JPS6046229A - 複合フイルムを用いて化粧された樹脂発泡体を製造する方法 - Google Patents
複合フイルムを用いて化粧された樹脂発泡体を製造する方法Info
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- JPS6046229A JPS6046229A JP58154285A JP15428583A JPS6046229A JP S6046229 A JPS6046229 A JP S6046229A JP 58154285 A JP58154285 A JP 58154285A JP 15428583 A JP15428583 A JP 15428583A JP S6046229 A JPS6046229 A JP S6046229A
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- Japan
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- film
- polyethylene
- paper
- layer
- foam
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- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
- B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
- B29C44/00—Shaping by internal pressure generated in the material, e.g. swelling or foaming ; Producing porous or cellular expanded plastics articles
- B29C44/02—Shaping by internal pressure generated in the material, e.g. swelling or foaming ; Producing porous or cellular expanded plastics articles for articles of definite length, i.e. discrete articles
- B29C44/12—Incorporating or moulding on preformed parts, e.g. inserts or reinforcements
- B29C44/14—Incorporating or moulding on preformed parts, e.g. inserts or reinforcements the preformed part being a lining
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
- B29K—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
- B29K2023/00—Use of polyalkenes or derivatives thereof as moulding material
Landscapes
- Laminated Bodies (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、ポリエチレン・スチレン共重合体製発泡体の
表面の絵付に適した複合フィルム、およびこの複合フィ
ルムの表面に印刷を施こしたブランク、ラベル等の化粧
材を用いて化粧された樹脂発泡体を製造する方法を提供
するものである。
表面の絵付に適した複合フィルム、およびこの複合フィ
ルムの表面に印刷を施こしたブランク、ラベル等の化粧
材を用いて化粧された樹脂発泡体を製造する方法を提供
するものである。
発泡ポリスチレンの型物製品は、電気洗擢機、テレビ、
冷蔵庫等の家電製品の緩衝材、梱包材として、まだ、新
幹線、航空機内でコーヒー、紅茶のカップとして用いら
れている。
冷蔵庫等の家電製品の緩衝材、梱包材として、まだ、新
幹線、航空機内でコーヒー、紅茶のカップとして用いら
れている。
前者の緩衝材として用いられるときは、更にこの緩衝材
を梱包するダンボール箱が併用され、ダンボール箱に商
品名、製造元名、販売元名等が印刷されている。しかし
ながら、ダンボール箱の使用は包装材のコスト増になる
ので、ダンボール箱を使用し々い、または使用しても箱
状でなく、断片的に用いる包装材の出現が望まれている
。
を梱包するダンボール箱が併用され、ダンボール箱に商
品名、製造元名、販売元名等が印刷されている。しかし
ながら、ダンボール箱の使用は包装材のコスト増になる
ので、ダンボール箱を使用し々い、または使用しても箱
状でなく、断片的に用いる包装材の出現が望まれている
。
また、後者のカップ状容器においては稀に粘着ラベルが
貼合されていることが見受けられるがこの容器の外観は
之しい。更に、即席カップ麺において高級即席カップ麺
が販売されているが、従来の安価な普及品のカップ麺と
の差別化のために発泡ポリスチレン容器のより高級な加
飾化が検討されているのが実情である。
貼合されていることが見受けられるがこの容器の外観は
之しい。更に、即席カップ麺において高級即席カップ麺
が販売されているが、従来の安価な普及品のカップ麺と
の差別化のために発泡ポリスチレン容器のより高級な加
飾化が検討されているのが実情である。
プラスチック成形品に1 ラベル、ブランク等の化粧シ
ートで絵付けすることは従来より知られている。例えば
、文字や絵柄を印刷したポリ塩化ビニルやポリプロビレ
/、ポリエチレン等の熱可塑性樹脂フィルムを切り出し
、これを金型内に静電付着または減圧によシ固定し、つ
いでフィルムと同一素材の熱可塑性樹脂の溶融物を加圧
