JPH1197062A - 有機電解液二次電池 - Google Patents
有機電解液二次電池Info
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- JPH1197062A JPH1197062A JP10211887A JP21188798A JPH1197062A JP H1197062 A JPH1197062 A JP H1197062A JP 10211887 A JP10211887 A JP 10211887A JP 21188798 A JP21188798 A JP 21188798A JP H1197062 A JPH1197062 A JP H1197062A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 高電圧、高エネルギー密度のすぐれた有機電
解液二次電池を提供する。 【解決手段】 本発明になる有機電解液二次電池は、リ
チウムコバルト複合酸化物（LiCoO2）を用いた正極と、
負極（リチウム又はリチウム合金を除く）とを有してお
り、ホウフッ化リチウム（LiBF4）を電解質として含む
ガンマブチロラクトン（γ-Butyrolactone）溶液を電解
液に用いたことを特徴とする。
解液二次電池を提供する。 【解決手段】 本発明になる有機電解液二次電池は、リ
チウムコバルト複合酸化物（LiCoO2）を用いた正極と、
負極（リチウム又はリチウム合金を除く）とを有してお
り、ホウフッ化リチウム（LiBF4）を電解質として含む
ガンマブチロラクトン（γ-Butyrolactone）溶液を電解
液に用いたことを特徴とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、有機電解液二次電
池に関する。
池に関する。
【０００２】
【従来の技術】有機溶媒に電解質塩を溶解させた有機電
解液は水溶液系電解液に比較して、安定な電位領域が広
いので、水素発生電位よりも卑な金属と酸素発生電位よ
りも貴な金属とを組み合わせて、きわめて高電圧を有す
る電池を構成することができる。たとえば、負極活物質
としては、原子量が小さくてファラデー当りの重量が軽
くて、しかも、きわめて卑な電位を有する金属リチウ
ム、または、リチウム合金が多く用いられる。また、正
極活物質としては、種々の活物質が用いられているが、
中でも電位が高くて、しかも、きわめて安価な二酸化マ
ンガンが最も注目されている。
解液は水溶液系電解液に比較して、安定な電位領域が広
いので、水素発生電位よりも卑な金属と酸素発生電位よ
りも貴な金属とを組み合わせて、きわめて高電圧を有す
る電池を構成することができる。たとえば、負極活物質
としては、原子量が小さくてファラデー当りの重量が軽
くて、しかも、きわめて卑な電位を有する金属リチウ
ム、または、リチウム合金が多く用いられる。また、正
極活物質としては、種々の活物質が用いられているが、
中でも電位が高くて、しかも、きわめて安価な二酸化マ
ンガンが最も注目されている。
【０００３】二酸化マンガン・リチウム電池は、放電電
圧が３Ｖと高く、その一次電池は、カメラ用などにすで
に広く用いられている。また、近年、その二次電池化が
精力的に進められている。この二酸化マンガン・リチウ
ム電池には、電導度が高く、化学的および電気化学的な
安定性に優れた有機電解液として、電解質の過塩素酸リ
チウム（LiClO4）をプロピレンカーボネイト(PC)とジメ
トキシエタン(DME)との混合溶媒に溶解させたものが多
く用いられている。
圧が３Ｖと高く、その一次電池は、カメラ用などにすで
に広く用いられている。また、近年、その二次電池化が
精力的に進められている。この二酸化マンガン・リチウ
ム電池には、電導度が高く、化学的および電気化学的な
安定性に優れた有機電解液として、電解質の過塩素酸リ
チウム（LiClO4）をプロピレンカーボネイト(PC)とジメ
トキシエタン(DME)との混合溶媒に溶解させたものが多
く用いられている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】さて、発明者は、３Ｖ
系の二酸化マンガン・リチウム電池よりもさらに高電圧
で高エネルギー密度のリチウム二次電池を研究した。そ
して、正極活物質にリチウムコバルト複合酸化物（LiCo
O2）を用いた４Ｖ系の有機電解液二次電池について特に
詳細に検討した。その結果、次のような問題点を見いだ
した。すなわち、このような高電圧の電池系では、従
来、二酸化マンガン・リチウム電池に用いられていたLi
ClO4／PC-DME電解液を用いると、後の実施例に示すよう
に、充放電サイクルにともなって放電容量が急激に減少
する。そして、この原因は、きわめて貴な電位を有する
リチウムコバルト複合酸化物正極によって、電解液が酸
化分解された結果と考えられる。したがって、リチウム
コバルト複合酸化物を正極活物質に用いた４Ｖ系のリチ
ウム二次電池を実現するためには、電導度が高くて耐酸
化性に優れた新しい電解液を開発する必要があることで
ある。
