JPH11204114A - 電極材料 - Google Patents
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- JPH11204114A JPH11204114A JP10008432A JP843298A JPH11204114A JP H11204114 A JPH11204114 A JP H11204114A JP 10008432 A JP10008432 A JP 10008432A JP 843298 A JP843298 A JP 843298A JP H11204114 A JPH11204114 A JP H11204114A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 導電性、通気性、撥水性、耐薬品性に優れ、
しかも取扱い性および成形性、加工性の向上した電極材
料を提供する。 【解決手段】 フッ素樹脂繊維と導電性繊維とからなる
不織布を電極材料とし、燃料電池のガス拡散電極を形成
する。
しかも取扱い性および成形性、加工性の向上した電極材
料を提供する。 【解決手段】 フッ素樹脂繊維と導電性繊維とからなる
不織布を電極材料とし、燃料電池のガス拡散電極を形成
する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は新規な電極材料、特
に燃料電池のガス拡散層として好適な電極材料に関す
る。
に燃料電池のガス拡散層として好適な電極材料に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】クリーンなエネルギー源として電池が見
直され、種々の原理に基づく電池が提案開発されてい
る。たとえば水素または炭化水素ガスを燃料ガスとし酸
素との反応により電気エネルギーを取出す燃料電池は太
陽電池と共にエネルギー源として期待されている。
直され、種々の原理に基づく電池が提案開発されてい
る。たとえば水素または炭化水素ガスを燃料ガスとし酸
素との反応により電気エネルギーを取出す燃料電池は太
陽電池と共にエネルギー源として期待されている。
【０００３】燃料電池は基本的に、反応層（触媒層）と
ガス拡散層（電極層）とからなる１対のガス拡散電極の
反応層間に種々の電解質が充填されている構造であり、
通常ガス拡散層の外側に集電板が配設されている。
ガス拡散層（電極層）とからなる１対のガス拡散電極の
反応層間に種々の電解質が充填されている構造であり、
通常ガス拡散層の外側に集電板が配設されている。
【０００４】水素（炭化水素）ガスと酸素ガス（空気）
を供給して水（水蒸気）に変化させる反応上、ガス拡散
層には少なくともつぎの特性が要求される。
を供給して水（水蒸気）に変化させる反応上、ガス拡散
層には少なくともつぎの特性が要求される。
【０００５】（１）通気性があること したがって多孔質構造であり、適切なガス拡散速度がえ
られることが必要である。
られることが必要である。
【０００６】（２）疎水性であること 発生した水蒸気がガス拡散層中で凝縮し、ガスの拡散
（通気）を妨げないようにするため、疎水性であること
が必要であり、疎水性とするために通常、ポリテトラフ
ルオロエチレンを配合する。
（通気）を妨げないようにするため、疎水性であること
が必要であり、疎水性とするために通常、ポリテトラフ
ルオロエチレンを配合する。
【０００７】（３）導電性であること 電気エネルギーを取り出すために必要であり、通常、炭
素繊維やウィスカー、カーボンブラックを配合する。
素繊維やウィスカー、カーボンブラックを配合する。
【０００８】さらに、電気エネルギーの変換効率や取出
しの効率を向上させるためには、材質面だけではなく形
状も重要である。そこで、 （４）種々の形状に成形でき、かつ成形が容易であるこ
とが必要である。
しの効率を向上させるためには、材質面だけではなく形
状も重要である。そこで、 （４）種々の形状に成形でき、かつ成形が容易であるこ
とが必要である。
【０００９】燃料電池には電解質の種類によりアルカリ
型、リン酸型、溶融炭素塩型、固体高分子電解質型など
があるが、これらのうち固体高分子電解質型が７０〜１
００℃付近に動作温度をもつ点のほか、高電流密度がと
れる、寿命が長い、超動停止による劣化がない、低温で
の起動が容易である、低負荷運転ができる、精密な差圧
制御が不要である、安価な材料が使える、腐食の問題が
少ない、ＣＯ2による被毒がないなどの点で注目されて
いる。
型、リン酸型、溶融炭素塩型、固体高分子電解質型など
があるが、これらのうち固体高分子電解質型が７０〜１
００℃付近に動作温度をもつ点のほか、高電流密度がと
れる、寿命が長い、超動停止による劣化がない、低温で
の起動が容易である、低負荷運転ができる、精密な差圧
制御が不要である、安価な材料が使える、腐食の問題が
少ない、ＣＯ2による被毒がないなどの点で注目されて
いる。
【００１０】こうした固体高分子電解質型燃料電池のガ
ス拡散層（電極）としては、黒鉛ウィスカーとポリテト
ラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）粉末を剪断力を付与し
ながら混練してＰＴＦＥ粉末をフィブリル化し、黒鉛ウ
ィスカーとフィブリル化ＰＴＦＥが絡み合ったシートと
反応層用シートをホットプレスしてえられるもの（特開
