JPS6168318A - Synthesizing method of crystalline aluminosilicate - Google Patents
Synthesizing method of crystalline aluminosilicateInfo
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- JPS6168318A JPS6168318A JP59186545A JP18654584A JPS6168318A JP S6168318 A JPS6168318 A JP S6168318A JP 59186545 A JP59186545 A JP 59186545A JP 18654584 A JP18654584 A JP 18654584A JP S6168318 A JPS6168318 A JP S6168318A
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Abstract
Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明は、化学、石油精製などの産業分野において、触
媒として有利な結晶性アルミノシリケート、特に高シリ
カ結晶性アルミノシリケートの合成方法に関する。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION (Field of Industrial Application) The present invention relates to a method for synthesizing crystalline aluminosilicate, particularly high-silica crystalline aluminosilicate, which is advantageous as a catalyst in industrial fields such as chemistry and petroleum refining.
（従来の技術）
公知の高シリカ結晶性アルミノシリケートとしてＺＳＭ
−５が挙げられる（特公昭４６−１００６４号）ＺＳＭ
−５はメタノールからのガソリン合成、エチルベンゼン
合成などの触媒として有用であり、テトラプロピルアン
モニウム塩共存下で水熱合成される。ＺＳＭ−５などの
高シリカゼオライトの合成方法としては、有機イオウ（
特開昭５４−１３７５００号）、アルコール（特開昭５
２−４３８００）、環状エーテル（特開昭５６−１４０
０２３）またはアミノアルコール（特開昭５７−７８１
８）の共存下で実施する方法も開示されている。(Prior art) ZSM as a known high silica crystalline aluminosilicate
-5 is mentioned (Special Publication No. 46-10064) ZSM
-5 is useful as a catalyst for gasoline synthesis from methanol, ethylbenzene synthesis, etc., and is hydrothermally synthesized in the coexistence of a tetrapropylammonium salt. As a method for synthesizing high-silica zeolites such as ZSM-5, organic sulfur (
JP-A-54-137500), alcohol (JP-A-54-137500), alcohol (JP-A-54-137500
2-43800), cyclic ether (JP-A-56-140)
023) or amino alcohol (JP-A-57-781)
8) is also disclosed.
（発明が解決しようとする問題点）
公知の高シリカ結晶性アルミノシリケートの合成方法で
は、テトラプロピルアンモニウム塩のような高価な薬品
を必要としたり、きわめて限られた条件下でしか合成で
きず、大規模な工業的合成が困難であったり、再現性よ
く合成することが困難であったり、結晶化度の高い結晶
性アルミノシリケートの合成が困難である等の問題点を
有していた。(Problems to be Solved by the Invention) Known methods for synthesizing high-silica crystalline aluminosilicate require expensive chemicals such as tetrapropylammonium salts, or can only be synthesized under extremely limited conditions. There have been problems such as difficulty in large-scale industrial synthesis, difficulty in synthesizing with good reproducibility, and difficulty in synthesizing crystalline aluminosilicate with a high degree of crystallinity.
（問題点を解決するための手段）
本発明者は、結晶性アルミノシリケート、特に結晶化度
の高い高シリカ結晶性アルミノシリケートを経済的に工
業生産する方法を鋭意検討した結果、シリカ源、アルミ
ナ源、アルカリ金属源を含む水性混合物を、低級シアノ
アルカンおよび低級シアノアルケンから選ばれた少なく
とも１種の化合物の共存下で加熱して、高結晶性化度の
ＺＳＭ−５型高シリカ結晶性アルミノシリケートを合成
する方法を見出した。(Means for Solving the Problems) As a result of intensive study on a method for economically industrially producing crystalline aluminosilicate, particularly high-silica crystalline aluminosilicate with a high degree of crystallinity, the present inventors found that silica sources, alumina A ZSM-5 type high silica crystalline alumino acid having a high degree of crystallinity is obtained by heating an aqueous mixture containing an alkali metal source and an alkali metal source in the coexistence of at least one compound selected from lower cyanoalkanes and lower cyanoalkenes. We have discovered a method to synthesize silicates.
すなわち、本発明は、シリカ源、アルミナ源、アルカリ
金属源を含む水性混合物を、低級シアノアルカンおよび
低級シアノアルケンから選ばれた少なくとも１種の化合
物の共存下で加熱することを特徴とする結晶性アルミノ
シリケートの合成方法を提供する。That is, the present invention provides crystallinity, which is characterized by heating an aqueous mixture containing a silica source, an alumina source, and an alkali metal source in the coexistence of at least one compound selected from lower cyanoalkanes and lower cyanoalkenes. A method for synthesizing aluminosilicate is provided.
