JPH1092414A - 非水電解液二次電池 - Google Patents
非水電解液二次電池Info
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- JPH1092414A JPH1092414A JP8240283A JP24028396A JPH1092414A JP H1092414 A JPH1092414 A JP H1092414A JP 8240283 A JP8240283 A JP 8240283A JP 24028396 A JP24028396 A JP 24028396A JP H1092414 A JPH1092414 A JP H1092414A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- negative electrode
- alloy
- secondary battery
- electrolyte secondary
- lithium
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- Pending
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 充放電に伴う負極材料の微細化を防止して、
充放電サイクル寿命特性を向上させる。 【解決手段】 非水電解液を用い、ＬｉＣｏＯ2 の正極
活物質７を有する正極との間にセパレータ８を介在させ
た負極５は、負極集電体３の表面にＩｎメッキ層および
球状黒鉛からなる黒鉛層４を順次積層して形成する。
充放電サイクル寿命特性を向上させる。 【解決手段】 非水電解液を用い、ＬｉＣｏＯ2 の正極
活物質７を有する正極との間にセパレータ８を介在させ
た負極５は、負極集電体３の表面にＩｎメッキ層および
球状黒鉛からなる黒鉛層４を順次積層して形成する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、非水電解液二次電
池、特にその負極の構成技術に関するものである。
池、特にその負極の構成技術に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】有機電解液を用い、リチウムを負極活物
質とする非水電解液二次電池は、水溶液系の電解液を用
いる二次電池に比べてエネルギー密度が高く、かつ低温
特性が優れていることから注目を集めている。
質とする非水電解液二次電池は、水溶液系の電解液を用
いる二次電池に比べてエネルギー密度が高く、かつ低温
特性が優れていることから注目を集めている。
【０００３】しかしながら、充電によって生じる活性な
リチウムが電解液の有機溶媒と反応したり、あるいは、
析出したリチウムが樹脂状すなわちデンドライト状に成
長し、有機溶媒と反応したりすることにより、電極基板
との電気的接続が絶たれ、リチウム負極の充放電効率が
悪くなるという問題点があった。また、デンドライト状
に成長したリチウムが、セパレータを貫通することによ
り電池の内部短絡が発生し易いという問題点もあり、実
用的に十分満足できるリチウム二次電池は得られていな
い。
リチウムが電解液の有機溶媒と反応したり、あるいは、
析出したリチウムが樹脂状すなわちデンドライト状に成
長し、有機溶媒と反応したりすることにより、電極基板
との電気的接続が絶たれ、リチウム負極の充放電効率が
悪くなるという問題点があった。また、デンドライト状
に成長したリチウムが、セパレータを貫通することによ
り電池の内部短絡が発生し易いという問題点もあり、実
用的に十分満足できるリチウム二次電池は得られていな
い。
【０００４】これらの問題点を解決するために、従来に
おいては、負極材料にリチウム合金を用いる手段とし
て、例えば、リチウムとアルミニウムとの合金（例え
