JPS63113058A - 樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は射出成形、押出成形、中空成形等により成形品
、シート等として利用できる熱可塑性樹脂組成物に関す
るものである。更に詳しくは、ポリオレフィン、ポリフ
ェニレンエーテル樹脂および同一分子内にアルケニル芳
香族化合物重合連鎖と脂肪族炭化水素連鎖を併せ持つ重
合体の組み合わせに、ジアミド化合物を配合してなる機
械的物性バランスと成形加工性、耐溶剤性の優れた新規
な熱可塑性樹脂組成物に関するものである。

（従来の技術） ポリオレフィンは成形加工性、強靭性、耐水性、耐有機
溶媒性、耐薬品性などに優れ、低比重で安価であること
から、各種成形品やフィルム、シート等に従来から広く
利用されている。

しかし、一般にポリオレフィンは、耐熱性、剛性がそれ
程高くなく、新規な用途開拓をはかるためには、これら
を更に改良することが望ましい。

一方、ポリフェニレンエーテル樹脂は、優れた耐熱性、
剛性を有するが、成形加工性、耐溶剤性に難点があるた
めその利用範囲が限定されている。

これの成形加工性、衝撃強度等を改良する目的でスチレ
ン系樹脂とブレンドされ、利用されているが、耐溶剤性
に難点があり、その利用範囲にも限界があり、例えば、
ガソリン容器等の油性溶剤に対する耐性の要求される分
野には適していない。

これらポリオレフィンとポリフェニレンエーテルのそれ
ぞれの長所を兼ね備え、欠点を補う目的で、種々のブレ
ンド組成物が提案されており、例えば加工性や抗張力の
改良を目的とした組成物（特公昭４２−７０６９号公報
）があるが、工業分野で要求される比較的高い機械的強
度レベルを必ずしも満足し得ない、また、更にポリオレ
フィンとポリフェニレンエーテル樹脂の相溶性を改善し
、機械的強度の向上を図ることを目的として、例えば、
スチレンとブタジェンのブロック共重合体ないしは、こ
れらの水素添加物を配合して成る組成物（特開昭５３−
７１１５８号、特開昭５４−８８９６０号、特開昭５９
−１００１５９号各公報等最善更にこれらの成分に無機
フィラーを加えてなる組成物（特開昭５８−１０３５５
６号公報）等が提案されている。これらによると成形加
工性と機械的強度は改善され得るが、ポリオレフィンの
配合量が少ない、もしくは、マトリックス（連続相）が
ポリフェニレンエーテル樹脂ないしはこれとスチレン系
樹脂との組み合わせよりなるという理由から、ポリオレ
フィンの持つ耐有機溶剤性が充分発揮されない、また、
ポリフェニレンエーテル樹脂に２０重量％を超える多量
のポリオレフィンを配合し、更に相溶化作用を持つもの
としてアルケニル芳香族化合物と共役ジエンよりなるジ
ブロック共重合体ないしはラジアルテレブロック共重合
体およびこれらの水素添加重合体を加えてなる組成物（
特開昭５８−１０３５５７号、特開昭６０−７６５４７
号各公報最善提案されており、溶融加工性、引張り特性
、脆性等は改善され得るが、］ユ業分野において要求さ
れる比較的高いレベルの剛性や衝撃強度等の機械的物性
バランスを必ずしも満足するには至っていない。

（発明が解決しようとする問題点） 本発明は前述のような現状に鑑み、新規な配合剤を開発
することにより、充分な耐有機溶剤性と高い機械的物性
バランス、成形加工性を兼ね備えたポリオレフィンとポ
リフェニレンエーテル樹脂を含む樹脂組成物を得ようと
するものである。

（問題を解決するための手段） 本発明者らは、従来のポリオレフィン−ポリフェニレン
エーテル配合物に関する機械的物性面の不充分な点を補
い改良すべく、各種のポリオレフィン、ポリフェニレン
エーテル樹脂および各種の配合成分について検討を行っ
た結果、同一分子内にアルケニル芳香族化合物の連鎖と
脂肪族炭化水素連鎖を併せ持つ重合体と、ジアミド化合
物を配合することにより、衝撃強度を中心とした優れた
機械的物性バランスが得られることを見出だし、本発明
を完成した。

従って、本発明による組成物は、ポリオレフィン（ａ）
２０〜８０重量％と、ポリフェニレンエーテル樹脂（ｂ
）２０〜８０重量％、同一分子鎖内にアルケニル芳香族
化合物重合連鎖（、）と脂肪族炭化水素連鎖（ｄ）を併
せ持つ重合体（ｅ）４〜５０重量％よりなる重合体の合
成ｔｌｏｏ重景部重量してジアミド化合物（ｆ）を上記
重合体（ａ）、（ｂ）および（ｅ）の合計１００重量部
に対して０．０５〜５０重量部を加えてなる樹脂組成物
である。

