JPS58183928A - オゾン含有ガス中のオゾン除去方法 - Google Patents
オゾン含有ガス中のオゾン除去方法Info
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
- Y02A50/00—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
- Y02A50/20—Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters
Landscapes
- Treating Waste Gases (AREA)
- Oxygen, Ozone, And Oxides In General (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、オゾン(05)含有ガス中のオゾンを効率的
に除去する方法に関する。
に除去する方法に関する。
オゾンは酸素や塩素ガスよりも約1v貴な電位を示す極
めて強力な酸化力を有するため、この酸化力を利用して
水の浄化、脱臭、殺菌、漂白、産業廃水の処理などに幅
広く利用されている。
めて強力な酸化力を有するため、この酸化力を利用して
水の浄化、脱臭、殺菌、漂白、産業廃水の処理などに幅
広く利用されている。
一般に、オゾンは乾燥空気や酸素中で無声放電して得ら
れるもので、工業的にオゾンを利用するには、電子線加
速機、オゾナイザ、電子線照射機。
れるもので、工業的にオゾンを利用するには、電子線加
速機、オゾナイザ、電子線照射機。
紫外線ランプ等で製造する。また電子ビーム溶接機、原
子炉およびコロナ帯電器を内蔵した電子複写装置などか
ら発生する場合もある。
子炉およびコロナ帯電器を内蔵した電子複写装置などか
ら発生する場合もある。
一方、オゾンは大気汚染、いわゆるオキシダント生成物
質であり、人体に悪影響を及ぼすことは勿論のこと、農
作物に対し、葉緑素の破壊、炭素同化作用の抑制等の被
害を及ぼすので、二次公害の観点からも余剰オゾンの除
去が近年重要な課題となっている。
質であり、人体に悪影響を及ぼすことは勿論のこと、農
作物に対し、葉緑素の破壊、炭素同化作用の抑制等の被
害を及ぼすので、二次公害の観点からも余剰オゾンの除
去が近年重要な課題となっている。
空気中に含有されるオゾンの許容度は米国tTL規格で
0.1 ppm以下、日本産業衛生学会規準でも0.1
ppm以下とされているが、オゾンは0.01ppm
でも臭気を感じ、o 、 os ppmでは呼吸器管の
粘膜を刺激させ不快感を及ぼすので、望ましくは0.0
1pm)m以下にすることが切望されている。
0.1 ppm以下、日本産業衛生学会規準でも0.1
ppm以下とされているが、オゾンは0.01ppm
でも臭気を感じ、o 、 os ppmでは呼吸器管の
粘膜を刺激させ不快感を及ぼすので、望ましくは0.0
1pm)m以下にすることが切望されている。
従来公知のオゾン除去方法として、活性炭法。
燃焼法、触媒法、薬剤法、吸収法等が提案され、簡便で
、経済的な方法として活性炭法、燃焼法が最も幅広く応
用されている。
、経済的な方法として活性炭法、燃焼法が最も幅広く応
用されている。
活性炭法は、活性炭に吸収させたり、活性炭触媒法を応
用するもので、最も簡単な方法であるが、オゾンとカー
ボンの電位差が約2.2vもあるたぬ活性炭は一酸化炭
素や炭酸ガスに酸化され、活性炭の寿命が短かく、また
オゾン濃度が高濃度となると反応が急激に進行し、度々
爆発し、危険であまた燃焼法も簡単な方法であるが、オ
ゾン含有ガスを300〜400 ’Gの高温に上昇させ
る必要があり、第二次オイルショック以来の新設装置で
は、このような製法は極めて高価で、不経済な方法とし
て、はとんど工業的には採用されなくなっている。
用するもので、最も簡単な方法であるが、オゾンとカー
ボンの電位差が約2.2vもあるたぬ活性炭は一酸化炭
素や炭酸ガスに酸化され、活性炭の寿命が短かく、また
オゾン濃度が高濃度となると反応が急激に進行し、度々
爆発し、危険であまた燃焼法も簡単な方法であるが、オ
ゾン含有ガスを300〜400 ’Gの高温に上昇させ
る必要があり、第二次オイルショック以来の新設装置で
は、このような製法は極めて高価で、不経済な方法とし
て、はとんど工業的には採用されなくなっている。
本発明は、γ−MnO2がオゾンを酸素に還元処理する
触媒として優れ、高効率、かつ経済的にオゾンを除去で
きることを見出したことに基づくものである。
触媒として優れ、高効率、かつ経済的にオゾンを除去で
きることを見出したことに基づくものである。
二酸化マンガンには結晶変態としてα−MnO2゜β−
Mn02 、7−MnO2、ε−Mn02.δ−Mn0
