JPH09127290A - 核燃料ペレットの焼結方法 - Google Patents
核燃料ペレットの焼結方法Info
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- JPH09127290A JPH09127290A JP7287732A JP28773295A JPH09127290A JP H09127290 A JPH09127290 A JP H09127290A JP 7287732 A JP7287732 A JP 7287732A JP 28773295 A JP28773295 A JP 28773295A JP H09127290 A JPH09127290 A JP H09127290A
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- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
- G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
- G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
- G21C3/62—Ceramic fuel
- G21C3/623—Oxide fuels
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 窒素含有量を抑制して高品質かつ低廉なペレ
ットを製造する。 【解決手段】 核燃料圧粉体を、還元性ガス雰囲気で焼
結して、ペレットを製造する。還元性ガスとして、水素
ガスと窒素ガスの混合ガスに水蒸気を添加して用いる。
水素と窒素の混合ガスに対する水蒸気の添加量は、指標
となる露点−１５℃以上とすることで、ペレット中の窒
素含有量を規格値０．００７５％以下にできる。
ットを製造する。 【解決手段】 核燃料圧粉体を、還元性ガス雰囲気で焼
結して、ペレットを製造する。還元性ガスとして、水素
ガスと窒素ガスの混合ガスに水蒸気を添加して用いる。
水素と窒素の混合ガスに対する水蒸気の添加量は、指標
となる露点−１５℃以上とすることで、ペレット中の窒
素含有量を規格値０．００７５％以下にできる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、原子炉で用いられ
る核燃料ペレットの焼結方法に関する。
る核燃料ペレットの焼結方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、核燃料粉末から核燃料ペレットを
製造する方法は、原料となる核燃料粉末と最終的なペレ
ットとに要求される仕様に合わせて選定されることにな
るが、一般的には図３に示すような製造工程が採用され
ている。すなわち、原料となる核燃料粉末は、二酸化ウ
ラン、その他の酸化ウラン、酸化プルトニウム、酸化ト
リウムの１種または２種以上の混合粉末であり、さらに
中性子吸収物質として酸化ガドリニウムを加える場合も
ある。これらの原料粉末に潤滑剤等の添加物を混合した
後、予備成形して造粒粉を形成し、さらに潤滑剤と混合
する。造粒粉は金型プレスにより圧縮成形して圧粉体
（グリーンペレット）にする。圧粉体は、還元性ガス雰
囲気下で、１８００℃以下、好ましくは１６００〜１８
００℃で、５時間前後焼結される。焼結された二酸化ウ
ランペレットは、外周をセンタレスグラインダにより所
定寸法に研削された後、最終検査が行われる。ここで、
成形された圧粉体は焼結炉で還元性ガス雰囲気下で焼結
されるが、還元性ガスとしては、一般に純水素ガス、水
素−アルゴン混合ガス、水素−窒素混合ガスのいずれか
が使用される。
製造する方法は、原料となる核燃料粉末と最終的なペレ
ットとに要求される仕様に合わせて選定されることにな
るが、一般的には図３に示すような製造工程が採用され
ている。すなわち、原料となる核燃料粉末は、二酸化ウ
ラン、その他の酸化ウラン、酸化プルトニウム、酸化ト
リウムの１種または２種以上の混合粉末であり、さらに
中性子吸収物質として酸化ガドリニウムを加える場合も
ある。これらの原料粉末に潤滑剤等の添加物を混合した
後、予備成形して造粒粉を形成し、さらに潤滑剤と混合
する。造粒粉は金型プレスにより圧縮成形して圧粉体
（グリーンペレット）にする。圧粉体は、還元性ガス雰
囲気下で、１８００℃以下、好ましくは１６００〜１８
００℃で、５時間前後焼結される。焼結された二酸化ウ
ランペレットは、外周をセンタレスグラインダにより所
定寸法に研削された後、最終検査が行われる。ここで、
成形された圧粉体は焼結炉で還元性ガス雰囲気下で焼結
されるが、還元性ガスとしては、一般に純水素ガス、水
素−アルゴン混合ガス、水素−窒素混合ガスのいずれか
が使用される。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、焼結炉
内の雰囲気ガスとして純水素ガスや水素−アルゴン混合
ガスを使用した場合、水素及びアルゴンのガス価格が高