本発明に用いられるシリカ源、アルミナ源、アルカリ金
属源としては、通常、ゼオライト（結晶性アルミノシリ
ケート）の合成に用いられているものが使用できる。シ
リカ源としては、ケイ酸ソーダ、水ガラス、シリカゲル
、無水ケイ酸等が使用できる。アルミナ源としては、ア
ルミン酸ソーダ、硫酸アルミニウム、硝酸アルミニウム
、水酸化アルミニウム、アルミナ等が使用できる。アル
カリ金属源としては、水酸化ナトリウム、ケイ酸ソーダ
、水ガラス、アルミン酸ソーダ、水酸化カリウム等が用
いられ、ナトリウム化合物が好ましい。As the silica source, alumina source, and alkali metal source used in the present invention, those normally used in the synthesis of zeolite (crystalline aluminosilicate) can be used. As the silica source, sodium silicate, water glass, silica gel, silicic anhydride, etc. can be used. As the alumina source, sodium aluminate, aluminum sulfate, aluminum nitrate, aluminum hydroxide, alumina, etc. can be used. As the alkali metal source, sodium hydroxide, sodium silicate, water glass, sodium aluminate, potassium hydroxide, etc. are used, and sodium compounds are preferred.
本発明に用いられる低級シアノアルカンならびに低級シ
アノアルケンとは、炭１素数２ないし４のシアノアルカ
ンならびにシアノアルケンであり、低級シアノアルカン
としては、アセトニトリル、プロピオニトリルが好まし
く、シアノアルケンとしては、アクリロニトリル、メタ
クリロニトリルが好ましい。The lower cyanoalkanes and lower cyanoalkenes used in the present invention are cyanoalkanes and cyanoalkenes having 2 to 4 carbon atoms, and the lower cyanoalkanes are preferably acetonitrile and propionitrile, and the cyanoalkenes are preferably acrylonitrile. , methacrylonitrile are preferred.
本発明の方法に使用される水性混合物におけるシリカ源
、アルミナ源、水ならびに低級シアノアルカンおよび低
級シアノアルケンから選ばれた少なくとも１種の化合物
の組成は、モル比で表わして下記の範囲が適当である。The composition of the silica source, alumina source, water, and at least one compound selected from lower cyanoalkanes and lower cyanoalkenes in the aqueous mixture used in the method of the present invention is preferably within the following range expressed in molar ratio. be.
、（ただし、シリカ源はシリカ（ＳｉＯ□）グラムモル
換算、アルミナ源はアルミナ（ＡｌｚＯ：＋）グラムモ
ル換算、アルカリ金属源はアルカリ金属グラムアトム換
算で表わす。）シリカ源／アルミナ源＝１０〜１０００
水／シリカ源＝１０〜１００
アルカリ金属源／シリカ源＝ ０．００１〜１０Ａ／シ
リカ源＝０．０１〜１０
（Ａは低級シアノアルカンおよび低級シアノアルケンか
ら選ばれた少なくとも１種の化合物のグラムモルの和を
表わす。）
さらに好ましい組成範囲を次に示す。, (However, the silica source is expressed in terms of silica (SiO□) gram moles, the alumina source is expressed in terms of alumina (AlzO:+) gram moles, and the alkali metal source is expressed in terms of alkali metal gram atoms.) Silica source / alumina source = 10 to 1000
Water/silica source = 10-100 Alkali metal source/silica source = 0.001-10 A/silica source = 0.01-10 (A is gram moles of at least one compound selected from lower cyanoalkanes and lower cyanoalkenes) ) More preferable composition ranges are shown below.
シリカ源／アルミナｉＪ？２０〜２００水／シリカ源＝
１５〜５０
アルカリ金属源／シリカ源＝ ０．０５〜ＩＡ／シリ
カ源＝０．１〜５
本発明の方法における低級シアノアルカンおよび低級シ
アノアルケンから選ばれた少なくとも１種の化合物（以
下、低級シアノ化炭化水素と略称する）が共存するシリ
カ源、アルミナ源、アルカリ金属源を含む水性混合物（
以下、水性混合物と略称する）の調合を次に例示する。Silica source/Alumina iJ? 20-200 water/silica source =
15-50 Alkali metal source/silica source = 0.05-IA/silica source = 0.1-5 At least one compound selected from lower cyanoalkanes and lower cyanoalkenes (hereinafter referred to as lower cyanoalkanes) in the method of the present invention An aqueous mixture containing a silica source, an alumina source, and an alkali metal source (abbreviated as carbonized hydrocarbon)
The preparation of the aqueous mixture (hereinafter abbreviated as aqueous mixture) will be exemplified below.