2.非晶質二酸化マンガン等の多数の結晶変態を有する
が、本発明ではγ−MnO2を用いる。このγ−MnO
2は多数の結晶変態の中で、標準電極電位がpH=Oで
、1.6v以上の責な電位を示し、極めて活性であり、
かつその活性度に適なった表面積を有するので、オゾン
除去触媒として高活性であるだけでなく、その活性度を
長期に継続させ得ることが可能であることが判明した。
Mn02 、7−MnO2、ε−Mn02.δ−Mn0
2.非晶質二酸化マンガン等の多数の結晶変態を有する
が、本発明ではγ−MnO2を用いる。このγ−MnO
2は多数の結晶変態の中で、標準電極電位がpH=Oで
、1.6v以上の責な電位を示し、極めて活性であり、
かつその活性度に適なった表面積を有するので、オゾン
除去触媒として高活性であるだけでなく、その活性度を
長期に継続させ得ることが可能であることが判明した。
γ−MnO2は製法により大きくは3種に区別できる。
まず、電解二酸化マンガン(以下IEMDで表す)があ
る。これは硫酸々性の硫酸マンガン浴を90〜98℃の
浴温度で、0.7〜1.sA/dm2ノ 陽極電流密度
で工業的に電解採取されているものである。これは方向
性を有しない多結晶体のγ−MnO2である。これのB
IT表面積は、製法、粉砕条件により異なるが、通常8
〜70mゾ?である。
る。これは硫酸々性の硫酸マンガン浴を90〜98℃の
浴温度で、0.7〜1.sA/dm2ノ 陽極電流密度
で工業的に電解採取されているものである。これは方向
性を有しない多結晶体のγ−MnO2である。これのB
IT表面積は、製法、粉砕条件により異なるが、通常8
〜70mゾ?である。
次に、電解二酸化マンガンの中でも特殊な結晶。
構造を有するものがある。すなわち、X線回折強度が2
0の28°の面子数γ(11o)面とγ(021)面に
方向性を有する繊維構造状のγ型二酸化マンガンで、塩
酸々性の塩化マンガン溶液を86〜96℃の浴温で、陽
極電流密度1〜4A/dm 2 で電解採取されるもの
で、若干量の吸着塩素を含有し、電解質中での単極電位
はすべての二酸化マンガン中量も責な電位を示す。以下
この二酸化マンガンをFKMIIで表す。これのBET
表面積は電解条件、粉砕条件により異なるが、40〜1
30in”/p程度である。このFKMDはCUのK(
y線でX線回折像をとると20の28°と47.6°、
すなわち面子数γ(11o)とγ(021)面に強い方
向性を有している。
0の28°の面子数γ(11o)面とγ(021)面に
方向性を有する繊維構造状のγ型二酸化マンガンで、塩
酸々性の塩化マンガン溶液を86〜96℃の浴温で、陽
極電流密度1〜4A/dm 2 で電解採取されるもの
で、若干量の吸着塩素を含有し、電解質中での単極電位
はすべての二酸化マンガン中量も責な電位を示す。以下
この二酸化マンガンをFKMIIで表す。これのBET
表面積は電解条件、粉砕条件により異なるが、40〜1
30in”/p程度である。このFKMDはCUのK(
y線でX線回折像をとると20の28°と47.6°、
すなわち面子数γ(11o)とγ(021)面に強い方
向性を有している。
KMD+FEMI)を本発明の主触媒として用いる場合
には、これらを脱酸処理して、JIS−に1467法に
よるMnO2のpH値3.0以上にし用いることが好ま
しい。pH値4.0〜5.0のものは主に電池用減極剤
として用いられ、本発明のような触媒に用いる場合には
、MnO2のpH値として3.0以上でよい。その理由
はオゾンの標準単極電位が2.2v以上の責な電位を示
すので、MnO2のpHは4.0以上まで脱酸する必要
はない。しかしpH値3.0以下では後に詳述する無機
バインダーや有機バインダーと反応するので好ましくな
い。
には、これらを脱酸処理して、JIS−に1467法に
よるMnO2のpH値3.0以上にし用いることが好ま
しい。pH値4.0〜5.0のものは主に電池用減極剤
として用いられ、本発明のような触媒に用いる場合には
、MnO2のpH値として3.0以上でよい。その理由
はオゾンの標準単極電位が2.2v以上の責な電位を示
すので、MnO2のpHは4.0以上まで脱酸する必要
はない。しかしpH値3.0以下では後に詳述する無機
バインダーや有機バインダーと反応するので好ましくな
い。
次に化学合成法によるγ−MnO2は、通常硫酸マと脱
酸処理をして得るもので、との方法によるγ−MnO2
はFEMDやEMDよりも表面積が稍々小となり、触媒
的にも活性度や活性度を持続させる寿命特性が稍々劣る
性能を示す。
酸処理をして得るもので、との方法によるγ−MnO2
はFEMDやEMDよりも表面積が稍々小となり、触媒
的にも活性度や活性度を持続させる寿命特性が稍々劣る
性能を示す。
