JPS644822B2 - - Google Patents

Description

明細書 本発明はガス供給管に同心円状に嵌め込まれた
液体供給管からなり、液体供給管の端面とこの端
面を越えて延長するガス供給管部分の内壁を70〜
90゜の角度に面取りしてこれら端面と内壁との間
に円錐状のチヤネルが形成するようにすると共
に、液体供給管に同軸的に嵌め込まれた流出チヤ
ネルの内壁に円形域を介して前記内壁を接合し、
そして流出チヤネルの最小内径を液体供給管の流
出開口の内径の１〜1.6倍にすると共に、円形域
の曲率半径の2.5〜10倍にした二相噴霧装置によ
つて行う、ガスによつて固体物質からなる流動層
に液体を噴霧する方法に関するが、これは米国特
許第4109090号公報によつて公知である（この公
報の記載はその一部が本明細書に利用されてい
る）。

この方法を用いれば、比較的低いガス速度で多
量の液体を噴霧できる。特に、これは、固体物質
の流動層に液体を噴霧する場合に重要である。と
いうのは、低い流出速度を適用すると、固体の粉
砕度が低下するため、固体物質の流動層内におけ
る滞留時間が延びるからである。さらに、低いガ
ス速度の適用は省エネの面からも有利である。

公知噴霧装置は特に流動層で尿素または硝安な
どの肥料を造粒するさいや、アンモニアまたはア
ンモニアと二酸化炭素の混合物によつて不活性物
質または触媒活性を示す物質の流動層に尿素を噴
霧してメラミンを製造するさいに適用されてい
る。

この噴霧装置が他の公知噴霧装置に対してもつ
大きな利点は流出チヤネルの摩耗度が小さい点に
求められる。

ところが、用途によつては、噴霧装置のその最
適形態からのバラツキに対して敏感なためこの装
置の摩耗度が大きくなることが判つた。

固体物質の流動層に液体を噴霧する場合、最適
形態に多少のバラツキがあつたり、あるいは操業
条件に変化があると、噴霧装置流出開口の侵食が
生じていた。

驚くべきことに、この現象が形態や条件が少し
でも変化すると、流出チヤネル内の流れパターン
が変化して、チヤネルから流出する噴射流がチヤ
ネル壁から離れる事実帰因することが判明した。
この場合、チヤネル壁に沿う静圧が噴霧装置を取
囲む領域の圧力よりも低くなるため、固体物質が
流動層から流出チヤネルに吸引される結果、壁部
に渦巻が生じ、従つて壁部が侵食される。

本発明は最適形態からのバラツキや噴霧装置の
操業条件変化にそれ程敏感でない液体の噴霧方法
を提供するものである。

本発明によれば、流れの方向にみて、流出チヤ
ネルを円錐状に狭める。

チヤネルが円錐状に狭められていると、チヤネ
ル壁に沿つて圧力が上昇するので、どのような状
態においても、少なくとも媒体がノズルを出る部
分の圧力がノズル外部よりも高い。また、固体物
質の流動層からチヤネルへの還流が起きない。た
だし、ノズル壁に沿つて流れる液体によつて引き
起こされる摩耗を防止するためには、狭められた
部分の最小径を液体供給管の流出開口の内径より
も小さくなるよう留意しなければならない。

一般には、噴霧装置の流出チヤネルの端部にの
みに狭められた部分を形成すればそれで十分であ
るが、この場合には流出ノズルの円錐状に狭めら
れた部分を円筒形部を介してガス供給管内壁の中
間円形部に接合する。ただし、ノズル壁部にそつ
て局所的に部分的真空が生じても、媒体の周辺域
からチヤネルへの還流はチヤネル端部に存在する
圧力によつて防止できる。

流出チヤネルの円錐状に狭められた部分は円筒
形チヤネルにリングを嵌め込んで形成することが
できる。この場合、このリングは噴霧装置の他の
部分よりも硬質な材料で形成すればよい。

本発明が目的とする作用効果を達成するために
は、円錐状に狭められた部分の最小径と最大径と
の比を0.85〜0.95にすればそれで十分である。

円錐状に狭められた部分の壁によつて形成され
た円錐状の頂角は5゜〜90゜、より限定すれば15°〜
45゜の間から選択するのが好適である。

上記範囲の角度であれば、最適な噴霧パターン
が得られる。

本発明による方法では、操業条件下、粒子の粉
砕を防ぐために、ガスの流出速度が20〜40ｍ／
ｓ、好適には40〜120ｍ／ｓになるような量でガ
スを使用するのが好適である。

