JPH1066985A - 窒素化合物含有排水の処理方法 - Google Patents
窒素化合物含有排水の処理方法Info
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- JPH1066985A JPH1066985A JP8245510A JP24551096A JPH1066985A JP H1066985 A JPH1066985 A JP H1066985A JP 8245510 A JP8245510 A JP 8245510A JP 24551096 A JP24551096 A JP 24551096A JP H1066985 A JPH1066985 A JP H1066985A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】窒素化合物を高濃度に含有する排水の処理にお
いて、窒素化合物の分解処理に必要な酸化剤のコストを
低減し、大気中へ有害な窒素化合物を排出することな
く、窒素化合物を無害な窒素ガスに変換して、処理水中
の残留窒素を十分に低い濃度にまで低減することができ
る窒素化合物含有排水の処理方法を提供する。 【解決手段】（１）窒素化合物含有排水を、触媒の存在
下に加熱処理して窒素化合物をアンモニアに分解する窒
素化合物分解工程、（２）窒素化合物分解工程処理水
を、アルカリ性領域において揮散処理して大部分のアン
モニアを気相に移行するアンモニア揮散工程、（３）ア
ンモニア揮散工程からの流出水に酸化剤を添加し、触媒
の存在下にアンモニアを酸化分解する液相アンモニア分
解工程、及び、（４）アンモニア揮散工程からの排出ガ
スを、触媒と接触させてアンモニアを酸化分解する気相
アンモニア分解工程、とからなる窒素化合物含有排水の
処理方法。
いて、窒素化合物の分解処理に必要な酸化剤のコストを
低減し、大気中へ有害な窒素化合物を排出することな
く、窒素化合物を無害な窒素ガスに変換して、処理水中
の残留窒素を十分に低い濃度にまで低減することができ
る窒素化合物含有排水の処理方法を提供する。 【解決手段】（１）窒素化合物含有排水を、触媒の存在
下に加熱処理して窒素化合物をアンモニアに分解する窒
素化合物分解工程、（２）窒素化合物分解工程処理水
を、アルカリ性領域において揮散処理して大部分のアン
モニアを気相に移行するアンモニア揮散工程、（３）ア
ンモニア揮散工程からの流出水に酸化剤を添加し、触媒
の存在下にアンモニアを酸化分解する液相アンモニア分
解工程、及び、（４）アンモニア揮散工程からの排出ガ
スを、触媒と接触させてアンモニアを酸化分解する気相
アンモニア分解工程、とからなる窒素化合物含有排水の
処理方法。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、窒素化合物含有排
水の処理方法に関する。さらに詳しくは、本発明は、尿
素、ヒドラジン、モノエタノールアミンなどの熱分解又
は酸化分解によりアンモニアを生成する窒素化合物を高
濃度に含有する排水を、効率的かつ経済的に処理し、水
中及び大気中への有害物質の排出を防止することができ
る窒素化合物含有排水の処理方法に関する。
水の処理方法に関する。さらに詳しくは、本発明は、尿
素、ヒドラジン、モノエタノールアミンなどの熱分解又
は酸化分解によりアンモニアを生成する窒素化合物を高
濃度に含有する排水を、効率的かつ経済的に処理し、水
中及び大気中への有害物質の排出を防止することができ
る窒素化合物含有排水の処理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】窒素化合物は、水中へ放出されると富栄
養化の原因となり、窒素酸化物として大気中に放出され
ると、それ自体が健康に有害であるばかりでなく、光化
学反応に関与してスモッグと呼ばれる二次的複合汚染現
象の一因となる。このため、窒素化合物を含有する排水
は、脱窒処理を行うとともに、処理工程中における窒素
化合物の大気中への揮散も防止しなければならない。排
水中の窒素の処理方法としては、生物処理法、硝化脱窒
法、不連続点塩素法、イオン交換樹脂法、電気透析法、
アンモニアストリッピング法などがある。尿素を含有す
る排水は、希釈して放流される場合や、生物処理される
場合があるが、生物処理法では分解時間が長くなり、処
理装置の設置面積が大型化するという問題がある。ヒド
ラジンを含有する排水は、銅イオンの存在下に曝気して
酸化処理する方法が知られているが、反応速度が遅いた
めに、処理に１日程度を要する。モノエタノールアミン
を含有する排水は、触媒反応を利用した分解方法が提案
されているが、まだ一般的に実用化されるに至っていな
い。尿素は、下記の式でしめされるように、水溶液を加
熱すると加水分解してアンモニアを生じ、亜硝酸と反応
すると窒素に変換されることが知られている。 ＣＯ(ＮＨ2)2＋Ｈ2Ｏ → ＣＯ2＋２ＮＨ3 ＣＯ(ＮＨ2)2＋２ＨＮＯ2 → ２Ｎ2＋ＣＯ2＋３Ｈ2Ｏ また、ヒドラジンは、空気の存在下で加熱すると、約１
８０℃でアンモニア、窒素を生じて分解することが知ら
れている。さらに、モノエタノールアミンは、加熱して
分解することによりアンモニアが生成することが確かめ
られている。しかし、これらの反応を排水処理に利用す
る方法については知られていない。尿素と亜硝酸の反応
は、尿素が高濃度に含まれる場合には多量の亜硝酸が必
要となり、排水処理に経済的に利用することができな
い。窒素化合物を高濃度に含有する排水は、単に加熱処
理するのみでは十分な処理水質が得られない。また、窒
素化合物をアンモニアに変換しても、排水中の窒素分と
しては減少しないため、さらに処理が必要となる。
養化の原因となり、窒素酸化物として大気中に放出され
ると、それ自体が健康に有害であるばかりでなく、光化
学反応に関与してスモッグと呼ばれる二次的複合汚染現
象の一因となる。このため、窒素化合物を含有する排水
