JPH09141095A - Ｓｎｇ製造用触媒材料及びｓｎｇ製造方法 - Google Patents
Ｓｎｇ製造用触媒材料及びｓｎｇ製造方法Info
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- JPH09141095A JPH09141095A JP7296569A JP29656995A JPH09141095A JP H09141095 A JPH09141095 A JP H09141095A JP 7296569 A JP7296569 A JP 7296569A JP 29656995 A JP29656995 A JP 29656995A JP H09141095 A JPH09141095 A JP H09141095A
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- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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- C07C1/02—Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon from oxides of a carbon
- C07C1/04—Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon from oxides of a carbon from carbon monoxide with hydrogen
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 一酸化炭素のみならず二酸化炭素からも簡易
な構成で比較的低温で高効率にＳＮＧを製造する。 【解決手段】 パラジウムとロジウムがそれぞれ金属酸
化物上に担持された触媒存在下で、二酸化炭素と一酸化
炭素の少なくともいずれかと水素など還元性ガスとを含
む原料ガスを加熱し、ＳＮＧを製造する。
な構成で比較的低温で高効率にＳＮＧを製造する。 【解決手段】 パラジウムとロジウムがそれぞれ金属酸
化物上に担持された触媒存在下で、二酸化炭素と一酸化
炭素の少なくともいずれかと水素など還元性ガスとを含
む原料ガスを加熱し、ＳＮＧを製造する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ＳＮＧ（代替天然
ガス）の製造用触媒材料及びＳＮＧ製造方法に関し、特
に二酸化炭素と一酸化炭素の少なくともいずれかと還元
性ガスを含む原料ガスから、一酸化炭素のみならず二酸
化炭素からも従来の触媒を用いた場合に比べ低温で高効
率かつ簡易にＳＮＧを製造する方法に関する。
ガス）の製造用触媒材料及びＳＮＧ製造方法に関し、特
に二酸化炭素と一酸化炭素の少なくともいずれかと還元
性ガスを含む原料ガスから、一酸化炭素のみならず二酸
化炭素からも従来の触媒を用いた場合に比べ低温で高効
率かつ簡易にＳＮＧを製造する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】二酸化炭素と一酸化炭素の少なくともい
ずれかと、水素のような還元性ガスとを含む原料ガスか
らＳＮＧを合成する方法としては、例えば特開平６−２
４８２７５号公報が知られている。特開平６−２４８２
７５号には、化石系炭化水素を原料にして水蒸気改質し
てメタンを主成分とする都市ガス用の代替天然ガスを製
造する装置において、一酸化炭素変成工程を出るガスを
処理して水素ガスを分離するＰＳＡ工程を付加し、低温
改質工程を出るガスと前記ＰＳＡ工程からのガスとをメ
タン化するメタネーション工程を設けたことを特徴とす
る代替天然ガスの製造装置である。
ずれかと、水素のような還元性ガスとを含む原料ガスか
らＳＮＧを合成する方法としては、例えば特開平６−２
４８２７５号公報が知られている。特開平６−２４８２
７５号には、化石系炭化水素を原料にして水蒸気改質し