本発明の方法は一般的にいえば、固体粒子の流
動層に液体物質を噴霧するさいに適用できる。本
明細書で使用する用語「液体物質」には液体溶液
例えば水、有機溶剤、水溶液、加熱により溶融ま
たは高度に液化する化合物、水性エマルジヨンや
有機連続相エマルジヨンのみではなく、固体懸濁
体をも含めるものである。幾つかの例を挙げれ
ば、水、乳液、溶液状の有機化合物を含む廃水、
トルエン、酢酸エチル、グリセリン、石油留分、
燃料油及び他の液体燃料油、ラツカー、溶融尿素
または溶融イオウ、溶融ポリマー、そして当業者
には自明な他の物質がある。

この種の方法はなかでも流動層式焼却炉に燃料
または廃棄物流れを噴霧したり、あるいは石油を
水素添加またはガス化するさいに重要である。こ
の方法はとりわけメラミンやシアヌール酸の製造
時に通常行われているように、不活性物質または
触媒活性を示す物質の流動層に溶融尿素を噴霧す
るのに好適である。この場合に使用される噴霧ガ
スはアンモニアかアンモニアと二酸化炭素の混合
物である。尿素の温度は少なくとも133℃である
が、ほとんどの場合135〜150℃である。ガスの温
度は臨界的ではなく、通常20〜400℃の範囲内に
ある。

さらに、本発明の方法は凝固性の液化物質を予
め用意しておいた粒子の流動層に噴霧することに
よつて該液化物質から粒子を製造するのに好適で
ある。好適な物質の例には溶融尿素、イオウ、硝
安、NPK肥料、硝酸カルシウムなどである。

液体が供給管を出て、噴霧ガスに衝突する速度
は広い範囲内、特に10〜200cm／ｓ、好適には50
〜150cm／ｓの範囲内から選択できる。

単位時間に供給されるガスと液体の重量比が
0.1〜1.0、好ましくは0.2〜0.5になるようにガス
の使用量を定める。

より多量のガスも使用できるが、この必要はな
い。操業条件下ガスが噴霧装置の開口を出る速度
は広い範囲内で変えることができる。有効なガス
速度の範囲は20〜400ｍ／ｓであるが、40〜120
ｍ／ｓ、特に60〜90ｍ／ｓのガス速度の適用が好
適である。

触媒活性を示す粒子の流動層に尿素を噴霧する
場合は、粒子の粉砕を防ぐために、120ｍ／ｓ以
下、好適には100ｍ／ｓ以下のガス速度を適用し
なければならない。

凝固性の液化物質の粒子の製造に本発明方法を
適用する場合は、400ｍ／ｓまでのより高いガス
速度を適用することが可能である。

本方法を用いると、多量の例えば500〜4500
Kg／時間の液体を、比較的少量の噴霧ガスにより
特に100ｍ／ｓ未満のガス流出速度で噴霧できる。
噴霧装置はほとんど摩耗せず、また容易には目詰
りを起こさない。

本発明による方法は特にこの後者の分野におい
て顕著な進歩をもたらすものである。自由空間に
例えば水、燃料やラツカーを噴霧するのに好適な
方法は数多くあるけれども、容量が大きくても、
低いガス速度を適用して液体を流動層に噴霧でき
る信頼性の高い噴霧装置に対する需要は大きかつ
た。このような噴霧装置は流動層式乾燥装置や流
動層式造粒機に、例えば尿素または肥料の造粒や
燃料または廃水の流動層式焼却炉への噴射に有利
に適用できる。また、尿素に基づいてメラミンを
製造するさいに通常行われているように、アンモ
ニアまたはアンモニアと二酸化炭素の混合物によ
つて不活性な物質または触媒活性を示す物質の流
動層に溶融尿素を噴霧するのにも極めて好適であ
る。噴霧ガスとしては多種多様なガス及びガス混
合物が使用できる。例を挙げるなら、水素、空
気、酸素、低級炭化水素、希ガス、二酸化炭素、
チツ素、アンモニアや蒸気がある。ガスは噴霧す
べき物質及び用途に応じて選択する。必要に応じ
て、ガスは冷却または予熱することも可能であ
る。