本発明により、従来のポリオレフィンとポリフェニレン
エーテル樹脂を含む樹脂組成物に比べ、高いレベルの衝
撃強度を有し、良好なレベルの剛性、成形加工性、耐有
機溶剤性を示す樹脂組成物が得られる。

（発明の詳細な説明） 本発明による樹脂組成物は、次の構成成分よりなる。

１、構成成分 （１）ポリオレフィン（ａ） 本発明で使用されるポリオレフィンは、エチレン、プロ
ピレン、ブテン−１、ペンテン−１、へキセンー１．３
−メチルブテン−１，４−メチルペンテン−１、ヘプテ
ン−１、オクテン−１等のα−オレフィンの単独重合体
、ランダムまたはブロック等の形態をなす相互共重合体
、これらα−オレフィンの過半重量と他の不飽和単量体
とのランダム、ブロックもしくはグラフト等の共重合体
、またはこれら重合体の酸化、ハロゲン化、スルホン化
したものであり、少なくとも部分的に結晶性を示すもの
である。

ここで、他の不飽和単量体としては；アクリル酸、メタ
クリル酸、マレイン酸、イタコン酸、アクリル酸メチル
、アクリル酸エチル、メタクリル酸メチル、無水マレイ
ン酸、アリールマレイン酸イミド、アルキルマレイン酸
イミド等の不飽和有機酸またはその誘導体；酢酸ビニル
、醋酸ビニル等のビニルエステル；スチレン、メチルス
チレン等の芳香族ビニル化合物；ビニルトリメチルメト
キシシラン、γ−メタクリロイルオキシプロピルトリメ
トキシシラン等のビニルシラン；ジシクロペンタジェン
、４−エチリデン−２−ノルボルネン等の非共役ジエン
などを用いることができる。

共重合体の場合には、α−オレフィンや池の単量体は、
１種に限らず、複数種からなるものであってもよい、　
これらの重合体は既知の方法で重合あるいは変性により
得られ、また市販のものから適宜選んで用いてもよい。

これらの中でも、プロピレン、ブデンー１．３−メチル
ブテン−１，４−メチルペンテン−１の単独重合体また
はこれらの過半重量の共重合体が好ましく、中でも特に
結晶性プロピレン系重合体、すなわち結晶性プロピレン
単独重合体、結晶性プロピレン−エチレンブロックおよ
びランダム共重合体、これらの結晶性プロピレン系重合
体の過半量とエチレンを含むα−オレフィン系ゴムすな
わち複数のエチレンを含むα−オレフィン、場合によっ
ては少量の非共役ジエンを含むゴム状共重合体との混合
物が機械的物性バランスの面で好ましい。

これらの結晶性プロピレン系重合体、およびこれらとα
−オレフィン系ゴムとの混合物のメルトフローレイト（
ＭＦＲ）（２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）は、０．０１
〜１５０の範囲が好ましく、　０．０５〜７０の範囲が
より好ましく、とりわけ　０．１〜５０の範囲が好まし
い、ＭＦＲの値がこれより高い範囲では機械的物性バラ
ンスのレベルが低く、またこれより低い範囲では成形加
工性に難点が生じて好ましくない。

（２）ポリフェニレンエーテル樹脂（ｂ）本発明で使用
されるポリフェニレンエーテルは、一般式 で表される繰り返し構造単位を有し、式中−つの準位の
エーテル酸素原子は次の隣接単位のベンゼン核に接続し
ており、ｎは少なくとも３０であり、Ｑはそれぞれ独立
に水素、ハロゲン、三級α炭素原子を含有しない炭化水
素基、ハロゲン原子とフェニル核との間に少なくとも２
個の炭素原子を有するハロ炭化水素基、炭化水素オキシ
基およびハロゲン原子とフェニル核との間に少なくとも
２個の炭素原子を有するへロ炭化水素オキシ基からなる
群より選択した一価置換基を示す。

