JPS5891011A - α相含有率の高い窒化珪素粉末の製造方法 - Google Patents
α相含有率の高い窒化珪素粉末の製造方法Info
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- JPS5891011A JPS5891011A JP18887181A JP18887181A JPS5891011A JP S5891011 A JPS5891011 A JP S5891011A JP 18887181 A JP18887181 A JP 18887181A JP 18887181 A JP18887181 A JP 18887181A JP S5891011 A JPS5891011 A JP S5891011A
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- granulated
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はα相含有率の高い窒化珪素粉末の製造方法に関
する。
する。
例えば輩化珪累−酸化イットリウムもしくは酸化マグネ
シウム(5i6N4− Y2O3もしくは5t6N4−
MgO)焼結体Fi、機械的強度が尚く、耐熱性もす
ぐれているため高温ガスタービン部材等に適用されるよ
うになってきている。窒化珪素系焼結体の熱的・機械的
特性は出発原料の性質によって大きく影響され、窒化珪
素についてはできるだけα相官有率の高いことが望まれ
る。
シウム(5i6N4− Y2O3もしくは5t6N4−
MgO)焼結体Fi、機械的強度が尚く、耐熱性もす
ぐれているため高温ガスタービン部材等に適用されるよ
うになってきている。窒化珪素系焼結体の熱的・機械的
特性は出発原料の性質によって大きく影響され、窒化珪
素についてはできるだけα相官有率の高いことが望まれ
る。
ところで、従来、窒化珪素粉末の製造は種々の方法で行
われているが、最近ではα相含有率の島い窒化珪素粉末
が得られる方法としてシリカ粉末とカーボン粉末に窒化
珪素粉末、炭化珪素粉末及び酸窒化珪素系粉末のうち少
なくとも1種を添加して混合原料粉末全調整し、これを
窒素含有非酸化性雰囲気中で加熱処理し、還元・窒化反
応させる方法が採用されている。
われているが、最近ではα相含有率の島い窒化珪素粉末
が得られる方法としてシリカ粉末とカーボン粉末に窒化
珪素粉末、炭化珪素粉末及び酸窒化珪素系粉末のうち少
なくとも1種を添加して混合原料粉末全調整し、これを
窒素含有非酸化性雰囲気中で加熱処理し、還元・窒化反
応させる方法が採用されている。
しかし、上記従来方法では下記のような棟々の欠点があ
る。
る。
(1)窒化珪素は混合原料粉末中の窒化珪素等の添加粉
末を核として、その表面に成長していくので、良好な焼
結性を有する微細な窒化珪素粉末を得るためには、添加
粉末の添加量を多くしなければならない。このように添
加量を多くすると生成する窒化珪素粉末の粒径が均一化
して、成形時の成形密度が小さくなる。
末を核として、その表面に成長していくので、良好な焼
結性を有する微細な窒化珪素粉末を得るためには、添加
粉末の添加量を多くしなければならない。このように添
加量を多くすると生成する窒化珪素粉末の粒径が均一化
して、成形時の成形密度が小さくなる。
(2) 5ho2とCから513N4が生成する反応
は5IO2とCとの同−同反応が律速段階であるので、
シリカ粉末とカーボン粉末の接触が良好である必要があ
る。しかし、出発原料はいずれも徽細な粉末で、その混
合原料粉末のカサ比重は非常に小さく (0,13〜0
.20)、シリカ粒子とカービン粒子との良好な接触状
態が得にくい。また、充填量も少ないので生産効率が悪
い。
は5IO2とCとの同−同反応が律速段階であるので、
シリカ粉末とカーボン粉末の接触が良好である必要があ
る。しかし、出発原料はいずれも徽細な粉末で、その混
合原料粉末のカサ比重は非常に小さく (0,13〜0
.20)、シリカ粒子とカービン粒子との良好な接触状
態が得にくい。また、充填量も少ないので生産効率が悪
い。
(3)混合原料粉末を容器に光填して還元・窒化反応さ
せる際、混合原料粉末はカサ比重が小さいにもかかわら
