JPS6377826A - メタンから炭素数２以上の炭化水素の合成法 - Google Patents
メタンから炭素数２以上の炭化水素の合成法Info
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- JPS6377826A JPS6377826A JP61221904A JP22190486A JPS6377826A JP S6377826 A JPS6377826 A JP S6377826A JP 61221904 A JP61221904 A JP 61221904A JP 22190486 A JP22190486 A JP 22190486A JP S6377826 A JPS6377826 A JP S6377826A
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
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- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
- Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明はメタンの酸化的カップリング反応によって炭素
数２以上の炭化水素を合成する方法に関する。
数２以上の炭化水素を合成する方法に関する。
メタンは天然ガスの主成分として地球上に豊富に存在し
ており、現在のところ主に燃料として使用されている。
ており、現在のところ主に燃料として使用されている。
メタンはまた所謂Ｃ１化学原料の１つとして合成ガスを
経由してアルコール製造等に用いられているが、化学原
料としての用途は石油に比べて少ない。しかし石油を補
完する炭素資源としての化学原料用途の拡大は今後に期
待される。
経由してアルコール製造等に用いられているが、化学原
料としての用途は石油に比べて少ない。しかし石油を補
完する炭素資源としての化学原料用途の拡大は今後に期
待される。
メタンの化学原料としての用途の中、メタンを原料とす
る炭素数２以上の炭化水素の合成法は合成ガスを経由す
るフィッシャー・トロプシュ法のほかに、メタンを酸化
的に脱水素してカップリングさせる方法が、Ｕ Ｓ Ｐ
４ 、↓４ ３ ＋ ｂ ４ ７で代表される一連の
特許やケラ−（ Ｊ， Ｃａｔａｌ ７３。
る炭素数２以上の炭化水素の合成法は合成ガスを経由す
るフィッシャー・トロプシュ法のほかに、メタンを酸化
的に脱水素してカップリングさせる方法が、Ｕ Ｓ Ｐ
４ 、↓４ ３ ＋ ｂ ４ ７で代表される一連の
特許やケラ−（ Ｊ， Ｃａｔａｌ ７３。
９、］、９８２）、ヒンセ７ （Ｐｒｏｃ、 ８ ｔｈ
Ｉｎｔ’！、Ｃｏｎｇｒ。
Ｉｎｔ’！、Ｃｏｎｇｒ。
Ｃａｔａｌ、１９８４ ）等によυ報告されている。
上記米国特許やケラ−は金属酸化物をＳ ｉ Ｏ。
等に担持させて５００〜１０００℃でメタンと接触させ
て一定時間反応させ、その後メタンの流入をやめて分子
状酸素により再び金属酸化物に再生させた後、メタンを
流入する周期的反応方式を採用しており、メタンと酸素
を共存させると目的生成物はほとんど得られないと報告
している。まだヒンセンはＰｂＯを触媒として種々の担
体に担持させて酸素共存下で実験しているが、いずれも
好ましい結果は得られていない。
て一定時間反応させ、その後メタンの流入をやめて分子
状酸素により再び金属酸化物に再生させた後、メタンを
流入する周期的反応方式を採用しており、メタンと酸素
を共存させると目的生成物はほとんど得られないと報告
している。まだヒンセンはＰｂＯを触媒として種々の担
体に担持させて酸素共存下で実験しているが、いずれも
好ましい結果は得られていない。
それはこのメタンの酸化的カップリング反応が、メタン
を触媒の金属酸化物と接触して反応させることによって
メタンを酸化的に脱水素してカンプリングさせ炭素数２
以上の炭化水素、すなわちエタン、エチレン等を生成さ
せる際、通常の酸化反応の生成物として一酸化炭素およ
び二酸化炭素（以下酸化炭素と総称することがある）や
コークスが副生ずるからであって、いかにこの反応にお
いて酸化炭素の生成を抑制し、炭化水素を選択率良く生
成させるかが問題となる。
を触媒の金属酸化物と接触して反応させることによって
メタンを酸化的に脱水素してカンプリングさせ炭素数２
以上の炭化水素、すなわちエタン、エチレン等を生成さ
せる際、通常の酸化反応の生成物として一酸化炭素およ
び二酸化炭素（以下酸化炭素と総称することがある）や
