JPS62161097A - Method of processing waste liquor containing radioactive nuclear specy - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。(57) [Summary] This bulletin contains application data before electronic filing, so abstract data is not recorded.

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、原子力発電所で発生する、放射性核種を含有
する廃液、とくに冷却に用いた海水の一部が混入した放
射性廃液の処理法に関する。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION The present invention relates to a method for treating waste liquid containing radionuclides generated at a nuclear power plant, particularly radioactive waste liquid mixed with a portion of seawater used for cooling.

原子力発電所で発生する放射性の廃液は、主として機器
ドレン廃液、床ドレン廃液、イオン交換再生廃液および
洗濯廃液である。　これらのうち機器ドレン廃液は、濾
過および脱塩をして復水貯蔵タンクに受け、発電所内で
再利用している。The radioactive waste liquids generated at nuclear power plants are mainly equipment drain liquid, floor drain waste, ion exchange regeneration waste, and laundry waste. Of these, equipment drain waste is filtered and desalted, collected in a condensate storage tank, and reused within the power plant.

洗濯廃液は、濾過後、モニタリングして放射能が十分低
いことを確認したのち放出される。After filtering, laundry waste liquid is monitored and released after confirming that the radioactivity is sufficiently low.

一方、床ドレン廃液およびイオン交換再生廃液は、蒸Ｒ
５１！ＩＬ理してその凝縮液を回収再利用し、放ｑ］性
核種物質が濃縮された濃縮液はセメント固化、あるいプ
ラスチック固化などの手段により同化処理し、放射性廃
棄物固化体としている。On the other hand, the floor drain waste liquid and ion exchange regeneration waste liquid are
51! The condensed liquid is collected and reused after IL treatment, and the concentrated liquid containing the radioactive nuclide material is assimilated by means such as cement solidification or plastic solidification, and is made into a solidified radioactive waste.

それら廃液の蒸発濃縮のさいに、廃液が腐食性イオンを
含有していると、それが濃縮器材質の腐食損傷をひき起
こす。　その対策として、濃縮された廃液中に含まれる
腐食性イオンのうち、とくに影響の大きいＣ１−イオン
の濃度が一定の限度（ふつう５．ｏｏｏｐｐｍ程度）を
超えないよう運転する管理法が、一般にとられている。During the evaporative concentration of these waste liquids, if the waste liquid contains corrosive ions, this will cause corrosion damage to the material of the concentrator. As a countermeasure against this, a management method is generally adopted in which the concentration of C1- ions, which have a particularly large effect among the corrosive ions contained in the concentrated waste liquid, does not exceed a certain limit (usually around 5.00 ppm). It is being

しかし、これら廃液中に冷却用の海水が一部でも混入す
ると、Ｃ１−濃度が一挙に高くなり、上記した腐食防止
の観点からの管理をする限り、蒸発濃縮により充分減容
することができず、微量の放射性物質と多量の非放射性
物質が混在したままの状態で同化処理しなければならな
い。　従って固化処理物が増加する。　一方、蒸発濃縮
には多大のエネルギーを要する。However, if even a portion of the seawater used for cooling gets mixed into these waste liquids, the C1- concentration will rise all at once, and as long as the above-mentioned management is carried out from the viewpoint of preventing corrosion, the volume cannot be sufficiently reduced through evaporation and concentration. , the assimilation process must be carried out in a state where trace amounts of radioactive materials and large amounts of non-radioactive materials remain mixed. Therefore, the amount of solidified products increases. On the other hand, evaporative concentration requires a large amount of energy.

