JPS6323998A - 洗浄剤組成物 - Google Patents
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- Detergent Compositions (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は洗浄剤組成物、更に詳しくは特定の界面活性剤
を含有し汚れ落ち、泡立ち、泡ぎれの優れた洗浄剤組成
物に関する。
を含有し汚れ落ち、泡立ち、泡ぎれの優れた洗浄剤組成
物に関する。
近年、衣料用洗剤は、閉鎖系水域の富栄養化現象への懸
念から、りん酸塩の配合が減少し、無リンあるいは低リ
ン洗剤が急速に増加してきている。それに伴い、無リン
あるいは低リン洗剤の技術改良研究も進んでいる。たと
えば、特開昭50−12104号公悩には、特定の界面
活性剤を使用して無リンあるいは低リン洗剤の提供を試
みている。しかしながら、この場合は、硬度捕捉性能が
不十分なためその目的は十分に達成しているとは言いが
たい。近年、無リン、低リン洗剤にりん酸塩の代替ビル
ダーとして主に利用されているのは、結晶性アルミノ珪
酸塩(ゼオライト)である。しかしながら、アルミノ珪
酸塩は、りん酸塩と比較して硬度捕捉性能が不十分であ
り、そのためアルミノ珪酸塩含有洗剤に対する界面活性
剤の選択が必要となる。
念から、りん酸塩の配合が減少し、無リンあるいは低リ
ン洗剤が急速に増加してきている。それに伴い、無リン
あるいは低リン洗剤の技術改良研究も進んでいる。たと
えば、特開昭50−12104号公悩には、特定の界面
活性剤を使用して無リンあるいは低リン洗剤の提供を試
みている。しかしながら、この場合は、硬度捕捉性能が
不十分なためその目的は十分に達成しているとは言いが
たい。近年、無リン、低リン洗剤にりん酸塩の代替ビル
ダーとして主に利用されているのは、結晶性アルミノ珪
酸塩(ゼオライト)である。しかしながら、アルミノ珪
酸塩は、りん酸塩と比較して硬度捕捉性能が不十分であ
り、そのためアルミノ珪酸塩含有洗剤に対する界面活性
剤の選択が必要となる。
即ち、アルミノ珪酸塩配合系において、優れた洗浄性能
、泡立ち、泡切れ等を示す洗浄剤が求められていた。
、泡立ち、泡切れ等を示す洗浄剤が求められていた。
そこで本発明者等は、この問題点を鋭意検討した結果、
特定の界面活性剤とアルミノ珪酸塩を使用する事により
、上記目的を達成した。即ち、本発明は、 (al 平均炭素鎖長が10〜15の直鎖あるいは分
岐鎖アルキルベンゼンスルホン酸ナトリウム塩3〜30
重量% fbl 以下の式で示されるアルキルエーテル硫酸ナ
トリウム塩のうち以下の条件を満たすもの1〜30重量
% R−0−(CHzCHzO) 、5OJa(I) ア
ルキルエーテル硫酸塩のアルキル基が偶数直鎖であり 20<C+z≦50重■% 15≦CI&+CIl+≦50重量% CCrt、 C+6. Cpsはアルキル基(R−)の
炭素原子がそれぞれ12,16.18である化合物の重
量%) (II) 0.3≦n(平均付加モル数)<1(C1
次式で示される結晶性アルミノケイ酸塩5〜30重量% NazOHAlzOt ・n5iOz ・wH,0(こ
こで、nは1.8〜3.0 、wはOを含む任意の正数
) を含有し更に(a):(b)〜10: 1〜1 : 2
である洗浄剤組成物を提供するものである。
特定の界面活性剤とアルミノ珪酸塩を使用する事により
、上記目的を達成した。即ち、本発明は、 (al 平均炭素鎖長が10〜15の直鎖あるいは分
岐鎖アルキルベンゼンスルホン酸ナトリウム塩3〜30
重量% fbl 以下の式で示されるアルキルエーテル硫酸ナ
トリウム塩のうち以下の条件を満たすもの1〜30重量
% R−0−(CHzCHzO) 、5OJa(I) ア
