JPS59116175A - セラミツクス焼結部材 - Google Patents
セラミツクス焼結部材Info
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- JPS59116175A JPS59116175A JP57225417A JP22541782A JPS59116175A JP S59116175 A JPS59116175 A JP S59116175A JP 57225417 A JP57225417 A JP 57225417A JP 22541782 A JP22541782 A JP 22541782A JP S59116175 A JPS59116175 A JP S59116175A
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- C04B41/50—Coating or impregnating, e.g. injection in masonry, partial coating of green or fired ceramics, organic coating compositions for adhering together two concrete elements with inorganic materials
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
[発明の技術分野]
本発明は窒化ケイ素を主成分とするセラミックス焼結部
材に関する。
材に関する。
[発明の技術的背景とその問題点J
近年、エンジン部品等にセラミックスが盛んに使用され
るようになってき“Cいる。
るようになってき“Cいる。
このようなセラミックスからなる部材は所定形状にセラ
ミックスを成形し、焼結して製造されるかあるいはセラ
ミックス焼結体に所定形状の研削加工を施し′C製造さ
れている。
ミックスを成形し、焼結して製造されるかあるいはセラ
ミックス焼結体に所定形状の研削加工を施し′C製造さ
れている。
しかして、ターどンロータ等の複雑形状の部材において
は、局部的に機械的強度が低く、また強度にばらつ、島
があるという欠点があった。これは、このよう’、1
’IN ifな形状の部材は所定形状に成形することが
困却なため、成形しやすい形に成形した焼結体に所定形
状の研削加工を施して製造されているが、イの結果研削
jl■工した面と研削加工しない焼結した:1まの面(
’/II結]ニリ面)が存在することになるためである
と考えられる。
は、局部的に機械的強度が低く、また強度にばらつ、島
があるという欠点があった。これは、このよう’、1
’IN ifな形状の部材は所定形状に成形することが
困却なため、成形しやすい形に成形した焼結体に所定形
状の研削加工を施して製造されているが、イの結果研削
jl■工した面と研削加工しない焼結した:1まの面(
’/II結]ニリ面)が存在することになるためである
と考えられる。
本発明者は、実験の結果焼結上り面の機械的強度は研削
加工した面の40〜70%であり、かつ、ばらつぎが大
ぎくて均質性に欠(プるということを確認した。従って
焼結上り而を局部的に有づる部材においては、機械的強
度にばらつきが生じ、特性が低下すると考えられる。
加工した面の40〜70%であり、かつ、ばらつぎが大
ぎくて均質性に欠(プるということを確認した。従って
焼結上り而を局部的に有づる部材においては、機械的強
度にばらつきが生じ、特性が低下すると考えられる。
し発明の目的]
本発明者らはこのような点に対処して鋭意研究を進めた
結束、焼結上り面がクリストバライトとイツトリウムシ
リケートを含む表面層で構成されている場合には、機械
的強度の低下が非常に小さくなることを見出した。
結束、焼結上り面がクリストバライトとイツトリウムシ
リケートを含む表面層で構成されている場合には、機械
的強度の低下が非常に小さくなることを見出した。
本発明はこのような知見に基づいてなされたもので、焼
結上り而と研削加工面との両方を有する複雑な形状の部
材においても、焼結上り面の機械的強度と均質性とを向
上させて部材全体の特性を向上させることを目的と覆る
。
結上り而と研削加工面との両方を有する複雑な形状の部
材においても、焼結上り面の機械的強度と均質性とを向
上させて部材全体の特性を向上させることを目的と覆る
