JPH1197171A

JPH1197171A - 有機ｅｌ素子およびその製造方法

Info

Publication number: JPH1197171A
Application number: JP9253766A
Authority: JP
Inventors: Hiroshi Suzuki; 博鈴木; Shinichi Fukuzawa; 真一福沢; Yuichi Ikezu; 勇一池津
Original assignee: NEC Corp
Current assignee: NEC Corp
Priority date: 1997-09-18
Filing date: 1997-09-18
Publication date: 1999-04-09
Anticipated expiration: 2017-09-18
Also published as: JP2993476B2

Abstract

(57)【要約】【課題】微細な間隔で分離された薄膜を基板上に形成
したＥＬ素子、及びその製造方法を提供する。【解決手段】基板には、基板上に薄膜を形成した場合
でも薄膜が接続されないで形成される所定の大きさの溝
が形成してある。したがって、基板にかかる溝を任意に
形成し、その上に薄膜を形成することにより、溝によっ
て互いに分離された薄膜が容易かつ確実に形成できる。
又溝は直線でなくともよいことから所望の形状に薄膜を
分離できる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は有機ＥＬ素子及びその製
造方法に関し、特に微細なピッチで発光させることので
きる有機ＥＬ素子及びその製造方法に関するものであ
る。

【０００２】

【従来の技術】一般的な有機ＥＬ素子の構造を簡単に説
明する。図８（ａ）はガラス基板８０１上に有機ＥＬ素
子を作製したもので、ガラス基板上に陽極８０２が形成
され、その上に有機層８０９と陰極８１０がこの順に形
成されている。有機層８０９は正孔注入層８０３、正孔
輸送層８０４、発光層８０５、電子輸送層８０８、電子
注入層８０７などから構成される。陽極８０２として透
明導電性薄膜、あるいは金やアルミニウムの金属薄膜な
どが用いられ、陰極８１０としてマグネシウムに銀また
はインジウムを混合した合金、あるいはアルミニウムに
リチウムを混合した合金が用いられる。図８（ａ）のよ
うに、陽極８０２に正電圧、陰極８１０に負電圧を印加
し素子に電流を流すとガラス基板下面から発光する。

【０００３】次に、単純マトリクス型有機ＥＬ表示装置
の概念を説明する。この形式の有機ＥＬ表示装置は、図
８（ｂ）のようにストライプ状のパターンを持つ陽極８
０２と、この陽極８０２に直交するようにパターニング
されたストライプ状の陰極８１０と、両電極間に挟まれ
た有機層８０９からなる。有機層８０９は正孔注入層、
正孔輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層などによ
って構成される。陽極８０２と陰極８１０をそれぞれ１
ヶ所ずつ選択し、陽極に正電圧、陰極に負電圧を印加す
れば選択した陽極と陰極の交点に電流が流れガラス基板
側から発光する。発光素子一つ一つをマトリクス駆動す
ることにより画像表示が可能となる。

【０００４】高精細な画像表示を行うには陽極及び陰極
のストライプ幅を数百μｍ以下、隣り合うストライプ間
のギャップを数十μｍ以下にする必要がある。ストライ
プ状電極の形成にはいくつか方法がある。最も簡易な方
法は、メタルマスクを用いたマスク蒸着法である。しか
し、メタルマスクの微細加工は非常に難しいため、マス
ク蒸着法では数十〜数百μｍという微細なパターンを形
成することはきわめて困難である。また、有機ＥＬ素子
の場合、陰極膜をマスク蒸着するときメタルマスクが有
機層に接触し、有機層あるいは陰極膜に傷やダメージを
与える恐れがある。

【０００５】一方、半導体メモリなどの半導体デバイス
の製造において一般的なフォトリソグラフイ技術とエッ
チング技術を組み合わせた方法を用いれば、ミクロン単
位の微細加工が可能である。この方法は、液晶表示装置
やプラズマディスプレイ装置などの画像表示装置の製造
おける配線電極やトランジスタを作製する工程で、ＩＴ
Ｏ膜やシリコン酸化膜やシリコン膜などを加工する際に
用いられている。有機ＥＬ素子のＩＴＯ電極の加工にも
有効な手段である。しかし、フォトリソグラフイ技術と
エッチング技術により有機ＥＬ素子の陰極をパターニン
グする場合、フォトレジストの塗布、現像およぴ陰極膜
のウェットエッチング、フォトレジストの剥離工程にお
いて、レジストの溶媒や現像液、エッチング溶液、レジ
スト剥離液に有機層が冒され素子の表示性能や寿命が劣
化するという問題が生じる。

【０００６】有機ＥＬ素子の高精細化に伴う陰極の微細
加工に関する上記のような問題を解決するために、特開
平５−２７５１７２号公報に記載された方法が提案され
た。この方法は、陰極を分離する部分に壁を形成し、壁
に対して斜め方向から陰極材料を蒸着させることを原理
としている。

【０００７】これを次のような日常的事例で説明する。
斜め上方から塀に日光が当たっている場面を考え、日光
が当たる側を表側とする。壁前の地面と壁の表側には日
が当たるが、塀の裏側は影になり塀の影が背後にのび
る。ここで、日光を成膜する材料の素子に置き換え、基
板上に何らかの方法で壁に相当する物体を形成したとす
れば、壁の手前と表側には粒子が付着し薄膜が形成され
るが、壁の裏側や影になる部分には粒子が到達せず膜は
形成されない。特開平５−２７５１７２号公報の発明で
は、このような壁と斜方蒸着法による陰極分離を行って
いる。図８（ｃ）〜（ｅ）を用いて特開平５−２７５１
７２記載の有機ＥＬ装置の構成例を説明する。