従来は、放射性物質を含有する廃液はすべてを放射性廃
棄物として濃縮減容して同化処理する方針がとられてき
たが、放射性物質の除去技術が向上するにつれて、廃液
から放射性物質を後き出すことにより根本的な減容を行
ない、残りは無害なものとして取扱うという考え方もあ
る。　この方針を前提とするならば、放射能を全く除去
したものは、原子力施設から発生した廃液であっても非
放射性廃棄物として処理できることになり、これまで放
射性廃棄物としてひとまとめにしていた廃棄物のうちの
、かなりの量を減少させることができる。Previously, the policy was to treat all waste liquid containing radioactive materials as radioactive waste by concentrating and reducing the volume and assimilating it, but as radioactive material removal technology has improved, it has become necessary to remove radioactive materials from the waste liquid. There is also the idea of radically reducing the volume and treating the rest as harmless. If this policy is assumed, even waste liquid generated from nuclear facilities can be treated as non-radioactive waste if all radioactivity has been removed, and waste that was previously classified as radioactive waste will now be treated as non-radioactive waste. of which a considerable amount can be reduced.

このような方針の下に適切な処理をすれば、エネルギー
の面域にもつながる。　腐食作用はあるが非放射性であ
るＣ１−イオン等の腐食性イオンは非放射性廃棄物とし
て放出でき、器材腐食の問題は解決するはずである。Proper treatment based on this policy will lead to a wide range of energy sources. Corrosive ions such as C1- ions, which have a corrosive effect but are non-radioactive, can be released as non-radioactive waste, which should solve the problem of equipment corrosion.

本発明者らは、この考えをいかした放射性核種含有廃液
の処理法を見出すため、まず原子力発電所から発生する
各種廃液の化学性状および放射性状を調査した。In order to find a method for treating radionuclide-containing waste fluids that takes advantage of this idea, the present inventors first investigated the chemical and radiological properties of various waste fluids generated from nuclear power plants.

その結果、これらの廃液中には無機物および有殿物が共
存し、それ自体は有害な物質ではなく、放射能も微量で
あることがわかり、ざらに、含有される放射性核種の主
なものは５４Ｍｎと６０ＣＯであり、　　Ｃ３，１３７
Ｃ３が含有されている場合もあることを知った。　もつ
とも、最近では燃料体が改良され破損率が著しく減少し
たので、核***生成物のＣｓ核種はほとんど無視できる
。　いずれにせよ、これらの核種のすべてを除去すれば
、廃液はモニタリングし、放射能濃度が十分低いものは
、放出できるわけである。As a result, it was found that inorganic substances and precipitates coexist in these waste liquids, which are not harmful substances in themselves, and have a trace amount of radioactivity.Roughly speaking, the main radionuclides contained are 54Mn and 60CO, C3,137
I learned that some contain C3. However, recently, fuel bodies have been improved and the failure rate has been significantly reduced, so the Cs nuclide in the fission products can be almost ignored. In any case, if all of these nuclides are removed, the waste liquid can be monitored and those with sufficiently low radioactivity concentrations can be released.

放射性核種の除去手段としては、従来、凝集法でん、イ
オン交換樹脂吸着およびキレート性イオン交換樹脂吸着
などの方法があるが、これらの処理法の効果は、廃液の
ＤＨｌおよび微量であるが放射性核種を極限まで除去す
る上では障害となる、有機または無機の鏡体形成物の共
存状況に大きく依存する。　また、凝集法でんは、その
処理操作および条件が複雑でおる。Conventional methods for removing radionuclides include coagulation, ion-exchange resin adsorption, and chelating ion-exchange resin adsorption, but these treatment methods have the effect of reducing DHl in the waste liquid and a small amount of radioactivity. Removal of nuclides to the maximum extent depends largely on the coexistence of organic or inorganic mirror-forming substances, which are obstacles. In addition, the aggregation method requires complicated processing operations and conditions.

本発明者らの一部は、さきに共働者とともに、放射性核
種とくに錯体形成性の物質を含有する廃液を、まず活性
炭に、次にキレート性イオン交換樹脂に接触させること
により放射性核種を吸着除去する有効な方法を発明し、
すでに開示した。Some of the present inventors and their collaborators first contacted waste liquid containing radionuclides, particularly complex-forming substances, with activated carbon and then with a chelating ion exchange resin, thereby adsorbing and removing radionuclides. Invent an effective method to
Already disclosed.