は、脱窒処理を行うとともに、処理工程中における窒素
化合物の大気中への揮散も防止しなければならない。排
水中の窒素の処理方法としては、生物処理法、硝化脱窒
法、不連続点塩素法、イオン交換樹脂法、電気透析法、
アンモニアストリッピング法などがある。尿素を含有す
る排水は、希釈して放流される場合や、生物処理される
場合があるが、生物処理法では分解時間が長くなり、処
理装置の設置面積が大型化するという問題がある。ヒド
ラジンを含有する排水は、銅イオンの存在下に曝気して
酸化処理する方法が知られているが、反応速度が遅いた
めに、処理に１日程度を要する。モノエタノールアミン
を含有する排水は、触媒反応を利用した分解方法が提案
されているが、まだ一般的に実用化されるに至っていな
い。尿素は、下記の式でしめされるように、水溶液を加
熱すると加水分解してアンモニアを生じ、亜硝酸と反応
すると窒素に変換されることが知られている。 ＣＯ(ＮＨ2)2＋Ｈ2Ｏ → ＣＯ2＋２ＮＨ3 ＣＯ(ＮＨ2)2＋２ＨＮＯ2 → ２Ｎ2＋ＣＯ2＋３Ｈ2Ｏ また、ヒドラジンは、空気の存在下で加熱すると、約１
８０℃でアンモニア、窒素を生じて分解することが知ら
れている。さらに、モノエタノールアミンは、加熱して
分解することによりアンモニアが生成することが確かめ
られている。しかし、これらの反応を排水処理に利用す
る方法については知られていない。尿素と亜硝酸の反応
は、尿素が高濃度に含まれる場合には多量の亜硝酸が必
要となり、排水処理に経済的に利用することができな
い。窒素化合物を高濃度に含有する排水は、単に加熱処
理するのみでは十分な処理水質が得られない。また、窒
素化合物をアンモニアに変換しても、排水中の窒素分と
しては減少しないため、さらに処理が必要となる。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、窒素化合物
を高濃度に含有する排水の処理において、窒素化合物の
分解処理に必要な酸化剤のコストを低減し、大気中へ有
害な窒素化合物を排出することなく、窒素化合物を無害
な窒素ガスに変換して、処理水中の残留窒素を十分に低
い濃度にまで低減することができる窒素化合物含有排水
の処理方法を提供することを目的としてなされたもので
ある。
を高濃度に含有する排水の処理において、窒素化合物の
分解処理に必要な酸化剤のコストを低減し、大気中へ有
害な窒素化合物を排出することなく、窒素化合物を無害
な窒素ガスに変換して、処理水中の残留窒素を十分に低
い濃度にまで低減することができる窒素化合物含有排水
の処理方法を提供することを目的としてなされたもので
ある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記の課
題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、窒素化合物含有
排水を加熱して窒素化合物をアンモニアに分解し、アン
モニアを揮散により気相に移行して酸化により窒素ガス
とし、水相に残存するアンモニアも酸化分解することに
より、排水中の窒素化合物を効率的に無害な窒素ガスま
で分解処理し得ることを見いだし、この知見に基づいて
本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は、 （１）(１)窒素化合物含有排水を、触媒の存在下に加熱
処理して窒素化合物をアンモニアに分解する窒素化合物
分解工程、(２)窒素化合物分解工程処理水を、アルカリ
性領域において揮散処理して大部分のアンモニアを気相
に移行するアンモニア揮散工程、(３)アンモニア揮散工
程からの流出水に酸化剤を添加し、触媒の存在下にアン
モニアを酸化分解する液相アンモニア分解工程、及び、
(４)アンモニア揮散工程からの排出ガスを、触媒と接触
させてアンモニアを酸化分解する気相アンモニア分解工
程、とからなる窒素化合物含有排水の処理方法、を提供
するものである。さらに、本発明の好ましい態様とし
て、 （２）窒素化合物分解工程において、チタニア触媒又は
貴金属担持チタニア触媒充填塔を用い、８０〜２００
℃、ＳＶ＝０.１〜１０hr-1で処理する第(１)項記載の
窒素化合物含有排水の処理方法、 （３）アンモニア揮散工程において、pH７以上、水温２
０℃以上、気液比（Ｇ／Ｌ）１,０００〜５,０００倍で
空気ストリッピングする第(１)項記載の窒素化合物含有
排水の処理方法、 （４）アンモニア揮散工程において、pH７以上、水温８
０℃以上、蒸気量／処理液量の比５〜２０％で蒸気スト
リッピングする第(１)項記載の窒素化合物含有排水の処
理方法、 （５）液相アンモニア分解工程において、酸化剤とし
て、亜硝酸ナトリウム又は過酸化水素を添加する第(１)
項記載の窒素化合物含有排水の処理方法、 （６）液相アンモニア分解工程において、貴金属担持チ
タニア触媒充填塔を用い、１００〜１８０℃、ＳＶ＝
０.１〜２０hr-1で処理する第(１)項記載の窒素化合物
含有排水の処理方法、 （７）気相アンモニア分解工程において、貴金属担持ア
ルミナ酸化触媒充填塔を用い、２００〜４００℃、ＳＶ
＝１０,０００〜５０,０００hr-1で処理する第(１)項記
載の窒素化合物含有排水の処理方法、及び、 （８）気相アンモニア分解工程において、バナジウム−
チタニア系還元触媒充填塔を用い、２５０〜４５０℃、
ＳＶ＝３,０００〜２０,０００hr-1で副生したＮＯxを
還元処理する第(１)項記載の窒素化合物含有排水の処理
方法、を挙げることができる。
題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、窒素化合物含有
排水を加熱して窒素化合物をアンモニアに分解し、アン
モニアを揮散により気相に移行して酸化により窒素ガス
とし、水相に残存するアンモニアも酸化分解することに
より、排水中の窒素化合物を効率的に無害な窒素ガスま
で分解処理し得ることを見いだし、この知見に基づいて
