JPS6218463A - Polyester composition - Google Patents

Abstract

PURPOSE:To improve crystallization velocity, etc., by blending an arom. diimide compd. and an ionic random copolymer with a linear polyester mainly composed of ethylene terephthalate units. CONSTITUTION:An arom. diimide compd. of the formula (wherein R<1>, R<2> are each a hydrocarbon group; R<3>, R<4> are each H, halogen, hydrocarbon group) such as N,N'-dimethylpyromellitic imide or N,N'-dimethyl-3-methylpyromellitic imide and an ionic random copolymer (B) composed of 50-99.8mol% monoolefin unit, 0.2-50mol% (meth)acrylic acid unit, 0.2-50mol% (meth)acrylate salt unit and 0-50mol% alkyl (meth)acrylate mainly composed of ethylene terephthalate units to obtain the desired polyester compsn.

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明はポリエステル組成物に関する。さらに詳しくは
、イばド化合物およびイオン性ランダム共重合体を含有
するポリエステル組成物に関する。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION Field of the Invention The present invention relates to polyester compositions. More specifically, the present invention relates to a polyester composition containing an ibado compound and an ionic random copolymer.

従来の技術 従来、炭化水素イオン性共重合体を含有するポリエステ
ル組成物としては下記のものが知られている。BACKGROUND OF THE INVENTION Conventionally, the following polyester compositions containing hydrocarbon ionic copolymers have been known.

米国特許第３，４３５，０９３号明細書には、ポリエチ
レンテレフタレートに、α−オレフィンとα、β−エチ
レン性不飽和カルボン酸とのイオン性共重合体を配合し
た、強靭性に優れたポリエステル組成物が開示されてい
る。U.S. Patent No. 3,435,093 discloses a polyester composition with excellent toughness, which is made by blending polyethylene terephthalate with an ionic copolymer of α-olefin and α,β-ethylenically unsaturated carboxylic acid. things are disclosed.

米国特許第５．６３９．５２７号明細書およびその対応
特公昭４５−２６２２５号公報には、飽和の線状ポリエ
ステルと、α−オレフィンおよびα。U.S. Pat. No. 5,639,527 and its corresponding Japanese Patent Publication No. 45-26225 disclose saturated linear polyesters, α-olefins and α-olefins.

β−不飽和カルボン酸の塩のイオン性共重合体との混合
物であって、該イオン性共重合体の量が全混合物の０．
０１〜２５重量％を占める熱可塑性成形混合物が開示さ
れている。この混合物は型の中での加工に際し高速度で
結晶化し、その成形体は極めて良好な形状安定性を有す
ることが同様に開示されている。A mixture of a salt of a β-unsaturated carboxylic acid with an ionic copolymer, wherein the amount of the ionic copolymer is 0.5% of the total mixture.
A thermoplastic molding mixture comprising 01 to 25% by weight is disclosed. It is likewise disclosed that this mixture crystallizes at a high rate during processing in the mold and that the shaped bodies have very good dimensional stability.

特公昭５５−４７０５８号公報には、ポリエチレンテレ
フタレート、強化又は充填物質Ｎ　Ｃ？〜、。Japanese Patent Publication No. 55-47058 discloses that polyethylene terephthalate, reinforced or filled material NC? ~,.

の炭化水素又は懸垂しているカルボキシル基を持つ有機
重合体のＮα又はに塩、並びに特定の有機エステル、有
機ケトン、有機スルホン、有機スルホキサイド、有機ニ
トリルおよび有機アミドから選らばれる化合物よシ成る
組成物を開示している。a hydrocarbon or a salt of an organic polymer having pendant carboxyl groups, and a compound selected from certain organic esters, organic ketones, organic sulfones, organic sulfoxides, organic nitriles and organic amides. is disclosed.

この組成物は１１０℃以下の成形温度で成形可能な結晶
化速度を有しそれ故１１０℃以下で成形することによっ
て表面光沢のある滑かな強化ポリエチレンテレフタレー
ト、成形品を与えることが同様に開示されている。It is also disclosed that this composition has a crystallization rate that allows molding at molding temperatures below 110° C., and therefore provides smooth reinforced polyethylene terephthalate molded articles with a glossy surface by molding at temperatures below 110° C. ing.

特開昭５８−２１７５４７号公報には、ポリエチレンテ
レフタレート強化又は充填物質、懸垂しているカルボキ
シル基を有する有機重合体のＮα又はに塩および特定の
有機酸エステルよシ成る組成物を、１１０℃以下の表面
温度を有する型の中で成形し、表面光沢のある滑かな強
化ポリエチレンテレフタレート成型品を製造する方法が
開示されている。JP-A No. 58-217547 describes a composition comprising a polyethylene terephthalate reinforcing or filling material, an Nα or a salt of an organic polymer having pendant carboxyl groups, and a specific organic acid ester at temperatures below 110°C. A method for producing a smooth reinforced polyethylene terephthalate molded product with a glossy surface by molding in a mold having a surface temperature of .

特開昭５７−５１７４１号公報には、ポリエチレンテレ
フタレート、補強又は充填材料、イオン性炭化水素共重
合体のＮα又はに塩、Ｃ５゜以下のエステル、ケトン、
スルホン、スルホキシド、ニトリルおよびプばドから選
らばれる低分子量有機化合物、ハロゲン化難燃剤および
三酸化アンチモンから成るポリエチレンテレフタレート
成形ブレンド物が開示されている。このブレンド物から
得られる成形品は表面光沢と難燃性を有している。JP-A-57-51741 discloses polyethylene terephthalate, reinforcing or filling materials, Nα or salts of ionic hydrocarbon copolymers, esters of C5° or less, ketones,
A polyethylene terephthalate molding blend consisting of a low molecular weight organic compound selected from sulfones, sulfoxides, nitriles and hydroxides, a halogenated flame retardant and antimony trioxide is disclosed. Molded articles obtained from this blend have surface gloss and flame retardancy.

また、イミド系化合物を含有するＩリエステル組成物と
しては下記のものが知られている。Furthermore, the following are known as I-lyester compositions containing imide compounds.

特開昭５６−８４７４７号公報には、ポリエチレンテレ
フタレート溶融点が２４０°以上で１分子当シ少くとも
１個のイミド基を有する有機化合物および補強充填剤を
含有する。ｌ　リエチレンテレフタレート成形組成物が
開示されている。JP-A-56-84747 discloses polyethylene terephthalate, which contains an organic compound having a melting point of 240° or higher and having at least one imide group per molecule, and a reinforcing filler. A polyethylene terephthalate molding composition is disclosed.

上記成形組成物はすぐれた熱変形耐性を有する成形体に
加工することができ、また８０〜１２０℃で高結晶性で
あることが同様に記載されている。It is likewise stated that the above molding composition can be processed into molded bodies having excellent resistance to thermal deformation and is highly crystalline at temperatures of 80 to 120°C.

