(589.3nm)の光を透過しない材料である場合は、発光層15で発光する光の強度が最大となる波長に対する屈折率を表す。
In addition, the refractive index of the second
(第2の導電層14)
第2の導電層14は、コンタクトホール17の内部で第1の導電層12と電気的に接続し、第1の導電層12から受け取った正孔を発光層15へ注入する。第2の導電層14は、導電性金属酸化物または導電性高分子を含むことが好ましい。具体的には、光透過性を有するITO、IZO、酸化スズ等の導電性金属酸化物;導電性高分子化合物等の有機物からなる透明導電膜であることが好ましい。また、本実施の形態では、コンタクトホール17の内部は、第2の導電層14を形成する材料で充填されるため、コンタクトホール17内表面への膜形成を容易にするために、第2の導電層14は、塗布により成膜されることが好ましい。従って、この観点から、第2の導電層14は、導電性高分子化合物等の有機物からなる透明導電膜であることが特に好ましい。尚、第2の導電層14と第1の導電層12を同一の材料を用いて形成してもよい。(Second conductive layer 14)
The second
第2の導電層14の厚さは、基板11側の面が光を取出す発光面となる場合、高い光透過率を得るため、2nm〜300nmであることが好ましい。
また、本実施の形態では、発光層15への正孔の注入を容易にする層(例えば、正孔注入層等)を、第2の導電層14の発光層15と接触する表面上に設けてもよい。このような層としては、具体的には、フタロシアニン誘導体、ポリチオフェン誘導体等の導電性高分子、アモルファスカーボン、フッ化カーボン、ポリアミン化合物等からなる1nm〜200nmの層;金属酸化物、金属フッ化物、有機絶縁材料等からなる平均膜厚10nm以下の層等が挙げられる。The thickness of the second
In the present embodiment, a layer that facilitates injection of holes into the light emitting layer 15 (for example, a hole injection layer) is provided on the surface of the second
(発光層15)
発光層15は、電圧を印加することにより光を発する発光材料を含む。発光層15に含まれる発光材料としては、有機材料および無機材料のいずれも用いることができる。有機材料(発光性有機材料)の場合、低分子化合物(発光性低分子化合物)及び高分子化合物(発光性高分子化合物)のいずれをも使用することができる。発光性有機材料としては、リン光性有機化合物および金属錯体が好ましい。(Light emitting layer 15)
The
本実施の形態においては、発光層15の発光効率を向上させる観点から、シクロメタル化錯体を用いることが特に望ましい。シクロメタル化錯体としては、例えば、2−フェニルピリジン誘導体、7,8−ベンゾキノリン誘導体、2−(2−チエニル)ピリジン誘導体、2−(1−ナフチル)ピリジン誘導体、2−フェニルキノリン誘導体等の配位子を有するイリジウム、パラジウムおよび白金等の錯体が挙げられる。これらの中でも、イリジウム錯体が特に好ましい。シクロメタル化錯体は、シクロメタル化錯体を形成するのに必要な配位子以外に、他の配位子を有していてもよい。
In the present embodiment, it is particularly desirable to use a cyclometalated complex from the viewpoint of improving the light emission efficiency of the
発光性高分子化合物としては、例えば、ポリ−p−フェニレンビニレン(PPV)誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリチオフェン誘導体等のπ共役系の高分子化合物;低分子色素とテトラフェニルジアミンやトリフェニルアミンを主鎖や側鎖に導入したポリマー等が挙げられる。発光性高分子化合物と発光性低分子化合物とを併用することもできる。 Examples of the light-emitting polymer compound include π-conjugated polymer compounds such as poly-p-phenylene vinylene (PPV) derivatives, polyfluorene derivatives, polythiophene derivatives; low molecular dyes, tetraphenyldiamine, and triphenylamine. Examples thereof include a polymer introduced into a chain or a side chain. A light emitting high molecular compound and a light emitting low molecular weight compound can also be used in combination.
