JPS6113853B2 - - Google Patents

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JPS6113853B2
JPS6113853B2 JP59281968A JP28196884A JPS6113853B2 JP S6113853 B2 JPS6113853 B2 JP S6113853B2 JP 59281968 A JP59281968 A JP 59281968A JP 28196884 A JP28196884 A JP 28196884A JP S6113853 B2 JPS6113853 B2 JP S6113853B2
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JP
Japan
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receptor
gas
sulfur
particles
gas stream
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JP59281968A
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Japanese (ja)
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JPS60156530A (en
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Deii Meiyaa Ruisu
Ei Yanguman Geeri
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Honeywell UOP LLC
Original Assignee
UOP LLC
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Publication date
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Publication of JPS6113853B2 publication Critical patent/JPS6113853B2/ja
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    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/46—Removing components of defined structure
    • B01D53/48—Sulfur compounds
    • B01D53/50—Sulfur oxides
    • B01D53/508—Sulfur oxides by treating the gases with solids
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B01D—SEPARATION
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    • B01D53/06—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by adsorption, e.g. preparative gas chromatography with moving adsorbents, e.g. rotating beds
    • B01D53/08—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by adsorption, e.g. preparative gas chromatography with moving adsorbents, e.g. rotating beds according to the "moving bed" method
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B01D2259/40—Further details for adsorption processes and devices
    • B01D2259/40011—Methods relating to the process cycle in pressure or temperature swing adsorption
    • B01D2259/40077—Direction of flow
    • B01D2259/40081—Counter-current
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
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    • B01D2259/40—Further details for adsorption processes and devices
    • B01D2259/40083—Regeneration of adsorbents in processes other than pressure or temperature swing adsorption
    • B01D2259/40086—Regeneration of adsorbents in processes other than pressure or temperature swing adsorption by using a purge gas
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
    • Y02A50/00—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
    • Y02A50/20—Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は固体処理粒子と接触させることによつ
てガス流から大気汚染ガスを除去するガス処理法
に関するものである。本発明はさらに詳しくは石
炭または石油留分の燃焼によつて生成する煙道ガ
ス流から硫黄酸化物を除去し、必要に応じて窒素
酸化物を窒素に転化することに関するものであ
る。本発明はさらにまた固体処理粒子を原料ガス
流と接触させる形態に関するものである。本発明
は１個以上の多孔壁によつてガスチヤネルと分離
されたチヤネルに囲まれた徐々に移動する処理粒
子移動床を使用している。従つて、ガス流は処理
粒子床中に流れるのではなく、処理粒子床と平行
して流れる。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION The present invention relates to a gas treatment process for removing atmospheric polluting gases from a gas stream by contacting them with solid treatment particles. The present invention more particularly relates to the removal of sulfur oxides and optionally the conversion of nitrogen oxides to nitrogen from flue gas streams produced by the combustion of coal or petroleum fractions. The present invention also relates to a mode of contacting solid treatment particles with a feed gas stream. The present invention uses a gradually moving bed of treated particles surrounded by a channel separated from the gas channel by one or more porous walls. Thus, the gas flow does not flow into the treated particle bed, but rather parallel to the treated particle bed.

硫黄酸化物を大気中に放出することによつて生
じる環境汚染の問題は硫黄酸化物を除去するいく
つかのガス処理法の開発を促進して来た。これら
の処理法の一例においては、ガス流を硫黄酸化物
「受容体」と接触させることから成る。これらの
固体粒子は通常受容工程で硫黄酸化物と化学的に
結合する金属成分を含有する。硫黄を受容した受
容体はしかる後水素またはメタンなどの還元性ガ
スと接触させることによつて再生される。 The problem of environmental pollution caused by releasing sulfur oxides into the atmosphere has prompted the development of several gas treatment methods to remove sulfur oxides. One example of these treatments consists of contacting the gas stream with a sulfur oxide "receiver." These solid particles usually contain metal components that chemically combine with the sulfur oxides during the receiving process. The sulfur-accepting acceptor is then regenerated by contacting it with a reducing gas such as hydrogen or methane.

処理を必要とするガス流はしばしば煤または飛
散灰などの微粒子を含有する。これらの小さな粒
子は通常、商業的ボイラー中で石灰または燃料油
を燃焼する燃焼工程中で生成する。固体受容体の
充填床にこれらのガス流を通すことによつて処理
する場合、受容体を囲むスクリーンまたは受容体
床の外側表面上に前述の微粒子が蓄積する傾向が
ある。これによつてガスの通行が妨げられ、効率
良い操作に支障を来たす。このように処理粒子が
塊まることを避けるのにいくつかの方法が開発さ
れた。これらの方法の一例としては、米国特許第
3501897号（Van Helden等）及び米国特許第
3747308号（Versluis等）に記載されているよう
に平行通路の接触器を使用する方法がある。これ
らの装置においては、本発明の方法と同様に、ガ
スは受容体床を保持するスクリーンの表面と平行
に流れる。ガスは、スクリーンの両側に位置する
ガスの混合を促進する渦流を提供するのに充分な
速度でガスチヤネルを通る。硫黄酸化物はそれに
よつてガス流及びそれから由来する微粒子を本流
の一部としてスクリーンに通すことなく、受容体
と接触される。これらの文献は受容体及び受容−
再生工程についても開示している。 Gas streams that require treatment often contain particulates such as soot or fly ash. These small particles are typically produced during the combustion process of burning lime or fuel oil in commercial boilers. When processed by passing these gas streams through a packed bed of solid receptors, the aforementioned particulates tend to accumulate on the screen surrounding the receptor or on the outer surface of the receptor bed. This obstructs gas flow and impedes efficient operation. Several methods have been developed to avoid this clumping of treated particles. An example of these methods is U.S. Pat.
No. 3501897 (Van Helden et al.) and U.S. Pat.
One method is to use parallel path contactors, as described in No. 3,747,308 (Versluis et al.). In these devices, similar to the method of the invention, the gas flows parallel to the surface of the screen holding the receptor bed. The gas passes through the gas channel at a velocity sufficient to provide a vortex that promotes mixing of the gases located on opposite sides of the screen. The sulfur oxides are thereby contacted with the receptor without passing the gas stream and the particulates derived therefrom through the screen as part of the main stream. These documents relate to receptors and
The regeneration process is also disclosed.

硫黄酸化物受容体を使用したガス処理法におい
て、他のタイプの気−固接触系を使用することも
公知である。たとえば、米国特許第3989798号
（Greene等）は振動床及び回転接触器を含むいく
つかの気−固接触形態を開示している。米国特許
第3966879号（Groenendaal等）は交又流接触器
と称される系を開示している。この系において、
ガス流は２つのスクリーン間の受容体の薄い移動
床を水平に通る。受容体床は徐々に補給され、硫
黄を受容した受容体は再生帯域に移動される。 It is also known to use other types of gas-solid contact systems in gas treatment processes using sulfur oxide receptors. For example, US Pat. No. 3,989,798 (Greene et al.) discloses several gas-solid contact configurations including vibrating beds and rotating contactors. US Pat. No. 3,966,879 (Groenendaal et al.) discloses a system called an alternating current contactor. In this system,
The gas stream passes horizontally through a thin moving bed of receptors between two screens. The receptor bed is gradually replenished and the receptors that have accepted sulfur are moved to the regeneration zone.

窒素酸化物を窒素に触媒的に還元するガス処理
法も公知である。たとえば、米国特許第4193972
号（Pohlenz）には、還元ガスを原料ガス流と混
合し、前記ガスを平行通路接触帯域において硫黄
酸化物を受容した受容体と接触する工程を有する
方法で窒素酸化物を還元する方法を開示してい
る。 Gas treatment methods that catalytically reduce nitrogen oxides to nitrogen are also known. For example, U.S. Patent No. 4193972
No. (Pohlenz) discloses a method for reducing nitrogen oxides in a process comprising the steps of mixing a reducing gas with a feed gas stream and contacting said gas in a parallel passage contacting zone with a receptor that has received sulfur oxides. are doing.

本発明は平行通路接触系を使用することによつ
て微粒子含有ガス流から硫黄酸化物を除去する方
法を提供するものである。本発明は従来の平行通
路系を改良するものであり、ガスの流通路は一定
に保たれるので、非常に大きな高価なバルブが煙
道ガス導管に必要とされない利点がある。また煙
道ガス導管も簡略化されている。さらに、本発明
の方法は接触帯域のサイズの縮小を可能にしてお
り、従来の固定床系に見られるような硫黄酸化物
排ガス流中の硫黄酸化物含有量における大きな変
動をなくしている。二酸化硫黄の含有量が均一で
あると、後の二酸化硫黄回収工程が簡略化でき
る。 The present invention provides a method for removing sulfur oxides from a particulate-containing gas stream by using a parallel path contact system. The present invention improves on conventional parallel passage systems and has the advantage that very large and expensive valves are not required in the flue gas conduit because the gas flow path remains constant. The flue gas conduit is also simplified. Additionally, the process of the present invention allows for a reduction in the size of the contacting zone, eliminating large variations in sulfur oxide content in the sulfur oxide exhaust gas stream as found in conventional fixed bed systems. When the content of sulfur dioxide is uniform, the subsequent sulfur dioxide recovery step can be simplified.