本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は、 （１）(１)窒素化合物含有排水を、触媒の存在下に加熱
処理して窒素化合物をアンモニアに分解する窒素化合物
分解工程、(２)窒素化合物分解工程処理水を、アルカリ
性領域において揮散処理して大部分のアンモニアを気相
に移行するアンモニア揮散工程、(３)アンモニア揮散工
程からの流出水に酸化剤を添加し、触媒の存在下にアン
モニアを酸化分解する液相アンモニア分解工程、及び、
(４)アンモニア揮散工程からの排出ガスを、触媒と接触
させてアンモニアを酸化分解する気相アンモニア分解工
程、とからなる窒素化合物含有排水の処理方法、を提供
するものである。さらに、本発明の好ましい態様とし
て、 （２）窒素化合物分解工程において、チタニア触媒又は
貴金属担持チタニア触媒充填塔を用い、８０〜２００
℃、ＳＶ＝０.１〜１０hr-1で処理する第(１)項記載の
窒素化合物含有排水の処理方法、 （３）アンモニア揮散工程において、pH７以上、水温２
０℃以上、気液比（Ｇ／Ｌ）１,０００〜５,０００倍で
空気ストリッピングする第(１)項記載の窒素化合物含有
排水の処理方法、 （４）アンモニア揮散工程において、pH７以上、水温８
０℃以上、蒸気量／処理液量の比５〜２０％で蒸気スト
リッピングする第(１)項記載の窒素化合物含有排水の処
理方法、 （５）液相アンモニア分解工程において、酸化剤とし
て、亜硝酸ナトリウム又は過酸化水素を添加する第(１)
項記載の窒素化合物含有排水の処理方法、 （６）液相アンモニア分解工程において、貴金属担持チ
タニア触媒充填塔を用い、１００〜１８０℃、ＳＶ＝
０.１〜２０hr-1で処理する第(１)項記載の窒素化合物
含有排水の処理方法、 （７）気相アンモニア分解工程において、貴金属担持ア
ルミナ酸化触媒充填塔を用い、２００〜４００℃、ＳＶ
＝１０,０００〜５０,０００hr-1で処理する第(１)項記
載の窒素化合物含有排水の処理方法、及び、 （８）気相アンモニア分解工程において、バナジウム−
チタニア系還元触媒充填塔を用い、２５０〜４５０℃、
ＳＶ＝３,０００〜２０,０００hr-1で副生したＮＯxを
還元処理する第(１)項記載の窒素化合物含有排水の処理
方法、を挙げることができる。
【０００５】
【発明の実施の形態】本発明方法は、尿素、ヒドラジ
ン、モノエタノールアミンなど、加熱により分解してア
ンモニアを生成する窒素化合物を含有する排水に適用す
ることができる。図１は、本発明の工程系統図である。
第１工程の窒素化合物分解工程において、窒素化合物含
有排水を触媒存在下に加熱することにより、窒素化合物
をアンモニアに分解する。尿素、ヒドラジン、モノエタ
ノールアミンは、それぞれ下記の式のように反応してア
ンモニアを生成するものと考えられる。 ＣＯ(ＮＨ2)2＋Ｈ2Ｏ → ２ＮＨ3＋ＣＯ2 ３Ｎ2Ｈ4 → ４ＮＨ3＋Ｎ2 ２Ｎ2Ｈ4 → ２ＮＨ3＋Ｈ2＋Ｎ2 Ｈ2ＮＣＨ2ＣＨ2ＯＨ＋Ｈ2Ｏ → ＮＨ3＋ＨＯＣＨ2ＣＨ
2ＯＨ 窒素化合物の分解に使用する触媒としては、例えば、チ
タニア、シリカアルミナ、アルミナなどの多孔質粒状触
媒、及びこれらの粒状物に白金、ルテニウム、パラジウ
ムなどの貴金属を担持した触媒などを挙げることができ
る。これらの中で、特にチタニア触媒及び貴金属担持チ
タニア触媒は、窒素化合物のアンモニアへの分解反応に
おける性能の安定性が高いので好ましい。窒素化合物分
解工程の反応温度は、８０〜２００℃であることが好ま
しく、１４０〜１７５℃であることがより好ましい。反
応温度が８０℃未満であると、反応が遅く、処理に長時
間を要し、あるいはアンモニアへの分解率が十分に上が
らないおそれがある。反応温度が２００℃を超えると、
耐圧強度の大きい反応装置が必要となる。反応形式は、
触媒充填塔へ通水することが好ましく、処理速度は、Ｓ
Ｖ＝０.１〜１０hr- 1であることが好ましく、ＳＶ＝１
〜５hr-1であることがより好ましい。上記の条件で反応
すれば、通常はＳＶを０.１hr-1未満とする必要はな
く、また、ＳＶが小さすぎると反応装置が大型化する。
ＳＶが１０hr-1を超えると、窒素化合物のアンモニアへ
の分解が十分に進まないおそれがある。窒素化合物分解
工程において、通常９０％以上の窒素分がアンモニアに
変換される。反応条件の設定によっては、９９％以上の
変換率を達成することもできる。
ン、モノエタノールアミンなど、加熱により分解してア
ンモニアを生成する窒素化合物を含有する排水に適用す
ることができる。図１は、本発明の工程系統図である。
第１工程の窒素化合物分解工程において、窒素化合物含
有排水を触媒存在下に加熱することにより、窒素化合物
をアンモニアに分解する。尿素、ヒドラジン、モノエタ
ノールアミンは、それぞれ下記の式のように反応してア
ンモニアを生成するものと考えられる。 ＣＯ(ＮＨ2)2＋Ｈ2Ｏ → ２ＮＨ3＋ＣＯ2 ３Ｎ2Ｈ4 → ４ＮＨ3＋Ｎ2 ２Ｎ2Ｈ4 → ２ＮＨ3＋Ｈ2＋Ｎ2 Ｈ2ＮＣＨ2ＣＨ2ＯＨ＋Ｈ2Ｏ → ＮＨ3＋ＨＯＣＨ2ＣＨ
2ＯＨ 窒素化合物の分解に使用する触媒としては、例えば、チ
タニア、シリカアルミナ、アルミナなどの多孔質粒状触
媒、及びこれらの粒状物に白金、ルテニウム、パラジウ
ムなどの貴金属を担持した触媒などを挙げることができ
る。これらの中で、特にチタニア触媒及び貴金属担持チ
タニア触媒は、窒素化合物のアンモニアへの分解反応に
おける性能の安定性が高いので好ましい。窒素化合物分
解工程の反応温度は、８０〜２００℃であることが好ま
しく、１４０〜１７５℃であることがより好ましい。反
応温度が８０℃未満であると、反応が遅く、処理に長時
間を要し、あるいはアンモニアへの分解率が十分に上が
らないおそれがある。反応温度が２００℃を超えると、
耐圧強度の大きい反応装置が必要となる。反応形式は、
触媒充填塔へ通水することが好ましく、処理速度は、Ｓ
Ｖ＝０.１〜１０hr- 1であることが好ましく、ＳＶ＝１
〜５hr-1であることがより好ましい。上記の条件で反応