発光層15は発光材料とともにホスト材料を含み、ホスト材料中に発光材料が分散されている場合もある。このようなホスト材料は電荷輸送性を有していることが好ましく、正孔輸送性化合物や電子輸送性化合物であることが好ましい。尚、正孔輸送性化合物や電子輸送性化合物としては公知の材料を用いることができる。
発光層15の厚さは、電荷の移動度や注入電荷のバランス、発光する光の干渉等を考慮して適宜選択され特に限定されない。本実施の形態では、好ましくは1nm〜1μm、より好ましくは2nm〜500nm、特に好ましくは5nm〜200nmである。The
The thickness of the
(第3の導電層16)
第3の導電層16は、第1の導電層12との間で電圧を印加し、発光層15に電子を注入する。即ち、本実施の形態では第3の導電層16は、陰極層である。
第3の導電層16に使用される材料としては、第1の導電層12と同様に電気伝導性を有するものであれば、特に限定されるものではない。本実施の形態では、仕事関数が低く、かつ化学的に安定なものが好ましい。具体的には、Al;AlLi等のAlとアルカリ金属の合金;MgAl合金等のAlとMgの合金;AlCa等のAlとアルカリ土類金属の合金等の材料を例示することができる。(Third conductive layer 16)
The third
The material used for the third
ただし、第3の導電層16の材料は、エレクトロルミネッセント素子10の第3の導電層16側から光を取り出したい場合(すなわち、第3の導電層16側の面が光を取出す発光面となる場合である。)は、例えば、第1の導電層12と同様な発光光に対して透明な材料を用いることが好ましい。
第3の導電層16の厚さは0.01μm〜1μmが好ましく、0.05μm〜0.5μmがより好ましい。However, the material of the third
The thickness of the third
本実施の形態では、第3の導電層16から発光層15への電子の注入障壁を下げて電子の注入効率を上げる目的で、陰極バッファ層(図示せず)を、第3の導電層16に隣接して設けてもよい。陰極バッファ層は、第3の導電層16より仕事関数の低いことが必要であり、金属材料が好適に用いられる。このような金属材料としては、例えば、アルカリ金属(Na、K、Rb、Cs)、Mgおよびアルカリ土類金属(Sr、Ba、Ca)、希土類金属(Pr、Sm、Eu、Yb)、またはこれらの金属のフッ化物、塩化物、酸化物から選ばれる化合物もしくは2つ以上の混合物を使用することができる。陰極バッファ層の厚さは0.05nm〜50nmが好ましく、0.1nm〜20nmがより好ましく、0.5nm〜10nmがより一層好ましい。
In the present embodiment, a cathode buffer layer (not shown) is used as the third
さらに、本実施の形態では、第2の導電層14と第3の導電層16の間に、発光層15以外の層が形成されていてもよい。このような層としては、例えば、正孔輸送層、正孔ブロック層、電子輸送層等が例示される。これらの各層は、それぞれの機能に応じ、公知の電荷輸送性材料等を用いて形成される。また、これらの各層の厚さは、電荷の移動度や注入電荷のバランス、発光する光の干渉等を考慮して適宜選択され、特に限定されない。本実施の形態では、好ましくは1nm〜500nm、より好ましくは5nm〜200nmである。
Furthermore, in the present embodiment, a layer other than the
(コンタクトホール17)
図2は、コンタクトホール17の大きさを説明する図である。図2(a)は、例えば、コンタクトホール17を発光層15の発光面を基板11に対して鉛直方向から平面視した場合、断面形状が四角形の場合であり、図2(b)は、断面形状が正六角形の場合である。本実施の形態では、コンタクトホール17の大きさは、図2(a)及び(b)に示すように、コンタクトホール17を平面視した場合の上述した断面形状を内包する最小円(最小内包円)17aの直径を用いて表している。(Contact hole 17)
FIG. 2 is a diagram for explaining the size of the
本実施の形態において、誘電体層13上に形成される発光層15の面積を大きくし、エレクトロルミネッセント素子10の輝度を高くする観点から、コンタクトホール17の大きさは、第1の導電層12と第2の導電層14との間で電気的な接続が十分可能である限りにおいて、より小さいことが望ましい。
このような観点から、最小内包円17aの直径は、0.01μm〜2μmであることが好ましい。例えば、コンタクトホール17が円柱形状である場合、その円柱の直径は0.01μm〜2μmであることが好ましい。In the present embodiment, from the viewpoint of increasing the area of the
From such a viewpoint, the diameter of the
本実施の形態では、発光層15の発光面側から誘電体層13を平面視した場合、複数のコンタクトホール17が占める合計の面積の割合が、発光領域の面積に対して0.1以下であることが好ましく、0.001〜0.1であることが特に好ましい。複数のコンタクトホール17が占める合計の面積の割合が上述した範囲内の場合、輝度が高い発光を得ることが可能となる。
In the present embodiment, when the
本実施の形態では、1つの発光領域に形成されるコンタクトホール17の個数は、少なくとも102個以上、好ましくは104個以上であることが好ましい。但し、コンタクトホール17の個数は、前述したとおり、発光領域面におけるコンタクトホール17の占める面積の割合が0.1以下となる範囲であることが好ましい。尚、図1は模式図であるので必ずしもこれら各数値の比を表すものとしていない。In this embodiment, the number of the contact holes 17 formed in one of the light emitting region comprises at least 10 2 or more, it is preferred that preferably 10 4 or more. However, the number of contact holes 17 is preferably in a range in which the ratio of the area occupied by the contact holes 17 on the light emitting region surface is 0.1 or less, as described above. Since FIG. 1 is a schematic diagram, it does not necessarily represent the ratio of these numerical values.