ず出発原料が微細なため、粉体床中での間隙が非常に狭
い状態になっている。
せる際、混合原料粉末はカサ比重が小さいにもかかわら
ず出発原料が微細なため、粉体床中での間隙が非常に狭
い状態になっている。
このため、反応により生成するCOガスが粉体床中から
外へ拡散しに〈<、かつ窒化反応に必要なN2ガスが粉
体床中に浸透しにくい。この場合、粉体床が厚いと粉体
床内部ではN2濃度が低く、CO濃度が高くなるためS
iCやSi2ON2が副生じたり未反応S iO2が残
留して、Si、N4の生成が良好でない。したがって、
粉体床の厚さは約15論程度に制限される。また、粉体
床内部では反応速度が遅いため5t3N4生成を完了さ
せるのに時間がかかり生産効率が悪い。
外へ拡散しに〈<、かつ窒化反応に必要なN2ガスが粉
体床中に浸透しにくい。この場合、粉体床が厚いと粉体
床内部ではN2濃度が低く、CO濃度が高くなるためS
iCやSi2ON2が副生じたり未反応S iO2が残
留して、Si、N4の生成が良好でない。したがって、
粉体床の厚さは約15論程度に制限される。また、粉体
床内部では反応速度が遅いため5t3N4生成を完了さ
せるのに時間がかかり生産効率が悪い。
本発明は上記欠点を解消するためになされたものであり
、混合原料粉末を造粒した後、還元・窒化反応させるこ
とにより生産効率を向上し得るとともに良好な焼結性を
有する微細なα相含有率の高い仝什珪累粉末の衷遣方法
を提供しようとするものである。
、混合原料粉末を造粒した後、還元・窒化反応させるこ
とにより生産効率を向上し得るとともに良好な焼結性を
有する微細なα相含有率の高い仝什珪累粉末の衷遣方法
を提供しようとするものである。
すなわち本発明は、シリカ粉末あるいは5i−0成分を
會む化合物粉末及びカーボン粉末に窒化珪累粉末、炭化
珪累粉末及び酸窒化珪素粉末のうち少々くとも1釉を添
加して混合原料粉末を調整し、これを短径が30鴫以下
になるように造粒した後、との造粒粒子を130 ()
−1550℃の窒素含有非酸化性雰囲気中で処理し、還
元・窒化反応させることを%徴とするものである。
會む化合物粉末及びカーボン粉末に窒化珪累粉末、炭化
珪累粉末及び酸窒化珪素粉末のうち少々くとも1釉を添
加して混合原料粉末を調整し、これを短径が30鴫以下
になるように造粒した後、との造粒粒子を130 ()
−1550℃の窒素含有非酸化性雰囲気中で処理し、還
元・窒化反応させることを%徴とするものである。
本発明における出発原料として用いられる三成分の粉末
の混合割合はその成分粉末の柚類によって異なるが、例
えばシリカ−カーボン−望化珪累(5i02− C−8
13N4)混合系の場合、SiO: C: Sl
3N 4 = 1 二 〇、 4〜4 :
0005〜1.0の重量割合にするのが望ましい。これ
は5IO21に対してCが0.4未満ではSiO□が未
反応として残留し、かつ812 ON2の多量生成がみ
らnる反面α相S i 、N4の生成量が少なくなる。
の混合割合はその成分粉末の柚類によって異なるが、例
えばシリカ−カーボン−望化珪累(5i02− C−8
13N4)混合系の場合、SiO: C: Sl
3N 4 = 1 二 〇、 4〜4 :
0005〜1.0の重量割合にするのが望ましい。これ
は5IO21に対してCが0.4未満ではSiO□が未
反応として残留し、かつ812 ON2の多量生成がみ
らnる反面α相S i 、N4の生成量が少なくなる。
また、Cが4を超えるとβ相513N4の生成がみられ
結果的にα相S i 5N4の純度が悪化するほか、と
くに欣率低下がみられるためである。一方S+02 1
に対してSI3N4が0.005未満ではα相S I
3N 4の高収率化効果が少なく、逆に1を超えると好
ましい粉末特性を有する粉末が得られない。
結果的にα相S i 5N4の純度が悪化するほか、と
くに欣率低下がみられるためである。一方S+02 1
に対してSI3N4が0.005未満ではα相S I
3N 4の高収率化効果が少なく、逆に1を超えると好
ましい粉末特性を有する粉末が得られない。
本発明において出発原料を混合して混合粉末原料を調装
する方法としては、例えば湿式又は乾式のビールミル法
が挙げられる。