すれば、通常はＳＶを０.１hr-1未満とする必要はな
く、また、ＳＶが小さすぎると反応装置が大型化する。
ＳＶが１０hr-1を超えると、窒素化合物のアンモニアへ
の分解が十分に進まないおそれがある。窒素化合物分解
工程において、通常９０％以上の窒素分がアンモニアに
変換される。反応条件の設定によっては、９９％以上の
変換率を達成することもできる。
【０００６】窒素化合物の分解により生成したアンモニ
アを含む窒素化合物分解工程処理水は、次いで第２工程
のアンモニア揮散工程へ送り、アルカリ性領域において
揮散処理して大部分のアンモニアを気相側に移行する。
水中のアンモニアは、
アを含む窒素化合物分解工程処理水は、次いで第２工程
のアンモニア揮散工程へ送り、アルカリ性領域において
揮散処理して大部分のアンモニアを気相側に移行する。
水中のアンモニアは、
【化１】 で示される平衡状態にあり、pHを高くするか、温度を上
昇することにより、平衡が右へ移行して、アンモニアの
揮散が可能となる。本発明方法において、アンモニアの
揮散には、空気ストリッピング法又は蒸気ストリッピン
グ法のいずれをも用いることができる。空気ストリッピ
ング法は、アンモニア態窒素を含有する水のpHを高くし
て空気と接触させ、空気をキャリアガスとしてアンモニ
アを揮散させる方法である。水のpHは、７以上であるこ
とが好ましく、９以上であることがより好ましく、１０
以上であることがさらに好ましい。水のpHが７程度であ
ると、常温ではほとんどアンモニアを揮散することがで
きないので、水を加熱しなければならないが、pHが９以
上であるとアンモニアを容易に揮散することができ、さ
らにpH１０となると常温でも８０％以上のアンモニアを
揮散することができる。水温は、２０℃以上であること
が好ましい。水温が２０℃未満であると、アンモニアの
揮散に必要な空気の量が増し、長時間を要するおそれが
ある。吹き込み空気量は、気液比（Ｇ／Ｌ）で１,００
０〜５,０００倍であることが好ましい。気液比が１,０
００倍未満であると、アンモニアの揮散が不十分となる
おそれがある。気液比は５,０００倍あれば十分であ
り、通常は気液比が５,０００倍を超える必要はない。
空気ストリッピング法は、ガス中に酸素が含まれている
ので、後段のアンモニア含有ガスを処理する際の酸素源
となり、好ましい。
昇することにより、平衡が右へ移行して、アンモニアの
揮散が可能となる。本発明方法において、アンモニアの
揮散には、空気ストリッピング法又は蒸気ストリッピン
グ法のいずれをも用いることができる。空気ストリッピ
ング法は、アンモニア態窒素を含有する水のpHを高くし
て空気と接触させ、空気をキャリアガスとしてアンモニ
アを揮散させる方法である。水のpHは、７以上であるこ
とが好ましく、９以上であることがより好ましく、１０
以上であることがさらに好ましい。水のpHが７程度であ
ると、常温ではほとんどアンモニアを揮散することがで
きないので、水を加熱しなければならないが、pHが９以
上であるとアンモニアを容易に揮散することができ、さ
らにpH１０となると常温でも８０％以上のアンモニアを
揮散することができる。水温は、２０℃以上であること
が好ましい。水温が２０℃未満であると、アンモニアの
揮散に必要な空気の量が増し、長時間を要するおそれが
ある。吹き込み空気量は、気液比（Ｇ／Ｌ）で１,００
０〜５,０００倍であることが好ましい。気液比が１,０
００倍未満であると、アンモニアの揮散が不十分となる
おそれがある。気液比は５,０００倍あれば十分であ
り、通常は気液比が５,０００倍を超える必要はない。
空気ストリッピング法は、ガス中に酸素が含まれている
ので、後段のアンモニア含有ガスを処理する際の酸素源
となり、好ましい。
【０００７】蒸気ストリッピング法は、アンモニア態窒
素を含有する水を予熱し、水蒸気を吹き込んで、蒸気を
キャリアガスとしてアンモニアを揮散させる方法であ
る。蒸気ストリッピングは中性で行うことができるが、
水のpHは７以上であることが好ましい。水のpHが７未満
であると、蒸気ストリッピングによっても効率的にアン
モニアを揮散させることは困難である。水温は、８０℃
以上であることが好ましい。水温が８０℃未満である
と、水蒸気の凝縮量が多くなり、蒸気ストリッピング法
の効果を十分に発揮することができないおそれがある。
吹き込み蒸気量は、蒸気量／処理液量の比で５〜２０％
であることが好ましい。蒸気量／処理液量の比が５％未
満であると、アンモニアの揮散が不十分となるおそれが
ある。蒸気量／処理液量の比は２０％あれば十分であ
り、通常は蒸気量／処理液量の比が２０％を超える必要
はない。蒸気ストリッピング法は、空気ストリッピング
法に比べて放散ガス量が少なく、高濃度のアンモニア含
有ガスを得ることができる。空気ストリッピング法によ
っても、蒸気ストリッピング法によっても、通常９０％
以上のアンモニアを揮散し、気相へ移行することができ
る。
素を含有する水を予熱し、水蒸気を吹き込んで、蒸気を
キャリアガスとしてアンモニアを揮散させる方法であ
る。蒸気ストリッピングは中性で行うことができるが、
水のpHは７以上であることが好ましい。水のpHが７未満
であると、蒸気ストリッピングによっても効率的にアン
モニアを揮散させることは困難である。水温は、８０℃
以上であることが好ましい。水温が８０℃未満である
と、水蒸気の凝縮量が多くなり、蒸気ストリッピング法
の効果を十分に発揮することができないおそれがある。
吹き込み蒸気量は、蒸気量／処理液量の比で５〜２０％
であることが好ましい。蒸気量／処理液量の比が５％未
満であると、アンモニアの揮散が不十分となるおそれが
ある。蒸気量／処理液量の比は２０％あれば十分であ
り、通常は蒸気量／処理液量の比が２０％を超える必要
はない。蒸気ストリッピング法は、空気ストリッピング
法に比べて放散ガス量が少なく、高濃度のアンモニア含
有ガスを得ることができる。空気ストリッピング法によ