本発明の態様は、ガス処理方法において、 (a) ガス−受容体接触帯域内に配置され、硫黄酸
化物受容体チヤネルと平行に配置されたガスチ
ヤネルと少くとも１つの多孔壁を共有する複数
個の受容体チヤネルにコンパクトな硫黄酸化物
受容体粒子床を下向きに通す工程； (b) 前記受容体チヤネルの多孔壁と実質的に平行
に流れるガス流の渦流を含む受容促進条件下で
二酸化硫黄含有原料ガス流を、その本流が前記
多孔壁を実質的に通ることなく、複数個のガス
チヤネルに上向きに流して、硫黄酸化物を前記
受容体粒子上に受容させることによつて前記原
料ガス流から二酸化硫黄を除去する工程； (c) 前記処理済ガス流を系から取出す工程； (d) 前記接触帯域の下部にて前記受容体チヤネル
から硫黄を受容した受容体粒子を取出し、前記
受容体粒子を受容体再生帯域に送り、そこで前
記受容体粒子を再生条件下で再生ガスと接触し
て再生させて再生済受容体粒子及び二酸化硫黄
含有排ガス流を生成し、前記二酸化硫黄含有排
ガス流を系から取出す工程；及び (e) 前記再生済受容体粒子を前記接触帯域の上部
に移動させて前記受容体チヤネルに通す工程を
有する、ガス流から硫黄酸化物を除去するガス
処理方法から成る。 Embodiments of the invention provide a gas treatment method comprising: (a) a plurality of pores disposed within the gas-acceptor contacting zone and sharing at least one porous wall with the gas channel disposed parallel to the sulfur oxide receptor channel; (b) passing a bed of compact sulfur oxide receptor particles downwardly through a receptor channel; (b) sulfur dioxide under conditions that promote acceptance, including a vortex of a gas stream flowing substantially parallel to the porous walls of said receptor channel; said feed gas stream by flowing said feed gas stream upwardly into a plurality of gas channels without substantially passing said porous walls to cause sulfur oxides to be received on said receptor particles. (c) removing sulfur dioxide from the system; (d) removing sulfur-accepted acceptor particles from the acceptor channel at the bottom of the contacting zone; passing the particles to a receptor regeneration zone where the receptor particles are regenerated by contacting with a regeneration gas under regeneration conditions to produce regenerated receptor particles and a sulfur dioxide-containing exhaust gas stream; and (e) moving said regenerated receptor particles to the top of said contacting zone and through said receptor channel.

前記文献は固体硫黄酸化物受容体を使用してガ
ス流から硫黄酸化物を除去する高度の技術を開示
している。平行通路接触器を良好に使用するのに
必要な技術も、平行通路ガス処理方式が現在商業
的に使用されていることからわかるように充分に
開発されている。これらの方式によつて高度の効
果及び信頼性が示されているにもかかわらず、そ
の循環操作は全体の工程の費用を高め、複雑化し
ている。循環工程の費用が高まる主因は、受容体
の固定床を受容工程と再生工程とを交互に行うた
め、ガス流の流れを切換えるのに必要な大きな直
径の導管及びバルブに費用がかかることである。
単純な２工程の方法の場合でも、３個の接触帯域
を有することが望ましい。これらの接触帯域のそ
れぞれは原料ガス流及び再生流の両方の流れを調
節するのに別々の導管及びバルブを必要とする。
これらのバルブはそれぞれの接触帯域の入口及び
出口の両方に配置される。硫黄酸化物を除去する
系の主要用途は燃焼帯域の煙道ガス流を処理する
ことにある。これらの煙道ガス流は大量に生成
し、処理設備は煙道ガス流の圧力を実質的に降下
させるものであつてはならない。これらの理由の
ため、煙道ガス導管及びバルブは直径が非常に大
きいものでなければならない。要求されるバルブ
は非常に高価なもので、循環接触系の実質的部分
を形成する。従つて、本発明の目的は複雑な導管
及びバルブ系を省略することによつて受容体タイ
プの方法の費用を減少させることである。 This document discloses advanced techniques for removing sulfur oxides from gas streams using solid sulfur oxide receptors. The technology required to successfully utilize parallel passage contactors is also well developed, as evidenced by the current commercial use of parallel passage gas treatment systems. Despite the high degree of effectiveness and reliability shown by these systems, their cyclical operations add cost and complexity to the overall process. The main reason for the increased cost of the recirculation process is the expense of the large diameter conduits and valves required to switch the flow of the gas stream as the fixed bed of receptors is alternated between the receiving and regeneration stages. .
Even in the case of a simple two-step process, it is desirable to have three contact zones. Each of these contacting zones requires separate conduits and valves to regulate the flow of both the feed gas stream and the regeneration stream.
These valves are located at both the inlet and outlet of each contacting zone. The primary use of sulfur oxide removal systems is in the treatment of combustion zone flue gas streams. These flue gas streams are produced in large quantities and the treatment equipment must not substantially reduce the pressure of the flue gas streams. For these reasons, the flue gas conduits and valves must be of very large diameter. The required valves are very expensive and form a substantial part of the circulating contact system. It is therefore an object of the present invention to reduce the cost of receptor-type methods by eliminating complex conduit and valve systems.

従来の平行通路を利用した受容体タイプの循環
方法も、工程で生成するガス流の組成が変化する
ために複雑化している。詳しくは、使用済受容体
の再生中、排ガス流中の二酸化硫黄の濃度は広範
囲に変わる。この流れは再生のピークにおいて高
い硫黄酸化物濃度を有し、再生が進行し、受容体
上に硫黄が少なくなるについて、濃度が低下す
る。米国特許第3746665号及び第4041131号に記載
されているような方法はこのような変動を均一化
するのに使用できる。しかしながら、この方法は
工程を複雑化し、費用がかかる。本発明の別の目
的は、ガス処理工程の硫黄酸化物受容体の再生に
おいて生成するガスの硫黄酸化物濃度の変動を少
なくすることである。 Conventional parallel path, receptor-type circulation methods are also complicated by the varying composition of the gas streams produced in the process. In particular, during the regeneration of a spent receptor, the concentration of sulfur dioxide in the exhaust gas stream varies over a wide range. This stream has a high sulfur oxide concentration at the peak of regeneration, and the concentration decreases as regeneration progresses and there is less sulfur on the receptor. Methods such as those described in US Pat. Nos. 3,746,665 and 4,041,131 can be used to equalize such variations. However, this method is complicated and expensive. Another object of the invention is to reduce fluctuations in the sulfur oxide concentration of the gas produced in the regeneration of the sulfur oxide receptor in the gas treatment process.

本発明の方法は平行通路接触器中に受容体の移
動床を使用することによつて、これらの目的を達
成し、従来の方式より優れた利点を提供する。す
なわち、平行通路接触器の受容体保持チヤネルに
硫黄酸化物受容体を重力の作用によつて下向きに
徐々に移動させる。受容体の下向きの動きは、受
容体チヤネルと隣接して配置されているガスチヤ
ネルを上昇する原料ガスと対向流の状態となる。
新鮮な受容体は受容体チヤネルの下端から連続的
または間欠的に取出される使用済受容体と置き換
えるために受容体チヤネルの頂部に供給される。
使用済の硫黄と保持した受容体はしかる後別の再
生帯域に送られ、そこで還元性ガスで処理するこ
とによつて硫黄酸化物が除去される。 The method of the present invention achieves these objectives by using a moving bed of receptors in a parallel path contactor and provides advantages over conventional approaches. That is, the sulfur oxide receptors are gradually moved downwardly by the action of gravity into the receptor holding channels of the parallel path contactor. The downward movement of the receptor is in counterflow with the source gas ascending the gas channel located adjacent to the receptor channel.
Fresh receptors are supplied to the top of the receptor channel to replace spent receptors that are removed continuously or intermittently from the lower end of the receptor channel.
The spent sulfur and retained receptors are then sent to a separate regeneration zone where sulfur oxides are removed by treatment with a reducing gas.

原料ガス流はいつも同じガスチヤネルを連続的
に通される。従つて、固定床装置を再生する時に
必要なような、ガス流を迂回するための導管及び
バルブを提供する必要がない。使用済受容体は好
ましくは移動床系において再生される。使用済受
容体が再生帯域に送られる流れは比較的均一であ
り、受容体による硫黄酸化物の除去率もかなり均
一である。従つて、排ガス流の組成も従来の固定
床の再生の場合よりはるかに均一である。従つ
て、従来の固定床の方法において使用されるよう
な組成を調整する帯域を使用することなく、再生
帯域排ガスを濃縮または回収帯域に直接に送り込
むことが可能である。 The feed gas stream is passed continuously through the same gas channel each time. Therefore, there is no need to provide conduits and valves to bypass the gas flow, as is required when regenerating fixed bed equipment. Spent receptors are preferably regenerated in a moving bed system. The flow of spent receptors to the regeneration zone is relatively uniform, and the rate of sulfur oxide removal by the receptors is also fairly uniform. Therefore, the composition of the exhaust gas stream is also much more uniform than in conventional fixed bed regeneration. It is therefore possible to feed the regeneration zone off-gas directly to the concentration or recovery zone without the use of composition adjustment zones as used in conventional fixed bed processes.