する方法としては、例えば湿式又は乾式のビールミル法
が挙げられる。
本発明における混合原料粉末の造粒は水、アルコール、
アセトン等を用いた湿式法で行い造粒、乾燥してもよい
し、ぼりビニルアルコール。
アセトン等を用いた湿式法で行い造粒、乾燥してもよい
し、ぼりビニルアルコール。
フェノールレジン、小麦粉等の有機バインダー=5−
又はエチルシリケート、コロイダルシリカ等の無機バイ
ンダーを使用して造粒、乾燥してもよい◎また、造粒法
としては、湿式又は乾式の押出し法1回転法、加圧圧縮
法、流動層造粒法。
ンダーを使用して造粒、乾燥してもよい◎また、造粒法
としては、湿式又は乾式の押出し法1回転法、加圧圧縮
法、流動層造粒法。
遠心流動法、攪拌造粒法、スプレードライヤー法等ある
いはこれらの組合せ法を挙げることができる。混合原料
粉末を造粒することにより、5102とCとの接触状態
がよくなシ、かつ反応容器に光填された造粒粒子のカサ
比重は0.35〜0.6釉度になるため、813N4生
成反応の律速段階であるSiO□とCとの同−同反応が
起こりやすくなる。造粒粒子内部ではSIO□とCとの
反応により発生したSiOガスとCOガスが粒子に亀裂
を生じさせる。この亀裂を通じてCQガスが外部へ拡散
し、N2ガスが内部へ浸透するため、反応が起こりやす
くなりSi3N4の生産効率が向上する。造粒粒子の短
径を30mn以下としたのは、30tanを超えると造
粒粒子内部からのCOガスの拡散や内部へのN2ガスの
浸透が困難になるためである。また、造粒粒子間の間隙
を広くするために、造粒6一 粒子の短径は0.2 tab以上のものが80チ以上で
あることが望ましい。
いはこれらの組合せ法を挙げることができる。混合原料
粉末を造粒することにより、5102とCとの接触状態
がよくなシ、かつ反応容器に光填された造粒粒子のカサ
比重は0.35〜0.6釉度になるため、813N4生
成反応の律速段階であるSiO□とCとの同−同反応が
起こりやすくなる。造粒粒子内部ではSIO□とCとの
反応により発生したSiOガスとCOガスが粒子に亀裂
を生じさせる。この亀裂を通じてCQガスが外部へ拡散
し、N2ガスが内部へ浸透するため、反応が起こりやす
くなりSi3N4の生産効率が向上する。造粒粒子の短
径を30mn以下としたのは、30tanを超えると造
粒粒子内部からのCOガスの拡散や内部へのN2ガスの
浸透が困難になるためである。また、造粒粒子間の間隙
を広くするために、造粒6一 粒子の短径は0.2 tab以上のものが80チ以上で
あることが望ましい。
本発明における窒累含南非酸化性雰囲気としては、N2
. NH3,N2− N2. N2−不活性ガス等が挙
げられる。
. NH3,N2− N2. N2−不活性ガス等が挙
げられる。
本発明において9累含有非酸化性雰囲気の温度範囲を1
300〜1550℃としたのは、1300℃未満ではS
l 3N4が生成し難く、1550℃を超えるとSi
Cの生成がみられるためである。
300〜1550℃としたのは、1300℃未満ではS
l 3N4が生成し難く、1550℃を超えるとSi
Cの生成がみられるためである。
以下、本発明の詳細な説明する。
実施例
シリカ粉末1重量部と吸油量250 mVloo、i/
のランノブラ1.り05重量部に平均粒径1.0μmの
窒化珪素粉末を01重量部添加し、混合原料粉末を調製
した。次に、この混合原料粉末を押出し造粒法により下
記表に示す如く短径が0.5端・3.0mm、15閣の
造粒粒子を造った。つづいて、これらの造粒粒子を黒鉛
製容器に下記表に示す種々の粒子床厚さで充填し、14
50℃の窒素雰囲気下で5時間処理し、還元・窒化反応
を行った。この加熱手段としては例えば容器自体もしく
は容器外周の導電体を高周波誘導加熱する方法、又は抵
抗加熱によって加熱する方法が挙げられる。その後、7
00℃の空気中で8時間処理し、残留カーボンを燃焼除
去して窒化珪素粉末を得た。
のランノブラ1.り05重量部に平均粒径1.0μmの
窒化珪素粉末を01重量部添加し、混合原料粉末を調製
した。次に、この混合原料粉末を押出し造粒法により下
記表に示す如く短径が0.5端・3.0mm、15閣の
造粒粒子を造った。つづいて、これらの造粒粒子を黒鉛