（特開昭５７−４８６９９号） しかし、この方法を微生物、多種類の有機物、コロイド
状物質などを含有し、極めて複雑な化学形態を含む海水
が混入した廃液に直接適用しても、上記の吸着処理が海
水中の成分の存在により妨げられて、十分な効果が得ら
れないことが明らかとなった。(Japanese Patent Application Laid-open No. 57-48699) However, even if this method is directly applied to wastewater mixed with seawater containing microorganisms, various types of organic matter, colloidal substances, etc. and extremely complex chemical forms, the above-mentioned problem cannot be solved. It became clear that the adsorption process was hindered by the presence of components in the seawater, making it impossible to obtain a sufficient effect.

そこで本発明者らは、キレート性イオン交換樹脂および
活性炭を用いた放射性核種の吸着除去による処理法を、
海水が混入した放射性核種含有廃液にも適用する方策に
ついて、さらに研究を進めて本発明に至った。Therefore, the present inventors developed a treatment method by adsorption and removal of radionuclides using chelating ion exchange resin and activated carbon.
The present invention was achieved through further research into measures that can be applied to radionuclide-containing wastewater mixed with seawater.

本発明の放射性核種を含有する廃液の処理法は、放射性
核種を含有する廃液から、放射性核種の吸着を妨害する
化学物質、コロイド状物質（これらがどのような物質か
は不明である）、および微生物等を酸化剤で分解し、懸
濁浮遊物があれば濾過除去したのち、廃液をキレート性
イオン交換樹脂および活性炭に接触させ、放射性核種を
吸着除去することを特徴とする。　セシウム核種が共存
する場合、活性炭に接触させた後にゼオライトに接触さ
せ、これに吸着させれば、すべて除去できる。The method for treating waste liquid containing radionuclides of the present invention is to remove chemical substances, colloidal substances (it is unknown what kind of substances these are), and It is characterized by decomposing microorganisms with an oxidizing agent and removing any suspended matter by filtration, and then bringing the waste liquid into contact with a chelating ion exchange resin and activated carbon to adsorb and remove radionuclides. If cesium nuclides coexist, they can all be removed by contacting activated carbon and then zeolite and adsorbing them.

処理後の廃液は、モニタリングして、放射能が十分低い
ことを確認したならば、放出することもできるし、廃棄
物として同化処理することもできる。After the treatment, the waste liquid can be monitored and, if it is confirmed that the radioactivity is sufficiently low, it can be released or assimilated as waste.

本発明の処理法の対象となる放射性核種は、核***また
は放射化反応の生成物である、５１　ｃ　、、Ｍｏ１　
ｃｏ１５９Ｆ８１６０ｃｏ１９０ｓｒ１１３４ＣＳおよ
び１３７Ｃ３等であり、それらは主に床ドレン廃液およ
びイオン交換再生液中に、イオン状、コロイド状および
錯体状態で存在している。The radionuclide targeted by the treatment method of the present invention is a product of nuclear fission or activation reaction, 51 c , Mo1
co159F8160co190sr1134CS and 137C3, etc., and they exist mainly in the bed drain waste liquid and ion exchange regeneration liquid in ionic, colloidal and complex states.

上記の廃液は、放射性核種の吸着を妨害する錯体形成性
の無機物および（または）有機物を含有する場合が多い
。　とくに海水が混入した廃液中には、海水中の生物を
起源とするものをはじめ、多種多様の有機錯体が含まれ
ており、放射性核種の吸着に悪影響を与える。The waste liquids mentioned above often contain complex-forming inorganic and/or organic substances that interfere with the adsorption of radionuclides. In particular, wastewater mixed with seawater contains a wide variety of organic complexes, including those originating from organisms in seawater, which have a negative impact on the adsorption of radionuclides.