以下、添付図面に例示した実施態様について本
発明を説明する。

添付図面中、 第１図は噴霧装置の縦断面図で、その流出ノズ
ルについては右側半分に改変を加えない状態、そ
して左端半分に本発明による改変を加えた状態で
図示してあり、 第２図は初期条件下にある流出ノズル壁部の縦
断面図及び該壁部の異なる原料供給量における圧
力を示すグラフであり、 第３図〜第６図はそれぞれ異なる実施態様の縦
断面図及び圧力グラフであり、そして 第７図は本発明方法に使用できる噴霧装置の縦
断面図である。

さて第１図について説明すると、噴霧装置の側
面に対して80゜の角度に端面２が面取りされてい
る管１により噴霧すべき液体を供給する。管１の
周囲に同心円状にガス供給管３を嵌め込むと共
に、液体供給管よりわずかに延長させ、そしてノ
ズル４に接合するが、この内壁の噴霧装置の中心
線に対する角度も80゜である。このノズルには内
壁が円形域６を介してノズルの面取り内壁に接合
する中心流出開口５を形成する。管３の内径は管
１の外径よりも大きいので、供給ガスは供給液供
と一緒に両供給管の間の環状チヤネル７、端面２
とノズルの内壁との間の円錐状チヤネル８、そし
て流出開口を通つて、例えば反応器に流入する
が、この過程で液体が噴霧化される。

図示の実施態様では、液体供給管の流出開口の
直径は32mmである。第１図の右側半分−公知実施
態様−におけるノズルの流出開口５の直径は38mm
である。この設計例では、流出開口の形状は円筒
形である。第１図の左側に図示した本発明による
実施態様では、流出開口は流れの方向にみると、
円錐状に狭められている。本実施態様では、この
狭められた部分９の最小径は32〜36mmである。円
形域６の曲率半径は９mmである。

次に第７図について説明すると、本発明による
方法に使用される噴霧装置本体は液体供給管２１
で構成するが、この供給管は液体が流れるほぼ円
筒形のチヤネル２２と、そして流れ方向に直角な
端部開口２３の端部とで構成する。管１の端面２
４は噴霧装置の軸線に対してα′の角度に面取りし
てある。この端面の外側境界部は多少凸状に湾曲
させておくのが好適である。角度α′は110゜〜90゜の
範囲になければならない。

両者の間にガス供給用環状チヤネル２７が形成
するように管２１の周囲に管２６の同軸的に嵌め
込む。管２１の端部を越えてわずかに延長してい
る領域では、管２６は狭くなつているため、噴霧
装置の軸線に対してαの角度で環状内面部２８が
形成する。この表面部は多少凸状に湾曲した中間
部２９を介して管２６の端部３０よつて形成され
る短い円筒形の流出チヤネル３１内に達してい
る。管２１と同軸関係にある流出チヤネルの流出
開口３２はその軸線に対して垂直な平面内にあ
る。角度αは同様に70゜と90゜との間になければな
らない。

液体供給管の端面２４とガス供給管の前記環状
表面部２８とにより環状チヤネル３３が形成され
るが、このチヤネルは流れの方向にみると、噴霧
装置の軸線に向かつて収斂し、そしてその頂角
（平均頂角）は140〜180゜の間にある。

ガス管２６の内面は多小凹状に湾曲させること
ができる。

ここで「平均頂角」は角度２×αと２×α′の平
均値を表わす。角度αまたはα′が70゜かそれ以下
になると、噴霧装置の能力が低下する。一方、角
度αまたはα′が90゜がそれ以上になると、噴霧装
置がガス流れの最端で生じる乱流に敏感な反応を
示す。角度αとα′の平均値が75゜〜87.5゜の間にあ
るのが好適である。この平均値が77.5゜と82.5゜の
間にあるとき、特に好ましい結果になる。従つて
好適な平均頂角は150゜〜175゜、より好適なそれは
155゜〜165℃である。

αがα′より大きくて、しかもその差が5゜未満に
なるように角度α及びα′を選択するのが有利であ
る。特に、αとα′が全くかほぼ等しくて、収斂す
る環状チヤネルが実質的に平行な壁部をもつ実施
態様が好適である。いいかえれば、本発明による
噴霧装置の好適な実施態様では、ガス流れが噴霧
装置の軸線に向かつて進む環状チヤネルは壁部が
ほぼ平行で、その頂角は150゜〜175゜、より好適は
155゜〜165゜の範囲にある。