特開昭５７−１６０５８号公報には、ポリエステル、−
リエチレン、ナイロン、ポリアセタールの如き結晶性ポ
リマーに、比表面積２０〜１００ｄ／１１の特定のジイ
ミド化合物をα０００１〜１、Ｏｘ量部添加して成る成
形用樹脂組成物が開示されている。この組成物は成形収
縮性が飛躍的に向上されたものであることも開示されて
いる。JP-A-57-16058 discloses polyester, -
A molding resin composition is disclosed in which a specific diimide compound having a specific surface area of 20 to 100 d/11 is added to α0001 to 1 part of Ox to a crystalline polymer such as polyethylene, nylon, or polyacetal. It is also disclosed that this composition has dramatically improved mold shrinkage properties.

特開昭５４−１５１６５６号公報には、主たる繰返し単
位がエチレンテレフタレートである芳香族ポリエステル
１００重量部とイミド基を分子内に１個店以上有するイ
ミド化合物０．１〜４．５重量部とから成る架橋したも
、シくは未架橋の芳香族ぼりエステルが開示されている
。同公報には、上記ポリエステルは改善された機械的性
質、耐熱性、耐光性、耐薬品性あるいは寸法安定性等を
有することが開示されている。JP-A No. 54-151656 discloses a method consisting of 100 parts by weight of an aromatic polyester whose main repeating unit is ethylene terephthalate and 0.1 to 4.5 parts by weight of an imide compound having one or more imide groups in the molecule. Crosslinked and uncrosslinked aromatic esters are disclosed. The publication discloses that the polyester has improved mechanical properties, heat resistance, light resistance, chemical resistance, dimensional stability, etc.

特開昭４７−２５，４４６号公報には、ポリエチレンテ
レフタレートと核形成剤０．１〜２．０％とを含む成形
用組成物が開示されている。上記核形成剤の１つとして
フタルイミドが記載されている。JP-A-47-25,446 discloses a molding composition containing polyethylene terephthalate and 0.1 to 2.0% of a nucleating agent. Phthalimide is mentioned as one of the above nucleating agents.

この組成物は改良され九結晶化導入時間を持つ。This composition has an improved nine crystallization introduction time.

特開昭５０−９６４５号公報には、ジイミド化合物を含
有する難燃性熱可塑性樹脂組成物が開示されている。対
象となる熱可塑性樹脂としてはポリエチレンテレフタレ
ートの頃かポリオレフィン、ポリカーボネート、ポリア
クリル酸エステルが開示されている。JP-A-50-9645 discloses a flame-retardant thermoplastic resin composition containing a diimide compound. Target thermoplastic resins include polyethylene terephthalate, polyolefins, polycarbonates, and polyacrylic esters.

特開昭５７−１０９８５６号公報には、有機高分子化合
物、有機難燃剤、不燃性無機質粉末、多官能性化合物お
よびイミノ基を有する有機化合物又はその加水分解生成
物を含有する有機高分子組成物が開示されている。上記
有機高分子化合物としてはポリエチレン、ブチルゴム、
−り塩化ビ二ル等種々の重合体が例示されているが、ポ
リエステルは記載されていない。JP-A-57-109856 discloses an organic polymer composition containing an organic polymer compound, an organic flame retardant, a nonflammable inorganic powder, a polyfunctional compound, and an organic compound having an imino group or a hydrolysis product thereof. is disclosed. The above organic polymer compounds include polyethylene, butyl rubber,
Although various polymers such as polyvinyl chloride are exemplified, polyester is not mentioned.

特開昭５０−６４，５５７号公報には、特定のビスイミ
ド化合物を配合した熱可塑性樹脂組成物が開示されてい
る。熱可塑性樹脂にはポリエチレンテレフタレート等の
ポリエステルが含まれるが、上記ビスイミド化合物は該
樹脂に難燃性を付与する。JP-A-50-64,557 discloses a thermoplastic resin composition containing a specific bisimide compound. Thermoplastic resins include polyesters such as polyethylene terephthalate, and the bisimide compound imparts flame retardancy to the resins.

特開昭５８−１３，６５４号公報には、実質的な全芳香
族ポリエステルに、芳香族イミド化合物を配合して成る
成形材料が開示されている。JP-A-58-13,654 discloses a molding material comprising a substantially wholly aromatic polyester blended with an aromatic imide compound.

特公昭４６−１７．５８５号公報には、特定の芳香族モ
ノイミド化合物と、ポリエチレンテレフタレート成分を
６０％以上含有するポリエステルとからなるポリエステ
ル組成物が開示されている。Japanese Patent Publication No. 46-17.585 discloses a polyester composition comprising a specific aromatic monoimide compound and a polyester containing 60% or more of a polyethylene terephthalate component.

このポリエステル組成物は、上記モノイミド°化合物に
よってポリエステルの耐熱性、耐蒸熱性を改善したもの
である。This polyester composition has the heat resistance and steam resistance of polyester improved by the above-mentioned monoimide compound.

上記の如く、炭化水素イオン性共重合体あるいはイミド
系化合物をそれぞれ単独で含有する。ｌ　ＩＪエステル
組成物は種々の目的の下に知られている発明が解決しよ
うとする間暉点 本発明の目的は新規なポリエステル組成物を提供するこ
とにある。As mentioned above, each contains a hydrocarbon ionic copolymer or an imide compound alone. l IJ ester compositions are known for various purposes, but the problems that the present invention seeks to solve.The object of the present invention is to provide a novel polyester composition.

本発明の他の目的は、特定のイミド化合物と特定のイオ
ン性共重合体とを一緒に含有するポリエステル組成物を
提供することにある。Another object of the present invention is to provide a polyester composition containing a specific imide compound and a specific ionic copolymer together.

本発明のさらに他の目的は結晶化達成の向上したポリエ
ステル組成物を提供することにある。Yet another object of the present invention is to provide a polyester composition with improved crystallization performance.

本発明のさらに他の目的は、特定のイミド化合物又は特
定のイオン性共重合体の夫々を単独で含有するポリエス
テル組成物の結晶化速度からは通常予測し得ない程度ま
で高められた結晶化速度を示すポリエステル組成物を提
供することにある。Still another object of the present invention is to increase the crystallization rate to an extent that cannot normally be predicted from the crystallization rate of a polyester composition containing each of a specific imide compound or a specific ionic copolymer alone. An object of the present invention is to provide a polyester composition exhibiting the following properties.

本発明のさらに他の目的および利点は以下の説明から明
らかに彦ろう。Further objects and advantages of the present invention will become apparent from the following description.

