JPWO2008093757A1 - プリプレグシートの製造方法および製造装置ならびにプリプレグシート - Google Patents

Abstract

本発明は、プリプレグシートの製造方法において、支持体３の表面に樹脂層６１を形成する工程Ａと、樹脂層６１に強化糸１０を巻きつける工程Ｂと、強化糸１０の少なくとも一部を樹脂層６１に埋入させる工程Ｃと、を含んでいる。好ましくは、工程Ｃにおいて、支持体３の表面と強化糸１０とを相対的に近づけるようにする。

Description

本発明は、配線基板などを製造する際に使用されるプリプレグシート、およびそれを製造するための技術に関するものである。

プリプレグとしては、ガラスなどの無機繊維又は樹脂などの有機繊維を平織りした織布に、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂を含浸させたものがある（たとえば特許文献１参照）。

特許文献１に記載のプリプレグは、プリプレグの製造時において織布の表面に凹凸があるため、その凹凸がプリプレグの表面に現われやすく、平滑性の面で問題がある。とくに、配線基板を形成するためのプリプレグは、その表面に導電回路をパターン形成するために、プリプレグの表面の平滑性を十分に確保する必要がある。

また、複数の繊維を平行に並べた平行繊維群に、熱硬化性樹脂を含浸させた一方向プリプレグ（UD（Uni-Direction）プリプレグ）もある（たとえば特許文献２）。ＵＤプリプレグは、開繊装置において撚り糸を開繊しつつ、開繊された繊維を平行繊維群とした後、平行繊維群に熱硬化性樹脂を含浸させることにより形成される（たとえば特許文献３参照）。

特開２００２−１９８６５８号公報 特公平１０−５０８７２０号公報 特開２００５−２９９１２号公報

しかしながら、編み込んでいない状態の複数の繊維を取り扱うことは、編み込んだ状態の織布を取り扱うよりも困難である。編み込んでいない状態の繊維においては、繊維に樹脂を含浸させる前に、複数の繊維の束（平行繊維群）がバラけ、あるいは繊維間に目開きが生じることがある。また、繊維間に目開きが生じたまま樹脂を含浸させた場合には、目開きが生じた部分において裂けが生じやすく、強度面で問題が生じる。

本発明は、繊維の取り扱いを容易とし、かつ表面平滑性が高く、十分な強度を有するプリプレグシートを提供することを課題としている。

本発明の第１の側面においては、支持体の表面に樹脂層を形成する工程Ａと、前記樹脂層に強化糸を巻きつける工程Ｂと、前記強化糸の少なくとも一部を前記樹脂層中に埋入させる工程Ｃと、を含んでいる、プリプレグシートの製造方法が提供される。

本発明の第２の側面においては、樹脂層が形成される支持体と、前記樹脂層に巻きつけるための強化糸を保持した繊維保持手段と、前記支持体の表面と前記支持体に巻き付けられた強化糸とを相対的に近づけて前記樹脂層に前記強化糸の少なくとも一部を埋入させるための繊維埋入手段と、を備えた、プリプレグシートの製造装置が提供される。

本発明の第３の側面においては、第１の表面樹脂層と第２の表面樹脂層との間に繊維束を介在させたプリプレグシートであって、前記第２の表面樹脂層は、前記第１の表面樹脂層に比べてフィラーの含有量が多くされている、プリプレグシートが提供される。

本発明によれば、繊維の取り扱いを容易とし、かつ表面平滑性が高く、十分な強度を有するプリプレグシートの製造方法および製造装置ならびにプリプレグシートを提供することができる。

本発明の第１の実施の形態に係るプリプレグ製造装置の概略構成を示す斜視図である。 図１に示したプリプレグ製造装置における支持体の断面図である。 図２のIII−III線に沿う断面図である。 支持体に樹脂シートを固定する工程を説明するための斜視図である。 図５Ａは支持体に樹脂シートを固定した状態での図３に相当する断面図であり、図５Ｂは図５ＡのＶｂ−Ｖｂ線に沿う断面図である。 図６Ａは駆動ローラを通過する前の繊維束の断面図であり、図６Ｂは駆動ローラを通過した後の繊維束の断面図である。 図７Ａは樹脂シートに繊維束を巻き付けた状態での図３に相当する断面図であり、図７Ｂは図７ＡのＶIIｂ−ＶIIｂ線に沿う断面図である。 図８Ａは樹脂シートに繊維束を埋入させた状態での図３に相当する断面図であり、図８Ｂは図８ＡのＶIIIｂ−ＶIIIｂ線に沿う断面図である。 図９Ａおよび図９Ｂは、繊維束を埋入させたプリプレグ中間体を支持体から取り外す工程を説明するための斜視図である。 図１０Ａおよび図１０Ｂはプレス機を用いてＵＤプリプレグ中間体を平面化する工程を説明するための正面図であり、図１０Ｃはプレス機にプリプレグ中間体を挟み込んだ状態での要部を拡大して示した断面図である。 図１１Ａないし図１１Ｃは、プリプレグ中間体に樹脂シートを貼着する工程を説明するための要部を示す断面図である。 図１２Ａは互いに繊維束の配向方向が異なるプリプレグ中間体を一体化させる工程を説明するための斜視図であり、図１２Ｂおよび図１２Ｃはその要部を示す断面図である。 支持体にプリプレグ中間体を固定する工程を説明するための斜視図である。 図１４Ａはプリプレグ中間体に繊維束を巻き付けた状態を示す図７Ｂに相当する断面図であり、図１４Ｂはプリプレグ中間体に繊維束を埋入させた状態を示す図８Ｂに相当する断面図である。 支持体から取り外したプリプレグ中間体を説明するための斜視図である。 図１６Ａはプリプレグ中間体を平面化した状態での要部を示す断面図であり、図１６Ｂはプリプレグ中間体に樹脂シートを一体化させた状態での要部を示す断面図である。 図１７Ａおよび図１７Ｂは、支持体の他の例を示す断面図である。 本発明の第２の実施の形態を説明するための支持体周りの分解斜視図である。 図１８に示した支持体周りの断面図および支持体に接続された油圧ユニットの模式図である。 図２０Ａおよび図２０Ｂは、支持体の他の例を説明するための断面図である。 本発明の第３の実施の形態を説明するための支持体周りの断面図である。 図２１に示した支持体に内蔵されたヒータの斜視図である。 図２３Ａは本発明の第４の実施の形態を説明するための支持体周りの斜視図であり、図２３Ｂは図２３Ａ縦断面に相当する断面図である。