系の二酸化マンガン・リチウム電池よりもさらに高電圧
で高エネルギー密度のリチウム二次電池を研究した。そ
して、正極活物質にリチウムコバルト複合酸化物（LiCo
O2）を用いた４Ｖ系の有機電解液二次電池について特に
詳細に検討した。その結果、次のような問題点を見いだ
した。すなわち、このような高電圧の電池系では、従
来、二酸化マンガン・リチウム電池に用いられていたLi
ClO4／PC-DME電解液を用いると、後の実施例に示すよう
に、充放電サイクルにともなって放電容量が急激に減少
する。そして、この原因は、きわめて貴な電位を有する
リチウムコバルト複合酸化物正極によって、電解液が酸
化分解された結果と考えられる。したがって、リチウム
コバルト複合酸化物を正極活物質に用いた４Ｖ系のリチ
ウム二次電池を実現するためには、電導度が高くて耐酸
化性に優れた新しい電解液を開発する必要があることで
ある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明は、リチウムコバ
ルト複合酸化物（LiCoO2）を用いた正極と、負極（リチ
ウム及びリチウム合金を除く）とを有しており、ホウフ
ッ化リチウム（LiBF4）を電解質として含むガンマブチ
ロラクトン（γ-Butyrolactone）溶液を電解液に用いた
ことを特徴とする有機電解液二次電池を提供することに
より上記問題点を解決しようとするものである。
ルト複合酸化物（LiCoO2）を用いた正極と、負極（リチ
ウム及びリチウム合金を除く）とを有しており、ホウフ
ッ化リチウム（LiBF4）を電解質として含むガンマブチ
ロラクトン（γ-Butyrolactone）溶液を電解液に用いた
ことを特徴とする有機電解液二次電池を提供することに
より上記問題点を解決しようとするものである。
【０００６】
【発明の実施の形態】本発明のリチウムコバルト複合酸
化物リチウム電池は、充放電サイクルの進行にともなう
放電容量の保持特性が優れているという作用がある。こ
れは、用いた電解液が正極による酸化分解を受けにくい
ことに起因するものと考えられる。すなわち、リチウム
コバルト複合酸化物と、特定の電解液であるγ−ブチロ
ラクトンと、特定の電解質であるホウ弗化リチウムとの
組み合わせにより、上記の顕著な効果を奏するものであ
る。
化物リチウム電池は、充放電サイクルの進行にともなう
放電容量の保持特性が優れているという作用がある。こ
れは、用いた電解液が正極による酸化分解を受けにくい
ことに起因するものと考えられる。すなわち、リチウム
コバルト複合酸化物と、特定の電解液であるγ−ブチロ
ラクトンと、特定の電解質であるホウ弗化リチウムとの
組み合わせにより、上記の顕著な効果を奏するものであ
る。
【０００７】
【実施例】以下、本発明を実施例を用いて説明する。
【０００８】正極活物質のリチウム・コバルト複合酸化
物（LiCoO2）は、下記のように合成した。すなわち、炭
酸リチウムと炭酸コバルトをリチウムとコバルトとの混
合比が、２：１になるように混合して９００度で２０時
間の間、空気中で熱分解合成した。そして、熱分解生成
物を精製水で超音波水洗洗浄して、３００度で６時間真
空乾燥した。
物（LiCoO2）は、下記のように合成した。すなわち、炭
酸リチウムと炭酸コバルトをリチウムとコバルトとの混
合比が、２：１になるように混合して９００度で２０時
間の間、空気中で熱分解合成した。そして、熱分解生成
物を精製水で超音波水洗洗浄して、３００度で６時間真
空乾燥した。
【０００９】正極板を次のように製作した。前記の方法
で得られたリチウム・コバルト複合酸化物１００重量部
に対してアセチレンブラックを５重量部添加して、さら
に、テフロンディスパージョンの固形分を２重量部添加
して、よく混練したのち、３００度で６時間真空乾燥し
た。そして、この混合物を0.165gづつ秤量してニッケル
金網に包み込んで、径が15mmで、厚みが0.7mmのリチウ
ム・コバルト複合酸化物正極板を製作した。
で得られたリチウム・コバルト複合酸化物１００重量部
に対してアセチレンブラックを５重量部添加して、さら
に、テフロンディスパージョンの固形分を２重量部添加
して、よく混練したのち、３００度で６時間真空乾燥し
た。そして、この混合物を0.165gづつ秤量してニッケル
金網に包み込んで、径が15mmで、厚みが0.7mmのリチウ
ム・コバルト複合酸化物正極板を製作した。
【００１０】負極板は、次のものを製作した。その形状
は、厚さが約0.4mmで、径が16mmである。まず、金属リ
チウム板を打ち抜いて負極板（Ａ）を製作した。
は、厚さが約0.4mmで、径が16mmである。まず、金属リ
チウム板を打ち抜いて負極板（Ａ）を製作した。
【００１１】本発明の実施例の電池を以下のように製作
した。上記のリチウムコバルト複合酸化物正極板１枚に
対して負極板を１枚組み合わせた、外径が20mmで厚さが
2.0mmの2020形ボタン電池を製作した。電解液は、1M L
iBF4／γ-Butyrolactone（以下では、γ-BLと表記す
る）を正極板及び後述のセパレーターに含浸させるとと