問題点を解決するための手段および作用本発明によれば
、本発明のかかる目的および利とする実質上線状のポリ
エステル、 ｉ）、下記式（Ｉ） ここで、Ｒ′およびＲ２は、互に独立に、炭化水素基を
示し　ＢｓおよびＲ４は、互に独立に、水素原子、ハロ
ゲン原子または炭化水素基を示す、。Means and Effects for Solving the Problems According to the present invention, a substantially linear polyester which provides such objects and advantages of the present invention, i) has the following formula (I), where R' and R2 are mutually Bs and R4 independently represent a hydrocarbon group; Bs and R4 independently represent a hydrogen atom, a halogen atom, or a hydrocarbon group.

で表わされる芳香族ジイミド化合物、およびＣＣ）　　
モノオレフィン成分単位（Ｃ２）が５０ないし９９８モ
ル、（メタンアクリル酸成分単位（Ｃ２）が０．２ない
し５０モル％、（メタ）アクリル酸塩成分単位（Ｃ８）
が０．２ないし５０モル％および（メタ）アクリル酸ア
ルキル成分単位（Ｃ３）が口ないし５０モル％からなる
イオン性ランダム共重合体、からなるポリエステル組成
物によって達成される。aromatic diimide compound represented by, and CC)
50 to 998 mol of monoolefin component units (C2), (0.2 to 50 mol% of methane acrylic acid component units (C2), (meth)acrylate component units (C8)
This is achieved by a polyester composition comprising an ionic random copolymer comprising 0.2 to 50 mol % of the alkyl (meth)acrylate component unit (C3) and 50 mol % of the alkyl (meth)acrylate component unit (C3).

以下本発明のポリエステル組成物の各構成成分について
説明する。Each component of the polyester composition of the present invention will be explained below.

ポリエステル（Ａ） 本発明のポリエステル組成物に配合されるポリエステル
は、エチレンテレフタレートを主構成単位とする実質的
線状のポリエステルである。該ポリエステルのうちエチ
レンテレフタレート構成単位の含有率は好ましくは７０
モル％以上、よシ好ましくは８０モル％以上の範囲であ
る。該ポリエステルを構成するジカルボン酸成分単位と
しては、テレフタレート酸成分単位外に他の芳香族系ジ
カルボン酸成分単位の少量を含有していても差しつかえ
ない。テレフタル酸成分単位以外の他の芳香族系ジカル
ボン酸成分単位として具体的にはイソフタル酸、フタル
酸、ナフタレンジカルボン酸などを例示することができ
る。該ポリエステルを構成するジオール成分単位として
は、エチレングリコール成分単位以外に他のジオール成
分単位の少量を含有していても差しつかえない。エチレ
ングリコール成分単位以外の他のジオール成分単位とし
ては、例えばグロビレングリコール（Ｉ，２−グロノ９
ンジオール）、１，３−７’ロツセンジオール、１．４
−７”タンジオール、ネオインテルクリコール、シクロ
ヘキサンジオール、シクロヘキサンジメタツール、１．
４−ビス（β−ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、１，５
−ビス（β−ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、２，２−
ビス（４−β−ヒドロキシエトキシフェニル）フロノぐ
ン、ビス（４−β−ヒドロキシエトキシフェニル）スル
ホン、ビス（４−ヒドロキシフェニルメタン）、２．２
−　ヒ、’Ｃ（４−ヒドロキシフェニル）フロノセンナ
トの炭素原子数が６な′いし２０のジオール成分単位お
よび分子量が５００ないし１０，０００のポリエチレン
グリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメ
チレングリコールなどのポリアルキレングリコール単位
を例示することができる。また該ポリエステルには、前
記芳香族系ジカルボン酸成分単位および前記ジオール成
分単位の他に必要に応じて得られるポリエステルが実質
的に線状である程度の量の多官能性化合物の少量を含有
していても差しつかえない。多官能性化合物成分単位と
しては、例えばトリメリット酸、トリメシン酸、ピロメ
リット酸、５．５’、５．５’−テトラカルボキシジフ
ェニルなどの芳香族系多塩基酸、ブタンテトラカルボン
酸などの脂肪族系多塩基酸、フロログルシン、１，２，
４．５−テトラヒドロキシベンゼンなどの芳香族系ポリ
オーツへグリセリン、トリメチロールエタン、トリメチ
ロールプロノーン、ペンタエリスリトールなどの脂肪族
系ポリオール、酒石酸、リンゴ酸などのオキシポリカル
ボン酸などを例示することができる。Polyester (A) The polyester blended into the polyester composition of the present invention is a substantially linear polyester containing ethylene terephthalate as a main constituent unit. The content of ethylene terephthalate structural units in the polyester is preferably 70
The range is mol % or more, preferably 80 mol % or more. The dicarboxylic acid component units constituting the polyester may contain a small amount of other aromatic dicarboxylic acid component units in addition to the terephthalate acid component units. Specific examples of aromatic dicarboxylic acid component units other than terephthalic acid component units include isophthalic acid, phthalic acid, and naphthalenedicarboxylic acid. The diol component units constituting the polyester may contain small amounts of other diol component units in addition to the ethylene glycol component units. Examples of diol component units other than ethylene glycol component units include globylene glycol (I,2-glono-9
1,3-7' lotusendiol), 1,3-7' lotusendiol, 1.4
-7” tanediol, neointer glycol, cyclohexanediol, cyclohexane dimetatool, 1.
4-bis(β-hydroxyethoxy)benzene, 1,5
-bis(β-hydroxyethoxy)benzene, 2,2-
Bis(4-β-hydroxyethoxyphenyl)furonogun, bis(4-β-hydroxyethoxyphenyl)sulfone, bis(4-hydroxyphenylmethane), 2.2
- Diol component units having 6 to 20 carbon atoms such as H, C(4-hydroxyphenyl)furonosenato and polyalkylene glycols such as polyethylene glycol, polypropylene glycol, and polytetramethylene glycol having a molecular weight of 500 to 10,000. Units can be exemplified. In addition to the aromatic dicarboxylic acid component units and the diol component units, the polyester may optionally contain a small amount of a polyfunctional compound to the extent that the resulting polyester is substantially linear. I can't help it. Examples of polyfunctional compound component units include trimellitic acid, trimesic acid, pyromellitic acid, aromatic polybasic acids such as 5.5', 5.5'-tetracarboxydiphenyl, and fatty acids such as butanetetracarboxylic acid. family polybasic acid, phloroglucin, 1,2,
Examples include aromatic polyols such as 4.5-tetrahydroxybenzene, aliphatic polyols such as glycerin, trimethylolethane, trimethylolpronone, and pentaerythritol, and oxypolycarboxylic acids such as tartaric acid and malic acid. can.

性化合物の他にか一ヒドロキシ安息香酸などのオキシカ
ルボン酸化合物を少量含有していても差しつかえない。In addition to the chemical compound, it may also contain a small amount of an oxycarboxylic acid compound such as monohydroxybenzoic acid.