符号の説明

Ｘ プリプレグシート製造装置
１ 繊維ロール（強化糸保持手段）
１０ 強化糸
３，３′，３″，８Ａ，８Ａ′，８Ａ″，８Ｂ，８Ｃ 支持体
３０ （支持体の）中空部
３１〜３４ （支持体の）押圧体
６０，６８Ａ 離型シート
６１，６８Ｂ，８０Ｃ 樹脂層
６２ 第１プリプレグシート中間体
６９ 第２プリプレグシート中間体
８０Ｂ ヒータ（強化糸埋入手段）

以下においては、本発明について、第１ないし第４の実施の形態として図面を参照しつつ説明する。

まず、本発明の第１の実施の形態について、図１ないし図１６を参照して説明する。

図１に示したプリプレグシート製造装置Ｘは、平行に揃えられた状態の複数の繊維を表面樹脂層としてのマトリックス樹脂中に埋入させた一方向（ＵＤ）プリプレグシート、あるいは互いに配向方向の異なる複数の繊維をマトリックス樹脂中に埋入させたＵＤ交差プリプレグシートを製造するためのものである。

プリプレグシート製造装置Ｘは、繊維ロール１、一対の駆動ローラ２Ａ,２Ｂ、および支持体３を備えたものである。

繊維ロール１は、強化糸１０を巻き付けたものであり、スライダ１１に対して軸部１Ａを中心に回転可能に支持されている。スライダ１１は、ラック＆ピニオンなどの機構によりステージ５に対してＤ１，Ｄ２方向に往復移動可能とされたものであり、一対のステイ１２を有するものである。各ステイ１２は、繊維ロール１の軸部１Ａにおいて、軸部１Ａが回転可能なように繊維ロール１を支持している。そのため、繊維ロール１は、スライダ１１に対して回転可能であるとともに、スライダ１１とともにステージ５に対してＤ１，Ｄ２方向に相対移動可能とされている。

ここで繊維ロール１に巻き付ける強化糸１０としては、単繊維からなるフィラメント、あるいは複数のフィラメントからなるフィラメント糸を用いることができる。フィラメント糸は、単糸および撚り糸のいずれの状態で使用してもよいが、開繊の容易さ、および配向性を考慮した場合、単糸の状態で使用するのが好ましい。

強化糸１０を構成する単繊維として、その径が、たとえば５μｍ以上２０μｍ以下（強化糸一本あたりの単糸数２０〜２００本）のものを使用するのが好ましい。単繊維はまた、樹脂層に強化糸１０を埋入させるときの温度において必要以上に軟化・膨張しない材料により形成するのが好ましく、たとえば長手方向の線膨張係数（２５℃以上２００℃以下）が−１０ｐｐｍ／℃以上０ｐｐｍ／℃以下であり、ガラス転移温度が５０℃以上１５０℃以下のものが適用される。このような単繊維を構成する繊維材料としては、全芳香族ポリエステル繊維、全芳香族ポリアミド、ポリベンズオキサゾール又は液晶ポリマーを主成分とする有機繊維が良好に用いられる。強化糸のための繊維材料としては、ガラス繊維（たとえばＳガラス、Ｔガラス又はＭガラスなどのように酸化ケイ素含有率が５０重量％以上、酸化カルシウム含有率が３０重量％以下のガラス材料、より好適には酸化ケイ素含有率が６０重量％以上、酸化カルシウム含有率が１０重量％以下のガラス材料からなるもの）、あるいはカーボンを主成分とするカーボン繊維を使用することができる。

一対の駆動ローラ２Ａ，２Ｂは、繊維ロール１の強化糸１０を支持体３に導くためのものであり、図中の矢印方向に回転可能とされている。これらの駆動ローラ２Ａ，２Ｂは、図面上には明確に表れていないが、繊維ロール１に一体化されており、繊維ロール１とともにＤ１，Ｄ２方向に往復移動可能とされている。

支持体３は、後述する樹脂層６１（図５Ａおよび図５Ｂ参照）に対して強化糸１０を巻き付ける場を提供するとともに、樹脂層６１に対して強化糸１０を埋入させる役割を果すものである。

図２および図３に示したように、支持体３は、４つの押圧体３１，３２，３３，３４により全体として中空部３０を有する円筒状に形成されている。この支持体３は、図外のモータなどを含む制御部３５（図１参照）から回転力を付与することにより周方向に回転可能とされている。より具体的には、図１および図３に示したように、支持体３における軸方向Ｄ１，Ｄ２方向の端部には軸部３６Ａ，３６Ｂを有するフランジ３７Ａ，３７Ａが取り付けられており、各フランジ３７Ａ，３７Ｂが支持体３（押圧体３１〜３４）とともに一体動可能とされている。各軸部３６Ａ，３６Ｂは、ステージ５に固定された支持脚３８Ａ，３８Ｂに対して回転可能に支持されている。軸部３６Ａは、制御部３５のモータ（図示略）に連結されおり、軸部３６Ａには支持体３を回転させるための回転力が入力可能である。そのため。制御部３５によって軸部３６Ａに入力すべき回転速度および回転方向を適宜調整することにより、支持体３の回転速度および回転方向を調整することができる。