これら好適な実施態様では、効率の良い噴霧化
に必要なガスが少なくて済み、またガス流れ及び
噴霧装置の流出開口に乱流が生じる恐れが特に少
ない。これは特に固体粒子の流動層に液体を噴霧
するために使用する噴霧装置において重要であ
る。

液体供給管２１はよく知られているように、例
えば溶接またはボルトによつて、液体供給管３６
に接続するが、図示の実施態様では、液体供給管
３６に溶接外装ジヤケツト３７を設けて、空間３
８を形成して、ここに耐熱性材料を充填するか、
あるいは伝熱剤を循環させるか電熱システムを設
けることができるようにする。

ガス供給管２６はよく知られているように、図
示してはいないが、ガス供給装置に接続する。

第７図の噴霧装置においては、液体供給管の端
部は厚くなつており、またガス流路２７は横断面
積の小さい部分３５内に達している。

流出チヤネル３１は比較的短い。即ち、ほとん
どの場合、ガス管の端部３０の長さは流出開口３
２の直径のわずか1/5〜1/2である。流出チヤネル
が長くなると、上記端部３０が濡れる恐れが出て
くる。例えば溶融尿素や塩溶液などの液体を噴霧
すると、腐食が生じることがある。いずれにして
も、噴霧装置の流出開口の直径がチヤネル３１の
最小直径と考えるべきである。

所望ならば、液体チヤネル２２がその端部開口
２３に向かつて多小収斂するか、あるいは多少広
がるように管２１を設計することも可能である
が、液体流れに乱流が発生しないようする必要が
ある。

噴霧装置の流出開口３２の直径は液体供給管の
端部開口２３の直径の1.0〜1.6倍、好適には1.1〜
1.3倍である。

噴霧装置の流出開口が余りにも小さ過ぎると、
流出開口の壁部が濡れるが、これが余りにも大き
過ぎると、噴霧化が十分でなくなるか、さもなけ
れば噴霧化に多量のガスまたはより高いガス速度
が必要になる。

収斂チヤネル３３を形成する表面部２４と２８
との間の距離を選択して、ガス流路となる面積が
噴霧装置の流出開口の面積に等しいか大きくなる
ようにしなければならない。従つて、ガスがチヤ
ネル３３及び３１を通つて流出開口３２に流入す
るときには、その速度が変らないか増大していな
ければならない。この速度は増大する方が好まし
いので、チヤネル３３内の流路面積は噴霧装置の
流路面積より大きいのが好ましい。

収斂チヤネル３３の流路域は一般には噴霧装置
の流出開口に最も近いチヤネル部分の流路域と考
えられる。所望ならば、噴霧装置の流路開口にお
けるガス速度を前記収斂チヤネルにおけるガス速
度より低くできるが、この場合には噴霧装置の流
出開口付近や流出チヤネル内に乱流が生じること
が多くなり、従つて侵食が生じる。

本噴霧装置は不活性粒子か触媒活性を示す粒子
の触媒層へ液体を噴霧するため適用することを意
図しているので、摩耗を減らし、かつ触媒粒子の
吸引を促進して、触媒と液体の混合を向上させる
ためには、噴霧装置の端部（ガス管３０部分の端
面）を円形にする、すなわち面取りするのが有利
である。

環状表面部２８と流出チヤネル３１との間の表
面部２９の面取りは非常に重要である。この表面
部２９の曲率半径が小さ過ぎたり、あるいは円形
部が存在しないと、噴霧ヘツドに引き寄せられる
固体粒子の摩耗が液滴により大きくなる。曲率半
径が大き過ぎると、適正な噴霧化を実施するため
に必要なガスの量が余りにも多量になる。換言す
れば、所要のガス速度が高くなり過ぎる。表面部
２９の曲率半径は従つてガス流れ内に乱流が生じ
ないように選択しなければならない。これは噴霧
装置の流出開口の直径の0.1〜0.4倍、好適には
0.125〜0.375倍、より好適には0.2〜0.3倍から曲
率半径を選択すれば達成できる。また、液体供給
管の端面の境界部５も多少面取りしてガス流れ内
の乱流を防止するのが好ましい。この境界部を面
取りしないならば、乱流が多少生じて、管の端面
に液が沈着する。この結果、侵食が生じることが
ある。乱流を妨ぐ手段として、継手３４も多少面
取りするのが有利である。ただし、これらの曲率
半径は臨界的ではない。