【０００８】まず、図８（ｃ）のようにガラス基板８０
１上に、ＩＴＯ膜を加工して複数の平行ラインからなる
ＩＴＯ電極８０２を形成する。次に、このＩＴＯ電極８
０２と直交するようにレジスト壁８０８を作製する。特
開平５−２７５１７２の実施例記載によると、ガラス基
板８０１上に塗布したネガティブワーキングレジスト、
フォトリソグラフイ法を用いて加工してレジスト壁８０
８が作製されている。のちの工程で成膜する有機ＥＬ媒
体（有機層）８０９の厚さより高いことが壁の条件であ
る。

【０００９】レジスト壁８０８を作製した後、図８
（ｄ）のように真空蒸着法により有機ＥＬ媒体（有機
層）８０９の成膜を行う。次に、図８（ｅ）のように斜
め方向から第二電極（陰極）８１０となる金属薄膜を付
着させる。特開平５−２７５１７２号公報によると、金
属薄膜の形成には材料源から飛来する金属粒子の方向性
が制御された、たとえば真空蒸着法、電子ビーム蒸着
法、イオンビーム蒸着法、レーザーアブレション蒸着法
およびスパッタリング法が適当とある。

【００１０】特開平５−２７５１７２号公報の実施例に
は真空蒸着法を用いた陰極の形成方法が記されている。
蒸発源から飛来する粒子の蒸着方向８１２を限定し、斜
め方向から蒸着粒子を基板に直進入射させれば、粒子の
進路が壁によって遮蔽される部分には金属薄膜が付着し
ない。その結果、レジスト壁８０８に沿って金属薄膜の
分離領域が作られ、ＩＴＯ電極８０２に直交するストラ
イプ状の陰極８１０が形成される。特開平５−２７５１
７２に記載の実施例によると、金属粒子の蒸着方向８１
２とガラス基板８０１表面に立てた法線とのなす角度
（＝蒸着粒子の入射角度）８１１は約１０〜６０度、好
ましくは約１５〜４５度がよいとある。

【００１１】

【発明が解決しようとする課題】特開平５−２７５１７
２に記載の方法を用いて、有機ＥＬ素子の陰極を形成す
る場合、蒸発源から飛来する蒸着粒子の入射に対して、
基板上に設けられたレジストの壁が影を作るように、蒸
着粒子の入射方向と基板に立てた法線とのなす角度を一
定に保持しなければならない。その結果、次のような不
具合が生じる。

【００１２】（１）大型画面表示装置の作製は不可能で
ある。言い換えると、大型ガラス基板の全面に対して蒸
着粒子の入射角度を一定にすることは、現実的な成膜装
置では大変難しいということである。その理由を以下に
説明する一般的な蒸着装置の構造を図９（ａ）に示
す。

【００１３】この蒸着装置を用いて特開平５−２７５１
７２に記載の方法で陰極を形成するには、金属材料を入
れたるつぼあるいは蒸着用ボート（蒸発源）９１９の位
置と、基板９０１の位置を、水平方向に互いにずらして
固定する必要がある。さらに、蒸着粒子の入射角度がほ
ぼ一定と見なせる領域内に、基板を設置し、さらに基板
はこの領域内からはみ出さない程度の大きさでなければ
ならない。

【００１４】特開平５−２７５１７２号公報には蒸着粒
子の入射方向と基板に立てた法線とのなす角度として、
約１０〜６０度、好ましくは約１５〜４５度にある場合
に確立されるとある。例えば５ｃｍ幅の基板を用い、蒸
着粒子の入射方向と基板に立てた法線とのなす入射角度
を１５度で蒸着する場合を考え、入射角度の誤差範囲と
して１０％を許容する。つまり、蒸発源に近い部分の入
射角度が１３．５度、最も遠い部分の入射角が１６．５
度とするには、基板を蒸発源から約８９ｃｍ上方にセッ
トしなければならない。これを１０インチサイズの基板
に置き換えた場合、蒸発源と基板との間に必要な距離は
鉛直方向で約２６０ｃｍとなり、蒸着装置として現実的
な大きさではない。

【００１５】（２）蒸着する薄膜の膜厚面内の均一性が
落ちる。つまり、基板上において発光むらが生じるとい
うことである。蒸着法による薄膜形成では、蒸発源から
遠ざかるほど成膜速度が落ちる。そのため、蒸発源から
近い部分では膜厚は厚く、遠い部分は薄くなる。陰極と
して用いる金属膜のシート抵抗は膜厚に依存するため、
金属膜の膜厚に分布がある場合、陰極を流れる電流の大
きさが基板面内によって変化する。その結果、発光特性
に面内バラツキが生じることになる。一般的な蒸着装置
を用いる場合、通常、基板支持台を水平に回転させ基板
から蒸発源までの距離や蒸着方向をランダムにして膜厚
の不均一性を抑える。しかし、特開平５−２７５１７２
記載の方法を実施するには、図９（ａ）に示すように基
板と蒸発源の位置を水平方向にずらして固定しなければ
ならないため、形成する薄膜の膜厚面内バラツキは解消
されない。

【００１６】また、このような膜厚の面内バラツキは、
二種類以上の材料を共蒸着する場合に材料混合比の面内
バラツキという問題も引き起こす。例えば図９（ｂ）に
示すように、マグネシウムと銀の共蒸着層を形成する場
合、特開平５−２７５１７２号公報に記載の方法ではマ
グネシウム材料の蒸発源に近い部分はマグネシウムリッ
チ、銀の蒸発源に近い部分は銀リッチな共蒸着膜になっ
てしまう。マグネシウムと銀の混合比の変化は陰極から
有機層への電子注入効率に大きな影響を与えるため、基
板面内に発光むらが生じ、場所によって明るさが異なっ
てしまう。