平７−２３０８１１号公報）、撥水性カーボンブラック
とＰＴＦＥ粉末に炭素繊維を混入してなるシート状ガス
拡散層用基材に反応層用シート状基材を多孔質金属によ
りホットプレスするか、カーボンペーパーなどの多孔質
炭素基材に撥水性カーボンブラックとＰＴＦＥ粉末をホ
ットプレスしてえられるもの（特開平７−２２０７３４
号公報）、炭素繊維集合体にフェノール樹脂を含浸させ
たのち加熱してフェノール樹脂を炭化させてえられる炭
素質のみからなる多孔質炭素板（カーボンペーパー）を
基材として用いるもの（特開平９−１５７０５２号公
報）などが提案されている。
ス拡散層（電極）としては、黒鉛ウィスカーとポリテト
ラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）粉末を剪断力を付与し
ながら混練してＰＴＦＥ粉末をフィブリル化し、黒鉛ウ
ィスカーとフィブリル化ＰＴＦＥが絡み合ったシートと
反応層用シートをホットプレスしてえられるもの（特開
平７−２３０８１１号公報）、撥水性カーボンブラック
とＰＴＦＥ粉末に炭素繊維を混入してなるシート状ガス
拡散層用基材に反応層用シート状基材を多孔質金属によ
りホットプレスするか、カーボンペーパーなどの多孔質
炭素基材に撥水性カーボンブラックとＰＴＦＥ粉末をホ
ットプレスしてえられるもの（特開平７−２２０７３４
号公報）、炭素繊維集合体にフェノール樹脂を含浸させ
たのち加熱してフェノール樹脂を炭化させてえられる炭
素質のみからなる多孔質炭素板（カーボンペーパー）を
基材として用いるもの（特開平９−１５７０５２号公
報）などが提案されている。
【００１１】しかし、特開平７−２３０８１１号公報記
載の方法によれば、ＰＴＦＥ粉末はフィブリル化しては
いるものの、いわゆる繊維とはいえず、黒鉛ウィスカー
との充分な絡合はえられず、したがってホットプレスに
よりＰＴＦＥを溶融して一体化しなければならない。か
かるホットプレスは、特開平７−２２０７３４号公報に
も記載されているように、多孔質構造を壊しガス拡散通
路をつぶすため、ガス拡散性を低下させる。
載の方法によれば、ＰＴＦＥ粉末はフィブリル化しては
いるものの、いわゆる繊維とはいえず、黒鉛ウィスカー
との充分な絡合はえられず、したがってホットプレスに
よりＰＴＦＥを溶融して一体化しなければならない。か
かるホットプレスは、特開平７−２２０７３４号公報に
も記載されているように、多孔質構造を壊しガス拡散通
路をつぶすため、ガス拡散性を低下させる。
【００１２】その点を改良すべく特開平７−２２０７３
４号公報ではホットプレスを多孔質板により行なってい
るが、多孔質構造が不充分であり、また強度的にも満足
できるものではない。
４号公報ではホットプレスを多孔質板により行なってい
るが、多孔質構造が不充分であり、また強度的にも満足
できるものではない。
【００１３】また、特開平９−１５７０５２号公報記載
のカーボンペーパーは多孔質性はよいが炭化させるため
全体に脆く、加工性に劣る。
のカーボンペーパーは多孔質性はよいが炭化させるため
全体に脆く、加工性に劣る。
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、通気性（多
孔質性）、疎水性、導電性、耐薬品性に優れ、さらに機
械的強度（可撓性）、成形性、加工性にも優れた電極材
料を提供することを目的とする。
孔質性）、疎水性、導電性、耐薬品性に優れ、さらに機
械的強度（可撓性）、成形性、加工性にも優れた電極材
料を提供することを目的とする。
【００１５】
【課題を解決するための手段】すなわち本発明は、フッ
素樹脂繊維と導電性繊維とからなる電極材料、さらには
フッ素樹脂繊維と導電性繊維とから構成される不織布か
らなる電極材料に関する。
素樹脂繊維と導電性繊維とからなる電極材料、さらには
フッ素樹脂繊維と導電性繊維とから構成される不織布か
らなる電極材料に関する。
【００１６】本発明におけるフッ素樹脂「繊維」には、
前記特開平７−２３０８１１号公報に記載されているよ
うな、ＰＴＦＥ粉末に剪断力をかけてフィブリル化した
フィブリル化ＰＴＦＥは含まれない。該フィブリル化Ｐ
ＴＦＥはカーボン粉末粒子やウィスカおよび繊維、さら
に白金触媒粉末などを相互に凝集させる能力はあるが、
凝集物に機械的強度を与えることができない。そのた
め、フィブリル化ＰＴＦＥの成形体は、それを支持する
基材を別途必要とする。
前記特開平７−２３０８１１号公報に記載されているよ
うな、ＰＴＦＥ粉末に剪断力をかけてフィブリル化した
フィブリル化ＰＴＦＥは含まれない。該フィブリル化Ｐ
ＴＦＥはカーボン粉末粒子やウィスカおよび繊維、さら
に白金触媒粉末などを相互に凝集させる能力はあるが、
凝集物に機械的強度を与えることができない。そのた
め、フィブリル化ＰＴＦＥの成形体は、それを支持する
基材を別途必要とする。
【００１７】本発明における「フッ素樹脂繊維」は、そ
の重合体を成形することにより、引張り、伸び、曲げと
いった機械的強度を充分付与できるものであり、特に分
枝構造を有するものが繊維間の交絡性を上げて成形体を
形成するうえで好ましい。
の重合体を成形することにより、引張り、伸び、曲げと
いった機械的強度を充分付与できるものであり、特に分
枝構造を有するものが繊維間の交絡性を上げて成形体を
形成するうえで好ましい。
【００１８】