図２に示したように、各押圧体３１〜３４には、支持体３の軸方向Ｄ１，Ｄ２に貫通する貫通孔３１Ａ〜３４Ａ，３１Ｂ〜３４Ｂが設けられている。各貫通孔３１Ａ〜３４Ａは、温水、高温オイルあるいは水蒸気などの加熱媒体を通じさせるためのものであり、各貫通孔３１Ａ〜３４Ａに加熱媒体を通じることにより、各押圧体３１〜３４を加熱できるようになされている。一方、貫通孔３１Ｂ〜３４Ｂは、冷水などの冷却媒体を通じさせるためのものであり、各貫通孔３１Ｂ〜３４Ｂに冷却媒体を通じることにより、各押圧体３１〜３４を冷却できるようになされている。

ここで、支持体３の大きさは、製造すべきプリプレグシートの大きさに応じて設計される。たとえば、比較的に小さなプリプレグシートを製造する場合には、支持体３は直径が５ｃｍ以上３０ｃｍ以下、軸方向の長さが２０ｃｍ以上１００ｃｍ以下とされ、比較的に大きなプリプレグシートを製造する場合には、支持体３は直径が５０ｃｍ以上２ｍ以下、軸方向の長さが１．５ｍ以上６ｍ以下とされる。また、支持体３（押圧体３１〜３４）を形成するための材料としては、加熱媒体による加熱効果、および冷却媒体による冷却効果を適切に得るために、熱伝導性の高い材料を適用するのが好ましく、たとえばステンレス、銅又はアルミニウムなどの金属材料が適用される。

図２および図３に示したように、支持体３の中空部３０には、複数のピストン機構４Ａ，４Ｂ（図面上の４つ）が配置されている。各ピストン機構４Ａ，４Ｂは、オイルが充填されたシリンダ４０Ａ，４０Ｂの内部に、２つのピストン４１Ａ，４１Ｂが往復移動可能に保持されたものである。ピストン４１Ａは押圧体３１，３３に、ピストン４１Ｂは押圧体３２，３４にそれぞれ連結されている。また、各シリンダ４０Ａ，４０Ｂは、オイルタンク、バルブおよび油圧ポンプなどからなる油圧調整機構４２に接続されている。すなわち、シリンダ４０Ａ，４０Ｂの内部の油圧は、油圧調整機構４２によって調整可能とされており、シリンダ４０Ａ，４０Ｂ内部の油圧を調整することにより、シリンダ４０Ａに対してピストン４１Ａが、シリンダ４０Ｂに対してピストン４１Ｂがそれぞれ往復移動するようになされている。また、ピストン４１Ａは押圧体３１，３３に、ピストン４１Ｂは押圧体３２，３４にそれぞれ連結されているため、油圧調整機構４２によりピストン４１Ａ，４１Ｂを移動させることにより、各押圧体３１〜３４を移動させ、支持体３の全体としての径を大きくし、あるいは小さくすることができる。

もちろん、油圧調整機構４２に代えて、ガス圧調整機構によってピストン４１Ａ，４１Ｂを移動させ、押圧体３１〜３４を移動させるように構成してもよい。

次に、プリプレグシート製造装置Ｘを用いてのプリプレグシートの製造方法について、強化糸１０としてフィラメント糸を使用する場合を例にとって説明する。

プリプレグシートを製造するに当たっては、まず図４に示したように支持体３に樹脂シート６を固定する。樹脂シート６は、図５Ａおよび図５Ｂに示したように離型シート６０の表面に樹脂層６１を形成したものであり、この樹脂シート６は離型シート６０が支持体３の表面に接触し、かつ樹脂層６１が表面に露出した状態で支持体３に固定される。

ここで、離型シート６０は、樹脂層６１を保持する役割を果たすとともに樹脂シート６としての取り扱い性を向上させるためのものであり、また支持体３に対して樹脂層６１が接着するのを防止する役割をも果たすものである。この離型シート６０は、たとえばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）により、厚みが２０μｍ以上５０μｍ以下に形成されている。離型シート６０としては、ポリテトラフルオロエチレン系、ポリオレフィン系あるいはポリイミド系の樹脂により形成されたものの他、Ｓｉなどにより表面処理したものを使用することもできる。

樹脂層６１は、プリプレグシートにおいて強化糸１０を埋設するためのマトリックス樹脂となるものであり、未硬化状態の熱硬化性樹脂により構成されている。この樹脂層６１は、たとえば厚みが５μｍ以上３０μｍ以下に形成されている。樹脂層６１として使用することができる熱硬化性樹脂としては、プリプレグシートのマトリックス樹脂として使用されている種々の樹脂、たとえばエポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、フッ素樹脂、フェノール樹脂、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、ビスマレイミドトリアジン（ＢＴレジン）、あるいはシアネート樹脂を使用することができる。

次いで、図１に示すように、強化糸１０を駆動ローラ２Ａ，２Ｂに係合させつつ、強化糸１０の端部を支持体３あるいは樹脂層６１に固定する。この状態において、制御部３５により支持体３を回転させ、繊維ロール１から強化糸１０を引き出しつつ、支持体３の樹脂層６１に強化糸１０を巻き付ける。ここで、樹脂層６１に強化糸１０を巻き付ける速度（繊維ロール１から強化糸１０を引き出す速度）は、たとえば１ｃｍ／ｓｅｃ以上３００ｃｍ／ｓｅｃ以下とされ、強化糸１０を巻き付けるときの張力は、たとえば単繊維あたり０．０００１Ｎ以上０．１Ｎ以下とされ、好適には０．０００４Ｎ以上０．０３Ｎ以下とされる。

支持体３を回転させている間（樹脂層６１に強化糸１０を巻き付ける間）は、スライダ１１をＤ１方向に移動させる。これにより、スライダ１１とともに繊維ロール１がＤ１方向に移動させるために強化糸１０の巻き付け位置がＤ１方向に移動していく。

ここで、繊維ロール１から引き出された強化糸１０は、樹脂層６１に巻き付けられるまでの間に一対の駆動ローラ２Ａ，２Ｂを通過するが、フィラメント糸としての強化糸１０は、図６Ａに示した円形状の繊維束から図６Ｂに示した扁平状の繊維束とされる。そのため、スライダ１１とともに繊維ロール１をＤ１方向に移動させて強化糸１０の巻き付け位置を支持体３の軸方向に連続的に変化させた場合には、図７Ａおよび図７Ｂに示したように単繊維が複数層積み上げられた状態の平行繊維群が樹脂層６１の表面に形成される。