本発明によつて提供されて第３の利点はガス−
受容体の接触帯域の大きさを縮小させることがで
きることである。固定床装置においては、再生工
程と再生工程との間の全時間にわたつて多量の受
容体を操作させる必要がある。これは通常かなり
長時間であるので、受容体の一部は原料ガス流か
ら硫黄酸化物をもはや除去することができなくな
るまで硫黄酸化物を保持する。従つて、受容工程
の終わりには固定床装置は、硫黄酸化物を除去す
る能力のある活性な受容体の他に、多量の不活性
な受容体及び低活性な受容体を含有する。これに
対して、本発明の移動床装置では、適切な処理能
力を提供するのに必要なだけの量の受容体を保持
すれば良い。この移動床系においては、受容体は
全て、ある程度まで活性であるので、使用量はは
るかに少ない量で済む。接触帯域中に使用済及び
未使用の受容体を貯蔵しておく必要はない。従つ
て、接触帯域の大きさも縮小でき、受容体の必要
量及びガスチヤネルを形成するスクリーン材料も
少なくて済む。同じ接触条件を採用した場合に、
移動床装置の場合には、ガスチヤネルの長さも短
かくて済む。従つて、別の利点としてガスチヤネ
ルを通じての圧力降下が減少でき、このことは商
業的電力プラントの低圧煙道ガス流を処理する場
合に特に望ましい。本発明の方法は設備費用が軽
減できる利点がある。 A third advantage provided by the present invention is that gas-
The size of the contact zone of the receptor can be reduced. Fixed bed systems require large volumes of receptor to be operated during the entire time between regeneration steps. This is usually a fairly long period of time so that a portion of the receptor retains sulfur oxides until it can no longer be removed from the feed gas stream. Therefore, at the end of the receiving process, the fixed bed apparatus contains, in addition to active receptors capable of removing sulfur oxides, a large amount of inert receptors and less active receptors. In contrast, the moving bed apparatus of the present invention only needs to hold as many receptors as necessary to provide adequate throughput. In this moving bed system, all the receptors are active to some extent, so much lower amounts are used. There is no need to store used and unused receptors in the contact zone. Therefore, the size of the contact zone can also be reduced, and the required amount of receptors and screen material forming the gas channel is reduced. When the same contact conditions are adopted,
In the case of a moving bed system, the length of the gas channel can also be shortened. Therefore, another advantage is that the pressure drop through the gas channel can be reduced, which is particularly desirable when processing low pressure flue gas streams in commercial power plants. The method of the present invention has the advantage that equipment costs can be reduced.

平行通路反応器は飛散灰などの小さな粒子を含
有する煙道ガス流を処理する接触器として良好に
作用することがわかつた。これらの接触器は通常
多孔壁上に粒子が蓄積して汚れることが無いの
で、保管または清掃することなく長期間連続的に
使用できる。これらの接触器は処理されるガスの
流れが処理粒子を保持する多孔壁と平行に流れる
事実に名前が由来する。すなわち、ガス流は多孔
壁を通過するのではなく、多孔壁に沿つて流れ
る。壁の両側で混合及び拡散するなどして徐々に
ガスは混合して処理粒子と処理し、ガス流を過
する形態ではない。従つて、ガス流は処理粒子床
を通過するのではなく、その本流が２つの多孔壁
の間に囲まれた床を通ることはない。これらの処
理器の成功の一部は壁（平面的ガス通路）に沿つ
たガス流の線速度を平面流から渦流に変わる臨界
状態よりわずかに渦流側に近い状態に保つことに
よる。これによつて多孔壁の両側でガスが移動
し、混合する割合を高める渦流が生じる。 Parallel passage reactors have been found to work well as contactors for treating flue gas streams containing small particles such as fly ash. These contactors typically do not become fouled by particle build-up on the porous walls, so they can be used continuously for long periods of time without storage or cleaning. These contactors derive their name from the fact that the stream of gas being treated flows parallel to the porous walls that retain the treated particles. That is, the gas flow flows along the porous walls rather than through them. The gas gradually mixes with the treatment particles, such as by mixing and diffusing on both sides of the wall, and does not pass through the gas flow. Therefore, the gas flow does not pass through a bed of treated particles, but rather its main stream does not pass through a bed enclosed between two porous walls. Part of the success of these processors is due to keeping the linear velocity of the gas flow along the wall (planar gas path) slightly closer to the vortex side than the critical condition where the plane flow changes to a vortex flow. This causes the gas to move on both sides of the porous walls, creating a vortex that increases the rate of mixing.

本発明は、ガス流から硫黄酸化物を除去する方
法において、 (a) 平行した通路を有する接触帯域のガスチヤネ
ルに硫黄酸化物を含む原料ガス流を上向きに通
し、前記接触帯域において、前記ガス流の本流
が硫黄酸化物を受容する固体受容体床を通じて
別の違つたガスチヤネルに逸脱することなく、
前記ガス流と前記硫黄酸化物固体受容体との接
触を促進する受容促進条件下に前記硫黄酸化物
固体受容体床を保持する多孔壁と平行して前記
原料ガス流を流す工程； (b) 前記原料ガス流より硫黄酸化物濃度が低下し
た処理済ガス流を前記接触帯域の前記ガスチヤ
ネルから取出す工程； (c) 少くとも一部が前記ガスチヤネルの多孔壁に
よつて形成された前記接触帯域の受容体粒子チ
ヤネルに硫黄酸化物受容体粒子を下向きに通す
工程； (d) 硫黄酸化物が受容された硫黄酸化物受容体粒
子を前記接触帯域の受容体粒子チヤネルから再
生帯域に移動させ、前記再生帯域において、前
記硫黄酸化物受容体粒子を再生条件下で還元性
ガスと接触して再生させて、再生済硫黄酸化物
受容体粒子及び硫黄酸化物含有排ガス流を生成
する工程；及び (e) 前記再生済硫黄酸化物受容体粒子を前記接触
帯域に移動させて前記受容体粒子チヤネルの上
端に通す工程を有する、ガス流から硫黄酸化物
を除去する方法を特徴とする。 The present invention provides a method for removing sulfur oxides from a gas stream, comprising: (a) passing a feed gas stream containing sulfur oxides upwardly through a gas channel in a contacting zone having parallel passages; without the main stream deviating to another different gas channel through a solid receptor bed that receives sulfur oxides.
(b) flowing the feed gas stream parallel to a porous wall that maintains the sulfur oxide solid receptor bed under acceptance-promoting conditions that promote contact between the gas stream and the sulfur oxide solid receptor; removing from the gas channel of the contacting zone a treated gas stream having a reduced concentration of sulfur oxides than the feed gas stream; passing the sulfur oxide acceptor particles downwardly through the acceptor particle channel; (d) moving the sulfur oxide acceptor particles with sulfur oxides accepted from the acceptor particle channel of the contacting zone to the regeneration zone; regenerating the sulfur oxide receptor particles in a regeneration zone by contacting them with a reducing gas under regeneration conditions to produce regenerated sulfur oxide receptor particles and a sulfur oxide-containing exhaust gas stream; and (e ) A method for removing sulfur oxides from a gas stream comprising the step of moving the regenerated sulfur oxide receptor particles to the contacting zone and passing them through the upper end of the receptor particle channel.

処理されるガス流及び受容体粒子の全体の流れ
を第１図に示す。ライン２によつて運ばれる原料
ガス流は、酸素源として空気を使用する石炭を燃
焼させるボイラーの煙道ガス流中に存在する二酸
化炭素、窒素、二酸化硫黄及びその他の化合物の
混合物を含有する煙道ガス流である。原料ガス流
はいくつかの小さな流れに分割され、これらは
個々の小さな導管２０を通じてガス−受容体接触
器１の底部に送られる。接触器内で、入つてくる
原料ガス流は多量の四角形のガス通路に分配され
る。これらのガス通路は接触器の下部から上部ま
で伸びており、その上部において処理されたガス
がガス通路から放出される。いくつかのガス通路
から放出された処理済ガスは接触器内で回収さ
れ、しかる後接触器の上端に設けられた複数個の
回収導管を通じて取出される。処理済ガスのこれ
らの流れは回収されて処理済ガス流を形成し、ラ
イン３によつて系から取出される。 The overall flow of gas and receptor particles to be processed is shown in FIG. The feed gas stream carried by line 2 is a smoke containing a mixture of carbon dioxide, nitrogen, sulfur dioxide and other compounds present in the flue gas stream of a coal burning boiler using air as the oxygen source. It's a road gas flow. The feed gas stream is divided into several small streams which are sent to the bottom of the gas-receptor contactor 1 through individual small conduits 20. Within the contactor, the incoming feed gas stream is distributed into a number of rectangular gas passages. These gas passages extend from the bottom to the top of the contactor, at which point the treated gas is discharged from the gas passages. The treated gases released from the several gas passages are collected within the contactor and then removed through a plurality of collection conduits provided at the upper end of the contactor. These streams of treated gas are collected to form a treated gas stream and removed from the system by line 3.