ルキルエーテル硫酸塩のアルキル基が偶数直鎖であり 20<C+z≦50重■% 15≦CI&+CIl+≦50重量% CCrt、 C+6. Cpsはアルキル基(R−)の
炭素原子がそれぞれ12,16.18である化合物の重
量%) (II) 0.3≦n(平均付加モル数)<1(C1
次式で示される結晶性アルミノケイ酸塩5〜30重量% NazOHAlzOt ・n5iOz ・wH,0(こ
こで、nは1.8〜3.0 、wはOを含む任意の正数
) を含有し更に(a):(b)〜10: 1〜1 : 2
である洗浄剤組成物を提供するものである。
本発明に使用されるfa)平均炭素鎖長が10〜15の
直鎖あるいは分岐鎖アルキルベンゼンスルホン酸塩は、
石油プロピレンの重合、クロロパラフィン法、あるいは
アルケン法で得られた直鎖・分岐鎖アルキルベンゼンを
スルホン化した後、アルカリで中和して得られるものな
どが使用出来る。また、(blアルキルエーテル硫酸塩
については、やし油、牛脂、パーム油等の天然油脂の高
圧接触還元により得られる偶数直鎖−級アルコールを適
当に分離精製後、常法によりエトキシル化を施したのち
、硫酸化、中和して得られるものなどが使用できる。ま
た、エトキシ化アルコールと、エトキシ化しないアルコ
ールを混合した後に、硫酸化、中和した物も、使用でき
る。更に(C1結晶性アルミノケイ酸塩については、天
然あるいは成分混合物を強熱して得られる物を使用出来
る。
直鎖あるいは分岐鎖アルキルベンゼンスルホン酸塩は、
石油プロピレンの重合、クロロパラフィン法、あるいは
アルケン法で得られた直鎖・分岐鎖アルキルベンゼンを
スルホン化した後、アルカリで中和して得られるものな
どが使用出来る。また、(blアルキルエーテル硫酸塩
については、やし油、牛脂、パーム油等の天然油脂の高
圧接触還元により得られる偶数直鎖−級アルコールを適
当に分離精製後、常法によりエトキシル化を施したのち
、硫酸化、中和して得られるものなどが使用できる。ま
た、エトキシ化アルコールと、エトキシ化しないアルコ
ールを混合した後に、硫酸化、中和した物も、使用でき
る。更に(C1結晶性アルミノケイ酸塩については、天
然あるいは成分混合物を強熱して得られる物を使用出来
る。
本発明に使用される(b)アルキルエーテル硫酸ナトリ
ウム塩はC1□、C+6.C+8をアルキル基(R−)
の炭素原子12.16.18を含むアルキルエーテル硫
酸塩の重量%とすると、 20<C+□≦50重量% 15≦CI、+0111550重量% を満たさなければならない、さらに、エチレンオキサイ
ドの付加モルD(n) ハ、 0.3≦n(平均付加モル数)<1 を満たさなければならない、この範囲外のものは、その
水に対する溶解性の低下による洗浄性能の低下が起こっ
たり、界面活性能に不足を生じたり、また洗濯時の泡切
れについて本発明の目的を満足しない。更に、上記と同
様の理由により(at : (b)〜10 : l 〜
1 : 2でなければならない。
ウム塩はC1□、C+6.C+8をアルキル基(R−)
の炭素原子12.16.18を含むアルキルエーテル硫
酸塩の重量%とすると、 20<C+□≦50重量% 15≦CI、+0111550重量% を満たさなければならない、さらに、エチレンオキサイ
ドの付加モルD(n) ハ、 0.3≦n(平均付加モル数)<1 を満たさなければならない、この範囲外のものは、その
水に対する溶解性の低下による洗浄性能の低下が起こっ
たり、界面活性能に不足を生じたり、また洗濯時の泡切
れについて本発明の目的を満足しない。更に、上記と同
様の理由により(at : (b)〜10 : l 〜
1 : 2でなければならない。
本発明の洗浄剤組成物には上記必須成分に加え本発明の
効果を阻害しない範囲で、下記の各種界面活性剤を併用
する事が出来る。
効果を阻害しない範囲で、下記の各種界面活性剤を併用
する事が出来る。
陰イオン界面活性剤としては、偶数直鎖アルキル又はア
ルケニル硫酸塩、奇数直鎖あるいは分岐鎖アルキル又は