コークスが副生ずるからであって、いかにこの反応にお
いて酸化炭素の生成を抑制し、炭化水素を選択率良く生
成させるかが問題となる。
そこで本発明者らは酸化炭素の生成を極力抑制し、炭化
水素の生成を選択率良く行わせるメタンの酸化的カップ
リング反応について研究した結果、触媒として塩基性担
体、特にＭｇＯあるいはβ”−Ａｔ２０３に担持させた
ＰｂＯを用いることによって一応の目的を達成すること
が出来、特に高活性、高選択性を有する触媒について、
担体を含めて研究を重ねだ結果、アルカリ土類金属酸化
物担体に担持したアルカリ土類金属塩化物を触媒として
反応させることによｐ ｐｂｏ触媒よりもさらに高選択
率で炭素数２以上の炭化水素を得ることに成功し本発明
を完成した。
水素の生成を選択率良く行わせるメタンの酸化的カップ
リング反応について研究した結果、触媒として塩基性担
体、特にＭｇＯあるいはβ”−Ａｔ２０３に担持させた
ＰｂＯを用いることによって一応の目的を達成すること
が出来、特に高活性、高選択性を有する触媒について、
担体を含めて研究を重ねだ結果、アルカリ土類金属酸化
物担体に担持したアルカリ土類金属塩化物を触媒として
反応させることによｐ ｐｂｏ触媒よりもさらに高選択
率で炭素数２以上の炭化水素を得ることに成功し本発明
を完成した。
本発明に使用するメタンは濃度が高い程有利であるが、
希釈されていても差支えない。分子状酸素は必ずしも０
２１００係である必要はなく、空気のように分子状酸素
を含むガスでよい。ただし反応ガス中のメタン１０□の
モル比が常に５以上、好ましくは１０以上であることが
必要である。モル比が５未溝では分子状酸素が多くなり
、好ましくない酸化炭素の生成が多くなる。
希釈されていても差支えない。分子状酸素は必ずしも０
２１００係である必要はなく、空気のように分子状酸素
を含むガスでよい。ただし反応ガス中のメタン１０□の
モル比が常に５以上、好ましくは１０以上であることが
必要である。モル比が５未溝では分子状酸素が多くなり
、好ましくない酸化炭素の生成が多くなる。
従って１回通過で高いメタン転化率を得ようとすれば酸
素の分割送入などの手法が必要となる。
素の分割送入などの手法が必要となる。
また反応温度は６５０〜１０００℃、好ましくは７００
〜９００℃である。反応温度が６５０℃未満ではメタン
の転化速度が小さく、１０００℃を超えると活性成分で
あるアルカリ土類金属塩化物が揮散して安定な触媒活性
が得られない。
〜９００℃である。反応温度が６５０℃未満ではメタン
の転化速度が小さく、１０００℃を超えると活性成分で
あるアルカリ土類金属塩化物が揮散して安定な触媒活性
が得られない。
本発明に使用される触媒としてはアルカリ土類金属塩化
物であシ、具体的にはＭｇＣｌ２、Ｃａ Ｃ１２、Ｂａ
Ｃｌ２、Ｓ ｒ Ｃ７２等の少くとも子種であシ、特に
ＭｇＣ４２および／またはＣａ Ｃ１２がより好ましい
。
物であシ、具体的にはＭｇＣｌ２、Ｃａ Ｃ１２、Ｂａ
Ｃｌ２、Ｓ ｒ Ｃ７２等の少くとも子種であシ、特に
ＭｇＣ４２および／またはＣａ Ｃ１２がより好ましい
。
またこれらアルカリ土類金属塩化物触媒を担持する担体
としてはアルカリ土類金属酸化物が挙げられ、具体的に
はλｉｇＯ，Ｃａｂ、 ＢａＯ１ＳｒＯ等の少なくとも
１種であシ、特にＮＩｇＯおよび／またはＣａＯがより
好ましい。担体への触媒の担持率には特に制限はないが
、数係程度の低さでも好ましい結果が得られる。
としてはアルカリ土類金属酸化物が挙げられ、具体的に
はλｉｇＯ，Ｃａｂ、 ＢａＯ１ＳｒＯ等の少なくとも
１種であシ、特にＮＩｇＯおよび／またはＣａＯがより
好ましい。担体への触媒の担持率には特に制限はないが
、数係程度の低さでも好ましい結果が得られる。
マグネシア、ストロンチアは８００℃で２時間焼成し、
カルシアは水酸化カルシウムを用い実験直前に焼成した
。
カルシアは水酸化カルシウムを用い実験直前に焼成した
。
アルカリ土類金属塩化物触媒は水溶液を担体に含浸させ
担持率は５係となるように調製した。
担持率は５係となるように調製した。
反応はガス組成ＣＨ，： Ｏ□： Ｎ２＝１３ ： １
．−１ ：８５．６を標準とし、混合ガスを固定床常圧
流通式装置に送入した。
．−１ ：８５．６を標準とし、混合ガスを固定床常圧
流通式装置に送入した。
実施例１
反応温度７５０℃、担体をへ１ｇＯ，ＣａＯおよびＳｒ
Ｏとし、その他は上記の条件で反応を行った。
Ｏとし、その他は上記の条件で反応を行った。
結果を第１表に示す。分析はガスクロマトグラフ法によ
った。
った。
（以 下 余 白 ）
中でもＭｇＣｚ、／ ＣａＯ、ＣａＣ４２／Ｃ’ａＯが
