JPS62143921A - Epoxy resin composition - Google Patents

Abstract

PURPOSE:To provide the titled composition of outstanding moldability, moisture resistance, rigidity development capability, etc., useful for semiconductor sealing, comprising a novolak type epoxy resin, phenolic novolak resin, inorganic filler and specific spherical polymer beads from aromatic vinyl compound. CONSTITUTION:The objective composition can be obtained by incorporating (A) a novolak type epoxy resin (e.g. cresol novolak type one) with (B) a phenolic novolak resin (pref. with a molecular weight 500-2,000 and free phenol content >=1wt%), (C) inorganic filler (pref. fused silica with a particle size <=150mu and average particle size 5-20mu) and (D) spherical polymer beads with an average particle size 3-100mu prepared from aromatic vinyl compound (e.g. styrene), having such a purity that, when subjected to extraction treatment with 10wt. times, based on said beads, of ion exchange water, the resultant water after said treatment will give an electric conductance <=200mus/cm (pref. <=100mus/cm).

Description

【発明の詳細な説明】 〈産業上の利用分野〉 本発明はエポキシ樹脂組成物に関し、特に半導体封止用
として有用な組成物に関する。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION <Industrial Application Field> The present invention relates to an epoxy resin composition, and particularly to a composition useful for semiconductor encapsulation.

〈従来の技術〉 半導体素子を熱硬化性樹脂で封止した場合、硬化時の硬
化収縮および冷却時の熱収縮により内部応力が発生し、
素子配線の変形、素子の割れ、ボンディングワイヤの切
断などの問題がある。このため内部応力を低下させる方
法として、ポリエステルエラストヤーやシリコーンゴム
などを変性剤として用い、硬化剤の弾性率を低下させる
ことが行なわれている。<Conventional technology> When a semiconductor element is encapsulated with a thermosetting resin, internal stress is generated due to curing shrinkage during curing and thermal shrinkage during cooling.
There are problems such as deformation of element wiring, cracking of elements, and cutting of bonding wires. Therefore, as a method of reducing the internal stress, polyester elastomer, silicone rubber, or the like is used as a modifier to lower the elastic modulus of the curing agent.

しかし、この方法では硬化物の弾性率を低下させ、内部
応力を低下させる効果はあるが、ガラス転移点の低下、
耐湿性の低下などが生じ問題があった。However, although this method has the effect of lowering the elastic modulus of the cured product and lowering internal stress, it also lowers the glass transition point.
There were problems such as a decrease in moisture resistance.

この問題を解決するため、充填材として平均粒径３〜１
００μの芳香族ビニル化合物の球状重合体粒子を配合す
る方法が提案されている。この方法により、ガラス転位
点や耐湿性の低下を伴うことなく、硬化物の弾性率を低
下させる仁とができる。In order to solve this problem, we used a filler with an average particle size of 3 to 1.
A method of blending spherical polymer particles of an aromatic vinyl compound with a diameter of 0.00 μm has been proposed. By this method, it is possible to obtain a resin that lowers the elastic modulus of the cured product without lowering the glass transition point or moisture resistance.

〈発明が解決しようとする問題点〉 本発明者等はさらに優れた成型性、反応性及び硬度発現
性を得るべく、この方法の改良について鋭意検討した結
果、充填材として添加する球状重合体粒子の純度を上げ
ることにより、上記目的を達成できることを見出し本発
明に至った。<Problems to be Solved by the Invention> In order to obtain even better moldability, reactivity, and hardness development, the present inventors have conducted extensive studies on improving this method, and as a result, the present inventors have found that spherical polymer particles to be added as a filler have been developed. The inventors have discovered that the above object can be achieved by increasing the purity of the compound, leading to the present invention.