ないし５１モル％、好ましくは４３ないし５０，０モル
％の範囲にメク、テレフタル酸成分単位以外の芳香族系
ジカルボン酸成分単位の含有率が通常は口ないし１０モ
ル％、好ましくは０ないし７モル％の範囲にアシ、エチ
レングリコール成分単位の含有率が通常は３５ないし５
１モル％、好ましくけ４０ないし５０．５モルの範囲に
あり、エチレングリコール成分単位以外のジオール成分
単位の含有率が通常は０ないし１５モル％、好ましくは
０ないし１０そル％の範囲および多官能性化合物成分単
位の含有率が通常０ないし１０モル％、好ましくは０な
いし８モル％の範囲にある。また、該ポリエステルの極
限粘度〔η〕（ｐ−クロルフェノール溶液中で５０℃で
測定した値）は通常０．４５ないし２．０ｄｌ１１１、
好ましくは０．５０ないし１．８ｄｌ／１１の範囲であ
る。融点は通常は１８０ないし２８０℃、好ましくは２
００ないし２７０℃の範囲である。またガラス転移温度
は通常は４０ないし１４０°Ｃ１好ましくは５０ないし
１２０℃の範囲である。The content of aromatic dicarboxylic acid component units other than terephthalic acid component units is usually in the range of 1 to 51 mol%, preferably 43 to 50.0 mol%, and preferably 0 to 7 mol%. The content of ethylene glycol component units is usually in the range of 35 to 5%.
1 mol%, preferably in the range of 40 to 50.5 mol%, and the content of diol component units other than ethylene glycol component units is usually in the range of 0 to 15 mol%, preferably 0 to 10 mol%, and The content of functional compound component units is usually in the range of 0 to 10 mol%, preferably 0 to 8 mol%. Further, the intrinsic viscosity [η] (value measured at 50°C in p-chlorophenol solution) of the polyester is usually 0.45 to 2.0 dl111,
Preferably it is in the range of 0.50 to 1.8 dl/11. The melting point is usually 180 to 280°C, preferably 2
The temperature is in the range of 00 to 270°C. Further, the glass transition temperature is usually in the range of 40 to 140°C, preferably 50 to 120°C.

イミド化合物（Ｂ） 本発明のポリエステル組成物に用いられるイミド化合物
は、 下記式（Ｉ） ここで、ＲＬおよびＲ１は、互に独立に、炭化水素基を
示し、Ｒ３およびＲ４は、互に独立に、水素原子、ハロ
ゲン原子または炭化水素基を示す、 で表わされる。Imide Compound (B) The imide compound used in the polyester composition of the present invention has the following formula (I) where RL and R1 each independently represent a hydrocarbon group, and R3 and R4 each independently represent a hydrocarbon group. represents a hydrogen atom, a halogen atom, or a hydrocarbon group.

していてもよい。炭化水素基としては、例えば炭素数１
〜１日のアルキル基、フェニル基、トルイル基、シクロ
ヘキシル基又はナフチル基等を好ましいものとしてあげ
ることができる。Ｒ３およびＲ′は、互に独立に、水素
原子、ハロゲン原子又は炭化水素基である。ハロゲン原
子は例えば塩素、臭素であり、炭化水素基は例えば上記
Ｒ１およびＲ２について例示したと同じ炭化水素基であ
る。You may do so. As a hydrocarbon group, for example, a carbon number of 1
Preferred examples include alkyl groups, phenyl groups, tolyl groups, cyclohexyl groups, and naphthyl groups. R3 and R' are each independently a hydrogen atom, a halogen atom, or a hydrocarbon group. The halogen atom is, for example, chlorine or bromine, and the hydrocarbon group is, for example, the same hydrocarbon group as exemplified above for R1 and R2.

上記式（Ｉ）で表わされるイミド化合物としては、例え
ば、Ｎ、Ｎ’−ジメチルピロメリットイミド、Ｎ、Ｎ’
−ジエチルピロメリットイミド、Ｎ　、　Ｎ’−ジプチ
ルピロメリットイミド、Ｎ、Ｎ’−ジエチルピロメリッ
トイミド、Ｎ、Ｎ’−ジステアリルピロメリットイミド
、Ｎ、Ｎ’−ジフェニルピロメリットイミド、Ｎ、Ｎ’
−ジトリルピロメリットイミド、Ｎ、Ｎ’−ジシクロへ
キシルピロメリットイミド、Ｎ、Ｎ’−ジナフチルピロ
メリットイミド、Ｎ、Ｎ’−ジメチル−３−メゾルーピ
ロメリットイミド、Ｎ、Ｎ’−ジメチル−６，６−ジブ
ロモ−ピロメリットイミド％Ａ’ＩＮ′−ジステアリル
−３，６−ジブロモ−ピロメリットイミド等をあげるこ
とができる。Examples of the imide compound represented by the above formula (I) include N,N'-dimethylpyromellitimide, N,N'
-diethylpyromellitimide, N,N'-dipylpyromellitimide, N,N'-diethylpyromellitimide, N,N'-distearylpyromellitimide, N,N'-diphenylpyromellitimide, N, N'
-Ditolylpyromellitimide, N,N'-dicyclohexylpyromellitimide, N,N'-dinaphthylpyromellitimide, N,N'-dimethyl-3-mesolepyromellitimide, N,N'- Examples include dimethyl-6,6-dibromo-pyromellitimide% A'IN'-distearyl-3,6-dibromo-pyromellitimide.

イオン性ランダム共重合体（Ｃ） 本発明のポリエステル組成物に用いられるランダム共重
合体は、下記’Ｉ　Ｎ　Ｃ１およびＣｓの３つの成分単
位から成るかあるいはさらにＣ４の成分単位が加わった
４つの成分単位から成る。Ionic Random Copolymer (C) The random copolymer used in the polyester composition of the present invention is composed of the following three component units: I N C1 and Cs, or is composed of four component units to which C4 is added. Consists of component units.

Ｃ８成分単位はモノオレフィン成分単位であり、共重合
体中で５０〜９９８セル％、好ましくは６０〜９９モル
％を占める。ＣＩ成分単位を形成するモノオレフィンと
しては、炭素数２〜１２のα−オレフィンあるいはスチ
レン、炭素原子数４以下の低級アルキル基で置換された
スチレンが好ましく用いられる。それらの例としては例
えばエチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン
、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテ
ン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン等のα−
オレフィン、スチレン、α−メチルスチレン、０−ビニ
ルトルエン、ｍ−ビニルトルエン、ｐ−ビニルトルエン
の如きメチル／又は置換スチレンを例示することができ
る。The C8 component unit is a monoolefin component unit and accounts for 50 to 998 cell %, preferably 60 to 99 mol % in the copolymer. As the monoolefin forming the CI component unit, an α-olefin having 2 to 12 carbon atoms, styrene, or styrene substituted with a lower alkyl group having 4 or less carbon atoms is preferably used. Examples of these include α-
Examples include olefins, styrene, methyl/or substituted styrenes such as α-methylstyrene, 0-vinyltoluene, m-vinyltoluene, and p-vinyltoluene.

