JPS60176914A - β型炭化珪素微粉末の製造方法 - Google Patents
β型炭化珪素微粉末の製造方法Info
- Publication number
- JPS60176914A JPS60176914A JP59032457A JP3245784A JPS60176914A JP S60176914 A JPS60176914 A JP S60176914A JP 59032457 A JP59032457 A JP 59032457A JP 3245784 A JP3245784 A JP 3245784A JP S60176914 A JPS60176914 A JP S60176914A
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- Japan
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- silicon carbide
- silicon
- type silicon
- silicon nitride
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はβ型炭化珪素粉末、特に高純度微粉末の製造方
法に関する。
法に関する。
従来よりβ型炭化珪素粉末の製造方法は、数多く、のも
のがあるが特に珪素源として酸化物（Ｓｔ□＋）を用い
るものが一般的にしられている。即ち、上記の方法は、
下の０式１ど示す化学反応によるものであるが長所とし
て、原料のＳｉＯ２が安価に入手できる事、■式の反応
が吸熱反応であるため温度管理が容易である事が挙げら
れる。
のがあるが特に珪素源として酸化物（Ｓｔ□＋）を用い
るものが一般的にしられている。即ち、上記の方法は、
下の０式１ど示す化学反応によるものであるが長所とし
て、原料のＳｉＯ２が安価に入手できる事、■式の反応
が吸熱反応であるため温度管理が容易である事が挙げら
れる。
ＳｉＯ２＋３Ｃ＝ ＳｉＣ＋ ２ＧＯ−■反面、上記方
法は生成した炭化珪素中に未反応のＳｉＯ２が残留し、
高純度の粉末が得られにくいという大きな問題を有して
いる。そのため、残留３ｉＱ２の除去の必要があり後処
理例えば酸処理をよぎなくされていた。また、反応時発
生する一酸化炭素ガスが有害ガスであるため、上記−酸
化炭素ガスの処理にも大きな問題となっていた。上述の
ように珪素源としてＳｉＯ２を採用する方法は最終的に
は生産コストが高くなるため、工業的に極めて不利なも
のであった。
法は生成した炭化珪素中に未反応のＳｉＯ２が残留し、
高純度の粉末が得られにくいという大きな問題を有して
いる。そのため、残留３ｉＱ２の除去の必要があり後処
理例えば酸処理をよぎなくされていた。また、反応時発
生する一酸化炭素ガスが有害ガスであるため、上記−酸
化炭素ガスの処理にも大きな問題となっていた。上述の
ように珪素源としてＳｉＯ２を採用する方法は最終的に
は生産コストが高くなるため、工業的に極めて不利なも
のであった。
また、他の方法において、珪素源として金属珪素粉末を
用いる方法もよくしられたものである。
用いる方法もよくしられたものである。
即ち下記０式の反応によるものであるが、ＳｉＯ２を原
料とする製法でみられた前述の欠点がなく工業的に有利
といえる。反面、金属珪素粉末を原料とした場合の大き
な欠点としては得られた炭化珪素粉末中に粗大粒子が混
在し、微粉の収率が悪いことが挙げられる。即ち、上記
粗大粒子は、０式に示される反応の反応熱により原料珪
素が局部的に融解することにより炭化珪素粒の粗大化を
ひきおこす。
料とする製法でみられた前述の欠点がなく工業的に有利