【発明の実施の形態】本発明で用いるフッ素樹脂繊維は
熱溶融性フッ素樹脂の繊維でも溶融加工できないフッ素
樹脂の繊維のいずれでもよく、また両者を併用してもよ
い。溶融加工できないフッ素樹脂としてはＰＴＦＥがあ
げられる。
熱溶融性フッ素樹脂の繊維でも溶融加工できないフッ素
樹脂の繊維のいずれでもよく、また両者を併用してもよ
い。溶融加工できないフッ素樹脂としてはＰＴＦＥがあ
げられる。
【００１９】熱溶融性フッ素樹脂の繊維としては、テト
ラフルオロエチレン−パ−フルオロ（アルキルビニルエ
ーテル）共重合体（ＰＦＡ）、テトラフルオロエチレン
−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）、エチ
レン−テトラフルオロエチレン共重合体（ＥＴＦＥ）、
ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ポリフッ化ビニル
（ＰＶＦ）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴ
ＦＥ）またはエチレン−クロロトルフルオロエチレン共
重合体（ＥＣＴＥＦ）の繊維の１種または２種以上が好
ましい。
ラフルオロエチレン−パ−フルオロ（アルキルビニルエ
ーテル）共重合体（ＰＦＡ）、テトラフルオロエチレン
−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）、エチ
レン−テトラフルオロエチレン共重合体（ＥＴＦＥ）、
ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ポリフッ化ビニル
（ＰＶＦ）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴ
ＦＥ）またはエチレン−クロロトルフルオロエチレン共
重合体（ＥＣＴＥＦ）の繊維の１種または２種以上が好
ましい。
【００２０】フッ素樹脂繊維は、たとえばつぎの方法で
製造できる。
製造できる。
【００２１】（１）擦過開繊法（ＷＯ ９４／２３０９
８号パンフレット） 針刃ロールまたはコーミングロールを用い、一軸延伸し
たフッ素樹脂フィルムを擦過開繊する。針刃ロールを用
いるばあい、フィルムの送り速度、植針の密度や配置を
選定して、一段で繊維化する。
８号パンフレット） 針刃ロールまたはコーミングロールを用い、一軸延伸し
たフッ素樹脂フィルムを擦過開繊する。針刃ロールを用
いるばあい、フィルムの送り速度、植針の密度や配置を
選定して、一段で繊維化する。
【００２２】この方法でえられる繊維はステープル繊維
であり、分枝構造を有し、またループおよび／または捲
縮を有することもある。
であり、分枝構造を有し、またループおよび／または捲
縮を有することもある。
【００２３】一軸延伸倍率は、ＰＴＦＥフィルムで３倍
以上、熱溶融性フッ素樹脂フィルムで５倍以上が好まし
い。
以上、熱溶融性フッ素樹脂フィルムで５倍以上が好まし
い。
【００２４】（２）スプリット法（（ＷＯ ９６／１０
６６２号パンフレット） 針刃ロールを用い、一軸延伸したフッ素樹脂フィルムを
スプリットし、網目構造のフィルムとしたのち網目を切
断して繊維をうる。スプリットするためには針刃ロール
の植針の密度や配置とフィルムの送り速度を調整すれば
よい。
６６２号パンフレット） 針刃ロールを用い、一軸延伸したフッ素樹脂フィルムを
スプリットし、網目構造のフィルムとしたのち網目を切
断して繊維をうる。スプリットするためには針刃ロール
の植針の密度や配置とフィルムの送り速度を調整すれば
よい。
【００２５】フッ素樹脂の延伸倍率は（１）の方法と同
様でよい。
様でよい。
【００２６】この方法でえられる繊維は分枝構造を有し
ている比較的均一な形状の繊維である。
ている比較的均一な形状の繊維である。
【００２７】（３）スリット法（特公昭４８−８７６９
号公報） フッ素樹脂フィルムを細断したのち延伸を加えてモノフ
ィラメント化し、捲縮工程、裁断工程を経て繊維とす
る。この方法でえられる繊維はモノフィラメントで、前
記（１）、（２）の方法でえられる繊維と異なる。
号公報） フッ素樹脂フィルムを細断したのち延伸を加えてモノフ
ィラメント化し、捲縮工程、裁断工程を経て繊維とす
る。この方法でえられる繊維はモノフィラメントで、前
記（１）、（２）の方法でえられる繊維と異なる。
【００２８】本発明で用いるフッ素樹脂繊維は分枝構造
をもつものが特に好ましい。これは導電性繊維と混合し
て不織布を作製するとき、分枝が交絡性を与え、強度的
に優れているからである。さらにループ構造、または捲
縮を有していてもよい。
をもつものが特に好ましい。これは導電性繊維と混合し
て不織布を作製するとき、分枝が交絡性を与え、強度的
に優れているからである。さらにループ構造、または捲
縮を有していてもよい。
【００２９】分枝構造およびループ構造としては、たと
えば図２に示すような形状のものが例示できる。（ａ）
の分枝構造は、繊維８に枝９が複数本出ているものであ
り、（ｂ）はその分枝９にさらに枝１０が出ているもの
であり、（ｃ）は単に２つに分かれているものであり、
（ｄ）はループ１２を有するものである。ここに示した
構造は単なるモデルである。分枝の本数や長さはとくに
限定されるものではないが、この分枝またはループが存
在することが繊維同士の交絡性が向上する重要な原因と