Ｃ２成分単位はアクリル酸又はメタクリル酸成分単位で
アシ、共重合体中でａ２〜５０モル％、好ましくは１〜
４０モル％を占める。Ｃ１成分単位はアクリル酸および
／またはメタクリル酸から形成される。The C2 component unit is an acrylic acid or methacrylic acid component unit, and in the copolymer, it accounts for 2 to 50 mol%, preferably 1 to 50 mol%.
It accounts for 40 mol%. The C1 component units are formed from acrylic acid and/or methacrylic acid.

Ｃ８成分単位はアクリル酸塩又はメタクリル酸塩成分単
位であり、共重合体中の０．２〜５０モル％、好ましく
は１〜４０モル％を占める。Ｃ８成分単位はアクリル酸
塩および／またはメタクリル酸塩から形成される。アク
リル酸塩およびメタクリル酸塩としては例えばアクリル
酸又はメタクリル酸のアルカリ金属塩、アルカリ土類金
属塩又杖商店、亜鉛塩などが好ましく用いられ、たとえ
ば、アクリル酸リチウム、アクリル酸ナトリクム、アク
リル酸カリウム、アクリル酸マグネシウム、アクリル酸
カルシウム、アクリル酸バリウム、アクリル酸亜鉛、メ
タクリル酸ナトリウム、メタクリル酸カリウム、メタク
リル酸マグネシウム、メタクリル酸カルシウム、メタク
リル酸バリウム、メタクリル酸亜鉛などを例示すること
ができる。The C8 component unit is an acrylate or methacrylate component unit and accounts for 0.2 to 50 mol%, preferably 1 to 40 mol% in the copolymer. The C8 component units are formed from acrylate and/or methacrylate. As acrylates and methacrylates, for example, alkali metal salts, alkaline earth metal salts, zinc salts, etc. of acrylic acid or methacrylic acid are preferably used, such as lithium acrylate, sodium acrylate, potassium acrylate. , magnesium acrylate, calcium acrylate, barium acrylate, zinc acrylate, sodium methacrylate, potassium methacrylate, magnesium methacrylate, calcium methacrylate, barium methacrylate, zinc methacrylate, and the like.

Ｃ４成分単位はアクリル酸アルキル又はメタクリル酸ア
ルキル成分単位でアシ、共重合体中に５０モル％以下、
好ましくは４０モル％以下の割合で占めることができる
。アクリル酸アルキル又はメタクリル酸アルキルとして
は、例えばアクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アク
リル酸プロピル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸メチ
ル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタ
クリル酸ブチルなどを例示することができる。The C4 component unit is an alkyl acrylate or alkyl methacrylate component unit, and is 50 mol% or less in the copolymer.
Preferably, it can occupy a proportion of 40 mol% or less. Examples of the alkyl acrylate or alkyl methacrylate include methyl acrylate, ethyl acrylate, propyl acrylate, butyl acrylate, methyl methacrylate, ethyl methacrylate, propyl methacrylate, and butyl methacrylate.

上記イオン性ランダム共重合体０うち、脂肪族系イオン
性ランダム共重合体は１９０℃、２１６０Ｉ荷重でのメ
ルトインデックスが好ましくは０．１ないし１００であ
り、よシ好ましくは０．５ないし５０の範囲にある。該
脂肪族系イオン性ランダム、共重合体のＶｉｃαを軟化
点は、２０〜１５０℃好ましくは４０ないし１００℃の
範囲である。該脂肪族系イオン性ランダム共重合体は、
通常の高圧ラジカル重合技術により製造できる。これら
の共重合体として市販品も使用することができ、ハイミ
ラン　Ｈ１５５４、Ｈ１５５５、Ｈ１６０１、Ｈ１６０
５、Ｈ１６５０、Ｈｌ　６５２、Ｈ１７０６、Ｈ１７０
７、Ｈｌ　８５５、Ｈ１８５６＋三井デュポンケミカル
社製）などが例示される。Among the above ionic random copolymers, the aliphatic ionic random copolymers preferably have a melt index of 0.1 to 100 at 190°C and a load of 2160 I, more preferably 0.5 to 50. in range. The Vicα softening point of the aliphatic ionic random copolymer is in the range of 20 to 150°C, preferably 40 to 100°C. The aliphatic ionic random copolymer is
It can be manufactured using ordinary high-pressure radical polymerization technology. Commercial products can also be used as these copolymers, such as Himilan H1554, H1555, H1601, H160.
5, H1650, Hl 652, H1706, H170
7, Hl 855, H1856+Mitsui DuPont Chemical Co., Ltd.).

また、上記イオン性ランダム共重合体のうち、芳香族系
イオン性ランダム共重合体は、ゲル・ｅ−シエーション
クロマトグラフイー（ＧｐＣ）で測定した数平均分子量
（Ｍｎ）が好ましくは１，０００ないし３００，０００
であシ、より好ましくは２０００ないし２００．０００
の範囲にある。また分子量分布は好ましくは１２〜１５
であり、よシ好ましくは１．５ないし１０の範囲にある
。該芳香族系イオン性ランダム共重合体の数平均分子量
又は分子量分布が前記範囲を外れた場合には、いずれの
場合にも該イオン性共重合体を配合する目的が薄らぐ傾
向が強くなる。Further, among the above-mentioned ionic random copolymers, the aromatic ionic random copolymers preferably have a number average molecular weight (Mn) of 1,000 to 1,000 as measured by gel e-chemistry chromatography (GpC). 300,000
2000 to 200,000, more preferably 2000 to 200,000
within the range of Moreover, the molecular weight distribution is preferably 12 to 15.
and is preferably in the range of 1.5 to 10. If the number average molecular weight or molecular weight distribution of the aromatic ionic random copolymer is out of the above range, the purpose of blending the ionic copolymer tends to be weakened in any case.

本発明に用いられる上記芳香族系イオン性ランダム共重
合体の軟化点は１５０ないし２６０℃、好ましくは１９
０ないし２４０℃の範囲である。The softening point of the aromatic ionic random copolymer used in the present invention is 150 to 260°C, preferably 19
The temperature ranges from 0 to 240°C.

本発明に用いられる芳香族系イオン性ランダム共重合体
中の（メタ）アクリル酸成分単位（Ｃ３）の含有率をｈ
モル％とし、（メタ）アクリル酸塩成分単位（Ｃ８）の
含有率をＸ１モル％とするとと、本発明で用いられる上
記芳香族系イオン性ランダム共重合体は通常一般式 なる関係を満足する。The content of (meth)acrylic acid component units (C3) in the aromatic ionic random copolymer used in the present invention is h
When the content of the (meth)acrylate component unit (C8) is X1 mol%, the aromatic ionic random copolymer used in the present invention usually satisfies the relationship of the general formula .