これらの妨害物質の酸化分解に用いる酸化剤としては、
一般に化学工業や分析で用いられている酸化剤を使えば
よく、代表的なものは、オゾン、過酸化水素、次亜塩素
酸塩、塩素酸塩、硝酸塩、亜硝酸塩、二酸化マンガン、
過マンガン酸塩およびクロム酸塩などであり、アルカリ
金属およびアルカリ土類金属の塩が好ましい。　海水が
混入した廃液の酸化分解には、次亜塩素酸ナトリウムま
たは過酸化水素が最適である。The oxidizing agents used for the oxidative decomposition of these interfering substances are:
Any oxidizing agent that is generally used in the chemical industry or analysis can be used; typical ones include ozone, hydrogen peroxide, hypochlorite, chlorate, nitrate, nitrite, manganese dioxide,
permanganates and chromates, and alkali metal and alkaline earth metal salts are preferred. Sodium hypochlorite or hydrogen peroxide are optimal for oxidative decomposition of wastewater contaminated with seawater.

次亜塩素酸塩は、廃液に加えて室温で数十時間放置する
だけで、吸着に悪影響を与える物質を除去できる。　温
度を高めれば反応は速くなるが、通常はその必要はない
。Hypochlorite can remove substances that adversely affect adsorption by simply adding it to the waste liquid and leaving it at room temperature for several tens of hours. Elevating the temperature will speed up the reaction, but this is usually not necessary.

過酸化水素は低温では作用がゆるやかであるが、加温す
ることによって次亜塩素酸塩と同等かまたはそれ以上の
効果を１ｑること゛ができる。Hydrogen peroxide has a slow effect at low temperatures, but by heating it, it can have an effect equal to or greater than that of hypochlorite by 1q.

酸化分解処理を行なう際の液性は広い範囲にわたること
ができるが、酸性域またはアルカリ性域でとくに効果が
高い。The oxidative decomposition treatment can be carried out over a wide range of liquid properties, but it is particularly effective in the acidic or alkaline range.

加えるべき酸化剤の量は、放射性核種を含有する廃液の
性状によって異なるが、廃液１１当り１０％次亜塩素酸
塩水溶液では通常０．３〜３威、３５％過酸化水素水で
は０．５〜５ｍｌあれば十分である。The amount of oxidizing agent to be added varies depending on the properties of the waste liquid containing radionuclides, but it is usually 0.3 to 3 oxidants per 11 parts of waste liquid for a 10% hypochlorite aqueous solution, and 0.5 for a 35% hydrogen peroxide solution. ~5 ml is sufficient.

酸化処理後、廃液は、懸濁浮遊物があればそれを取り除
くために濾過処理する。　濾過方法は、プレコート濾過
、カートリッジ濾過およびメンブレン濾過のいずれの方
法でもよいが、１μｍ以下の濾過能力を有する濾過方法
が好ましい。After the oxidation treatment, the waste liquid is filtered to remove any suspended solids. The filtration method may be any of precoat filtration, cartridge filtration, and membrane filtration, but a filtration method having a filtration ability of 1 μm or less is preferable.

濾過された廃液を接触させるキレート性イオン交換樹脂
としては、フェノール系、スチレン系、エポキシ系、ア
クリルエステル系の樹脂母体に官能基として、ジエチレ
ントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレ
ンペンタミン、ペンタエチレンへキサミン等のアミン類
、イミノジ酢酸等のアミノカルボン酸類、ジブロバノー
ルアミン等のアルコールアミン類、尿素、チオ尿素等の
尿素類、アミンリン酸類、アシドオキシムを導入したも
のがいずれも適用できる。The chelating ion exchange resin with which the filtered waste liquid is brought into contact may contain diethylenetriamine, triethylenetetramine, tetraethylenepentamine, or pentaethylenehexamine as a functional group on a phenol-based, styrene-based, epoxy-based, or acrylic ester resin matrix. amines such as amines such as iminodiacetic acid, aminocarboxylic acids such as iminodiacetic acid, alcohol amines such as dibrobanolamine, ureas such as urea and thiourea, amine phosphoric acids, and acid oximes can be used.