下または減圧下にフィルムに接触させ、更忙溶融物を冷
却してラベルが貼着または絵付けされた熱可塑性合成樹
脂成形品を製造する方法が提案されている(特公昭28
−5036号、同3B−26119号、同40−129
88号、同4g−9959号、同48−12865号公
報等参照)。
ートで絵付けすることは従来より知られている。例えば
、文字や絵柄を印刷したポリ塩化ビニルやポリプロビレ
/、ポリエチレン等の熱可塑性樹脂フィルムを切り出し
、これを金型内に静電付着または減圧によシ固定し、つ
いでフィルムと同一素材の熱可塑性樹脂の溶融物を加圧
下または減圧下にフィルムに接触させ、更忙溶融物を冷
却してラベルが貼着または絵付けされた熱可塑性合成樹
脂成形品を製造する方法が提案されている(特公昭28
−5036号、同3B−26119号、同40−129
88号、同4g−9959号、同48−12865号公
報等参照)。
これら印刷された熱可塑性樹脂フィルムをラベルとした
射出成形品、中空成形品、真空成形品等は、成形時にラ
ベル貼着が行われるのでラベルと成形品の密着が強固で
ある。また、ラベルの素材が耐水性に富む熱可塑性樹脂
フィルム製である場合には特に洗剤、シャンプー、不凍
液、薬品瓶等の液体中空容器として有用である。
射出成形品、中空成形品、真空成形品等は、成形時にラ
ベル貼着が行われるのでラベルと成形品の密着が強固で
ある。また、ラベルの素材が耐水性に富む熱可塑性樹脂
フィルム製である場合には特に洗剤、シャンプー、不凍
液、薬品瓶等の液体中空容器として有用である。
本発明者等はこれら絵付けの方法を発泡ポリスチレンの
型物製品に利用することによシ、ダンボール箱の廃止ま
たけカップ状容器の加飾を画る目的で、発泡ポリスチレ
ンとは同じ素材であるハイインパクトポリスチレン製の
合成紙(特公昭49−4320号、特公昭49−431
15号)、およびハイインパクトボリスチレ/に炭酸カ
ルシウム等の無機質充填剤を配合した樹脂組成物の延伸
フィルムよりなる合成紙の表面に印刷し、これをブラン
クとして型内に固定させ、次いで予備発泡ビーズを型内
に次項し、110〜120℃で加熱成形してこれら印刷
された合成紙が表面に積層した発泡ポリスチレン型物製
品を製造したところ、成形時に合成紙が溶融し、印刷が
若干ぼけることが判明した。また、合成紙が60ミクロ
ン、150ミクロンと肉厚が厚いときは絵付けされた発
泡体製品を保存している間にブランクがカールして発泡
体製品よシ剥離する現象も見受けられた。
型物製品に利用することによシ、ダンボール箱の廃止ま
たけカップ状容器の加飾を画る目的で、発泡ポリスチレ
ンとは同じ素材であるハイインパクトポリスチレン製の
合成紙(特公昭49−4320号、特公昭49−431
15号)、およびハイインパクトボリスチレ/に炭酸カ
ルシウム等の無機質充填剤を配合した樹脂組成物の延伸
フィルムよりなる合成紙の表面に印刷し、これをブラン
クとして型内に固定させ、次いで予備発泡ビーズを型内
に次項し、110〜120℃で加熱成形してこれら印刷
された合成紙が表面に積層した発泡ポリスチレン型物製
品を製造したところ、成形時に合成紙が溶融し、印刷が
若干ぼけることが判明した。また、合成紙が60ミクロ
ン、150ミクロンと肉厚が厚いときは絵付けされた発
泡体製品を保存している間にブランクがカールして発泡
体製品よシ剥離する現象も見受けられた。
本発明者等はかかる原因は絵付は用フィルムと型物製品
の樹脂素材が同一素材のポリスチレンであることと、そ
の成形温度に起因すると判断し、次いで、合成紙として
ポリスチレンの成形温度(110〜120℃)よシは高
い融点を有するポリプロピレン、ポリエチレンテレフタ
レート、ポリアミド等の結晶性の熱可塑性樹脂に、無機
微細粉末を配合した延伸フィルムよシなる合成紙(特公
昭46−40794号、USP3,741,841号、
USP4,318,950号、特開昭j6−118.4
37号、同56−141.339号)を用いて検討した
ところ、発泡ポリスチレン製品と合成紙の融着が不十分
であることが判明した。
の樹脂素材が同一素材のポリスチレンであることと、そ
の成形温度に起因すると判断し、次いで、合成紙として
ポリスチレンの成形温度(110〜120℃)よシは高
い融点を有するポリプロピレン、ポリエチレンテレフタ
レート、ポリアミド等の結晶性の熱可塑性樹脂に、無機
微細粉末を配合した延伸フィルムよシなる合成紙(特公
昭46−40794号、USP3,741,841号、
USP4,318,950号、特開昭j6−118.4
37号、同56−141.339号)を用いて検討した
ところ、発泡ポリスチレン製品と合成紙の融着が不十分
であることが判明した。
本発明者等は、微細な文字や絵柄が多色オフセット印刷
できるこれら合成紙の熱溶着、不良を解消する目的で、
更に種々の絵付は用フィルムと、発泡ポリスチレンを検
討したところ、発泡ポリスチレンとしてスチレン・ポリ
エチレン共重合体発泡体を用い、ラベル用のこれら高融
点樹脂の合成紙の裏面に、肉厚が1〜30ミクロンのポ
リエチレンフィルムが一体に接着された複層構造のフィ
ルムは、グラビア印刷、フレキソ印刷、オフセット印刷
も可能であり、また、発泡スチレン・ポリエチレン共重
合体用の絵付は用フィルム(ラベル、ブランクも含む)
、即ち化粧シートとして用いた場合でも、印刷のぼけの
ない、かつ、融着が強固な絵付けされた発泡スチレン・
ポリエチレン共重合体の型物製品が得られることを見い
出し、本発明に到達した。
できるこれら合成紙の熱溶着、不良を解消する目的で、
更に種々の絵付は用フィルムと、発泡ポリスチレンを検
討したところ、発泡ポリスチレンとしてスチレン・ポリ
エチレン共重合体発泡体を用い、ラベル用のこれら高融
点樹脂の合成紙の裏面に、肉厚が1〜30ミクロンのポ
リエチレンフィルムが一体に接着された複層構造のフィ
ルムは、グラビア印刷、フレキソ印刷、オフセット印刷
も可能であり、また、発泡スチレン・ポリエチレン共重