樹脂層６１に対する強化糸１０の巻き付けが終了した場合には、図２および図３に仮想線で示したように支持体３の各押圧体３１〜３４を、支持体３における半径方向の外方側に向けて移動させる。このような押圧体３１〜３４の移動は、油圧調整機構４２によりピストン機構４Ａ，４Ｂのピストン４１Ａ，４１Ｂを半径方向の外方側に移動させることにより行なわれる。半径方向へのピストン４１Ａ，４１Ｂの移動距離、すなわち各押圧体３１〜３４の半径方向の外方側への移動距離は、樹脂シート６における樹脂層６１の厚みや樹脂層６１に強化糸を埋入させる程度に応じて設定されるが、樹脂層６１の厚みよりも小さく設定される。たとえば樹脂層６１の厚みが５μｍ以上３０μｍ以下の場合には、押圧体３１〜３４の移動距離は、２μｍ以上２５μｍ以下に設定される。

各押圧体３１〜３４を半径方向の外方側に移動させる前においては、各押圧体３１〜３４の貫通孔３１Ａ〜３４Ａに加熱媒体を流通させて各押圧体３１〜３４を加熱する。これにより、各押圧体３１〜３４によって樹脂層６１が加熱され、樹脂層６１が目的とする粘度となるように軟化させられる。各押圧体３１〜３４の加熱温度は、樹脂層６１の組成（熱硬化性）および目的とする粘度に応じて決定される。たとえば樹脂層６１の硬化温度が１５０℃以上、目的とする粘度が３００Ｐａ・ｓ以上３０００Ｐａ・ｓ以下の場合には、各押圧体３１〜３４の加熱温度は３０℃以上１５０℃以下とされる。

このようにして押圧体３１〜３４を半径方向の外方側に移動させた場合には、図７Ａおよび図７Ｂと図８Ａおよび図８Ｂを比較すれば分かるように、押圧体３１の表面に密着する離型シート６０ひいては樹脂層６１が半径方向の外方側に移動する。ここで、樹脂層６１は、半硬化状態であるとともに加熱により粘度が高められており、強化糸１０としては、線膨張率の小さいものが使用されている。そのため、樹脂層６１は、強化糸１０に対して近づくように変位し、強化糸１０が樹脂層６１に埋入させられる。

このとき、強化糸１０は、支持体３（樹脂層６１）に巻き付けられているため、樹脂層６１に強化糸１０を埋入させるときに、強化糸１０に散けが生じることなく、また強化糸１０における隣接する部分相互が必要以上に目開きし、あるいは目開きしたままであることもない。そのため、出来上がったプリプレグシートは、繊維に沿って裂けやすくなることもなく、強度面においても優れたものとなる。

また、強化糸１０を支持体３に巻き付ける手法では、強化糸１０を樹脂層６１に埋入させる前に、従来のように強化糸の平行性を維持する目的などのために強化糸の取り扱い性が悪化することもなく、作業性の面で有利なものとなる。

樹脂層６１に強化糸１０を埋入させた後においては、樹脂層６１が必要以上に硬化しないようにするために、各押圧体３１〜３４の冷却を行なう。各押圧体３１〜３４の冷却は、各押圧体３１〜３４の貫通孔３１Ｂ〜３４Ｂに冷却媒体を流通させることにより行なわれる。各押圧体３１〜３４の冷却温度は、樹脂層６１の組成（熱硬化性）などに応じて決定されるが、たとえば樹脂層６１の硬化温度が１５０℃以上の場合には、１０℃以上３０℃以下とされる。

次いで、図９Ａおよび図９Ｂに示したように、支持体３から強化糸１０が埋入させられた樹脂シート６（第１プリプレグ中間体６２）を取り外す。第１プリプレグ中間体６２の取り外しは、樹脂シート６の両端が対峙する部位において、カッタなどの切断要素６３を用いて強化糸１０を切断することにより行なわれる。このようにして支持体３から取り外した第１プリプレグ中間体６２は、巻きグセが付いたものとなっている。

続いて、図１０Ａないし図１０Ｃに示したように、第１プリプレグ中間体６２の巻きグセをとるために平面化処理を行なう。この平面化処理は、熱プレス機における金型６４Ａ，６４Ｂにおいて第１プリプレグ中間体６２を加熱・押圧することにより行なわれる。この場合の加熱温度は、たとえば６０℃以上１５０℃以下とされ、押圧力は、たとえば０．５ＭＰａ以上５ＭＰａ以下とされる。

なお、平面化処理を行なった第１プリプレグ中間体６２は、マトリックス樹脂６５中に複数の繊維６６が平行に並んだ繊維層６７が埋設されたものであるとともに、マトリックス樹脂６５の表面６５Ａに離型シート６０が接合したものである。このような第１プリプレグ中間体６２は、離型シート６０によってマトリックス樹脂６５の表面６５Ａに平坦性が確保されているとともに、平面化処理を行うことにより表面６５Ｂの平坦性も確保されているため、離型シート６０を剥離することにより、ＵＤプリプレグシートとして使用することもできる。

また、図１１Ａおよび図１１Ｂに示したように、平面化処理を行なう際に、あるいは平面化処理を行なった後に、第１プリプレグ中間体６２における強化糸１０側の平坦化処理を行なって第２プリプレグ中間体６９としてもよい。この平坦化処理は、第１プリプレグ中間体６２における強化糸１０側に樹脂シート６８を位置させた状態において、熱プレス機における金型６４Ａ，６４Ｂによって樹脂シート６８を加熱・押圧することにより行なわれる。この場合の加熱温度は、たとえば６０℃以上１５０℃以下とされ、押圧力はたとえば０．５ＭＰａ以上５ＭＰａ以下とされる。