シリカ源を含む水にアルミナ源および低級シアノ化炭素
を含む水を、攪拌しながら混合する。必要に応じ水素イ
オン濃度を酸あるいはアルカリを加えて調整する。The water containing the silica source, the alumina source and the lower cyanide carbon are mixed with stirring. Adjust the hydrogen ion concentration by adding acid or alkali as necessary.
水素イオン濃度ｐＨの好ましい範囲はＩＯないし１３で
ある。アルカリ金属源はシリカ源および／またはアルミ
ナ源と共に加えるか、あるいは水素イオン濃度調整の際
に加える。水性混合物を耐圧容器中で１００ないし２５
０℃、好ましくは１１Ｏ〜１８０°Ｃに加熱する。この
際、攪拌しながら加熱してもよい。加熱時間は加熱温度
に依存し、加熱温度が高いと短かく、低いと長く、通常
１０ないし２００時間が好ましいが、２００時間を超え
て加熱してもさしつかえない。The preferred range of hydrogen ion concentration and pH is IO to 13. The alkali metal source is added together with the silica source and/or the alumina source, or when adjusting the hydrogen ion concentration. 100 to 25% of the aqueous mixture in a pressure vessel
Heat to 0°C, preferably 110 to 180°C. At this time, heating may be performed while stirring. The heating time depends on the heating temperature; the higher the heating temperature, the shorter the heating time; the lower the heating temperature, the longer the heating time, and is usually preferably 10 to 200 hours, but heating for more than 200 hours is also acceptable.
本発明の１つの効果として、微細な高結晶化度結晶性ア
ルミノシリケートの合成が容易にできることが挙げられ
る。微細な結晶性アルミノシリケートとは、走査型電子
顕微鏡を用いて観察すると、主として柱状または六角板
状結晶で、柱状の場合は、その横断面の最大径の平均ま
たは六角板状の場合は、その短径の平均が１ミクロン以
下の結晶性アルミノシリケートを云う。微細な結晶性ア
ルミノシリケートを合成するには、強い攪拌下に加熱す
ることが望ましい。One of the effects of the present invention is that fine, high-crystallinity crystalline aluminosilicate can be easily synthesized. When observed using a scanning electron microscope, fine crystalline aluminosilicate is mainly columnar or hexagonal plate-shaped crystals. A crystalline aluminosilicate with an average short diameter of 1 micron or less. To synthesize fine crystalline aluminosilicate, heating with strong stirring is desirable.
微細な結晶性アルミノシリケート合成の加熱方法として
は、第１段階１１０ないし１４０°Ｃ１第２段階１５５
〜１８０℃とする２段階加熱が好ましい。２段階加熱の
際の第１段階加熱時間は３０ないし１４０時間が好まし
い。As a heating method for synthesizing fine crystalline aluminosilicate, first stage 110 to 140°C1 second stage 155
Two-step heating to ~180°C is preferred. In the case of two-stage heating, the first stage heating time is preferably 30 to 140 hours.
本発明方法により合成した結晶性アルミノシリケートの
Ｘ線回折パターンは、第１表に示したようにＺＳＭ−５
に類似のパターンである。The X-ray diffraction pattern of the crystalline aluminosilicate synthesized by the method of the present invention is as shown in Table 1.
The pattern is similar to .
第１表
（Ｘ線源；ＣｕＫα）
本発明方法において、所望ならば、チタン、バナジウム
、クロム、マンガン、鉄、亜鉛、ガリウム、ホウ素など
の酸化物源をアルミナ源と共に、あるいはアルミナ源の
代りに水性混合物に加えて、これら異元素含有ゼオライ
トを合成することができる。Table 1 (X-ray source; CuKα) In the method of the invention, if desired, an oxide source such as titanium, vanadium, chromium, manganese, iron, zinc, gallium, boron, etc. can be used together with or instead of an alumina source. These foreign element-containing zeolites can be synthesized in addition to aqueous mixtures.