キレート性イオン交換樹脂と接触させる廃液の液性は、
ｐＨ１〜１０、好ましくはｐＨ２〜８に調整することが
、高い除去率を得るために望ましい。　また液温は、樹
脂の耐久性の点から７０℃以下に止めるべきである。The liquid properties of the waste liquid to be brought into contact with the chelating ion exchange resin are as follows:
It is desirable to adjust the pH to 1 to 10, preferably 2 to 8, in order to obtain a high removal rate. In addition, the liquid temperature should be kept at 70° C. or lower from the viewpoint of resin durability.

本発明において用いる活性炭は、吸着剤として市販され
実用化されている石炭系、ヤシ殻系またはピッチ系のい
ずれでもよく、形状も造粒炭、破砕炭または粉末炭をえ
らばないが、液を処理するという便宜からいえば、石炭
系またはヤシ殻系の造粒炭か破砕炭がよい。The activated carbon used in the present invention may be coal-based, coconut shell-based, or pitch-based, which are commercially available and put into practical use as adsorbents, and the shape may be granulated coal, crushed coal, or powdered carbon, but the activated carbon may be used for liquid treatment. For convenience, coal-based or coconut shell-based granulated charcoal or crushed charcoal is preferable.

活性炭との接触に対して、液のＩ）Ｈはめまり影響しな
い。Liquid I)H has no effect on contact with activated carbon.

廃液の放射性核種として、Ｃ３核種がモニタリングのも
とで検出されない場合、吸着処理はキレート性イオン交
換樹脂と活性炭との処理で十分である。　しかし廃液に
Ｃ３核種が共存する場合、上記の活性炭処理に引き続き
、ゼオライトと接触させてこれを除去する。　ゼオライ
トによる吸着処理は、キレート性イオン交換樹脂処理の
次に行ない、最後に活性炭処理をしても、同様な効果が
得られる。If C3 nuclide is not detected as a radionuclide in the waste liquid under monitoring, treatment with a chelating ion exchange resin and activated carbon is sufficient as the adsorption treatment. However, if C3 nuclides coexist in the waste liquid, they are removed by contacting with zeolite following the above-mentioned activated carbon treatment. The same effect can be obtained even if adsorption treatment with zeolite is performed after treatment with a chelating ion exchange resin, and finally treatment with activated carbon is performed.

本発明において用いるゼオライトは、吸着剤として市販
され実用化されている天然ゼオライト系、合成ゼオライ
ト系が使用でき、各々の系のモルデナイト、クリノプチ
ライト、バーミキュライト、フォージャライト、および
一般にモレキュラーシーブとして市販されている合成ゼ
オライトを包含する。The zeolite used in the present invention can be a natural zeolite type or a synthetic zeolite type that is commercially available and put into practical use as an adsorbent, and mordenite, clinoptilite, vermiculite, faujalite, and generally commercially available molecular sieves of each type can be used. This includes synthetic zeolites.

本発明の処理法は、回分式でも連続式でも実施できるが
、操作の便宜からいえば一般には連続式が有利である。Although the treatment method of the present invention can be carried out either batchwise or continuously, the continuous method is generally advantageous in terms of operational convenience.

連続式操作はまず、処理すべき放射性核種を含有する廃
液をキレート性イオン交換樹脂を充填した塔に、通常は
空間速度（以下ｒｓＶＪと記す。）１０Ｈｒ　　以下、
好ましくは５Ｈｒ−１程度の速度で通液し、つぎに活性
炭を充填した塔に、通常は５Ｖ＝１０Ｈｒ　−１以下の
速度で通液する。　通液の方向は、上向流または下向流
のどちらでもよい。In continuous operation, first, waste liquid containing radionuclides to be treated is transferred to a column filled with a chelating ion exchange resin at a space velocity (hereinafter referred to as rsVJ) of 10 hours or less.
The liquid is preferably passed at a rate of about 5 Hr-1, and then the liquid is passed through a column filled with activated carbon, usually at a rate of 5V=10 Hr-1 or less. The direction of liquid flow may be either upward flow or downward flow.