アルケニル硫酸塩、偶数分岐鎖アルキル又はアルケニル
硫酸塩、奇数直鎖あるいは分岐鎖アルキル又はアルケニ
ルエーテル硫酸塩、偶数分岐鎖アルキル又はアルケニル
エーテル硫酸塩、α−スルホ脂肪酸塩又はエステル塩、
アルカンスルホン酸塩、飽和又は不飽和脂肪酸塩、アル
キル又はアルケニルエーテルカルボン酸塩、アミノ酸型
界面活性剤、N−アシルアミノ酸型界面活性剤、アルキ
ル又はアルケニル燐酸エステル又はその塩等が例示され
る。
ルケニル硫酸塩、奇数直鎖あるいは分岐鎖アルキル又は
アルケニル硫酸塩、偶数分岐鎖アルキル又はアルケニル
硫酸塩、奇数直鎖あるいは分岐鎖アルキル又はアルケニ
ルエーテル硫酸塩、偶数分岐鎖アルキル又はアルケニル
エーテル硫酸塩、α−スルホ脂肪酸塩又はエステル塩、
アルカンスルホン酸塩、飽和又は不飽和脂肪酸塩、アル
キル又はアルケニルエーテルカルボン酸塩、アミノ酸型
界面活性剤、N−アシルアミノ酸型界面活性剤、アルキ
ル又はアルケニル燐酸エステル又はその塩等が例示され
る。
陰イオン界面活性剤は、本発明の必須成分である(al
、 (b)を含めて一般の洗浄剤組成物における配合量
と同程度に、即ち15〜35%とするのがよい。
、 (b)を含めて一般の洗浄剤組成物における配合量
と同程度に、即ち15〜35%とするのがよい。
本発明の目的の一つである優れた泡立ち、泡ぎれ性を達
成するためには、石鹸(飽和又は不飽和脂肪酸塩)を、
0.5〜5%程度配合する事が望ましい。
成するためには、石鹸(飽和又は不飽和脂肪酸塩)を、
0.5〜5%程度配合する事が望ましい。
両性界面活性剤としては、カルボキシ又はスルホベタイ
ン型など、非イオン界面活性剤としては、ポリオキシア
ルキレンアルキル又はアルケニルエーテル、ポリオキシ
エチレンアルキルフェニルエーテル、高級脂肪酸アルカ
ノールアミド又はそのアルキレンオキサイド付加物、蔗
糖脂肪酸エステル、脂肪酸エステル、脂肪酸グリセリン
モノエステル、アルキルアミンオキサイド等、カチオン
性界面活性剤としては、第4級アンモニウム塩等が例示
される。
ン型など、非イオン界面活性剤としては、ポリオキシア
ルキレンアルキル又はアルケニルエーテル、ポリオキシ
エチレンアルキルフェニルエーテル、高級脂肪酸アルカ
ノールアミド又はそのアルキレンオキサイド付加物、蔗
糖脂肪酸エステル、脂肪酸エステル、脂肪酸グリセリン
モノエステル、アルキルアミンオキサイド等、カチオン
性界面活性剤としては、第4級アンモニウム塩等が例示
される。
その他本発明の組成物には慣用の補助添加剤、例えば、
トリポリりん酸塩、ピロりん酸塩等のりん酸塩、エタン
−11−ジホスホン酸の塩、2−ホスホノブタン−1,
2−ジカルボン酸等のホスホノカルボン酸の塩、アスパ
ラギン酸、グルタミン酸等のアミノ酸の塩、ニトリロ3
酢酸塩、エチレンジアミン4酢酸塩等のアミノポリ酢酸
塩、ポリアクリル酸、ポリアコニット酸等の高分子電解
質、ポリエチレングリコール、ポリビニルアルコール、
ポリビニルピロリドン等の非解離高分子、特開昭54−
52196号公報記載のポリアセタールカルボン酸重合
体、ジグリコール酸、オキシカルボン酸塩等の有機酸の
塩などのビルダー及び二価金属イオン捕捉剤、珪酸塩、
炭酸塩、硫酸塩、亜硫酸塩などのアルカリ剤あるいは無
機電解質、ポリビニルピロリドン、カルボキシメチルセ
ルロース等の再汚染防止剤、プロテアーゼ、リパーゼ、
セルラーゼなどの酵素、パラトルエンスルホン酸塩、ス
ルホコハク酸塩、タルク、カルシウムシルケート等のケ
ーキング防止剤、過炭酸ナトリウム、過硼酸ナトリウム
1又は4水和物等の漂白剤、トリアセチルシアニュレー
ト、p−アセトキシベンゼンスルホン酸塩等の漂白活性
化剤、ケイ酸マグネシウム等の過酸化物の安定化剤、第
3ブチルヒドロキシトルエン、ジスチレン化クレゾール
等の酸化防止剤、螢光染料、青味付剤、香料等を含むこ