ポリフェニレンエーテルの代表的な例としては、ポリ（
２，６−シメチルー１．４−フェニレン）エーテル、ポ
リ（２，６−ジエチル−１，４−フエニレン）エーテル
、ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４−フエニレン
）エーテル、ポリ（２−メチル−６−ブロビルー１．４
−フェニレン）エーテル、ポリ（２，６−ジプロピル−
１゜４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−エチル−６
−ブロビルー１．４−フェニレン）エーテル、ポリ（２
，６−シプチルー１，４−フェニレン）エーテル、ポリ
（２゜６−ジプロベニルー１．４−フェニレン）エーテ
ル、ポリ（２，６−ジラウリル−１，４−フェニレン）
エーテル、ポリ（２，６−ジフェニル−１，４−フェニ
レン）エーテル、ポリ（２，６−シメトキシー１，４−
フェニレン）エーテル、ポリ（２，６−シエトキシー１
．４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−メトキシ−６
−ニトキシー１，４−フェニレン）エーテル、ポリ（２
−エチル−８−ステアリルオキシ−１，４−フェニレン
）エーチル、ポリ（２，６−ジクロロ−１，４−フェニ
レン）エーテル、ポリ（２−メチル−６−フェニル−１
，４−）ユニレン）エーテル、ポリ（２，６−ジペンジ
ルー１，４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−エトキ
シ−１，４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−クロロ
−１，４−フェニレン）、ポリ（２，５−ジブロモ−１
，４−フェニレン）エーテルおよび同等物がある。

また２、６−シメチルフエノールと２．３．６−ドリメ
チルフエノールの共重合体、２．６−シメチルフエノー
ルと２．３，５．６−チトラメチルフエノールの共重合
体、２．６−ジニチルフエノールと２．３．６−　）リ
メチルフェノールの共重合体などの共重合体をも挙げる
ことができる。

更に、本発明で使用されるポリフェニレンエーテルは、
前記一般式で定義されたポリフェニレンエーテルにスチ
レン系モノマー（例えば、スチレン、ｐ−メチルスチレ
ン、α−メチルスチレンなど）をグラフトしたもの、ス
チレン系樹脂をブレンドしたもの等の変性されたポリフ
ェニレンエーテルをも包含する。

上記に相当するポリフェニレンエーテルの製造方法は公
知であり、例えば米国特許第３３０６８７４号、第３３
０６８７５号、第３２５７３５７号および第３２５７３
５８最善明細書および日本特許特公昭５２−１７８８０
および特開昭５０−５１１９７号明細書に記載されてい
る。

゛本発明の目的のために好ましいポリフェニレンニーデ
ルの群は、エーテル酸素原子に対する２つのオルソ位に
アルキル置換基を有するものおよび２．６−ジアルキル
フェノールと２．３．８−　）リアルキルフェノールの
共重合体である。

これらのうちでも、とりわけ２，６−シメチルフエノー
ルの重合体が好ましい、また、その好ましい分子量の範
囲は、その尺度として３０°Ｃクロロホルムを用いて測
定した固有粘度の値で示すと、０．１５〜０．７ｄｌ／
Ｉの範囲であり、より好ましくは０．２５〜０．６５ｄ
ｌ／ｇの範囲であり、更に好ましくは０．４０〜０．６
ｄｌ／ｇの範囲である。

０．１５ｄｌ／ｇこれより小さい値の範囲では、組成物
の機械的強度が低く、また、これより大きい値の範囲で
は、組成物の成型加工性が低下するため好ましくない。

（３）分子鎖内にアルゲニル芳香族化合物重合連鎖（ｅ
）と脂肪族炭化水素連鎖（ｄ）を併せ持つ重合体（ｅ） 本発明で使用される同一分子鎖内にアルケニル芳香族化
合物重合連［（ｅ）Ｃ以下、連鎖（ｃ）と称する。〕と
、脂肪族炭化水素連鎖（ｄ）〔以下、連鎖（ｃｌ）と称
する。〕を併せ持つ重合体（ｅ）〔以下、重合体（ｅ）
と称する。〕とは、重合体を構成する同一の高分子鎖の
中に、アルケニル芳香族化合物の重合連鎖部分と、脂肪
族炭化水素の重合連鎖形態をなす部分とを、少なくとも
部分的に且つ少なくとも一つづつ併せ持つ重合体鎖より
なる重合体であり、連ｍ　＜ｃ＞と連ｇ　（ｄ）は互い
に線状に少なくとも一つづつ結合したいわゆる線状ブロ
ック構造ないしは分岐横道をなすいわゆるラジアルテレ
ブロック構造、片方を幹とし、他を枝とするいわゆるグ
ラフト状分岐構造をなすもの等を含む。

連鎖（ｅ）をなすアルケニル芳香族化合物とは次の一般
式に示される化学ＷＩ造を有するものである。

ＣＲ’　＝ＣＨＲ２ ｓ ここに、Ｒ１とＲ２は水素および炭素数１〜６の低級ア
ルキル基またはアルケニル基から成る群より選ばれ、Ｒ
３およびＲ４は水素、炭素数１〜６の低級アルキル基、
塩素、臭素より成る群より選ばれ、Ｒ５，Ｒ＠およびＲ
？は水素、炭素数１〜６の低級アルキル基およびアルケ
ニル基から成る群より選ばれるか、あるいはＲ６とＲ７
が芳香族環の一部をなし、例えばナフチル基を形成する
こともある。