合体用の絵付は用フィルム(ラベル、ブランクも含む)
、即ち化粧シートとして用いた場合でも、印刷のぼけの
ない、かつ、融着が強固な絵付けされた発泡スチレン・
ポリエチレン共重合体の型物製品が得られることを見い
出し、本発明に到達した。
即ち、本発明は、無機微細粉末を8〜65重量%含有す
る融点が145℃以上の熱可塑性樹脂のフィルムを紙状
層とし、この紙状層とは反対側の表面を構成する肉厚1
〜30ミクロンのボリエグ−レノフィルムを裏面層とす
る少くとも2層構造の複合フィルムの紙状層側に印刷を
施こしたブランクまたはラベル等の化粧シートを雄型と
雌型よりなる金型の少なくとも一方の内側に化粧材の紙
状層側が型に接するように固定し、ついで該金型の型窩
内に下記の重合法により得た樹脂粒子を予備発泡させて
得だポリエチレン・スチレン共重合体ビーズを充填した
後、型窩内にスチームを導入してこれらビーズ同志を融
着させて発泡体を形成させるとともに、化粧シートと形
成された発泡体を接着させることを特徴とする化粧褌れ
たポリエチレン・スチレン共重合体製発泡体を製造する
方法を提供するものである 重合方法: ポリエチレン樹脂粒子100重量部、スチレン10〜4
00重量部およびラジカル重合開始剤をスチレン100
重量部に対して0.01〜1重量部含む水性懸濁液を加
熱してスチレンを重合する方法において、スチレンの重
合時に膨張剤を懸濁液に供給して、またはスチレンの重
合後、膨張剤をポリエチレン・7.fレン共重合体粒子
を分散する水性懸濁液に供給して発泡性ポリエチレン・
スチレン共重合体粒子を製造する。
る融点が145℃以上の熱可塑性樹脂のフィルムを紙状
層とし、この紙状層とは反対側の表面を構成する肉厚1
〜30ミクロンのボリエグ−レノフィルムを裏面層とす
る少くとも2層構造の複合フィルムの紙状層側に印刷を
施こしたブランクまたはラベル等の化粧シートを雄型と
雌型よりなる金型の少なくとも一方の内側に化粧材の紙
状層側が型に接するように固定し、ついで該金型の型窩
内に下記の重合法により得た樹脂粒子を予備発泡させて
得だポリエチレン・スチレン共重合体ビーズを充填した
後、型窩内にスチームを導入してこれらビーズ同志を融
着させて発泡体を形成させるとともに、化粧シートと形
成された発泡体を接着させることを特徴とする化粧褌れ
たポリエチレン・スチレン共重合体製発泡体を製造する
方法を提供するものである 重合方法: ポリエチレン樹脂粒子100重量部、スチレン10〜4
00重量部およびラジカル重合開始剤をスチレン100
重量部に対して0.01〜1重量部含む水性懸濁液を加
熱してスチレンを重合する方法において、スチレンの重
合時に膨張剤を懸濁液に供給して、またはスチレンの重
合後、膨張剤をポリエチレン・7.fレン共重合体粒子
を分散する水性懸濁液に供給して発泡性ポリエチレン・
スチレン共重合体粒子を製造する。
本発明の実施において、オフセット印刷される前の複層
構造のラベル、ブランク用の複合フィルムの一番簡単な
構造は、無機充填剤を8〜65重量%、好ましくは20
〜55重量%含有する結晶性熱可塑性樹脂のフィルムを
紙状層とし、肉厚1〜30ミクロンω)、好ましくは5
〜20μの密度0.92〜0.96 f /ωのポリエ
チレンを裏面層とする肉厚が30〜300μ、好ましく
は35〜100μの2層積層構造の複合フィルムである
。
構造のラベル、ブランク用の複合フィルムの一番簡単な
構造は、無機充填剤を8〜65重量%、好ましくは20
〜55重量%含有する結晶性熱可塑性樹脂のフィルムを
紙状層とし、肉厚1〜30ミクロンω)、好ましくは5
〜20μの密度0.92〜0.96 f /ωのポリエ
チレンを裏面層とする肉厚が30〜300μ、好ましく
は35〜100μの2層積層構造の複合フィルムである
。
この紙状I―のフィルムは配向性を有する延伸フィルム
である方が好ましい。
である方が好ましい。
かかる複合フィルムは、例えば無機充填剤を含むポリプ
ロピレンと、前記ポリエチレンにエチレン・アクリル酸
共重合体の金属塩(Na、 K、 Zn )、無水マレ
イン酸グラフトエチレン・酢酸ビニル共重合体等の接着
性樹脂を配合した組成物をそれぞれ別々の押出機で溶融
、混線後、同一のダイ内に供給し、ダイ内で積層後、シ
ート状に共押出し、40〜80℃に冷却後、134−1
64℃、好ましくは145〜160℃に再加熱し、縦と
横の方向に3.5〜10倍それぞれ、同時、または逐次
2軸延伸し、必要により得られた延伸フィルムを165
〜168℃で5〜60秒間アニーリング処理することに
より得られる、 また、予じめ無機充填剤を含有するポリプロピレンフィ
ルムをロール群の周速差を利用して134〜155℃で
3.5〜7倍縦延伸して得られたフィルム上に、コロナ
放電処理を施し、インシアネート系接着剤を塗布し、熱
風乾燥後、次いで、前記ポリエチレンのフィルムをドラ
イラミネートすることにより得られる。これらの複層フ
ィルムの製法においても、以後に記載する3層以上の複
合フィルムの製法においても延伸後、必要に応じて前記
コロナ放電処理、アニーリング処理が行われる。
ロピレンと、前記ポリエチレンにエチレン・アクリル酸
共重合体の金属塩(Na、 K、 Zn )、無水マレ
イン酸グラフトエチレン・酢酸ビニル共重合体等の接着
性樹脂を配合した組成物をそれぞれ別々の押出機で溶融
、混線後、同一のダイ内に供給し、ダイ内で積層後、シ
ート状に共押出し、40〜80℃に冷却後、134−1
64℃、好ましくは145〜160℃に再加熱し、縦と
横の方向に3.5〜10倍それぞれ、同時、または逐次
2軸延伸し、必要により得られた延伸フィルムを165
〜168℃で5〜60秒間アニーリング処理することに
より得られる、 また、予じめ無機充填剤を含有するポリプロピレンフィ
ルムをロール群の周速差を利用して134〜155℃で
3.5〜7倍縦延伸して得られたフィルム上に、コロナ
放電処理を施し、インシアネート系接着剤を塗布し、熱
風乾燥後、次いで、前記ポリエチレンのフィルムをドラ
