JPS5815000B2 - 放射性廃棄物処理方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、原子力発電と関連した放射性廃棄物処理方法
に関する。

在来の原子力発電設備では、中性子の相互作用、あるい
は欠陥燃料に起因する放射線で汚染され、溶解した微粒
子状の不純物を含んだ冷却剤が使用されている。

汚染した液体あるいは固体の他の発生源は、このような
設備にもみられる。

このような汚染体は、フィルターあるいはイオン交換床
により液体から除去される。

このような処理から発生した放射線汚染固体や液体が「
放射性廃棄物」と呼ばれており、ごく一般的には、使用
ずみの鉱物化していない樹脂と、蒸発器の廃棄濃縮物と
、処理可能なフィルター・カートリッジと、フィルター
・スラッジと、中性化された化学廃棄物が挙げられる。

安全を考慮するうえから、一時的な貯蔵のため、また長
期間にわたり認可された埋設地面に移送するため放射性
廃棄物を処理する方法が必要である。

現在使用されている方法の中には、セメントあるいは尿
素フォルムアルデヒドのような結合材を使用して自由支
承の固体マトリックスの中に放射性廃棄物を混入するや
り方がある。

セメントは、有機材料よりすぐれた好ましい結合材であ
る。

なぜなら、セメントは不燃材であるとともに、化学的、
生物学的腐食に対し抵抗力を有し、樹脂系の結合材より
すぐれた重要な安全上の利点を有するものであり、また
、セメントは、安価であり、確実に供給を受けることが
できるからである。

しかし、セメントのような結合材を使用したマトリック
スの中に混入することにより放射性廃棄物を処理するに
あたっては、多くの問題にぶつかる。

１つの問題は、セメントを硬化させる液量の許容範囲が
狭いことと、処理される放射性廃棄物の量に対しセメン
トの必要量が大きいことでありこのため移送効率（移送
される固体の立方フィート当りの液体放射性廃棄物のポ
ンド数として定義される）は低（、コストが高くなる。

いま１つの問題は、セメントが固化するまで放射性廃棄
物（固体混合材）の均一な分散を確保するため、放射性
廃棄物−セメント混合物を長時間混合することが必要な
ことであり、このことも、コスト高を招く。

さらに、いま１つの問題は、加圧水型原子炉に共通な硼
酸廃棄物（代表的な加圧水型原子炉は、反応制御のため
の化学的なはさみがねとして硼酸を包持している）を、
セメントを使用して、直接固体化させることができない
ので、まず、ひる石のような乾燥材料の中に吸収させな
ければならないことであり、このため、コストが高くつ
くとともに、移送効率が低下する。

さらに、ときおりぶつかる他の問題は、放射性廃棄物−
セメント混合物の硬化の間の収縮であり、このため、固
体に好ましくない亀裂と、汚染した液の漏出が生じる。

本発明の主たる目的は、セメントのような結合材を使用
したマトリック中に混入することにより放射性廃棄物を
処理する方法を提供することであり、この方法によれば
、上に列挙した問題が解消されるかあるいは緩和される
。

本発明の方法によれば、アルカリ珪酸塩あるいはアルカ
リ土類珪酸塩を放射性廃棄物−結合材の混合物に加える
ことにより、公知の放射性廃棄物処理法よりすぐれた多
くの予知しえない重要な利益がもたらされることが明ら
かとなった。

これらの利益、次の通りである。

（１）硼酸廃棄物を含め、原子力発電業共通の放射性廃
棄物すべてを直接固体化することができること。

（２）２分間もかからない時間に迅速にゲルに硬化する
ことができ、しかも均質性を確保するために連続的な混
合を行なう必要がないこと。

（３）珪酸塩を添加しないと、セメントだけの場合、２
８日間を必要とするに比べ、７日間内に最大硬度に固体
化することができること。

（４）水和作用による水の固定のための珪酸塩のキャパ
シティが大きいので、非珪酸塩タイプの方法より水の保
持を増大させることができること。

（５）より流動的な混合物を得ることができるので、放
射性廃棄物のバッチ処理にも連続処理にも容易に適合さ
せることができること。

（６）安全な取扱いと移送に適した形で固体化された放
射性廃棄物を確保するために必要とする作業者の訓練と
管理が最小程度ですむこと。

本発明の上記の目的と利点、その他の目的と利点は、い
くつかの好ましい実施例と実例に関する詳細な説明によ
り明確に理解されるであろうが、これらの実施例と実例
は、本発明を限定するものと考えるべきではない。