アルケニル芳香族化合物の具体例には、スチレン、パラ
メチルスチレン、α−メチルスチレン、ビニルキシレン
、ビニルトルエン、ビニルナフタレン、ジビニルベンゼ
ン、ブロモスチレンおよびクロロスチレンがあり、これ
らの組み合わせであってよい、これらの中で、スチレン
、α−メチルスチレン、パラメチルスチレン、ビニルト
ルエン、ビニルキシレンが好ましく、スチレンがより好
ましい、　連Ｍ　（ｅ）は、その総重量を１００重景部
上したときの内数として、２５重量％を超えない範囲で
アルケニル芳香族化合物以外の共重合成分を含むもので
あってもよい。

連鎖（ｄ）は、脂肪族飽和炭化水素を主とする炭化水素
連鎖であり、具体的には、オレフィン類の重合体連鎖ま
たは、共役ジエン類の重合体の炭素−炭素不飽和結合を
既知の水素添加処理方法により飽和させ、オレフィン類
の重合体連鎖と同様あるいは類似の構造としたもの等を
含む、連鎖（ｄ）は、部分的に炭素−炭素不飽和結合や
架橋構造、分岐構造を含むものであってよく、また連鎖
（ｄ）の総重量を１００重量％とじたときの内数として
２５重量％を超えない範囲で、他の共重合成分として、
酸素、窒素、硫黄、ケイ素、リン、ハロゲン等の炭素以
外の原子を含む単量体およびアルケニル芳香族化合物に
由来する成分をブロック、ランダム、グラフト等の形式
で含んでよい、炭素以外の原子を含む単量体の例として
は、無水マレイン酸およびその誘導体、アクリル酸およ
びその誘導体、塩化ビニル等が挙げられる。

重合体（ｅ）に占める連鎖（Ｃ）の割合は、重合体（ｅ
）の総重量を１００重量％とじて、２０〜７５重量％の
範囲が好ましい、連鎖（ｄ）の割合は、２５〜８０重量
％の範囲が好ましい０重合体（ｅ）は、その連鎖の中に
、その過半量を超えない範囲で連鎖（ｃ）および連鎖（
ｅ）以外の重合体連鎖を含んでもよく、その重合体連鎖
が分校状連鎖の幹、枝あるいは、ブロック状連鎖の一部
をなすものであってよい。

また、分校構造やラジアルテレブロック構造の分岐点に
おいて、多官能性炭化水素基あるいは炭素以外の原子、
炭素以外の原子を含む多官能性炭化水素基を含むもので
あってよい、また、重合体（ｅ）はゴム的な性質を示す
ものであればより好ましい。

重合体（ｅ）の具体例としては、オレフィンすなわち、
本出願明細書中の１．構成成分（１）ポリオレフィン（
ａ）の項に示した、オレフィンとスチレン等のアルケニ
ル芳香族化合物とのグラフト共重合体やブロック共重合
体等の範囲に含まれるポリスチレングラフト化エチレン
−プロピレンゴム、ポリスチレングラフト化エチレン−
プロピレン−ジエンゴム、エチレン−スチレンブロック
共重合体、プロピレン−スチレンブロック共重合体、ア
ルケニル芳香族化合物と以下に示す共役ジエンよりなる
ブロック共重合体ないしは、共役ジエン重合体ゴムやポ
リベンテナマー等に対するアルケニル芳香族化合物のグ
ラフト共重合体の部分水素添加物等が挙げられ、これら
のうちで部分水素添加されたアルケニル芳香族化合物−
共役ジエンブロック共重合体がより好ましい。

上記の共役ジエンの具体例には、１．３−ブタジェン、
２−メチル−１，３−ブタジェン、２．３−ジメチル−
１，３−ブタジェン、１．３−ペンタジェン等が挙げら
れ、これらの中でも、１．３−ブタジェン、２−メチル
−１，３−ブタジェンより選ばれるものが好ましい、こ
れらの共役ジエンに加えて、少量のエチレン、プロピレ
ン、１−ブテン等の低級オレフィン系炭化水素やシクロ
ペンタジェン、非共役ジエン類か含まれていてもよい。