〈問題点を解決するための手段〉 すなわち、本発明は、（１）ノボラック型エポキシ樹脂
、（２）フェノール系ノボラック樹脂、（８）無機質充
填材、（４）平均粒径８〜１００μの芳香族ビニル化合
物の球状重合体粒子を必須成分とするエポキシ樹脂組成
物にして、（４）の球状電合体粒子が、該粒子をその１
０倍重量のイオン交換水で抽出処理した場合、得られる
抽出水の電気伝導度が２００μｓ／の以下となるような
純度を有することを特徴とするエポキシ樹脂組成物を提
供するものである。<Means for Solving the Problems> That is, the present invention provides (1) a novolac type epoxy resin, (2) a phenolic novolac resin, (8) an inorganic filler, and (4) an aroma with an average particle size of 8 to 100μ. The spherical electropolymer particles of (4) are made into an epoxy resin composition containing spherical polymer particles of group vinyl compound as an essential component.
The present invention provides an epoxy resin composition characterized in that it has such purity that when extracted with 0 times the weight of ion-exchanged water, the electrical conductivity of the resulting extracted water is 200 μs/or less.

本発明で使用されるノボラック型エポキシ樹脂とはフェ
ノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラッ
ク型エポキシ樹脂、チル４；−ｈＬ牝≠Ｔ≠型＝岬坤弓
４１糾レゾルシンノボラック型エポキシ樹脂、さらには
２．４−あるいは、２．６−キシレノール、ノニルフェ
ノールなどのアルキルフェノールとフェノールやクレゾ
ールとを共縮合して得られるノボラックを原料とするノ
ボラック型エポキシ樹脂などが例示される。The novolac type epoxy resins used in the present invention include phenol novolac type epoxy resins, cresol novolac type epoxy resins, chill 4;-hL female≠T≠ type=Misakikunyu 41 resorcinol novolac type epoxy resins, and 2. Examples include novolak-type epoxy resins made from novolak obtained by co-condensing alkylphenols such as 4- or 2,6-xylenol and nonylphenol with phenol or cresol.

本発明で使用されるフェノール系ノボラック樹脂はフェ
ノール、アルキル置換フェノール（例えばクレゾール、
キシレノール）マタはレゾルシンのような多価フェノー
ル等ノフェノール類とホルムアルデヒドの付加縮合によ
って合成されるものでノボラック型エポキシ樹脂の硬化
剤として知られているものである。The phenolic novolak resin used in the present invention is phenol, alkyl-substituted phenol (e.g. cresol,
Xylenol (xylenol) is synthesized by addition condensation of formaldehyde and polyphenols such as resorcinol, and is known as a curing agent for novolak-type epoxy resins.

これらの中では、フェノールノボラックが特に好ましい
。また、流れ性、耐熱性より分子量は５００〜２０００
のもので、かつフリーフェノール類の含有量が１％以下
のものが好ましい。Among these, phenol novolacs are particularly preferred. In addition, the molecular weight is 500-2000 due to flowability and heat resistance.
It is preferable that the content of free phenols is 1% or less.

本発明においてノボラック型エポキシ樹脂とフェノール
系ノボラック樹脂の配合比はエポキシ基１個に対してフ
ェノール性水酸基を０．５〜１．２の割合で用いる。In the present invention, the blending ratio of the novolak type epoxy resin and the phenolic novolak resin is such that the ratio of phenolic hydroxyl group to one epoxy group is 0.5 to 1.2.

本発明に用いる無機質充填材とは溶融シリカ、結晶シリ
カ、合成シリカ、アルミナなどが挙げられ、中でも溶融
シリカが好ましく用いられる。その粒度は成型加工性よ
り１６０μ以下が好ましい。また平均粒径は１〜３０μ
特に５〜２０μが好ましい。その使用量はエポキシ樹脂
１００重２部に対して１００〜９００重量部である。Examples of the inorganic filler used in the present invention include fused silica, crystalline silica, synthetic silica, and alumina, among which fused silica is preferably used. The particle size is preferably 160 μm or less in terms of moldability. Also, the average particle size is 1 to 30μ
Particularly preferred is 5 to 20μ. The amount used is 100 to 900 parts by weight per 100 parts by weight of epoxy resin.