Ｃ３核種が共存する場合は、ざらにゼオライトを充填し
た塔に、５Ｖ＝２０１−（ｒ”１以下、好ましくは５Ｈ
ｒ”前後の速度で通液する。When C3 nuclides coexist, 5V=201−(r”1 or less, preferably 5H
Flow the liquid at a speed of around r''.

回分式操作の場合は、上記の活性炭またはキレート性イ
オン交換樹脂を充填した塔の代りに、混合槽と静置槽と
の組み合わせを多段に配列し、キレート性イオン交換樹
脂または活性炭を混合槽中で懸濁状態で液と接触させ、
つぎに懸濁液を静置槽に移して固液分離することの繰り
返しによって処理してもよいし、あるいはまた混合槽と
静置槽に充填塔を組み合わせて使用してもよい。In the case of batch operation, instead of the tower filled with the above-mentioned activated carbon or chelating ion exchange resin, a combination of mixing tanks and static tanks is arranged in multiple stages, and the chelating ion exchange resin or activated carbon is placed in the mixing tank. contact with the liquid in a suspended state,
Next, the suspension may be transferred to a static tank and subjected to solid-liquid separation repeatedly, or a packed tower may be used in combination with the mixing tank and the static tank.

本発明で処理する廃液中の放射性核種濃度にはとくに制
限はないが、イオン交換樹脂の容量からいって、１０−
２μＣｉ／ｍ！以下のものが適当である。There is no particular limit to the radionuclide concentration in the waste liquid treated in the present invention, but considering the capacity of the ion exchange resin, 10-
2μCi/m! The following are suitable.

一般に、海水が混入した放射性廃液の川は少なく、混入
する頻度も低い。　そこで、本発明を一層有利に実施す
るために、海水が混入した廃液は、そうでないものと区
別して次のように処理するとよい。　すなわち、２００
ｊ！ドラム缶に直接吸着剤を充填するか、または小型の
充填塔に各吸着剤を充填し、前述連続処理操作における
通液速度で廃液を流して処理した後、ドラム缶に、セメ
ント、アスファルトまたはプラスチックの固化剤を流し
込んで固化処理する。　この態様は、操作の単純化、吸
着剤の有効利用および設備の簡略化の点で有益である。In general, there are few rivers where radioactive wastewater is contaminated with seawater, and the frequency of contamination is low. Therefore, in order to carry out the present invention more advantageously, it is preferable to treat waste liquid mixed with seawater as follows, distinguishing it from waste liquid mixed with seawater. That is, 200
j! Either the drums are filled with adsorbents directly or each adsorbent is filled in a small packed column and the waste liquid is passed through at the same rate as in the continuous treatment operation described above. After treatment, the drums are filled with cement, asphalt or plastic. Pour the agent and solidify it. This embodiment is beneficial in terms of simplification of operation, effective use of adsorbent, and simplification of equipment.

本発明の処理法によれば、無機物が多量に混在する放射
性廃液から、きわめて有利に放射性核種を除去すること
ができる。　設備は簡単で、安全な条件下で運転できる
。　本発明の意義は、従来のような腐食性イオンの混在
した廃液、とくに海水が混入した放射性廃液を対象とす
るときに大きい。　また、蒸発濃縮に多大なエネルギー
を消費していた稀薄な放射性廃液の処理に適用すれば、
大幅なエネルギーの節減が可能である。　以下の実例が
示すように、処理ずみの廃液の放射能レベルは、環境に
放出できるほど充分に低い。According to the treatment method of the present invention, radionuclides can be removed very advantageously from radioactive waste liquid containing a large amount of inorganic substances. The equipment is simple and can be operated under safe conditions. The significance of the present invention is great when it targets conventional waste liquids mixed with corrosive ions, especially radioactive waste liquids mixed with seawater. In addition, if applied to the treatment of dilute radioactive waste liquid, which requires a large amount of energy to evaporate and concentrate,
Significant energy savings are possible. As the examples below demonstrate, the radioactivity level of the treated effluent is low enough to be released into the environment.