本発明の方法により合成した結晶性アルミノシリケート
は、種々の金属陽イオンと公知方法によりイオン交換し
、種々の金属陽イオン含有結晶性アルミノシリケートを
ｊ用型することもできる。The crystalline aluminosilicate synthesized by the method of the present invention can be ion-exchanged with various metal cations by a known method to form crystalline aluminosilicate containing various metal cations into a mold.
本発明方法により合成した結晶性アルミノシリケートは
、必要により公知の結合剤を用い、種々の形状に成型す
ることができる。The crystalline aluminosilicate synthesized by the method of the present invention can be molded into various shapes using a known binder if necessary.
本発明方法により合成した結晶性アルミノシリケートは
、高活性触媒としてＺＳＭ−５型結晶性アルミノシリケ
ートが触媒として有効な公知の諸反応に利用できる。上
記諸反応の例としては、オレフィンの水和によるアルコ
ール合成、重質油の水素化分解が挙げられる。これらの
反応の触媒としては、本発明方法により合成した微細な
結晶性アルミノシリケートが特に好ましい。The crystalline aluminosilicate synthesized by the method of the present invention can be used as a highly active catalyst in various known reactions in which ZSM-5 type crystalline aluminosilicate is effective as a catalyst. Examples of the above reactions include alcohol synthesis by hydration of olefins and hydrogenolysis of heavy oils. As catalysts for these reactions, fine crystalline aluminosilicates synthesized by the method of the present invention are particularly preferred.
（発明の効果）
本発明は、ＺＳＭ−５型の高シリカ結晶性アルミノシリ
ケートを安価なシアノアルカン、シアノアルケンを用い
て経済的に合成する方法を提供する。さらに、本発明は
、オレフィンの水和反応などの高活性触媒として有用な
高結晶化度、好ましくは微細な結晶性アルミノシリケー
トの合成方法を提供する。(Effects of the Invention) The present invention provides a method for economically synthesizing a ZSM-5 type high-silica crystalline aluminosilicate using an inexpensive cyanoalkane or cyanoalkene. Furthermore, the present invention provides a method for synthesizing a highly crystalline, preferably finely crystalline aluminosilicate useful as a highly active catalyst for olefin hydration reactions and the like.
（実施例）
次に、実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本
発明は、これらの実施例により限定されるものではない
。(Examples) Next, the present invention will be specifically described with reference to Examples, but the present invention is not limited to these Examples.
実施例１
ケイ酸ソーダ（水ガラス３号） １４５ｇを水６８ｇ
に溶解させた（Ａ液）。硫酸アルミニウム５．２ｇと濃
硫酸２．４ｇを水４０ｇに溶解させた（Ｂ液）。Example 1 145 g of sodium silicate (water glass No. 3) and 68 g of water
(Liquid A). 5.2 g of aluminum sulfate and 2.4 g of concentrated sulfuric acid were dissolved in 40 g of water (liquid B).
アセトニトリル８ｇを水８０ｇに溶解させた（Ｃ液）Ａ
液を強く攪拌しながら、Ｂ、Ｃ液と混合し、得られたゲ
ル状水性混合物を内容積５００ｃｃのオートクレープに
仕込み、周速１．５ｍ／ｓｅｃで攪拌しながら、３日間
、１２０℃に加熱し、ついで、同じ周速で攪拌しながら
、１日間、１６０℃に加熱した。8 g of acetonitrile was dissolved in 80 g of water (liquid C) A
The liquid was mixed with liquids B and C while being strongly stirred, and the resulting gel-like aqueous mixture was charged into an autoclave with an internal volume of 500 cc, and heated to 120°C for 3 days while stirring at a circumferential speed of 1.5 m/sec. The mixture was heated to 160° C. for 1 day while stirring at the same circumferential speed.
結晶性アルミノシリケートを遠心分離機で回収し、水洗
後、１２０℃で乾燥した。得られた結晶性アルミノシリ
ケートの組成は０ 、９ Ｎ ａ ｚ Ｏ−Ａ Ｉ ２
０ ｓ ’５０ Ｓ ｉ Ｏ’ｚ （無水ベース）
であった。組成分析には蛍光Ｘ線分析装置ならびに高周
波誘導結合発光分析装置（ＩＣＰ）を用いた。得られた
結晶性アルミノシリケートのＸ線回折図を第１図に示す
。The crystalline aluminosilicate was collected using a centrifuge, washed with water, and then dried at 120°C. The composition of the obtained crystalline aluminosilicate is 0,9 N az O-A I2
0 s '50 S i O'z (anhydrous base)
Met. A fluorescent X-ray spectrometer and a high frequency inductively coupled optical emission spectrometer (ICP) were used for the compositional analysis. The X-ray diffraction pattern of the obtained crystalline aluminosilicate is shown in FIG.