以下、この発明について詳述する。

０ＲＮＬ−４９２４号で昭和４９年３月に発表されたエ
イ・エッチ・キビとエッチ・ダブリュ・グツドビー両氏
の最近の論文「原子力発電プラントにおける固体放射性
廃棄物粒子の極限的な再検討」をまず引用するに、この
論文では放射性廃棄物の発生源と種類と、マトリックス
に混入するためにセメントと有機物樹脂を使用した公知
の方法を比較した場合、セメントが有機物樹脂よりまさ
っていることとが、非常に詳しく記載されているととも
に、沸騰水型原子炉設備において、放射性廃棄物を処理
する代表的なシステムがブロック形式で図解されている
。

したがって、セメントといっしょに混合するため、放射
性廃棄物が、究極的にスラリー或いは液状に作られるこ
とを注記する以外は、本発明の目的に添って放射性廃棄
物がどのように確保されるかを詳記することは必要では
ない。

放射性廃棄物は、バッチ処理を行なうため蓄積すること
が許されており、あるいは連続的に処理してもさしつか
えなく、このような処理方法はどちらも、セメントを用
いて実施されている。

代表的なバッジ方法では、脱水された放射性廃棄物は、
その混合タンクに集められる。

濃縮された液状の放射性廃棄物は、脱水された廃棄物と
混合されてスラリーを作り、そして、このスラリーは、
コントロールされた流量で直列に接続された混合ポンプ
に圧送される。

乾燥したセメントも、混合ポンプに添加される。

適当な混合ののち、均質なセメント−放射性廃棄物混合
物が作られる。

適当な比率に関する詳細は、のちほど示されるが一般に
放射性廃棄物−セメントの混合物は、通常の建築用コン
クリートの割合より過剰の液を含んでいる。

放射性廃棄物−セメントの混合物の生成に引続き、アル
カリ珪酸塩あるいはアルカリ土類金属珪酸塩を溶液とし
て注入、添加することが望ましい。

この珪酸塩添加は、その中で硬化が生じてさしつかえな
い適当な容器に放射性廃棄物−セメントの混合物の流れ
が供給されたとき、珪酸塩をその混合物の流れの中に添
加することにより行なわれるのが便利である。

好ましい容器は、鋼製ドラムのごとき、放射線遮蔽容器
であるが、コンクリートのような他の材料も容器に使用
することができる。

本発明方法に使用することができる結合材には、（すべ
てのタイプの）ポートランド・セメント、（すべてのタ
イプの）天然セメント、（すべてのタイプの）れんが積
み用セメント、石膏、石膏セメントあるいはプラスター
、焼石膏、（消和あるいは末消和）石灰、ポゾラン溶岩
、水を加えたときの加水分解と水和作用との組み合わせ
により硬化するすべての材料が含まれる。

好ましい結合材は、■型のポートランド・セメントであ
るが、それは、このセメントが安価であることと、容易
に入手することができるからである。

一般に、アルカリ珪酸塩あるいはアルカリ土類珪酸塩は
いかなるものでも、添加剤として使用することができる
が、珪酸ナトリウムは、価格が安いことと、入手が容易
であるので、好ましい添加剤である。

放射性廃棄物−結合材−珪酸塩の混合物の割合は、限定
された範囲にわたって変更することができる。

一般に、最終混合物あるいはスラリーには、過剰の放射
性廃棄物が含まれる。

すなわち、スラリー中に存在する放射性廃棄物の量は、
重量当りの部数に基づいて計算した場合、結合材と珪酸
塩の組合せ量を上回っている。

このように、放射性廃棄物の量が結合材に珪酸塩を加え
たものの量を上回ることが珪酸塩を添加することの主要
な利益の一つである。

なぜなら、珪酸塩を添加すると最終固化生成物に一層多
量の放射性廃棄物を入れることができるからである。

この根拠は、後述する実例のように、出願人の実験に基
づくものである。

つまり、珪酸塩を任意の割合で添加したとき、結合材の
みを使用した場合よりも広い範囲の液状放射性廃棄物を
ドラムに収容可能であるというこの発明の予想外の結果
がわかったからである。