とが出来るが、これについては特に限定されず、目的に
応じた配合がなされてよい。
トリポリりん酸塩、ピロりん酸塩等のりん酸塩、エタン
−11−ジホスホン酸の塩、2−ホスホノブタン−1,
2−ジカルボン酸等のホスホノカルボン酸の塩、アスパ
ラギン酸、グルタミン酸等のアミノ酸の塩、ニトリロ3
酢酸塩、エチレンジアミン4酢酸塩等のアミノポリ酢酸
塩、ポリアクリル酸、ポリアコニット酸等の高分子電解
質、ポリエチレングリコール、ポリビニルアルコール、
ポリビニルピロリドン等の非解離高分子、特開昭54−
52196号公報記載のポリアセタールカルボン酸重合
体、ジグリコール酸、オキシカルボン酸塩等の有機酸の
塩などのビルダー及び二価金属イオン捕捉剤、珪酸塩、
炭酸塩、硫酸塩、亜硫酸塩などのアルカリ剤あるいは無
機電解質、ポリビニルピロリドン、カルボキシメチルセ
ルロース等の再汚染防止剤、プロテアーゼ、リパーゼ、
セルラーゼなどの酵素、パラトルエンスルホン酸塩、ス
ルホコハク酸塩、タルク、カルシウムシルケート等のケ
ーキング防止剤、過炭酸ナトリウム、過硼酸ナトリウム
1又は4水和物等の漂白剤、トリアセチルシアニュレー
ト、p−アセトキシベンゼンスルホン酸塩等の漂白活性
化剤、ケイ酸マグネシウム等の過酸化物の安定化剤、第
3ブチルヒドロキシトルエン、ジスチレン化クレゾール
等の酸化防止剤、螢光染料、青味付剤、香料等を含むこ
とが出来るが、これについては特に限定されず、目的に
応じた配合がなされてよい。
本発明で使用する洗浄剤生地は噴霧乾燥法、造粒法等な
ど公知の製造方法で製造されたものが使用されるが、噴
霧乾燥法で製造された洗浄剤生地が好適に使用される。
ど公知の製造方法で製造されたものが使用されるが、噴
霧乾燥法で製造された洗浄剤生地が好適に使用される。
噴霧乾燥法による洗浄剤生地はその製造条件等について
は特に制約なく界面活性剤、ビルダー等の耐熱成分の水
性スラリーを熱空間に噴霧し乾燥されて得られる粒径が
約50〜700μの中空粒状のもので、噴霧乾燥後に香
料、酵素、漂白剤、ゼオライトや炭酸ソーダ等の無機ア
ルカリビルダー等の成分を後添加してもよい。
は特に制約なく界面活性剤、ビルダー等の耐熱成分の水
性スラリーを熱空間に噴霧し乾燥されて得られる粒径が
約50〜700μの中空粒状のもので、噴霧乾燥後に香
料、酵素、漂白剤、ゼオライトや炭酸ソーダ等の無機ア
ルカリビルダー等の成分を後添加してもよい。
次に本発明を実施例をもって説明するが、本発明はこれ
らの実施例によって限定されるものではない。
らの実施例によって限定されるものではない。
実施例1
下記組成の洗浄剤組成物について、洗浄・泡立ち・泡切
れについて評価を行った。組成物に含まれる一般式(1
)で示されるアルキルエーテル硫酸ナトリウム(ES)
は以下の第1表に示すアルキル組成の7種を使用した。
れについて評価を行った。組成物に含まれる一般式(1
)で示されるアルキルエーテル硫酸ナトリウム(ES)
は以下の第1表に示すアルキル組成の7種を使用した。
第 1 表
アルキル基は、全て直鎖・飽和である。
Cl21CI41C1111CIl+は、夫々のアルキ
ル1(R−)を持つ化合物の重量%。
ル1(R−)を持つ化合物の重量%。
n=0.4,0.6,0.5のESは、n=1 とn=
0のアルコールを混合して硫酸化した。
0のアルコールを混合して硫酸化した。
洗浄剤組成物
直鎖アルキルベンゼンスルホン酸ソーダ(C=12.0
)15 % アルキルエーテル硫酸ナトリウム(A−G)7 % 石 鹸(牛脂) 3 %合成ゼオ
ライト (4A型)20 %炭酸ソーダ
10% 2号珪酸ソーダ 5 %ポリオキシ
エチレングリコール(MW=6000)2 % カルボキシメチルセルロースソーダ 1 %螢光染料
0.5% 芒 硝 残 部1
00 % 洗浄性能評価 (人工汚染布の調整) 10cn+ X 10cmの木綿布に下記組成の油脂と