その他の二酸化マンガンについて略記すると、β−Mn
O2は通常硝酸マンガンを250〜450°Cで熱分解
して製造したり、FKMDやKMDを300℃以上で熱
処理して製造する。このβ−MnO2の表面積はγ−M
nO2の表面積より著しく小さく、触媒活性度も劣るも
のである。
O2は通常硝酸マンガンを250〜450°Cで熱分解
して製造したり、FKMDやKMDを300℃以上で熱
処理して製造する。このβ−MnO2の表面積はγ−M
nO2の表面積より著しく小さく、触媒活性度も劣るも
のである。
α−Nn02は通常1〜6重量%のK 、 Na 、
Liを含有するもので、天然産MnO2に多く、表面積
、触媒活性度とも小さい。
Liを含有するもので、天然産MnO2に多く、表面積
、触媒活性度とも小さい。
ε−Mn02や非晶質のMnO2は、通常塩化マンガン
溶液と過マンガン酸カリウム溶液とを反応させ、その反
応時の溶液の濃度1反応速度1反応時間1反応温度等に
よりε型や非晶質のものが製造でき、これらのMTiO
3はBTLT表面積が著しく大きく、極めて活性である
が、表面積が犬の割には見掛は密度が余りにも小で、工
業的利用の面で、つたり、触媒体の機械的強度が得られ
得い性質を有し、また初期活性は大であるが、結晶形が
不安定であるだめ、その活性度を長期間持続させること
ができず、しだがってε−MnO2や非晶質MnO2は
本発明の目的に適当でない。
溶液と過マンガン酸カリウム溶液とを反応させ、その反
応時の溶液の濃度1反応速度1反応時間1反応温度等に
よりε型や非晶質のものが製造でき、これらのMTiO
3はBTLT表面積が著しく大きく、極めて活性である
が、表面積が犬の割には見掛は密度が余りにも小で、工
業的利用の面で、つたり、触媒体の機械的強度が得られ
得い性質を有し、また初期活性は大であるが、結晶形が
不安定であるだめ、その活性度を長期間持続させること
ができず、しだがってε−MnO2や非晶質MnO2は
本発明の目的に適当でない。
γ−MnO2を用いてオゾン効果的に除去するだめには
、オゾン含有ガス中のオゾンとγ−MnO2を効率よく
接触させることが必要である。したがって、本発明を実
施する機器、装置およびプラント等の応用機器の形状に
より、応用の方法が異なるので、その具体的な実施例を
以下に詳述する。
、オゾン含有ガス中のオゾンとγ−MnO2を効率よく
接触させることが必要である。したがって、本発明を実
施する機器、装置およびプラント等の応用機器の形状に
より、応用の方法が異なるので、その具体的な実施例を
以下に詳述する。
捷ず、γ−MnO2を無機質バインダーを用いて造粒成
形体やハニカム成形体に成形したり、装置の表面にライ
ニング触媒被覆層を形成する方法がある。この方法で製
造される触媒体は、プラントや装置から排出されるオゾ
ン含有排気ガスの排気口や排気道に設置し、またはライ
ニングして用いる。
形体やハニカム成形体に成形したり、装置の表面にライ
ニング触媒被覆層を形成する方法がある。この方法で製
造される触媒体は、プラントや装置から排出されるオゾ
ン含有排気ガスの排気口や排気道に設置し、またはライ
ニングして用いる。
第1表は、上記のような触媒成形体や触媒ライニング層
を形成する場合の好ましい組成例を示すものである。
を形成する場合の好ましい組成例を示すものである。
(以下余 白)
ここに用いる無機質バインダーとしては、アルミン酸石
灰、ケイ酸石灰、硫酸カルシウム等、常温から250’
Cまでの範囲で結合力を有するものがよい。これらの結
合剤は、通常アルミナセメント、ポルトランドセメント
、マグネシアセメント。
灰、ケイ酸石灰、硫酸カルシウム等、常温から250’
Cまでの範囲で結合力を有するものがよい。これらの結
合剤は、通常アルミナセメント、ポルトランドセメント
、マグネシアセメント。
石膏などとして市販されているものである。4幻℃以下
で結合力を有するバインダーを用いる理由は、r−Mn
O2は260〜3oo℃で、β−MnO2に変態し、γ
−MnO2が有する微量の結合水をなくするとともに、
Mn0zの表面積も著しく低下し、それにともない触媒
活性も低下するからで、γ−MnO2を用いる触媒製造
工程は原則として200℃以下とするのが好ましい。
で結合力を有するバインダーを用いる理由は、r−Mn
O2は260〜3oo℃で、β−MnO2に変態し、γ
−MnO2が有する微量の結合水をなくするとともに、
Mn0zの表面積も著しく低下し、それにともない触媒
活性も低下するからで、γ−MnO2を用いる触媒製造
工程は原則として200℃以下とするのが好ましい。
また多孔質形成材としてのマット材は、発泡シリカ、漂
砂、ガラス繊維、耐アルカリガラス繊維。
砂、ガラス繊維、耐アルカリガラス繊維。