。
[発明の概要]
すなわち本発明のセラミックス焼結部材は、焼結助剤と
して少なくとも酸化イッ(・リウムを使用した窒化ケイ
素焼結体の焼結上り面が、クリストバライトとイツトリ
ウムシリケートを含む表面層で構成されていることを特
徴とする。
して少なくとも酸化イッ(・リウムを使用した窒化ケイ
素焼結体の焼結上り面が、クリストバライトとイツトリ
ウムシリケートを含む表面層で構成されていることを特
徴とする。
本発明におCプる窒化ケイ素焼結体は、窒化ケイ素粉末
に焼結助剤として、少なくとも酸化イツトリウムを添加
して焼結したβ型またはくβ+α′ )型の窒化ケイ素
である。この他に好ましくは酸化アルミニウム、更に窒
化アルミニウム、あるいはチタン、ジルコニウム、マグ
ネシウム等の酸化物ヤケイ化物等を添加して焼結したも
のも使用できる。好ましい組成は、it%で酸化イツト
リウム10%以下(0%は含まず)を含み、更に酸化ア
ルミニウム10%以下、窒化アルミニウム10%以下、
チタン、ジルコニウム、マグネシウムの酸化物のうち少
なくとも1秤を5%以下含む組成である。この組成は常
圧での焼結で緻密な焼結体を得ることができる。この場
合焼結上り面は窒化ケイ素、グリス1〜パライト、イツ
トリウムシリケート以外に酸化イツトリウムまたはチタ
ン、ジルコニウム、マグネシウム等の酸化物やケイ化物
等が含有されることになる。
に焼結助剤として、少なくとも酸化イツトリウムを添加
して焼結したβ型またはくβ+α′ )型の窒化ケイ素
である。この他に好ましくは酸化アルミニウム、更に窒
化アルミニウム、あるいはチタン、ジルコニウム、マグ
ネシウム等の酸化物ヤケイ化物等を添加して焼結したも
のも使用できる。好ましい組成は、it%で酸化イツト
リウム10%以下(0%は含まず)を含み、更に酸化ア
ルミニウム10%以下、窒化アルミニウム10%以下、
チタン、ジルコニウム、マグネシウムの酸化物のうち少
なくとも1秤を5%以下含む組成である。この組成は常
圧での焼結で緻密な焼結体を得ることができる。この場
合焼結上り面は窒化ケイ素、グリス1〜パライト、イツ
トリウムシリケート以外に酸化イツトリウムまたはチタ
ン、ジルコニウム、マグネシウム等の酸化物やケイ化物
等が含有されることになる。
本発明において焼結上り面をクリストバライト、イツト
リウムシリケートを含む表面層で構成するには、例えば
焼結助剤を含む窒化ケイ素粉末を所定形状に成形し、焼
結したのち空気中で800〜1200℃、好ましくは9
00〜1100℃で1〜100時間りrましくは5〜5
0時間加熱して焼結体表面を醇化することにより達成で
きる。得られる表面層は1μm以上あれば本発明の効果
があ3− られれる。実用的には100μm位までよく、好ましく
は5〜50μmがよい。800℃未満では本発明の効果
がなく、1200℃を越えると逆に機械的強度が低下す
る。これは焼結後の表面には微小な孔が生成されて機械
的強度が内部に比べて低いが、酸化熱処理によって孔に
ガラス層が形成されて機械的強度が向上するためと考え
られる。
リウムシリケートを含む表面層で構成するには、例えば
焼結助剤を含む窒化ケイ素粉末を所定形状に成形し、焼
結したのち空気中で800〜1200℃、好ましくは9
00〜1100℃で1〜100時間りrましくは5〜5
0時間加熱して焼結体表面を醇化することにより達成で
きる。得られる表面層は1μm以上あれば本発明の効果
があ3− られれる。実用的には100μm位までよく、好ましく
は5〜50μmがよい。800℃未満では本発明の効果
がなく、1200℃を越えると逆に機械的強度が低下す
る。これは焼結後の表面には微小な孔が生成されて機械
的強度が内部に比べて低いが、酸化熱処理によって孔に
ガラス層が形成されて機械的強度が向上するためと考え
られる。
[発明の実施例]
次に本発明の実施例について説明する。
実施例
窒化ケイ素粉末90%と酸化イツトリウム7%と酸化ア
ルミニウム3%とからなる混合物を50mmX50m!
[X10u+1に成形し、窒素雰囲気下で1700’C
ぐ2時間加熱して焼結した。50 mu X 50龍の
面を研削加工した後さらに空気中で1000℃で150
時間加熱した。焼結上り面はX線回折によれば、窒化ケ
イ素、クリストバライト、イツトリウムシリケートの厚
さ約30μmの表面層で構成されていることが判った。
ルミニウム3%とからなる混合物を50mmX50m!