本実施の形態において、複数のコンタクトホール17は、所望の発光形態により、発光領域内で均一に分布していても不均一に分布していてもよい。また、発光領域内における複数のコンタクトホール17の配列は、規則的であっても不規則的であってもよい。但し、製造上の観点から、複数のコンタクトホール17が規則的に配列されていることが好ましい。規則的な配列の例としては、例えば、立方格子状や六方格子状の配列を挙げることができる。このような配列により、本実施の形態が適用されるエレクトロルミネッセント素子10では、平滑な誘電体層13上に発光部分が形成され、発光領域における発光の均一性を高めることができる。
In the present embodiment, the plurality of contact holes 17 may be uniformly distributed or non-uniformly distributed in the light emitting region depending on a desired light emission form. In addition, the arrangement of the plurality of contact holes 17 in the light emitting region may be regular or irregular. However, from the viewpoint of manufacturing, it is preferable that the plurality of contact holes 17 are regularly arranged. As an example of the regular arrangement, for example, an arrangement of a cubic lattice or a hexagonal lattice can be given. With such an arrangement, in the
尚、上述した例では、第1の導電層12を陽極層とし、第3の導電層16を陰極層とする例について説明を行なつたがこれに限られるものではなく、第1の導電層12を陰極層とし、第3の導電層16を陽極層としてもよい。
In the above-described example, the example in which the first
<エレクトロルミネッセント素子の製造方法>
次に、エレクトロルミネッセント素子の製造方法について、図1に示したエレクトロルミネッセント素子10の場合を例に挙げて説明する。<Method for manufacturing electroluminescent element>
Next, a method for manufacturing the electroluminescent element will be described by taking the case of the
図3は、エレクトロルミネッセント素子10の製造方法について説明する図である。
先ず、図3(a)に示すように、基板11上に、第1の導電層12及び誘電体層13を順に積層する。これらの層を形成するには、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、CVD法等を用いることができる。また、塗布成膜方法(即ち、目的とする材料を溶剤に溶解させた状態で基板に塗布し乾燥する方法。)が可能な場合は、スピンコーティング法、ディップコーティング法、インクジェット法、印刷法、スプレー法、ディスペンサー法等の方法を用いて成膜することも可能である。FIG. 3 is a diagram illustrating a method for manufacturing the
First, as shown in FIG. 3A, the first
次に、誘電体層13にコンタクトホール17を形成する。コンタクトホール17の形成には、例えば、フォトリソグラフィを用いる方法が挙げられる。
図3(b)に示すように、先ず、誘電体層13上にフォトレジスト液を塗布し、スピンコート等により余分なフォトレジスト液を除去してレジスト層71を形成する。Next, contact holes 17 are formed in the
As shown in FIG. 3B, first, a photoresist solution is applied on the
続いて、図3(c)に示すように、コンタクトホール17を形成するための所定のパターンが描画されたマスクをフォトレジスト層71上に被せ、紫外線(Ultra violet:UV)、電子線(Electron Beam:EB)等によりフォトレジスト層71を露光する。ここで、等倍露光(例えば、接触露光やプロキシミティ露光の場合)を行うと、マスクパターンと等倍のコンタクトホール17のパターンが形成される。また、縮小露光(例えば、ステッパーを使用した露光の場合)を行うと、マスクパターンに対して縮小されたコンタクトホール17のパターンが形成される。次に、現像液を用いてフォトレジスト層71の未露光部分を除去すると、パターンの部分のフォトレジスト層71が除去され、誘電体層13の一部が露出する。
Subsequently, as shown in FIG. 3C, a mask on which a predetermined pattern for forming the
次に、図3(d)に示すように、誘電体層13の露出した部分をエッチングにより除去し、コンタクトホール17を形成する。この場合、誘電体層13の下側に設けた第1の導電層12の一部もエッチングにより除去してもよい。エッチングは、ドライエッチングとウェットエッチングの何れをも使用することができる。ドライエッチングとしては、反応性イオンエッチング(Reactive Ion Etching:RIE)や誘導結合プラズマエッチングが挙げられる。また、ウェットエッチングとしては、希塩酸や希硫酸に浸漬する方法等が挙げられる。尚、エッチングを行う際、エッチングの条件(例えば、処理時間、使用ガス、圧力、基板温度等)を調節することにより、コンタクトホール17が貫通する層を選択することができる。
Next, as shown in FIG. 3D, the exposed portion of the
また、コンタクトホール17は、ナノインプリント法により形成することもできる。具体的には、誘電体層13上にフォトレジスト層71を形成した後、フォトレジスト層71表面に凸パターンが描画されたマスクを、圧力をかけて押し当てる。そしてこの状態で、フォトレジスト層71に、加熱または光照射あるいは加熱および光照射を施すことにより、レジスト層71を硬化させる。次に、マスクを除去すると、フォトレジスト層71表面にマスクの凸パターンに対応するコンタクトホール17のパターンが形成される。続いて、前述したエッチングを行うことにより、コンタクトホール17が形成される。
The
次いで、図3(e)に示すように、コンタクトホール17が形成された誘電体層13上に、第2の導電層14、発光層15及び第3の導電層16を順に積層する。これらの層は、第1の導電層12または誘電体層13の形成方法と同様の手法により形成される。尚、本実施の形態では、第2の導電層14は塗布成膜方法により形成することが好ましい。塗布成膜方法を採用すると、コンタクトホール17内部に第2の導電層14を構成する材料を容易に充填することができる。