ＺＳＭ−５ゼオライトと類似のＸ線回折パターンである
。走査型電顕を用いた観察によると、第２図に示すよう
に、短径０．３ないし０．５ミクロンの六角板状結晶で
あった。It is an X-ray diffraction pattern similar to ZSM-5 zeolite. According to observation using a scanning electron microscope, as shown in FIG. 2, it was a hexagonal plate-shaped crystal with a minor axis of 0.3 to 0.5 microns.
実施例２
ケイ酸ソーダ（水ガラス３号）３６ｇと硫酸アルミニウ
ム２．６ｇ、硫酸０．６ｇおよびプロピオニトリル２．
５ｇを水４７ｇに溶かした溶液を、攪拌しながら混合し
た。この水性混合物を１００ｃｃのマイクロボンベに仕
込み、７日間、１・５５℃に加熱した。Example 2 36 g of sodium silicate (water glass No. 3), 2.6 g of aluminum sulfate, 0.6 g of sulfuric acid, and 2.2 g of propionitrile.
A solution of 5 g in 47 g of water was mixed with stirring. This aqueous mixture was charged into a 100 cc micro bomb and heated to 1.55° C. for 7 days.
得られた結晶性アルミノシリケートを遠心分離機で回収
し、水洗、乾燥した。シリカ／アルミナ（モル比）は２
８、Ｘ線回折パターンはＺ ＳＭ−５と類似のパターン
を示した。The obtained crystalline aluminosilicate was collected using a centrifuge, washed with water, and dried. Silica/alumina (molar ratio) is 2
8. The X-ray diffraction pattern showed a similar pattern to Z SM-5.
実施例３
プロピオニトリルの代りにアクリロニトリル２．６ｇ用
い、その他の条件は実施例２と同じにして、結晶性アル
ミノシリケートを合成した。Example 3 A crystalline aluminosilicate was synthesized by using 2.6 g of acrylonitrile instead of propionitrile and using the same conditions as in Example 2 except for the same conditions.
合成した結晶性アルミノシリケートのＸ線回折パターン
は、ＺＳＭ−５と類似のパターンを示した。走査型電顕
を用いた観察によると、短径２〜３ミクロンの六角板状
結晶であった。The X-ray diffraction pattern of the synthesized crystalline aluminosilicate showed a pattern similar to ZSM-5. According to observation using a scanning electron microscope, it was a hexagonal plate-shaped crystal with a minor axis of 2 to 3 microns.
実施例４
実施例１で合成した結晶性アルミノシリケートを常法に
したがって塩化アンモニウム水溶液に浸し、ナトリウム
イオン型をアンモニウムイオン型に転換し、乾燥後、５
００℃で燃焼し、プロトン型結晶性アルミノシリケート
を調製した。Example 4 The crystalline aluminosilicate synthesized in Example 1 was immersed in an aqueous ammonium chloride solution according to a conventional method to convert the sodium ion type to the ammonium ion type, and after drying,
A proton-type crystalline aluminosilicate was prepared by combustion at 00°C.
参考例
実施例４で調製したプロトン型結晶性アルミノシリケー
トを触媒として、イソブチンの水和による２−メチル−
２−プロパツールの合成を行った。Reference Example Using the proton-type crystalline aluminosilicate prepared in Example 4 as a catalyst, 2-methyl-
2-Propertool was synthesized.
インブテン３０ｇ、水５０ｇ、触媒１０ｇを内容積１５
０−■の予め窒素置換したステンレス製オートクレーブ
に仕込み、７０℃に保った湯浴中に６０分間、振盪しな
がら保持した。ついで、オートクレーブを湯浴より取り
出し、冷却後、オートクレーブの弁を開発してイソブチ
ンを留出させ、残った水相をガスクロマトグラフを用い
て分析した。水相には２−メチル−２−プロパツールが
２４．５重器％含まれており、その他の生成物は検出さ
れなかった。30g of imbutene, 50g of water, 10g of catalyst, internal volume: 15
The mixture was placed in a stainless steel autoclave which had been previously purged with nitrogen at a temperature of 0-1, and kept in a water bath maintained at 70°C for 60 minutes with shaking. The autoclave was then taken out from the water bath, and after cooling, the autoclave valve was developed to distill isobutyne, and the remaining aqueous phase was analyzed using a gas chromatograph. The aqueous phase contained 24.5% by weight of 2-methyl-2-propatol, and no other products were detected.