さらに、本発明で用いられる芳香族イオン性ランダム共
重合体は、常温の溶剤中で１６時間攪拌後に溶解した量
をｇ／＜１００−溶剤）で示した値として、メタノール
に対しては通常２ないし２０１／　１００ｒｎｌ、好ま
しくは３ないし１５Ｉ／１００−１水に対しては通常Ｃ
Ｌ　１　、！ｉ’　／　１００　ｍｌ以下の範囲の溶媒
可溶性を示す。Furthermore, the amount of the aromatic ionic random copolymer used in the present invention is expressed as g/<100-solvent) after stirring for 16 hours in a solvent at room temperature, and is usually 2% for methanol. Usually C
L 1,! Shows solvent solubility in the range of i'/100 ml or less.

本発明で用いられる芳香族系イオン性ランダム共重合体
は、例えば人工に示す方法によって人造することができ
る。すなわち、前記スチレン又は、低級アルキル基置換
スチレンからなる芳香族単量体前記（メタ）アクリル酸
及び必要に応じて前記（メタ）アクリル酸エステルから
なる単量体混合物を、水中に分散剤及び重合開始剤の存
在下に懸濁させ、通常５０ないし１００℃の温度で攪拌
下に共重合を実施する。共重合反応の際の単量体混合物
の水に対する割合は、水１００重量部に対して通常は１
０ないし５０重量部、好ましくは１５ないし４０重量部
の範囲である。分散剤としてはゼラチン、ポリアクリル
酸、ポリアクリル酸ナトリウム、ポリビニルアルコール
が好適に使用され、その使用割合は単量体混合物１００
重量部に対して通常は０．１ないし２．０重量部、好ま
しくは０．２ないし１．５重量部の範囲である。また、
重合開始剤としては過酸化ベンゾイル、アゾビスイソプ
テロニ）　ＩＪル、過酸化ジウロイルが好適に使用され
、その使用割合は単量体混合物１００重量部に対して通
常は０．１ないし２．０重量部、好ましくは０．２ない
し１．５重量部の範囲である。重合反応後に生成した共
重合体を炉別分離した後、水洗乾燥することにより共重
合体が得られる。該共重合体をベンゼン、トルエン、キ
シレンなどの溶媒に溶解した溶液に塩基性水溶液を５０
ないし１５０℃の温度で水を共沸除去させながら作用さ
せることにより、該共重合体中の（メタ）アクリル酸成
分単位を部分的に中和することによって本発明で用いら
れるイオン性ランダム共重合体を生成することができる
。その際の中和率は通常は３０ないし１００の含有率が
前記の範囲とすることが好ましい。また、共重合反応で
得られた共重合体粉末と塩基との混合物を押出機などで
溶融混線条件下に処理し、その際の中和率が前記の範囲
となるように調節し、かつ（メタ）アクリル酸塩成々単
位（Ｃｔ）が前記範囲となるように中和することによっ
ても本発明で用いられる芳香族系イオン性ラインダム共
重合体が得られる。The aromatic ionic random copolymer used in the present invention can be produced, for example, by an artificial method. That is, a monomer mixture consisting of the aromatic monomer made of the styrene or lower alkyl group-substituted styrene, the (meth)acrylic acid, and optionally the (meth)acrylic acid ester is mixed with a dispersant and polymerized in water. The copolymerization is carried out by suspending the polymer in the presence of an initiator and stirring at a temperature of usually 50 to 100°C. The ratio of the monomer mixture to water during the copolymerization reaction is usually 1 to 100 parts by weight of water.
It ranges from 0 to 50 parts by weight, preferably from 15 to 40 parts by weight. As the dispersing agent, gelatin, polyacrylic acid, sodium polyacrylate, and polyvinyl alcohol are preferably used, and the usage ratio is 100% of the monomer mixture.
It is usually in the range of 0.1 to 2.0 parts by weight, preferably 0.2 to 1.5 parts by weight. Also,
As the polymerization initiator, benzoyl peroxide, azobisisopteroyl, and diuroyl peroxide are preferably used, and the proportion used is usually 0.1 to 2.0 parts by weight per 100 parts by weight of the monomer mixture. parts, preferably in the range of 0.2 to 1.5 parts by weight. After the copolymer produced after the polymerization reaction is separated in a furnace, the copolymer is obtained by washing with water and drying. Add 50% of a basic aqueous solution to a solution of the copolymer in a solvent such as benzene, toluene, or xylene.
The ionic random copolymer used in the present invention is produced by partially neutralizing the (meth)acrylic acid component units in the copolymer by reacting the copolymer with azeotropic removal of water at a temperature between 150°C and 150°C. Can generate unions. In this case, it is preferable that the neutralization rate is usually within the range of 30 to 100. Further, a mixture of copolymer powder obtained by a copolymerization reaction and a base is processed under melt mixing conditions in an extruder or the like, and the neutralization rate at that time is adjusted to be within the above range, and ( The aromatic ionic Rhinedom copolymer used in the present invention can also be obtained by neutralizing the meth)acrylate component unit (Ct) to fall within the above range.

本発明のポリエステル組成物 本発明のポリエステル組成物は、ポリエステル（Ａ）１
００重量部当り、上記イミド化合物（Ｚ？）を好ましく
は０．１〜１５重量部、より好ましくは０．５〜１０重
量部で含有し、上記イオン性ランダム共重合体（Ｃ）を
好ましくは０．１〜１５重量部、よシ好ましくは０．５
〜１０重量部で含有する。Polyester composition of the present invention The polyester composition of the present invention comprises polyester (A) 1
The imide compound (Z?) is preferably contained in an amount of 0.1 to 15 parts by weight, more preferably 0.5 to 10 parts by weight, and the ionic random copolymer (C) is preferably contained per 00 parts by weight. 0.1 to 15 parts by weight, preferably 0.5
It is contained in an amount of ~10 parts by weight.

本発明の上記ポリエステル組成物は、上記（Ａ）、ＣＢ
＞および（Ｃ）の成分゛および必要により後述する他の
配合剤を、例えば溶融押出慎合機内で溶融混練すること
によって調製することができる。The above polyester composition of the present invention comprises the above (A), CB
Components > and (C) and optionally other compounding agents described below can be prepared by melt-kneading them, for example, in a melt extrusion mixing machine.

他の配合剤としては、例えば可塑剤、結晶化促進剤、強
化充填剤等々がある。Other additives include, for example, plasticizers, crystallization promoters, reinforcing fillers, and the like.