放射性廃棄物１００重量部を固定化させるためには、結
合材２０から１００重量部と珪酸塩５から５０重量部と
を使用するのが好ましい。

結合材が少な過ぎると、つまり２０重量部未満であると
、長期安定性のある頑丈なマトリックスを必ずしも生じ
ないし、結合材が多過ぎると、つまり１００重量部を越
えると、放射性廃棄物の含有量が減少し、最小量の結合
材を使用して最大量の放射性廃棄物を固化させるという
所期の効果を期待できないからである。

珪酸塩の場合も、同様に考えると、その限定理由が判る
。

すなわち、珪酸塩の添加量が少な過ぎると、つまり５重
量部未満であると、放射性廃棄物の含有量が減り殆んど
改良とはならないし、珪酸塩の添加量が多過ぎると、つ
まり５０重量部を越えると、長期安定性のある充分にか
たい固化したかたまりを生じないからである。

そして、上記珪酸塩は、最終混合物の３から１１５重量
パーセントを構成するのが好ましい。

本放射性廃棄物処理法では、珪酸塩によって放射性廃棄
物中の液の固定量を増やし、最大量の放射性廃棄物を固
化させることが重要である。

従って、比較的大きい割合の珪酸塩を使用し、その添加
量は結合材と珪酸塩の組合わせ重量の少なくとも２０重
量パーセントを構成することが好ましい。

もつともよい結果は、放射性廃棄物１００重量部に対し
ポートランド・セメント２５から７０重量部と珪酸ナト
リウム５から２５重量部でもって得られる。

特定の放射性廃棄物に対して最も適切であることが、他
の廃棄物にとって最も適切ではないかもしれないが、当
事者であれば、いろいろな廃棄物サンプルを用いた簡単
な実験により容易に最も適切な割合を求めることができ
よう。

下記に示す実例は、いろいろな原子力発電所から得たい
ろいろな代表的な放射性廃棄物について良好な結果が得
られることが判明した適切な割合を示したものである。

なお、下記第１表に示されている実例は、■型のポート
ランド・セメントと、１．３５から１４５Ｓ／ｃｎｔの
密度をもつＮａ２ＳｉＯ３の水溶液である４１°Ｂｅ珪
酸ナトリウムとして一般に入手することができる珪酸塩
ナトリウムを使用して、前記放射性廃棄物１００重量部
を固体化することに関するものである（４０°は、ボー
メ度で表わした比重計の読みである）。

下記筒■表に示す実例では、配合割合は、生成された固
体物立方フィート当りのポンド数に基づく。

使用されたセメントと珪酸塩は、第１表と同じであった
。

本発明の方法を実施する装置は、結合材としてセメント
だけあるいは樹脂を使用した他の公知の方法のための装
置に類したものを用いるものである。

放射性廃棄物混合タンクと移送ポンプは、放射性廃棄物
を調整し、制御された速度で放射性廃棄物を直列に接続
されたミキサーに供給するために使用される。

通常、放射性廃棄物自身、非常に流動性のあるスラリー
を作るに十分な液体を含んでいる。

もし、そうでないときには、必要に応じ追加の液体を加
えることができる。

珪酸塩自身を溶液として添加するのが便利である。

珪酸塩は、結合材と放射性廃棄物より成る非常に流動性
あるスラリーと容易に混合される。

珪酸塩は液状で供給されるのであって、結合材と放射性
廃棄物のみで形成されるスラリーよりも低粘度である。

（流動性がある。

）従って、より一層流動性のある珪酸塩を結合材と放射
性廃棄物のスラリーに添加すると、その結果生じたスラ
リーの粘度が低下するすなわち、スラリーがより一層流
動的なものとなる。

このことは、スラリーをより一層容易かつ迅速に処理で
きることを意味する。

混合物は、直列に接続されたミキサー中で行なうことが
できるが最後の放射性廃棄物−結合材−珪酸塩のスラリ
ーは、非常に早くゲル化するので、放射性廃棄物と結合
材のスラリーが、固体化したかたまりのための補足的、
放射線遮蔽ならびに便利な移送容器を提供する鋼製ドラ
ムのごとき適尚な処理容器の中に導入されるとき、珪酸
塩溶液を加えるのが好ましい。

珪酸塩は、たとえば、触媒を樹脂混合物に添加する方法
に使用するのと類似した充填パイプ中の同心チューブを
介して容器充填口から添加することができる。

もし、放射性廃棄物のＰＨが酸性であれば、水酸化ナト
リウムのごとき、適渦な塩基を添加することにより中和
し、あるいは弱塩基とするのが好ましい。

放射性廃棄物の流量毎分７．５グラムにおいて、容積ベ
ースで流量をはかると、代表的なポートランド・セメン
ト珪酸塩流量は、ポートランド・セメントの流量が毎分
４５４ポンド、珪酸塩のそれが毎分１．０グラムである
。