Next, as illustrated in FIG. 3E, the second
以上の工程により、エレクトロルミネッセント素子10を製造することができる。尚、エレクトロルミネッセント素子10を長期安定的に用い、エレクトロルミネッセント素子10を外部から保護するための保護層や保護カバー(図示せず)を装着することが好ましい。保護層としては、高分子化合物、金属酸化物、金属フッ化物、金属ホウ化物や、窒化ケイ素、酸化ケイ素等のケイ素化合物等を用いることができる。そして、これらの積層体も用いることができる。また、保護カバーとしては、ガラス板、表面に低透水率処理を施したプラスチック板、金属等を用いることができる。このような保護カバーは、熱硬化性樹脂や光硬化性樹脂で素子基板と貼り合わせて密閉する方法を採ることが好ましい。またこの際に、スペーサを用いることで所定の空間を維持することができ、エレクトロルミネッセント素子10が傷つくのを防止できるため好ましい。そして、この空間に窒素、アルゴン、ヘリウムのような不活性なガスを封入すれば、最も外側に設けた第3の導電層16の酸化を防止しやすくなる。さらに、酸化バリウム等の乾燥剤をこの空間内に設置することにより、上述した一連の製造工程において吸着した水分がエレクトロルミネッセント素子10に与えるダメージが軽減される。
The
本実施の形態が適用されるエレクトロルミネッセント素子10は、例えば、表示装置、照明装置等に使用することができる。
表示装置としては特に限定されないが、例えば、いわゆるパッシブマトリクス型の表示装置が挙げられる。パッシブマトリクス型の表示装置は、通常、表示装置基板と、表示装置基板上に平行に配置されITO(Indium Tin Oxide)等により構成された複数の陽極配線と、陽極配線の端部上に形成され陽極配線と電気的に接続される陽極補助配線と、陽極配線と直交するように配設されAl又はAl合金により構成された複数の陰極配線と、陰極配線の端部上に形成され陰極配線と電気的に接続される陰極補助配線と、陽極配線を覆うように形成された絶縁膜と、絶縁膜上に陽極配線と垂直な方向に沿って形成され複数の陰極配線を空間的に分離する複数の陰極隔壁とを備えている。絶縁膜には、陽極配線の一部を露出するように矩形状の開口部が設けられ、複数の開口部は、陽極配線上にマトリクス状に配置されている。The
Although it does not specifically limit as a display apparatus, For example, what is called a passive matrix type display apparatus is mentioned. A passive matrix type display device is usually formed on a display device substrate, a plurality of anode wirings arranged in parallel on the display device substrate and made of ITO (Indium Tin Oxide) or the like, and an end of the anode wiring. An anode auxiliary wiring electrically connected to the anode wiring, a plurality of cathode wirings arranged so as to be orthogonal to the anode wiring and made of Al or an Al alloy, and a cathode wiring formed on an end of the cathode wiring; A plurality of electrically connected cathode auxiliary wires, an insulating film formed so as to cover the anode wires, and a plurality of cathode wires formed on the insulating film along a direction perpendicular to the anode wires to spatially separate the plurality of cathode wires. Cathode partition walls. The insulating film is provided with a rectangular opening so as to expose a part of the anode wiring, and the plurality of openings are arranged in a matrix on the anode wiring.
この開口部において、陽極配線と陰極配線の間にエレクトロルミネッセント素子10が設けられる。そして、それぞれの開口部が画素となり、開口部に対応して表示領域が形成される。表示装置基板は、封止プレートとシール材を介して貼り合わせられ、エレクトロルミネッセント素子10が設けられた空間が封止されている。
このような構造の表示装置は、駆動装置により陽極補助配線と陰極補助配線を介してエレクトロルミネッセント素子10に電流を供給し、発光層を発光させ、光を出射させることができる。そして、所定の画素に対応したエレクトロルミネッセント素子の発光と非発光を制御装置により制御することにより表示装置に画像を表示させることができる。In this opening, the
The display device having such a structure can supply a current to the
また、照明装置は、通常、直流電源と制御回路を内部に備える点灯回路により、エレクトロルミネッセント素子10の第1の導電層12と第3の導電層16との間に電流を供給し、発光層15を発光させる。そして、発光層15において発光した光を基板11を通し外部に取り出し、照明光として利用する。発光層15は白色光を出射する発光材料より構成されていてもよく、また緑色光(G)、青色光(B)、赤色光(R)を出射する発光材料を使用したエレクトロルミネッセント素子10をそれぞれ複数個設け、それらの合成光が白色となるようにしてもよい。
Further, the lighting device normally supplies a current between the first
以下、実施例に基づき本発明をさらに詳細に説明する。但し、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。 Hereinafter, the present invention will be described in more detail based on examples. However, the present invention is not limited to the following examples.