以下、部分水素添加されたアルケニル芳香族化合物−共
役ジエンブロック共重合体について更に詳しく説明する
。「部分水素添加されたアルケニル芳香族化合物−共役
ジエンブロック共重合体」とは、アルケニル芳香族化合
物に由来する連鎖ブロック「Ａ」と共役ジエンに由来す
る連鎖ブロックｒ１３Ｊを、それぞれ少なくとも一個有
する構造をもつアルケニル芳香族化合物−共役ジエンブ
ロック共重合体の、ブロックＢの脂肪族不飽和基が水素
添加により減少したブロック共重合体である。ブロック
ＡおよびＢの配列は、線状構造をなすもの、あるいは分
岐構造をなすいわゆるラジアルテレブロック構造をなす
ものを含む、また、これらの構造のうちの一部にアルケ
ニル芳香族化合物と共役ジエンとのランダム共重合部分
に由来するランダム鎖を含んでいてもよい、これらのう
ちで、線状構造をなすものが好ましい。

部分水素添加されたアルケニル芳香族化合物−共役ジエ
ンブロック共重合体（ｅ）における、アルケニル芳香族
化合物に由来する繰り返し単位の占める割合は、２０〜
７５重量％の範囲が好ましく、２５〜６５重量％の範囲
がより好ましい、２０重量％より少ない範囲では、組成
物の剛性レベルが低く、また７５重部上より多い範囲で
は組成物の衝撃強度レベルが低く本発明の目的を達し得
ない為に好ましくない。

これらブロック共重合体における脂肪族鎖部分のうち、
水添されずに残存している不飽和結合の割合は、２０％
以下が好ましく、１０％以下がより好ましい、また、ア
ルケニル芳香族化合物に由来する芳香族性不飽和結合の
約２５％以下が水素添加されていてもよい。

アルケニル芳香族化合物−共役ジエンブロック共重合体
の製造方法としては、数多くの方法が提案されている。

代表的な方法としては、例えば特公昭４０−２３７９８
号、米国特許第３５９５９４２号および同第４０９０９
９６号等に記載された方法があり、リチウム触媒または
チーグラー型触媒を用いて不活性溶媒中でブロック共重
合を行わせる。

これらのブロック共重合体の水素添加処理は、例えば特
公昭４２−８７０４号、同４３−６６３６号あるいは同
４６−２０８１４号等の各公報明細書に記載された方法
により、不活性溶媒中で水素添加触媒の存在下に水素添
加することによって行われる。この水素添加では、重合
体ブロックＢ中のオレフィン型二重結合の少なくとも５
０％、好ましくは８０％以上が水素添加され、重合体ブ
ロックＡ中の芳香族不飽和結合の２５％以下が水素添加
されていてもよい、このような水素添加されたブロック
共重合体の一つとして、シェル・ケミカル社より「クレ
ートン（ＫＲＡＴＯＮ）　−Ｇ　Ｊという商品名で市販
されているものがある。また、ジャーナルオブボリマー
サイエンス（Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｐｏｌｙｍｅｒ　
５ｃｉｅｎｃｅ）　Ｐａｒｔ　Ｂ　Ｌｅｔｔｅｒｓ　Ｖ
ｏｌｕｍｅ　１１．４２７〜４３４頁（１９７３年）等
の文献に示された方法に準じ、不活性溶媒中で　　１）
−トルエンスルホニルヒドラジド等を用いて水素添加を
行うことも可能である。

（４）ジアミド化合物（ｆ） 本発明で使用されるジアミド化合物は、次の式％式％ ここに、Ｒ１は炭素数１〜１０の直鎖状もしくは側鎖を
有する飽和もしくは不飽和の鎖状炭化水素残基、脂環式
炭化水素残基または芳香族炭化水素残基あるいは、これ
らの誘導体基であり、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ同一
でも、異なってもよいが、炭素数１〜１０の直鎖状もし
くは側鎖を有する飽和もしくは不飽和の鎖状炭化水素残
基、脂環式炭化水素残基または芳香族炭化水素残基ある
いは、これらの誘導体残基である。

Ｒ１としては、例えばメチレン基、エチレン基、トリメ
チレン基、プロピレン基、テトラメチレン基、インブチ
レン基、ペンタメチレン基、シクロペンチル基、ヘキサ
メチレン基、シクロヘキシレン基、オクタメチレン基、
デカメチレン基、フェニレン基。

Ｒ２、Ｒ３としては、例えばメチル基、エチル基、プロ
ピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、し
−ブチル基、ペンチル基、イソペンチル基、シクロペン
チル基、ヘキシル基、イソヘキシル基、シクロヘキシル
基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基、フェニル基等
が挙げられる。