マイカ粉、アルミナ、コージライト、酸化チタン。
ムライト、粘土、タルク、ゼオライト等から目的。
用途により任意に選択することが可能である。
第1表の応用例Nn1.li、2は無機質バインダーと
してアルミナセメント1号を用い、マント材として、1
ooメツシユのふるいを通過する粒径のアルミナ粉末を
用いた例である。このような組成の触媒粉粒体から成形
体を得るには、粉粒体に13〜24重量%の水を添加し
て充分湿式混合した後、目的のハニカム状または造粒状
に成形し、成形体が相互に結合しないように温風で触媒
体の表面を乾燥し、60〜96℃の温水中で充分養生固
化させる。こうして所望の形状の触媒体を得る。
してアルミナセメント1号を用い、マント材として、1
ooメツシユのふるいを通過する粒径のアルミナ粉末を
用いた例である。このような組成の触媒粉粒体から成形
体を得るには、粉粒体に13〜24重量%の水を添加し
て充分湿式混合した後、目的のハニカム状または造粒状
に成形し、成形体が相互に結合しないように温風で触媒
体の表面を乾燥し、60〜96℃の温水中で充分養生固
化させる。こうして所望の形状の触媒体を得る。
次に、基材としてコンクリートや金属材からなる装置あ
るいは構造体の表面に触媒被覆層を形成する場合につい
て説明する。
るいは構造体の表面に触媒被覆層を形成する場合につい
て説明する。
基材としてコンクリートや耐火ポートのような構造体あ
るいは亜鉛引き鋼板や溶融アルミメッキ鋼板等のような
金属基材の表面にγ−MnO2の触媒層を形成するには
ライニング方法が好ましい。
るいは亜鉛引き鋼板や溶融アルミメッキ鋼板等のような
金属基材の表面にγ−MnO2の触媒層を形成するには
ライニング方法が好ましい。
この方法のバインダーには、リチウム、ナトリウム、カ
リウムなどの金属のケイ酸塩やケイ酸グアニジンが好ま
しく、その他船ガラス、リチウムガラス、リンガラスの
ような低軟化点ガラスを少量併用することができる。
リウムなどの金属のケイ酸塩やケイ酸グアニジンが好ま
しく、その他船ガラス、リチウムガラス、リンガラスの
ような低軟化点ガラスを少量併用することができる。
また、このような触媒被覆層の耐水性を改善さセル目的
で、酸化亜鉛、クリソタイル、アスベスト、酸化マグネ
シウム等のような結合剤としてのケイ酸塩と反応してア
ルカリ土類陽イオンまたは亜鉛と多くのシリカ結合を形
成し、耐水性を改善させる物質を添加させることも可能
である。
で、酸化亜鉛、クリソタイル、アスベスト、酸化マグネ
シウム等のような結合剤としてのケイ酸塩と反応してア
ルカリ土類陽イオンまたは亜鉛と多くのシリカ結合を形
成し、耐水性を改善させる物質を添加させることも可能
である。
このようなライニング用触媒は第1表の陽3゜階4の応
用例に示されるような組成で、まず主触媒のγ−MnO
2と粒径100メツシユ以下のアルミナ粉と2〜3重量
%の低軟化点ガラスを含有したケイ酸ソーダに必要量の
水を添カロし、ボールミルで30〜120分間ミル引き
し、生成したスラリー状組成物を目的の表面に噴霧、浸
漬、刷毛塗り、静電塗装法等で被覆層を形成させる。こ
のようにして形成された被覆層は、まず100℃以下の
温度で風乾するか遠赤外乾燥を施し、その後250℃以
下の温度で乾燥または焼成し、所望のγ−MnO2を含
有した触媒被覆層を得ることができる。
用例に示されるような組成で、まず主触媒のγ−MnO
2と粒径100メツシユ以下のアルミナ粉と2〜3重量
%の低軟化点ガラスを含有したケイ酸ソーダに必要量の
水を添カロし、ボールミルで30〜120分間ミル引き
し、生成したスラリー状組成物を目的の表面に噴霧、浸
漬、刷毛塗り、静電塗装法等で被覆層を形成させる。こ
のようにして形成された被覆層は、まず100℃以下の
温度で風乾するか遠赤外乾燥を施し、その後250℃以
下の温度で乾燥または焼成し、所望のγ−MnO2を含
有した触媒被覆層を得ることができる。
なお、上記スラリー状触媒組成物に対して、第1表の基
本組成の他に、着色剤としての顔料、スラリー状組成物
の伸展性、湿潤性、粘度、チキントロピー性、コロイド
安定性などの性質を改善させるために、グリセリン、エ
チレングリコール。
本組成の他に、着色剤としての顔料、スラリー状組成物
の伸展性、湿潤性、粘度、チキントロピー性、コロイド
安定性などの性質を改善させるために、グリセリン、エ
チレングリコール。
粘土、水溶性ゴム、カルボキシメチルセルロース界面活
性剤等を添加してもよい。
性剤等を添加してもよい。
上記のような成形体又はライニング層を形成する触媒層
の組成は、γ−MnO2が20重量%以下では触媒活性
が低下し、まだ86重量%以上では触媒体としての構造
体、結合力の機械的強度が低下するので、γ−MnO2