ここで、樹脂シート６８としては、たとえば離型シート６８Ａに樹脂層６８Ｂを形成したものが使用される。樹脂層６８Ｂとしては、第１プリプレグ中間体６２のマトリックス樹脂６５（樹脂層６１）に比べて、フィラーの含有量、溶融粘度、あるいは熱硬化度が高いものを使用するのが好ましい。

この場合、樹脂層６８Ｂのフィラーの含有量は、たとえば２５体積％以上７０体積％以下とされ、マトリックス樹脂６５（樹脂層６１）のフィラーの含有量は、たとえば０体積％以上５０体積％以下とされる。

フィラーは樹脂に混合される固形の粒子である。樹脂層６８Ｂに混合されるフィラーは、第１プリプレグ中間体６２に含まれる強化糸１０が浮き上がろうとするのを抑えることができる。樹脂層６８Ｂのフィラーの含有量を２５体積％以上にすることによって、強化糸１０が浮き上がるのを防止する働きが大きくなり、強化糸１０同士の間にクラックが入るのを抑制することができる。また、樹脂層６８Ｂのフィラーの含有量を７０体積％以下にすることによって、樹脂層６８の接着性を有効に維持することができ、第１プリプレグ中間体６２と樹脂シート６８とが剥離しないようにすることができる。

マトリックス樹脂６５（樹脂層６１）に混合されるフィラーは、マトリックス樹脂６５（樹脂層６１）を低熱膨張化することができる。そのため、マトリックス樹脂６５（樹脂層６１）のフィラーの含有量を０体積％以上とする。そして、配線基板の一部に本実施形態に係るプリプレグシートを採用した場合、配線基板に実装するシリコンチップとの熱膨張率の差を小さくすることができ、配線基板とシリコンチップとの接続を良好に維持することができる。また、マトリックス樹脂６５（樹脂層６１）のフィラーの含有量を５０体積％以下にすることによって、強化糸１０同士の間に樹脂層６１の一部を構成する樹脂が進入するのを促進することができ、強化糸１０同士の間に空隙ができるのを抑制することができる。

樹脂層６８Ｂの溶融粘度は、たとえば７，０００Ｐａ・ｓ以上２０，０００Ｐａ・ｓ以下とされ、マトリックス樹脂６５（樹脂層６１）の溶融粘度は、たとえば１００Ｐａ・ｓ以上５，０００Ｐａ・ｓ以下とされる。

樹脂層６８Ｂの溶融粘度を７，０００Ｐａ・ｓ以上とすることによって、樹脂層６８Ｂ中の強化糸１０が縮むことで、強化糸１０の一部が浮き上がろうとするのを抑制することができる。また、樹脂層６８Ｂの溶融粘度を２０，０００Ｐａ・ｓ以下とすることによって、マトリックス樹脂６５（樹脂層６１）との接着力を良好に維持することができる。

マトリックス樹脂６５（樹脂層６１）の溶融粘度を１００Ｐａ・ｓ以上とすることによって、熱プレス機を用いてプレスする際に、樹脂が強化糸１０同士の間から流出しにくくすることができ、強化糸１０の移動を抑制し、強化糸１０同士の間隔を一定に保つことができる。また、マトリックス樹脂６５（樹脂層６１）の溶融粘度を５，０００Ｐａ・ｓ以下にすることによって、強化糸１０同士の間に樹脂を進入させることができ、強化糸１０同士の間に空隙を発生しにくくすることができる。

樹脂層６８Ｂの熱硬化度は、たとえば４０％以上９５％以下とされ、マトリックス樹脂６５（樹脂層６１）の熱硬化度は、たとえば０％以上３０％以下とされる。

未硬化の樹脂が硬化するのは、未硬化樹脂中のモノマー、オリゴマーと呼ばれる低分子の樹脂が互いに結合して高分子化するためである。樹脂層６８Ｂに分子量の大きな分子が存在すると、分子量の大きな分子がマトリックス樹脂６５（樹脂層６１）中の強化糸１０を押さえて、強化糸１０が浮き上がるのを抑制することができる。そのため、樹脂層６８Ｂの熱硬化度を４０％以上とすることによって、分子量の大きな分子の数を多くし、強化糸１０との接着性を良好に維持することができる。また、樹脂層６８Ｂの熱硬化度を９５％以下にすることによって、樹脂層６８Ｂ（樹脂層６１）との接着性を維持しつつ、強化糸１０との接着性を良好にすることができる。

また、マトリックス樹脂６５（樹脂層６１）は、強化糸１０を固定する働きがあるため、強化糸１０同士の間に隙間なく樹脂が進入することが重要となる。そのため、マトリックス樹脂６５（樹脂層６１）の熱硬化度を３０％以下にすることによって、分子量の大きな分子の数を少なくすることができ、強化糸１０同士の間に樹脂を進入させやすくすることができる。その結果、強化糸１０同士の間に空隙を発生しにくくすることができ、空隙の少ないプリプレグシートを作製することができる。

また、マトリックス樹脂６５（樹脂層６１）において、強化糸１０が含まれない領域の厚みは、たとえば５μｍ以上２５μｍ以下に設定されている。強化糸１０が含まれない領域の厚みを５μｍ以上にすることによって、強化糸１０が浮き上がろうとするのを抑制することができ、マトリックス樹脂６５（樹脂層６１）中にクラックを発生しにくくすることができる。また、強化糸１０が含まれない領域の厚みを２５μｍ以下にすることによって、作製されるプリプレグシートの熱膨張率を低く抑えることができる。その結果、作製したプリプレグシートを配線基板の一部に用いた場合、シリコンチップとの熱膨張率の差を小さくすることができ、配線基板とシリコンチップとの接続を良好に維持することができる。

図１１Ｃに示したように、平坦化処理を行なった第１プリプレグ中間体６２（第２プリプレグ中間体６９）は、マトリックス樹脂７０の表面７０Ａ，７０Ｂに離型シート６０，６８Ａが接合されたものとなっている。このような第２プリプレグ中間体６９は、離型シート６０，６８Ａが接合され、また平坦化処理が行なわれているので、表面７０Ａ，７０Ｂの平坦性が十分に確保されており、離型シート６０，６８Ａを剥離することにより、ＵＤプリプレグシートとして使用することもできる。