てメタンを主成分とする都市ガス用の代替天然ガスを製
造する装置において、一酸化炭素変成工程を出るガスを
処理して水素ガスを分離するＰＳＡ工程を付加し、低温
改質工程を出るガスと前記ＰＳＡ工程からのガスとをメ
タン化するメタネーション工程を設けたことを特徴とす
る代替天然ガスの製造装置である。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】ところが、前記特開平
６−２４８２７５号では、メタネーション用の水素ガス
をＰＳＡ工程を用いてわざわざ分離供給する必要がある
など、工程数が多くなっている。前記特開平６−２４８
２７５号で、水素をわざわざ分離供給しているのは、メ
タネーション用に用いられているメタン化触媒（Ｎｉ触
媒）による二酸化炭素のメタン化の活性が小さいためで
ある。ＳＮＧ製造用触媒として従来用いられているＮｉ
系触媒では、二酸化炭素のメタン化能が一酸化炭素のそ
れよりも小さいため、一酸化炭素と二酸化炭素が併存し
ている場合、４００℃以上という高温で行わないと、専
ら一酸化炭素がメタン化され、二酸化炭素のメタン化は
事実上起こらないか、起こったとしても一酸化炭素のメ
タン化速度に比べて著しく小さいという問題があった。
６−２４８２７５号では、メタネーション用の水素ガス
をＰＳＡ工程を用いてわざわざ分離供給する必要がある
など、工程数が多くなっている。前記特開平６−２４８
２７５号で、水素をわざわざ分離供給しているのは、メ
タネーション用に用いられているメタン化触媒（Ｎｉ触
媒）による二酸化炭素のメタン化の活性が小さいためで
ある。ＳＮＧ製造用触媒として従来用いられているＮｉ
系触媒では、二酸化炭素のメタン化能が一酸化炭素のそ
れよりも小さいため、一酸化炭素と二酸化炭素が併存し
ている場合、４００℃以上という高温で行わないと、専
ら一酸化炭素がメタン化され、二酸化炭素のメタン化は
事実上起こらないか、起こったとしても一酸化炭素のメ
タン化速度に比べて著しく小さいという問題があった。
【０００４】そこで、本発明では、二酸化炭素のメタン
化速度が従来の触媒に比べて格段に大きい触媒を用いる
ことによって、従来の触媒を用いた場合に比べ低温の条
件でも、一酸化炭素のみならず二酸化炭素も常圧で高効
率にメタン化でき、またＰＳＡ工程等を用いて他から水
素を別途供給することなく、ＳＮＧを簡易な工程で製造
することを目的とする。
化速度が従来の触媒に比べて格段に大きい触媒を用いる
ことによって、従来の触媒を用いた場合に比べ低温の条
件でも、一酸化炭素のみならず二酸化炭素も常圧で高効
率にメタン化でき、またＰＳＡ工程等を用いて他から水
素を別途供給することなく、ＳＮＧを簡易な工程で製造
することを目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明の第１の発明は、
二酸化炭素と一酸化炭素の少なくともいずれかと、Ｈ2
やＮＨ3 のような還元性ガスを含有するガスよりＳＮＧ
（代替天然ガス）を製造するために用いられるＳＮＧ製
造用触媒材料であって、パラジウムとロジウムがそれぞ
れ金属酸化物上に担持した構成からなるＳＮＧ製造用触
媒材料である。
二酸化炭素と一酸化炭素の少なくともいずれかと、Ｈ2
やＮＨ3 のような還元性ガスを含有するガスよりＳＮＧ
（代替天然ガス）を製造するために用いられるＳＮＧ製
造用触媒材料であって、パラジウムとロジウムがそれぞ
れ金属酸化物上に担持した構成からなるＳＮＧ製造用触
媒材料である。
【０００６】第２の発明は、二酸化炭素と一酸化炭素の
少なくともいずれかと還元性ガスを含有するガスを、パ
ラジウムとロジウムがそれぞれ金属酸化物上に担持した
構成からなるＳＮＧ製造用触媒の存在下で加熱する工程
からなることを特徴とするＳＮＧ製造方法である。
少なくともいずれかと還元性ガスを含有するガスを、パ
ラジウムとロジウムがそれぞれ金属酸化物上に担持した
構成からなるＳＮＧ製造用触媒の存在下で加熱する工程
からなることを特徴とするＳＮＧ製造方法である。
【０００７】
【発明の実施の形態】初めに本発明のＳＮＧ製造用触媒