処理されたガス流は原料ガス流から除去するこ
とが必要な望ましくない化合物を低濃度で含有す
る。この実施態様では、処理されたガス流は原料
ガス流より低い二酸化硫黄濃度を有する。原料ガ
ス流から除去された二酸化硫黄は接触器中に存在
する固体硫黄酸化物受容体上に保持される。好ま
しい銅含有受容体の場合、蓄積された硫黄は硫酸
銅の形態で存在する。硫黄を受容した使用済受容
体は接触器内に存在する多数の受容体チヤネルの
底部から取出される。複数の受容体通路から取出
された受容体は図示していない手段によつて回収
されて、受容体の下端に取付けられた受容体取出
し導管に送られる。これらの導管は受容体を集め
て受容体輸送ライン１８にに送り込み、ロツクホ
ツパー装置４に受容体粒子を下向きに流し込む。
受容体は実質的に連続的に取出されるが、受容体
は間欠的に少量づつ取出されるのが好ましい。こ
のように少量づつ取出す場合の量はいずれも接触
帯域への全体の受容体投入量の１％以下に相当す
るのが好ましい。 The treated gas stream contains low concentrations of undesirable compounds that need to be removed from the feed gas stream. In this embodiment, the treated gas stream has a lower sulfur dioxide concentration than the feed gas stream. Sulfur dioxide removed from the feed gas stream is retained on a solid sulfur oxide receptor present in the contactor. In the case of preferred copper-containing receptors, the accumulated sulfur is present in the form of copper sulfate. The spent receptors that have received sulfur are removed from the bottom of the multiple receptor channels present in the contactor. The receptors removed from the plurality of receptor passages are collected by means not shown and sent to a receptor extraction conduit attached to the lower end of the receptor. These conduits collect the receptor and feed it into the receptor transport line 18, which flows the receptor particles downward into the lock hopper device 4.
Although the receptors are removed substantially continuously, it is preferred that the receptors are removed in small amounts intermittently. Preferably, each of these small volumes corresponds to less than 1% of the total receptor input into the contacting zone.

使用済受容体はロツクホツパー装置４からライ
ン５を通じて受容体再生器８の上部に位置するロ
ツクホツパー装置６に輸送される。受容体粒子は
しかる後ライン７を通じて再生器に送られる。こ
の再生器において、受容体粒子はライン９を通じ
て供給される水素または他の還元性ガス流に対し
て好ましくは向流となるように下向きに流され
る。これによつて、硫黄酸化物を受容した受容体
から硫黄酸化物が解離し、ライン１１を通じて除
去される排ガスを生成する。この排ガスは再生器
に送り込まれる受容体上に存在する解離し得る硫
黄を実質的に全て含有する。受容体はしかる後下
向きに送られ、受容体から可燃性還元ガスを除去
するためにライン１０を通じて供給されるスチー
ムを含む第２の流れと接触される。他の化合物、
たとえば酸化剤などをライン１０を通じて再生器
に送り込んでも良い。再生器中で行われるこの接
触操作の結果、再生された受容体粒子が生成し、
再生された受容体粒子はライン１２を通じて取出
される。この再生済受容体粒子はロツクホツパー
装置１３からライン１４を通じてロツクホツパー
及び分配装置１５に輸送される。再生済受容体は
しかる後分配導管１６に送られ、次に、より小さ
なライン１７を通じてガス−受容体接触器に送り
込まれる。この図には示していないが、このよう
な工程に通常使用される種々の付属物が使用でき
る。これらの付属物としてはプロセスコントロー
ル装置、種々の輸送ラインの流量コントロール装
置、容器内蔵物、少量の封止剤または受容体のス
トリツピング流（いくつかの地点で系に送り込ま
れる）等がある。 The spent receptors are transported from the lock hopper device 4 via line 5 to a lock hopper device 6 located above the receptor regenerator 8. The receptor particles are then sent via line 7 to the regenerator. In this regenerator, the acceptor particles are flowed downward, preferably in countercurrent to the hydrogen or other reducing gas flow supplied through line 9. This dissociates the sulfur oxides from the receptors that have received them, producing exhaust gas that is removed through line 11. This exhaust gas contains substantially all of the dissociable sulfur present on the receptor that is fed to the regenerator. The receptor is then directed downwardly and contacted with a second stream containing steam supplied through line 10 to remove flammable reducing gases from the receptor. other compounds,
For example, an oxidizing agent or the like may be fed into the regenerator through line 10. As a result of this contacting operation carried out in the regenerator, regenerated receptor particles are produced;
The regenerated receptor particles are removed through line 12. The regenerated receptor particles are transported from lock hopper device 13 via line 14 to lock hopper and distribution device 15. The regenerated receptor is then routed to distribution conduit 16 and then through smaller line 17 to the gas-receptor contactor. Although not shown in this figure, various accessories commonly used in such processes can be used. These accessories include process control equipment, flow control equipment for the various transport lines, vessel internals, small amounts of sealant or receptor stripping streams (injected into the system at some point), and the like.

第２図はガス−受容体接触器１の一部の垂直断
面図である。第１図に示したように、硫黄酸化物
を含む原料ガス流はライン２を通じて送り込まれ
る。このガス流は複数個のより小さな流れに分割
され、導管２０及び２１によつて接触器の底部に
送り込まれる。このガス流はしかる後、受容体を
保持する多孔性スクリーン２４に隣接する細長い
四角い通路を流れる。これらのガス通路２７は接
触器の外壁と受容体を保持する多孔性スクリーン
との間あるいは受容体保持スクリーン２４と仕切
２５との間に配置される。仕切２５は狭いガス通
路を形成する働きがある。再生された受容体は分
配導管１６及び輸送ライン１７を通じて導入され
る。これには小さな直径のラインが使用される。
これによつて新鮮な受容体が接触器の上部に位置
する箱状の四角い容器２８に供給される。これら
の穴の空いていない容器は受容体チヤネルの上側
表面を横方向に横切るように受容体を配分し、チ
ヤネル全体が受容体で満たされるようになる機能
を有する。受容体が容器２８中に存在している間
は、好ましくはガス流と受容体との間の接触は実
質的に起こらない。 FIG. 2 is a vertical cross-sectional view of a portion of the gas-receptor contactor 1. FIG. As shown in FIG. 1, a feed gas stream containing sulfur oxides is fed through line 2. This gas stream is split into a plurality of smaller streams and sent to the bottom of the contactor by conduits 20 and 21. This gas stream then flows through an elongated square channel adjacent to the porous screen 24 that holds the receptor. These gas passages 27 are arranged between the outer wall of the contactor and the porous screen holding the receptors or between the receptor holding screen 24 and the partition 25. The partition 25 functions to form a narrow gas passage. The regenerated receptors are introduced through distribution conduit 16 and transport line 17. A small diameter line is used for this.
This supplies fresh receptor to the box-like square container 28 located at the top of the contactor. These imperforate containers have the function of distributing receptors laterally across the upper surface of the receptor channel so that the entire channel is filled with receptors. While the receptor is present in vessel 28, substantially no contact between the gas stream and the receptor preferably occurs.

受容体は容器２８から２個の受容体保持スクリ
ーン２４の間に保持された受容体床２９として下
向きに流れる。受容体は受容体通路（すなわちチ
ヤネル）を通つて第２の箱状容器２６まで下向き
に徐々に移動する。硫黄を受容した受容体は容器
２６の底部から導管１９及びライン１８を通じて
取出される。ガス流が狭いガスチヤネルを上向き
に移動するに従つて、硫黄酸化物は保持スクリー
ン２４を通つて再生済受容体粒子と接触する。硫
黄酸化物は受容体粒子上に付着し、スクリーンを
再び通過することはない。ガス流が適切な操作条
件下で、ガスチヤネルを上向きに移動するに従つ
て、硫黄酸化物は徐々に除去され、チヤネルの頂
部から放出される煙道ガスは硫黄酸化物の濃度が
望みどおりに低下したものとなる。いくつかのガ
スチヤネルの頂部から出たガス流は上向きに流
れ、ライン２２及び２３に集められる。しかる
後、このガスはライン３によつて系から取出さ
れ、さらに静電集塵機などの適当な処理設備に送
られるか、または他の環境衛生上許容し得る態様
で系から放出される。 The receptors flow downwardly from the vessel 28 as a receptor bed 29 held between two receptor retaining screens 24 . The receptors gradually move downward through the receptor passageway (or channel) to the second box-like container 26. The acceptor containing sulfur is removed from the bottom of vessel 26 through conduit 19 and line 18. As the gas stream moves upwardly through the narrow gas channel, the sulfur oxides pass through the retaining screen 24 and contact the regenerated receptor particles. The sulfur oxides deposit on the receptor particles and do not pass through the screen again. As the gas stream moves upwards through the gas channel under suitable operating conditions, the sulfur oxides are gradually removed and the flue gas released from the top of the channel has the desired reduced concentration of sulfur oxides. It becomes what it is. Gas streams exiting the tops of several gas channels flow upwards and are collected in lines 22 and 23. This gas is then removed from the system by line 3 and further sent to suitable treatment equipment, such as an electrostatic precipitator, or discharged from the system in any other environmentally acceptable manner.