可塑剤としては例えば、ポリエチレングリコール、Ｉリ
プロピレングリコール、ポリテオジδ−ル、あるいはこ
れらの共重合体あるいはこれらと２価フェノール類、ジ
オール類との共重合液などのポリアルキレングリコール
、エチレンクリコールのジベンゾエート、ジエチレング
リコールのジベンゾエート、ネオペンテルグリコールノ
シペンゾエート、チオジェタノールのジベンゾエートや
ポリアルキレングリコールのジベンゾエートなどのエス
テル化合物、ポリ−ε−カプロラクトン、脂肪族ジカル
ボン酸と脂肪族ジオールから誘導されるポリエステルな
どの脂肪族ポリエステル、エポキシ基を含有するポリア
ルキレングリコールなどのエポキシ化合物、モンタン酸
ワックス、−リオレフィンワックス、変性ポリオレフィ
ンワックスなどのワックス類、チオジフェノールのジメ
チルエーテル、ジエチレンクリコールのジフェニルエー
テルやポリアルキレングリコールのジフェニルエーテル
などのエーテル化合物を挙げることができる。これらは
もちろん混合して使用しても良い。可塑剤はゼポリエス
テル（Ａ）１００重量部に対して好ましくは０．５〜１
５重量部、特に好ましくは１〜１０重量部配合すること
ができる。Examples of plasticizers include polyalkylene glycols such as polyethylene glycol, I-lipropylene glycol, polyteodyl δ-ol, copolymers thereof, and copolymer solutions of these with dihydric phenols and diols, and ethylene glycol. Dibenzoate, ester compounds such as dibenzoate of diethylene glycol, neopentyl glycol nocypenzoate, dibenzoate of thioditanol and dibenzoate of polyalkylene glycol, poly-ε-caprolactone, derived from aliphatic dicarboxylic acids and aliphatic diols aliphatic polyesters such as polyesters, epoxy compounds such as polyalkylene glycols containing epoxy groups, waxes such as montan acid wax, -lyolefin wax, modified polyolefin wax, dimethyl ether of thiodiphenol, diphenyl ether of diethylene glycol and ether compounds such as diphenyl ether of polyalkylene glycol. Of course, these may be used in combination. The amount of plasticizer is preferably 0.5 to 1 per 100 parts by weight of Zepolyester (A).
It can be blended in an amount of 5 parts by weight, particularly preferably 1 to 10 parts by weight.

結晶化促進剤としては、例えば、タルク、クレーな−ど
の固体無機化合物、カプロン酸、ステアリン酸、モンタ
ン酸、安息香酸、テレフタル酸などの有機カルボン酸の
塩、例えばナトリウム、カリウム塩などを挙げることが
できる。これらはもちろん混合して用いても良・い。結
晶化促進剤はぼりエステル（Ａ）１００重量部に対して
好ましくは０．０５〜１５重量部、とくに好ましくは０
．１〜１０重量部配合することができる。Examples of crystallization promoters include solid inorganic compounds such as talc and clay, salts of organic carboxylic acids such as caproic acid, stearic acid, montanic acid, benzoic acid, and terephthalic acid, such as sodium and potassium salts. I can do it. Of course, these may be used in combination. The crystallization accelerator is preferably 0.05 to 15 parts by weight, particularly preferably 0.
．． It can be blended in an amount of 1 to 10 parts by weight.

またその他の配合剤↓たけ添加剤としてはたとえば珪藻
土、炭酸カルシウム、シリカ、シリカアルミナ、アルミ
ナ、炭素、マイカ、酸化チタン、炭素繊維、ガラス繊維
、アラミド繊維などの強化充填剤、滑剤、界面活性剤、
ペンタエリスＵトール、トリメリット酸、ピロメリット
酸などの増粘剤、難燃剤、紫外線安定剤、酸化防止剤、
離型剤、着色剤などを例示することができる。これらの
配合剤または添加剤の配合判合は適宜である。Other additives include diatomaceous earth, calcium carbonate, silica, silica alumina, alumina, carbon, mica, titanium oxide, reinforcing fillers such as carbon fiber, glass fiber, and aramid fiber, lubricants, and surfactants. ,
Thickeners such as pentaerythol, trimellitic acid, pyromellitic acid, flame retardants, ultraviolet stabilizers, antioxidants,
Examples include a mold release agent and a coloring agent. These compounding agents or additives may be mixed appropriately.

性ポリマー、ポリスチレン、ポリアミド、ポリカーボネ
ート、ポリアセタール、ポリスルホン、ポリスエニレン
オキシド、フッ素樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂
などを配合してもよい。Polymers such as polystyrene, polyamide, polycarbonate, polyacetal, polysulfone, polyenylene oxide, fluororesin, silicone resin, and epoxy resin may also be blended.

〔実施例〕〔Example〕

次に、本発明を実施例によって具体的に説明する。 Next, the present invention will be specifically explained using examples.

なお、実施例においてポリエステル組成物の成形および
評価は次の方法で行った。In addition, in the examples, molding and evaluation of the polyester compositions were performed by the following method.

試験片の成形方法および評価方法： （Ｉ）プレス成形 乾燥したポリエステル組成物をプレス成形機（成形温度
：２９０℃）穐よｐ　１５ｃｍｘ　１０ｃｍｘα２ｃｒ
ＩＬの形状からなる急冷プレスシートを作成した。Method for forming and evaluating test pieces: (I) Press-molding The dried polyester composition was press-molded using a press-molding machine (molding temperature: 290°C) with a diameter of 15 cm x 10 cm x α2 cr
A rapidly cooled press sheet having the shape of IL was created.

（２）射出成形 東芝機械■製射出成形機モデルｌ５−５５Ｐを用いて、
金型温度７０℃の条件で厚さ０．２αの曲げ試験用試料
を作成した。(2) Injection molding Using Toshiba Machine ■ injection molding machine model 15-55P,
A bending test sample with a thickness of 0.2α was prepared at a mold temperature of 70°C.

（３）　　曲げ試験 プレスシートより切削した幅１．２７α、長さ６．３５
傭の短冊状試験片または同一形状の射出成形試験片をイ
ンストロン社製引張試験機モデル１１２２ｔ−用いて、
２３℃、クロスヘッド５期／分の条件下で行った。(3) Width 1.27α, length 6.35 cut from bending test press sheet
Using a commercially available strip-shaped test piece or an injection-molded test piece of the same shape, a tensile tester model 1122t manufactured by Instron was used.
The test was carried out at 23° C. and at a crosshead speed of 5 periods/min.

（４）耐熱性 プレスシートまたは射出成形試料よシ切削した幅１．？
ｍ、長さ２儂の短冊状試験片を用いて、デ定した。１０
０℃での弾性率（Ｅｌｏｏ）と３０℃での弾性率（Ａ？
ｓｏ）との比Ｅ、。。／　Ｅ　、ｏを耐熱性を表す指標
とした。(4) Width cut from heat-resistant press sheet or injection molded sample 1. ?
Determination was carried out using a rectangular test piece with a length of 2 m and a length of 2 m. 10
Elastic modulus at 0°C (Eloo) and elastic modulus at 30°C (A?
so) ratio E,. . /E, o was used as an index representing heat resistance.