(エレクトロルミネッセント素子の作製と特性の評価)
以下の実施例1〜3、比較例1,2においてそれぞれ作製したエレクトロルミネッセント素子に直流電源(ケースレーインスツルメンツ株式会社製、型式SM2400)により電圧を印加し、300cd/m2の平均輝度で点灯させたときの発光効率(cd/A)及び駆動電圧(V)を測定した。測定結果を表1に示す。尚、表1には、エレクトロルミネッセント素子を構成する各層の屈折率、発光領域当たりコンタクトホールの個数(個)及び発光領域に占める割合(占有率)を併せて記載した。(Production of electroluminescent device and evaluation of characteristics)
A voltage is applied to each of the electroluminescent devices manufactured in Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 and 2 using a direct current power source (manufactured by Keithley Instruments Co., Ltd., model SM2400), and lighted at an average luminance of 300 cd / m 2. The light emission efficiency (cd / A) and drive voltage (V) were measured. The measurement results are shown in Table 1. In Table 1, the refractive index of each layer constituting the electroluminescent element, the number (number) of contact holes per light emitting region, and the ratio (occupancy) in the light emitting region are also shown.
(実施例1)
以下の方法によりエレクトロルミネッセント素子10を作製した。
先ず、石英ガラスからなるガラス基板(基板11:25mm角、厚さ1mm)上に、スパッタ装置(キヤノンアネルバ株式会社製E−401s)を用いて、厚さ150nmのITO膜からなる第1の導電層12と、厚さ50nmの二酸化ケイ素(SiO2)膜からなる誘電体層13を順に積層して成膜した。続いて、誘電体層13上に、スピンコート法により厚さ約1μmのフォトレジスト(AZエレクトロニックマテリアルズ株式会社製:AZ1500)層を成膜した。Example 1
The
First, on a glass substrate made of quartz glass (substrate 11: 25 mm square, thickness 1 mm), a first conductive film made of an ITO film having a thickness of 150 nm is formed using a sputtering apparatus (E-401s manufactured by Canon Anelva Co., Ltd.). The
続いて、石英(板厚3mm)を基材とし、円を六方格子状に配置したパターンに対応するマスクAを作製し、ステッパー露光装置(ニコン製、型式NSR−1505i6)を用い、1/5縮尺でフォトレジスト層を露光した。次に、露光したフォトレジスト層をテトラメチルアンモニウムハイドロオキサイド(Tetramethyl ammonium hydroxide(TMAH):(CH3)4NOH))1.2%液により現像し、フォトレジスト層をパターン化し、その後、130℃で10分間熱を加えた(ポストベイク処理)。Subsequently, a mask A corresponding to a pattern in which circles (thickness: 3 mm) are used as base materials and circles are arranged in a hexagonal lattice shape is manufactured, and using a stepper exposure apparatus (manufactured by Nikon, model NSR-1505i6), 1/5 The photoresist layer was exposed to scale. Next, the exposed photoresist layer was developed with a 1.2% solution of tetramethylammonium hydroxide (TMAH): (CH 3 ) 4 NOH), and the photoresist layer was then patterned. Heat was applied for 10 minutes at (post bake treatment).