実施例１ Ｃｏ、　　Ｍｎ、　　Ｃ３，１３７Ｃ３および海水を含
有する廃液１１に、１０％次亜塩素酸ソーダ水溶液３ｄ
を加え、室温で２日以上放置して酸化処理した後、メン
ブレンフィルターで懸濁浮遊物を濾過した。Example 1 3d of 10% sodium hypochlorite aqueous solution was added to waste liquid 11 containing Co, Mn, C3,137C3 and seawater.
was added and left at room temperature for 2 days or more for oxidation treatment, and then the suspended solids were filtered with a membrane filter.

つぎに、その濾液の吐１を６〜７に調整し、フェノール
系キレート樹脂「ユニセレツクス」　（ユニチカ（株）
登録商標）ＵＲ−２００Ｈの２５０ｍ１を充填したカラ
ムに、５Ｖ＝２Ｈｒ”’で下向流として通液した。　続
いて、ヤシガラ活性炭「ツルミコールＪ２５０ｄを充填
したカラムに、５Ｖ＝０．７８ｒ’で下向流として、さ
らに合成ゼオライトｒＮａ型合成モルデナイトＪ２５０
ｄを充填したカラムに、５Ｖ＝２Ｈｒ−１で下向流とし
て通液した。Next, the discharge value of the filtrate was adjusted to 6 to 7, and the phenolic chelate resin "UNISELEX" (Unitika Co., Ltd.) was used.
The liquid was passed through a column filled with 250 ml of UR-200H (registered trademark) in a downward flow at 5V=2Hr''.Next, the liquid was passed downwardly at 5V=0.78r' into a column filled with coconut shell activated carbon "Tsurumicol J250d". As a countercurrent, further synthetic zeolite rNa type synthetic mordenite J250
The solution was passed through the column filled with d as a downward flow at 5V=2Hr-1.

各段階において、被処理液を定期的に採取し、放射能濃
度を測定した。　その結果を第１図に示す。　廃液に共
存する放射性核種は、まずキレート性イオン交換樹脂ｔ
ＪＲ−２０Ｃａで処理すると、５４Ｍｎが除去され検出
限界濃度以下になり、つぎに活性炭処理で６０ＣＯが、
そしてゼオライトにより　　Ｃ３および１３７Ｃ３が検
出限界濃度以下となった。　この廃液は環境に放出可能
である。At each stage, the liquid to be treated was periodically sampled and the radioactivity concentration was measured. The results are shown in FIG. The radionuclides coexisting in the waste liquid are first treated with chelating ion exchange resin t.
When treated with JR-20Ca, 54Mn was removed and the concentration became below the detection limit, and then with activated carbon treatment, 60CO was removed.
Zeolite reduced the concentration of C3 and 137C3 to below the detection limit. This waste liquid can be released into the environment.

比較例１ 実施例１で処理の対象としたものと同じ廃液を、次亜塩
素酸ナトリウムによる酸化処理をぜずに実施例１で使用
した濾過器により濾過し、以後の処理も実施例１と同じ
条件および手順で処理した。Comparative Example 1 The same waste liquid as that treated in Example 1 was filtered using the filter used in Example 1 without oxidation treatment with sodium hypochlorite, and the subsequent treatments were also the same as in Example 1. Treated under the same conditions and procedures.

その結果を第２図に示す。　ゼオライト吸着後も被処理
液の放射能レベルは環境に放出するに充分なほど低下し
ていなかった。　廃液をまず酸化処理することによって
、以後の放射性核種の吸着が効果的に行なわれることが
わかる。The results are shown in FIG. Even after adsorption with zeolite, the radioactivity level of the treated liquid had not decreased enough to be released into the environment. It can be seen that by first oxidizing the waste liquid, subsequent adsorption of radionuclides can be carried out effectively.