なっている。分枝またはループは繊維５ｃｍあたり少な
くとも１本あり、とくに少なくとも２本以上存在するの
が好ましい。
えば図２に示すような形状のものが例示できる。（ａ）
の分枝構造は、繊維８に枝９が複数本出ているものであ
り、（ｂ）はその分枝９にさらに枝１０が出ているもの
であり、（ｃ）は単に２つに分かれているものであり、
（ｄ）はループ１２を有するものである。ここに示した
構造は単なるモデルである。分枝の本数や長さはとくに
限定されるものではないが、この分枝またはループが存
在することが繊維同士の交絡性が向上する重要な原因と
なっている。分枝またはループは繊維５ｃｍあたり少な
くとも１本あり、とくに少なくとも２本以上存在するの
が好ましい。
【００３０】本発明で用いるフッ素樹脂繊維は分枝構造
および／またはループ構造を有し、繊度２〜２００デニ
ール、好ましくは２〜５０デニール、さらに好ましくは
２〜３０デニール、特に好ましくは２〜１５デニール
で、捲縮数１〜１５個／２０ｍｍ、繊維断面が不定形で
あるものが好ましい。この繊度範囲は繊維を通して同一
の繊度というものではなく、分枝を含めてこの範囲にな
るのが好ましく、したがって、繊維の一部分が前記度範
囲をはずれるばあいもある。
および／またはループ構造を有し、繊度２〜２００デニ
ール、好ましくは２〜５０デニール、さらに好ましくは
２〜３０デニール、特に好ましくは２〜１５デニール
で、捲縮数１〜１５個／２０ｍｍ、繊維断面が不定形で
あるものが好ましい。この繊度範囲は繊維を通して同一
の繊度というものではなく、分枝を含めてこの範囲にな
るのが好ましく、したがって、繊維の一部分が前記度範
囲をはずれるばあいもある。
【００３１】また、図２に示すように、繊維８は、“縮
れ”１１を一部に有するものが好ましい。この“縮れ”
（捲縮）も交絡性の向上に寄与する。好ましい捲縮数は
１〜１５個／２０ｍｍである。前記（１）の製造方法に
よれば、特別の捲縮工程を経なくても、捲縮が生ずる。
れ”１１を一部に有するものが好ましい。この“縮れ”
（捲縮）も交絡性の向上に寄与する。好ましい捲縮数は
１〜１５個／２０ｍｍである。前記（１）の製造方法に
よれば、特別の捲縮工程を経なくても、捲縮が生ずる。
【００３２】本発明に用いる導電性繊維は電極材料、さ
らには電極に導電性を与えるものであり、たとえば炭素
繊維、金属繊維、金属被覆合成繊維などがあげられる。
らには電極に導電性を与えるものであり、たとえば炭素
繊維、金属繊維、金属被覆合成繊維などがあげられる。
【００３３】炭素繊維としては、たとえばアクリル繊維
を高温熱処理して炭素質化、グラファイト化する方法、
石油ピッチを原料として繊維化と高温熱処理を行ない炭
素質化、グラファイト化する方法などでえられ、具体的
製品としては東レ（株）製のトレカなどがあげられる。
を高温熱処理して炭素質化、グラファイト化する方法、
石油ピッチを原料として繊維化と高温熱処理を行ない炭
素質化、グラファイト化する方法などでえられ、具体的
製品としては東レ（株）製のトレカなどがあげられる。
【００３４】金属繊維としては、たとえばステンレスス
チール繊維、鉄繊維、銅繊維などがあげられ、特にステ
ンレススチール繊維が好ましい。金属被覆合成繊維とし
ては、たとえばアクリル繊維に銀をコーティングした繊
維などがあげられる。
チール繊維、鉄繊維、銅繊維などがあげられ、特にステ
ンレススチール繊維が好ましい。金属被覆合成繊維とし
ては、たとえばアクリル繊維に銀をコーティングした繊
維などがあげられる。
【００３５】繊維長は２〜２００ｍｍ、好ましくは５〜
１５０ｍｍ、繊維径０．２〜５０μｍ、好ましくは５〜
２５μｍである。なお、繊維長および繊維径は均一な混
合状態がえられる点から、フッ素樹脂繊維のそれらと同
程度にすることが好ましい。
１５０ｍｍ、繊維径０．２〜５０μｍ、好ましくは５〜
２５μｍである。なお、繊維長および繊維径は均一な混
合状態がえられる点から、フッ素樹脂繊維のそれらと同
程度にすることが好ましい。
【００３６】本発明では前記フッ素樹脂繊維と導電性繊
維とから不織布を作製する。
維とから不織布を作製する。
【００３７】不織布の作製法としては、たとえばつぎの
方法があげられる。
方法があげられる。
【００３８】前記したそれぞれの繊維塊を目的に応じて
計量し、開繊機、混合機、カード機を通してまずウェブ
を作製する。均一度を上げるためにこの工程を繰返して
ウェルをうることもできる。
計量し、開繊機、混合機、カード機を通してまずウェブ
を作製する。均一度を上げるためにこの工程を繰返して
ウェルをうることもできる。
【００３９】つぎにこのウェブを熱溶融性樹脂の融点以
上の温度に加熱しながら圧縮を行なう。加熱の仕方は熱
風を通して行なうことができる。圧縮はウェブを上下の
プレートあるいはベルト、ロールで行なうことができ
る。圧縮量は通常限界ゲージで圧縮代をコントロールす
るようにして行なう。こうしてサーマルボンド型の不織
布が製造される。
上の温度に加熱しながら圧縮を行なう。加熱の仕方は熱
風を通して行なうことができる。圧縮はウェブを上下の
プレートあるいはベルト、ロールで行なうことができ
る。圧縮量は通常限界ゲージで圧縮代をコントロールす
るようにして行なう。こうしてサーマルボンド型の不織
布が製造される。
【００４０】また、ウェブを事前にニードルパンチやウ
ォータージェットで繊維の厚さ方向の交絡を行なってお