といえる。反面、金属珪素粉末を原料とした場合の大き
な欠点としては得られた炭化珪素粉末中に粗大粒子が混
在し、微粉の収率が悪いことが挙げられる。即ち、上記
粗大粒子は、０式に示される反応の反応熱により原料珪
素が局部的に融解することにより炭化珪素粒の粗大化を
ひきおこす。
△Ｈ
８ｉ 十Ｃ＝ ＳｉＣ（＝ −１６，５Ｋｃａｔ）−■
この炭化珪素粒の粗大化を防ぐ目的で、特開昭５４−６
９５９８号で、金属珪素粉末にＳｉＯ２を添加する方法
が示されている。上記方法は、炭化珪素の生成（０式）
により発生する熱が局部的に蓄積されるのを、５ｉｎ２
の分解反応である吸熱反応（０式）により緩和せしむ
る。即ち、吸熱反応と発熱反応とをバランスよくとるこ
とにより、局部的な熱の蓄積が緩和され、原料の金属珪
素の融解が妨げられることから生成する炭化珪素粒の粗
大化を防いでいる。しかし、ＳｉＯ２の添加により生成
炭化珪素粉末中に未反応のＳｉＯ２が残留するため、前
述の５ｉＯｚを珪素源とした方法と同様に高品位の炭化
珪素粉末を得ることが困難であった。
この炭化珪素粒の粗大化を防ぐ目的で、特開昭５４−６
９５９８号で、金属珪素粉末にＳｉＯ２を添加する方法
が示されている。上記方法は、炭化珪素の生成（０式）
により発生する熱が局部的に蓄積されるのを、５ｉｎ２
の分解反応である吸熱反応（０式）により緩和せしむ
る。即ち、吸熱反応と発熱反応とをバランスよくとるこ
とにより、局部的な熱の蓄積が緩和され、原料の金属珪
素の融解が妨げられることから生成する炭化珪素粒の粗
大化を防いでいる。しかし、ＳｉＯ２の添加により生成
炭化珪素粉末中に未反応のＳｉＯ２が残留するため、前
述の５ｉＯｚを珪素源とした方法と同様に高品位の炭化
珪素粉末を得ることが困難であった。
本発明はかかる問題に対処したものであり、微細かつ高
品位のβ型炭化珪素粉末を低コスト、高収率で製造する
方法を提供することが目的である。
品位のβ型炭化珪素粉末を低コスト、高収率で製造する
方法を提供することが目的である。
本発明者らは、β型炭化珪素微粉末の製造方法について
鋭意研究の結果、珪素源として金属珪素粉末と窒化珪素
粉末の混合粉末を採用することにより上記の目的が達成
されることを見出し、本発明を完成するに至った。
鋭意研究の結果、珪素源として金属珪素粉末と窒化珪素
粉末の混合粉末を採用することにより上記の目的が達成
されることを見出し、本発明を完成するに至った。
即ち本発明は、金属珪素粉末及び窒化珪素粉末の混合物
と、炭素粉末からなる原料粉末を、非酸化性雰囲気中で
１４００〜１９００℃に加熱焼成することを特徴とする
β型炭化珪素微粉末の製造 。
と、炭素粉末からなる原料粉末を、非酸化性雰囲気中で
１４００〜１９００℃に加熱焼成することを特徴とする
β型炭化珪素微粉末の製造 。
方法である。
前述の特開昭５４−６９５９８号の方法において、珪素
源として５Ｉ０２と、金属珪素粉末を用いることにより
吸熱反応と発熱反応をバランスよ（とるものであったの
に対し、本発明では局部的な熱の蓄積を緩和するものと
して窒化珪素の分解反応を利用している。つまり、窒化
珪素の分解により吸熱されるため、生成した炭化珪素粉
末が粗大化されず、また、珪素源として５ｉｎ２が混入
していないため、高品位の炭化珪素粉末が生成されるの
である。
源として５Ｉ０２と、金属珪素粉末を用いることにより
吸熱反応と発熱反応をバランスよ（とるものであったの
に対し、本発明では局部的な熱の蓄積を緩和するものと
して窒化珪素の分解反応を利用している。つまり、窒化
珪素の分解により吸熱されるため、生成した炭化珪素粉
末が粗大化されず、また、珪素源として５ｉｎ２が混入
していないため、高品位の炭化珪素粉末が生成されるの