[X10u+1に成形し、窒素雰囲気下で1700’C
ぐ2時間加熱して焼結した。50 mu X 50龍の
面を研削加工した後さらに空気中で1000℃で150
時間加熱した。焼結上り面はX線回折によれば、窒化ケ
イ素、クリストバライト、イツトリウムシリケートの厚
さ約30μmの表面層で構成されていることが判った。
このようにしで得られたセラミックス焼結部材4−
の焼結上り面は機械的強度が90 kg /−であり、
研削加工面は100kg/−であった。更にワイブル係
数…は15であり、優れた均質性を示したくワイブル係
数mは、均質性を表わす尺度で数値が大きい程均質性が
高い)。
研削加工面は100kg/−であった。更にワイブル係
数…は15であり、優れた均質性を示したくワイブル係
数mは、均質性を表わす尺度で数値が大きい程均質性が
高い)。
比較例
実施例で使用した焼結体を同様に研削加工し、加工後に
は加熱処理を施こさなかった。この焼結上り面と研削加
工面はX線回折によれば、窒化ケイ素、酸化イツトリウ
ムと窒化ケイ素との結晶化合物であった。この焼結上り
面の機械的強度は5Q kg / IIイであり、研削
加工面の機械的強度は100 kg /−であった。こ
の場合ワイブル係数mは5であった。
は加熱処理を施こさなかった。この焼結上り面と研削加
工面はX線回折によれば、窒化ケイ素、酸化イツトリウ
ムと窒化ケイ素との結晶化合物であった。この焼結上り
面の機械的強度は5Q kg / IIイであり、研削
加工面の機械的強度は100 kg /−であった。こ
の場合ワイブル係数mは5であった。
[発明の効果]
以上の実施例からも明らかなように本発明のセラミック
ス焼結部材は、焼結上り面が研削加工面に比べて機械的
強度の低下が少なく、かつ均質性も向上している。
ス焼結部材は、焼結上り面が研削加工面に比べて機械的
強度の低下が少なく、かつ均質性も向上している。
代即人弁理士 須 山 佐 −
手 続 補 正 棗
1.事イ11の表示 1.!I願昭57−22F57
117号2、発明の名称 セラミックス焼結部材 3、補正をする石 事(!1どの関係 ・ ’lII =r出願人神奈川用
川用市幸区堀川用72番地 東京芝浦電気株式会着 4 、 代 理 人 〒 101東京都
千代l]区神口1多町2丁目1番地神IT+東山ビル
電話03 (2!i4) 1039(778/I)
弁即」 須 111 佐 −5、補正命
令の日付 自 発 訂 正 明 細 内 1、発明の名称 セラミックス焼結部材2、特許請
求の範囲 (1)焼結助剤として少なくとも酸化イツトリウムを使
用した窒化ケイ素焼結体の非加工面が、クリストバライ
トとイツトリウムシリケートを含む表面層で構成され−
Cいることを特徴とするセラミックス焼結部邊A0 (2)表面層は1μm〜100μmの厚さを有する特許
請求の範囲第1項記載のセラミックス焼結部I4 。
117号2、発明の名称 セラミックス焼結部材 3、補正をする石 事(!1どの関係 ・ ’lII =r出願人神奈川用
川用市幸区堀川用72番地 東京芝浦電気株式会着 4 、 代 理 人 〒 101東京都
千代l]区神口1多町2丁目1番地神IT+東山ビル
電話03 (2!i4) 1039(778/I)
弁即」 須 111 佐 −5、補正命
令の日付 自 発 訂 正 明 細 内 1、発明の名称 セラミックス焼結部材2、特許請
求の範囲 (1)焼結助剤として少なくとも酸化イツトリウムを使
用した窒化ケイ素焼結体の非加工面が、クリストバライ
トとイツトリウムシリケートを含む表面層で構成され−
Cいることを特徴とするセラミックス焼結部邊A0 (2)表面層は1μm〜100μmの厚さを有する特許
請求の範囲第1項記載のセラミックス焼結部I4 。
3、発明の詳1111 <r説明
[発明の技術分野1
本発明は窒化ケイ素を主成分とするセラミックス焼結部
材に関する。
材に関する。
[発明の技術的背瑣とその問題貞1
近年、エンジン部品等にセラミックスが盛んに使用され
るにうになってぎ℃いる。
るにうになってぎ℃いる。
このようなヒラミックスからなる部材は所定形状にセラ
ミックスを成形し、焼結して製造されるかあるいはセラ
ミックス焼結体に所定形状の研削加工を施して製造され
ている。
ミックスを成形し、焼結して製造されるかあるいはセラ
ミックス焼結体に所定形状の研削加工を施して製造され
ている。
しかして、タービンロータ等の複雑形状の部材において
は、局部的に機械的強度が低く、また強度にばらつきが
あるという欠点があった。これは、このような複雑な形
状の部材は所定形状に成形することが困難なため、成形