くことができる。これは導電性を上げるときに有効であ
る。あるいはまた、ウェブのタテ、ヨコに導電性材繊維
でステッチを入れておくのも一つの手段である。
ォータージェットで繊維の厚さ方向の交絡を行なってお
くことができる。これは導電性を上げるときに有効であ
る。あるいはまた、ウェブのタテ、ヨコに導電性材繊維
でステッチを入れておくのも一つの手段である。
【００４１】本発明において、フッ素樹脂繊維の一部ま
たは全部に熱溶融フッ素樹脂を用いることによりサーマ
ルボンド型の不織布がえられることは重要である。サー
マルボンド型にすることによって機械的な絡合に加えて
熱融着により、多孔性を保ったままさらに強度および成
形性に優れた不織布がえられる。
たは全部に熱溶融フッ素樹脂を用いることによりサーマ
ルボンド型の不織布がえられることは重要である。サー
マルボンド型にすることによって機械的な絡合に加えて
熱融着により、多孔性を保ったままさらに強度および成
形性に優れた不織布がえられる。
【００４２】不織布におけるフッ素樹脂繊維と導電性繊
維の割合は、目的とする電極材料に要求される各種の特
性、各繊維の材質などによって異なるが、通常、フッ素
樹脂繊維／導電性繊維の重量比で１／９９〜９９／１、
好ましくは５／９５〜４０／６０である。サーマルボン
ド型の不織布のばあい、フッ素樹脂繊維中の熱溶融性フ
ッ素樹脂繊維／溶融加工できないフッ素樹脂繊維の重量
比は１／９９〜９９／１、好ましくは１０／９０〜９５
／５である。
維の割合は、目的とする電極材料に要求される各種の特
性、各繊維の材質などによって異なるが、通常、フッ素
樹脂繊維／導電性繊維の重量比で１／９９〜９９／１、
好ましくは５／９５〜４０／６０である。サーマルボン
ド型の不織布のばあい、フッ素樹脂繊維中の熱溶融性フ
ッ素樹脂繊維／溶融加工できないフッ素樹脂繊維の重量
比は１／９９〜９９／１、好ましくは１０／９０〜９５
／５である。
【００４３】また、電極材料として電極の厚さ方向の導
電性の向上が求められることがある。そのばあい、導
電性繊維の割合を増やす、フッ素樹脂繊維に導電性材
料（たとえばカーボン粒子、グラファイト粒子、金属粒
子など）を予め含有させておく（たとえば導電性材料含
有フッ素樹脂フィルムを繊維化する）、不織布を導電
性繊維（糸）で縫う（ステッチする）、不織布の厚さ
方向に導電性繊維を植え込むか刺し込む、導電性粉末
をサーマルボンド型不織布中に分散させたのち熱融着す
る、不織布を多数枚積層し一体化したのち積層方向と
直角の方向にスライスする、ことにより厚さ方向の導電
性を高めることができる。
電性の向上が求められることがある。そのばあい、導
電性繊維の割合を増やす、フッ素樹脂繊維に導電性材
料（たとえばカーボン粒子、グラファイト粒子、金属粒
子など）を予め含有させておく（たとえば導電性材料含
有フッ素樹脂フィルムを繊維化する）、不織布を導電
性繊維（糸）で縫う（ステッチする）、不織布の厚さ
方向に導電性繊維を植え込むか刺し込む、導電性粉末
をサーマルボンド型不織布中に分散させたのち熱融着す
る、不織布を多数枚積層し一体化したのち積層方向と
直角の方向にスライスする、ことにより厚さ方向の導電
性を高めることができる。
【００４４】本発明の電極材料は各種の電極の一部また
は全部の材料としてそのまま、またはさらに加工して用
いることができる。以下、電極の種類をあげて説明する
が、これらの電極に限られるものではない。
は全部の材料としてそのまま、またはさらに加工して用
いることができる。以下、電極の種類をあげて説明する
が、これらの電極に限られるものではない。
【００４５】（１）燃料電池の電極のガス拡散層 前述のとおり、ガス（Ｈ2、Ｏ2、炭化水素）通気性をも
ち、撥水性でかつ導電性であることが要求される。本発
明の電極材料はフッ素樹脂繊維と導電性繊維の種類およ
び割合を選択することにより、これらの要求を満たすも
のを作製できる。さらに、交絡性がよく、サーマルボン
ド型においては優れた機械的強度をもち、特に可撓性に
優れているので、加工時の取扱い性、成形性に優れてお
り、また種々の形状（平板型、ハニカム型、プリーツ
型、円筒型、渦巻き型など）の電極に対応できる。
ち、撥水性でかつ導電性であることが要求される。本発
明の電極材料はフッ素樹脂繊維と導電性繊維の種類およ
び割合を選択することにより、これらの要求を満たすも
のを作製できる。さらに、交絡性がよく、サーマルボン
ド型においては優れた機械的強度をもち、特に可撓性に
優れているので、加工時の取扱い性、成形性に優れてお
り、また種々の形状（平板型、ハニカム型、プリーツ
型、円筒型、渦巻き型など）の電極に対応できる。
【００４６】さらにまた、他の電極材料（反応層や集電
層）と圧着するばあい、可撓性をもっているので損壊す
ることがなく、生産性が向上する。また、製造が容易で
あるため、製造コストを低減できる。
層）と圧着するばあい、可撓性をもっているので損壊す
ることがなく、生産性が向上する。また、製造が容易で
あるため、製造コストを低減できる。
【００４７】好ましい態様をつぎに示す。
【００４８】 （不織布） （重量部） （Ａ）フッ素樹脂繊維 ５０〜４０部 （ＰＴＦＥ、ＰＦＡ、ＦＥＰ、ＥＴＦＥ、ＰＶｄＦ、 ＰＶＦ、ＰＣＴＦＥ、ＥＣＴＦＥ） （Ｂ）導電性繊維 ９５〜６０部 （炭素繊維、ステンレススチールなどの金属繊維） （Ｃ）不織布 目 付：２５〜５００ｇ／ｃｍ2 加工法：サーマルボンド法、ニードルパンチ法。