である。
本発明の反応は、非酸化性雰囲気によって行なわれるが
、特に窒素ガスは、本発明の場合最も好ましい雰囲気と
いえる。なぜならば、窒素ガスは原料中の金属珪素と反
応し、該金属珪素表面に窒化珪素膜を形成するため、金
属珪素の局所的な融解を防ぐという窒化珪素を原料中に
混入した場合と同様な役割を相乗的に期待できるからで
ある。
、特に窒素ガスは、本発明の場合最も好ましい雰囲気と
いえる。なぜならば、窒素ガスは原料中の金属珪素と反
応し、該金属珪素表面に窒化珪素膜を形成するため、金
属珪素の局所的な融解を防ぐという窒化珪素を原料中に
混入した場合と同様な役割を相乗的に期待できるからで
ある。
もちろん、アルゴンガス、ヘリウムガス、ＣＯガス等の
非酸化性雰囲気においても本発明の目的は十分達成でき
るのはいうまでもない。
非酸化性雰囲気においても本発明の目的は十分達成でき
るのはいうまでもない。
また、窒化珪素と金属珪素との混合比は重量比で９０／
−１０≧Ｓｉ ／ ３ｉａＮ４≧２０／８０の範囲内で
あることが望まれる。上記範囲内にあれば、安定してβ
型炭化珪素の微粉末が収率よく得られるが、Ｓｉ ／
５ｉａＮ４＞ ９０／ １０の場合、炭化珪素粒の粗大
化がみられることが多（、また、Ｓｉ ／Ｓｉ３Ｎ４
＜ ２０ ／ ８０の場合、微細な炭化珪素粉末中にウ
ィスカ状の結晶が混入してくるため、収率がわるくなり
、コスト高となることより製造上有利とはいえない。ま
た、珪素源としての金属珪素粉末及び窒化珪素粉末の粒
径は小さい方がよく、数ミクロンからサブミクロンのも
のがより好ましい。
−１０≧Ｓｉ ／ ３ｉａＮ４≧２０／８０の範囲内で
あることが望まれる。上記範囲内にあれば、安定してβ
型炭化珪素の微粉末が収率よく得られるが、Ｓｉ ／
５ｉａＮ４＞ ９０／ １０の場合、炭化珪素粒の粗大
化がみられることが多（、また、Ｓｉ ／Ｓｉ３Ｎ４
＜ ２０ ／ ８０の場合、微細な炭化珪素粉末中にウ
ィスカ状の結晶が混入してくるため、収率がわるくなり
、コスト高となることより製造上有利とはいえない。ま
た、珪素源としての金属珪素粉末及び窒化珪素粉末の粒
径は小さい方がよく、数ミクロンからサブミクロンのも
のがより好ましい。
次に炭素については基本的には炭化珪素を合成するのに
必要な理論量以上であればよい。好ましくは、炭素は外
側で理論量より１〜１０９６程度過剰な程度がよい。つ
まり、雰囲気中に含まれる微量の０２と反応しＣＯガス
として消費されることもあり、また炭素の場合は未反応
のものが残留しても後処理が容易であるために若干多め
に配合する。
必要な理論量以上であればよい。好ましくは、炭素は外
側で理論量より１〜１０９６程度過剰な程度がよい。つ
まり、雰囲気中に含まれる微量の０２と反応しＣＯガス
として消費されることもあり、また炭素の場合は未反応
のものが残留しても後処理が容易であるために若干多め
に配合する。
炭素の種類としては、特に限定されないが、窒化珪素と
同様、炭化珪素粒の粗大化を防止する働きを有すること
から、吸油量の高いアセチレンブラックのようなものが
良好である。また、製造する炭化珪素の純度は原料の純
度により強く影響をうけるため、高純度の粉末を得るに
は、炭素に限らず珪素源原料、即ち金属珪素や窒化珪素
も高純度であることが望ましい。
同様、炭化珪素粒の粗大化を防止する働きを有すること
から、吸油量の高いアセチレンブラックのようなものが
良好である。また、製造する炭化珪素の純度は原料の純
度により強く影響をうけるため、高純度の粉末を得るに
は、炭素に限らず珪素源原料、即ち金属珪素や窒化珪素
も高純度であることが望ましい。
次に焼成温度においては、１４００℃〜１９００℃の範