Ｒ１，Ｒ２およびＲ３は、一つまたはそれ以上の置換基
を有することができ、置換基としては例えば次のものを
使用することができる。

Ｒ’　　（Ｒ’：Ｃ＋〜Ｃｓの炭化水素基）−Ｘ　　　
（Ｘ：Ｃ１，Ｂｒ、Ｆ等ノハロゲン）−ＯＲ５（Ｒ５：
ＩＩまたはＣ７〜Ｃ１の炭化水素基）−ＮＲ’Ｒフ（Ｒ
ε、Ｒ’　：ＨまたはＣ１〜Ｃ６の炭化水素基）−０Ｃ
ＯＲ”　（Ｒ”　：ＩＩまタハＣ１〜Ｃ，）炭化水素基
）−Ｃ０ＯＨおよびその金属塩または酸無水物基、−５
Ｏ２１１、−Ｎｏ□、−ＮＯｌおよび−ＣＮなと。

本発明ジアミド化合物は、成形時の流動状態下では溶融
し流動可能となり、使用時には固化または結晶化するこ
とを意図するものである。

従って、本発明ジアミド化合物の融点は、成形加工温度
より低く使用温度より高い領域にあるのが望ましい、　
しかして、成形加工温度は系の流動開始温度（例えば成
分の融点、ガラス転移点等）を下限とし、系の分解開始
温度を上限界とし、この間に設定される。

本発明による樹脂組成物の構成成分であるポリオレフィ
ンと、アルケニル芳香族化合物連鎖と脂肪族炭化水素連
鎖を併せ持つ重合体とは通常１００℃よりも高い温度領
域で成形加工される。

また、ポリフェニレンエーテル樹脂の成形加工温度の下
限は、例えばスチレン系樹脂との混合物とした場合のガ
ラス転移点の下限が約１００℃であり、上限は、ポリフ
ェニレンエーテルが空気中で分解を始める温度、一般に
は約３５０℃付近である。

また、本発明による樹脂組成物は、常温より高い６０℃
ないしは８０℃を超える温度領域での使用に耐え得る耐
熱性をもつ成形品、シート等を提供することを目的とす
る。

従って、本発明によるジアミド化合物の融点は約１００
℃から約３５０℃の範囲内にあることが望ましい。

ただし、安定剤あるいは可塑剤の添加によって成形温度
が上記範囲外となるときは、それに伴って融点の異なる
ジアミド化合物を使用することができる。

２、構成成分の組成比 本発明による樹脂組成物に占めるポリオレフィン（ａ）
の割合は、ポリオレフィン（ａ）、ポリフェニレンエー
テル樹脂（ｂ）および同一分子鎖内にアルケニル芳香族
化合物重合連鎖（ｃ）と脂肪族炭化水素連鎖（ｃｌ）を
併せ持つ重合体（ｅ）（以下重合体成分と略す）の合計
量１００重量％において、２０〜８０重量％の範囲が好
ましい、より高い機械的物性バランスと耐有機溶剤性を
得る目的からは、２５〜６５重景％の部上がより好まし
く、とりわけ３０〜５５重量％の範囲が好ましい。２０
重量％未満では、耐溶剤性のレベルが低く、８０重量％
を超えると機械的物性バランスのレベルが低くなり好ま
しくない。

本発明による樹脂組成物に占めるポリフェニレンエーテ
ル樹脂（ｂ）の割合は、重合体成分の合計量１００重量
％において２０〜８０重量％である。

より高い機械的物性バランスと耐溶剤性のレベルを得る
ためには３０〜６５重量％の範囲が好ましく、３０〜６
０重量％の範囲が好ましく、とりわけ３５〜５５重量％
の範囲が好ましい、２０重量％未満では、剛性と耐熱性
のレベルが充分でなく、８０重部上超過では耐溶剤性の
レベルが低く好ましくない。

本発明における樹脂組成物に占める同一分子鎖内にアル
ケニル芳香族化合物重合体連鎖と脂肪族炭化水素連鎖を
併せ持つ重合体（ｅ）の割合は、重合体成分の合計量１
００重量％において４〜５０重量％の範囲である。より
好ましい機械的物性バランスを得るためには８〜３０重
量％の範囲であり、より好ましくは１０〜２５重量％の
範囲である。４重量％未満では衝撃強度のレベルが低く
、５０重量％超過では剛性と耐熱性のレベルが低く好ま
しくない。

本発明による樹脂組成物中において、ジアミド化合物（
ｆ）の占める割合は、重合体成分の合計量１００重量部
に更に件数として加える量で表すと、０．０５〜５０重
量部の範囲であり、より好ましくは０．５〜３０重量部
、更に好ましくは１〜２０重量部とりわけ１．３〜１５
重量部の範囲が好ましい、０．０５重量部未満では衝撃
強度の改良効果が充分でなく、５０重量部超過では機械
的強度のレベルが充分でなく、且つ成形品表面上への表
出による外観悪化が懸念され、好ましくない。