しやすい形に成形した焼結体に所定形状の研削加工を施
して製造されているが、その結束研削加工した而と研削
加工しない焼結したままの而(非加工面)が存在するこ
とになるためであると考えられる。
は、局部的に機械的強度が低く、また強度にばらつきが
あるという欠点があった。これは、このような複雑な形
状の部材は所定形状に成形することが困難なため、成形
しやすい形に成形した焼結体に所定形状の研削加工を施
して製造されているが、その結束研削加工した而と研削
加工しない焼結したままの而(非加工面)が存在するこ
とになるためであると考えられる。
本発明者は、実験の結果非加工面の機械的強度は研削加
工した而の40〜70%であり、かつ、ばらつきが大き
くて均質性に欠けるということを確認した。従って非加
工面を局部的lこ有する部材においCは、機械的強度に
ばらつきが生じ、特性が低下すると考えられる。
工した而の40〜70%であり、かつ、ばらつきが大き
くて均質性に欠けるということを確認した。従って非加
工面を局部的lこ有する部材においCは、機械的強度に
ばらつきが生じ、特性が低下すると考えられる。
[発明の目的]
本発明者らはこのような点に対処して鋭意研究を進ソ・
た結果、非加工面がクリストバライトとイ1− ットリウムシリケ−1〜を含む表面層ぐ構成されCいる
場合には、機械的強度の低下が非常に小さくなることを
見出した。
た結果、非加工面がクリストバライトとイ1− ットリウムシリケ−1〜を含む表面層ぐ構成されCいる
場合には、機械的強度の低下が非常に小さくなることを
見出した。
本発明はこのような知見に基づいてなされたもので、非
、加工面と研削加工面との両方を有する複雑な形状の部
44においても、非加工面の機械的強度と均質性とを向
」−させて部材全体の特性を向上させることを1−1的
どする。
、加工面と研削加工面との両方を有する複雑な形状の部
44においても、非加工面の機械的強度と均質性とを向
」−させて部材全体の特性を向上させることを1−1的
どする。
[発明の慨1.2]
すなわち本発明のけラミックス焼結部材は、焼結助剤ど
して少なくとも酸化イツトリウムを使用した窒化ケイ素
焼結体の非加工面が、クリストバライトとイツトリウム
シリケートを含む表面層C構成されでいることを特徴と
する。
して少なくとも酸化イツトリウムを使用した窒化ケイ素
焼結体の非加工面が、クリストバライトとイツトリウム
シリケートを含む表面層C構成されでいることを特徴と
する。
本発明にお【Jる窒化ケイ素焼結体は、窒化ケイ素粉末
に焼結助剤として、少なくとも酸化イツトリウムを添加
しC焼結したβ型または(β十α′ )型の窒化ケイ素
eある。この他に好ましくは酸化アルミニウム、史に窒
化アルミニウム、あるいはチタン、ジルコニウム、マグ
ネシウム等の酸化物やケイ化物等を添加して焼結したも
のも使用できる。好ましい組成は、重量%で酸化イツト
リウム10%以下(0%は含まず)を含み、更に酸化ア
ルミニウム10%以下、窒化アルミニウム10%以下、
チタン、ジルコニウム、マグネシウムの酸化物、モリブ
デンの炭化物のうち少なくとも1種を5%以下含む組成
である。この組成は常圧での焼結で緻密な焼結体を得る
ことができる。この場合非加工面は窒化ケイ素、クリス
トバライト、イブ1〜リウムシリケート以外に酸化イツ
トリウムまたはチタン、ジルコニウム、マグネシウム等
の酸化物やケイ化物等が含有されることになる。
に焼結助剤として、少なくとも酸化イツトリウムを添加
しC焼結したβ型または(β十α′ )型の窒化ケイ素
eある。この他に好ましくは酸化アルミニウム、史に窒
化アルミニウム、あるいはチタン、ジルコニウム、マグ
ネシウム等の酸化物やケイ化物等を添加して焼結したも
のも使用できる。好ましい組成は、重量%で酸化イツト
リウム10%以下(0%は含まず)を含み、更に酸化ア
ルミニウム10%以下、窒化アルミニウム10%以下、
チタン、ジルコニウム、マグネシウムの酸化物、モリブ
デンの炭化物のうち少なくとも1種を5%以下含む組成
である。この組成は常圧での焼結で緻密な焼結体を得る
ことができる。この場合非加工面は窒化ケイ素、クリス
トバライト、イブ1〜リウムシリケート以外に酸化イツ
トリウムまたはチタン、ジルコニウム、マグネシウム等
の酸化物やケイ化物等が含有されることになる。
また、本発明において焼結助剤を適切に選ぶことにより
、焼結体をサイアロンと称される窒化ケイ素系のセラミ
ックスで構成することもできる。
、焼結体をサイアロンと称される窒化ケイ素系のセラミ