本発明で使用する平均粒径８〜１００μの芳香族ビニル
化合物の球状重合体粒子は例えば、特開昭５９−６６４
０６記載の方法により得られるものであり、芳香族ビニ
ルを主体とする単量体、単量体に可溶性の触媒、アニオ
ン乳化剤を含む水分散系を均質化処理し、次いで重合さ
せることにより得られるものである。すなわち芳香族ビ
ニル化合物を主成分とし、これと共重合しうる他のエチ
レン性不飽和単量体およびまたは架橋性単量体との混合
物であり、単量体混合物中芳香族ビニルと共重合しつる
他の単量体およびまたは架橋性単量体は５０！ｔ％以下
である。芳香族ビニルの例としてはスチレン、置換スチ
レン（例えばアルキル置換スチレン、クロロスチレン、
ブロモスチレン及びシゝクロロスチレン等のベンゼン環
に１個またはそれ以上の非反応性置換基を有するもの）
及びビニルナフタレンなどが挙げられる。Spherical polymer particles of an aromatic vinyl compound having an average particle size of 8 to 100μ used in the present invention are, for example,
It is obtained by the method described in 06, and is obtained by homogenizing an aqueous dispersion containing a monomer mainly composed of aromatic vinyl, a catalyst soluble in the monomer, and an anionic emulsifier, and then polymerizing it. It is something. In other words, it is a mixture containing an aromatic vinyl compound as a main component and other ethylenically unsaturated monomers and/or crosslinkable monomers that can be copolymerized with this, and which can be copolymerized with the aromatic vinyl in the monomer mixture. Other monomers and/or crosslinking monomers are 50! t% or less. Examples of aromatic vinyls include styrene, substituted styrene (e.g. alkyl-substituted styrene, chlorostyrene,
Those having one or more non-reactive substituents on the benzene ring such as bromostyrene and dichlorostyrene)
and vinylnaphthalene.

また芳香族ビニルと共重合可能な他のエチレン性不飽和
単量体としては、アクリル酸エステル（メチルアクリレ
ート、エチルメタアクリレート、ヒドロキシエチルメタ
クリレートなど）、ニトリル（アクリロニトリル、メタ
クリレートリルなど）、ジエン（ブタジェン、イソプレ
ンなど）などが挙げられる。また架橋性単量体は上記ビ
ニル単量体と、共重合しうる多官能単慮体であり、例え
ばジビニルベンゼン、多価アルコールのジ及びトリメタ
クリル及びアクリル酸エステル（エチレングリコールジ
メクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、
トリエチレングリコールジメタクリレートなど）、アリ
ル化合物（ジアリルフタレート、ジアリルマレート、ア
リルアクリレートなど）などが挙げられる。Other ethylenically unsaturated monomers that can be copolymerized with aromatic vinyl include acrylic esters (methyl acrylate, ethyl methacrylate, hydroxyethyl methacrylate, etc.), nitriles (acrylonitrile, methacrylate trile, etc.), and dienes (butadiene, etc.). , isoprene, etc.). The crosslinkable monomer is a polyfunctional monomer that can be copolymerized with the above-mentioned vinyl monomer, such as divinylbenzene, di- and trimethacrylate of polyhydric alcohols, and acrylic esters (ethylene glycol dimecrylate, ethylene glycol dimethacrylate,
triethylene glycol dimethacrylate, etc.), allyl compounds (diallyl phthalate, diallyl maleate, allyl acrylate, etc.), and the like.

また重合触媒としては上記単量体混合物に可溶性である
ことが必要であり、ベンゾイルパーオキシド、ラウロイ
ルパーオキシドなどの有機過酸化物、アゾビスイソブチ
ロニトリル、１＼゛ アゾビスジメチルバレロニトリルなどのアゾ化合物など
が単独または混合使用することができ、その使用量は全
仕込単量体に対し０．２〜２ｍｔ％用いる。重合温度は
一般に５０〜９０”Ｃが適当である。The polymerization catalyst must be soluble in the above monomer mixture, such as organic peroxides such as benzoyl peroxide and lauroyl peroxide, azobisisobutyronitrile, 1\゛azobisdimethylvaleronitrile, etc. These azo compounds can be used alone or in combination, and the amount used is 0.2 to 2 mt% based on the total monomers charged. A suitable polymerization temperature is generally 50 to 90''C.