の合成方法の一実施例を示す。まず塩化ロジウム（III
）三水和物と塩化パラジウム（II）とを水にとかし、
この溶液に担体となる金属酸化物、例えば活性アルミナ
を加え加温し、ロジウムイオンとパラジウムイオンなど
金属イオンを金属酸化物に含浸させる。得られたパラジ
ウム，ロジウム金属イオン含浸アルミナを水素など還元
性ガス気流下で加熱処理し、パラジウム，ロジウムの金
属イオンを金属単体にまで還元し、本発明のＳＮＧ製造
用触媒であるＰｄ−Ｒｈ／Ａｌ2 Ｏ3 を合成した。
の合成方法の一実施例を示す。まず塩化ロジウム（III
）三水和物と塩化パラジウム（II）とを水にとかし、
この溶液に担体となる金属酸化物、例えば活性アルミナ
を加え加温し、ロジウムイオンとパラジウムイオンなど
金属イオンを金属酸化物に含浸させる。得られたパラジ
ウム，ロジウム金属イオン含浸アルミナを水素など還元
性ガス気流下で加熱処理し、パラジウム，ロジウムの金
属イオンを金属単体にまで還元し、本発明のＳＮＧ製造
用触媒であるＰｄ−Ｒｈ／Ａｌ2 Ｏ3 を合成した。
【０００８】パラジウム、ロジウムはそれぞれ担体の金
属酸化物の重量に対して、０．１〜１０％担持されてい
ることが望ましい。以下に示すＳＮＧ製造の実施例１，
２では、Ｐｄが１％、Ｒｈが３％担持されたＰｄ−Ｒｈ
／Ａｌ2 Ｏ3 を用いた。
属酸化物の重量に対して、０．１〜１０％担持されてい
ることが望ましい。以下に示すＳＮＧ製造の実施例１，
２では、Ｐｄが１％、Ｒｈが３％担持されたＰｄ−Ｒｈ
／Ａｌ2 Ｏ3 を用いた。
【０００９】次に、本発明の触媒を用いてＳＮＧを製造
する一実施例を以下に示す。
する一実施例を以下に示す。
【００１０】（実施例１）本発明によるＳＮＧ製造方法
の一実施例の工程を図１に示す。
の一実施例の工程を図１に示す。
【００１１】炭化水素（Ｃ4 Ｈ10など）１を出発原料と
し、炭化水素を水添脱硫工程２で脱硫し、プロセススチ
ーム３を加えた後低温水蒸気改質工程４、高温水蒸気改
質工程５を経て、表１に示されるようなＣＯ2 ，ＣＯ，
Ｈ2 を含む高温改質ガスを得る。
し、炭化水素を水添脱硫工程２で脱硫し、プロセススチ
ーム３を加えた後低温水蒸気改質工程４、高温水蒸気改
質工程５を経て、表１に示されるようなＣＯ2 ，ＣＯ，
Ｈ2 を含む高温改質ガスを得る。
【００１２】低温改質工程４では（１）式の反応が行わ
れ、高温改質工程５ではより多くのＨ2 を得るべく
（２）式の反応が行われる。
れ、高温改質工程５ではより多くのＨ2 を得るべく
（２）式の反応が行われる。
【００１３】 Ｃ4 Ｈ10＋４Ｈ2 Ｏ→４ＣＯ＋９Ｈ2 （１） ＣＯ＋Ｈ2 Ｏ→ＣＯ2 ＋Ｈ2 （２） 上記工程により得られた高温改質ガスを、空間速度３０
０００ｈ-1で本発明のＰｄ−Ｒｈ／Ａｌ2 Ｏ3 触媒に流
し、常圧、３４０℃で、高温改質ガス中のＣＯ及びＣＯ
2 を、同ガス中のＨ2 によってメタン化する（メタネー
ション工程６）。表１に、高温改質ガスと、メタネーシ
ョン工程６を経て生成したガスの組成比（％）を示す。
０００ｈ-1で本発明のＰｄ−Ｒｈ／Ａｌ2 Ｏ3 触媒に流
し、常圧、３４０℃で、高温改質ガス中のＣＯ及びＣＯ
2 を、同ガス中のＨ2 によってメタン化する（メタネー
ション工程６）。表１に、高温改質ガスと、メタネーシ
ョン工程６を経て生成したガスの組成比（％）を示す。
【００１４】
【表１】
【００１５】また、比較例として、本発明の触媒の代わ
りに従来のＮｉ触媒（活性アルミナにニッケルを４％担
持したＮｉ／Ａｌ2 Ｏ3 ）を用い、実施例１と同じ条件
で上記高温改質ガスをメタン化した結果を表２に示す。
りに従来のＮｉ触媒（活性アルミナにニッケルを４％担
持したＮｉ／Ａｌ2 Ｏ3 ）を用い、実施例１と同じ条件
で上記高温改質ガスをメタン化した結果を表２に示す。
【００１６】
【表２】
【００１７】さらに、Ｎｉ触媒を用いて温度条件のみを
４４０℃に変えて上記比較例１と同様に高温改質ガスを
メタン化した結果を表３に示す。
４４０℃に変えて上記比較例１と同様に高温改質ガスを
メタン化した結果を表３に示す。
【００１８】
【表３】