ックスで構成することもできる。
本発明において非加工面をクリストバライト、イツトリ
ウムシリケートを含む表面層で構成するには、例えば焼
結助剤を含む窒化ケイ素粉末を所定形状に成形し、焼結
したのち空気中で800〜1200’C1好ましくは9
00〜1100℃で1〜200時間好ましくは5〜15
0時間加熱して焼結体表面を酸化することにより達成で
きる。得られる表面層は1μm以上あれば本発明の効果
があられれる。実用的には100μm位までよく、好ま
しくは5〜50μmがよい。800℃未満では本発明の
効果がなく、1200℃を越えると逆に機械的強度が低
下する。これは焼結後の表面には微小4r孔が生成され
て機械的強度が内部に比べて低いが、酸化熱処理ににっ
て孔にガラス層が形成されて機械的強度が向上するため
と考えられる。
ウムシリケートを含む表面層で構成するには、例えば焼
結助剤を含む窒化ケイ素粉末を所定形状に成形し、焼結
したのち空気中で800〜1200’C1好ましくは9
00〜1100℃で1〜200時間好ましくは5〜15
0時間加熱して焼結体表面を酸化することにより達成で
きる。得られる表面層は1μm以上あれば本発明の効果
があられれる。実用的には100μm位までよく、好ま
しくは5〜50μmがよい。800℃未満では本発明の
効果がなく、1200℃を越えると逆に機械的強度が低
下する。これは焼結後の表面には微小4r孔が生成され
て機械的強度が内部に比べて低いが、酸化熱処理ににっ
て孔にガラス層が形成されて機械的強度が向上するため
と考えられる。
し発明の実施例]
次に本発明の実施例について説明する。
実施例
窒化ケイ素粉末90%(重量%−以下同じ)と酸化イツ
トリウム7%と酸化アルミニウム3%とからなる混合物
を50mmx 50mmX 10mmに成形し、窒素雰
囲気下で1700℃で2時間加熱して焼結した。50
mm X 50 mmの面を研削加工した後さらに空気
中で1000℃で150時間加熱した。
トリウム7%と酸化アルミニウム3%とからなる混合物
を50mmx 50mmX 10mmに成形し、窒素雰
囲気下で1700℃で2時間加熱して焼結した。50
mm X 50 mmの面を研削加工した後さらに空気
中で1000℃で150時間加熱した。
非加工面はX線1【j1折によれば、窒化ケイ素、クリ
4− ストパライト、イツトリウムシリケートの厚さ約30μ
mの表面層で構成されCいることが判った。
4− ストパライト、イツトリウムシリケートの厚さ約30μ
mの表面層で構成されCいることが判った。
このようにして1qられたセラミックス焼結部材の非加
工面は機械的強度が90 kg / mmであり、研削
加工面は100kg/dであった。更にワイブル係数m
は15であり、優れた均質性を示した(ワイブル係数m
は、均質性を表わす尺度で数値が大ぎい程均質性が高い
)。
工面は機械的強度が90 kg / mmであり、研削
加工面は100kg/dであった。更にワイブル係数m
は15であり、優れた均質性を示した(ワイブル係数m
は、均質性を表わす尺度で数値が大ぎい程均質性が高い
)。
比較例
実施例で使用した焼結体を同様に研削加工し、加工後に
は加熱処理を施こさなかった。この非加工面と研削加工
面はX線回折によれば、窒化ケイ素、酸化イツトリウム
と窒化ケイ素との結晶化合物であった。この非加工面の
機械的強度は50b/−であり、研削加工面の機械的強
度は100kg/ rdであった。この場合ワイブル係
数mは5であつ Iこ 。
は加熱処理を施こさなかった。この非加工面と研削加工
面はX線回折によれば、窒化ケイ素、酸化イツトリウム
と窒化ケイ素との結晶化合物であった。この非加工面の
機械的強度は50b/−であり、研削加工面の機械的強
度は100kg/ rdであった。この場合ワイブル係
数mは5であつ Iこ 。
[発明の効果]
以上の実施例からも明らかなように本発明のセラミック
ス焼結部材は、非加工面が研削加工面に一5= 比べて機械的強度の低下が少なく、かつ均質性も向上し
ている。
ス焼結部材は、非加工面が研削加工面に一5= 比べて機械的強度の低下が少なく、かつ均質性も向上し
ている。
従って、非加工面と研削加工面との両方を表面に有する
複雑な形状のセラミックス焼結部材においても、その機
械的強度を高く、かつそのばらつきを少なく維持するこ
とができる。
複雑な形状のセラミックス焼結部材においても、その機
械的強度を高く、かつそのばらつきを少なく維持するこ
とができる。
本発明を適用して効果が大きいものとしては、例えばタ
ーボブヤージャーロータのように単°純な形状を有する