また、樹脂シート６８の樹脂層６８Ｂとして、第１プリプレグ中間体６２のマトリックス樹脂６５（樹脂層６１）に比べて、フィラーの含有量、溶融粘度、あるいは熱硬化度が高いものを採用すれば、第２プリプレグ中間体６９における樹脂シート６８側（熱プレス機における金型６４Ａによって押圧される側）の樹脂層６８Ｂのほうがマトリックス樹脂６５（樹脂層６１）に比べて硬く、あるいは流動性の低いものとなっている。そのため、第１プリプレグ中間体６２に樹脂シート６８を接合したときに、樹脂層６８Ｂの表面６９Ｂから強化糸が露出し、あるいは強化糸に１０起因する表面のうねりを抑制することが可能となる。その結果、上述の特性を有する樹脂シート６８を用いて平坦化処理を行なうことによって、より適切に表面６９Ｂの平滑性を確保することが可能となる。

図１２Ａおよび図１２Ｂに示したように、２つの第１プリプレグ中間体６２を、複数の繊維６６の配向方向が直交するように相互に接合することにより、直交ＵＤプリプレグシート７Ａとして使用することもできる。第１プリプレグ中間体６２相互の接合は、平面化処理で用いるのと同様な熱プレス機６４Ａ，６４Ｂを用いて行なうことができる。

ここで、２つの第１プリプレグ中間体６２を接合する場合、一方の第１プリプレグ中間体６２と他方の第１プリプレグ中間体６２とで、樹脂層６１の性状を異ならせたものを使用してもよい。より具体的には、一方および他方の第１プリプレグ中間体６２のそれぞれの樹脂層６１におけるフィラーの含有量、溶融粘度、あるいは熱硬化度が異なったものを使用してもよい。この場合、樹脂層６８Ｂのフィラーの含有量、溶融粘度、あるいは熱硬化度については、上述した範囲とすればよい。ただし、熱プレス機６４Ａ，６４Ｂを用いた熱プレスにおいては、上方から押し付ける側の金型６４Ａに近い側の樹脂層６２は、固定された金型６４Ｂに近い側の樹脂層６１に比べて、フィラーの含有量、溶融粘度、あるいは熱硬化度が高くされる。このような手法によれば、金型６４Ａに近い側の樹脂層６２における表面の平滑性をより一層高めることが可能となる。

２つの第１プリプレグ中間体６２を相互に接合することに代えて、第１プリプレグ中間体６２と第２プリプレグ中間体６９（図１１Ｃ参照）とを相互に接合し、あるいは第２プリプレグ中間体６９（図１１Ｃ参照）を相互に接合することにより、直交ＵＤプリプレグシートとして使用することもできる。

直交ＵＤプリプレグシートはまた、以下に説明するように、第１プリプレグ中間体６２あるいは第２プリプレグシート６９を用いて、プリプレグシート製造装置Ｘにおいて形成することもできる。

まず、図１３に示したように、プリプレグ中間体６２（６９）を支持体３に巻き付ける。この場合、プリプレグ中間体６２（６９）は、複数の繊維６６が支持体３の軸方向Ｄ１，Ｄ２方向に沿って延びるように支持体３に巻き付けられる。

次いで、先に説明したのと同様に、プリプレグ中間体６２（６９）に強化糸を巻き付け、図１４Ａに示したように複数の繊維６６に直交するように複数の繊維６６′が配列された状態とする。

続いて、各押圧体３１〜３４を加熱した状態で支持体３の半径方向の外方側Ｒ１に向けて移動させて、図１４Ｂに示したように複数の繊維６６′を樹脂層６１に埋入させることにより直交ＵＤプリプレグ中間体７４を得ることができる。その後、図１５に示したように、直交ＵＤプリプレグ中間体７４は、支持体３から取り外され、先に説明したのと同様にして平面化処理を行なうことにより図１６Ａに示した直交ＵＤプリプレグシート７５Ａとされ、必要に応じて平坦化処理を行なうことにより、図１６Ｂに示した直交ＵＤプリプレグシート７５Ｂとされる。

図１６Ａに示したように、平面化処理を行なった直交ＵＤプリプレグシート７５は、マトリックス樹脂７６中に互いに配向方向の異なる平行繊維群７７Ａ，７７Ｂからなる繊維層７７が埋設されたものであるとともに、マトリックス樹脂７６の表面７６Ａに離型シート６０を接合したものである。そのため、直交ＵＤプリプレグシート７５は、離型シート６０によってマトリックス樹脂７６の表面７６Ａに平坦性が確保されているとともに、平面化処理を行うことにより、表面７６Ｂの平坦性も確保されている。

また、図１６Ｂに示したように、平坦化処理を行なった直交ＵＤプリプレグシート７５Ｂは、図１６Ａに示した直交ＵＤプリプレグシート７５Ａにおいて、マトリックス樹脂７６の表面７６Ａに加えて、表面７６Ｂにも離型シート６８Ａが接合されたものとなる。このような直交ＵＤプリプレグシート７５Ｂは、マトリックス樹脂７６の両面７６Ａ，７６Ｂに離型シート６０，６８Ａが接合され、また平坦化処理が行なわれているので、マトリックス樹脂７６の表面７６Ａ，７６Ｂの平坦性が十分に確保されたものとなる。

ここで、平坦化処理を行なう場合、マトリックス樹脂７６における離型シート６８Ｂに近い側の樹脂層は、離型シート６０に近い側の樹脂層に比べて、フィラーの含有量、溶融粘度、あるいは熱硬化度を高くしてもよい。この場合における樹脂層のフィラーの含有量、溶融粘度、あるいは熱硬化度については、上述した範囲とすればよい。このような手法によれば、マトリックス樹脂７６における金型６４Ａに近い側の樹脂層の表面の平滑性をより一層高めることが可能となる。