これらの流量では、５０立方フイートの容器が、約４０
分で充填される。

容器の充填後約２分でル化が始まる。

最大硬さまでの固化け、７日以内に生じる。

この結果、表面液体のな℃泪由支承伏態の固体が得られ
、そしてこの固体は、取扱い、移送あるいは認可された
埋設地面での長期貯蔵を安全に行なうことができる。

以上詳述した如く本発明に拠れば、珪酸塩の使用により
セメントで代表される結合材を固体化できる廃液の許容
範囲が広くなり、珪酸塩を添加しない場合よりも多量の
廃液を固体化できる。

これが輸送能率の増強、すなわち固体化された廃棄物の
１グラム当りの廃棄物含有量の増加をもたらす。

また、珪酸塩が存在していると、スラリーの流動性が一
層増加する。

すなわち、通常スラリーを排出管を通して排出してドラ
ムに満たすと、ドラムにはスラリーがその流動性によっ
て平らに満たされ、ドラムの壁部との間に空所を残し、
かつ排出管の下が特に盛り上がって周囲にすき間を作る
ようなことはない。

それ故、一定量の放射性廃棄物を取扱うためドラムの数
を少なくすることができる。

さらに、これまで結合材を用いて固体化することができ
なかった硼酸廃棄物のごとき廃棄物を固体化することが
できることである。

次の説明により拘束されることを望むものではないが、
珪酸塩の添加は、加水分解反応を介して分子間の結合を
増すことによりセメントの硬化プロセスに触媒作用を営
むものと考えられる。

本発明は、特定の実施例と関連して記載されたが、ここ
に列挙した原理の範囲内でいろいろな変更を行なうこと
が可能であり、従って開示された特定の実施例に限定さ
れるべきではない。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 放射性廃棄物と結合材とより成るスラリーがミキサ
   ーの中で作られ、しかるのち、該スラリーが、ミキサー
   から貯蔵移送容器に移送されて、該貯蔵移送容器の中で
   硬化される放射性廃棄物処理方法において、アルカリ珪
   酸塩あるいはアルカリ土類金属珪酸塩等の珪酸塩が、前
   記スラリーが硬化される前にスラリーの中に添加され、
   かつ、スラリーの中に包持される放射性廃棄物１００重
   量部に対して、結合材が２０から１００重量部と珪酸塩
   が５から５０重量部添加されるとともに、スラリー中に
   包持された放射性廃棄物の量が、結合材と珪酸塩とを合
   わせた量を上回ることを特徴とする放射性廃棄物処理方
   法。 ２ 結合材がポートランドセメントであることを特徴と
   する特許請求の範囲第１項記載の放射性廃棄物処理方法
   。 ３ 珪酸塩が珪酸ナトリウムであることを特徴とする特
   許請求の範囲第１項記載の放射性廃棄物処理方法。 ４ 結合材がポートランドセメントであり、又珪酸塩が
   珪酸す）Ｊラムであり、且つ放射性廃棄物１００重量部
   に対して、ポートランドセメントが２５〜７０重量部と
   、珪酸ナトリウムが５〜２５重量部添加されることを特
   徴とする特許請求の範囲第１項記載の放射性廃棄物処理
   方法。 ５ スラリーに添加される珪酸塩が、結合材と珪酸塩と
   を合わせたものの少なくとも２０重量％であることを特
   徴とする特許請求の範囲第４項記載の放射性廃棄物処理
   方法。 ６ スラリーに添加される珪酸塩が最終スラリーの３〜
   １５重量％であることを特徴とする特許請求の範囲第４
   項記載の放射性廃棄物処理方法。 ７ スラリーが貯蔵移送容器に移される前に、珪酸塩が
   スラリーの中に添加されることを特徴とする特許請求の
   範囲第１項乃至第６項のいずれかに記載の放射性廃棄物
   処理方法。 ８ スラリーが貯蔵移送容器に移されている間に、珪酸
   塩がスラリーの中に添加されることを特徴とする特許請
   求の範囲第１項乃至第６項のいずれかに記載の放射性廃
   棄物処理方法。 ９ 貯蔵移送容器が鋼製ドラムであることを特徴とする
   特許請求の範囲第１項乃至第８項のいずれかに記載の放
   射性廃棄物処理方法。