実施例２ ６０ＣＯ、”’Ｍｎ　、Ｃｌ−および海水を含有する廃
液１ｉに、３５％過酸化水素を５ｄ添加し、１００℃で
２時間加熱してから、１μｍカートリッジフィルターで
懸濁浮遊物を濾過した。　その濾液にＨ２ＳＯ４を加え
てｐＨ６に調整し、以後ゼオライト処理を除いては、実
施例１と同じ条件および手順で処理した。Example 2 5 d of 35% hydrogen peroxide was added to a waste solution 1i containing 60CO, Mn, Cl- and seawater, heated at 100°C for 2 hours, and then filtered the suspended solids with a 1 μm cartridge filter. The filtrate was adjusted to pH 6 by adding H2SO4, and thereafter treated under the same conditions and procedures as in Example 1, except for the zeolite treatment.

その結果を第３図に示す。　処理後の廃液中の核種　Ｃ
ｏおよび５４Ｍｎは、ともに検出限界濃度以下であり、
この被処理液は環境に放出可能となった。The results are shown in FIG. Nuclides in waste liquid after treatment C
o and 54Mn are both below the detection limit concentration,
This liquid to be treated can now be released into the environment.

【図面の簡単な説明】[Brief explanation of drawings]

図面はいずれも本発明の処理法の効果を説明するための
ものであって、 第１図および第３図は、本発明の実施例において、廃液
中の放射性核種が吸着除去される模様を示すグラフであ
り、 第２図は、比較例において、廃液中の放射性核種の吸着
除去が海水の混入により妨害されることを示すグラフで
ある。 特許出願人　　　　　東京電力株式会社同　　　　　日
揮株式会社The drawings are all for explaining the effects of the treatment method of the present invention, and Figures 1 and 3 show how radionuclides in waste liquid are adsorbed and removed in an example of the present invention. FIG. 2 is a graph showing that adsorption and removal of radionuclides in waste liquid is hindered by contamination of seawater in a comparative example. Patent applicant: Tokyo Electric Power Company, Inc. JGC Corporation

Claims (7)

【特許請求の範囲】[Claims] （１）放射性核種を含有する廃液をまず酸化剤で処理し
て含まれている有機化合物を酸化分解したのち、廃液を
キレート性イオン交換樹脂および活性炭に接触させて放
射性核種を吸着除去することを特徴とする放射性核種を
含有する廃液の処理法。(1) The waste liquid containing radionuclides is first treated with an oxidizing agent to oxidize and decompose the organic compounds contained therein, and then the waste liquid is brought into contact with a chelating ion exchange resin and activated carbon to adsorb and remove the radionuclides. A method for treating waste liquid containing characteristic radionuclides. （２）酸化分解ののち、廃液を濾過処理して浮遊懸濁物
を除去する工程を含む特許請求の範囲第１項の処理法。(2) The treatment method according to claim 1, which includes the step of filtering the waste liquid to remove suspended solids after the oxidative decomposition. （３）放射性核種を含有する廃液が、床ドレン廃液また
はイオン交換再生廃液である特許請求の範囲第１項の処
理法。(3) The treatment method according to claim 1, wherein the waste liquid containing radionuclides is a bed drain waste liquid or an ion exchange regeneration waste liquid. （４）放射性核種を含有する廃液が、海水の混入した廃
液である特許請求の範囲第１項の処理法。(4) The treatment method according to claim 1, wherein the waste liquid containing radioactive nuclides is a waste liquid mixed with seawater. （５）酸化剤として次亜塩素酸塩を使用する特許請求の
範囲第１項の処理法。(5) The treatment method according to claim 1, which uses hypochlorite as the oxidizing agent. （６）酸化剤として過酸化水素を使用する特許請求の範
囲第１項の処理法。(6) The treatment method according to claim 1, which uses hydrogen peroxide as the oxidizing agent. （７）放射性各種を含有する廃液が放射性セシウムを含
有する場合であって、廃液を活性炭に接触させた後、ゼ
オライトに接触させる工程を含む特許請求の範囲第１項
の処理法。(7) In the case where the waste liquid containing various radioactive substances contains radioactive cesium, the treatment method according to claim 1, which includes the step of contacting the waste liquid with activated carbon and then with zeolite.