囲で反応が行なわれる。上限１９００℃を超えた場合、
炭化珪素のβ→α転移がおこり、粒成長が生じるため、
微細なサブミクロンの炭化珪素粉末が得られなくなる。
囲で反応が行なわれる。上限１９００℃を超えた場合、
炭化珪素のβ→α転移がおこり、粒成長が生じるため、
微細なサブミクロンの炭化珪素粉末が得られなくなる。
また、下限温度は、熱力学的計算によれば１３２７℃と
なるが、実際には、１４００℃以上の温度でないと有効
な炭化珪素生成量が得られないことより、上述の１４０
０℃〜１９００℃の焼成温度が必要となる。
なるが、実際には、１４００℃以上の温度でないと有効
な炭化珪素生成量が得られないことより、上述の１４０
０℃〜１９００℃の焼成温度が必要となる。
また、本発明の反応圧力は特に制限されない。
一般に常圧で十分に反応が進行するため、生産コスト面
で有利といえる。
で有利といえる。
上述のように本発明による製造方法は、微粉末でかつ不
純物の少ない高品質のβ型炭化珪素を、低コスト、高収
率で製造することができる画期的な方法といえる。
純物の少ない高品質のβ型炭化珪素を、低コスト、高収
率で製造することができる画期的な方法といえる。
以下実施例により本発明をさらに具体的に説明する。
（実施例１）
４０ミクロン以下の金属珪素１１２ｆと、α及びβを含
む４０ミクロン以下の窒化珪素粉末２８０１を珪素源原
料とし、該原料に市販のカーボンブラック（アセチレン
ブラック）１６８Ｆを混ぜた混合原料５６ｏｙを黒鉛製
容器内に充填した。
む４０ミクロン以下の窒化珪素粉末２８０１を珪素源原
料とし、該原料に市販のカーボンブラック（アセチレン
ブラック）１６８Ｆを混ぜた混合原料５６ｏｙを黒鉛製
容器内に充填した。
該容器を黒鉛発熱体を使った抵抗炉内に挿入した。
上記黒鉛抵抗炉内を窒素雰囲気、１８００℃に加熱冷却
後、上記黒鉛製容器から焼成物をとり出し、空気中７０
０℃に加熱し過剰炭素を燃焼除去し、粉砕分級すること
により炭化珪素粉末を得た。該炭化珪素粉末の粒径は脱
炭直後で平均２〜３ｕ、ｍであるが、粉砕は容易で、ポ
ットミル３０分間程度の粉砕により平均粒径０７μｍと
なった。得られた粉末はＸ線回折によれば大部分β相で
あり、極微量の２Ｈタイプと思われるｄ相が含まれてい
た。また、５ｉＯｚ相および他の酸化物相は殆んど認め
られなかった。湿式分析法での純度は９７．０重量％で
あり、高純度の微粉のβ型炭化珪素発熱体を得た。
後、上記黒鉛製容器から焼成物をとり出し、空気中７０
０℃に加熱し過剰炭素を燃焼除去し、粉砕分級すること
により炭化珪素粉末を得た。該炭化珪素粉末の粒径は脱
炭直後で平均２〜３ｕ、ｍであるが、粉砕は容易で、ポ
ットミル３０分間程度の粉砕により平均粒径０７μｍと
なった。得られた粉末はＸ線回折によれば大部分β相で
あり、極微量の２Ｈタイプと思われるｄ相が含まれてい
た。また、５ｉＯｚ相および他の酸化物相は殆んど認め
られなかった。湿式分析法での純度は９７．０重量％で
あり、高純度の微粉のβ型炭化珪素発熱体を得た。
（実施例２）
２５０〜８００ミクロン、純度９９．９９９６の金属珪
素を粉砕したもの２５２１と、１０ミクロン以下、純度
９９．９％の窒化珪素４７２及びアセチレンブラック１
５０２の混合物４４９ｔを黒鉛製容器内に充填し、炭化
珪素発熱体を用いた雰囲気抵抗炉に挿入した。該雰囲気
抵抗炉を窒素雰囲気、１４５０℃で操炉し、金属珪素の
表面を窒化処理した。窒化処理した前記混合物の入った
黒鉛製容器を黒鉛発熱体を用いた黒鉛抵抗炉にて、窒素
雰囲気中１８００℃に加熱焼成した。粉砕後、得られた
粉末は平均粒径０．３μｍと極めて細かい炭化珪素粉末
であり、純度は９９．５重量％であった。