製容器に下記表に示す種々の粒子床厚さで充填し、14
50℃の窒素雰囲気下で5時間処理し、還元・窒化反応
を行った。この加熱手段としては例えば容器自体もしく
は容器外周の導電体を高周波誘導加熱する方法、又は抵
抗加熱によって加熱する方法が挙げられる。その後、7
00℃の空気中で8時間処理し、残留カーボンを燃焼除
去して窒化珪素粉末を得た。
得られた窒化珪素粉末を走査型電子顕微鏡で観察したと
ころ粒状を呈していることが分った。
ころ粒状を呈していることが分った。
また、窒化珪素粉末の粒径の範囲、平均粒径。
窒素含有率、α相含有率、副生物の生成を調べた。その
結果を同表に併記した。
結果を同表に併記した。
々お、下記表には比較例1,2として混合原料粉末を造
粒し碌いものを、参照例として混合原料粉末を短径35
胴に造粒したものを夫々示した。
粒し碌いものを、参照例として混合原料粉末を短径35
胴に造粒したものを夫々示した。
9−
上記懺から明らかなように、比較例1.2に対して実施
例1〜6はいずれも窒化珪素粉末の粒径の範囲が広く、
平均粒径が小さい。すなわち、実施例1〜6の窒化珪素
粉末は良好な焼結性を有する。また、比較例2では粒子
床の厚さが20諭でSiCが副生して窒化珪素粉末の特
性が悪化するが、実施例4.6では粒子床の厚さが80
++1+++でも5iCU副生じない。すなわち、実施
例では粒子床の厚さを80欄程度まで厚くすることがで
き、生産効率を向上させることができる。一方、参照例
の如く、造粒粒子の短径が35爛と本発明の造粒粒子の
短径の範囲(30咽以下)を超えると、α相含有率が低
いうえにSiCが副生じて窒化珪素粉末の特性が態化す
る。
例1〜6はいずれも窒化珪素粉末の粒径の範囲が広く、
平均粒径が小さい。すなわち、実施例1〜6の窒化珪素
粉末は良好な焼結性を有する。また、比較例2では粒子
床の厚さが20諭でSiCが副生して窒化珪素粉末の特
性が悪化するが、実施例4.6では粒子床の厚さが80
++1+++でも5iCU副生じない。すなわち、実施
例では粒子床の厚さを80欄程度まで厚くすることがで
き、生産効率を向上させることができる。一方、参照例
の如く、造粒粒子の短径が35爛と本発明の造粒粒子の
短径の範囲(30咽以下)を超えると、α相含有率が低
いうえにSiCが副生じて窒化珪素粉末の特性が態化す
る。
以上詳述した如く本発明によれば、生産効率を向上し得
るとともに良好な焼結性を有する微細なα相含有率の高
い窒化珪素粉末の製造方法を提供できるものである。
るとともに良好な焼結性を有する微細なα相含有率の高
い窒化珪素粉末の製造方法を提供できるものである。
出願人代理人 弁理士 鈴 江 武 彦=10−
Claims (1)
- シリカ粉末あるいは5i−0成分を含む化合物粉末及び
カーボン粉末に窒化珪素粉末、炭化珪素粉末及び酸窒化
珪素系粉末のうち少なくとも1徨を添加して混合原料粉
末を調整し、これを短径が30m以下になるように造粒
した故、この造粒粒子を1300〜1550℃の窒素含
有非酸化性雰囲気中で処理し、還元・窒化反応させるこ
とを特徴とするα相含有率の高い窒化珪素粉末の製造方
法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP18887181A JPS5891011A (ja) | 1981-11-25 | 1981-11-25 | α相含有率の高い窒化珪素粉末の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP18887181A JPS5891011A (ja) | 1981-11-25 | 1981-11-25 | α相含有率の高い窒化珪素粉末の製造方法 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS5891011A true JPS5891011A (ja) | 1983-05-30 |
Family
ID=16231327
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP18887181A Pending JPS5891011A (ja) | 1981-11-25 | 1981-11-25 | α相含有率の高い窒化珪素粉末の製造方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS5891011A (ja) |