【００１７】（３）二種類以上の材料を共蒸着する場
合、一つのドット内において共蒸着材料の混合比バラツ
キによる発光むらが生じる。この原理を図９（ｃ）を用
いて説明する。図９（ｂ）のような蒸着装置を用いた場
合、マグネシウム粒子が左下方向から、銀粒子が右下方
向から基板に入射する。図９（ｃ）のようにマグネシウ
ム粒子は壁によって遮蔽され壁の右側に到達しない．逆
に、銀粒子はレジスト壁によって壁の左側には到達しな
い。マグネシウムと銀の共蒸着層はマグネシウム粒子と
銀粒子の両方が付着する領域、つまりマグネシウム層９
１４と銀層９１５がオーバーラップする領域に限られ、
この部分のみ明るく発光する。しかし、銀が蒸着されな
い部分は電子の注入効率が落ちるため、発光強度が低下
する。ドット内において発光に強弱が生じることにな
る。

【００１８】（４）粒子の入射方向に対して垂直方向に
伸びるストライプのラインしかパターニングできない。
蒸着粒子の入射方向と基板に立てた法線とのなす角度を
限定し、蒸着粒子の入射に対して影が出来るように壁を
形成しなければならないためである。

【００１９】

【課題を解決するための手段】本発明では、上記課題を
解決するため、有機ＥＬ素子およびその製造方法を次の
ように構成した。

【００２０】すなわち、（１）分離パターニングする薄
膜を成膜する以前の工程で、薄膜を分離する部分に溝部
を形成し、その上に薄膜を形成し溝部によって薄膜を互
いに分離させることとした。

【００２１】（２）溝部を二重壁によって形成すること
とした。

【００２２】（３）二重壁は、フォトリソグラフィ技術
を用いてフォトレジストを加工することにより成型する
こととした。

【００２３】（４）二重壁は、無機絶縁膜あるいは有機
絶縁膜をフォトリソグラフイ技術とエッチング法を用い
て成型することとした。

【００２４】（５）二重壁は、無機絶縁膜あるいは有機
絶縁膜にレーザー光を照射して加工することとした。

【００２５】（６）溝部は素子を作製する基板に直接加
工することとした。

【００２６】（７）溝部を基板に加工する方法として、
型を用いて鋳造する方法、サンドブラスト法、ダイヤモ
ンド加工法、レーザー光による溶融法あるいはレーザー
アブレーション法、フォトリソグラフイとウェットエッ
チングを組み合わせた方法を用いることとした。

【００２７】（８）溝部は、有機ＥＬ素子を形成する透
明基板表面に透明薄膜を成膜し、この透明薄膜を加工す
ることにより形成することとした。

【００２８】特開平５−２７５１７２記載の方法では、
陰極を分離する予定領域に壁を設け、蒸着粒子を斜めか
ら入射させ、壁によって粒子の入射進路が遮蔽される部
分には蒸着されないという効果を利用して金属薄膜を分
離する。この方法では、蒸着粒子の飛来方向を限定する
ため、基板と蒸発源の位置を固定する必要がある。

【００２９】さて、蒸着法やスパッタリング法など、蒸
発源やスパッタリングターゲットから飛び出す粒子が直
進性を持つ成膜方法では、成膜される薄膜のカバレッジ
特性は悪い。例えば細く深い溝や径の小さい穴の底部あ
るいは内部の側壁には成膜されないことが多い。その理
由は次のように説明できる。蒸着法やスパッタリング法
では基板へ飛来する粒子は直進入射するが、図１０
（ａ）に示すように開口部が狭い溝あるいは穴１００８
の場合、その内部へ侵入できる粒子は非常に限られてい
る。さらに、図１０（ｂ）に示すように開口部には蒸着
粒子やスパッタ粒子が過剰に付着するため、その付着物
１０１６によってますます開口部が狭くなり、溝や穴の
内部への粒子の回り込みはほとんどないといってよい。

【００３０】半導体装置の製造において段差や穴に形成
する薄膜のカバレッジが問題となることがある。その多
くは、拡散層やゲート電極と上部の配線電極とを接続す
るコンタクトホールヘの金属膜の埋め込み工程で発生す
る。１ギガビットダイナミックランダムアクセスメモリ
（１ＧｂｉｔＤＲＡＭ）ではコンタクトホールの直径
は約０．３μｍ、深さは約１．２μｍ、アスペクト比は
最大約４となる。現在では、埋め込み金属膜成膜後のリ
フロー技術、コリメーターを用いたスパッタリング成膜
技術、被覆性に優れた気相化学成膜（ＣＶＤ）技術の進
歩により、コンタクトホールへの埋め込みという問題を
解決しようとしている。ここで、コリメーターを用いた
スパッタリング成膜というのは、図１０（ｃ）に示すよ
うに、スパッタリングターゲット１０１８から任意の方
向で飛来するスパッタリング粒子を、コリメーター１０
１７を通過させることにより粒子の飛来を一定の立体角
内に収め、基板１００１に対してほぼ垂直入射させコン
タクトホールへのボトムカバレッジを向上させる方法で
ある。

【００３１】本発明は狭い溝や穴への薄膜形成の難しさ
を利用したものである。パターンを分離する部分に狭い
溝を形成し、溝への被覆性の悪い蒸着法あるいはスパッ
タリング法を用いて成膜することを特徴としている。

【００３２】特開平５−２７５１７２記載の方法では、
蒸着粒子の入射方向と基板に立てた法線とのなす角度を
一定に保持しなければならず、そのためにいくつかの欠
点が生じる。

【００３３】本発明による方法では、蒸発源と基板の位
置を固定させる必要はなく、一般的な蒸着装置やスパッ
タリング装置を用いて通常の成膜を行えばよく、前述し
た４つの課題は解決される。