重合完了後、得られた球状重合体粒子を遠心分離、濾過
などにより水性相から単離する。After the polymerization is complete, the resulting spherical polymer particles are isolated from the aqueous phase by centrifugation, filtration, or the like.

単離した球状重合体粒子を、該粒子中に含まれる不純物
を除去するために更に溶媒で洗浄した後、乾燥する。除
去すべき不純物は電解質であり、例えば前記のアニオン
乳化剤のように重合工程で使用された電解質、および重
合後処理工程において必要に応じて使用された電解質で
ある。The isolated spherical polymer particles are further washed with a solvent to remove impurities contained in the particles, and then dried. The impurities to be removed are electrolytes, such as those used in the polymerization process, such as the anionic emulsifier mentioned above, and electrolytes used as necessary in post-polymerization treatment steps.

かかる不純物である電解質を溶剤洗浄で除去するために
使用される溶剤としては、例えば水、メチルアルコール
、エチルアルコール、プロピルアルコール、アセトン、
テトラヒドロフランなどが挙げられ、これらの溶媒をそ
れぞれ単独で使用するか、または混合溶媒として使用で
きる。Examples of solvents used to remove electrolyte impurities by solvent cleaning include water, methyl alcohol, ethyl alcohol, propyl alcohol, acetone,
Examples include tetrahydrofuran, and these solvents can be used alone or as a mixed solvent.

溶媒洗浄の方式は特に限定されるものではなく、例えば
洗浄槽中で未洗浄の球状重合体粒子と溶媒とを攪拌など
により十分に接触させた後に固液分離する方式、遠心分
離機や一過器中で洗浄と固液分離を行う方式などが挙げ
られる。The method of solvent washing is not particularly limited, and includes, for example, a method in which unwashed spherical polymer particles and a solvent are brought into sufficient contact with the solvent by stirring in a washing tank, and then solid-liquid separation is performed, a method using a centrifugal separator, or a method in which solid-liquid separation is performed. Examples include methods that perform washing and solid-liquid separation in a vessel.

洗浄の程度は、洗浄後乾燥された球状重合体粒子中に含
まれる不純物を本発明の目的を達成する量に除去するよ
う行われる。The degree of washing is determined to remove impurities contained in the spherical polymer particles dried after washing to an amount that achieves the purpose of the present invention.

球状重合体粒子中に含まれる不純物が多いと、樹脂の成
型性、反応性、硬度発現性が低下する。If there are many impurities contained in the spherical polymer particles, the moldability, reactivity, and hardness development of the resin will decrease.

一般的に実用上、経済上の理由から球状重合体粒子の純
度を該樹脂をその１０倍Ｍ量のイオン交換水で抽出処理
した場合、得られる抽出水の電気伝導度が２００μＳ／
３以下となるような純度とすべきであり、さらに好まし
くは、１００μＳ／ｃｍ以下となるようにすべきである
。Generally, for practical and economic reasons, when the purity of spherical polymer particles is extracted with ion-exchanged water of 10 times the M amount of the resin, the electrical conductivity of the obtained extracted water is 200μS/
The purity should be 3 or less, more preferably 100 μS/cm or less.

球状重合体粒子としては、アクリル系樹脂、フェノール
樹脂によるものが知られているが、これらを使用した場
合は耐熱性・耐湿性の低下を招く。As spherical polymer particles, those made of acrylic resin and phenol resin are known, but when these are used, heat resistance and moisture resistance are reduced.

また、球状重合体粒子は良好な流れ性・成型加工性を維
持するため平均粒径が８〜ｉｏθμである。Further, the spherical polymer particles have an average particle diameter of 8 to ioθμ in order to maintain good flowability and moldability.

上記範囲より粒径が小さい場合、流れ性が低下し、一方
粒径が大きい場合は、流れ性が良すぎて、成型加工性が
低下する。If the particle size is smaller than the above range, the flowability will be reduced, while if the particle size is large, the flowability will be too good and the moldability will be reduced.