っても、蒸気ストリッピング法によっても、通常９０％
以上のアンモニアを揮散し、気相へ移行することができ
る。
【０００８】アンモニア揮散工程から流出する水中に
は、なお少量のアンモニアが残存するので、第３工程の
液相アンモニア分解工程において、酸化剤を添加して触
媒の存在下にアンモニアを酸化分解する。添加する酸化
剤に特に制限はなく、例えば、亜硝酸ナトリウム、過酸
化水素、次亜塩素酸ナトリウムなどを挙げることができ
る。アンモニアは、これらの酸化剤と下記の式のごとく
反応して、無害な窒素ガスとなる。 ＮＨ3＋ＮａＮＯ2 → Ｎ2＋Ｈ2Ｏ＋ＮａＯＨ ２ＮＨ3＋３Ｈ2Ｏ2 → Ｎ2＋６Ｈ2Ｏ 酸化剤の添加量は、上記の式などから計算される反応当
量に相当する量又はわずかに過剰量であることが好まし
い。使用する触媒としては、例えば、チタニア、シリカ
アルミナ、アルミナなどの多孔質粒状触媒に、白金、ル
テニウム、パラジウムなどの貴金属を担持した触媒など
を挙げることができる。これらの中で、特に貴金属担持
チタニア触媒は、アンモニアの分解率が高いので好まし
い。液相アンモニア分解工程の反応温度は、１００〜１
８０℃であることが好ましく、１４０〜１７５℃である
ことがより好ましい。反応温度が１００℃未満である
と、反応が遅く、処理に長時間を要し、あるいはアンモ
ニアの分解率が十分に上がらないおそれがある。反応温
度が１８０℃を超えると、耐圧強度の大きい反応装置が
必要となる。反応形式は、触媒充填塔へ通水することが
好ましい。処理速度は、ＳＶ＝０.１〜２０hr-1である
ことが好ましく、ＳＶ＝１〜１０hr-1であることがより
好ましい。上記の条件で反応すれば、通常はＳＶを０.
１hr-1未満とする必要はなく、また、ＳＶが小さすぎる
と反応装置が大型化する。ＳＶが２０hr-1を超えると、
アンモニアの分解が十分に進まないおそれがある。液相
アンモニア分解工程において、通常９８％以上のアンモ
ニアが窒素ガスに変換され除去される。
は、なお少量のアンモニアが残存するので、第３工程の
液相アンモニア分解工程において、酸化剤を添加して触
媒の存在下にアンモニアを酸化分解する。添加する酸化
剤に特に制限はなく、例えば、亜硝酸ナトリウム、過酸
化水素、次亜塩素酸ナトリウムなどを挙げることができ
る。アンモニアは、これらの酸化剤と下記の式のごとく
反応して、無害な窒素ガスとなる。 ＮＨ3＋ＮａＮＯ2 → Ｎ2＋Ｈ2Ｏ＋ＮａＯＨ ２ＮＨ3＋３Ｈ2Ｏ2 → Ｎ2＋６Ｈ2Ｏ 酸化剤の添加量は、上記の式などから計算される反応当
量に相当する量又はわずかに過剰量であることが好まし
い。使用する触媒としては、例えば、チタニア、シリカ
アルミナ、アルミナなどの多孔質粒状触媒に、白金、ル
テニウム、パラジウムなどの貴金属を担持した触媒など
を挙げることができる。これらの中で、特に貴金属担持
チタニア触媒は、アンモニアの分解率が高いので好まし
い。液相アンモニア分解工程の反応温度は、１００〜１
８０℃であることが好ましく、１４０〜１７５℃である
ことがより好ましい。反応温度が１００℃未満である
と、反応が遅く、処理に長時間を要し、あるいはアンモ
ニアの分解率が十分に上がらないおそれがある。反応温
度が１８０℃を超えると、耐圧強度の大きい反応装置が
必要となる。反応形式は、触媒充填塔へ通水することが
好ましい。処理速度は、ＳＶ＝０.１〜２０hr-1である
ことが好ましく、ＳＶ＝１〜１０hr-1であることがより
好ましい。上記の条件で反応すれば、通常はＳＶを０.
１hr-1未満とする必要はなく、また、ＳＶが小さすぎる
と反応装置が大型化する。ＳＶが２０hr-1を超えると、
アンモニアの分解が十分に進まないおそれがある。液相
アンモニア分解工程において、通常９８％以上のアンモ
ニアが窒素ガスに変換され除去される。
【０００９】アンモニア揮散工程から排出されるアンモ
ニアを含有するガスは、空気ストリッピング法の場合は
そのまま、蒸気ストリッピング法の場合は酸素を供給す
るため空気を混合して、第４工程の気相アンモニア分解
工程に送る。気相アンモニア分解工程においては、次式
に示されるごとく、アンモニアを空気中の酸素により酸
化して無害な窒素ガスとする。 ４ＮＨ3＋３Ｏ2 → ２Ｎ2＋６Ｈ2Ｏ アンモニアの気相酸化分解に用いる触媒としては、例え
ば、チタニア、シリカアルミナ、アルミナなどの多孔質
粒状触媒に、白金、ルテニウム、パラジウムなどの貴金
属を担持した触媒などを挙げることができる。これらの
中で、特に白金担持触媒は、アンモニアの分解率が高い
ので好ましい。気相アンモニア分解工程の反応温度は、
２００〜４００℃であることが好ましい。反応温度が２
００℃未満であると、反応が遅く、処理に長時間を要
し、あるいはアンモニアの分解率が十分に上がらないお
それがある。反応温度が４００℃を超えると、設備に耐
熱材料が必要となり、かつエネルギー消費量が多くな
る。反応形式は、触媒充填塔へ通気することが好まし
く、空塔速度は、ＳＶ＝１０,０００〜５０,０００hr-1
であることが好ましい。ＳＶが１０,０００hr-1未満で
あると、反応装置が大型化する。ＳＶが５０,０００hr
-1を超えると、アンモニアの酸化分解が十分に進まない
おそれがある。
ニアを含有するガスは、空気ストリッピング法の場合は
そのまま、蒸気ストリッピング法の場合は酸素を供給す
るため空気を混合して、第４工程の気相アンモニア分解
工程に送る。気相アンモニア分解工程においては、次式
に示されるごとく、アンモニアを空気中の酸素により酸
化して無害な窒素ガスとする。 ４ＮＨ3＋３Ｏ2 → ２Ｎ2＋６Ｈ2Ｏ アンモニアの気相酸化分解に用いる触媒としては、例え
ば、チタニア、シリカアルミナ、アルミナなどの多孔質
粒状触媒に、白金、ルテニウム、パラジウムなどの貴金
属を担持した触媒などを挙げることができる。これらの
中で、特に白金担持触媒は、アンモニアの分解率が高い
ので好ましい。気相アンモニア分解工程の反応温度は、
２００〜４００℃であることが好ましい。反応温度が２