本発明は、先に説明した実施の形態には限定されず、種々に変更可能である。支持体としては、たとえば図１７Ａに示したように断面楕円形の支持体３′のように断面が非真円のもの、あるいは図１７Ｂに示したように矩形断面の支持体３″のように断面が多角形のものであってもよく、また、押圧体３１〜３４（図２参照）の数は、４個に限らず、他の個数であってもよい。さらに、樹脂シート６，６８としては、離型シート６０，６８Ａを省略したものを使用してもよい。

次に、本発明の第２の実施の形態について、図１８および図１９を参照して説明する。

図１８および図１９に示した例は、先に説明したプリプレグシート製造装置Ｘ（図１ないし図３参照）とは、支持体８Ａの径を大きくさせる構成が異なっている。

支持体８Ａは、両端が開放した円筒状の一体物として、その外径が、たとえば１０ｃｍ以上２ｍ以下、肉厚が、たとえば１ｍｍ以上５ｍｍ以下に形成されている。この支持体８Ａは目的とする大きさ（径）にまで膨張させたときに、その膨張量を弾性限界の範囲に設定することができる材料、たとえばステンレスなどの金属により形成される。

支持体８Ａの両端には、一対のフランジ８０Ａが取り付けられており、支持体８Ａの開放部分が閉鎖されている。一対のフランジ８０Ａは、貫通孔８１Ａにネジ８２Ａを挿通した状態で、ナット８３Ａにより締結することにより支持体８Ａに固定されている。ネジ８２Ａのヘッド部８２Ａａとフランジ８０Ａとの間、およびナット８３Ａとフランジ８０Ａとの間には、座金８３Ａａおよびパッキン８３Ａｂが介在させられている。これにより、支持体８Ａの内部の気密性が確保されている。フランジ８０Ａと支持体８Ａとの間には、Ｏリング８４Ａが介在させられている。このことによっても、支持体８Ａの内部の気密性が確保されている。

支持体８Ａの内部には、非圧縮性あるいは難圧縮性の押圧媒体が充填されているとともに、配管８５Ａを介してポンプ８６Ａに接続されている。押圧媒体は、ポンプ８６Ａから圧力および配管８５Ａの途中に設けられたバルブ８７Ａａ，８７Ａｂによって支持体８Ａの内部に対して出し入れされる。支持体８Ａの内面に対して外方に向けた押圧力を作用させる場合には、押圧媒体は、加熱器８８Ａによって加熱された後にポンプ８６Ａによって支持体８Ａの内部に押圧媒体が押し込められる。これにより、支持体８Ａが加熱され、支持体８Ａの表面に樹脂層を形成した場合には、樹脂層が加熱されて粘度が高められる。また、支持体８Ａの内部から排出される押圧媒体は、冷却器８９Ａによって冷却される。

ここで、押圧媒体としては、油圧ポンプなどにおいて使用される種々の油の他、水、空気などを使用することができる。また、ポンプ８６Ａとしては、油圧ポンプを用いることができる。ポンプ８６Ａにより押圧媒体に作用させる圧力は、支持体８Ａを膨張させるときには、支持体８Ａとして肉厚が数ｍｍのステンレス製のものを用い、支持体８Ａの膨張量を支持体８Ａの弾性限界の範囲にある数μｍに設定する場合には、たとえば１０Ｎ／ｃｍ^２以上１００Ｎ／ｃｍ^２以下とされる。

以上に説明した構成では、バルブ８７Ａａを開放しつつバルブ８７Ａｂを閉じた状態としておき、加熱器８８Ａにより加熱された押圧媒体を、一定以上の圧力でポンプ８６Ａの動力により送り込むことにより、支持体８Ａを加熱しつつ支持体８Ａの径を大きくすることができる。これにより、支持体８Ａの表面に樹脂層を形成して強化糸を巻き付けておいた場合には、樹脂層の粘度を高めつつ、樹脂層に対して強化糸を埋入させることができる。

また、樹脂層に対する強化糸の埋入が終了した場合には、バルブ８７Ａａ，８７Ａｂおよびポンプ８６Ａを制御することにより、冷却器８９Ａによって押圧媒体を冷却し、支持体８Ａの内面に作用する押圧力を一定値以下にする。

なお、支持体８Ａとしては、先に説明した円筒状のものの他、図２０Ａに示した楕円筒状に代表される非真円断面の筒状の支持体８Ａ′、図２０Ｂに示した四角形に代表される多角形断面の筒状の支持体８Ａ″などを採用することもできる。

次に、本発明の第３の実施の形態について、図２１および図２２を参照して説明する。

図２１および図２２に示した例は、シートヒータ８０Ｂを利用して支持体８Ｂを半径方向に膨張させ、樹脂層に強化糸を埋入させるように構成されたものである。

シートヒータ８０Ｂは、蛇行させた発熱ワイヤ８１Ｂを熱伝導の高いシート材の間に配置したものであり、可撓性を有している。このシートヒータ８０Ｂは、筒状に丸められた状態で、支持体８Ｂの内面に密着して配置されている。

支持体８Ｂとしては、加熱により膨張する材料により形成されたものが使用される。支持体８Ｂに求められる膨張量は、たとえば支持体８Ｂに形成する樹脂層および支持体８Ｂの径などにより決定すればよく、例えば、支持体８Ｂとしては、線膨張係数が１０ｐｐｍ／℃以上５０ｐｐｍ／℃以下であるものを使用することができる。ただし、支持体８Ｂとしては、シートヒータ８０Ｂによる加熱温度において軟化あるいは溶融しない材質のものが使用される。シートヒータ８０Ｂによる加熱温度は、支持体８Ｂの線膨張係数、支持体８Ｂに求められる膨張量、支持体８Ｂに形成される樹脂層の組成などにより決定され、例えば、５０℃以上１４０℃以下に設定される。このような支持体８Ｂとしては、たとえばアルミニウム、チタン、及びそれらの合金、鉄、ステンレス等の鉄系合金、ニッケル系合金、コバルト系合金などの金属により形成されたもの、あるいは、ポリイミド、ポリカーボネート、フェノール、ＰＰＯなどの樹脂材料により形成されたものを使用することができる。