【００４９】 （Ａ）フッ素樹脂繊維 ５〜４０部 （ＰＴＦＥ／熱溶融性フッ素樹脂繊維（重量比）＝５／９５ 〜１０／９０） （Ｂ）導電性繊維 ９５〜６０部 （炭素繊維） （Ｃ）不織布 目 付：２５〜５００ｇ／ｃｍ2 加工法：サーマルボンド法。
【００５０】（燃料電池の電極の製造）燃料電池の電極
の製造は、本発明の電極材料を用いる以外は、従来公知
の方法によることができる。たとえば、該不織布の一方
の面に白金などを担持して反応層とし、さらにその外側
に電解質層を設けると共に、不織布の他方の面に集電層
およびガス供給機構を設けることにより電極がえられ
る。
の製造は、本発明の電極材料を用いる以外は、従来公知
の方法によることができる。たとえば、該不織布の一方
の面に白金などを担持して反応層とし、さらにその外側
に電解質層を設けると共に、不織布の他方の面に集電層
およびガス供給機構を設けることにより電極がえられ
る。
【００５１】ガス拡散層に要求される物理的、電気的特
性を例示すると、厚さ５０〜５０００μｍ、空孔率４０
〜９０％、通気度０．１〜１００ｃｃ／ｃｍ2／ｓｅ
ｃ、厚さ方向の体積抵抗１〜０．００１Ω・ｃｍ、面方
向の体積抵抗１〜０．００１Ω・ｃｍであり、本発明は
これらの特性を満たしている。
性を例示すると、厚さ５０〜５０００μｍ、空孔率４０
〜９０％、通気度０．１〜１００ｃｃ／ｃｍ2／ｓｅ
ｃ、厚さ方向の体積抵抗１〜０．００１Ω・ｃｍ、面方
向の体積抵抗１〜０．００１Ω・ｃｍであり、本発明は
これらの特性を満たしている。
【００５２】（燃料電池の種類）動作温度が使用する材
料の融点より低いタイプの燃料電池に適用できる。その
ような燃料電池としては、固体高分子電解質型（動作温
度約７０〜１００℃）、リン酸型（動作温度約１７０〜
２００℃）などがある。
料の融点より低いタイプの燃料電池に適用できる。その
ような燃料電池としては、固体高分子電解質型（動作温
度約７０〜１００℃）、リン酸型（動作温度約１７０〜
２００℃）などがある。
【００５３】燃料電池の構造は種々提案されているが、
基本的に図１に示すように、アノード電極１（外側から
順に集電層４、ガス拡散層５、反応層６）、電解質２、
カソード電極３（外側から順に集電層４、ガス拡散層
５、反応層６）からなる単一セルをセパレータ７を介し
て多数接続した構造である点は共通している。なお、セ
パレータが集電層を兼ねているものもある。本発明の燃
料電池は、かかる単一セル中の各電極１、３におけるガ
ス拡散層５を前記発明の電極材料で作製したものであ
る。
基本的に図１に示すように、アノード電極１（外側から
順に集電層４、ガス拡散層５、反応層６）、電解質２、
カソード電極３（外側から順に集電層４、ガス拡散層
５、反応層６）からなる単一セルをセパレータ７を介し
て多数接続した構造である点は共通している。なお、セ
パレータが集電層を兼ねているものもある。本発明の燃
料電池は、かかる単一セル中の各電極１、３におけるガ
ス拡散層５を前記発明の電極材料で作製したものであ
る。
【００５４】（２）その他の電極 電気分解槽のガス発生側電極、空気亜鉛電池の空気吸入
側電極など。
側電極など。
【００５５】
【実施例】つぎに本発明の実施例をあげるが、本発明は
かかる実施例に限られるものではない。
かかる実施例に限られるものではない。
【００５６】実施例１ ＷＯ９６／１０６６８号パンフレット記載の方法に準
じ、つぎの条件下でフッ素樹脂繊維および不織布を作製
し、電極材料を製造した。
じ、つぎの条件下でフッ素樹脂繊維および不織布を作製
し、電極材料を製造した。
【００５７】材料Ａ［ＰＴＦＥの１軸延伸フィルム（長
尺方向に１５倍に延伸したフィルム、厚さ２０μｍ、幅
７５ｍｍ）］と材料Ｂ［ＥＴＦＥの１軸延伸フィルム
（長尺方向に１０倍に延伸したフィルム、厚さ１５μ
ｍ、幅５０ｍｍ）］と材料Ｃ［炭素繊維（東レ（株）製
のトレカ）］のそれぞれを重量比でＡが１０％、Ｂが２
０％、Ｃが７０％の割合でピンチロールを介して高速で
回転する（ピンチロールとの周速比３０倍）針刃ロール
（針先の直径が５０ｍｍで針先は植針筒の外径は４５ｍ
ｍ、その円周植針ピンチは６０等分、ロールの植針部の
長さは２５０ｍｍ、長手方向植針数３２５本である）で
擦過開繊し、材料Ａ、Ｂ、Ｃが均一に混合した目付２０
０ｇ／ｍ2のウエブをえた。
尺方向に１５倍に延伸したフィルム、厚さ２０μｍ、幅
７５ｍｍ）］と材料Ｂ［ＥＴＦＥの１軸延伸フィルム
（長尺方向に１０倍に延伸したフィルム、厚さ１５μ
ｍ、幅５０ｍｍ）］と材料Ｃ［炭素繊維（東レ（株）製
のトレカ）］のそれぞれを重量比でＡが１０％、Ｂが２
０％、Ｃが７０％の割合でピンチロールを介して高速で
回転する（ピンチロールとの周速比３０倍）針刃ロール
（針先の直径が５０ｍｍで針先は植針筒の外径は４５ｍ
ｍ、その円周植針ピンチは６０等分、ロールの植針部の
長さは２５０ｍｍ、長手方向植針数３２５本である）で
擦過開繊し、材料Ａ、Ｂ、Ｃが均一に混合した目付２０
０ｇ／ｍ2のウエブをえた。
【００５８】つぎにこのウエブを３００℃に加熱した２
枚の金属板で挟み（隙間ゲージ０．１ｍｍ）、５ｋｇ／
ｃｍ2で２分間保持し、ＥＴＦＥでＰＴＦＥ繊維と炭素
繊維を熱融着したサーマルボンド型の不織布である厚さ
１０５μｍの電極材料を作製した。