微量のカーボンブラックで汚染して調整した。
)15 % アルキルエーテル硫酸ナトリウム(A−G)7 % 石 鹸(牛脂) 3 %合成ゼオ
ライト (4A型)20 %炭酸ソーダ
10% 2号珪酸ソーダ 5 %ポリオキシ
エチレングリコール(MW=6000)2 % カルボキシメチルセルロースソーダ 1 %螢光染料
0.5% 芒 硝 残 部1
00 % 洗浄性能評価 (人工汚染布の調整) 10cn+ X 10cmの木綿布に下記組成の油脂と
微量のカーボンブラックで汚染して調整した。
綿実油 60%
コレステロール 10%
オレイン酸 10%
パルミチン酸 10%
液体及び固体パラフィン 10%
(洗浄率の算出)
原布及び洗浄前後の550mμにおける反射率を自記色
彩計(島原製作所製)にて測定し、次式によって洗浄率
(D%)を算出した。
彩計(島原製作所製)にて測定し、次式によって洗浄率
(D%)を算出した。
D= (LZ−Ll) / (Lo−t、、)Lo:原
布の反射率 Ll:洗浄前汚染布の反射率 L2=洗浄後汚染布の反射率 (洗浄方法) ターボトメ−ター(Terg−0−Tometer+1
100rp )により下記条件で行った。
布の反射率 Ll:洗浄前汚染布の反射率 L2=洗浄後汚染布の反射率 (洗浄方法) ターボトメ−ター(Terg−0−Tometer+1
100rp )により下記条件で行った。
浴 比it/60
水 温;10℃、20℃
洗浄時間:10分間
すすぎ ;水道水にて5分間
水の硬度;4°D11 (カルシウム硬水)泡立ち・す
すぎの評価 木綿肌着1kgを2槽式洗濯機(パルセータ型)で以下
の条件により処理した。
すぎの評価 木綿肌着1kgを2槽式洗濯機(パルセータ型)で以下
の条件により処理した。
木綿肌着 1kg
洗浄剤の濃度 0.133%(40g/301 )2槽
式洗?’4機 洗 濯 10分ためすすぎ 3分
2回 水道水 25℃ 泡立ちの評価基準 上記条件で洗濯IO分後水面からの泡の高さを測定し泡
立ち性を評価した。
式洗?’4機 洗 濯 10分ためすすぎ 3分
2回 水道水 25℃ 泡立ちの評価基準 上記条件で洗濯IO分後水面からの泡の高さを測定し泡
立ち性を評価した。
すすぎ性の評価基準
上記条件でためすすぎ2回後のすすぎ性を以下の基準で
評価した。
評価した。
評価基準
3;2〜3cmの平面状の泡立ち
2;1cm以下の泡が液面全体にある。
1;1cm以下の泡が液面の約1/2を占める。
0.5;Icm以下の泡゛が液面の約1/4を占める。
0;泡はほとんど認められない。
第2表に洗浄性能及び泡立ち、すすぎ性の評価結果を示
す。
す。
第 2 表
第2表に示されたように、本発明によるA〜Cを使用し
たものは、比較例のD−Gを使用したものと比べて、洗
浄性、泡立ち、すすぎ性をトータルに見て、バランスの
良い洗剤といえよう。
たものは、比較例のD−Gを使用したものと比べて、洗
浄性、泡立ち、すすぎ性をトータルに見て、バランスの
良い洗剤といえよう。
実施例2
実施例1と同様に下記組成の洗浄剤組成物について、洗
浄・泡立ち・泡切れについて評価を行った。組成物に含
まれるアルキルエーテル硫酸ナトリウム(ES)は、実
施例1と同じものを使用した。
浄・泡立ち・泡切れについて評価を行った。組成物に含
まれるアルキルエーテル硫酸ナトリウム(ES)は、実
施例1と同じものを使用した。
洗浄剤組成物
直鎖アルキルベンゼンスルホン酸ソータ(c・11.5
)5 % アルキルエーテル硫酸ナトリウム(A−G)5 % オレフィンスルホン酸ソーダ(C=15) 4.・°
%ポリオキシエチレンアルキルエーテル(C・12.E
OP・5)3 % 石 鹸(牛脂) 2 %合成ゼオ
ライト(4A型) 10 %くえん酸ソ
ーダ 3 %炭酸ソーダ
5% 1号珪酸ソーダ 10 %ポリオ
キシエチレンルグリコール(MW = 14000)2
% 酵 素 0.