００℃未満であると、反応が遅く、処理に長時間を要
し、あるいはアンモニアの分解率が十分に上がらないお
それがある。反応温度が４００℃を超えると、設備に耐
熱材料が必要となり、かつエネルギー消費量が多くな
る。反応形式は、触媒充填塔へ通気することが好まし
く、空塔速度は、ＳＶ＝１０,０００〜５０,０００hr-1
であることが好ましい。ＳＶが１０,０００hr-1未満で
あると、反応装置が大型化する。ＳＶが５０,０００hr
-1を超えると、アンモニアの酸化分解が十分に進まない
おそれがある。
【００１０】アンモニアの気相酸化分解反応の際に、次
式で示される副反応などによりＮＯxが副生する場合が
ある。 ４ＮＨ3＋５Ｏ2 → ４ＮＯ＋６Ｈ2Ｏ 副生したＮＯxは、次式で示すごとく処理ガス中に残存
するアンモニアにより、あるいはアンモニアを含有する
ガスを加え、還元して無害な窒素ガスとすることができ
る。 ４ＮＯ＋４ＮＨ3＋Ｏ2 → ４Ｎ2＋６Ｈ2Ｏ ＮＯxのアンモニアによる還元反応に用いる触媒として
は、例えば、バナジウム−チタニア系触媒、銅を担持し
たゼオライト触媒などを挙げることができる。ＮＯxの
アンモニアによる還元反応の反応温度は、２５０〜４５
０℃であることが好ましい。反応温度が２５０℃未満で
あると、反応が遅く、処理に長時間を要し、あるいはＮ
Ｏxが十分に除去されないおそれがある。反応温度が４
５０℃を超えると、設備に耐熱材料が必要となり、かつ
エネルギー消費量が多くなる。反応形式は、触媒充填塔
へ通気することが好ましく、空塔速度は、ＳＶ＝３,０
００〜２０,０００hr-1であることが好ましい。ＳＶが
３,０００hr-1未満であると、反応装置が大型化する。
ＳＶが２０,０００hr-1を超えると、ＮＯxのアンモニア
による還元反応が十分に進まないおそれがある。本発明
の窒素化合物含有排水の処理方法によれば、発生するア
ンモニアの大部分を揮散処理により気相に移行し、空気
中の酸素により酸化分解して窒素ガスに変換するため、
従来の液相において酸化剤を添加して酸化分解する方法
に比べ、必要な酸化剤の量を大幅に低減することができ
る。また、液相において処理するアンモニアの量が減少
するので、反応速度が気相処理の場合に比べて低い液相
処理の負荷量が低減され、液相処理設備を小型化し、か
つ、処理水中の全窒素濃度を十分低下することができ
る。
式で示される副反応などによりＮＯxが副生する場合が
ある。 ４ＮＨ3＋５Ｏ2 → ４ＮＯ＋６Ｈ2Ｏ 副生したＮＯxは、次式で示すごとく処理ガス中に残存
するアンモニアにより、あるいはアンモニアを含有する
ガスを加え、還元して無害な窒素ガスとすることができ
る。 ４ＮＯ＋４ＮＨ3＋Ｏ2 → ４Ｎ2＋６Ｈ2Ｏ ＮＯxのアンモニアによる還元反応に用いる触媒として
は、例えば、バナジウム−チタニア系触媒、銅を担持し
たゼオライト触媒などを挙げることができる。ＮＯxの
アンモニアによる還元反応の反応温度は、２５０〜４５
０℃であることが好ましい。反応温度が２５０℃未満で
あると、反応が遅く、処理に長時間を要し、あるいはＮ
Ｏxが十分に除去されないおそれがある。反応温度が４
５０℃を超えると、設備に耐熱材料が必要となり、かつ
エネルギー消費量が多くなる。反応形式は、触媒充填塔
へ通気することが好ましく、空塔速度は、ＳＶ＝３,０
００〜２０,０００hr-1であることが好ましい。ＳＶが
３,０００hr-1未満であると、反応装置が大型化する。
ＳＶが２０,０００hr-1を超えると、ＮＯxのアンモニア
による還元反応が十分に進まないおそれがある。本発明
の窒素化合物含有排水の処理方法によれば、発生するア
ンモニアの大部分を揮散処理により気相に移行し、空気
中の酸素により酸化分解して窒素ガスに変換するため、
従来の液相において酸化剤を添加して酸化分解する方法
に比べ、必要な酸化剤の量を大幅に低減することができ
る。また、液相において処理するアンモニアの量が減少
するので、反応速度が気相処理の場合に比べて低い液相
処理の負荷量が低減され、液相処理設備を小型化し、か
つ、処理水中の全窒素濃度を十分低下することができ
る。
【００１１】
【実施例】以下に、実施例を挙げて本発明をさらに詳細
に説明するが、本発明はこれらの実施例によりなんら限
定されるものではない。 実施例１ モノエタノールアミン１０,０００mg／リットルを含む
水を調製し、pH１０.２の条件で、白金０.５重量％を担
持した平均粒径１.５mmのチタニア触媒５０mlを充填し
たカラムに、１７０℃において、５０ml／hrすなわちＳ
Ｖ１hr-1の流速で通液処理した。処理水中のアンモニア
性窒素の濃度は、２,２６０mg／リットルとなり、モノ
エタノールアミンの窒素成分は、ほぼ完全にアンモニア
性窒素に変換処理された。処理水１,０００mlを、pH１
０に調整したのち、内径５０mm、高さ１,５００mmのア
クリル樹脂製カラムに直径３mmのガラスビーズを充填し
た揮散処理塔に入れ、下部より散気管で空気を５０Ｎリ
ットル／分の速度で吹き込み、１時間処理した。処理後
の水中に残留するアンモニア性窒素の濃度は、１３６mg
／リットルであった。この処理水に、亜硝酸性窒素とア
ンモニア性窒素のモル比が１.０となるように亜硝酸ナ
トリウムを添加し、pH６.５に調整したのち、白金０.５
重量％を担持した平均粒径１.５mmのチタニア触媒５０m
lを充填したカラムに、１６５℃において、２００ml／h
rすなわちＳＶ４hr-1の流速で通液処理した。処理水中
のアンモニア性窒素の濃度は５mg／リットル以下、全窒
素濃度は１０mg／リットル以下であった。また、上記の
揮散処理において発生した揮散ガス中のアンモニアの平
均濃度は、１,１３０ppm（容量比）であった。γ−アル
ミナに白金０.５重量％を担持した酸化触媒を１５０ml
充填した内径５０mmのステンレス製反応器と、バナジウ
ム−チタニア系還元触媒を５００ml充填したステンレス
製反応器とを直結し、上記の揮散ガスを３３０℃に加温