1111部と複雑な形状を有する羽根部を有する部材が
あげられる。射出成形で得られた羽根車の回転軸部は研
削加工を施すことが可能であるが、羽根部は加工が困難
である。回転軸部分を加工した羽根車に加熱処理を施す
ことにより機械的強度が全体としC大きい羽根車を得る
ことができる。
ーボブヤージャーロータのように単°純な形状を有する
1111部と複雑な形状を有する羽根部を有する部材が
あげられる。射出成形で得られた羽根車の回転軸部は研
削加工を施すことが可能であるが、羽根部は加工が困難
である。回転軸部分を加工した羽根車に加熱処理を施す
ことにより機械的強度が全体としC大きい羽根車を得る
ことができる。
代理人弁理士 須 山 佐 −
Claims (2)
- (1)焼結助剤として少なくとも酸化イツトリウムを使
用した窒化ケイ素焼結体の焼結上り而が、クリストバラ
イトへとイットリウムシリケー1〜を含む表面層で構成
されていることを特徴とするセラミックス焼結部材。 - (2)表面層は1μIIl〜100μmのjワさを有す
る特許請求の範囲第1項記載のセラミックス焼結部材。
Priority Applications (4)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57225417A JPS59116175A (ja) | 1982-12-22 | 1982-12-22 | セラミツクス焼結部材 |
DE8383112793T DE3365354D1 (en) | 1982-12-22 | 1983-12-19 | Sintered ceramic body |
EP83112793A EP0111922B1 (en) | 1982-12-22 | 1983-12-19 | Sintered ceramic body |
US06/869,820 US4713302A (en) | 1982-12-22 | 1986-05-30 | Sintered ceramic body |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57225417A JPS59116175A (ja) | 1982-12-22 | 1982-12-22 | セラミツクス焼結部材 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS59116175A true JPS59116175A (ja) | 1984-07-04 |
JPS638073B2 JPS638073B2 (ja) | 1988-02-19 |
Family
ID=16829040
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP57225417A Granted JPS59116175A (ja) | 1982-12-22 | 1982-12-22 | セラミツクス焼結部材 |
Country Status (4)
Country | Link |
---|---|
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EP (1) | EP0111922B1 (ja) |
JP (1) | JPS59116175A (ja) |
DE (1) | DE3365354D1 (ja) |
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-
1983
- 1983-12-19 DE DE8383112793T patent/DE3365354D1/de not_active Expired
- 1983-12-19 EP EP83112793A patent/EP0111922B1/en not_active Expired
-
1986
- 1986-05-30 US US06/869,820 patent/US4713302A/en not_active Expired - Fee Related
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---|---|
EP0111922A1 (en) | 1984-06-27 |
JPS638073B2 (ja) | 1988-02-19 |
DE3365354D1 (en) | 1986-09-18 |
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