第２図に示した構造は本発明の方法を実施する
のに使用できる多くの機械的構造の一例にすぎな
い。可能な変化の一例として、第２図において、
受容体粒子は導管、容器または保持スクリーンに
よつて囲まれた通路を通るようにしても良い。一
方、ガス流は接触容器の底部に位置する大きな空
間に向かつて流れ、しかる後多数の通路に分配さ
れる。装置の頂部においても同様に、ガス流はラ
イン２２及び２３を通じて取出される前に大きな
空間に流れ込む。あるいは別の構造形態として
は、ガス流は小さな直径の導管、分配パネル、保
持スクリーン等を使用して、そのまま囲まれた通
路を流しても良い。受容体粒子はしかる後受容体
チヤネルの入口の上部の空間に一団となつて流下
し、開放の受容体チヤネルの頂部で自由に分配さ
れて流下する。可能な応用変化としては、２個以
上の受容体床２９から受容体を受入れるのに回収
容器２６として単一のものを使用しても良い。 The structure shown in FIG. 2 is only one example of the many mechanical structures that can be used to implement the method of the invention. As an example of possible changes, in Figure 2,
The receptor particles may be passed through a passageway surrounded by a conduit, container or retaining screen. On the other hand, the gas stream flows towards a large space located at the bottom of the contact vessel and is then distributed into a number of passages. At the top of the device, the gas stream similarly enters a large space before being withdrawn through lines 22 and 23. Alternatively, the gas flow may be routed through enclosed passageways using small diameter conduits, distribution panels, retaining screens, etc. The receptor particles then flow down en masse into the space above the entrance of the receptor channel and are freely distributed and flow down at the top of the open receptor channel. A possible application variation is that a single collection vessel 26 may be used to receive receptors from more than one receptor bed 29.

第３図はガス−受容体接触器１の上部を水平に
切断して下側を見た水平断面図である。この部分
で、接触器の外側容器は穴の空いていない壁によ
つて囲まれた四角い構造を有する。この図では基
本的に好ましい箱型構造の受容体及びガスの通路
を示している。この図からわかるように、受容体
床２９の上部表面は四角い容器２８内に収まつて
いる。容器の側壁は穴が空いていず、この図では
見えないが、受容体保持スクリーン２４の上に直
接に結合している。仕切２５は狭いガス通路を形
成するのに有用である。これらの図に示したガス
接触器の内部部材は説明上、尺度どおりでないこ
とを理解すべきである。特に、受容体の詳細な説
明からわかるように、正確に尺度どおりに図示す
るとなると、ガス及び受容体通路は両方とももつ
と狭く小さくなる。 FIG. 3 is a horizontal cross-sectional view of the upper part of the gas-receptor contactor 1 viewed from below. In this part, the outer container of the contactor has a square structure surrounded by solid walls. This figure shows the basically preferred box-shaped structure of the receptor and the gas passages. As can be seen in this figure, the upper surface of the receptor bed 29 is contained within a square container 28. The side wall of the container is not perforated and is bonded directly onto the receptor retaining screen 24, although it is not visible in this view. Partition 25 is useful for creating narrow gas passages. It should be understood that the internal components of the gas contactor shown in these figures are not to scale for illustrative purposes. In particular, as can be seen from the detailed description of the receptor, both the gas and receptor passageways would be narrow and small if drawn exactly to scale.

第４図は第１〜３図とは違つて、放射状に違つ
た構造を有するガス−受容体接触帯域の水平断面
図であり、下側に見た図である。この接触帯域に
おいて、入つてくる原料ガス流は多数の小さな流
れに分割され、そのそれぞれは円筒形容器３０に
送られる。ガス通路３３は導管３０の内壁と受容
体保持スクリーン３１の外側表面との間で形成さ
れる環状空間である。受容体は円筒形床３２とし
て流下する。この構造は管状タイプの形態で利用
され、製造が容易である利点を有する。 FIG. 4, in contrast to FIGS. 1 to 3, is a horizontal cross-sectional view of a gas-receptor contact zone with a radially different structure, viewed from below. In this contacting zone, the incoming feed gas stream is split into a number of smaller streams, each of which is sent to a cylindrical vessel 30. Gas passageway 33 is an annular space formed between the inner wall of conduit 30 and the outer surface of receptor retaining screen 31 . The receptor flows down as a cylindrical bed 32. This structure is available in tubular type form and has the advantage of being easy to manufacture.

第５図に示したガス−受容体接触帯域の構造は
第４図と類似している。この図も下側に見た水平
断面図であり、２個の環状受容体チヤネルを有す
る。円筒形の穴の空いていない壁３６は接触器の
内部部材を包囲している。４個の円筒形受容体保
持スクリーン３９は接触器の内部空間を分割し、
２個の環状の受容体床３４及び３個のガス通路を
形成している。そのうち２個のガス通路３７は環
状で、中心ガス通路３８は円筒形である。 The structure of the gas-receptor contact zone shown in FIG. 5 is similar to that in FIG. This figure is also a horizontal cross-sectional view looking down and has two annular receptor channels. A cylindrical solid wall 36 surrounds the inner members of the contactor. Four cylindrical receptor retaining screens 39 divide the interior space of the contactor;
Two annular receptor beds 34 and three gas passages are formed. Two of the gas passages 37 are annular, and the central gas passage 38 is cylindrical.

硫黄を受容した使用済受容体は、好ましくは、
石油精製装置の移動床改質装置において触媒を移
動させるのと同様な形態で、輸送される。これら
の方法は商業的操作として非常に有効であること
がわかつた。これらについての詳細は米国特許第
3647380；3652231；3785963；3825116；
3839196；3854887；3856662；3981824；
4094814；4094817；及び4403909号に開示されて
いる。本発明で行われる工程はナフサ改質工程と
は実質的に違うが、工程で使用する粒子の動きは
非常に類似した技術を使用して行われる。基本的
に、受容体粒子は少量づつ接触帯域から取出され
るのが好ましい。受容体の流れは前記文献に記載
された装置の１つまたはバルブによつて調節され
る。受容体はロツクホツパーに送られ、そこで、
必要に応じて少量のスチームまたは窒素などによ
つてパージングされ、再生帯域に混入されると望
ましくない酸素または他の望ましくないガスが除
去される。ロツクホツパーの内容物のしかる後リ
フトと連結した容器に流入する。この容器中で、
受容体は流動化されて輸送ラインに送られ、再生
帯域の頂部に到達する。ここでは接触帯域及び再
生帯域を並列させた配置について記載している
が、これらの配置を適当に応用変化させることは
当然可能である。たとえば、接触帯域のすぐ上ま
たは下に再生帯域を位置させても良い。これらの
帯域はナフサ改質装置の場合におけるそれに相当
する装置より短かいので、このような配置が可能
であり、このような配置はリフト付容器及び流動
化粒子輸送装置などを省略できるので好ましい。
これによつて設備費及び操作費用が節約できる。 The spent receptor that has received sulfur is preferably
It is transported in a manner similar to the way catalysts are moved in moving bed reformers in petroleum refineries. These methods have been found to be very effective in commercial operations. For more information on these please refer to the U.S. Patent No.
3647380; 3652231; 3785963; 3825116;
3839196; 3854887; 3856662; 3981824;
4094814; 4094817; and 4403909. Although the process carried out in the present invention is substantially different from the naphtha reforming process, the movement of the particles used in the process is accomplished using very similar techniques. Basically, the receptor particles are preferably removed from the contact zone in small quantities. The flow of the receptor is regulated by one of the devices described in said document or by a valve. The receptor is sent to the lockhopper, where it is
If necessary, it is purged, such as with a small amount of steam or nitrogen, to remove undesirable oxygen or other undesirable gases as they enter the regeneration zone. The contents of the lock hopper then flow into a container connected to the lift. In this container,
The receptors are fluidized and sent to a transport line to reach the top of the regeneration zone. Although an arrangement in which the contact zone and the regeneration zone are arranged in parallel is described here, it is of course possible to modify these arrangements as appropriate. For example, the regeneration zone may be located directly above or below the contact zone. Such an arrangement is possible because these zones are shorter than the corresponding equipment in the case of a naphtha reformer, and is preferred because such an arrangement eliminates lift vessels, fluidized particle transport equipment, etc.
This saves equipment and operating costs.