【００３４】

【発明の実施の形態】以下本発明にかかる有機ＥＬ素子
およびその製造方法について説明する。

【００３５】（実施例１）一般に真空蒸着法あるいはス
パッタリング法による成膜は段差被覆性が悪く、段差被
覆性に影響を与える成膜条件は（１）真空槽内の圧力、
（２）蒸着の場合は蒸発源から基板までの距離、スパッ
タリングの場合はターゲットから基板までの距離、
（３）基板温度、の３つである。溝や段差やコンタクト
ホールでの薄膜の被覆性を向上させるには、（１）飛来
する粒子の平均自由行程を伸ばすため、真空槽内の圧力
を下げる（高真空にする）、（２）粒子が入射するとき
の立体角を小さくするために蒸発源から基板を遠ざけ
る、（３）基板表面における付着粒子のマイグレーショ
ン効果を下げるため基板加熱を行うといった手段をとれ
ばよい。

【００３６】図１（ａ）に示すような深さ約１１００μ
ｍ、幅２００、３５０、７２０、１１００μｍの溝を加
工したガラス基板１０１に、真空蒸着法によりアルミニ
ウム薄膜を４００ｎｍ成膜し、アルミニウム薄膜の分離
絶縁性を調べた。それぞれ溝のアスペクト比（＝溝深さ
／溝幅）は５．５、３．１、１．５、１．１である。

【００３７】図１（ｂ）はアルミニウム膜の蒸着に用い
た装置の概略である。蒸発源から基板までの垂直距離は
約２２ｃｍ、アルミニウム材料を入れたるつぼ１１９は
基板支持台１２１の回転の中心から外側へ約１１ｃｍの
位置にある。溝が刻まれたガラス基板１０１の大きさは
５０ｍｍ×５０ｍｍの正方形、基板１０１の中心が基板
回転中心より約３３ｍｍ離れた位置にくるように、ま
た、溝の開口部が下になるように、基板支持台１２１に
セットした。

【００３８】アルミニウム膜蒸着時の真空槽内圧力は４
×１０−４〜１×１０^-3Ｐａ、蒸着速度は約１．０ｎｍ
／秒。基板支持台１２１を同転させながら蒸着を行っ
た。基板加熱は行っていない。蒸着したアルミニウムの
膜厚は約２００ｎｍである。

【００３９】アルミニウム薄膜蒸着後の基板１０１を光
学顕微鏡で観察すると、溝幅７２０μｍ以上、アスペク
ト比１．５以下の溝の底部へのアルミニウム膜の付着が
見られたが、溝幅２２０μｍ以下、アスペクト比が３以
上の狭い溝には底部への成膜は確認されなかった。ま
た、溝による電気的分離性を調べたところ、全ての水準
において導通は確認されず、数十メガオーム以上の絶縁
性を示した。従って、図１（ｂ）に示すような蒸着装置
を用いた場合、アスペクト比が１．１以上あれば電気的
なパターン分離は可能であることがわかった。

【００４０】次に、ガラス上に成膜したレジスト膜に深
さの異なる溝を形成しアルミニウム薄膜の被覆性を調べ
た。図１（ｃ）に示すようにガラス基板上の厚さ１５μ
ｍのネガ型ドライフィルムフォトレジスト１０７表面
に、ＫｒＦエキシマレーザーを照射して、幅約３〜４μ
ｍ、深さ約２、４、５、９μｍの溝を形成した。それぞ
れの溝のアスペクト比（＝溝深さ／溝幅）は約０．５、
１．１、１．３、２．３である。ネガ型ドライフィルム
フォトレジスト１０７は、日本合成化学工業株式会社製
のＮＩＴ２１５を使用し、ガラス基板にラミネートした
後、露光、現像工程を通過したものである。

【００４１】実施例１で用いた真空槽１２２に、図１
（ｂ）で示すように基板フォトレジストを加工した基板
１０６と、アルミニウムをいれたるつぼ１１９をセット
した。ガラス基板１０６とるつぼ１１９の位置は実施例
１と全く同じである。蒸着時の真空槽内の真空度は約５
０×１０^-4Ｐａ、基板回転は行ったが、基板加熱は実施
していない。蒸着したアルミニウムの膜厚は約２００ｎ
ｍである。

【００４２】アルミニウム蒸着後の基板を光学顕微鏡で
観察したところ、深さ２μｍ、アスペクト比０．５の溝
以外は溝底部にアルミニウム膜が形成されていなかった
ことから、アスペクト比が１以上あれば溝による金属膜
の分離は可能であることが判明した。

【００４３】次に、二重壁によって形成される溝を利用
し、陰極の分離を行ったドットマトリクス型有機ＥＬ素
子を作製した。その形成方法を図２を用いて説明する。

【００４４】ガラス基板２０１はコーニング社製無アル
カリガラス７０５９で、基板サイズは１００ｍｍ×１２
０ｍｍの長方形である。図２（ａ）で示すように、この
ガラス基板２０１上に透明導電膜であるＩＴＯ膜２０２
をスパッタリング法により成膜する。ＩＴＯ膜２０２の
膜厚は約１２０ｎｍ、１２オーム／ロのシート抵抗を持
ち、光透過率８０％以上の特性を有する。

【００４５】次に、一般的なフォトリソグラフイ技術と
ウェットエッチング技術を用いて、ＩＴＯ膜２０２のパ
ターニングを行う。まず、図２（ｂ）のようにＩＴＯ膜
２０２上にポジ型レジスト２０３をスピンコーティング
し、陽極用のパターンを刻んだフォトマスクを用いて露
光する。レジスト現像を行うと、図２（ｃ）に示すよう
にレジストパターンが形成される。つづいて、塩酸と塩
化第二鉄の混合溶液を用いて、ＩＴＯ膜２０２のレジス
ト２０３で保護されていない部分をエッチングする。そ
の後、レジスト２０３を剥離すると、図２（ｄ）に示す
陽極となるＩＴＯ電極２０２が形成される。このときの
ＩＴＯ電極２０２のパターン幅は２００μｍ、パターン
のピッチは３４０μｍである。