は20〜85重量%が好ましい。無機質バインダーは、
8重量%以下では十分な機械的強度、結合力が得られず
、また60重量%以上では触媒体としての機械的強度は
強くなるが、触媒活性の観点から触媒体をできるだけ多
孔質に形成することが好ましいので、この点では不利で
ある。バインダーの好ましい範囲は8〜60重量係であ
る。
の組成は、γ−MnO2が20重量%以下では触媒活性
が低下し、まだ86重量%以上では触媒体としての構造
体、結合力の機械的強度が低下するので、γ−MnO2
は20〜85重量%が好ましい。無機質バインダーは、
8重量%以下では十分な機械的強度、結合力が得られず
、また60重量%以上では触媒体としての機械的強度は
強くなるが、触媒活性の観点から触媒体をできるだけ多
孔質に形成することが好ましいので、この点では不利で
ある。バインダーの好ましい範囲は8〜60重量係であ
る。
□ 多孔質形成材としてのマット材は、触媒体を機械的
強度を維持しながらできるだけ多孔質状に形成し、γ−
MnO2とオゾンとの接触効率を向上させるために必要
な構成材料である。マント材がなくとも触媒能は当然期
待できるが、触媒活性の効率を改善させるために、30
重量%以下の範囲で加えるのが好ましい。30重量%以
上では機械的強度が脆弱になる。
強度を維持しながらできるだけ多孔質状に形成し、γ−
MnO2とオゾンとの接触効率を向上させるために必要
な構成材料である。マント材がなくとも触媒能は当然期
待できるが、触媒活性の効率を改善させるために、30
重量%以下の範囲で加えるのが好ましい。30重量%以
上では機械的強度が脆弱になる。
本発明では主触媒としてγ−MnO2を用いるが、その
他のオゾン用触媒活性剤として、バナジウム。
他のオゾン用触媒活性剤として、バナジウム。
コバルト、マンガン、鉄、ニッケル、1614士モリブ
デンの酸化物、ロジウム、ルテニウム、オスミウム、イ
リジウム、白金などの貴金属、およびこれらの混合物と
併用して使用することも可能である。しかし、γ−Mn
O2が触媒活性9品質。
デンの酸化物、ロジウム、ルテニウム、オスミウム、イ
リジウム、白金などの貴金属、およびこれらの混合物と
併用して使用することも可能である。しかし、γ−Mn
O2が触媒活性9品質。
コストおよび寿命の観点から優れているので、これ単独
でもよい。
でもよい。
以下にγ−MnO2を主触媒とするオゾン浄化能の具体
的実施例について説明する。
的実施例について説明する。
図はオゾン浄化能を評価する測定装置のブロック図であ
る。酸素ボンベより調圧パルプで所定の酸素を供給し、
高圧オゾン発生器を通し、約100右、詐ち ppmのオゾン濃度に設定し、酸素ボンベと乾燥空ハ 気ボンベでオゾン濃度が約1100ppになるように調
整し、これを触媒反応槽に通し、その前後のオゾン濃度
を測定し、オゾンの浄化率を求めた。
る。酸素ボンベより調圧パルプで所定の酸素を供給し、
高圧オゾン発生器を通し、約100右、詐ち ppmのオゾン濃度に設定し、酸素ボンベと乾燥空ハ 気ボンベでオゾン濃度が約1100ppになるように調
整し、これを触媒反応槽に通し、その前後のオゾン濃度
を測定し、オゾンの浄化率を求めた。
触媒には、各種の二酸化マンガンを用いた第1表階2の
組成のもので、径30闘の造粒品100ノを用い、前記
の触媒反応槽に6occ相当充填し、26℃、空間速度
10,0OOh ’で反応させた。
組成のもので、径30闘の造粒品100ノを用い、前記
の触媒反応槽に6occ相当充填し、26℃、空間速度
10,0OOh ’で反応させた。
第2表に用いた二酸化マンガンの特性と、オゾン浄化率
を示す。
を示す。
(以 下金 白)
第2表のオゾン浄化率、浄化寿命を比較すると、γ−M
nO2を用いたもののオゾン浄化能は、その他の結晶型
の二酸化マンガンを用いたものより浄化能、浄化寿命が
総合的に優れていることが認められる。非晶質MnO+
とε−MnO2は表面積が犬で、これを用いたものは最
大浄化率、初期浄化能ともに優れているが連続1000
時間使用後には著しく劣化している。まだβ−MnO2
,α−MnO2を用いたもののオゾン浄化率は初期値、
1000時間後ともにγ−MnO2を用いたものより劣
ることが認められる。
nO2を用いたもののオゾン浄化能は、その他の結晶型
の二酸化マンガンを用いたものより浄化能、浄化寿命が
総合的に優れていることが認められる。非晶質MnO+
とε−MnO2は表面積が犬で、これを用いたものは最
大浄化率、初期浄化能ともに優れているが連続1000
時間使用後には著しく劣化している。まだβ−MnO2
,α−MnO2を用いたもののオゾン浄化率は初期値、
1000時間後ともにγ−MnO2を用いたものより劣
ることが認められる。
またγ−MnO2でも化学合成法による表面積の小なる