使用済受容体は好ましくは再生帯域の上部に位
置するロツクホツパーに送られる。ロツクホツパ
ーは必要に応じてスチームまたは窒素でパージン
グされ、煙道ガスの成分は再生帯域に送られない
ように除去される。ロツクホツパーは、工程を回
る受容体または工程に加えられる受容体を貯蔵す
るための空間を提供する機能も有する。ロツクホ
ツパーから再生帯域への受容体の流れはバルブに
よつち調節され、前述の再生条件下に保たれる。
受容体はしかる後、再生帯域に送られ、そこで還
元性ガスと接触して二酸化硫黄が解離される。還
元工程の後、受容体は酸素含有ガスと接触して受
容体上の金属は好ましい酸化物の形態に戻され
る。煙道ガスはこの酸化を行うのに充分な酸素を
含有するので、この酸化工程は接触帯域中で行う
こともできる。しかしながら、この酸化調整は再
生帯域中で行う方が好ましい。本発明の方法で
は、米国特許第3652231号に示されているように
複数個の帯域を使用しても良い。この場合、本発
明の方法では、ハロゲン化の機能を酸化反応で置
き換えて行われる。酸素含有ガスが還元操作の硫
黄酸化物含有排ガスと混合しないように注意する
ことが必要である。 The spent receptors are preferably sent to a lock hopper located above the regeneration zone. The lock hopper is optionally purged with steam or nitrogen to remove components of the flue gas from being sent to the regeneration zone. The lock hopper also has the function of providing space for storing receptors that pass through or are added to the process. The flow of receptor from the lock hopper to the regeneration zone is regulated by valves and maintained under the regeneration conditions described above.
The receptor is then sent to a regeneration zone where it is contacted with a reducing gas to dissociate the sulfur dioxide. After the reduction step, the receptor is contacted with an oxygen-containing gas to return the metal on the receptor to its preferred oxide form. This oxidation step can also be carried out in the catalytic zone, since the flue gas contains sufficient oxygen to carry out this oxidation. However, it is preferred that this oxidative conditioning be carried out in the regeneration zone. The method of the present invention may use multiple bands as shown in US Pat. No. 3,652,231. In this case, in the method of the present invention, the function of halogenation is replaced by an oxidation reaction. It is necessary to take care that the oxygen-containing gas does not mix with the sulfur oxide-containing exhaust gas of the reduction operation.

再生済受容体は好ましくは再生帯域からロツク
ホツパーに送られる。あるいは再生済受容体はス
チームなどで充分にパージさせた後、直接は接触
帯域に送り込んでも良い。この実施態様では、再
生帯域−接触帯域を「積重ねた」形態で使用して
も良い。受容体は両方の帯域間を伸びている中断
されないカラムとして供給されても良い。接触帯
域の底部に位置する単一の粒子の流れを調節する
装置は両方の帯域における受容体の下向きの流れ
を調節する。 The regenerated receptors are preferably routed from the regeneration zone to the lock hopper. Alternatively, the regenerated receptor may be sufficiently purged with steam or the like and then directly fed into the contact zone. In this embodiment, the regeneration zone-contact zone may be used in a "stacked" configuration. The receptor may be supplied as an uninterrupted column extending between both zones. A single particle flow regulating device located at the bottom of the contacting zone regulates the downward flow of receptors in both zones.

平行通路接触器の構造は文献に充分に開示され
ている。本発明の方法は、米国特許第3501897号
及び第3747308号の第１図に示されているのと同
様な平面的反応剤通路を有する平行通路接触器を
使用して行うのが好ましい。これらのガス通路は
２個の隣接する受容体容器の対向する壁の間に位
置する平面的な空間である。それぞれのガス通路
の幅の大きさは、多孔壁に対して垂直に測定して
約３〜55mm、好ましくは約５〜10mm（0.20〜0.39
インチ）である。この比較的小さい幅は、機械的
突起が必要である場合を除いて、個々のガス通路
について均一であるのが好ましい。 The construction of parallel path contactors is well disclosed in the literature. The process of the present invention is preferably carried out using a parallel path contactor having planar reactant passages similar to that shown in FIG. 1 of US Pat. Nos. 3,501,897 and 3,747,308. These gas passages are planar spaces located between the opposing walls of two adjacent receiver vessels. The width of each gas passageway is about 3 to 55 mm, preferably about 5 to 10 mm (0.20 to 0.39 mm), measured perpendicular to the porous wall.
inch). This relatively small width is preferably uniform for the individual gas passages, except where mechanical protrusions are required.

平行通路接触器は好ましくは複数個の隣接する
受容体保持空間を有し、これは受容体通路と称す
る。これらの通路は平面的ガス通路によつて互い
に離されている。それぞれの受容体通路は２個の
平行な多孔壁を有し、それぞれの多孔壁は別のガ
ス通路の一方の側壁を形成する。個々の接触通路
の多孔壁間の距離は約３〜50mmで、ガス通路と類
似した形状の比較的薄い受容体床を構成する。平
行関係にする受容体通路は接触器の一対の壁の間
に位置するガス通路によつて離されており、ガス
通路と受容体通路とが交互になつている接触器構
造のそれぞれは多数のガス通路及び受容体通路を
有し、第１〜３図に示したように箱型構造を形成
する。しかしながら、受容体の流れが均一になる
から、受容体チヤネルは好ましい四角形以外の断
面を有していても良く、第４図及び第５図に示す
ように円筒形または環状に受容体チヤネルを使用
しても良い。 Parallel passage contactors preferably have a plurality of adjacent receptor holding spaces, referred to as receptor passages. These passages are separated from each other by planar gas passages. Each receptor passageway has two parallel porous walls, each porous wall forming one sidewall of another gas passageway. The distance between the porous walls of the individual contact passages is approximately 3 to 50 mm, constituting a relatively thin receptor bed of similar shape to the gas passages. The parallel receptor passages are separated by a gas passage located between a pair of walls of the contactor, and each contactor structure with alternating gas and receptor passages has a plurality of It has a gas passage and a receptor passage, forming a box-shaped structure as shown in FIGS. 1-3. However, to ensure uniform flow of receptors, the receptor channels may have cross-sections other than the preferred rectangular shape, and cylindrical or annular receptor channels are used as shown in FIGS. 4 and 5. You may do so.

受容体通路の多孔壁は溶接したワイヤスクリー
ンで形成するのが好ましいが、接触帯域中で遭遇
する化学的、熱的及び機械的ストレスに耐えもる
もので、適当な多孔性を有するのであれば、他の
壁材料を使用しても良い。好ましい溶接したスク
リーンは多数の小さな間隔のワイヤからなり、受
容体を保持し、ガスチヤネルに位置する垂直部材
に溶接されている。多孔壁の穴は受容体粒子を保
持することができる最大限の大きさを有すること
が望ましい。たとえば、この穴は約0.07〜0.85
mm、好ましくは約0.074〜0.250mmである。固体処
理粒子（触媒及び／又は受容体）はそれぞれの触
媒及び／又は受容体通路の空間全体を満たし、動
や撹拌などによつて粒子が崩解したり摩耗したり
しないように緻密な床を形成することが好まし
い。受容体床はそれぞれの触媒通路の多孔壁間の
距離に等しい幅を有し、この距離は好ましくは15
〜30mmである。 The porous walls of the receptor passages are preferably formed by welded wire screens, provided they are resistant to the chemical, thermal and mechanical stresses encountered in the contact zone and have suitable porosity. , other wall materials may be used. The preferred welded screen consists of a large number of closely spaced wires that hold the receptor and are welded to a vertical member located in the gas channel. It is desirable that the holes in the porous wall have the maximum size that can hold the receptor particles. For example, this hole is approximately 0.07~0.85
mm, preferably about 0.074-0.250 mm. The solid processing particles (catalyst and/or receptor) fill the entire space of each catalyst and/or receptor passageway, and are provided with a dense bed to prevent disintegration or abrasion of the particles by movement, agitation, etc. It is preferable to form. The receptor bed has a width equal to the distance between the porous walls of each catalyst passage, which distance is preferably 15
~30mm.

本発明の工程を操作するのに使用される条件は
好ましくは接触器を通過するガスの線速度が渦流
状態になる臨界値をわずかに上まわるように設定
される。線速度が高ければ高いほど渦状態も強ま
るが、望ましくない圧力降下も大きくなる。この
線速度は、多孔壁の表面と平向方向にガス通路を
通る原料流の速度であり、多孔壁を通過または拡
散するガス速度ではない。このガス線速度は峡２
〜20ｍ／秒で、10ｍ／秒以上が好ましい。工程
中、圧力の降下は少ない方が望ましい。圧力の降
下は処理される煙道ガスの主要源であるボイラー
及び電力プラントの性能に悪影響を及ぼす。接触
帯域全体の圧力降下は水柱で50.8cm（20インチ）
以下、好ましくは30.5cm（12インチ）以下、さら
に好ましくは約2.54〜10.2cm（１〜４インチ）で
ある。圧力降下は低い方が望ましいが、ガスの流
速はガス流中で微粒子が沈降するのを防ぎ、接触
通路の多孔壁の外側表面上にこれらの粒子が折出
するのを防ぐのに少なくとも充分な最低速度を有
しなければならない。 The conditions used to operate the process of the present invention are preferably set such that the linear velocity of the gas passing through the contactor is slightly above the critical value for vortex conditions. The higher the linear velocity, the stronger the vortex state, but also the greater the undesirable pressure drop. This linear velocity is the velocity of the raw material flow through the gas passage in a direction parallel to the surface of the porous wall, and not the velocity of the gas passing through or diffusing through the porous wall. This gas linear velocity is 2
~20 m/sec, preferably 10 m/sec or more. During the process, it is desirable to have a small pressure drop. The drop in pressure adversely affects the performance of boilers and power plants, which are the primary sources of flue gas being processed. Pressure drop across the contact zone is 50.8 cm (20 inches) in water column
It is preferably 30.5 cm (12 inches) or less, more preferably about 2.54 to 10.2 cm (1 to 4 inches). Although a low pressure drop is desirable, the gas flow rate should be at least sufficient to prevent settling of particulates in the gas stream and to prevent depositing of these particles onto the outer surfaces of the porous walls of the contact passages. Must have a minimum speed.