ば、米国特許第４，００２，４９２号明細書参照）、リ
チウムと鉛との合金（例えば、特開昭５７−１４１８６
９号公報参照）、リチウムとガリウムとの合金（例え
ば、Ｅｕｒ．Ｊ．Ｓｏｌｉｄ Ｓｔａｔｅ Ｉｎｏｒ
ｇ．Ｃｈｅｍ７５９（１９９０）、特開昭６０−２４７
０７２号公報、特開昭６１−１２６７７０号公報、特開
昭６２−１２０６４号公報、特開昭６３−１３２６７号
公報等参照）が提案されている。
おいては、負極材料にリチウム合金を用いる手段とし
て、例えば、リチウムとアルミニウムとの合金（例え
ば、米国特許第４，００２，４９２号明細書参照）、リ
チウムと鉛との合金（例えば、特開昭５７−１４１８６
９号公報参照）、リチウムとガリウムとの合金（例え
ば、Ｅｕｒ．Ｊ．Ｓｏｌｉｄ Ｓｔａｔｅ Ｉｎｏｒ
ｇ．Ｃｈｅｍ７５９（１９９０）、特開昭６０−２４７
０７２号公報、特開昭６１−１２６７７０号公報、特開
昭６２−１２０６４号公報、特開昭６３−１３２６７号
公報等参照）が提案されている。
【０００５】また、負極材料に炭素材料を用いる手段
（例えば、特開昭５７−２０８０７９号公報、特開昭５
９−１４３２８０号公報等参照）が提案されている。さ
らに、炭素材料と合金材料とを複合化した材料を用いる
手段（例えば、特開平２−１２１２５８号公報、特開平
４−１７１６７８号公報、特開平５−１８２６６８号公
報等参照）も提案されている。
（例えば、特開昭５７−２０８０７９号公報、特開昭５
９−１４３２８０号公報等参照）が提案されている。さ
らに、炭素材料と合金材料とを複合化した材料を用いる
手段（例えば、特開平２−１２１２５８号公報、特開平
４−１７１６７８号公報、特開平５−１８２６６８号公
報等参照）も提案されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】従来の非水電解液二次
電池において、負極材料に合金材料を用いる場合には、
リチウムの吸蔵，放出によって合金母材に膨張および収
縮が起こり、その結果、結晶の微細化や剥離が発生し、
充放電反応が円滑に進まないという問題点を有し、また
負極材料に炭素材料を用いる場合も、充放電効率が十分
でないという問題点を有していた。
電池において、負極材料に合金材料を用いる場合には、
リチウムの吸蔵，放出によって合金母材に膨張および収
縮が起こり、その結果、結晶の微細化や剥離が発生し、
充放電反応が円滑に進まないという問題点を有し、また
負極材料に炭素材料を用いる場合も、充放電効率が十分
でないという問題点を有していた。
【０００７】さらに、負極材料として炭素材料と合金材
料とを複合化したものを用いる場合には、複合材料の微
細化により集電能力が低下し、充放電サイクルが進むに
伴って容量が低下する現象が発生するという問題点があ
った。
料とを複合化したものを用いる場合には、複合材料の微
細化により集電能力が低下し、充放電サイクルが進むに
伴って容量が低下する現象が発生するという問題点があ
った。
【０００８】そこで、非水電解液二次電池においては、
より高いエネルギー密度化を達成し、さらに高容量でサ
イクル特性に優れた負極を開発することが望まれてい
た。
より高いエネルギー密度化を達成し、さらに高容量でサ
イクル特性に優れた負極を開発することが望まれてい
た。
【０００９】
【課題を解決するための手段】上記問題点を解決するた
めに、本発明の非水電解液二次電池においては、負極と
して銅またはニッケルからなる集電体上に、リチウムの
吸蔵，放出が可能な金属または合金とリチウムの吸蔵，
放出が可能な炭素材料とを層状に形成することとしてい
る。
めに、本発明の非水電解液二次電池においては、負極と
して銅またはニッケルからなる集電体上に、リチウムの
吸蔵，放出が可能な金属または合金とリチウムの吸蔵，
放出が可能な炭素材料とを層状に形成することとしてい
る。