【００１９】表１と表３を比較すると、本発明による触
媒を用いた３４０℃での結果のほうが従来のＮｉ触媒を
用いた４４０℃での結果よりも良好であることがわか
る。このことから、本発明による触媒は従来の触媒より
低温で高効率に二酸化炭素や一酸化炭素をメタン化する
ことができることが明らかである。
媒を用いた３４０℃での結果のほうが従来のＮｉ触媒を
用いた４４０℃での結果よりも良好であることがわか
る。このことから、本発明による触媒は従来の触媒より
低温で高効率に二酸化炭素や一酸化炭素をメタン化する
ことができることが明らかである。
【００２０】本発明による触媒を用いることによって、
高温改質ガス中のＣＯ及びＣＯ2 を、同ガス中のＨ2 を
用いるだけで、従来よりも低温で表１に示すように一酸
化炭素のみならず二酸化炭素も高効率でメタン化でき、
これによってメタネーション工程用装置を従来よりも小
型化することや、初期加熱に必要なエネルギーを削減す
ることができる。
高温改質ガス中のＣＯ及びＣＯ2 を、同ガス中のＨ2 を
用いるだけで、従来よりも低温で表１に示すように一酸
化炭素のみならず二酸化炭素も高効率でメタン化でき、
これによってメタネーション工程用装置を従来よりも小
型化することや、初期加熱に必要なエネルギーを削減す
ることができる。
【００２１】メタネーション工程６を経て生じた上記生
成ガスは、９５％のメタンを含み、そのままＳＮＧ８と
して使用可能である。例えば、一酸化炭素を含まず、従
来のＬＰＧ（液化石油ガス）系都市ガスよりも高カロリ
ーの都市ガスとしてそのまま使用することができる。用
途によって熱量的に不足である場合や、より高いメタン
純度が望まれる場合には、さらに調熱工程７でＬＰＧ等
で増熱したり、又は未反応の二酸化炭素を吸収させる等
の工程を加えても良い。また、高温改質ガスの一部は、
脱硫工程２の水素供給用リサイクルガス９としてリサイ
クルしてもよい。
成ガスは、９５％のメタンを含み、そのままＳＮＧ８と
して使用可能である。例えば、一酸化炭素を含まず、従
来のＬＰＧ（液化石油ガス）系都市ガスよりも高カロリ
ーの都市ガスとしてそのまま使用することができる。用
途によって熱量的に不足である場合や、より高いメタン
純度が望まれる場合には、さらに調熱工程７でＬＰＧ等
で増熱したり、又は未反応の二酸化炭素を吸収させる等
の工程を加えても良い。また、高温改質ガスの一部は、
脱硫工程２の水素供給用リサイクルガス９としてリサイ
クルしてもよい。
【００２２】本実施例１では、炭化水素を出発原料と
し、ＣＯ2 ，ＣＯ，Ｈ2 を含むガスを得る工程も含めた
ＳＮＧ製造の実施例を示したが、ＣＯ2 とＣＯの少なく
ともいずれかと、Ｈ2 ，ＮＨ3 のような還元性ガスを含
むガスならば、ＳＮＧ製造の原料ガスとして使用でき、
図１の脱硫工程２、水蒸気改質工程４，５は必ずしも必
要としない。ＣＯ2 とＣＯの少なくともいずれかと、Ｈ
2 ，ＮＨ3 のような還元性ガスを含むガスとしては、例
えば焼却炉で発生するガス等がある。
し、ＣＯ2 ，ＣＯ，Ｈ2 を含むガスを得る工程も含めた
ＳＮＧ製造の実施例を示したが、ＣＯ2 とＣＯの少なく
ともいずれかと、Ｈ2 ，ＮＨ3 のような還元性ガスを含
むガスならば、ＳＮＧ製造の原料ガスとして使用でき、
図１の脱硫工程２、水蒸気改質工程４，５は必ずしも必
要としない。ＣＯ2 とＣＯの少なくともいずれかと、Ｈ
2 ，ＮＨ3 のような還元性ガスを含むガスとしては、例
えば焼却炉で発生するガス等がある。
【００２３】（実施例２）次に、本発明によるＳＮＧ製
造方法の別の一実施例を示す。
造方法の別の一実施例を示す。
【００２４】二酸化炭素と一酸化炭素、水素からなる表
３に示す各種原料ガス１，２，３を、空間速度３０００
０ｈ−１で流通し、上記実施例１と同じ触媒を用い、常
圧、３６０℃でメタネーション処理した結果を表４に示
す。
３に示す各種原料ガス１，２，３を、空間速度３０００
０ｈ−１で流通し、上記実施例１と同じ触媒を用い、常
圧、３６０℃でメタネーション処理した結果を表４に示
す。
【００２５】
【表４】
【００２６】また、その比較例３として、触媒のみを比