枚の金属板で挟み（隙間ゲージ０．１ｍｍ）、５ｋｇ／
ｃｍ2で２分間保持し、ＥＴＦＥでＰＴＦＥ繊維と炭素
繊維を熱融着したサーマルボンド型の不織布である厚さ
１０５μｍの電極材料を作製した。
【００５９】この電極材料の諸物性はつぎのとおりであ
った。
った。
【００６０】空孔率：７０％（５ｃｍ角のシートを試料
とし、この試料の計算上の体積をＶ1とし、ついでイソ
プロパノール中にこの試料を沈めて測定した実際の体積
をＶ2としたとき、空孔率は［（Ｖ1−Ｖ2）／Ｖ1］×１
００（％）である。） 通気度：１５ｃｃ／ｃｍ2／ｓｅｃ（ブラジール法で測
定） 厚さ方向の体積抵抗：０．５Ω・ｃｍ（１ｃｍ角の電極
を用いて測定） 面方向の体積抵抗：０．１Ω・ｃｍ（幅１ｃｍで距離５
ｃｍの間隔測定） 可撓性：幅１ｃｍのシートを直角の治具に沿って手で曲
げる方法で測定したところシートは破損せず、体積抵抗
の変化もなかった。
とし、この試料の計算上の体積をＶ1とし、ついでイソ
プロパノール中にこの試料を沈めて測定した実際の体積
をＶ2としたとき、空孔率は［（Ｖ1−Ｖ2）／Ｖ1］×１
００（％）である。） 通気度：１５ｃｃ／ｃｍ2／ｓｅｃ（ブラジール法で測
定） 厚さ方向の体積抵抗：０．５Ω・ｃｍ（１ｃｍ角の電極
を用いて測定） 面方向の体積抵抗：０．１Ω・ｃｍ（幅１ｃｍで距離５
ｃｍの間隔測定） 可撓性：幅１ｃｍのシートを直角の治具に沿って手で曲
げる方法で測定したところシートは破損せず、体積抵抗
の変化もなかった。
【００６１】これらの結果は、燃料電池のガス拡散層と
して要求される特性を満足するものである。
して要求される特性を満足するものである。
【００６２】
【発明の効果】本発明によれば、取扱い性、成形性、加
工性に優れ、もちろん導電性や通気性、撥水性、耐薬品
性に優れた電極材料を提供することができる。
工性に優れ、もちろん導電性や通気性、撥水性、耐薬品
性に優れた電極材料を提供することができる。
【図１】本発明を適用しうる燃料電池の基本構造の概略
断面図である。
断面図である。
【図２】本発明に用いるフッ素樹脂繊維の模式図であ
る。
る。
１ アノード電極 ２ 電解質 ３ カソード電極 ４ 集電層 ５ ガス拡散層 ６ 反応層 ７ セパレーター ８ 繊維 ９ 分枝 １０ 分枝 １１ 捲縮 １２ ループ
Claims (12)
- 【請求項１】 フッ素樹脂繊維と導電性繊維とからなる
電極材料。 - 【請求項２】 フッ素樹脂繊維と導電性繊維とから構成
される不織布からなる電極材料。 - 【請求項３】 フッ素樹脂繊維が分枝構造を有する請求
項１または２記載の電極材料。 - 【請求項４】 フッ素樹脂繊維が熱溶融性フッ素樹脂繊
維および／または溶融加工できないフッ素樹脂繊維であ
る請求項１〜３のいずれかに記載の電極材料。 - 【請求項５】 溶融加工できないフッ素樹脂繊維がポリ
テトラフルオロエチレン繊維である請求項４記載の電極
材料。 - 【請求項６】 熱溶融性フッ素樹脂繊維が、テトラフル
オロエチレン−パ−フルオロ（アルキルビニルエーテ
ル）共重合体繊維、テトラフルオロエチレン−ヘキサフ
ルオロプロピレン共重合体繊維、エチレン−テトラフル
オロエチレン共重合体繊維、ポリフッ化ビニリデン繊
維、ポリフッ化ビニル繊維、ポリクロロトリフルオロエ
チレン繊維およびエチレン−クロロトリフルオロエチレ
ン共重合体繊維よりなる群から選ばれる少なくとも１種
である請求項４記載の電極材料。 - 【請求項７】 導電性繊維が炭素繊維および／または金
属繊維である請求項１〜６のいずれかに記載の電極材
料。 - 【請求項８】 請求項１〜７のいずれかに記載の電極材
料からなる電極。 - 【請求項９】 請求項８記載の電極を有する電池。
- 【請求項１０】 請求項１〜７のいずれかに記載の電極
材料からなるガス拡散層を有する燃料電池の電極。 - 【請求項１１】 ガス拡散層が平板状、ハニカム状、プ
リーツ状、円筒状または過巻き状である請求項１０記載
の電極。 - 【請求項１２】 請求項１０または１１記載の電極を有
する燃料電池。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10008432A JPH11204114A (ja) | 1998-01-20 | 1998-01-20 | 電極材料 |
| PCT/JP1999/000105 WO1999036980A1 (fr) | 1998-01-20 | 1999-01-14 | Materiau pour electrode |
| DE69903405T DE69903405T2 (de) | 1998-01-20 | 1999-01-14 | Material für elektrode |
| EP99900314A EP1050915B1 (en) | 1998-01-20 | 1999-01-14 | Material for electrode |
| US09/600,719 US6416896B1 (en) | 1998-01-20 | 1999-01-14 | Material for electrode comprising a non-woven fabric composed of a fluorine-containing resin fiber |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10008432A JPH11204114A (ja) | 1998-01-20 | 1998-01-20 | 電極材料 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11204114A true JPH11204114A (ja) | 1999-07-30 |