このようにして得られる平均粒径８〜１００μの芳香族
ビニル化合物の球状重合体粒子はエポキシ樹脂１００重
量部鉦こ対し１０〜２００重量部好ましくは２０〜１０
０重λ部である。The thus obtained spherical polymer particles of aromatic vinyl compound having an average particle diameter of 8 to 100μ are 10 to 200 parts by weight, preferably 20 to 10 parts by weight, per 100 parts by weight of epoxy resin.
It is a 0-fold λ section.

球状重合体粒子の添加量が１０重量・部番こ満たない場
合、低応カイヒの効果が得られず、一方、２ｏｏｉｉ部
をこえて用いた場合、成型加工性が低下する。If the amount of the spherical polymer particles added is less than 10 parts by weight, the effect of reducing resistance cannot be obtained, while if more than 20 parts by weight is used, the molding processability is reduced.

本発明は以上述べたようにノボラック型上合体粒子を必
須成分としたエポキシ樹脂組成物であるが、必要に応じ
て２．４．６−トリス（ジメチルアミノメチル）フェノ
ールやベンジルジメチルアミンのような三級アミン、２
−エチル−４−メチルイミダゾールや２−フェニル−４
−メチルイミダゾールなどのイミダゾール類、などの硬
化促進剤、天然ワックス、合成ワックス、高級脂肪酸お
よびその金属塩類、もしくはパラフィンなどの離型剤あ
るいはカーボンブラックのような着色剤、さらにカンブ
リング剤などを添加してもよい。As described above, the present invention is an epoxy resin composition containing novolac-type supercoalized particles as an essential component, but if necessary, 2.4.6-tris(dimethylaminomethyl)phenol or benzyldimethylamine may be added. Tertiary amine, 2
-ethyl-4-methylimidazole and 2-phenyl-4
- Addition of curing accelerators such as imidazoles such as methylimidazole, natural waxes, synthetic waxes, higher fatty acids and their metal salts, or mold release agents such as paraffin, coloring agents such as carbon black, and cambling agents. You may.

また、三酸化アンチモン、リン化合物、ブロム化エポキ
シ樹脂などの難燃剤を添加してもよい。Additionally, flame retardants such as antimony trioxide, phosphorus compounds, and brominated epoxy resins may be added.

〈実施例〉 以下、実施例により具体的に説明するが、例中部とある
のは重量部を示す。<Example> Hereinafter, it will be explained in more detail with reference to Examples, where "Example Middle" indicates parts by weight.

参考例 ラウロイルパーオキシド０．８部を溶解したスチレン９
６部、ジビニルベンゼン４部、ラウリル硫酸ナトリウム
０．５部、水２５０槽 部を内容積２ｔの重合反応珊に装入し、１０分間４００
　ｒｐｍにて攪拌して約１４００９の粗分散液を得た。Reference example Styrene 9 in which 0.8 part of lauroyl peroxide was dissolved
6 parts of divinylbenzene, 4 parts of sodium lauryl sulfate, 0.5 parts of sodium lauryl sulfate, and 250 tank parts of water were charged into a polymerization reactor having an internal volume of 2 tons, and heated at 400 °C for 10 minutes.
A crude dispersion of about 14009 was obtained by stirring at rpm.

次に重合槽に接続されたホモミキサー （特殊機化工業社製パイプラインホモミキサー）を８０
０　Ｏｒｐｍにて運転し重合反応槽下部よりホモミキサ
ーに分散液を送り重合槽に循環した。Next, the homomixer (pipeline homomixer manufactured by Tokushu Kika Kogyo Co., Ltd.) connected to the polymerization tank was
It was operated at 0 Orpm, and the dispersion liquid was sent to the homomixer from the lower part of the polymerization reaction tank and circulated to the polymerization tank.