【００４６】パターニングされたＩＴＯ電極付ガラス基
板２０１上に、フォトリソグラフイ技術を用いてレジス
トからなる二重の壁を形成する。まず、図２（ｅ）に示
すように、厚さ１５μｍのネガ型ドライフィルムフォト
レジスト２０４をＩＴＯ付ガラス基板表面にラミネート
する。ここで用いたドライフィルムは日本合成化学工業
株式会社のＮＩＴ２１５である。

【００４７】ドライフィルムフォトレジストは厚さ１５
ミクロンなので、溝の深さは１５μｍとなる。本実施例
の冒頭で述べた通り、陰極金属膜を溝によって分離する
には、１以上のアスペクト比が必要であるため、溝幅は
１５μｍ以下にしなければならない。しかし、用いるド
ライフィルムの解像力は１５μｍで、１５μｍ以下のパ
ターン形成は困難である。従って、次のような方法で溝
幅約１０μｍの二重壁を形成する。

【００４８】基板２０１にドライフィルムをラミネート
した後、所望するパターンを加工したフォトマスクを用
いて露光を行い、ドライフィルムを感光する。露光に用
いるフォトマスク２０５には図２（ｆ）に示すように、
１５μｍ幅の一重壁を形成するパターンが刻まれてい
る。まず、図２（ｆ）のように二重壁の左側の壁となる
部分にフォトマスク２０５をアライメントし露光する。
露光には水銀ランプを用いた紫外光の平行光線を照射す
る。照射量は積算で３４０ｍＪである。一回目の露光に
より、図２（ｆ）に示すように、幅１５μｍの左側の壁
部分が感光される。続いて、図２（ｇ）に示すように、
フォトマスクを右へ２５μｍ平行移動して再度露光を行
う。露光条件は１回目と同じ積算で３４０ｍＪである。
二回目の露光で、図２（ｇ）のように、右側の壁部分が
感光される。その後、濃度約１％の炭酸ソーダ水溶液を
用いてレジストの現像を行うと、図２（ｂ）および
（ｉ）に示すように二重壁２０７に挟まれた探さ１５μ
ｍ、幅１０μｍ、アスペクト比１．５の溝２０８が形成
される。なお、解像カに優れた液体レジストと二重壁用
に設計されたフォトマスクを用いれば、さらにサイズの
小さな二重壁を一度の露光で形成することが可能であ
る。

【００４９】次に、正孔輸送層、発光層および電子輸送
層を積層した有機層２０９を形成する。有機層２０９形
成後の断面図を図２（ｊ）に示す。図２（ｊ）は図２
（ｉ）の破線で囲まれた部分を拡大した図である。有機
層２０９は図２（ｊ）に示すように、発光部ＩＴＯ電極
２０２上だけでなく溝底部のＩＴＯ電極２０２上にも形
成し、ＩＴＯ膜が露出しないようにすることが望まし
い。なぜならば、有機層２０９形成後、陰極である金属
膜を成膜するが、この金属膜が、溝底部のＩＴＯ電極２
０２の露出部に付着した場合、隣接するＩＴＯ電極を短
絡させる恐れがあるからである。従って、有機層の成膜
に関しては段差被覆法を上げる必要がある。段差被覆性
に影響を与える条件は前述したとおり（１）真空槽内の
圧力、（２）蒸着の場合は蒸発源から基板までの距離、
スパッタリングの場合はターゲットから基板までの距
離、（３）基板温度の３つである。段差被覆性を向上さ
せるには、真空槽内の圧力を下げ（高真空にする）、蒸
発源から基板を遠ざけ、基板加熱を行えばよい。

【００５０】最適な条件は蒸着装置あるいはスパッタリ
ング装置の溝造により異なるが、本実施例では、図１
（ｂ）とほぼ同様な構造を持つ蒸着装置を用い、真空槽
内の圧力を４×１０^-5Ｐａまで減圧し、蒸発源から基板
までの距離を約４７ｃｍ、基板支持台の回転中心から約
２６ｍｍ離れた位置に基板の長辺が半径方向と直交する
ように基板を支持し、基板回転させながら有機層の蒸着
を行った。なお、有機ＥＬ素子の場合、有機層を構成す
る有機膜のなかにはガラス転移温度の低い材料が含まれ
ている場合があるので、本実施例３では基板加熱は行っ
ていない。有機層２０９として正孔輸送層、発光層およ
び電子輸送層をこの順に積層する。第１層目の正孔輸送
層として、Ｎ，Ｎ’−ジフェニルーＮ，Ｎ’−ビス（α
−ナフチル）一１，１’−ビフェニルー４，４’−ジア
ミン（以降α−ＮＰＤという）膜を約０．３ｎｍ／秒の
蒸着速度で約５５ｎｍ厚まで成膜した。次に、発光層と
してトリス（８−キノリノール）アルミニウム錯体（以
降Ａｌｑ３という）とキナクリドン（以降Ｑｄという）
の共蒸着層を約２５ｎｍの厚さまで付着させた。このと
き、Ａｌｑ３の蒸着速度は約０．３ｎｍ／秒、Ｑｄの蒸
着速度は約０．０２ｎｍ／秒である。その後、Ｑｄの蒸
着をやめ、電子輸送層としてＡｌｑ３の単層膜を蒸着速
度約０．３ｎｍ／秒で約２０ｎｍ厚になるまで成膜し
た。有機層２０９を構成する正孔輸送層、発光層、電子
輸送層は、有機ＥＬ素子の表示面積に相当する部分に形
成すればよい。従って、有機層２０９形成時には、表示
面積以外の部分はメタルマスクで遮蔽する。