第１図は本発明の実施例１により合成した結晶性アルミ
ノシリケートの粉末Ｘ線回折図である。
横軸は回折角２θ（度）、Ｘ線源は銅のにα線を用いた
。第２図は本発明の実施例１により合成した結晶性アル
ミノシリケートの結晶構造を示す走査型電子顕微鏡写真
である。
第２図FIG. 1 is a powder X-ray diffraction diagram of crystalline aluminosilicate synthesized according to Example 1 of the present invention. The horizontal axis represents the diffraction angle 2θ (degrees), and the X-ray source used was α-rays from copper. FIG. 2 is a scanning electron micrograph showing the crystal structure of the crystalline aluminosilicate synthesized according to Example 1 of the present invention. Figure 2
Claims (1)
性混合物を、低級シアノアルカンおよび低級シアノアル
ケンから選ばれた少なくとも１種の化合物の共存下で加
熱することを特徴とする結晶性アルミノシリケートの合
成方法。 （２）水性混合物の組成が下記の範囲にある特許請求の
範囲第１項記載の方法。 シリカ源／アルミナ源＝１０〜１０００ 水／シリカ源＝１０〜１００ アルカリ金属源／シリカ源＝０．００１〜１０Ａ／シリ
カ源＝０．０１〜１０ 〔ただし、シリカ源はシリカ（ＳｉＯ＿２）グラムモル
換算、アリミナ源はアルミナ（Ａｌ＿２Ｏ＿３）グラム
モル換算、アルカリ金属源はアルカリ金属グラムアトム
換算、水はグラムモル、Ａは低級シアノアルカンおよび
低級シアノアルケンから選ばれた少なくとも１種の化合
物のグラムモルの和を表わす。〕（３）低級シアノアル
カンがアセトニトリルならびにプロピオニトリルである
特許請求の範囲第１項または第２項記載の方法。 （４）低級シアルアルケンがアクリロニトリルならびに
メタクリロニトリルである特許請求の範囲第１項または
第２項記載の方法。[Claims] (1) An aqueous mixture containing a silica source, an alumina source, and an alkali metal source is heated in the coexistence of at least one compound selected from lower cyanoalkanes and lower cyanoalkenes. A method for synthesizing crystalline aluminosilicate. (2) The method according to claim 1, wherein the composition of the aqueous mixture is within the following range. Silica source/Alumina source = 10-1000 Water/Silica source = 10-100 Alkali metal source/Silica source = 0.001-10A/Silica source = 0.01-10 [However, the silica source is calculated in terms of gram moles of silica (SiO_2) , the alumina source is expressed in terms of gram moles of alumina (Al_2O_3), the alkali metal source is expressed in terms of alkali metal gram atoms, water is expressed in gram moles, and A represents the sum of gram moles of at least one compound selected from lower cyanoalkanes and lower cyanoalkenes. (3) The method according to claim 1 or 2, wherein the lower cyanoalkane is acetonitrile or propionitrile. (4) The method according to claim 1 or 2, wherein the lower sialalkene is acrylonitrile or methacrylonitrile.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59186545A JPS6168318A (en) | 1984-09-07 | 1984-09-07 | Synthesizing method of crystalline aluminosilicate |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59186545A JPS6168318A (en) | 1984-09-07 | 1984-09-07 | Synthesizing method of crystalline aluminosilicate |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6168318A true JPS6168318A (en) | 1986-04-08 |
| JPH0525807B2 JPH0525807B2 (en) | 1993-04-14 |
Family
ID=16190376
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59186545A Granted JPS6168318A (en) | 1984-09-07 | 1984-09-07 | Synthesizing method of crystalline aluminosilicate |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6168318A (en) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2016034916A (en) * | 2014-08-01 | 2016-03-17 | 旭化成ケミカルズ株式会社 | Hydration reaction method for unsaturated hydrocarbons |
-
1984
- 1984-09-07 JP JP59186545A patent/JPS6168318A/en active Granted
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2016034916A (en) * | 2014-08-01 | 2016-03-17 | 旭化成ケミカルズ株式会社 | Hydration reaction method for unsaturated hydrocarbons |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0525807B2 (en) | 1993-04-14 |
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