前記比を守ることを除けば、噴霧装置の寸法は
これの所望能力によつて定める。

これ以上何も方策を施さなくても、能力は液体
4000Kg／時間以上に達する。腐食性媒体を噴霧す
るためには、噴霧装置の構造材料を操業条件下無
腐食性で、かつ耐摩耗性でしかも寸法安定性を示
す物質で構成すればよい。好適な物質は特にイン
コネル、ハステロイＢまたはハステロイＣであ
る。噴霧装置の最も摩耗を受けやすい部分、例え
ば２８，２９及び３０で示される部分は耐摩耗性
の物質からなる層でライニングするか、あるいは
炭化ケイ素、炭化タングステンかアルミナなどの
耐摩耗性の高い物質からなるインサートによつて
形成すればよい。

本発明の方法は、１〜25気圧の圧力及び300〜
500℃の温度に維持され、そしてひとつかそれ以
上の流動層を有すると共に、流動層の少なくとも
ひとつが解媒活性を示す物質で構成されている反
応器の、触媒活性を示すかそれを示さない物質の
流動層の二相噴霧装置によつて尿素を噴霧する場
合に、メラミンの製造に使用するために特に好適
な方法である。このようにして尿素からメラミン
を合成することはそれ自体が、例えば米国特許第
4156080号公報によつて公知である。

従来の例では、操業時に、流出開口の内壁に部
分的に真空が生じ、この結果噴霧装置の周囲から
媒体及び固体物質が装置内に吸引されることがあ
る。固体物質が吸引されると、噴霧装置の流出チ
ヤネル壁部が侵食を受ける。本発明による実施態
様では、このようなことは起きない。これを次に
説明する。

数多くの実験において、噴霧化すべき液体とし
て水を、そして噴霧ガスとして空気を用いて異な
る噴霧装置を試験した。いずれの実験において
も、空気の量は550m³／ｈで、水の量は０−500−
1000及び2000／ｈであつた。また、流出開口の
壁部の異なる部分における圧力を求めるために薄
い測定プローブを使用した。第２図〜第６図のグ
ラフにこの圧力と周囲領域における圧力との差を
示してある。グラフ中、曲線ａは空気のみを550
m³／ｈの量で使用したときの壁部の圧力変化を示
す。曲線ｂ，ｃ及びｄはそれぞれこの空気に加え
て、500、1000及び2000／ｈの水を使用したと
きのこの圧力変化を示す。

実施例 （比較例） 円筒形の流出開口（直径：38mm）をもつ噴霧装
置を調べた。実験の結果、どのような状態にあつ
ても、壁部の圧力はノズル外部の圧力よりも低い
ことが判つた。測定箇所及び気液の量に応じて、
周囲域において求められた圧力変化は−400mm
WGから−1000mmWG以上（−3.9kpa〜−
9.8kpa）であつた。即ち、この噴霧装置は現実に
摩耗していた。

実施例 ノズルの流出開口に円錐形のインサートリング
を嵌め込む。このリングの最小径は液体供給管の
流出開口の直径に等しく、32mmであるが、円錐状
に狭められた部分の壁部によつて形成された円錐
面の頂角は41゜である。第３図のグラフに示すよ
うに、流出チヤネルの全長にわたつて壁部の静圧
はどのような場合でも周囲域の圧力よりも高い。
即ち、この設計例では、摩耗は現実に予想されな
い。

実施例 本実施例は、インサートリングの最小径が34mm
で、頂角が28゜である以外は実施例と同じであ
る。第４図のグラフから判るように、噴霧装置の
流出チヤネル端部を起点とする壁部の全長の大部
分にわたる静圧は周囲域の圧力よりも高く、そし
て局所的に低くなつている。しかし、この低い圧
力は噴霧装置のノズル端部に高圧を適用すれば周
囲壁から分離できるので、周囲域からノズル内へ
の媒体の還流は生じない。水の量が1000／ｈ及
び2000／ｈの実験では、壁部の全長にわたる静
圧は周囲域の圧力よりも高い。実際に適用した場
合、この噴霧装置は侵食による摩耗は受けない。
この噴霧装置は、第３図の実施態様に比較する
と、流れ抵抗が小さいという利点がある。