【００５１】最後に、真空蒸着法を用いて陰極層を成膜
する。本発明の骨子は、真空蒸着法あるいはスパッタリ
ング法による成膜の段差被覆性の悪さを利用して、二重
壁２０７の間に設けた溝２０８の内壁あるいは底部への
蒸着粒子あるいはスパッタ粒子の回り込みを抑え、陰極
の分離パターニングを行うというものである。本実施例
３では陰極としてマグネシウムと銀との共蒸着膜を採用
した。図３にマグネシウムと銀の共蒸着に用いた装置概
略を示す。マグネシウムを入れた蒸着用ボート３１９
と、銀を仕込んだボート３２０および有機層成膜済みの
ガラス基板３０１を金属膜形成用の真空槽３２２に設置
する。基板３０１は基板回転中心から約２６ｍｍ離れた
位置に、基板の長辺が半径方向と直交するように支持さ
れている。蒸発源から基板までの垂直距離は約２２ｃ
ｍ、マグネシウムを入れたボート３１９は基板支持台の
回転中心から外側へ約１１ｃｍの位置にあり、銀材料の
蒸発現３２０は基板支持台の回転中心点に対してマグネ
シウムのボートと対称の位置にある。陰極は有機ＥＬ素
子の表示面積に相当する部分と外部電極との接続部分に
形成すればよいから、メタルマスクを用いて、表示部分
以外の部分を遮蔽する。

【００５２】基板と蒸着材料の設置後、真空槽３２２内
を減圧する。本実施例２では有機層蒸着時に比べ約１桁
ほど低真空の約５×１０^-4Ｐａまで減圧した。マグネシ
ウムおよび銀の蒸着レートはそれぞれ０．４ｎｍ／秒お
よび０．０４ｎｍ／秒で、共蒸着層を約２００ｎｍ厚ま
で成膜する。

【００５３】このようにして形成したマグネシウムと銀
の共蒸着膜は、図２（１）に示すように、二重壁の間に
作られた溝２０８によって分離されている。その結果、
ピッチ約３４０μｍ、幅約２００μｍ、電気的に完全に
分離された陰極２１０を作製することが可能である。

【００５４】（実施例２）ガラス基板に直接溝を刻み、
この溝によって陰極を分離する方法を以下に説明する。
図４（ａ）に示すように、ガラス基板４０１に幅１５μ
ｍ、深さ２０μｍ、ピッチが２１５μｍの溝４０８を加
工する。ガラスの加工には鋳型を用いて鋳造する方法、
サンドブラスト法、ダイヤモンド加工法、レーザー光に
よる溶融あるいはアブレーション法、フォトリソグラフ
イ法とウェットエッチング法を用いた方法などがある。

【００５５】次に、溝を設けたガラス基板４０１上に、
厚さ約１５０ｎｍのＩＴＯ膜を段差被覆性に富むイオン
プレーティング法、あるいはＣＶＤ法などで成膜する。
ＩＴＯ膜を通常のフォトリソグラフイ技術とウエットエ
ッチング法を用いて、幅２００μｍ、ピッチ２１５μｍ
に加工し、図４（ｂ）のようなガラス基板の溝と直交す
るストライプ状のＩＴＯ電極４０２を形成する。

【００５６】つづいて、実施例１と同様にして、真空蒸
着法を用い正孔輸送層、発光層、電子輸送層からなる有
機層４０８と、陰極としてマグネシウムと銀の共蒸着層
を形成する。

【００５７】図４（ｄ）に示すように、マグネシウムと
銀の共蒸着層は、ガラス基板表面に刻んだ幅１５μｍ、
深さ２０μｍ、アスペクト比１．３の溝によって分離さ
れ、陰極３１０が形成される。

【００５８】実施例１で示した二重壁間に形成された溝
による陰極の分離法では、溝および二重壁部分は発光し
ない。また、発光面積は二重壁の微細化に依存し、ドラ
イフィルムフォトレジストを用いる場合は壁幅１５μｍ
以下の加工は困難である。さらに、二重壁の段差によっ
て蒸着粒子の回り込み方が影響を受け、壁と発光部の境
界付近で有機層の膜厚が変化する恐れがある。

【００５９】しかし、本実施例２のように基板上に直接
溝を刻むことによって、不発光部は溝の部分のみとなる
ので、発光面積を拡大することが可能になり、かつ蒸着
面をフラットにすることによって、一つ一つのドット内
において均一な膜厚の有機層を形成することができる。
また、素子完成後はフォトレジストが残らないので、レ
ジスト構造や成分の経時的な変化の影響を受けない。
（実施例３）ガラス基板上に透明薄膜を成膜し、この透
明薄膜を加工して所望するアスペクト比の溝を刻む方法
がある。実施例２に示したような、ガラスを加工して溝
を刻む方法では数十μｍ以下の微細加工は難しい。しか
し、基板上に透明薄膜を成膜し、これを加工することは
容易で、微細化が可能である。

【００６０】図５（ａ）に示すようにガラス基板５０１
上にシリコン窒化膜５０７を成膜する。シリコン窒化膜
５０７の膜厚は約１μｍである。通常のフォトリソグラ
フイ法とウェットエッチング法によりシリコン窒化膜５
０７に溝５０８を刻む。溝の幅は、シリコン窒化膜膜厚
とほぼ同じ、約１μｍである。

【００６１】窒化膜パターンを形成後、ＩＴＯ膜を成膜
する。成膜には窒化膜の段差にも高カバレッジな成膜が
可能なＣＶＤ法等の方法を用いる。次に、一般的なフォ
トリソグラフイ法とウェットエッチング法を用いて、図
５（ｃ）に示すような、発光部面積に応じた幅のＩＴＯ
電極５０２に加工する。

【００６２】その後、真空蒸着法を用い正孔輸送層、発
光層、電子輪送層からなる有機層５０８を形成する。こ
のとき、溝５０８の内壁、底部にも十分成膜されるよ
う、有機膜の被覆性を上げるために反応室圧力を５×１
０^-5以下に保つ。有機層の積層終了後、基板を金属膜形
成用の反応室へ搬送する。金属膜用反応室内の圧力は有
機層形成時より大きく（低真空に）設定し、蒸着時に基
板へ飛来する金属粒子の平均自由行程を短くする。