したのち、酸化触媒に対し空塔速度（ＳＶ）２０,００
０hr-1、還元触媒に対し空塔速度（ＳＶ）６,０００hr
-1の流速で通した。処理ガス中のアンモニア濃度は１pp
m（容量比）以下、ＮＯX濃度は１７ppm（容量比）であ
った。 実施例２ ヒドラジン１０,０００mg／リットルを含む水を調製
し、pH１０の条件で、白金０.５重量％を担持した平均
粒径１.５mmのチタニア触媒５０mlを充填したカラム
に、９５℃において、５０ml／hrすなわちＳＶ１hr-1の
流速で通液処理した。処理水中のアンモニア性窒素の濃
度は、５,８３０mg／リットルとなった。処理水１,００
０mlを、pH１０に調整したのち、内径５０mm、高さ１,
５００mmのアクリル樹脂製カラムに直径３mmのガラスビ
ーズを充填した揮散処理塔に入れ、下部より散気管で空
気を５０Ｎリットル／分の速度で吹き込み、１時間処理
した。処理後の水中に残留するアンモニア性窒素の濃度
は、８０４mg／リットルであった。この処理水に、亜硝
酸性窒素とアンモニア性窒素のモル比が１.０となるよ
うに亜硝酸ナトリウムを添加し、pH６.５に調整したの
ち、白金０.５重量％を担持した平均粒径１.５mmのチタ
ニア触媒５０mlを充填したカラムに、１６５℃におい
て、１００ml／hrすなわちＳＶ４hr-1の流速で通液処理
した。処理水中のアンモニア性窒素の濃度は５mg／リッ
トル以下、全窒素濃度は１０mg／リットル以下であっ
た。また、上記の揮散処理において発生した揮散ガス中
のアンモニアの平均濃度は、２,６８０ppm（容量比）で
あった。γ−アルミナに白金０.５重量％を担持した酸
化触媒を１５０ml充填した内径５０mmのステンレス製反
応器と、バナジウム−チタニア系還元触媒を５００ml充
填したステンレス製反応器とを直結し、上記の揮散ガス
を３３０℃に加温したのち、酸化触媒に対し空塔速度
（ＳＶ）２０,０００hr-1、還元触媒に対し空塔速度
（ＳＶ）６,０００hr-1の流速で通した。処理ガス中の
アンモニア濃度は１ppm（容量比）以下、ＮＯX濃度は１
５ppm（容量比）であった。
に説明するが、本発明はこれらの実施例によりなんら限
定されるものではない。 実施例１ モノエタノールアミン１０,０００mg／リットルを含む
水を調製し、pH１０.２の条件で、白金０.５重量％を担
持した平均粒径１.５mmのチタニア触媒５０mlを充填し
たカラムに、１７０℃において、５０ml／hrすなわちＳ
Ｖ１hr-1の流速で通液処理した。処理水中のアンモニア
性窒素の濃度は、２,２６０mg／リットルとなり、モノ
エタノールアミンの窒素成分は、ほぼ完全にアンモニア
性窒素に変換処理された。処理水１,０００mlを、pH１
０に調整したのち、内径５０mm、高さ１,５００mmのア
クリル樹脂製カラムに直径３mmのガラスビーズを充填し
た揮散処理塔に入れ、下部より散気管で空気を５０Ｎリ
ットル／分の速度で吹き込み、１時間処理した。処理後
の水中に残留するアンモニア性窒素の濃度は、１３６mg
／リットルであった。この処理水に、亜硝酸性窒素とア
ンモニア性窒素のモル比が１.０となるように亜硝酸ナ
トリウムを添加し、pH６.５に調整したのち、白金０.５
重量％を担持した平均粒径１.５mmのチタニア触媒５０m
lを充填したカラムに、１６５℃において、２００ml／h
rすなわちＳＶ４hr-1の流速で通液処理した。処理水中
のアンモニア性窒素の濃度は５mg／リットル以下、全窒
素濃度は１０mg／リットル以下であった。また、上記の
揮散処理において発生した揮散ガス中のアンモニアの平
均濃度は、１,１３０ppm（容量比）であった。γ−アル
ミナに白金０.５重量％を担持した酸化触媒を１５０ml
充填した内径５０mmのステンレス製反応器と、バナジウ
ム−チタニア系還元触媒を５００ml充填したステンレス
製反応器とを直結し、上記の揮散ガスを３３０℃に加温
したのち、酸化触媒に対し空塔速度（ＳＶ）２０,００
０hr-1、還元触媒に対し空塔速度（ＳＶ）６,０００hr
-1の流速で通した。処理ガス中のアンモニア濃度は１pp
m（容量比）以下、ＮＯX濃度は１７ppm（容量比）であ
った。 実施例２ ヒドラジン１０,０００mg／リットルを含む水を調製
し、pH１０の条件で、白金０.５重量％を担持した平均
粒径１.５mmのチタニア触媒５０mlを充填したカラム
に、９５℃において、５０ml／hrすなわちＳＶ１hr-1の
流速で通液処理した。処理水中のアンモニア性窒素の濃
度は、５,８３０mg／リットルとなった。処理水１,００
０mlを、pH１０に調整したのち、内径５０mm、高さ１,
５００mmのアクリル樹脂製カラムに直径３mmのガラスビ
ーズを充填した揮散処理塔に入れ、下部より散気管で空
気を５０Ｎリットル／分の速度で吹き込み、１時間処理
した。処理後の水中に残留するアンモニア性窒素の濃度
は、８０４mg／リットルであった。この処理水に、亜硝
酸性窒素とアンモニア性窒素のモル比が１.０となるよ
うに亜硝酸ナトリウムを添加し、pH６.５に調整したの
ち、白金０.５重量％を担持した平均粒径１.５mmのチタ
ニア触媒５０mlを充填したカラムに、１６５℃におい
て、１００ml／hrすなわちＳＶ４hr-1の流速で通液処理
した。処理水中のアンモニア性窒素の濃度は５mg／リッ
トル以下、全窒素濃度は１０mg／リットル以下であっ
た。また、上記の揮散処理において発生した揮散ガス中
のアンモニアの平均濃度は、２,６８０ppm（容量比）で
あった。γ−アルミナに白金０.５重量％を担持した酸
化触媒を１５０ml充填した内径５０mmのステンレス製反
応器と、バナジウム−チタニア系還元触媒を５００ml充
填したステンレス製反応器とを直結し、上記の揮散ガス
を３３０℃に加温したのち、酸化触媒に対し空塔速度
（ＳＶ）２０,０００hr-1、還元触媒に対し空塔速度
（ＳＶ）６,０００hr-1の流速で通した。処理ガス中の
アンモニア濃度は１ppm（容量比）以下、ＮＯX濃度は１
５ppm（容量比）であった。
【００１２】