イラミネートすることにより得られる。これらの複層フ
ィルムの製法においても、以後に記載する3層以上の複
合フィルムの製法においても延伸後、必要に応じて前記
コロナ放電処理、アニーリング処理が行われる。
複合フィルムが3層以上の場合は、更に種々の態様で製
造される。例えば囚、無機微細粉末を8〜65重量%含
有するポリプロビレy、Q3’)、ホ’)プロピレンに
エチレン・アクリル酸共重合体の金属塩(K1Na%Z
nL無水マレイン酸クラフトポリエチレンもし7くはポ
リプロピレン等の接着性樹脂を0.5〜50重量係配合
した組成物、(0,ポリエチレンの各々を別々の押出機
を用いて溶融、混練17、溶融物を1台のダイに移送し
、ダイ内で[F])よりなるフィルムが中間層となるよ
うに積層し、共押出した積層シートを、(4)のポリプ
ロピレンの融点より低い温度で、同時、または逐次2軸
延伸することにより製造される。また、前述の03)の
組成物(C)のポリエチレンの共押出シートを予じめ縦
延伸した後、との共押出シートのω)のシート表面側に
■のポリプロピレン組成物のシートをラミネートシ、次
いで横延伸することによっても得られる、更に、予じめ
縦延伸したQ3)のシートの各々の面に、■のポリプロ
ピレン組成物のシートと、(C)のポリエチレンのシー
トを溶融ラミネートした後、横延伸することによっても
得られる。
造される。例えば囚、無機微細粉末を8〜65重量%含
有するポリプロビレy、Q3’)、ホ’)プロピレンに
エチレン・アクリル酸共重合体の金属塩(K1Na%Z
nL無水マレイン酸クラフトポリエチレンもし7くはポ
リプロピレン等の接着性樹脂を0.5〜50重量係配合
した組成物、(0,ポリエチレンの各々を別々の押出機
を用いて溶融、混練17、溶融物を1台のダイに移送し
、ダイ内で[F])よりなるフィルムが中間層となるよ
うに積層し、共押出した積層シートを、(4)のポリプ
ロピレンの融点より低い温度で、同時、または逐次2軸
延伸することにより製造される。また、前述の03)の
組成物(C)のポリエチレンの共押出シートを予じめ縦
延伸した後、との共押出シートのω)のシート表面側に
■のポリプロピレン組成物のシートをラミネートシ、次
いで横延伸することによっても得られる、更に、予じめ
縦延伸したQ3)のシートの各々の面に、■のポリプロ
ピレン組成物のシートと、(C)のポリエチレンのシー
トを溶融ラミネートした後、横延伸することによっても
得られる。
更に、予じめ前記[F])の素材の縦延伸フィルムの表
裏面に、(4)の無機微細粉末を含有するポリプロピレ
ンを溶融ラミネートシ、ついで、これを横延伸して得ら
れる合成紙(かかるものは王子油化合成紙株式会社より
「ユボFPGJの商品名で販売されている)の裏面に、
イソシアネート系接着剤を塗布し、次いで(0のポリエ
チレンフィルムをドライラミネートすることによっても
製造される。
裏面に、(4)の無機微細粉末を含有するポリプロピレ
ンを溶融ラミネートシ、ついで、これを横延伸して得ら
れる合成紙(かかるものは王子油化合成紙株式会社より
「ユボFPGJの商品名で販売されている)の裏面に、
イソシアネート系接着剤を塗布し、次いで(0のポリエ
チレンフィルムをドライラミネートすることによっても
製造される。
また、前記合成紙「ユボFPGJの裏面に(C)のポリ
エチレンを溶融押出し、ラミネートすることによっても
製造される。
エチレンを溶融押出し、ラミネートすることによっても
製造される。
これらの態様において、ω)の基材層のフィルムは無機
微細粉末を55重量%以下、好ましくは15〜50重量
%の割合で含有していてもよい。
微細粉末を55重量%以下、好ましくは15〜50重量
%の割合で含有していてもよい。
これら複層フィルムの中でも、オフセット印刷性の面か
らは無機微細粉末を8〜65重量%含有するポリプロピ
レンの紙状層は1軸方向にのみ配向しているのが好まし
い。延伸によシ表面に無機微細粉末を核として亀裂が発
生し、印刷インクの接着性、乾燥性が良好となる。2軸
延伸配向となると無機微細粉末が脱落する機会が多くな
るとともに、−軸延伸により形成された深みのある亀裂
が更に延伸されることにより消滅することがあシオフセ
ット印刷性が1軸配向フイルムよシ劣る。
らは無機微細粉末を8〜65重量%含有するポリプロピ
レンの紙状層は1軸方向にのみ配向しているのが好まし
い。延伸によシ表面に無機微細粉末を核として亀裂が発
生し、印刷インクの接着性、乾燥性が良好となる。2軸
延伸配向となると無機微細粉末が脱落する機会が多くな
るとともに、−軸延伸により形成された深みのある亀裂
が更に延伸されることにより消滅することがあシオフセ
ット印刷性が1軸配向フイルムよシ劣る。
また、層数は中間層に2軸配向のポリプロピレンフィル
ム層を含む3層以上であることが好ましい。この2軸配
向ポリプロピレンフイルムによりラベルに腰を付与する
ことができ、シートオフセット印刷時の給紙を容易とす
る。
ム層を含む3層以上であることが好ましい。この2軸配
向ポリプロピレンフイルムによりラベルに腰を付与する
ことができ、シートオフセット印刷時の給紙を容易とす
る。
複合フィルムの肉厚は30〜300μ、好ましくは45
〜100μであり、壕だ、裏面層の肉厚−は1〜30μ
、好ましくは5〜20μである。複合フィルム肉厚が3
0μより薄いと給紙、オフセット印刷が困難である、ま
た、成形時に複合フィルムの収縮がおこることもある。
〜100μであり、壕だ、裏面層の肉厚−は1〜30μ
、好ましくは5〜20μである。複合フィルム肉厚が3
0μより薄いと給紙、オフセット印刷が困難である、ま
た、成形時に複合フィルムの収縮がおこることもある。
肉厚が300μを越えると経済的に不利である。裏面層
のポリエチレンフィルムの肉厚ハ、スチレン・ポリエチ
レン共重合体発泡体の成形時にポリエチレンフィルムが
スチームの熱により溶解し、成形品と複合フィルムが強