５分間循環させた後、重合槽内を７５′″Ｃに昇温し、
ｌ　２　Ｏｒｐｍの攪拌速度で６時間反応させた。重合
反応槽下部カルシウムを添加し、遠心分離機で脱水して
湿潤重合体を得た。この湿潤重合体を乾燥して得られた
球状重合体粒子５ノをイオン交換水５０ｙに加え、１２
１℃で２０時間抽出処理した後の抽出水の電気伝導度は
４５０μｓ／ｌ：？１１であった。After circulating for 5 minutes, the temperature inside the polymerization tank was raised to 75'''C,
The reaction was carried out for 6 hours at a stirring speed of 1 2 Orpm. Calcium was added to the lower part of the polymerization reaction tank, and water was dehydrated using a centrifuge to obtain a wet polymer. Five spherical polymer particles obtained by drying this wet polymer were added to 50 y of ion-exchanged water, and
The electrical conductivity of the extracted water after extraction treatment at 1°C for 20 hours is 450μs/l:? It was 11.

前記湿潤重合体１００部とメタノール ２００部を内容積２リットルの洗浄槽に装入し、２０　
Ｏｒｐｍにて攪拌しながら５０”Ｃで１時間洗浄した。100 parts of the wet polymer and 200 parts of methanol were charged into a cleaning tank with an internal volume of 2 liters,
Washing was performed at 50"C for 1 hour while stirring at Orpm.

洗浄後、遠心分離機で脱液し、その後乾燥することによ
り目的とする球状重合体粒子を得た。After washing, the liquid was removed using a centrifuge, and then dried to obtain the desired spherical polymer particles.

得られた重合体粒子の粒径は３〜１５μ、平均粒径は８
μであった。また、この粒子５ｙをイオン交換水５０９
に加え、１２１′Ｃで２０時間抽出処理した後の抽出水
の電気伝導度は５９μｓ／ｃｒｒ１であり、洗浄によっ
て粒子の純度を向上させることができた。The particle size of the obtained polymer particles was 3 to 15μ, and the average particle size was 8
It was μ. In addition, the particles 5y were mixed with ion-exchanged water 509
In addition, the electrical conductivity of the extracted water after extraction treatment at 121'C for 20 hours was 59 μs/crr1, indicating that the purity of the particles could be improved by washing.

また、前記メタノール洗浄後遠心分離機で脱液して得ら
れた湿潤重合体の全量を、前記と同様にメタノール２０
０部で再度洗浄後、脱液・乾燥して得られた粒子を前記
と同様にイオン交換水で抽出処理した。抽出水の電気伝
導度は８１μＳ／ｍであり、再洗浄によって粒子の純度
は更に向上した。In addition, the entire amount of the wet polymer obtained by removing liquid with a centrifuge after washing with methanol was added to 20% of methanol in the same manner as above.
After washing again with 0 parts, the particles were dehydrated and dried, and the resulting particles were extracted with ion-exchanged water in the same manner as above. The electrical conductivity of the extracted water was 81 μS/m, and the purity of the particles was further improved by rewashing.

実施例１〜２ スミエポキシＥＳＯＮ−１ｇ５ＸＬ（０−クレゾールノ
ボラック型エポキシ樹脂、エポキシ当ｆｆ１１９８ｊＦ
／ｅｑ１粘度７００Ｃｐ（１５０°Ｃ）、住友化学工業
■商品）１００重λ部、フェノールノボラック樹脂（軟
化点１００”Ｃ１フリーフェノール０．８％以下）５６
重量部、スミキュアーＤ（２，４，６−トリス（ジメチ
ルアミノメチル）フェノール、住友化学工業■商品）１
．ｉｌ！ｔｆｆｉ部、カルナバワックス１重量部、シラ
ンカップリング剤（８Ｈ−６０４０，東しシリコーン■
商品）２重量部に参考例で得られた芳香族ビニルの球状
重合体粒子及びシリカを表に示す割合で配合し、１００
℃７５０℃の２本ロールで混線後冷却粉砕してエポキシ
樹脂組成物を調合した。この組成物を′１７５”０１７
０ｋｌｊ／ｃｄの条件下でトランスファー成型し、１８
０℃オーブン中で５時間ポストキュアし、物性を測定し
た。それらの結果を表にまとめる。Examples 1-2 Sumiepoxy ESON-1g5XL (0-cresol novolac type epoxy resin, epoxy ff1198jF
/eq1 viscosity 700Cp (150°C), Sumitomo Chemical ■Product) 100 weight λ parts, phenol novolak resin (softening point 100" C1 free phenol 0.8% or less) 56
Parts by weight, Sumicure D (2,4,6-tris(dimethylaminomethyl)phenol, Sumitomo Chemical ■product) 1
．． Il! tffi part, carnauba wax 1 part by weight, silane coupling agent (8H-6040, Toshi Silicone ■
Product) 2 parts by weight of the aromatic vinyl spherical polymer particles obtained in the reference example and silica were blended in the proportions shown in the table, and 100%
The mixture was mixed with two rolls at 750°C, then cooled and pulverized to prepare an epoxy resin composition. This composition is '175''017
Transfer molded under 0 klj/cd conditions, 18
Post-curing was performed in a 0°C oven for 5 hours, and the physical properties were measured. The results are summarized in a table.