Cited By (5)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS61242905A (ja) * | 1985-04-19 | 1986-10-29 | Toshiba Corp | α型窒化ケイ素粉末の製造方法 |
JPS61295212A (ja) * | 1985-06-24 | 1986-12-26 | Kawasaki Steel Corp | 窒化けい素粉末の製造方法 |
US5525556A (en) * | 1994-04-14 | 1996-06-11 | The Dow Chemical Company | Silicon nitride/silicon carbide composite powders |
CN112250046A (zh) * | 2020-12-11 | 2021-01-22 | 安阳亨利高科实业有限公司 | 一种高α相氮化硅粉体的生产工艺 |
CN112408992A (zh) * | 2020-12-11 | 2021-02-26 | 安阳亨利高科实业有限公司 | 高α相氮化硅粉体的生产方法 |
Citations (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS52102300A (en) * | 1976-02-24 | 1977-08-27 | Richter Gedeon Vegyeszet | Vinclistine derivatives or acid additives thereof process for preparing same medical comosition containing same and method of producing same |
-
1981
- 1981-11-25 JP JP18887181A patent/JPS5891011A/ja active Pending
Patent Citations (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS52102300A (en) * | 1976-02-24 | 1977-08-27 | Richter Gedeon Vegyeszet | Vinclistine derivatives or acid additives thereof process for preparing same medical comosition containing same and method of producing same |
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US5643843A (en) * | 1994-04-14 | 1997-07-01 | The Dow Chemical Company | Silicon nitride/silicon carbide composite densified materials prepared using composite powders |
CN112250046A (zh) * | 2020-12-11 | 2021-01-22 | 安阳亨利高科实业有限公司 | 一种高α相氮化硅粉体的生产工艺 |
CN112408992A (zh) * | 2020-12-11 | 2021-02-26 | 安阳亨利高科实业有限公司 | 高α相氮化硅粉体的生产方法 |
CN112408992B (zh) * | 2020-12-11 | 2022-08-02 | 安阳亨利高科实业有限公司 | 高α相氮化硅粉体的生产方法 |
CN112250046B (zh) * | 2020-12-11 | 2022-11-18 | 安阳亨利高科实业有限公司 | 一种高α相氮化硅粉体的生产工艺 |
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