次に、反応性イオンエッチング装置(サムコ株式会社製RIE−200iP)により、反応ガスとしてCHF3を使用し、圧力0.3Pa、出力Bias/ICP=50/100(W)の条件で18分間反応させ、フォトレジスト層にドライエッチング処理を施した。次いで、レジスト除去液によりレジスト残渣を除去し、SiO2層からなる誘電体層13を貫通する複数のコンタクトホール17を形成した。このコンタクトホール17は直径1μmの円柱状であり、誘電体層13の全面に4μmピッチで六方格子状に配列して形成された。Next, using a reactive ion etching apparatus (RIE-200iP, manufactured by Samco Corporation), CHF 3 is used as a reaction gas, and the reaction is performed for 18 minutes under the conditions of pressure 0.3 Pa and output Bias / ICP = 50/100 (W). The photoresist layer was dry-etched. Next, the resist residue was removed with a resist removing solution, and a plurality of contact holes 17 penetrating the
続いて、誘電体層13上に、ポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン)(PEDOT)とポリスチレンスルホン酸(PSS)との混合物(質量比でPEDOT:PSS=1:6)の水懸濁液(含有量1.5質量%)を、スピンコート法(回転数:3000rpm)により塗布し、窒素雰囲気下、140℃で1時間乾燥し、誘電体層13上に厚さが20nmの第2の導電層14を形成した。第2の導電層14の屈折率は1.5であった。尚、屈折率はナトリウムD線(589.3nm)に対する屈折率を表す(以下、同様)。
Subsequently, a water suspension of a mixture of poly (3,4-ethylenedioxythiophene) (PEDOT) and polystyrene sulfonic acid (PSS) on the dielectric layer 13 (PEDOT: PSS = 1: 6 by mass ratio). A liquid (content 1.5% by mass) was applied by spin coating (rotation speed: 3000 rpm), dried at 140 ° C. for 1 hour in a nitrogen atmosphere, and a second layer having a thickness of 20 nm on the
次に、第2の導電層14上に、以下に示す化合物(A)の1.1質量%キシレン溶液をスピンコート法(回転数:3000rpm)により塗布し、窒素雰囲気下、210℃で1時間乾燥し、厚さ20nmの正孔輸送層を形成した。
続いて、上記の正孔輸送層上に、以下に示す化合物(B)、化合物(C)、化合物(D)を質量比9:1:90で含むキシレン溶液(固形分濃度1.6質量%)をスピンコート法(回転数:3000rpm)により塗布し、窒素雰囲気下、140℃で1時間乾燥し、厚さ50nmの発光層15を形成した。正孔輸送層および発光層15の屈折率はいずれも1.7であった。Next, a 1.1% by mass xylene solution of the following compound (A) is applied onto the second
Subsequently, a xylene solution (solid content concentration: 1.6% by mass) containing the following compound (B), compound (C), and compound (D) at a mass ratio of 9: 1: 90 on the hole transport layer. ) Was applied by spin coating (rotational speed: 3000 rpm) and dried at 140 ° C. for 1 hour in a nitrogen atmosphere to form a
さらに、蒸着法により、上記の発光層15上に、フッ化ナトリウムからなる陰極バッファ層(厚さ4nm)とアルミニウムからなる第3の導電層16(厚さ130nm)を順に成膜し、エレクトロルミネッセント素子10を作製した。
Furthermore, a cathode buffer layer (thickness 4 nm) made of sodium fluoride and a third conductive layer 16 (thickness 130 nm) made of aluminum are sequentially formed on the
作製したエレクトロルミネッセント素子10は、発光層15の基板11側を発光面とし、連続した発光領域を1つ有している。また、このエレクトロルミネッセント素子10を発光面側から観察(平面視)したところ、前記発光領域中の複数のコンタクトホール17の数は約2×107個であった。また、当該発光領域の面積に対して複数のコンタクトホール17が占める合計の面積の割合は0.057であった。尚、ITOからなる第1の導電層12の屈折率は1.8であり、SiO2からなる誘電体層13の屈折率は1.4であった。The produced
(実施例2)
発光層15の組成を、以下に示す化合物(E):化合物(F):化合物(G):化合物(D)=10:0.4:0.6:89(質量比)とし、その他は実施例1と同様の条件にしてエレクトロルミネッセント素子を作製した。作製されたエレクトロルミネッセント素子は、発光層15の基板11側を発光面とし、連続した発光領域を1つ有している。また、このエレクトロルミネッセント素子を発光面側から観察(平面視)したところ、発光領域中の複数のコンタクトホール17の数は約2×107個であつた。また、当該発光領域の面積に対してコンタクトホールが占める合計の面積の割合は0.057であった。尚、発光層15の屈折率は1.7であった。(Example 2)
The composition of the
(実施例3)
実施例1と同様の条件で、石英ガラスからなるガラス基板(基板11)上に、第1の導電層12として厚さ150nmのITO膜を形成した後、スパッタ装置を用いて誘電体層13として厚さ50nmの五酸化ニオブ(Nb2O5)層(屈折率2.0)を順に積層して成膜した。
次に、実施例1と同様の条件で、Nb2O5層上に厚さ1μmのフォトレジスト層を成膜した後、石英を基材とし円を六方格子状に配置したパターンに対応するマスクBを用いて、ステッパー露光装置にて1/5縮尺でフォトレジスト層を露光した。その後、TMAHの1.2%液によりフォトレジスト層を現像し、130℃で10分間加熱することでフォトレジスト層をパターン化した。(Example 3)
After forming an ITO film having a thickness of 150 nm as the first
Next, after forming a photoresist layer having a thickness of 1 μm on the Nb 2 O 5 layer under the same conditions as in Example 1, a mask corresponding to a pattern in which circles are arranged in a hexagonal lattice using quartz as a base material. Using B, the photoresist layer was exposed to 1/5 scale with a stepper exposure apparatus. Thereafter, the photoresist layer was developed with a 1.2% solution of TMAH, and the photoresist layer was patterned by heating at 130 ° C. for 10 minutes.