（５）　　Ｔ　ＣＨ、△ＨＨ／ΔＨｃ ＤＳＣを用いて測定した。すなわち急冷プレスシートま
たはインジェクションシートよυサンプルを約ＳＶ秤り
取り、２０℃／　ｍ　ｔ　ｎ　で昇温、２９０℃で５　
ｍ　ｉ　ｎ保持した後２０°Ｃ／ｆｎイｎで降温すると
いう条件でＤＳＣ測定を行った。得られた熱量曲線よシ
昇温時の結晶化温度Ｔ。ＨｌＴ　　におけるピーク面積
より求めた熱量ΔＨＨ１Ｈ 降温時の結晶化温度におけるピーク面積より求めた熱量
ΔＨｏを測定した。このようにして得られたＴ。Ｈはポ
リエステル分子の低温易動性に関する指標である。(5) T CH, ΔHH/ΔHc Measured using DSC. That is, a υ sample of a rapidly cooled press sheet or an injection sheet was weighed at approximately SV, heated at 20°C/m t n , and heated at 290°C for 5
DSC measurements were performed under the condition that the temperature was lowered at 20° C./fn after being held for min. The crystallization temperature T when the temperature is increased according to the obtained calorific curve. The amount of heat ΔHH1H determined from the peak area at HlT The amount of heat ΔHo determined from the peak area at the crystallization temperature during cooling was measured. T obtained in this way. H is an index regarding the low temperature mobility of polyester molecules.

またΔＨ／ΔＨｏは結晶化しやすさの指標であり、ＴＣ
Ｈ’ΔＨＨ／ΔＨｃともに小さい値はどポリエステルが
結晶化しやすいことを示している。In addition, ΔH/ΔHo is an index of ease of crystallization, and TC
A small value for both H'ΔHH/ΔHc indicates that the polyester is likely to crystallize.

イミド化合物の調製例 第１表のイミド化合物Ｂ−１は次のようにして合成した
。攪拌機の付いた１１の反応器に無水ピロメリット酸２
５ｇ（［１１１ｍｏｌｅ）、シフｚニルエーテル６００
ｇを仕込み、窒素雰囲気下で攪拌しながら１７０℃に昇
温した。次にステアリルアミン６１．７８１　（０，２
５ｍｏｌｅ　）を滴下ロートを用いて約６０分間で滴下
し、系外に水を留去しながら３時間反応を行った。さら
に２００℃で１時間、２２０℃で２時間反応を行った後
、生成物をヘキサン中に析出して回収した。さらにヘキ
サンによシ洗浄し、精製した。Preparation Example of Imide Compound Imide compound B-1 shown in Table 1 was synthesized as follows. Pyromellitic anhydride 2 was added to 11 reactors equipped with a stirrer.
5g ([111 mole), Schiffzyl ether 600
g was charged, and the temperature was raised to 170° C. with stirring under a nitrogen atmosphere. Next, stearylamine 61.781 (0,2
5 mole) was added dropwise using a dropping funnel over about 60 minutes, and the reaction was carried out for 3 hours while water was distilled out of the system. After further reaction at 200°C for 1 hour and 220°C for 2 hours, the product was precipitated in hexane and collected. It was further washed with hexane and purified.

収量５８ｙ（収率７０．３％） 上記例に準する方法に従い、第１表の８２〜Ｂ５の各種
イミド化合物を合成した。Yield 58y (yield 70.3%) Various imide compounds 82 to B5 in Table 1 were synthesized according to a method similar to the above example.

イオン性ランダム共重合体 第２表にイオン性ランダム共重合体として使用したＣ−
１〜Ｃ８の組成および物性を示した。Ionic random copolymer Table 2 shows C- used as an ionic random copolymer.
The compositions and physical properties of 1 to C8 are shown.

実施例１〜１６および比較例１〜５ 極限粘度０．６５ｄｌ／１（ｏ−クロルフェノール溶液
、２５°Ｃ）のイリエチレンテレフタレートと各種イミ
ド化合物（Ｂ成分、第１表参照）および各種イオン性ラ
ンダム共重合体（Ｃ成分、第２表参照ンとを第３衣に示
す割合でトライブレンドした後、２０＋ｍφ押出機（ダ
ルメージタイプスクリュー、ガラス繊維を配合した場合
はフルフライトタイプスクリュー、Ｌ／Ｄ＝２Ｂ）を用
いて溶融混合した。このようにして得られたポリエステ
ル組成物の物性を調べた結果を第６表にネした。Examples 1 to 16 and Comparative Examples 1 to 5 Iriethylene terephthalate with an intrinsic viscosity of 0.65 dl/1 (o-chlorophenol solution, 25°C), various imide compounds (component B, see Table 1), and various ionic compounds After tri-blending the random copolymer (component C, see Table 2) in the ratio shown in the third coating, extruder 20+mφ (Dulmage type screw, full flight type screw if glass fiber is blended, L/ Table 6 shows the results of examining the physical properties of the polyester composition thus obtained.

Claims (1)

【特許請求の範囲】 １、（Ａ）、エチレンテレフタレートを主構成単位とす
る実質上線状のポリエステル、 （Ｂ）下記式（ I ） ▲数式、化学式、表等があります▼（ I ） ここで、Ｒ＾１およびＲ＾２は、互に独立に、炭化水素
基を示し、Ｒ＾３およびＲ＾４は、互に、水素原子、ハ
ロゲン原子または炭化水 素基を示す、 で表わされる芳香族ジイミド化合物、および（Ｃ）モノ
オレフィン成分単位（Ｃ＿１） が５０ないし９９．８モル％、（メタ）アクリル酸成分
単位（Ｃ＿２）が０．２ないし５０モル％、（メタ）ア
クリル酸塩成分単位（Ｃ＿３）が０．２ないし５０モル
％および（メタ）アクリル酸アルキル成分単位（Ｃ＿４
）が０ないし５０モル％からなるイオン性ランダム共重
合体、 からなるポリエステル組成物。[Claims] 1. (A) Substantially linear polyester having ethylene terephthalate as a main constituent unit; (B) The following formula (I) ▲There are mathematical formulas, chemical formulas, tables, etc.▼(I) Here, R^1 and R^2 each independently represent a hydrocarbon group, and R^3 and R^4 each represent a hydrogen atom, a halogen atom, or a hydrocarbon group, an aromatic diimide represented by compound, and (C) 50 to 99.8 mol% of monoolefin component units (C_1), 0.2 to 50 mol% of (meth)acrylic acid component units (C_2), (meth)acrylate component units ( C_3) is 0.2 to 50 mol% and alkyl (meth)acrylate component unit (C_4
) is 0 to 50 mol% of an ionic random copolymer.