もに、電池内に30マイクロリッター注液して用いた。セ
パレータは、ポリプロピレン製微孔膜セパレータ（セラ
ニーズ社製ジュラガード2400）を負極板に密着させて用
いて、さらにジュラガードと正極との間にポリプロピレ
ン不織布を配して用いて、適度な圧迫が得られるように
した。この電池を本発明の実施例の電池（ａ）と呼ぶ。
した。上記のリチウムコバルト複合酸化物正極板１枚に
対して負極板を１枚組み合わせた、外径が20mmで厚さが
2.0mmの2020形ボタン電池を製作した。電解液は、1M L
iBF4／γ-Butyrolactone（以下では、γ-BLと表記す
る）を正極板及び後述のセパレーターに含浸させるとと
もに、電池内に30マイクロリッター注液して用いた。セ
パレータは、ポリプロピレン製微孔膜セパレータ（セラ
ニーズ社製ジュラガード2400）を負極板に密着させて用
いて、さらにジュラガードと正極との間にポリプロピレ
ン不織布を配して用いて、適度な圧迫が得られるように
した。この電池を本発明の実施例の電池（ａ）と呼ぶ。
【００１２】また、正極板に前記のリチウムコバルト複
合酸化物正極板を用いて、負極板に前記の金属リチウム
負極板（Ａ）を用いた比較のための従来の電池（ｄ）を
製作した。セパレーターは、前記のジュラガード2400お
よびポリプロピレン不織布を用いた。電解液には、二酸
化マンガン・リチウム電池に標準的に用いられている1M
LiClO4／PC−DMEを用いた。
合酸化物正極板を用いて、負極板に前記の金属リチウム
負極板（Ａ）を用いた比較のための従来の電池（ｄ）を
製作した。セパレーターは、前記のジュラガード2400お
よびポリプロピレン不織布を用いた。電解液には、二酸
化マンガン・リチウム電池に標準的に用いられている1M
LiClO4／PC−DMEを用いた。
【００１３】以上の電池の正極の理論容量は、40mAhで
あり、負極の理論容量は、（Ａ）が240mAhである。した
がって、電池は、少なくとも初期では正極制限になって
いる。
あり、負極の理論容量は、（Ａ）が240mAhである。した
がって、電池は、少なくとも初期では正極制限になって
いる。
【００１４】これらの電池を1.8mAで4.2Vまで充電し
て、つづいて、1.8mAで3.0Vまで放電する充放電サイク
ル寿命試験にかけた。その結果を図１に示す。なお、図
中記号は、それぞれ下記の内容を示す。
て、つづいて、1.8mAで3.0Vまで放電する充放電サイク
ル寿命試験にかけた。その結果を図１に示す。なお、図
中記号は、それぞれ下記の内容を示す。
【００１５】（ａ）：本発明の実施例の電池 （ｄ）：比較のための従来の電池 同図より、従来の比較のための電池（ｄ）は、充放電サ
イクルの進行にともなって急激に放電容量が低下してい
るのがわかる。これに比較して本発明の電池（ａ）は、
放電容量の保持特性が優れている。
イクルの進行にともなって急激に放電容量が低下してい
るのがわかる。これに比較して本発明の電池（ａ）は、
放電容量の保持特性が優れている。
【００１６】このような優れた容量の保持特性は、下記
のように電解液の耐酸化性が優れていることに起因する
ものと考えられる。すなわち、グラッシーカーボン電極
を作用極に用いて銀極を参照極に用いてアルゴンドライ
ボックス中で、電解液に1MLiClO4／PC−DMEまたは1M L
iBF4／γ-BLを用いて分極特性試験をおこなった結果、
図２に示すように、LiBF4／γ-BL電解液（図中（１）で
示す）は、従来のLiCLO4／PC−DME電解液（図中（２）
で示す）に比較して酸化電位がきわめて高いことがわか
った。したがって、この電解液は、貴な電位を示すコバ
ルトリチウム複合酸化物正極板を用いた場合に、アノー
ド酸化を受けにくいものと考えられる。
のように電解液の耐酸化性が優れていることに起因する
ものと考えられる。すなわち、グラッシーカーボン電極
を作用極に用いて銀極を参照極に用いてアルゴンドライ
ボックス中で、電解液に1MLiClO4／PC−DMEまたは1M L
iBF4／γ-BLを用いて分極特性試験をおこなった結果、
図２に示すように、LiBF4／γ-BL電解液（図中（１）で
示す）は、従来のLiCLO4／PC−DME電解液（図中（２）
で示す）に比較して酸化電位がきわめて高いことがわか
った。したがって、この電解液は、貴な電位を示すコバ
ルトリチウム複合酸化物正極板を用いた場合に、アノー
ド酸化を受けにくいものと考えられる。
【００１７】なお、電解液の電導度は、1M LiBF4／γ-
BLが7mS／cm（20℃）であって、1MLiClO4／PC−DMEの1
2.5mS／cmに対してやや劣っているが、電池特性に大き
な影響を及ぼすほどの差ではない。
BLが7mS／cm（20℃）であって、1MLiClO4／PC−DMEの1
2.5mS／cmに対してやや劣っているが、電池特性に大き
な影響を及ぼすほどの差ではない。
【００１８】
【発明の効果】以上のごとく、本発明のリチウムコバル
ト複合酸化物・有機電解液二次電池は、従来の二酸化マ
ンガン・リチウム電池に比較して放電電圧が約１Ｖも高