【００１０】このように負極を構成することにより、負
極全体のリチウムを吸蔵し、放出する能力が著しく向上
し、また、リチウム合金を用いた場合のように結晶が微
細化することを防止してリチウムの充放電反応を円滑に
進めることができ、さらに、金属または合金の層の上に
炭素材料層を形成しているので、炭素材料中に金属や合
金が分散化した場合に起こる膨張や収縮による金属また
は合金の微細化を阻止し、充放電サイクルの劣化を防止
することができる。そして、充放電効率を向上させ、電
池のエネルギー密度を高くすることができる。
極全体のリチウムを吸蔵し、放出する能力が著しく向上
し、また、リチウム合金を用いた場合のように結晶が微
細化することを防止してリチウムの充放電反応を円滑に
進めることができ、さらに、金属または合金の層の上に
炭素材料層を形成しているので、炭素材料中に金属や合
金が分散化した場合に起こる膨張や収縮による金属また
は合金の微細化を阻止し、充放電サイクルの劣化を防止
することができる。そして、充放電効率を向上させ、電
池のエネルギー密度を高くすることができる。
【００１１】
【発明の実施の形態】本発明は、金属酸化物を用いた正
極と、負極と、この正極および負極間に介在させたセパ
レータと、非水電解液とを備え、前記負極は銅またはニ
ッケルからなる集電体の上に、リチウムの吸蔵，放出が
可能な金属または合金の層と、リチウムの吸蔵，放出が
可能な炭素材料の層とを形成しているものである。
極と、負極と、この正極および負極間に介在させたセパ
レータと、非水電解液とを備え、前記負極は銅またはニ
ッケルからなる集電体の上に、リチウムの吸蔵，放出が
可能な金属または合金の層と、リチウムの吸蔵，放出が
可能な炭素材料の層とを形成しているものである。
【００１２】また、リチウムの吸蔵，放出が可能な金属
または合金としては、Ｉｎ，Ｓｎ，ＩｎＳｎ合金，Ｇ
ａ，ＧａＩｎ合金，ＧａＳｎ合金のうちのいずれか一つ
の金属または合金を用いることができる。そして、金属
または合金の層は、メッキや吹き付け塗装の方法で形成
することが好ましい。
または合金としては、Ｉｎ，Ｓｎ，ＩｎＳｎ合金，Ｇ
ａ，ＧａＩｎ合金，ＧａＳｎ合金のうちのいずれか一つ
の金属または合金を用いることができる。そして、金属
または合金の層は、メッキや吹き付け塗装の方法で形成
することが好ましい。
【００１３】さらに、リチウムの吸蔵，放出が可能な炭
素材料としては、リチウムを吸蔵，放出することができ
る黒鉛、例えば球状黒鉛、天然黒鉛または石油コークス
等を用いることができる。
素材料としては、リチウムを吸蔵，放出することができ
る黒鉛、例えば球状黒鉛、天然黒鉛または石油コークス
等を用いることができる。
【００１４】上記のように構成された非水電解液二次電
池においては、銅またはニッケルからなる集電体の上に
形成した金属または合金の層、例えばＩｎ，Ｓｎ，Ｉｎ
Ｓｎ合金，Ｇａ，ＧａＩｎ合金，ＧａＳｎ合金等の層の
リチウム吸蔵能力およびリチウム放出能力が大きいこと
から充放電反応が円滑となる。
池においては、銅またはニッケルからなる集電体の上に
形成した金属または合金の層、例えばＩｎ，Ｓｎ，Ｉｎ
Ｓｎ合金，Ｇａ，ＧａＩｎ合金，ＧａＳｎ合金等の層の
リチウム吸蔵能力およびリチウム放出能力が大きいこと
から充放電反応が円滑となる。
【００１５】さらに、金属または合金の層の上に形成す
る炭素材料層、例えば球状黒鉛、天然黒鉛または石油コ
ークスのような黒鉛の層が、金属または合金の層を形成
する金属または合金の微細化を阻止して充放電サイクル
の劣化を防止している。
る炭素材料層、例えば球状黒鉛、天然黒鉛または石油コ
ークスのような黒鉛の層が、金属または合金の層を形成
する金属または合金の微細化を阻止して充放電サイクル
の劣化を防止している。
【００１６】
【実施例】以下、本発明の実施例を図１ないし図３を参
照にしながら説明する。