【００６３】こうすることにより、溝５０８内部への金
属粒子の回り込みが抑制され、溝による陰極分離が可能
となる。陰極４１０としてはマグネシウムと銀の共蒸着
層を用いた。マグネシウムと銀の蒸着レートは１０対１
である。この方法を用いれば、非常に高精細な表示装置
を作製することができる。

【００６４】（実施例４）実施例１では、陰極を分離す
るためにフォトレジストを用いて二重壁を作成した。本
実施例４では、フォトレジストの代わりに無機絶縁膜を
用いて二重壁を形成し、有機ＥＬ素子を作製する方法を
示す。

【００６５】まず、図６（ａ）に示すようにパターン幅
２００μｍ、ピッチ２２０μｍのＩＴＯ電極をガラス基
板上に形成する。次に、無機絶縁膜として厚さ約２μｍ
のシリコン窒化膜をスパッタリング法で成膜する。この
窒化膜を、一般的なフォトリソグラフイ法とウェットエ
ッチング法とにより加工し、図６（ｂ）に示すような、
１μｍの間隙をあけた幅１４．５μｍの２本の帯を、２
２０μｍピッチに並べたシリコン窒化膜パターン６０７
とする。このシリコン窒化膜パターン６０７によって、
図６（ｃ）に示すような幅１μｍ、深さ２μｍの溝６０
８が作られる。

【００６６】シリコン窒化膜パターンを作製した後、実
施例３と同様に、真空蒸着法を用いて正孔輸送層、発光
層、電子輸送層からなる約１１０ｎｍの厚さの有機層６
０９を形成する。その後、基板を金属膜形成用反応室に
搬送し、陰極としてマグネシウムと銀の共蒸着層を形成
する。マグネシウムと銀の割合は、蒸着速度で１０対
１、マグネシウムと銀の共蒸着層は２００ｎｍである。
このマグネシウムと銀の共蒸着層は、シリコン窒化膜で
挟まれた幅１μｍ、深さ２μｍ、アスペクト比２の溝に
よって分離され、陰極６１０がパターニングされる。

【００６７】本実施例４に示す方法では、シリコン窒化
膜膜厚が実施例１のレジストより薄いため、有機層形成
時の蒸着粒子の不均一な回り込みがなくなり、ドット内
において均一な膜厚の有機層が形成される。また、完成
後の素子にはレジストが残存しないので、レジストの経
時変化による素子の劣化はない。

【００６８】（実施例５）フォトレジストを用いた二重
壁や溝の形成方法として、レーザー光照射によってパタ
ーニングするという方法がある。この方法は微細パター
ンに対する解像カを持たないレジストにも溝を刻むこと
ができる。

【００６９】まず、図７（ａ）に示すようにレジストあ
るいはその他無機絶縁膜あるいは有機絶縁膜を用いて、
ラインアンドスペースのパターンを形成する。本実施例
５では１５μｍ厚のドライフィルム型フォトレジストを
用い、これを２５μｍ幅、３３０μｍピッチで形成す
る。レジストあるいは透明絶縁膜からなるパターンは、
通常のフォトリソグラフイ技術とエッチング技術を用い
て形成すればよい。

【００７０】次に、図７（ｂ）に示すように、レジスト
パターン７０７の中央部に幅５μｍ、深さ約１０μｍの
溝を形成するため、レジストパターン中央を縦断するよ
うにレーザー光７２３を照射する。レーザー光７２３の
容熱・蒸発あるいはフォトアブレーション機能によりレ
ジストパターン７０７中央に図７（ｃ）に示すような溝
７０８が刻まれる。

【００７１】レーザー光７２３のビーム径、波長、強
度、照射時間を適当に調節することにより所望する幅お
よび深さの溝が形成できる。本実施例５では図７（ｃ）
に示したような、下地のＩＴＯ電極に届かない溝７０８
を作る。このようなＩＴＯ膜まで届かない凹型の断面を
もつ溝は、溝底部におけるＩＴＯ表面の露出による、隣
接電極間の短絡を防止することができる。

【００７２】その後、基板７０１を有機層成膜用の反応
室に搬送し、実施例１と同様、正孔注入層、発光層、電
子注入層をこの順番に真空蒸着する。最後に、陰極とな
るマグネシウムと銀の共蒸着層を形成して、図７（ｄ）
に示すような有機ＥＬ素子が完成する。

【００７３】

【発明の効果】以上説明したように、本発明は陰極とな
る金属薄膜の形成工程において蒸着法やスパッタリング
法が持つ、溝内部への被覆性の悪さを利用したものであ
って、特開平５−２７５１７２に記載されているように
蒸着粒子の基板入射角を固定するなど成膜装置の使用法
を限定する必要はない。本発明では成膜装置が有する性
能を落とすことなく利用することができるため、成膜装
置が許す最大の基板サイズに対して、成膜装置が有する
最適条件で薄膜の形成を行うことができる。

【００７４】従って、有機ＥＬ素子の陰極の形成につい
て、次のような効果がある。

【００７５】（１）成膜装置が許す範囲内で、大型基板
全面にわたって均一な膜厚の薄膜を形成することができ
るため、有機ＥＬ素子の発光むらが大幅に減少し、か
つ、一枚の基板上に複数個の素子を作製しても素子間バ
ラツキはなくなる。

【００７６】（２）二種類以上の材料を共蒸着する場合
に生じる壁近辺における共蒸着材料の混合比の変化とい
う問題が解決され、ドット内における発光むらは生じな
い。

【００７７】（３）蒸着粒子やスパッタ粒子の基板への
入射角を固定する必要がないので、平行なストライプパ
ターンだけでなくあらゆる形状のパターニングが可能で
ある。