固に接着するために1μ以上必要である。また、30μ
を越えると複合フィルムがカールし、オフセット印刷が
困難となったり、複合フィルムを金型へ固定することが
困難となるので好ましくない。
のポリエチレンフィルムの肉厚ハ、スチレン・ポリエチ
レン共重合体発泡体の成形時にポリエチレンフィルムが
スチームの熱により溶解し、成形品と複合フィルムが強
固に接着するために1μ以上必要である。また、30μ
を越えると複合フィルムがカールし、オフセット印刷が
困難となったり、複合フィルムを金型へ固定することが
困難となるので好ましくない。
以上、複合フィルムの熱可塑性樹脂としてポリプロピレ
ンを用いて例示したが、該樹脂としてはポリスチレンよ
りも高い融点を有する結晶性の熱可塑性樹脂であればよ
く、プロピレンホモ重合体(融点163〜170℃)、
プロピレン・エチレン共重合体(融点145〜160℃
)、プロピレン・エチレン・ブテン−1共重合体(融点
145〜160℃)、プロピレン・ブテン−1共重合体
(融点145〜158℃)等のプロピレン共重合体、ポ
リエチレンテレフタレート(融点236〜248℃)、
ナイロン6(融点246〜252℃)等も使用できる。
ンを用いて例示したが、該樹脂としてはポリスチレンよ
りも高い融点を有する結晶性の熱可塑性樹脂であればよ
く、プロピレンホモ重合体(融点163〜170℃)、
プロピレン・エチレン共重合体(融点145〜160℃
)、プロピレン・エチレン・ブテン−1共重合体(融点
145〜160℃)、プロピレン・ブテン−1共重合体
(融点145〜158℃)等のプロピレン共重合体、ポ
リエチレンテレフタレート(融点236〜248℃)、
ナイロン6(融点246〜252℃)等も使用できる。
ポリエチレンとしては、密度が0.910〜0.965
t / tJのポリエチレンが使用できるが、好まし
くは密度が0.910〜0.935 f/cr/Iの低
密度〜中密度ポリエチレンが発泡体との接着性の上でよ
い。このポリエチレンの50重量%以下、好ましくは3
〜30重量%をポリスチレン、エチレン・酢酸ビニル共
重合体、エチレン・(メタ)アクリル酸共重合体もしく
けその金属(Na、 Zn)塩、エチレン・(メタ)ア
クリル酸低級アルキル(C1〜C8)エステル共重合体
等に置き代えだものも使用できる。
t / tJのポリエチレンが使用できるが、好まし
くは密度が0.910〜0.935 f/cr/Iの低
密度〜中密度ポリエチレンが発泡体との接着性の上でよ
い。このポリエチレンの50重量%以下、好ましくは3
〜30重量%をポリスチレン、エチレン・酢酸ビニル共
重合体、エチレン・(メタ)アクリル酸共重合体もしく
けその金属(Na、 Zn)塩、エチレン・(メタ)ア
クリル酸低級アルキル(C1〜C8)エステル共重合体
等に置き代えだものも使用できる。
無機微細粉末としては粒径が15μ以下、好ましくけ0
.1〜3μの重質炭酸カルシウム、クレイ、酸化チタン
、硅藻土、カオリン、タルク等が使用される。
.1〜3μの重質炭酸カルシウム、クレイ、酸化チタン
、硅藻土、カオリン、タルク等が使用される。
本発明の複合フィルムは、その紙状層側にオフセット印
刷、グラビア印刷等の印刷がなされ、発泡スチレン・ポ
リエチレン共重合体の型物製品用の絵付はフィルム用の
化粧シートとして使用される。
刷、グラビア印刷等の印刷がなされ、発泡スチレン・ポ
リエチレン共重合体の型物製品用の絵付はフィルム用の
化粧シートとして使用される。
この絵付用フィルムは必要により断裁、切り抜き、折り
曲げ加工(%にブランクとして使用する際)され、金型
内に従来の静電付着方法、減圧方法等によりその印刷面
が金型に接するように金型に固定され、次いで予備発泡
スチレン・ポリエチレン共重合体ビーズを金型のキャビ
ティ内に充填した後、100〜130℃のスチームによ
り加熱されることによ如、予備発泡ビーズ同志の融着と
この融着によシ型造くられたスチレン・ポリエチレン共
重合体発泡体製品と化粧シートである印刷された複合フ
ィルムとの接着が行われる。
曲げ加工(%にブランクとして使用する際)され、金型
内に従来の静電付着方法、減圧方法等によりその印刷面
が金型に接するように金型に固定され、次いで予備発泡
スチレン・ポリエチレン共重合体ビーズを金型のキャビ
ティ内に充填した後、100〜130℃のスチームによ
り加熱されることによ如、予備発泡ビーズ同志の融着と
この融着によシ型造くられたスチレン・ポリエチレン共
重合体発泡体製品と化粧シートである印刷された複合フ
ィルムとの接着が行われる。
次いで、冷却後、型開きを行ない、化粧シートがスチレ
ン・ポリエチレン共重合体製発泡体の表面に付着した製
品を取シ出す。
ン・ポリエチレン共重合体製発泡体の表面に付着した製
品を取シ出す。
この型物発泡成形は特殊構造の複合フィルムが金型内に
装着されている点予備発泡ポリスチレンビーズの代りに
スチレン・ポリエチレン共重合体ビーズを用いる点を除
けば従来のポリスチレン型物成形(特公昭45−333
16号、英国特許第1.392,467号、同1,40
9,285号、USP3.461,088号)と同様で
ある。また、複合フィルムが特殊な構造の延伸フィルム
である点と、予備発泡ビーズがスチレン・ポリエチレン
共重合体ビーズである点を除いては、無配向のポリエチ
レンフィルムで被包された発泡ポリスチレン型物製品を
得る従来法(特開昭53−94375号、同54−46
269号)と同じである。
装着されている点予備発泡ポリスチレンビーズの代りに
スチレン・ポリエチレン共重合体ビーズを用いる点を除
けば従来のポリスチレン型物成形(特公昭45−333
16号、英国特許第1.392,467号、同1,40
9,285号、USP3.461,088号)と同様で
ある。また、複合フィルムが特殊な構造の延伸フィルム
である点と、予備発泡ビーズがスチレン・ポリエチレン
共重合体ビーズである点を除いては、無配向のポリエチ
レンフィルムで被包された発泡ポリスチレン型物製品を