実施例 この実施態様は、インサートリングの最小径が
36mmで、頂角が14゜である以外は実施例及び
と同じである。壁部の流出チヤネルの端部を起点
とする全長にわたつて静圧は噴霧装置周囲の領域
の圧力よりも高いところもあるし、また場所によ
つては低いところもある（約1500mmWG、
14.7kpa）。同じように、この低圧域は噴出装置ノ
ズルの端部に高圧を適用すれば周囲域から分離で
きる。

第３〜５図の実施態様では、円錐状に狭められ
た部分は、この狭められた部分と面取り部分６と
の間に円筒形部分１１が存在するような長さを有
している。第６図の実施態様では、面取り部分か
ら円錐状に狭められた部分に至る流れ中間部があ
る。

実施例 流管を介して円錐状チヤネルの面取り部にノズ
ル内の狭められた部分を接合した、狭められた部
分の最小径が34mmの噴霧装置について調べた。第
６図のグラフに示した測定結果から、ガスのみを
適用した場合は、壁部の静圧は噴霧装置の流出チ
ヤネルの端部を起点にして最初の２mmの部分では
噴霧装置の周囲域の圧力よりも低く（−100mm
WG、−1.0kpa）、そしてその後の全長にわたつて
は高い。液体とガスを適用した場合には、流出チ
ヤネルの全長にわたつて圧力は周囲圧力よりも高
い。従つて、この噴霧装置を現実に適用しても、
侵食による摩耗は起きないと考えられる。

実施例 約135℃で、噴霧ガスとしてアンモニアを用い
てメラミン反応器の触媒活性を示す物質の流動層
に直接溶融尿素を噴霧するために実施例に記載
した噴霧装置を使用した。操業条件下、アンモニ
アガスの流出速度は80ｍ／ｓで、尿素の供給量は
1000Kg／ｈと3600Kg／ｈの間で変えた。主に約
2000Kg／ｈの供給量で尿素を使用して18ケ月間ほ
ぼ連続的に噴霧装置を嫁動した後反応器と噴霧装
置を調べた。

噴霧装置には侵食の大きな徴候はみられなかつ
た。また、反応器それ自体にも、そして反応器に
嵌め込まれた熱交換器にも点食などの著しく腐食
は認められなかつた。これから、噴霧装置はこの
期間常に適正に作動していたと結論できる。事
実、噴霧化が十分でないと、この形式の噴霧装置
を使用する場合、反応器の壁部及び熱交換器に尿
素の液滴が衝突するため、ただちに由々しい腐食
の徴候が表われる。

本発明は上記実施例において例示を目的として
挙げた数値に限定されるものではない。噴霧装置
を適用する装置の能力に応じて、各部分の直径を
調節する必要がある。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ ガス供給管に同心円状に嵌め込まれた液体供
   給管からなり、液体供給管の端面とこの端面を越
   えて延長するガス供給管部分の内壁を70〜90゜の
   角度に面取りしてこれら端面と内壁との間に円錐
   状のチヤネルが形成するようにすると共に、液体
   供給管に同軸的に嵌め込まれた流出チヤネルの内
   壁に円形域を介して前記内壁を接合し、そして流
   出チヤネルの最小内径を液体供給管の流出開口の
   内径の１〜1.6倍にすると共に、円形域の曲率半
   径の2.5〜10倍にした二相噴霧装置によつて行う、
   ガスによつて固体物質からなる流動層に液体を噴
   霧する方法において、流れの方向にみて上記流出
   チヤネルを円錐状に狭めたことを特徴とする液体
   の噴霧方法。 ２ 流出チヤネルの円錐状に狭められた部分の最
   小径と最大径との比が0.85〜0.95の間にあること
   を特徴とする請求の範囲第１項記載の方法。 ３ 円錐状に狭められた部分の壁部によつて形成
   される円錐面の頂角が５〜90゜の間にあることを
   特徴とする請求の範囲第１項又は第２項記載の方
   法。 ４ アンモニアかアンモニア含有ガスを用いて触
   触活性を示す物質からなる少なくともひとつの層
   に溶融尿素を噴霧することによつてメラミンを製
   造することを特徴とする請求の範囲第１項から第
   ３項までのいずれか１項記載の方法。 ５ 予め用意しておいた凝固性の液化物質の粒子
   からなる流動層に該物質を噴霧することによつて
   該物質の粒子を製造することを特徴とする請求の
   範囲第１項から第３項までのいずれか１項記載の
   方法。