照にしながら説明する。
【００１７】（実施例１）図１は、本発明の実施例に用
いたコイン型の非水電解液二次電池の断面図、図２は、
同二次電池における負極の要部説明図を示し、図におい
て１はステンレス鋼製ケース、２はステンレス製封口
板、３は一方の表面にＩｎメッキ層３ａを施した銅製の
負極集電体、４はＩｎメッキ層３ａに積層して形成した
リチウムを吸蔵，放出できる球状黒鉛とフッ素樹脂製粘
着剤とから構成した黒鉛層、５は負極で、負極集電体３
の表面にＩｎメッキ層３ａおよび黒鉛層４を順次積層し
て形成している。６はアルミニウム箔製の正極集電体
で、表面にＬｉＣｏＯ2 と、アセチレンブラックとフッ
素樹脂とで構成された正極活物質層７を形成して正極と
している。８はポリプロピレン樹脂製のセパレータ、９
はポリプロピレン樹脂製のガスケットである。電解液と
してはエチレンカーボネートとジエチルカーボネートと
の等体積混合溶媒に、ＬｉＰＦ6 を１モル／リットル溶
解して調整した非水電解液を用いた。この非水電解液二
次電池を実施例電池Ａとする。
いたコイン型の非水電解液二次電池の断面図、図２は、
同二次電池における負極の要部説明図を示し、図におい
て１はステンレス鋼製ケース、２はステンレス製封口
板、３は一方の表面にＩｎメッキ層３ａを施した銅製の
負極集電体、４はＩｎメッキ層３ａに積層して形成した
リチウムを吸蔵，放出できる球状黒鉛とフッ素樹脂製粘
着剤とから構成した黒鉛層、５は負極で、負極集電体３
の表面にＩｎメッキ層３ａおよび黒鉛層４を順次積層し
て形成している。６はアルミニウム箔製の正極集電体
で、表面にＬｉＣｏＯ2 と、アセチレンブラックとフッ
素樹脂とで構成された正極活物質層７を形成して正極と
している。８はポリプロピレン樹脂製のセパレータ、９
はポリプロピレン樹脂製のガスケットである。電解液と
してはエチレンカーボネートとジエチルカーボネートと
の等体積混合溶媒に、ＬｉＰＦ6 を１モル／リットル溶
解して調整した非水電解液を用いた。この非水電解液二
次電池を実施例電池Ａとする。
【００１８】（実施例２）銅製の負極集電体３の表面上
にＩｎＳｎ合金のメッキ層を形成し、他は実施例電池Ａ
の場合と同様に構成した非水電解液二次電池を実施例電
池Ｂとする。
にＩｎＳｎ合金のメッキ層を形成し、他は実施例電池Ａ
の場合と同様に構成した非水電解液二次電池を実施例電
池Ｂとする。
【００１９】（実施例３）銅製の負極集電体３の表面上
にＳｎのメッキ層を形成し、他は実施例電池Ａと同様に
構成した非水電解液二次電池を実施例電池Ｃとする。
にＳｎのメッキ層を形成し、他は実施例電池Ａと同様に
構成した非水電解液二次電池を実施例電池Ｃとする。
【００２０】（実施例４）銅製の負極集電体３の表面上
にＧａのメッキ層を形成し、他は実施例電池Ａの場合と
同様に構成した非水電解液二次電池を実施例電池Ｄとす
る。
にＧａのメッキ層を形成し、他は実施例電池Ａの場合と
同様に構成した非水電解液二次電池を実施例電池Ｄとす
る。
【００２１】（実施例５）銅製の負極集電体３の表面上
にＧａＩｎ合金のメッキ層を形成し、他は実施例電池Ａ
と同様に構成した非水電解液二次電池を実施例電池Ｅと
する。
にＧａＩｎ合金のメッキ層を形成し、他は実施例電池Ａ
と同様に構成した非水電解液二次電池を実施例電池Ｅと
する。
【００２２】（実施例６）銅製の負極集電体３の表面上
にＧａＳｎ合金のメッキ層を形成し、他は実施例電池Ａ
と同様に構成した非水電解液二次電池を実施例電池Ｆと
する。
にＧａＳｎ合金のメッキ層を形成し、他は実施例電池Ａ
と同様に構成した非水電解液二次電池を実施例電池Ｆと
する。
【００２３】（比較例１）銅製の負極集電体の表面上
に、球状黒鉛と結着材であるフッ素樹脂とを混合した合
剤層を形成した負極を用い、他は実施例電池Ａと同様に
構成した非水電解液二次電池を比較例電池Ｇとする。