得る従来法(特開昭53−94375号、同54−46
269号)と同じである。
そして、特異な予備発泡スチレン・ポリエチレン共重合
体ビーズを与える発泡性スチレン・ポリエチレン共重合
体粒子は、特開昭48−101457号、同49−(1
7884号、同49−85187号、同50−5049
0号、同52−32972号、同53−23358号公
報等に示されるように、ポリエチレン粒子100重量部
を懸濁剤を用いて水に分散させ、該水分散液に重合開始
剤を溶解したスチレンを攪拌下に添加し、加熱してスチ
レンを懸濁重合し、得られたスチレン・ポリエチレン共
重合体粒子にブタン、ヘプタン等の発泡剤を含浸させた
後、水より発泡性スチレン・ポリエチレン共重合体粒子
を分離することによシ得られる。
体ビーズを与える発泡性スチレン・ポリエチレン共重合
体粒子は、特開昭48−101457号、同49−(1
7884号、同49−85187号、同50−5049
0号、同52−32972号、同53−23358号公
報等に示されるように、ポリエチレン粒子100重量部
を懸濁剤を用いて水に分散させ、該水分散液に重合開始
剤を溶解したスチレンを攪拌下に添加し、加熱してスチ
レンを懸濁重合し、得られたスチレン・ポリエチレン共
重合体粒子にブタン、ヘプタン等の発泡剤を含浸させた
後、水より発泡性スチレン・ポリエチレン共重合体粒子
を分離することによシ得られる。
上記ポリエチレンとしてはエチレン重合体、エチレンと
プロピレン、ブテン−1、ヘキセン等のα−オレフィン
等とのエチレン系共重合体、エチ エレンと酢酸ビニル
との共重合体等密度が091〜0.935 P /−の
ものが利用できる。
プロピレン、ブテン−1、ヘキセン等のα−オレフィン
等とのエチレン系共重合体、エチ エレンと酢酸ビニル
との共重合体等密度が091〜0.935 P /−の
ものが利用できる。
また、発泡剤の導入はスチレンの重合前に懸濁系に発泡
剤を導入することによっても行うことができる。発泡剤
は、得られる発泡性共重合体粒子が4〜60倍発泡する
に必要な量、即ち、得られる共重合体粒子に4〜10重
量%含有される量を用いる。
剤を導入することによっても行うことができる。発泡剤
は、得られる発泡性共重合体粒子が4〜60倍発泡する
に必要な量、即ち、得られる共重合体粒子に4〜10重
量%含有される量を用いる。
この発泡性共重合体粒子は、油化バーディッシエ■よシ
「エレンポール」の商品名で、活水化学工業■より「ピ
オセラン」の商品名で販売されている。
「エレンポール」の商品名で、活水化学工業■より「ピ
オセラン」の商品名で販売されている。
この発泡性共重合体粒子は温水またはスチームによシ9
0〜120℃に加熱され、4〜60倍予備発泡され、粒
径が1.8〜6mmの予備発泡ビーズが得られる。
0〜120℃に加熱され、4〜60倍予備発泡され、粒
径が1.8〜6mmの予備発泡ビーズが得られる。
この予備発泡ポリエチレン・スチレン共重合体ビーズを
用いて得られる発泡体製品は、発泡体製品の圧縮荷重を
受けた後の形状回復性が、予備発句ポリスチレン粒子を
用いて得た発泡体製品のそれよシもより優れる。
用いて得られる発泡体製品は、発泡体製品の圧縮荷重を
受けた後の形状回復性が、予備発句ポリスチレン粒子を
用いて得た発泡体製品のそれよシもより優れる。
本発明の複合フィルムをポリエチレン・スチレン共重合
体製発泡体の絵付は用の化粧シートとして用いれば延伸
フィルムを用いているにもかかわらず、熱収縮、印刷が
不鮮明となる、カールする等の問題もなくポリエチレン
・スチレン共重合体製発泡成型体に化粧シートを強固に
貼着することができる。
体製発泡体の絵付は用の化粧シートとして用いれば延伸
フィルムを用いているにもかかわらず、熱収縮、印刷が
不鮮明となる、カールする等の問題もなくポリエチレン
・スチレン共重合体製発泡成型体に化粧シートを強固に
貼着することができる。
従って、この印刷された複合フィルム(化粧シート)が
発泡体を保護するので外装材として使用されている段ボ
ール箱や化粧箱の一部または全部を省くことが可能とな
る。また、カップ状容器のときは、繊細な多色オフセッ
ト印刷により製品に高級感が醸し出され、消費者に購買
意欲を抱かせる利点がある。
発泡体を保護するので外装材として使用されている段ボ
ール箱や化粧箱の一部または全部を省くことが可能とな
る。また、カップ状容器のときは、繊細な多色オフセッ
ト印刷により製品に高級感が醸し出され、消費者に購買
意欲を抱かせる利点がある。
以下、実施例により本発明を更に詳細に説明する。
合成紙の製造例
例1゜
(B)、三菱油化■製ポリプロピレン「三菱ノープレン
Mt−6j(商品名、融点=164℃)87部、三菱油
化■型窩密度ポリエチレン[ユヵロンハードEY−40
J (商品名、融点=130℃、密度0.950 f/
cC) 10部および重質炭酸カルシウム8部よシなる
組成物を押出機を用いて溶融混練したのち、グイより2
50’Cの温度でシート状に押出し、約50℃の温度と
なるまでこのシートを冷却した。
Mt−6j(商品名、融点=164℃)87部、三菱油
化■型窩密度ポリエチレン[ユヵロンハードEY−40
J (商品名、融点=130℃、密度0.950 f/
cC) 10部および重質炭酸カルシウム8部よシなる
組成物を押出機を用いて溶融混練したのち、グイより2
50’Cの温度でシート状に押出し、約50℃の温度と
なるまでこのシートを冷却した。
次いで、このシートを約153℃に加熱したのち、ロー
ル群の周速差を利用して縦方向に4倍延伸して、−軸延
伸フィルムを得た。
ル群の周速差を利用して縦方向に4倍延伸して、−軸延
伸フィルムを得た。
別ニ、■、三菱油化■製ポリプロピレン「三菱ノープレ
ンMA−3J (商品名、融点=163℃)57部と重
質炭酸カルシウム43部よりなる混合物を2台の押出機
を用いて溶融混練し、2台のダイよシ■の溶融物を25
0℃の温度でシート状にそれぞれ押出して前記−軸延伸