く、しかも、耐酸化性の優れた電解液を用いることによ
って優れた充放電過逆性を得ることができる。すなわ
ち、本発明の電池は、高電圧、高エネルギー密度のすぐ
れた有機電解液二次電池である。
ト複合酸化物・有機電解液二次電池は、従来の二酸化マ
ンガン・リチウム電池に比較して放電電圧が約１Ｖも高
く、しかも、耐酸化性の優れた電解液を用いることによ
って優れた充放電過逆性を得ることができる。すなわ
ち、本発明の電池は、高電圧、高エネルギー密度のすぐ
れた有機電解液二次電池である。
【図１】本発明の電池及び従来の電池の充放電サイクル
の進行にともなう放電容量の保持特性を示す図である。
の進行にともなう放電容量の保持特性を示す図である。
【図２】グラッシーカーボン電極を用いた電解液の分極
特性試験の結果を示す図である。
特性試験の結果を示す図である。
Claims (1)
- 【請求項１】 リチウムコバルト複合酸化物（LiCoO2）
を用いた正極と、負極（リチウム及びリチウム合金を除
く）とを有する有機電解液二次電池において、ホウフッ
化リチウム（LiBF4）を電解質として含むガンマブチロ
ラクトン（γ-Butyrolactone）溶液を電解液に用いたこ
とを特徴とする有機電解液二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10211887A JPH1197062A (ja) | 1989-09-25 | 1998-07-10 | 有機電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1248483A JP2940015B2 (ja) | 1989-09-25 | 1989-09-25 | 有機電解液二次電池 |
| JP10211887A JPH1197062A (ja) | 1989-09-25 | 1998-07-10 | 有機電解液二次電池 |
Related Parent Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1248483A Division JP2940015B2 (ja) | 1989-09-25 | 1989-09-25 | 有機電解液二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1197062A true JPH1197062A (ja) | 1999-04-09 |
Family
ID=17178830
Family Applications (2)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1248483A Expired - Fee Related JP2940015B2 (ja) | 1989-09-25 | 1989-09-25 | 有機電解液二次電池 |
| JP10211887A Pending JPH1197062A (ja) | 1989-09-25 | 1998-07-10 | 有機電解液二次電池 |
Family Applications Before (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1248483A Expired - Fee Related JP2940015B2 (ja) | 1989-09-25 | 1989-09-25 | 有機電解液二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (2) | JP2940015B2 (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2000353544A (ja) * | 1999-06-09 | 2000-12-19 | Toyota Central Res & Dev Lab Inc | 非水電解液二次電池 |
| US6503657B1 (en) | 1998-10-29 | 2003-01-07 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Nonaqueous electrolyte secondary battery |
| US6787269B2 (en) | 2000-09-28 | 2004-09-07 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Nonaqueous electrolyte and nonaqueous electrolyte secondary battery |
| US6794089B2 (en) | 2001-02-28 | 2004-09-21 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Nonaqueous electrolyte and nonaqueous electrolyte secondary battery |