5%過炭酸ソーダ 8 %芒
硝 残 部水
分 6 %lOO% 評価方法は、実施例1と同様に行った。
)5 % アルキルエーテル硫酸ナトリウム(A−G)5 % オレフィンスルホン酸ソーダ(C=15) 4.・°
%ポリオキシエチレンアルキルエーテル(C・12.E
OP・5)3 % 石 鹸(牛脂) 2 %合成ゼオ
ライト(4A型) 10 %くえん酸ソ
ーダ 3 %炭酸ソーダ
5% 1号珪酸ソーダ 10 %ポリオ
キシエチレンルグリコール(MW = 14000)2
% 酵 素 0.
5%過炭酸ソーダ 8 %芒
硝 残 部水
分 6 %lOO% 評価方法は、実施例1と同様に行った。
評価結果を第3表に示す。
第 3 表
本実施例においても本発明によるA−Cを使用したもの
は、比較例のD−Gを使用したものと比べて、洗浄性能
、泡立ち、すすぎ性のバランスのとれた優れた洗浄剤と
いえる。
は、比較例のD−Gを使用したものと比べて、洗浄性能
、泡立ち、すすぎ性のバランスのとれた優れた洗浄剤と
いえる。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 (a)平均炭素鎖長が10〜15の直鎖あるいは分岐鎖
アルキルベンゼンスルホン酸ナトリウム塩3〜30重量
% (b)以下の式で示されるアルキルエーテル硫酸ナトリ
ウム塩のうち以下の条件を満たすもの1〜30重量% R−O−(CH_2CH_2O)_nSO_3Na (
1)( I )アルキルエーテル硫酸塩のアルキル基が偶
数直鎖であり 20<C_1_2≦50重量% 15≦C_1_6+C_1_8≦50重量%(C_1_
2、C_1_6、C_1_8はアルキル基(R−)の炭
素原子がそれぞれ12、16、18である化合物の重量
%) (II)0.3≦n(平均付加モル数)<1 (c)次式で示される結晶性アルミノケイ酸塩5〜30
重量% Na_2O・Al_2O_3・nSiO_2・wH_2
O(ここで、nは1.8〜3.0、wは0を含む任意の
正数) を含有し更に(a):(b)=10:1〜1:2である
洗浄剤組成物。
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JP61167477A JPH0633400B2 (ja) | 1986-07-16 | 1986-07-16 | 洗浄剤組成物 |
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JP61167477A Expired - Lifetime JPH0633400B2 (ja) | 1986-07-16 | 1986-07-16 | 洗浄剤組成物 |
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Country | Link |
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JP (1) | JPH0633400B2 (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US5000978A (en) * | 1989-06-29 | 1991-03-19 | The Procter & Gamble Company | Electrostatic coating of detergent granules |
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Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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1986
- 1986-07-16 JP JP61167477A patent/JPH0633400B2/ja not_active Expired - Lifetime
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Also Published As
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JPH0633400B2 (ja) | 1994-05-02 |
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