フィルムの表裏面に積層して三層シートを得た。
ンMA−3J (商品名、融点=163℃)57部と重
質炭酸カルシウム43部よりなる混合物を2台の押出機
を用いて溶融混練し、2台のダイよシ■の溶融物を25
0℃の温度でシート状にそれぞれ押出して前記−軸延伸
フィルムの表裏面に積層して三層シートを得た。
この三層シートを、一旦、60℃まで冷却後、約163
℃の温度となる迄再加熱し、テンターを用いて横方向に
8倍延伸し、次いで165℃に設・・りしたオープン中
を通過させて熱セットしたのち、約60℃迄冷却し、耳
部をスリットして中間層の二軸延伸基材層フィルムの肉
厚が62ミクロン、■の組成物よシなる表層および裏面
層の一軸延伸フイルムの肉厚がそれぞれ30ミクロンの
合成紙を得た。
℃の温度となる迄再加熱し、テンターを用いて横方向に
8倍延伸し、次いで165℃に設・・りしたオープン中
を通過させて熱セットしたのち、約60℃迄冷却し、耳
部をスリットして中間層の二軸延伸基材層フィルムの肉
厚が62ミクロン、■の組成物よシなる表層および裏面
層の一軸延伸フイルムの肉厚がそれぞれ30ミクロンの
合成紙を得た。
この片面に、コロナ放電処理を施したのちに、東洋モー
トン株式会社製インシアネート系接着剤″AD−’98
0A、100部とAD−980B。
トン株式会社製インシアネート系接着剤″AD−’98
0A、100部とAD−980B。
12部”の混合液を15μの厚さで塗布し、半乾燥させ
た後、(C)密度0.91 Of/−の低密度ポリエチ
レンのコロナ放電処理したフィルムをドライラミネート
し、冷却して全体の肉厚が137μの複合フィルム[1
)を得た。
た後、(C)密度0.91 Of/−の低密度ポリエチ
レンのコロナ放電処理したフィルムをドライラミネート
し、冷却して全体の肉厚が137μの複合フィルム[1
)を得た。
例2〜4
(C)のポリエチレンの裏面層の肉厚が表1となる複合
延伸フィルムとポリエチレンフィルムの結合品が得られ
るようにポリエチレンのフィルム厚みを変える他は上記
例1と同様にして複合延伸フィルムとポリエチレンフィ
ルムの結合品[■]〜関を得た。
延伸フィルムとポリエチレンフィルムの結合品が得られ
るようにポリエチレンのフィルム厚みを変える他は上記
例1と同様にして複合延伸フィルムとポリエチレンフィ
ルムの結合品[■]〜関を得た。
例5
HI/PS(耐衝撃性ポリスチレン)未延伸フィルム(
三菱モンサンド化成社製。スチレン分約92チ、ブタジ
ェン分約8チ)原反(厚さ350μ)を、延伸温度12
0℃、延伸速度xtom/秒、延伸比4〜14倍で逐次
二軸延伸し、次に20℃のモノクロルベンゼン15部と
正へブタン85部との混合溶剤中で10秒間処理し、直
ちにメタノール中に入れ(aO秒間)、乾燥して、肉厚
が94μ、白色度が88チ、ペック平滑度が210秒の
ポリスチレン系合成紙[V]を得た。この合成紙の裏面
に更に裏面に肉厚20μのポリスチレンフィルムをドラ
イラミネートし、貼合品関を得た。
三菱モンサンド化成社製。スチレン分約92チ、ブタジ
ェン分約8チ)原反(厚さ350μ)を、延伸温度12
0℃、延伸速度xtom/秒、延伸比4〜14倍で逐次
二軸延伸し、次に20℃のモノクロルベンゼン15部と
正へブタン85部との混合溶剤中で10秒間処理し、直
ちにメタノール中に入れ(aO秒間)、乾燥して、肉厚
が94μ、白色度が88チ、ペック平滑度が210秒の
ポリスチレン系合成紙[V]を得た。この合成紙の裏面
に更に裏面に肉厚20μのポリスチレンフィルムをドラ
イラミネートし、貼合品関を得た。
例6
例1の合成紙の代りに肉厚が80μのA社製クレイコー
ト紙を用い、肉厚20μのポリエチレンフィルムをドラ
イラミネートした。
ト紙を用い、肉厚20μのポリエチレンフィルムをドラ
イラミネートした。
絵・けフィルムまたは紙(化粧シート)の製造例例1〜
4 前記製造例1〜4で得た複合延伸フィルムの耳部をスリ
ットし、更に、フィルムの流れ方向に直角にナイフカッ
ターで複合延伸フィルムを縦93.9の、横63.6c
mに切断し、切断した複合延伸フィルムをシートストッ
カーに保存した。
4 前記製造例1〜4で得た複合延伸フィルムの耳部をスリ
ットし、更に、フィルムの流れ方向に直角にナイフカッ
ターで複合延伸フィルムを縦93.9の、横63.6c
mに切断し、切断した複合延伸フィルムをシートストッ
カーに保存した。
切断したシート状の合成紙の紙状層面に、各用途に応じ
た多色オフセット印刷をした後、印刷された部分をトリ
ミングし、絵付はフィルムI〜■を得た。
た多色オフセット印刷をした後、印刷された部分をトリ
ミングし、絵付はフィルムI〜■を得た。
例5〜6
ボ1】スチレン系合成紙EV)まだはクレーコート紙[
旬の表面に、多色オフセット印刷して絵付はフィルム■
]または絵付は紙M]を得た。
旬の表面に、多色オフセット印刷して絵付はフィルム■
]または絵付は紙M]を得た。
ズの製造例
例1
耐圧の攪拌容器中で、下記の組成の混合物を攪拌しなが
ら90℃で4時間加熱して、ポリスチレンを軟化させた
状態で、スチレンモノマーおよびn−ペンタンをポリエ
チレン中に含浸させた。
ら90℃で4時間加熱して、ポリスチレンを軟化させた
状態で、スチレンモノマーおよびn−ペンタンをポリエ
チレン中に含浸させた。
重量部
スチレンモノマー 100
水 250
ビロリン酸ナトリウム 0.1
ポリビニルピロリドン 1.0
テイキユミルパーオキサイド 0.5
n−ペンタン 10
低密度ポリエチレンパウダー 4゜
(三菱油化■製「ユカロン EH301密度=0.92
0、MI 2.0 (平均粒径 0.3日) ) 次いで、120℃で10時間加熱して、スチレンモノマ
ーを重合させた。
0、MI 2.0 (平均粒径 0.3日) ) 次いで、120℃で10時間加熱して、スチレンモノマ
ーを重合させた。
得られた小球(粒径0.85〜1.3■)を冷却後、水
相から分離、水洗、乾燥した。発泡剤は、粒子中に6.