較例１で用いたＮｉ／Ａｌ2 Ｏ3 に変えて、実施例２と
同じ原料ガスを同じ条件でメタネーション処理した結果
を表５に示す。
較例１で用いたＮｉ／Ａｌ2 Ｏ3 に変えて、実施例２と
同じ原料ガスを同じ条件でメタネーション処理した結果
を表５に示す。
【００２７】
【表５】
【００２８】表４、表５から明らかなように、本発明の
触媒によれば、二酸化炭素と一酸化炭素の少なくともい
ずれかと、水素など還元性ガスを有するガスならば、特
に高温改質ガスに限らず、高効率でメタン化することが
できる。メタン化することにより生成したガスは、その
ままＳＮＧとして用いることができる。もちろん、必要
に応じてＬＰＧを添加する等の調熱工程によって増熱し
ても良い。
触媒によれば、二酸化炭素と一酸化炭素の少なくともい
ずれかと、水素など還元性ガスを有するガスならば、特
に高温改質ガスに限らず、高効率でメタン化することが
できる。メタン化することにより生成したガスは、その
ままＳＮＧとして用いることができる。もちろん、必要
に応じてＬＰＧを添加する等の調熱工程によって増熱し
ても良い。
【００２９】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、原
料ガス中の一酸化炭素のみならず二酸化炭素からも、低
温で高効率にＳＮＧを製造することができる。
料ガス中の一酸化炭素のみならず二酸化炭素からも、低
温で高効率にＳＮＧを製造することができる。
【００３０】また、その際に他から水素を供給する必要
がなく、原料ガス中の水素を用いるだけでよいため、従
来に比べ簡易な構成で高効率にＳＮＧを製造することが
できる。
がなく、原料ガス中の水素を用いるだけでよいため、従
来に比べ簡易な構成で高効率にＳＮＧを製造することが
できる。
【図１】本発明によるＳＮＧ製造過程を示す実施例１の
プロセス図である。
プロセス図である。
１ 原料炭化水素 ２ 脱硫工程 ３ プロセススチーム ４ 低温改質工程 ５ 高温改質工程 ６ メタネーション工程 ７ ＬＰＧ（液化石油ガス） ８ ＳＮＧ（代替天然ガス） ９ リサイクルガス
Claims (2)
- 【請求項１】二酸化炭素と一酸化炭素の少なくともいず
れかと還元性ガスを含有するガスよりＳＮＧを製造する
ために用いられるＳＮＧ製造用触媒材料であって、パラ
ジウムとロジウムをそれぞれ金属酸化物上に担持した構
成からなるＳＮＧ製造用触媒材料。 - 【請求項２】二酸化炭素と一酸化炭素の少なくともいず
れかと還元性ガスを含有するガスを、パラジウムとロジ
ウムをそれぞれ金属酸化物上に担持した構成からなるＳ
ＮＧ製造用触媒の存在下で加熱する工程からなることを
特徴とするＳＮＧ製造方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7296569A JP2885153B2 (ja) | 1995-09-18 | 1995-11-15 | Ｓｎｇ製造用触媒材料及びｓｎｇ製造方法 |
| US08/715,423 US6034031A (en) | 1995-09-18 | 1996-09-18 | Catalyst material for use in producing substitute natural gas and method for producing substitute natural gas |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7-238025 | 1995-09-18 | ||
| JP23802595 | 1995-09-18 | ||
| JP7296569A JP2885153B2 (ja) | 1995-09-18 | 1995-11-15 | Ｓｎｇ製造用触媒材料及びｓｎｇ製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09141095A true JPH09141095A (ja) | 1997-06-03 |
| JP2885153B2 JP2885153B2 (ja) | 1999-04-19 |