工程の操作圧は処理されるガス流の圧力によつ
て設定される。好ましい原料ガス流は燃焼帯域か
らの煙道ガス流であるので、操作圧は非常に低
く、通常50psigより低い。好ましい操作圧は約10
〜20psiaである。工程の操作温度は接触器中に存
在する触媒または受容体を良好に利用するのに必
要な温度並びに処理ガス流を生成する工程の経済
性に及ぼす操作温度の効果によつて設定される。
銅含有受容体粒子を使用することによつて煙道ガ
ス流から二酸化硫黄を受容する場合、通常約300
〜475℃、好ましくは325〜425℃が使用される。
受容体または触媒が違う場合には、最適操作温度
も違つてくるが、本発明の方法は違つた処理粒子
を使用し、違つた処理温度を使用しても適用でき
る。 The operating pressure of the process is set by the pressure of the gas stream being treated. Since the preferred feed gas stream is the flue gas stream from the combustion zone, the operating pressure is very low, typically less than 50 psig. The preferred operating pressure is approximately 10
~20 psia. The operating temperature of the process is set by the temperature required to better utilize the catalyst or receptor present in the contactor and the effect of the operating temperature on the economics of the process to produce the process gas stream.
When accepting sulfur dioxide from a flue gas stream by using copper-containing acceptor particles, typically about 300
~475°C, preferably 325-425°C is used.
If the acceptor or catalyst is different, the optimum operating temperature will be different, but the method of the present invention can be applied using different treated particles and using different treatment temperatures.

本発明の方法で使用される処理粒子は受容体及
び／又は触媒としての機能を有する。たとえば、
好ましい銅含有処理粒子はガス流から硫黄酸化物
を除去する場合には受容体として働く。これは処
理粒子中に存在する銅の働きによるものであり、
これは硫黄銅に転化され、これはまた窒素酸化物
の窒素への還元を促進する優秀な触媒である。こ
の反応は接触器の上流部分でガス流と混合される
還元剤の存在下で生じる。好ましい還元剤はアン
モニアである。従つて、本発明の方法はチヤネル
に充填した処理粒子が触媒としても使用される場
合に良好に利用できる。この一例としては平行通
路接触器を使用して煙道ガス流から硫黄酸化物を
除去すると同時に窒素酸化物が還元される。この
還元工程は硫黄酸化物を受容するために使用され
る前述の温度及び圧力の条件下で行われる。 The treated particles used in the method of the invention function as receptors and/or catalysts. for example,
Preferred copper-containing treated particles act as receptors in removing sulfur oxides from gas streams. This is due to the action of copper present in the treated particles,
This is converted to copper sulfur, which is also an excellent catalyst to promote the reduction of nitrogen oxides to nitrogen. This reaction occurs in the presence of a reducing agent that is mixed with the gas stream in the upstream part of the contactor. A preferred reducing agent is ammonia. Therefore, the method of the present invention can be successfully utilized when the treated particles filled in the channel are also used as a catalyst. One example of this is the use of a parallel path contactor to remove sulfur oxides from a flue gas stream while simultaneously reducing nitrogen oxides. This reduction step is carried out under the temperature and pressure conditions previously described for receiving sulfur oxides.

二酸化硫黄を除去するための好ましい処理粒子
は耐火性無機支持体上に銅を保持させたものから
なる。この支持体は、粘土、ボーキサイト、シリ
カ、アルミナ及びシリカ−アルミナ混合物ナどの
種々の物質から選択される。好ましい支持体はγ
−アルミナである。支持体は好ましくは100m2／
ｇより大きな表面積を有し、孔の容積は0.30〜
0.60ml／ｇである。最適の表面積は160〜230m2／
ｇである。受容体粒子は自由に流動するものでな
ければならず、従つて球状粒子が好ましい。約
3.2mmより小さい直径、好ましくは約1.6mmの直径
を有する球が好ましい。最終製品としての受容体
は約１〜25重量％、好ましくは５〜15重量％の銅
を含有する。受容体は通常の方法、たとえば担体
を銅塩の水溶液に含浸させ、しかる後乾燥させ、
焼成することによつて製造される。他の受容体、
たとえばバナジウム化合物促進剤を有するアルカ
リ金属を含有するもの、また米国特許第4170627
号、第4105745号及び第3987146号に開示されてい
るようなものが使用できる。しかしながら、二酸
化硫黄を除去するためにはアルミナ上に銅を有す
る受容体が好ましい。この受容体は同じ操作条件
下で再生を行うことができ、そのため再生が容易
にでき、有効な受容体寿命が長くなる。再生は受
容操作を停止し、水素、C1〜C3炭化水素または
一酸化炭素などの還元性ガスをガス通路に通すこ
とによつて行われる。これによつて二酸化硫黄が
解離され、これにしかる後米国特許第4041131号
に開示されているように回収しても良い。本発明
の方法の再生帯域の排ガス中の硫黄酸化物濃度は
均一である方が、後の処理を簡略化でき、単に酸
化物を濃縮する工程だけが要求されることとな
る。受容体はしかる後酸素含有ガスと接触され
て、元素銅または硫化銅は二酸化硫黄を除去する
活性な金属形態である酸化銅に戻される。通常、
煙道ガスはこの酸化工程に使用するのに有効なガ
スである。受容体−触媒の製造、操作条件、及び
受容体の再生についての詳細については前述の文
献を含む多くの文献に開示されている。 Preferred treated particles for removing sulfur dioxide consist of copper supported on a refractory inorganic support. The support is selected from a variety of materials such as clay, bauxite, silica, alumina and silica-alumina mixtures. A preferred support is γ
- It is alumina. The support preferably has an area of 100 m 2 /
It has a surface area larger than g, and the pore volume is 0.30~
It is 0.60ml/g. The optimal surface area is 160-230m2 /
It is g. The receptor particles must be free-flowing, so spherical particles are preferred. about
Spheres having a diameter of less than 3.2 mm, preferably about 1.6 mm are preferred. The final product receptor contains about 1 to 25% by weight copper, preferably 5 to 15% by weight. The receptor can be prepared in a conventional manner, for example by impregnating the carrier with an aqueous solution of a copper salt and then drying it.
Manufactured by firing. other receptors,
For example, those containing alkali metals with vanadium compound promoters, and also US Pat. No. 4,170,627
No. 4105745 and No. 3987146 can be used. However, a receptor with copper on alumina is preferred for removing sulfur dioxide. This receptor can be regenerated under the same operating conditions, thus facilitating regeneration and increasing the effective receptor lifetime. Regeneration is accomplished by stopping the receiving operation and passing a reducing gas, such as hydrogen, C1 - C3 hydrocarbons or carbon monoxide, through the gas path. This dissociates the sulfur dioxide, which may then be recovered as disclosed in US Pat. No. 4,041,131. When the sulfur oxide concentration in the exhaust gas in the regeneration zone of the method of the present invention is uniform, subsequent processing can be simplified, and only a step of concentrating the oxides is required. The receptor is then contacted with an oxygen-containing gas to convert the elemental copper or copper sulfide back to copper oxide, the active metal form that removes sulfur dioxide. usually,
Flue gas is an effective gas for use in this oxidation step. Details regarding receptor-catalyst preparation, operating conditions, and receptor regeneration are disclosed in numerous publications, including those cited above.