Family
ID=11692972
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10008432A Pending JPH11204114A (ja) | 1998-01-20 | 1998-01-20 | 電極材料 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US6416896B1 (ja) |
| EP (1) | EP1050915B1 (ja) |
| JP (1) | JPH11204114A (ja) |
| DE (1) | DE69903405T2 (ja) |
| WO (1) | WO1999036980A1 (ja) |
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| JP2009211953A (ja) * | 2008-03-04 | 2009-09-17 | Sanyo Electric Co Ltd | 電極基材、電極、膜電極接合体、燃料電池および電極基材の製造方法 |
| KR100959117B1 (ko) * | 2007-09-20 | 2010-05-25 | 삼성에스디아이 주식회사 | 연료 전지용 전극 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템 |
| KR101041125B1 (ko) * | 2007-09-19 | 2011-06-13 | 삼성에스디아이 주식회사 | 연료 전지용 전극, 연료 전지용 막-전극 어셈블리, 및 이를포함하는 연료 전지 시스템 |
| JP2012199225A (ja) * | 2011-02-07 | 2012-10-18 | Japan Vilene Co Ltd | 水分管理シート、ガス拡散シート、膜−電極接合体及び固体高分子形燃料電池 |
| WO2014010715A1 (ja) * | 2012-07-13 | 2014-01-16 | 日本バイリーン株式会社 | ガス拡散電極用基材、ガス拡散電極、膜－電極接合体及び固体高分子形燃料電池 |
| WO2014014055A1 (ja) * | 2012-07-20 | 2014-01-23 | 三菱レイヨン株式会社 | 多孔質電極基材、その製造方法、膜－電極接合体、及び固体高分子型燃料電池 |
| JP2014022119A (ja) * | 2012-07-13 | 2014-02-03 | Japan Vilene Co Ltd | 水分管理シート、ガス拡散シート、膜−電極接合体及び固体高分子形燃料電池 |
| JP2014032878A (ja) * | 2012-08-03 | 2014-02-20 | Japan Vilene Co Ltd | 水分管理シート、ガス拡散シート、膜−電極接合体及び固体高分子形燃料電池 |
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| JP2015099716A (ja) * | 2013-11-20 | 2015-05-28 | 日本バイリーン株式会社 | ガス拡散電極用基材、ガス拡散電極、膜−電極接合体及び固体高分子形燃料電池 |
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| WO2002091503A1 (fr) * | 2001-04-27 | 2002-11-14 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Electrode pour pile a combustible et procede de fabrication de l'electrode |
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| DE602004006285T2 (de) * | 2004-12-07 | 2007-12-20 | Snecma Propulsion Solide | Verfahren zur Herstellung von Garnen oder Faserblättern aus Kohlenstoff ausgehend von einem Cellulosematerial |
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| WO2011017698A1 (en) | 2009-08-07 | 2011-02-10 | Zeus, Inc. | Prosthetic device including electrostatically spun fibrous layer and method for making the same |
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