続いて、反応性イオンエッチング装置(サムコ株式会社製RIE−200iP)により、反応性ガスとしてCHF3を使用し、圧力0.3Pa、出力Bias/ICP=100/100(W)の条件で18分間反応させ、フォトレジスト層にドライエッチング処理を行った。その後、反応性ガスをCl3とSiCl4の混合ガスに変更し、圧力1Pa、出力Bias/ICP=200/100(W)の条件で5分間反応させ、さらに、ドライエッチング処理を継続した。その後、レジスト除去液によりレジスト残渣を除去し、Nb2O5層(誘電体層13)およびITO膜(第1の導電層12)を貫通する複数のコンタクトホール17を形成した。このコンタクトホール17は直径0.5μmの円柱状であり、Nb2O5層およびITO膜の全面に1.6μmピッチで六方格子状に配列して形成された。Subsequently, using a reactive ion etching apparatus (RIE-200iP manufactured by Samco Corporation), CHF3 is used as the reactive gas, and the reaction is performed for 18 minutes under the conditions of pressure 0.3 Pa and output Bias / ICP = 100/100 (W). The photoresist layer was dry-etched. Thereafter, the reactive gas was changed to a mixed gas of Cl 3 and SiCl 4 and reacted for 5 minutes under the conditions of pressure 1 Pa and output Bias / ICP = 200/100 (W), and further the dry etching process was continued. Thereafter, the resist residue was removed with a resist removing solution, and a plurality of contact holes 17 penetrating the Nb 2 O 5 layer (dielectric layer 13) and the ITO film (first conductive layer 12) were formed. The contact holes 17 have a columnar shape with a diameter of 0.5 μm, and are arranged in a hexagonal lattice pattern with a pitch of 1.6 μm on the entire surface of the Nb 2 O 5 layer and the ITO film.
次に、スパッタ装置により、Nb2O5層上およびコンタクトホール17内の全面に、第2の導電層14として20nmのITO膜を形成した。第2の導電層14の屈折率は1.8であった。
続いて、実施例1と同様の条件で、第2の導電層14上に、正孔輸送層、発光層15、陰極バッファ層および第3の導電層16を順に積層して形成することでエレクトロルミネッセント素子を作製した。Next, a 20 nm ITO film was formed as the second
Subsequently, a hole transport layer, a
作製されたエレクトロルミネッセント素子は、発光層15の基板11側を発光面とし、連続した発光領域を1つ有している。また、このエレクトロルミネッセント素子を発光面側から観察(平面視)したところ、前記発光領域中のコンタクトホール17の数は約1.4×108個であつた。また、当該発光領域の面積に対して複数のコンタクトホール17が占める合計の面積の割合は0.089であった。The produced electroluminescent element has a light emitting surface on the
(比較例1)
フォトレジスト層に露光する際のパターンマスクとしてマスクCを用いたほかは実施例1と同様の条件でエレクトロルミネッセント素子を作製した。
作製されたエレクトロルミネッセント素子は、発光層15の基板11側を発光面とし、連続した発光領域を1つ有している。さらに、直径2.5μmの円柱状でSiO2層の全面に5μmのピッチで六方格子状に配列して形成された複数のコンタクトホール17を有していた。このエレクトロルミネッセント素子を発光面側から観察(平面視)したところ、前記発光領域中のコンタクトホールの数は約1.4×107個であった。また、当該発光領域の面積に対して複数のコンタクトホール17が占める合計の面積の割合は0.23であった。(Comparative Example 1)
An electroluminescent device was produced under the same conditions as in Example 1 except that the mask C was used as a pattern mask when exposing the photoresist layer.
The produced electroluminescent element has a light emitting surface on the
(比較例2)
実施例1と同様の条件で、石英ガラスからなるガラス基板(基板11)上に、第1の導電層12として厚さ150nmのITO膜を形成した後、真空蒸着装置を用いて誘電体層13として厚さ50nmのフッ化バリウム(BaF2)層(屈折率1.5)を順に積層して成膜した。
次に、実施例1と同様の条件で、BaF2層の全面にコンタクトホール17を形成し、続いて、実施例1と同様の条件で、第2の導電層14、正孔輸送層、発光層15、陰極バッファ層および第3の導電層16を順に積層して形成した。(Comparative Example 2)
An ITO film having a thickness of 150 nm is formed as the first
Next, a
表1に示す結果から、誘電体層13に複数のコンタクトホール17を形成し、発光層15の基板11側に連続的な発光領域を有するエレクトロルミネッセント素子において、第2の導電層14および発光層15の屈折率が1.5以上2.0以下であるとともに誘電体層13との屈折率の差の絶対値が0.1以上であり、且つ、発光領域あたり102個以上形成された複数のコンタクトホール17が占める合計の面積の割合が、発光領域の面積に対して0.1以下となるエレクトロルミネッセント素子(実施例1〜3)は、発光効率(cd/A)が31cd/A以上であり、駆動電圧(V)が6V以下であることが分かる。これらは、いずれも目視で発光面内における輝度が均―な白色光が観察された。From the results shown in Table 1, in the electroluminescent device having a plurality of contact holes 17 in the
これに対し、複数のコンタクトホール17が占める合計の面積の割合が、発光領域の面積に対して0.23(0.1を超える)であるエレクトロルミネッセント素子(比較例1)は、発光効率(cd/A)が28cd/Aに止まり、駆動電圧(V)が6.6Vに増大することが分かる。
さらに、第2の導電層14の屈折率と誘電体層13の屈折率との差の絶対値が0(0.1未満)であるエレクトロルミネッセント素子(比較例2)は、駆動電圧(V)は増大しないものの、発光効率(cd/A)が25cd/Aに止まることが分かる。On the other hand, the electroluminescent element (Comparative Example 1) in which the ratio of the total area occupied by the plurality of contact holes 17 is 0.23 (exceeding 0.1) with respect to the area of the light emitting region is light emitting. It can be seen that the efficiency (cd / A) stops at 28 cd / A and the drive voltage (V) increases to 6.6V.