Family
ID=26533491
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7296569A Expired - Fee Related JP2885153B2 (ja) | 1995-09-18 | 1995-11-15 | Ｓｎｇ製造用触媒材料及びｓｎｇ製造方法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US6034031A (ja) |
| JP (1) | JP2885153B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100499860B1 (ko) * | 2002-08-29 | 2005-07-07 | (주)에너피아 | 고효율 합성가스 제조용 촉매를 이용한 합성가스의 제조공정 |
Families Citing this family (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7875250B2 (en) * | 2003-12-11 | 2011-01-25 | Umicore Ag & Co. Kg | Exhaust treatment device, and methods of making the same |
| US20080016768A1 (en) | 2006-07-18 | 2008-01-24 | Togna Keith A | Chemically-modified mixed fuels, methods of production and used thereof |
| US9157042B2 (en) | 2008-07-16 | 2015-10-13 | Kellogg Brown & Root Llc | Systems and methods for producing substitute natural gas |
| US9157043B2 (en) | 2008-07-16 | 2015-10-13 | Kellogg Brown & Root Llc | Systems and methods for producing substitute natural gas |
| US7955403B2 (en) * | 2008-07-16 | 2011-06-07 | Kellogg Brown & Root Llc | Systems and methods for producing substitute natural gas |
| US9132401B2 (en) | 2008-07-16 | 2015-09-15 | Kellog Brown & Root Llc | Systems and methods for producing substitute natural gas |
| CN103861599A (zh) * | 2012-12-17 | 2014-06-18 | 中国石油化工股份有限公司 | 一种煤制代用天然气催化剂及其制备方法 |
Citations (2)
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|---|---|---|---|---|
| JPS56131836A (en) * | 1980-03-21 | 1981-10-15 | Atsugi Motor Parts Co Ltd | Pressure plate for friction clutch and manufacture thereof |
| JPH0417100A (ja) * | 1990-05-11 | 1992-01-21 | Sumitomo Electric Ind Ltd | 交通情報収集提供システム |
Family Cites Families (11)
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