以上に説明した構成では、シートヒータ８０Ｂにより支持体８Ｂを加熱することにより、支持体８Ｂの径を大きくすることができる。これにより、支持体８Ｂの表面に樹脂層を形成して強化糸を巻き付けたおいた場合には、樹脂層の粘度を高めつつ、樹脂層に対して強化糸を埋入させることができる。

なお、支持体８Ｂとしては、第２の実施の形態の場合と同様に、図２０Ａに示した楕円筒状に代表される非真円断面の筒状のもの、図２０Ｂに示した四角断面に代表される多角形断面の筒状のものなどを採用することもできる。

次に、本発明の第４の実施の形態について、図２３Ａおよび図２３Ｂを参照して説明する。

図２３Ａおよび図２３Ｂに示した例は、一対の板材８Ｃにより樹脂層８０Ｃに強化糸８１Ｃを埋設させるものである。

一対の板材８Ｃは支持体を構成するものであり、これらの板材８Ｃの間には、ピストン機構８２Ｃが配置されている。すなわち、ピストン機構８２Ｃのピストン８３Ｃを油圧ポンプなどにより移動させることにより、一対の板材８Ｃの間の距離が変化させられる。

この例では、一対の板材８Ｃの表面に樹脂層８０Ｃを形成した後に、一対の板材８Ｃに対して強化糸８１Ｃが互いに直交する２方向に巻き付けられる。その後、ピストン機構８２Ｃにより一対の板材８Ｃの間の距離を大きくすることにより、２方向の並んだ強化糸８１Ｃが樹脂層８０Ｃに埋入させられる。

強化糸８１Ｃは、必ずしも図示した例のように２方向に巻き付ける必要はなく、一方向に巻き付けても構わない。

Claims (20)

1. 支持体の表面に樹脂層を形成する工程Ａと、
   前記樹脂層に強化糸を巻きつける工程Ｂと、
   前記強化糸の少なくとも一部を前記樹脂層中に埋入させる工程Ｃと、
   を含んでいる、プリプレグシートの製造方法。
2. 前記工程Ｃにおいて、前記支持体の表面と前記強化糸とを相対的に近づける、請求項１に記載のプリプレグシートの製造方法。
3. 前記支持体は複数の押圧体からなり、かつ、
   前記各押圧体を外方に向けて移動させることにより、前記支持体の表面を前記強化糸に近づける、請求項２に記載のプリプレグシートの製造方法。
4. 前記支持体として中空部を有するものを用い、かつ、
   前記工程Ｃにおいて、前記中空部の内面を外方に向けて押圧することにより、前記支持体の表面を前記強化糸に近づける、請求項２に記載のプリプレグシートの製造方法。
5. 前記中空部の内面の押圧は、油圧により行われる、請求項４に記載のプリプレグシートの製造方法。
6. 前記支持体が円筒状をなしている、請求項２に記載のプリプレグシートの製造方法。
7. 前記工程Ｃにおいて、前記支持体を加熱し、前記支持体を前記強化糸に比して大きく熱膨張させることにより、前記樹脂層に前記強化糸を埋入させる、請求項６に記載のプリプレグシートの製造方法。
8. 前記支持体として、線膨張係数が前記強化糸の線膨張係数に比して大きいものを使用する、請求項７に記載のプリプレグシートの製造方法。
9. 前記工程Ｃにおいて、前記樹脂層の粘度を低下させる、請求項１に記載のプリプレグシートの製造方法。
10. 前記強化糸と交差する方向に第２の強化糸を巻きつける工程Ｄをさらに含む、請求項１に記載のプリプレグシートの製造方法。
11. 前記工程Ｃの後に行われ、かつ前記樹脂層を前記支持体より引き離し、前記樹脂層に熱を印加して平面化処理を施す工程Ｅをさらに含む、請求項１に記載のプリプレグシートの製造方法。
12. 前記工程Ｅにおいて、前記強化糸を埋設させた２つの樹脂層を、熱を印加して貼り合せる、請求項１１に記載のプリプレグシートの製造方法。
13. 前記工程Ａにおいて、前記樹脂層と前記支持体との間には離型シートが介在されている、請求項１に記載のプリプレグシートの製造方法。
14. 樹脂層が形成される支持体と、
    前記樹脂層に巻きつけるための強化糸を保持した繊維保持手段と、
    前記支持体の表面と前記支持体に巻き付けられた強化糸とを相対的に近づけて前記樹脂層に前記強化糸の少なくとも一部を埋入させるための繊維埋入手段と、
    を備えている、プリプレグシートの製造装置。
15. 前記支持体は複数の押圧体からなり、かつ、
    前記繊維埋入手段は、前記各押圧体を外方に向けて移動させるように構成されている、請求項１４に記載のプリプレグシートの製造装置。
16. 前記支持体は、内部に形成された中空部を有しており、
    前記繊維埋入手段は、前記支持体の内面に対して外方に向けた押圧力を作用させるように構成されている、請求項１４に記載のプリプレグシートの製造装置。
17. 前記繊維埋入手段は、前記支持体を加熱して前記支持体を熱膨張させるための加熱ヒータを含んでいる、請求項１４に記載のプリプレグシートの製造装置。
18. 前記支持体は、円筒に形成されているとともに、その軸心周りに回転可能とされており、かつ、
    前記繊維保持手段は、前記支持体の軸心方向に往復移動可能とされている、請求項１４に記載のプリプレグシートの製造装置。
19. 第１の表面樹脂層と第２の表面樹脂層との間に繊維束を介在させたプリプレグシートであって、
    前記第２の表面樹脂層は、前記第１の表面樹脂層に比べてフィラーの含有量が多くされている、プリプレグシート。
20. 第１の表面樹脂層と第２の表面樹脂層との間に繊維束が介在したプリプレグシートであって、
    前記第１の表面樹脂層および前記第２の表面樹脂層のうちの少なくとも一層は、前記繊維束の含まれない領域の厚みが５μｍ以上２５μｍ以下である、請求項１９に記載のプリプレグシート。

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