比較例−１ 実施例において充填材としてシリカのみを用いて同様に
検討を行った。結果を表にまとめる。Comparative Example-1 Similar studies were conducted using only silica as the filler in the example. Summarize the results in a table.

比較例−２ 実施例において、参考例により得られる抽出水の電気伝
導度が４５０μｓ／ｃＩｎの芳香族ビニルの球状重合体
粒子を用いて同様に検討を行った。結果を表にまとめる
。Comparative Example 2 In Example, similar studies were conducted using aromatic vinyl spherical polymer particles whose extracted water obtained in Reference Example had an electrical conductivity of 450 μs/cIn. Summarize the results in a table.

比較例−８ 芳香族ビニルの球状重合体粒子の代わりにエポキシ変性
シリコーンオイル（エポキシ当量６０００１／ｅｑ）を
用い、実施例と同様に検討を行った。結果を表にまとめ
る。Comparative Example 8 A study was carried out in the same manner as in the example, using epoxy-modified silicone oil (epoxy equivalent: 60001/eq) instead of aromatic vinyl spherical polymer particles. Summarize the results in a table.

〈発明の効果〉 以上の実施例及び比較例にも示されるように、芳香族ビ
ニル球状重合体粒子を必須成分とする本発明による組成
物は弾性率が低くガラス転移点の低下がなく、かつ耐湿
性に優れる硬化物を与えることが明らかであり、半導体
封止用として極めて有用である。さらに、芳香族ビニル
の球状重合体粒子を水で抽出処理して得られる抽出水の
電気伝導度が低くなるよう精製して得られる該粒子を用
いることにより硬度発現性が高まり、成型性が良好にな
ることが明らかである。<Effects of the Invention> As shown in the above Examples and Comparative Examples, the composition according to the present invention containing aromatic vinyl spherical polymer particles as an essential component has a low elastic modulus, no decrease in glass transition point, and It is clear that it provides a cured product with excellent moisture resistance, and is extremely useful for semiconductor encapsulation. Furthermore, by using particles obtained by extracting aromatic vinyl spherical polymer particles with water and purifying the extracted water so that the electrical conductivity is low, hardness development is increased and moldability is good. It is clear that

Claims (4)

【特許請求の範囲】[Claims] （１）ノボラック型エポキシ樹脂(1) Novolac type epoxy resin （２）フェノール系ノボラック樹脂(2) Phenolic novolak resin （３）無機質充填材(3) Inorganic filler （４）平均粒径３〜１００μの芳香族ビニル化合物の球
状重合体粒子 を必須成分とするエポキシ樹脂組成物にして、（４）の
球状重合体粒子が、該粒子をその１０倍重量のイオン交
換水で抽出処理した場合得られる抽出水の電気伝導度が
２００μｓ／ｃｍ以下となるような純度を有することを
特徴とするエポキシ樹脂組成物。(4) An epoxy resin composition containing spherical polymer particles of an aromatic vinyl compound with an average particle size of 3 to 100 μm as an essential component, and the spherical polymer particles of (4) contain 10 times the weight of ions. An epoxy resin composition characterized in that it has such purity that the electrical conductivity of extracted water obtained when extracted with exchanged water is 200 μs/cm or less.