素を粉砕したもの２５２１と、１０ミクロン以下、純度
９９．９％の窒化珪素４７２及びアセチレンブラック１
５０２の混合物４４９ｔを黒鉛製容器内に充填し、炭化
珪素発熱体を用いた雰囲気抵抗炉に挿入した。該雰囲気
抵抗炉を窒素雰囲気、１４５０℃で操炉し、金属珪素の
表面を窒化処理した。窒化処理した前記混合物の入った
黒鉛製容器を黒鉛発熱体を用いた黒鉛抵抗炉にて、窒素
雰囲気中１８００℃に加熱焼成した。粉砕後、得られた
粉末は平均粒径０．３μｍと極めて細かい炭化珪素粉末
であり、純度は９９．５重量％であった。
以上に示される如く、本発明により非常に微細な不純物
の少ない高品質の炭化珪素粉末を低コスト、高収率で製
造することができるようになった。
の少ない高品質の炭化珪素粉末を低コスト、高収率で製
造することができるようになった。
本発明により得られた炭化珪素の微粉末は研磨材料、微
粉原料として有用であるばかりでなく、高温構造材、高
温機械材料の焼結用原料としてもまた複合材料の充填材
としても有用であり、その工業的応用は広範にわたり、
優れた発明といえる。
粉原料として有用であるばかりでなく、高温構造材、高
温機械材料の焼結用原料としてもまた複合材料の充填材
としても有用であり、その工業的応用は広範にわたり、
優れた発明といえる。
特許出願人 東海高熱工業株式会社
Claims (3)
- （１）、金属珪素粉末及び窒化珪素粉末の混合物と、炭
素粉末からなる原料粉末を、非酸化性雰囲気中で１４０
０〜１９００℃に加熱焼成することを特徴とするβ型炭
化珪素微粉末の製造方法。 - （２）、金属珪素粉末と窒化珪素粉末の混合比は重量比
で９０／１０≧Ｓｉ ／ ５ｉａＮ４≧２０／８０の間
にある特許請求範囲第（１）項記載のβ型炭化珪素微粉
末の製造方法。 - （３）、非酸化性雰囲気ガスが窒素ガスである特許請求
範囲第（１）項記載のβ型炭化珪素微粉末の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59032457A JPS60176914A (ja) | 1984-02-24 | 1984-02-24 | β型炭化珪素微粉末の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59032457A JPS60176914A (ja) | 1984-02-24 | 1984-02-24 | β型炭化珪素微粉末の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60176914A true JPS60176914A (ja) | 1985-09-11 |
| JPH0411484B2 JPH0411484B2 (ja) | 1992-02-28 |
Family
ID=12359498
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59032457A Granted JPS60176914A (ja) | 1984-02-24 | 1984-02-24 | β型炭化珪素微粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60176914A (ja) |
-
1984
- 1984-02-24 JP JP59032457A patent/JPS60176914A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0411484B2 (ja) | 1992-02-28 |
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