ものを用いると、オゾン浄化能が稍々劣り、またFKM
DやEMDでも表面積が120 mV?以上の高表面積
になると触媒寿命が劣化することが認められるので、γ
−MnO2の表面積は初期浄化能と寿命特性とを勘案し
て、12〜120 m”/?の範囲が好ましい。
ものを用いると、オゾン浄化能が稍々劣り、またFKM
DやEMDでも表面積が120 mV?以上の高表面積
になると触媒寿命が劣化することが認められるので、γ
−MnO2の表面積は初期浄化能と寿命特性とを勘案し
て、12〜120 m”/?の範囲が好ましい。
次に、ライニング触媒の浄化能について述べる。
ライニング触媒体を図の実験装置で評価するために、ア
ルミナセメント1号80重量部とアルミナ粉末20重量
部からなる径2,6uの造粒成形担体の表面に、第1表
の陽3の触媒組成物を浸漬法で約260μmの厚さに神
覆させ、風乾後260℃で約30分間乾燥、焼成させた
。こ)して担体上に触媒層を形成した試料m10.11
を前記と同条件でテストした結果を第2表に示している
。
ルミナセメント1号80重量部とアルミナ粉末20重量
部からなる径2,6uの造粒成形担体の表面に、第1表
の陽3の触媒組成物を浸漬法で約260μmの厚さに神
覆させ、風乾後260℃で約30分間乾燥、焼成させた
。こ)して担体上に触媒層を形成した試料m10.11
を前記と同条件でテストした結果を第2表に示している
。
第2表の結果より、同じMnO2を用いたl!13と陽
10、N14と階11とを比較すると、触媒体の製法は
成形法と被覆法に区別されるが、用いられるγ−MnO
2が同じであれば、オゾン浄化率はほぼ近似した値を示
すことが理解できる。
10、N14と階11とを比較すると、触媒体の製法は
成形法と被覆法に区別されるが、用いられるγ−MnO
2が同じであれば、オゾン浄化率はほぼ近似した値を示
すことが理解できる。
次に有機質バインダーを用いて多孔質触媒体やライニン
グ触媒を形成する方法について述べる。
グ触媒を形成する方法について述べる。
一般に有機系のバインダーは接着性を有するので、触媒
の活性点に吸着、付着し、触媒被毒させると考えられて
いるが、十分実用化が可能である。
の活性点に吸着、付着し、触媒被毒させると考えられて
いるが、十分実用化が可能である。
すなわち、γ−Mn02粒子を発泡ポリウレタンフオー
ムなどの多孔質体に担持させる方法がある。
ムなどの多孔質体に担持させる方法がある。
γ−MT102粒子を発泡ポリウレタンフオーム中にせ
て、フオーム中をオゾン含有ガスが通過する際、オゾン
とγ−MnO2を効率的に接触させ、オゾンを除去する
のである。この方法は、触媒体が均一に発泡体の中に分
散され、樹脂に抱持されているので、脱落の心配もない
。また、多孔質体の発泡方法は独立気泡では効果は余り
期待できなく、できるだけ連続気泡を作るようにするの
がよい。この調整法を以下に述べる。
て、フオーム中をオゾン含有ガスが通過する際、オゾン
とγ−MnO2を効率的に接触させ、オゾンを除去する
のである。この方法は、触媒体が均一に発泡体の中に分
散され、樹脂に抱持されているので、脱落の心配もない
。また、多孔質体の発泡方法は独立気泡では効果は余り
期待できなく、できるだけ連続気泡を作るようにするの
がよい。この調整法を以下に述べる。
ポリウレタンフォーム用の材料として、活性水素を2個
以上有する化合物としては、分子中に2個以上の水酸基
を有するポリエーテルポリオール。
以上有する化合物としては、分子中に2個以上の水酸基
を有するポリエーテルポリオール。
ポリエステルポリオールなどのポリオール化合物および
これらのフェノールアルデヒドポリ縮合物など市販のポ
リウレタンフォームの製造に用いられているものが使用
可能である。
これらのフェノールアルデヒドポリ縮合物など市販のポ
リウレタンフォームの製造に用いられているものが使用
可能である。
ポリイソシアネート化合物は、従来市販のトリレンジイ
ソシアネート、粗製ジフェニルメタンジイソシアネート
、ポリメチレンポリフェニルイソシアネート、エチルベ
ンゼンインシアネートのようにイソシアネート基を2個
以上含有する化合物を用いる。
ソシアネート、粗製ジフェニルメタンジイソシアネート
、ポリメチレンポリフェニルイソシアネート、エチルベ
ンゼンインシアネートのようにイソシアネート基を2個
以上含有する化合物を用いる。
発泡剤としては水、フレオン11.フレオン12、メチ
レンクロライドの他ノ・ロゲン化炭化水素、アゾ化合物
のようなポリウレタンフォームの製造に一般に用いられ
ているものが使用可能である。
レンクロライドの他ノ・ロゲン化炭化水素、アゾ化合物
のようなポリウレタンフォームの製造に一般に用いられ
ているものが使用可能である。