| US6861175B2 (en) | 2000-09-28 | 2005-03-01 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Nonaqueous electrolyte and nonaqueous electrolyte secondary battery |
| US7026073B2 (en) | 2001-01-29 | 2006-04-11 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Non-aqueous electrolyte secondary battery |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP3699999A4 (en) * | 2017-10-17 | 2021-07-14 | NGK Insulators, Ltd. | LITHIUM SECONDARY BATTERY AND METHOD OF MANUFACTURING A DEVICE WITH THE BATTERY |
-
1989
- 1989-09-25 JP JP1248483A patent/JP2940015B2/ja not_active Expired - Fee Related
-
1998
- 1998-07-10 JP JP10211887A patent/JPH1197062A/ja active Pending
Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6503657B1 (en) | 1998-10-29 | 2003-01-07 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Nonaqueous electrolyte secondary battery |
| US7727676B2 (en) | 1998-10-29 | 2010-06-01 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Nonaqueous electrolyte secondary battery |
| US8383275B2 (en) | 1998-10-29 | 2013-02-26 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Nonaqueous electrolyte secondary battery |
| US9029008B2 (en) | 1998-10-29 | 2015-05-12 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Nonaqueous electrolyte secondary battery |
| JP2000353544A (ja) * | 1999-06-09 | 2000-12-19 | Toyota Central Res & Dev Lab Inc | 非水電解液二次電池 |
| JP4565287B2 (ja) * | 1999-06-09 | 2010-10-20 | 株式会社豊田中央研究所 | 非水電解液二次電池 |
| US6787269B2 (en) | 2000-09-28 | 2004-09-07 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Nonaqueous electrolyte and nonaqueous electrolyte secondary battery |
| US6861175B2 (en) | 2000-09-28 | 2005-03-01 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Nonaqueous electrolyte and nonaqueous electrolyte secondary battery |
| US7026073B2 (en) | 2001-01-29 | 2006-04-11 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Non-aqueous electrolyte secondary battery |
| US6794089B2 (en) | 2001-02-28 | 2004-09-21 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Nonaqueous electrolyte and nonaqueous electrolyte secondary battery |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH03110765A (ja) | 1991-05-10 |
| JP2940015B2 (ja) | 1999-08-25 |
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