【００７８】（４）メタルマスク蒸着法のようにメタル
マスクによって有機層や金属層を傷付けることがなく、
また、メタルマスク法では非常に困難なミクロン単位の
微細なパターン加工が可能である。
、（５）フォトリソグラフイ技術とウェットエッチング技
術を組み合わせた方法のように、レジスト溶媒、現像
液、剥離液、エッチング液による有機膜や金属膜のダメ
ージがないため、素子寿命や特性が劣化しない。

【図面の簡単な説明】

【図１】（ａ）〜（ｃ）は本発明にかかる有機ＥＬ素子
の実施例１を示す図である。

【図２】（ａ）〜（ｋ）は本発明の実施例１による有機
ＥＬ素子の製造方法を示す図である。

【図３】本発明の実施例１による有機ＥＬ素子の製造方
法を示す図である。

【図４】（ａ）〜（ｄ）は本発明の実施例２による有機
ＥＬ素子の製造方法を示す図である。

【図５】（Ａ）〜（ｅ）は本発明の実施例３による有機
ＥＬ素子の製造方法を示す図である。

【図６】（ａ）〜（ｄ）は本発明の実施例４による有機
ＥＬ素子の製造方法を示す図である。

【図７】（ａ）〜（ｄ）は本発明の実施例５による有機
ＥＬ素子の製造方法を示す図である。

【図８】（ａ）、（ｂ）は一般的な有機ＥＬ素子の構造
を示す図である。（ｃ）〜（ｅ）は従来の有機ＥＬ素子
の製造方法を示す図である。

【図９】（ａ）〜（ｃ）は従来の有機ＥＬ素子の製造方
法を示す図である。

【図１０】（ａ）〜（ｃ）は成膜方法を示す図である。

【符号の説明】

１０１、２０１、３０１、４０１、５０１、６０１、７
０１、８０１、９０１、１００１ガラス基板１０２、１０３、１０４、１０５、１０８、１０９、１
１０、１１１溝１１２アルミニウム粒子の入射方向１１９アルミニウム材料およびるつぼ１２１、３２１、９２１基板支持台１２２、３２２、９２２真空槽２０２、４０２、５０２、６０２、７０２、８０２Ｉ
ＴＯ電極２０３ポジ型フォトレジスト２０４ネガ型ドライフィルムフォトレジスト２０５フォトマスク２０６：感光部２０７、７０７二重壁２０８、４０８、５０８、６０８、７０８溝２０９、３０９、４０９、５０９、６０９、７０９、８
０９有機層２１０、３１０、４１０、５１０、６１０、７１０、８
１０陰極３１２マグネシウム粒子の蒸着方向３１３、９１３銀粒子の蒸着方向３１９マグネシウム材料および蒸着用ボート３２０、９２０銀材料および蒸着用ボート５０７シリコン窒化膜６０７シリコン窒化膜パターン７２３レーザー光８０３正孔注入層８０４正孔輸送層８０５発光層８０６電子輸送層８０７電子注入層８０８、９０７レジスト壁８１１、９１１入射角度８１２蒸着方向９１２金属材料の蒸着方向、マグネシウム材料の蒸着
方向９１４マグネシウム層９１５銀層９１９金属材料およびるつぼ、マグネシウム材料およ
ぴ蒸着用ボート１００８溝あるいは穴１０１２粒子の飛来方向１０１６付着物１０１７コリメーター１０１８スパッタターゲット

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【手続補正書】

【提出日】平成１０年１１月１６日

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】特許請求の範囲

【補正方法】変更

【補正内容】

【特許請求の範囲】

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】基板上に互いに分離された薄膜を形成し
てなる有機ＥＬ素子において、分離パターニングする前
記薄膜を形成する基板上に、該基板上に生成した前記薄
膜が該薄膜の形成工程によっては互いに分離された状態
で形成される溝部を前記薄膜の境界部分に有し、前記溝
部によって所定の形状に分離した前記薄膜が前記基板上
に形成されていることを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項２】基板上に互いに分離された薄膜を形成し
てなる有機ＥＬ素子の製造方法であって、前記基板上に
前記薄膜が接続されないで形成される溝部を前記基板に
形成し、該溝を形成した基板に前記薄膜を形成して所定
のパターンに分離される前記薄膜を前記基板上に形成す
ることを特徴とした有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項３】前記溝部は前記基板に設けられた二重壁
により形成したことを特徴とする請求項１または２に記
載の有機ＥＬ素子またはその製造方法。
【請求項４】前記二重壁は、フォトリソグラフィ技術
を用いてフォトレジストを加工することにより形成する
ことを特徴とする請求項３に記載の有機ＥＬ素子または
その製造方法。
【請求項５】前記二重壁は、無機絶縁膜あるいは有機
絶縁膜をフォトリソグラフイ技術とエッチング法を用い
て加工したことを特徴とする請求項３に記載の有機ＥＬ
素子またはその製造方法。
【請求項６】前記二重壁は、無機絶縁膜あるいは有機
絶縁膜にレーザー光を照射して加工することを特徴とす
る請求項３に記載の有機ＥＬ素子またはその製造方法。
【請求項７】前記溝部は素子を作製する基板に直接加
工することを特徴とする請求項１または２に記載の記載
の有機ＥＬ素子またはその製造方法。
【請求項８】前記溝部を基板に加工する手段として、
型を用いて鋳造する方法、サンドブラスト法、ダイヤモ
ンド加工法、レーザー光による溶融法あるいはレーザー
アブレーション法、フォトリソグラフイとウェットエッ
チングを組み合わせた方法のいずれかによること特徴と
する有機ＥＬ素子またはその製造方法。
【請求項９】前記溝部は、有機ＥＬ素子を形成する前
記基板表面に透明薄膜を成膜し、この透明薄膜を加工す
ることにより形成することを特徴とする有機ＥＬ素子ま
たはその製造方法。