【発明の効果】本発明方法によれば、発生するアンモニ
アの大部分を揮散処理により気相に移行し、空気中の酸
素により酸化分解して窒素ガスに変換するため、従来の
液相において酸化剤を添加して酸化分解する方法に比
べ、必要な酸化剤の量を大幅に低減することができる。
また、液相において処理するアンモニアの量が減少する
ので、反応速度が気相処理の場合に比べて低い液相処理
の負荷量が低減され、液相処理設備が小型化され、か
つ、処理水中の全窒素濃度を十分低下することができ
る。
アの大部分を揮散処理により気相に移行し、空気中の酸
素により酸化分解して窒素ガスに変換するため、従来の
液相において酸化剤を添加して酸化分解する方法に比
べ、必要な酸化剤の量を大幅に低減することができる。
また、液相において処理するアンモニアの量が減少する
ので、反応速度が気相処理の場合に比べて低い液相処理
の負荷量が低減され、液相処理設備が小型化され、か
つ、処理水中の全窒素濃度を十分低下することができ
る。
【図１】図１は、本発明の工程系統図である。
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０２Ｆ 1/58 ＣＤＶ Ｃ０２Ｆ 1/58 ＺＡＢＰ ＺＡＢ Ｂ０１Ｄ 53/36 ＺＡＢＥ
Claims (1)
- 【請求項１】（１）窒素化合物含有排水を、触媒の存在
下に加熱処理して窒素化合物をアンモニアに分解する窒
素化合物分解工程、（２）窒素化合物分解工程処理水
を、アルカリ性領域において揮散処理して大部分のアン
モニアを気相に移行するアンモニア揮散工程、（３）ア
ンモニア揮散工程からの流出水に酸化剤を添加し、触媒
の存在下にアンモニアを酸化分解する液相アンモニア分
解工程、及び、（４）アンモニア揮散工程からの排出ガ
スを、触媒と接触させてアンモニアを酸化分解する気相
アンモニア分解工程、とからなる窒素化合物含有排水の
処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8245510A JPH1066985A (ja) | 1996-08-28 | 1996-08-28 | 窒素化合物含有排水の処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8245510A JPH1066985A (ja) | 1996-08-28 | 1996-08-28 | 窒素化合物含有排水の処理方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1066985A true JPH1066985A (ja) | 1998-03-10 |
Family
ID=17134761
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8245510A Pending JPH1066985A (ja) | 1996-08-28 | 1996-08-28 | 窒素化合物含有排水の処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH1066985A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2003039084A (ja) * | 2001-07-31 | 2003-02-12 | Kurita Water Ind Ltd | ヒドラジンとアンモニアを含む排水の処理方法 |
| JP2006051478A (ja) * | 2004-08-16 | 2006-02-23 | Kankyo Eng Co Ltd | ヘキサミン含有排水の処理方法 |
| JP2008127407A (ja) * | 2006-11-16 | 2008-06-05 | Mitsui Eng & Shipbuild Co Ltd | バイオガス精製システム |
| US10874451B2 (en) | 2016-02-29 | 2020-12-29 | Pulse Biosciences, Inc. | High-voltage analog circuit pulser and pulse generator discharge circuit |
| WO2022080399A1 (ja) * | 2020-10-16 | 2022-04-21 | 住友化学株式会社 | 廃水処理方法 |
-
1996
- 1996-08-28 JP JP8245510A patent/JPH1066985A/ja active Pending
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2003039084A (ja) * | 2001-07-31 | 2003-02-12 | Kurita Water Ind Ltd | ヒドラジンとアンモニアを含む排水の処理方法 |
| JP2006051478A (ja) * | 2004-08-16 | 2006-02-23 | Kankyo Eng Co Ltd | ヘキサミン含有排水の処理方法 |
| JP2008127407A (ja) * | 2006-11-16 | 2008-06-05 | Mitsui Eng & Shipbuild Co Ltd | バイオガス精製システム |
| US10874451B2 (en) | 2016-02-29 | 2020-12-29 | Pulse Biosciences, Inc. | High-voltage analog circuit pulser and pulse generator discharge circuit |
| WO2022080399A1 (ja) * | 2020-10-16 | 2022-04-21 | 住友化学株式会社 | 廃水処理方法 |
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