【図面の簡単な説明】[Brief explanation of the drawing]

第１図は処理されるガス流及び受容体粒子の全
体の流れを示す概略図である。第２図はガス−受
容体接触器の一部の垂直断面図である。第３図は
第２図に示したガス−受容体接触器の上部の３−
３の線で水平に切断して下側を見た断面図であ
る。第４図は放射状に違つた構造を有するガス−
受容体接触器の水平断面図であり、下側に見た図
である。第５図は応用変化させた環状ガス−受容
体接触器の水平断面図である。 １……ガス−受容体接触器、８……受容体再生
器、４，６，１３，１５……ロツクホツパー、２
４，３１，３９……受容体保持多孔性スクリー
ン、２５……穴の空いていない仕切、２７，３
３，３７，３８……ガス通路、２９，３２，３４
……受容体床。 FIG. 1 is a schematic diagram showing the overall flow of gas and receptor particles to be processed. FIG. 2 is a vertical cross-sectional view of a portion of the gas-receptor contactor. Figure 3 shows the upper part of the gas-receptor contactor shown in Figure 2.
FIG. 3 is a cross-sectional view taken horizontally along the line No. 3 and viewed from below. Figure 4 shows gases with radially different structures.
FIG. 3 is a horizontal cross-sectional view of the receptor contactor, looking down; FIG. 5 is a horizontal cross-sectional view of a modified annular gas-receptor contactor. 1... Gas-receptor contactor, 8... Receptor regenerator, 4, 6, 13, 15... Lock hopper, 2
4,31,39... Receptor holding porous screen, 25... Imperforate partition, 27,3
3, 37, 38...Gas passage, 29, 32, 34
...Receptor bed.

Claims (1)

【特許請求の範囲】 １ ガス流から硫黄酸化物を除去する方法におい
て、 (a) 平行した通路を有する接触帯域のガスチヤネ
ルに硫黄酸化物を含む原料ガス流を上向きに通
し、前記接触帯域において、前記ガス流の本流
が硫黄酸化物を受容する固体受容体床を通じて
別の違つたガスチヤネルに逸脱することなく、
前記ガス流と前記硫黄酸化物固体受容体との接
触を促進する受容促進条件下に前記硫黄酸化物
固体受容体床を保持する多孔壁と平行に前記原
料ガス流を流す工程； (b) 前記原料ガス流より硫黄酸化物濃度が低下し
た処理済ガス流を前記接触帯域の前記ガスチヤ
ネルから取出す工程； (c) 少くとも一部が前記ガスチヤネルの多孔壁に
よつて形成された前記接触帯域の受容体粒子チ
ヤネルに硫黄酸化物受容体粒子を下向きに通す
工程； (d) 硫黄酸化物が受容された硫黄酸化物受容体粒
子を前記接触帯域の受容体粒子チヤネルから再
生帯域に移動させ、前記再生帯域において、前
記硫黄酸化物受容体粒子を再生条件下で還元性
ガスと接触して再生させて、再生済硫黄酸化物
受容体粒子及び硫黄酸化物含有排ガス流を生成
する工程；及び (e) 前記再生済硫黄酸化物受容体粒子を前記接触
帯域に移動させて前記受容体粒子チヤネルの上
端に通す工程を有する、ガス流から硫黄酸化物
を除去する方法。 ２ 前記原料ガス流が二酸化硫黄を含むことを特
徴とする特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３ 前記硫黄酸化物受容体粒子が銅を含むことを
特徴とする特許請求の範囲第２項記載の方法。 ４ 前記原料ガス流の窒素酸化物も含み、窒素酸
化物は前記接触帯域中で触媒的に窒素に還元され
ることを特徴とする特許請求の範囲第３項記載の
方法。 ５ ガス流から硫黄酸化物を除去する方法におい
て、 (a) ガス−受容体接触帯域内に配置され、硫黄酸
化物受容体チヤネルと平行に配置されたガスチ
ヤネルと少くとも１つの多孔壁を共有する複数
個の受容体チヤネルにコンパクトな硫黄酸化物
受容体粒子床を下向きに通す工程； (b) 前記受容体チヤネルの多孔壁と実質的に平行
に流れるガス流の渦流を含む受容促進条件下で
二酸化硫黄含有原料ガス流を複数個のガスチヤ
ネルに上向きに流して硫黄酸化物を前記受容体
粒子上に受容させることによつて前記原料ガス
流から二酸化硫黄を除去する工程； (c) 前記処理済ガス流を系から取出す工程； (d) 前記接触帯域の下部にて前記受容体チヤネル
から硫黄を受容した受容体粒子を取出し、前記
受容体粒子を受容体再生帯域に送り、そこで前
記受容体粒子を再生条件下で再生ガスと接触し
て再生させて再生済受容体粒子及び二酸化硫黄
含有排ガス流を生成し、前記二酸化硫黄含有排
ガス流を系から取出す工程；及び (e) 前記再生済受容体粒子を前記接触帯域の上部
に移動させて前記受容体チヤネルに通す工程を
有する、ガス流から硫黄酸化物を除去する方
法。 ６ 前記受容体チヤネルの底部から硫黄を受容し
た受容体粒子を少量ずつ周期的に取出し、前記取
出した受容体粒子を少量の再生済受容体粒子で置
き換えることによつて受容体粒子を受容体チヤネ
ルに通すことを特徴とする特許請求の範囲第５項
記載の方法。 ７ 前記受容体チヤネルが円筒形で断面が水平の
形状を有し、前記ガスチヤネルが還状で断面が水
平の形状を有することを特徴とする特許請求の範
囲第６項記載の方法。 ８ 前記受容体チヤネルが四角形で断面が水平の
形状を有することを特徴とする特許請求の範囲第
６項記載の方法。 ９ 前記受容体粒子が銅を含むことを特徴とする
特許請求の範囲第６項記載の方法。 １０ 前記原料ガスが窒素酸化物を含み、前記接
触帯域中で前記窒素酸化物の少くとも一部が触媒
的に窒素に還元されることを特徴とする特許請求
の範囲第９項記載の方法。 １１ 前記接触帯域にアンモニアが還元性ガスと
して送られることを特徴とする特許請求の範囲第
１０項記載の方法。Claims: 1. A method for removing sulfur oxides from a gas stream, comprising: (a) passing a feed gas stream containing sulfur oxides upwardly through a gas channel of a contacting zone having parallel passages; without the main stream of said gas deviating into another different gas channel through a solid receptor bed receiving sulfur oxides;
(b) flowing said feed gas stream parallel to a porous wall that maintains said sulfur oxide solid receptor bed under acceptance-promoting conditions that promote contact between said gas stream and said sulfur oxide solid receptor; removing from said gas channel of said contacting zone a treated gas stream having a reduced concentration of sulfur oxides than a feed gas stream; (c) receiving said contacting zone formed at least in part by porous walls of said gas channel; passing the sulfur oxide receptor particles downwardly through the body particle channel; (d) moving the sulfur oxide acceptor particles with sulfur oxides loaded from the receptor particle channel of the contacting zone to the regeneration zone; regenerating the sulfur oxide receptor particles in a zone by contacting them with a reducing gas under regeneration conditions to produce regenerated sulfur oxide receptor particles and a sulfur oxide-containing exhaust gas stream; and (e) A method for removing sulfur oxides from a gas stream comprising moving the regenerated sulfur oxide receptor particles to the contacting zone and passing them through the upper end of the receptor particle channel. 2. The method of claim 1, wherein the feed gas stream comprises sulfur dioxide. 3. The method of claim 2, wherein the sulfur oxide receptor particles contain copper. 4. A process according to claim 3, characterized in that the feed gas stream also includes nitrogen oxides, which nitrogen oxides are catalytically reduced to nitrogen in the contacting zone. 5. A method for removing sulfur oxides from a gas stream, comprising: (a) sharing at least one porous wall with a gas channel disposed within a gas-receptor contact zone and parallel to the sulfur oxide receptor channel; (b) passing a bed of compact sulfur oxide receptor particles downwardly through a plurality of receptor channels; (b) under conditions promoting acceptance comprising swirling of the gas stream flowing substantially parallel to the porous walls of said receptor channels; (c) removing sulfur dioxide from the sulfur dioxide-containing feed gas stream by flowing the sulfur dioxide-containing feed gas stream upwardly through a plurality of gas channels to cause sulfur oxides to be received on the receptor particles; (d) removing sulfur-accepted receptor particles from the receptor channel at the bottom of the contacting zone and directing the receptor particles to a receptor regeneration zone where the receptor particles (e) regenerating the regenerated receptor particles by contacting with regeneration gas under regeneration conditions to produce regenerated receptor particles and a sulfur dioxide-containing exhaust gas stream, and removing said sulfur dioxide-containing exhaust gas stream from the system; and (e) said regenerated receptor particles. A method for removing sulfur oxides from a gas stream comprising moving particles to the top of the contacting zone and through the receptor channel. 6. Flowing the receptor particles into the receptor channel by periodically removing small amounts of sulfur-accepted receptor particles from the bottom of the receptor channel and replacing the removed receptor particles with small amounts of regenerated receptor particles. The method according to claim 5, characterized in that the method comprises: 7. The method of claim 6, wherein the receptor channel has a cylindrical shape with a horizontal cross section, and the gas channel has a circular shape with a horizontal cross section. 8. The method of claim 6, wherein the receptor channel has a rectangular shape with a horizontal cross section. 9. The method of claim 6, wherein the receptor particles include copper. 10. The method of claim 9, wherein the feed gas comprises nitrogen oxides and at least a portion of the nitrogen oxides are catalytically reduced to nitrogen in the contacting zone. 11. A method according to claim 10, characterized in that ammonia is sent as a reducing gas to the contacting zone.
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