5重量%含有されていた。
相から分離、水洗、乾燥した。発泡剤は、粒子中に6.
5重量%含有されていた。
節分けして粒径0.8〜1.3 rtmノ小球を20
t/lの見掛は重量になるまで水蒸気気流中で予備発泡
させ、続いて5時間室温で放置して乾燥させた。
t/lの見掛は重量になるまで水蒸気気流中で予備発泡
させ、続いて5時間室温で放置して乾燥させた。
例2
低密度ポリエチレンパウダーの使用量を100重量部に
変更する他は前記例1と同様忙重合、予備発泡成形して
見掛密度20t/lの予備発泡ビーズを得た。
変更する他は前記例1と同様忙重合、予備発泡成形して
見掛密度20t/lの予備発泡ビーズを得た。
実施例1〜4、比較例1〜2
各絵付はフィルムもしくは紙の4隅を切り取り、折り目
をつけ、雌型のキャビティ全面に、印刷面が金型と接す
るように静電的に固定し、次いでスチーム孔を多数有す
る雄型と嵌合させた後、との型窩(縦200zs横15
0cm、深さ5 cm )内K。
をつけ、雌型のキャビティ全面に、印刷面が金型と接す
るように静電的に固定し、次いでスチーム孔を多数有す
る雄型と嵌合させた後、との型窩(縦200zs横15
0cm、深さ5 cm )内K。
上記例2で得た予備発泡ポリエチレン・スチレン共重合
体ビーズを充填し、次いで、o、osV4/JGのスチ
ームを1分間型窩内に導いて予備発泡粒子同志を融着さ
せた後、3分間冷却して絵付けされたポリエチレン・ス
チレン共重合体製発泡成型体を型より取り出した。
体ビーズを充填し、次いで、o、osV4/JGのスチ
ームを1分間型窩内に導いて予備発泡粒子同志を融着さ
せた後、3分間冷却して絵付けされたポリエチレン・ス
チレン共重合体製発泡成型体を型より取り出した。
この絵付けされた製品について、印刷のぼけの有無、絵
付はフィルムまたは紙と発泡体との接着強さを調査した
。
付はフィルムまたは紙と発泡体との接着強さを調査した
。
結果を表1に示す。
実施例5
予備発泡ポリエチレン・スチレン共重合体ビーズとして
、前記例1で得た予備発泡ビーズを用いる他は実施例1
と同様にして絵付けされた発泡樹脂製品を得た。
、前記例1で得た予備発泡ビーズを用いる他は実施例1
と同様にして絵付けされた発泡樹脂製品を得た。
(以下余白)
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1)、無機微細粉末を8〜65重量%含有する融点が1
45℃以上の熱可塑性樹脂のフィルムを紙状層とし、こ
の紙状層とは反対側の表面を構成する肉厚1〜30ミク
ロンのポリエチレンフィルムを裏面層とする少なくとも
2層構造の複合フィルムの紙状層側に印刷を施こしたブ
ランクまたはラベル等の化粧シートを雄型と雌型よりな
る金型の少なくとも一方の内側に化粧材の紙状層側が型
に接するように固定し、ついで該金型の型窩内に下記重
合法により得た発泡性樹脂粒子を予備発泡させたポリエ
チレン・スチレン共重合体ビーズを充填した後、型窩内
にスチームを導入してこれらビーズ同志を融着させて発
泡体を形成させるとともに、化粧シートと形成された発
泡体を接着させることを特徴とする複合フィルムを用い
て化粧された樹脂発泡体を製造する方法。 重合方法: ポリエチレン樹脂粒子100重量部、スチレン10〜4
00重量部およびラジカル重合開始剤をメチレフ100
重量部に対して0601〜1重量部含む水性懸濁液を加
熱してスチレンを重合する方法において、スチレンの重
合時に膨張剤を懸濁液に供給して、まだはスチレンの重
合後、膨張剤をポリエチレン・スチレン共重合体粒子を
分散する水性懸濁液に供給して発泡性ポリエチレン・ス
チレン共重合体粒子を製造する。 2)、複合フィルム素材の熱可塑性樹脂がポリプロピレ
ンであることを特徴とする特許請求の範囲第1項記載の
複合フィルムで化粧された樹脂発泡体を製造する方法。 3)、複合フィルムが1軸延伸フイルムを紙状層とし、
かつ、紙状層とポリエチレンフイルムの裏面層の間にポ
リプロピレンの2軸延伸フイルムよりなる基材層を有す
る3層以上の複合構造であることを特徴とする特許請求
の範囲第2項記載の複合フィルムで化粧された樹脂発泡
体を製造する方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP58154285A JPS6046229A (ja) | 1983-08-24 | 1983-08-24 | 複合フイルムを用いて化粧された樹脂発泡体を製造する方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP58154285A JPS6046229A (ja) | 1983-08-24 | 1983-08-24 | 複合フイルムを用いて化粧された樹脂発泡体を製造する方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS6046229A true JPS6046229A (ja) | 1985-03-13 |
JPH0313973B2 JPH0313973B2 (ja) | 1991-02-25 |
Family
ID=15580802
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP58154285A Granted JPS6046229A (ja) | 1983-08-24 | 1983-08-24 | 複合フイルムを用いて化粧された樹脂発泡体を製造する方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS6046229A (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS625838A (ja) * | 1985-07-02 | 1987-01-12 | Mitsubishi Petrochem Co Ltd | 表面化粧層を有する樹脂発泡成形品の製造方法 |
Families Citing this family (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH1185083A (ja) * | 1997-09-01 | 1999-03-30 | Oji Yuka Synthetic Paper Co Ltd | 広告標識 |
US7070841B2 (en) * | 2001-04-11 | 2006-07-04 | E. I. Du Pont De Nemours And Company | Insulating label stock |
-
1983
- 1983-08-24 JP JP58154285A patent/JPS6046229A/ja active Granted
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS625838A (ja) * | 1985-07-02 | 1987-01-12 | Mitsubishi Petrochem Co Ltd | 表面化粧層を有する樹脂発泡成形品の製造方法 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPH0313973B2 (ja) | 1991-02-25 |
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