本発明による樹脂組成物は、本発明の目的を損なわない
範囲で、必要に応じて先の重合体成分以外の熱可塑性ま
たは熱硬化性樹脂、重合体（ｅ）以外のラバー成分、酸
化防止剤、耐候性改良剤、造核剤、スリップ剤、無機ま
たは有機の充填剤や補強剤、難燃剤、各種着色剤、帯電
防止剤、離型剤、ポリオレフィンの分子景調節のための
少量のラジカル発生剤（有機過酸化物、アゾ化合物、有
機スズ化合物等）等の成分を添加する事もできる。

３、ブレンド方法 本発明による樹脂組成物を得るためのブレンド方法とし
ては、一般に樹脂同志あるいは樹脂と安定剤や着色剤、
更には樹脂と充填剤とをブレンドする種々の方を適用す
ることができる０例えば粉体状あるいは粒状の各成分を
、ヘンシェルミキサー、スーパーミキサー、リボンブレ
ンダー、■ブレンダー等により均一に分散した混合物と
し、次に二軸型混練押出機、−軸型混練押出機、ロール
、バンバリーミキサ−、プラストミル、ブラベンダープ
ラストグラフ等を使用して溶融混練することができる。

溶融混練温度は通常２００℃〜３５０℃の範囲である。

以上の様にして得られた樹脂組成物は、溶融混練後に押
出して、ベレット状とすることができる。

４、本発明による樹脂組成物の応用 本発明による樹脂組成物は、一般に熱可塑性樹脂に適用
される成形法すなわち、射出成形、押出成形あるいは中
空成形等により容易に成形することができるが、中でも
射出成形が最も好ましい。

機械的物性が良好であることから、自動車の内外装部品
、電気機器外装部品、ならびにいわゆるオフィスオート
メーション機器等の部品用途に適している。

以下に、実施例により本発明を更に詳細に説明する。

（実施例） １、各成分の明細 １）ポリオレフィン（ａ） 三菱油化（株）より販売されているポリプロピレン単独
重合体、プロピレン−エチレンブロック共重合体を使用
した。ＭＦＲおよびエチレン成分含有量は後記表中に示
した。

なお、ポリオにフィンのエチレン成分含有量は、赤外分
光法により求めた。

２）ポリフェニレンエーテル樹脂（ｂ）三菱油化（株）
試作品のポリ（２，６−シメチルー１゜４−フェニレン
）エーテル（３０℃クロロホルムを用いて測定した固有
粘度の値が０．４９ｄｌ／ｇ）を使用した。

３）同一部分子内にアルケニル芳香族化合物重合連鎖と
脂肪族炭化水素連鎖を併せ持つ重合体（ｅ）、シェル化
学（株）より販売されている部分水素添加スチレン−ブ
タジェンブロック共重合体（商品名クレートンＧ１６５
０、表１中では水添ＳＢ−ブロックと略す）および部分
水素添加されたスチレン−イソプレンブロック共重合体
（商品名クレートンＧＸ１７０１、表１中では水添Ｓｌ
−ブロックと略す）を使用した。

４）ジアミド化合物（ｆ） ジアミド化合物（ｆ）の例としてＮ、Ｎ’−ジフェニル
アジピン酸ジアミド〔融点２３５℃、表１実施例中の略
号は（［１））、イタコン酸ジアニリド〔融点１８４℃
、表１実施例中の略号は（ｆ２））を用いた。

なお、ジアミド化合物の融点はヤマト科学社製の融点測
定器ＭＰ−１型で測定した。

なお、各成分の混練に際し、安定剤として、４−メチル
−１，６−ジーｔ−ブチルフェノール０．２重置部（全
重合体の合計量１００重量部に対する件数として）を加
えた。

２、樹脂組成物の混合および混練 下記の表中に示した各成分の所定量をスーパーミキサー
にて充分混合撹拌したのち、池貝鉄工（株）製ＰＣＭ二
軸型押出機を用い、設定温度２７０°Ｃにて溶融混練し
、組成物としたのちストランド状に押し出し、カッター
にてベレットとした。

３、物性測定および評価用試験片の作成インラインスク
リュー式射出成型機、東芝機械製作所製ｌＳ−９０Ｂ型
を用い、シリンダー設定温度２７０°Ｃ１金型冷却温度
６０℃にて射出成型を行い試験片を作成した。