良く、特にＭｇＣ６２／ＣａＯにおけるエチレン選択率
が０２選択率の半分近くである。
良く、特にＭｇＣ６２／ＣａＯにおけるエチレン選択率
が０２選択率の半分近くである。
実施例２
反応温度を８００℃にした以外実施例１と同様に操作し
た結果、第２表を得た。
た結果、第２表を得た。
（以 下 余 白 ）
いずれの触媒も高温側がＣ２生成速度が速く、Ｃ２−選
択率も上昇しているが、ＣａＣｌ２／ＣａＯのみＣ１−
選択率が低下した。
択率も上昇しているが、ＣａＣｌ２／ＣａＯのみＣ１−
選択率が低下した。
比較例１
本発明以外の触媒を用いて実施例１と同様に実験した。
結果を第３表に示す。
（以 下 余 白 ）
この結果から、最もよいＰｂＯでも本発明のアルカリ土
類金属塩化物に及ばない。また同じアルカリ土類金属ハ
ロゲン化物でちっても塩化物に及ばなく、塩化物であっ
てもアルカリ金属はアルカリ土類金属に劣る。
類金属塩化物に及ばない。また同じアルカリ土類金属ハ
ロゲン化物でちっても塩化物に及ばなく、塩化物であっ
てもアルカリ金属はアルカリ土類金属に劣る。
本発明のアルカリ土類金属酸化物担体にアルカリ土類金
属塩化物を担持させた触媒を用いてメタンの酸化的カッ
プリング反応により炭素数２以上の炭化水素を合成する
方法は酸化炭素の生成を極力抑え、高活性かつ高０２−
選択率で０２炭化水素を得ることができた。
属塩化物を担持させた触媒を用いてメタンの酸化的カッ
プリング反応により炭素数２以上の炭化水素を合成する
方法は酸化炭素の生成を極力抑え、高活性かつ高０２−
選択率で０２炭化水素を得ることができた。
Claims (4)
- （１）メタンの分子状酸素による酸化的カップリング反
応によって、炭素数２以上の炭化水素を合成する方法に
おいて、触媒としてアルカリ土類金属酸化物の少なくと
も１種の担体に担持したアルカリ土類金属塩化物の少な
くとも１種を用いることを特徴とするメタンから炭素数
２以上の炭化水素の合成法。 - （２）触媒を担持するアルカリ土類金属酸化物担体がＭ
ｇＯおよび／またはＣａＯを主成分とする組成物である
特許請求の範囲第（１）項記載の合成法。 - （３）メタン／分子状酸素のモル比が５以上、好ましく
は１０以上である特許請求の範囲第（１）項記載の合成
法。 - （４）反応温度が６５０〜１０００℃、好ましくは７０
０〜９００℃である特許請求の範囲第（１）項記載の合
成法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61221904A JPS6377826A (ja) | 1986-09-22 | 1986-09-22 | メタンから炭素数２以上の炭化水素の合成法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61221904A JPS6377826A (ja) | 1986-09-22 | 1986-09-22 | メタンから炭素数２以上の炭化水素の合成法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6377826A true JPS6377826A (ja) | 1988-04-08 |
Family
ID=16773979
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61221904A Pending JPS6377826A (ja) | 1986-09-22 | 1986-09-22 | メタンから炭素数２以上の炭化水素の合成法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6377826A (ja) |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61225141A (ja) * | 1985-02-04 | 1986-10-06 | アクゾ・エヌ・ヴエ− | エタン及びエチレンの製造方法 |
-
1986
- 1986-09-22 JP JP61221904A patent/JPS6377826A/ja active Pending
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61225141A (ja) * | 1985-02-04 | 1986-10-06 | アクゾ・エヌ・ヴエ− | エタン及びエチレンの製造方法 |
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