ポリウレタンフォーム用触媒としては、トリエチルアミ
ン、ジメチルエタノールアミン、テトラメチルブタンジ
アミンなど一般に用いられるものでよい。さらに金属石
けんとしてはジブチル錫ジラウエート、オクテン酸錫、
ナフテン酸鉛など一般に用いられているものを目的に応
じて使い分ける。また目的に応じて整泡剤としてシリコ
ーンオイル、ポリエチレンオキシド系非イオン活性剤な
どを気泡調整用として用いる。
ン、ジメチルエタノールアミン、テトラメチルブタンジ
アミンなど一般に用いられるものでよい。さらに金属石
けんとしてはジブチル錫ジラウエート、オクテン酸錫、
ナフテン酸鉛など一般に用いられているものを目的に応
じて使い分ける。また目的に応じて整泡剤としてシリコ
ーンオイル、ポリエチレンオキシド系非イオン活性剤な
どを気泡調整用として用いる。
オゾンの接触還元用触媒のγ−MnO2は硫酸酸性の硫
酸マンガン浴から電解採取されるKMDと塩酸酸性塩化
マンガン浴から電解採取されるFKMDが高活性で有利
であるが、これ以外のγ−MnO2も使用可能である。
酸マンガン浴から電解採取されるKMDと塩酸酸性塩化
マンガン浴から電解採取されるFKMDが高活性で有利
であるが、これ以外のγ−MnO2も使用可能である。
二酸化マンガンの粒度は用途により使い分けるが、2〜
3000A1mまでの粒径が使用可能で、2〜400μ
mまでは常温で充分反応可能であるが、400μm以上
と粒径が犬になると、有機原料の温度を低下させて粘性
を増加させ、反応をコントロールすることにより、大粒
子のものでも発泡体中に均一に分散抱持させることが可
能である。
3000A1mまでの粒径が使用可能で、2〜400μ
mまでは常温で充分反応可能であるが、400μm以上
と粒径が犬になると、有機原料の温度を低下させて粘性
を増加させ、反応をコントロールすることにより、大粒
子のものでも発泡体中に均一に分散抱持させることが可
能である。
γ−MnOzの添加量は、ポリウレタンフォームの連続
気泡に影響を及ぼさない程度で、しかもできるだけ多く
添加する程オゾンの接触還元効率を高くすることができ
る。その許容度を越えると、発泡率が低下したり、連続
気泡を形成することが困難となる。この二酸化マンガン
の添加量は、前記ポリオール化合物とインシアネート化
合物に対しγ−MnO2が20〜86重量%が好ましく
、特に36〜60重量%の範囲が連続気泡を臀持しなが
ら理想的にγ−MnO2粒子の分散が可能となる。
気泡に影響を及ぼさない程度で、しかもできるだけ多く
添加する程オゾンの接触還元効率を高くすることができ
る。その許容度を越えると、発泡率が低下したり、連続
気泡を形成することが困難となる。この二酸化マンガン
の添加量は、前記ポリオール化合物とインシアネート化
合物に対しγ−MnO2が20〜86重量%が好ましく
、特に36〜60重量%の範囲が連続気泡を臀持しなが
ら理想的にγ−MnO2粒子の分散が可能となる。
次にポリウレタンフォムハMnO2を担持させイ≦実施
例を述べる。
例を述べる。
ポリプロピレンエーテルトリオール 97 重量
部活性剤 2 ・・水
4トリエチルアミ
ン 0.1 lLジプチル錫ジラウェ
ード 0,111オクテン酸錫
Q、5 u粗製ジフェニルメタジイソシアネ
ート 60 #7−MnO2粉末(100メ
ツシユ以下)86Iノ上記成分のうちまずトリオールと
ジフェニルメタンジイソシアネートとγ−MnO2粉末
とを充分攪拌混合させ後、残りの成分をすべて添加して
瞬時に混合し、所望の型に入れて反応させる。なお上記
成分を同時に混合し、型に入れて反応させることも可能
である。この際の反応操作はハンドミックス法9機械発
泡、ワンショット法、プレポリマー法、セミプレポリマ
ー法のいずれをも適用できる。
部活性剤 2 ・・水
4トリエチルアミ
ン 0.1 lLジプチル錫ジラウェ
ード 0,111オクテン酸錫
Q、5 u粗製ジフェニルメタジイソシアネ
ート 60 #7−MnO2粉末(100メ
ツシユ以下)86Iノ上記成分のうちまずトリオールと
ジフェニルメタンジイソシアネートとγ−MnO2粉末
とを充分攪拌混合させ後、残りの成分をすべて添加して
瞬時に混合し、所望の型に入れて反応させる。なお上記
成分を同時に混合し、型に入れて反応させることも可能
である。この際の反応操作はハンドミックス法9機械発
泡、ワンショット法、プレポリマー法、セミプレポリマ
ー法のいずれをも適用できる。
このようにしてγ−MnO2を抱持したポリウレタンフ
ォームを図の構成の反応槽に充填してオゾンの浄化能を
測定したところ、空間速度10o0ことが確認できた。
ォームを図の構成の反応槽に充填してオゾンの浄化能を
測定したところ、空間速度10o0ことが確認できた。