４、測定および評価法 以下に示す実施例および比較例中の各物性値と諸性質は
、下記の条件により測定および評価を行った。

１〉メルトフローレイト（ＭＦＲ） ＪＩＳ　Ｋ７２１０−１９７５に準じて、ポリオレフィ
ンのＭＦＲを測定した。　組成物のＭＦＲは、ＪＩＳ　
Ｋ７２１０−１９７５による方法を一部変更した方法に
より測定した。変更項目は、測定温度および荷重であり
、２８０°Ｃ１５ｋｌ荷重の条件とした。

２）曲げ弾性率 ＩＳＯＲ１７８−１９７４Ｐｒｏｃｅｄｕｒｅ　４２　
（ＪＩＳ　Ｋ７２０３）に準じて、インストロン試験機
を用い測定した。

３）アイゾツト衝撃強度 ＩＳＯＲ１８Ｏ−１９６９（ＪＩＳ　Ｊ７１１０）（ノ
ツチ付アイゾツト衝撃強度）に準じて、東洋精機製作所
製アイゾツト衝撃試験機を用い測定した。測定雰囲気温
度は２３℃および一３０℃である。

４）耐有機溶剤性 に準じて測定した。具体的には、板厚２ｍｍの試験片を
長軸２４ｃｍ、短軸８ｃＩｌの四分の一楕円治具に固定
し、市販のガソリンに５分間浸漬したときの、亀裂の発
生する最小歪みを限界歪みとして求めた。

この際、クラックが発生しないものまたは、限界歪値が
１．５％以上のものを０（良好）、同１．０〜１．５％
Δ（普通）、同１．０％未満×（不良）と判定した。

５、実施例および比較例の説明 本発明の組成物および比較組成物について、各種成分の
種類、量およびこれらにより得られる各種組成物の物性
について、表１にまとめた。

表１から判るとおり、実施例１と比較例１〜３の対比よ
り、本発明による樹脂組成物すなわち、ポリオレフィン
とポリフェニレンエーテルを含む樹脂組成物において、
部分水素添加されたスチレン−共役ジエンブロック共重
合体に例示される同一分子鎖内にアルゲニル芳香族重合
体連鎖と脂肪族炭化水素連鎖を併せ持つ重合体（ｅ）と
、ジアミド化合ＩＪＪ（ｆ）を含む組成物は、重合体（
ｅ）とジアミド化合物（ｆ）の双方またはいずれか一方
を含まない組成物に比べ、衝撃強度が著しく高く、同時
に剛性（曲げ弾性率）、流れ性に優れ、本発明の効果が
明らかである。

表１中、実施例１と比較例３、実施例３と比較例４、お
よび実施例４と比較例５のそれぞれの対比により、本発
明によりジアミド化合物を含む組成物はこれを含まない
組成物に比して衝撃強度が著しく高く、また剛性、流れ
性も優れ、かつ種々のポリオレフィンについて適用可能
であり、また種々のポリオレフィンとポリフェニレンエ
ーテル樹脂の組成比および同一分子内にアルケニル芳香
族化合物重合連鎖と脂肪族炭化水素連鎖を含む重合体（
ｅ）の種々のものについても適用できることが判り、本
発明の効果が明らかである。

表１中の各実施例および表２中の各実施例により、種々
のジアミド化合物およびその組成比において、高いレベ
ルの衝撃強度、良好な剛性と流れ性を示すことが判り、
本発明の効果が明らかである。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、ポリオレフィン（ａ）２０〜８０重量％、ポリフェ
   ニレンエーテル樹脂（ｂ）２０〜８０重量％、同一分子
   鎖内にアルケニル芳香族化合物重合連鎖（ｃ）と脂肪族
   炭化水素連鎖（ｄ）を併せて持つ重合体（ｅ）４〜５０
   重量％よりなる重合体の合計量１００重量部と、これに
   対して次式で示されるジアミド化合物（ｆ）０．０５〜
   ５０重量部を混合してなることを特徴とする樹脂組成物
   。 ▲数式、化学式、表等があります▼ ここに、Ｒ＾１は炭素数１〜１０の直鎖状もしくは側鎖
   を有する飽和もしくは不飽和の鎖状炭化水素残基、脂環
   式炭化水素残基または芳香族炭化水素残基あるいは、こ
   れらの誘導体基であり、Ｒ＾２およびＲ＾３は、それぞ
   れ同一でも異なってもよいが、炭素数１〜１０の直鎖状
   もしくは側鎖を有する飽和もしくは不飽和の鎖状炭化水
   素残基、脂環式炭化水素残基または芳香族炭化水素残基
   あるいは、これらの誘導体残基である。