に、球状黒鉛と結着材であるフッ素樹脂とを混合した合
剤層を形成した負極を用い、他は実施例電池Ａと同様に
構成した非水電解液二次電池を比較例電池Ｇとする。
【００２４】（比較例２）銅製の負極集電体の表面上
に、Ｓｎ粉末を球状黒鉛に分散化してフッ素樹脂を結着
材として混合した合剤層を形成した負極を用い、他は実
施例電池Ａと同様に構成した非水電解液二次電池を比較
例電池Ｈとする。
に、Ｓｎ粉末を球状黒鉛に分散化してフッ素樹脂を結着
材として混合した合剤層を形成した負極を用い、他は実
施例電池Ａと同様に構成した非水電解液二次電池を比較
例電池Ｈとする。
【００２５】図３は、実施例１，実施例２および実施例
３による非水電解液二次電池と比較例１および比較例２
による非水電解液二次電池を、それぞれ０．５ｍＡの定
電流で４．１Ｖから３Ｖの範囲で充放電サイクルを行っ
た際の、放電容量とサイクルの関係を示したものであ
る。図から明らかなように、本発明の実施例による非水
電解液二次電池は、比較例による非水電解液二次電池と
比較して容量が大きく、サイクル特性も非常に良好であ
ることがわかる。また、実施例電池Ｄ，Ｅ，Ｆについて
も充放電サイクル特性が良好であることを確認してい
る。なお、比較例電池Ｈの場合は、Ｓｎが炭素材料によ
り覆われていないため微細化が起こりやすく、サイクル
経過に伴う容量の劣化が大きくなっている。
３による非水電解液二次電池と比較例１および比較例２
による非水電解液二次電池を、それぞれ０．５ｍＡの定
電流で４．１Ｖから３Ｖの範囲で充放電サイクルを行っ
た際の、放電容量とサイクルの関係を示したものであ
る。図から明らかなように、本発明の実施例による非水
電解液二次電池は、比較例による非水電解液二次電池と
比較して容量が大きく、サイクル特性も非常に良好であ
ることがわかる。また、実施例電池Ｄ，Ｅ，Ｆについて
も充放電サイクル特性が良好であることを確認してい
る。なお、比較例電池Ｈの場合は、Ｓｎが炭素材料によ
り覆われていないため微細化が起こりやすく、サイクル
経過に伴う容量の劣化が大きくなっている。
【００２６】以上の実施例では、負極の炭素材料として
球状黒鉛を用いたが、これ以外に石油コークス等の炭素
材料を用いることも可能であり、負極集電体に形成する
金属または合金の層はメッキ層としたが、吹き付け塗装
により金属または合金の層を形成した場合でも同様の結
果が得られる。また、金属または合金の層の材料もＩ
ｎ，Ｓｎ，ＩｎＳｎ合金，Ｇａ，ＧａＩｎ合金，ＧａＳ
ｎ合金を用いたが、リチウムを吸蔵し、放出することが
可能で、負極集電体に密着性良く形成することができる
金属または合金の層であればこれに限定されるものでは
ない。
球状黒鉛を用いたが、これ以外に石油コークス等の炭素
材料を用いることも可能であり、負極集電体に形成する
金属または合金の層はメッキ層としたが、吹き付け塗装
により金属または合金の層を形成した場合でも同様の結
果が得られる。また、金属または合金の層の材料もＩ
ｎ，Ｓｎ，ＩｎＳｎ合金，Ｇａ，ＧａＩｎ合金，ＧａＳ
ｎ合金を用いたが、リチウムを吸蔵し、放出することが
可能で、負極集電体に密着性良く形成することができる
金属または合金の層であればこれに限定されるものでは
ない。
【００２７】
【発明の効果】本発明は以上説明したように、その実施
の形態が金属酸化物を用いた正極と負極とセパレータと
非水電解液とを備えた非水電解液二次電池において、負
極集電体に、リチウムを吸蔵，放出することができる金
属または合金の層とリチウムを吸蔵，放出することがで
きる炭素材料の層とを順次積層して負極としたものであ
るので、負極全体のリチウムの吸蔵，放出能力を著しく
高めることができる。
の形態が金属酸化物を用いた正極と負極とセパレータと
非水電解液とを備えた非水電解液二次電池において、負
極集電体に、リチウムを吸蔵，放出することができる金