なお、有機系バインダーは、必ずしも発泡体でなくとも
よい。例えばバインダーとして、ポリイソシアネート樹
脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、ビニール樹脂等
の合成樹脂とγ−MnO2゜多孔質形成材としての発泡
シリカ等とを組み合わせ、塗布法、刷塗法、浸漬法等で
オゾン含有ガスの排気道、オゾン発生部、触媒反応槽等
の壁面部に被覆することができ、このような被覆層をオ
ゾンと接触させることによりオゾン浄化の目的を果たす
ことが可能である。
よい。例えばバインダーとして、ポリイソシアネート樹
脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、ビニール樹脂等
の合成樹脂とγ−MnO2゜多孔質形成材としての発泡
シリカ等とを組み合わせ、塗布法、刷塗法、浸漬法等で
オゾン含有ガスの排気道、オゾン発生部、触媒反応槽等
の壁面部に被覆することができ、このような被覆層をオ
ゾンと接触させることによりオゾン浄化の目的を果たす
ことが可能である。
以上のように、本発明によれば、極めて高効率でオゾン
番浄化することができる。従ってオゾンを利用する各種
公害防止プラント、浄水プラントあるいは電子複写装置
等に本発明を適用することにより、オゾンのような強力
な酸化剤はもちろんS03のような無水硫酸に対しても
今迄以上に安全に浄イヒし、二次公害を防止することが
できる。
番浄化することができる。従ってオゾンを利用する各種
公害防止プラント、浄水プラントあるいは電子複写装置
等に本発明を適用することにより、オゾンのような強力
な酸化剤はもちろんS03のような無水硫酸に対しても
今迄以上に安全に浄イヒし、二次公害を防止することが
できる。
図面はオゾンの浄化能を測定する装置のブロック図であ
る。
る。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 (1) オゾンを含有するガスをγ−MnO2と接触
させて酸素に還元処理することを特徴とするオゾン含有
ガス中のオゾン除去方法。 (2) γ−MnO2が無機質バインダーで結合され
た触媒体として構成され、この触媒体のγ−MnO2含
量が2o〜86重量%、無機質バインダーの含量が8〜
60重量%である特許請求の範囲第1項記載のオゾン含
有ガス中のオゾン除去方法。 (3) γ−MnO2が有機バインダーで結合された
触媒体として構成され、この触媒体のγ−MnO2含量
が20〜86重量%である特許請求の範囲第1項記載の
オゾン含有ガス中のオゾン除去方法。 (411−Mn02が表面積12〜12omVy−であ
る特許請求の範囲第1項記載のオゾン含有ガス中のオゾ
ン除去方法。 (6) γ−MnO2が若干量の塩素を含有し、かつ
、X線回折強度が2θの28.0’のγ(11o)面お
よびγ(021)面において方向性を有し、繊維状構造
を有するものである特許請求の範囲第1項〜第4項のい
ずれかに記載のオゾン含有ガス中のオゾン除去方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57065886A JPS58183928A (ja) | 1982-04-19 | 1982-04-19 | オゾン含有ガス中のオゾン除去方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57065886A JPS58183928A (ja) | 1982-04-19 | 1982-04-19 | オゾン含有ガス中のオゾン除去方法 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS58183928A true JPS58183928A (ja) | 1983-10-27 |
Family
ID=13299899
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP57065886A Pending JPS58183928A (ja) | 1982-04-19 | 1982-04-19 | オゾン含有ガス中のオゾン除去方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS58183928A (ja) |
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-
1982
- 1982-04-19 JP JP57065886A patent/JPS58183928A/ja active Pending
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