Furthermore, the electroluminescent element (Comparative Example 2) in which the absolute value of the difference between the refractive index of the second
10…エレクトロルミネッセント素子、11…基板、12…第1の導電層、13…誘電体層、14…第2の導電層、15…発光層、16…第3の導電層、17…コンタクトホール、17a…最小内包円、110…積層部
DESCRIPTION OF
Claims (13)
前記基板上に順に積層された第1の導電層、誘電体層、第2の導電層、発光層および第3の導電層を有する積層部と、を備え、
前記誘電体層には、少なくとも当該誘電体層を貫通する複数のコンタクトホールが設けられ、
前記第1の導電層および前記第2の導電層は、前記コンタクトホール内で電気的に接続し、
前記第2の導電層および前記発光層の屈折率が1.5以上2.0以下であるとともに、其々の当該屈折率と前記誘電体層の屈折率との差の絶対値が0.1以上であり、
前記発光層から発光する光が取り出される発光面側から見たとき、
(i)連続した発光領域を少なくとも1つ有し、
(ii)前記コンタクトホールの個数は、1つの前記発光領域あたり102個以上であると共に、複数の当該コンタクトホールが占める合計の面積の割合が当該発光領域の面積に対して0.1以下となる
エレクトロルミネッセント素子。A substrate,
A laminated portion having a first conductive layer, a dielectric layer, a second conductive layer, a light emitting layer, and a third conductive layer sequentially laminated on the substrate;
The dielectric layer is provided with a plurality of contact holes penetrating at least the dielectric layer,
The first conductive layer and the second conductive layer are electrically connected within the contact hole;
The refractive index of the second conductive layer and the light emitting layer is 1.5 or more and 2.0 or less, and the absolute value of the difference between the refractive index of each of the second conductive layer and the light emitting layer is 0.1. That's it,
When viewed from the light emitting surface side where light emitted from the light emitting layer is extracted,
(I) having at least one continuous light emitting region;
(Ii) the number of the contact holes, with one of said at emitting region per 10 2 or more, 0.1 or less percentage of the total area of occupied by a plurality of the contact holes with respect to the area of the light-emitting region and An electroluminescent device.
基板上に第1の導電層と誘電体層を順に形成する工程と、
少なくとも前記誘電体層を貫通し、1つの前記発光領域当たりに形成される個数が102個以上であると共に、当該発光領域に占める合計の面積の割合が当該発光領域の面積に対して0.1以下となるように複数のコンタクトホールを設ける工程と、
前記コンタクトホール内で前記第1の導電層と電気的に接続するように当該コンタクトホール内を充填しつつ、前記誘電体層の上に屈折率が1.5以上2.0以下であって当該屈折率と当該誘電体層の屈折率との差の絶対値が0.1以上である第2の導電層を形成する工程と、
前記第2の導電層の上に、屈折率が1.5以上2.0以下であって当該屈折率と前記誘電体層の前記屈折率との差の絶対値が0.1以上である発光層を形成し、さらに第3の導電層を順に形成する工程と、を含む
エレクトロルミネッセント素子の製造方法。A method of manufacturing an electroluminescent device having a continuous light emitting region,
Forming a first conductive layer and a dielectric layer in order on a substrate;
Through at least the dielectric layer, 0 with the number formed per one of the light emitting region is 10 2 or more, the ratio of the total area occupied in the light-emitting region relative to the area of the light-emitting region. Providing a plurality of contact holes to be 1 or less,
While filling the contact hole so as to be electrically connected to the first conductive layer in the contact hole, the refractive index is 1.5 or more and 2.0 or less on the dielectric layer. Forming a second conductive layer having an absolute value of a difference between the refractive index and the refractive index of the dielectric layer of 0.1 or more;
Light emission having a refractive index of 1.5 or more and 2.0 or less on the second conductive layer, and an absolute value of a difference between the refractive index and the refractive index of the dielectric layer being 0.1 or more. Forming a layer, and further forming a third conductive layer in order.
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