属または合金の層とリチウムを吸蔵，放出することがで
きる炭素材料の層とを順次積層して負極としたものであ
るので、負極全体のリチウムの吸蔵，放出能力を著しく
高めることができる。
【００２８】また、炭素材料中に金属を添加した場合に
発生する充放電時の膨張や収縮による添加金属の微細
化、あるいは集電体にリチウム合金を用いた場合に発生
する集電体自体の微細化を防止することができる。
発生する充放電時の膨張や収縮による添加金属の微細
化、あるいは集電体にリチウム合金を用いた場合に発生
する集電体自体の微細化を防止することができる。
【図１】本発明の実施例における非水電解液二次電池の
断面図
断面図
【図２】同非水電解液二次電池における負極の要部説明
図
図
【図３】同非水電解液二次電池の充放電サイクル特性図
【符号の説明】 ３ 負極集電体 ３ａ Ｉｎメッキ層 ４ 黒鉛層 ５ 負極 ６ 正極集電体 ７ 正極活物質層 ８ セパレータ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 藤田 秀明 大阪府守口市松下町１番１号 松下電池工 業株式会社内
Claims (3)
- 【請求項１】金属酸化物を用いた正極と、負極と、この
正極および負極間に介在させたセパレータと、非水電解
液とを備え、前記負極は銅またはニッケルからなる集電
体に形成したリチウムの吸蔵，放出が可能な金属または
合金の層と、リチウムの吸蔵，放出が可能な炭素材料の
層とを有する非水電解液二次電池。 - 【請求項２】リチウムの吸蔵，放出が可能な金属または
合金が、Ｉｎ，Ｓｎ，ＩｎＳｎ合金，Ｇａ，ＧａＩｎ合
金，ＧａＳｎ合金の群から選ばれたいずれか一つの金属
または合金である請求項１記載の非水電解液二次電池。 - 【請求項３】リチウムの吸蔵，放出が可能な炭素材料
が、球状黒鉛、天然黒鉛、石油コークスの群か選ばれた
いずれか一つの黒鉛である請求項１記載の非水電解液二
次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8240283A JPH1092414A (ja) | 1996-09-11 | 1996-09-11 | 非水電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8240283A JPH1092414A (ja) | 1996-09-11 | 1996-09-11 | 非水電解液二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1092414A true JPH1092414A (ja) | 1998-04-10 |
Family
ID=17057187
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8240283A Pending JPH1092414A (ja) | 1996-09-11 | 1996-09-11 | 非水電解液二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH1092414A (ja) |
Cited By (13)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH11242954A (ja) * | 1997-01-28 | 1999-09-07 | Canon Inc | 電極構造体、二次電池及びそれらの製造方法 |
| JP2002237295A (ja) * | 2001-02-09 | 2002-08-23 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | リチウム二次電池及びその製造法 |
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