価であるため、ペレット製造コストを押し上げる原因と
なっている。そのため、水素ガスと、ガス価格が低廉な
窒素ガスとの混合ガスを使用することにより、ペレット
製造コストの低減化を図ることが可能であるが、雰囲気
ガスとして窒素−水素混合ガスを用いた場合、焼結され
たペレット中の不純物として窒素の含有量が増大すると
いう問題があった。
内の雰囲気ガスとして純水素ガスや水素−アルゴン混合
ガスを使用した場合、水素及びアルゴンのガス価格が高
価であるため、ペレット製造コストを押し上げる原因と
なっている。そのため、水素ガスと、ガス価格が低廉な
窒素ガスとの混合ガスを使用することにより、ペレット
製造コストの低減化を図ることが可能であるが、雰囲気
ガスとして窒素−水素混合ガスを用いた場合、焼結され
たペレット中の不純物として窒素の含有量が増大すると
いう問題があった。
【０００４】他方、ペレット中の窒素不純物の含有量に
関して規格が定められており、ＡＳＴＭ（アメリカ材料
試験協会） ＳＴＡＮＤＡＲＤＳ によれば、Ｕ０2ペ
レット、（Ｕ−Ｐｕ）０2ペレット及び（Ｇｄ−Ｕ）０2
ペ レットでは、窒素含有量の上限が、各々７５μｇ／
ｇ−Ｕ、７５μｇ／ｇ−（Ｕ＋Ｐｕ）、また高速増殖炉
用（Ｕ−Ｐｕ）０2ペレットでは、２００μｇ／ｇ−
（Ｕ＋Ｐｕ）と規定されている。 参照： -ASTM C 776-89 Standard Specification for Sintered
Uranium Dioxide Pellets -ASTM C 833-86 Standard Specification for Sintered
(Uranium Plutonium)Dioxde Pellets -ASTM C 922-89 Standard Specification for Sintered
Gadolinum oxide -Uranium Dioxde Pellets −ＡＳＴＭ Ｃ １００８−９２ Ｓｔａｎｄａｒｄ
Ｓｐｅｃｉｆｉｃａｔｉｏｎ ｆｏｒ Ｓｉｎｔｅｒｅ
ｄ（Ｕｒａｎｉｕｍ−Ｐｌｕｔｏｎｉｕｍ）Ｄｉｏｘｄ
ｅ Ｐｅｌｌｅｔｓ−Ｆａｓｔ Ｒｅａｃｔｏｒ Ｆｕ
ｅｌ また、日本でも、「発電用核燃料物質に関する技術基準
を定める省令（改正昭和６３年８月１日 通商産業省令
第３９号）」の第四条には、二酸化ウラン燃料材の窒素
の含有量のウランの含有量に対する百分率の値を、０．
００７５以下とすることと、規定されている。
関して規格が定められており、ＡＳＴＭ（アメリカ材料
試験協会） ＳＴＡＮＤＡＲＤＳ によれば、Ｕ０2ペ
レット、（Ｕ−Ｐｕ）０2ペレット及び（Ｇｄ−Ｕ）０2
ペ レットでは、窒素含有量の上限が、各々７５μｇ／
ｇ−Ｕ、７５μｇ／ｇ−（Ｕ＋Ｐｕ）、また高速増殖炉
用（Ｕ−Ｐｕ）０2ペレットでは、２００μｇ／ｇ−
（Ｕ＋Ｐｕ）と規定されている。 参照： -ASTM C 776-89 Standard Specification for Sintered
Uranium Dioxide Pellets -ASTM C 833-86 Standard Specification for Sintered
(Uranium Plutonium)Dioxde Pellets -ASTM C 922-89 Standard Specification for Sintered
Gadolinum oxide -Uranium Dioxde Pellets −ＡＳＴＭ Ｃ １００８−９２ Ｓｔａｎｄａｒｄ
Ｓｐｅｃｉｆｉｃａｔｉｏｎ ｆｏｒ Ｓｉｎｔｅｒｅ
ｄ（Ｕｒａｎｉｕｍ−Ｐｌｕｔｏｎｉｕｍ）Ｄｉｏｘｄ
ｅ Ｐｅｌｌｅｔｓ−Ｆａｓｔ Ｒｅａｃｔｏｒ Ｆｕ
ｅｌ また、日本でも、「発電用核燃料物質に関する技術基準
を定める省令（改正昭和６３年８月１日 通商産業省令
第３９号）」の第四条には、二酸化ウラン燃料材の窒素
の含有量のウランの含有量に対する百分率の値を、０．
００７５以下とすることと、規定されている。
【０００５】ところが、雰囲気ガスとして窒素−水素混
合ガスを用いた場合、焼結されたペレット中の窒素の含
有量が、０．００７５％を越えてしまうという問題があ
った。 本発明は、このような実情に鑑みて、還元性ガ
スとして水素−窒素混合ガスを用いた焼結方法であっ
て、焼結されたペレット中の窒素含有量を所定の許容量
以下に抑制できるようにした核燃料ペレットの焼結方法
を提供することを目的とする。
合ガスを用いた場合、焼結されたペレット中の窒素の含
有量が、０．００７５％を越えてしまうという問題があ
った。 本発明は、このような実情に鑑みて、還元性ガ
スとして水素−窒素混合ガスを用いた焼結方法であっ
て、焼結されたペレット中の窒素含有量を所定の許容量
以下に抑制できるようにした核燃料ペレットの焼結方法
を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は、核燃料圧粉体
を水素と窒素の混合ガスの雰囲気下で焼結する際、この
混合ガスに水蒸気を添加することで、焼結された核燃料
ペレット中の窒素含有量を抑制できるという知見に基づ
いて成され、更には、この混合ガスに対する水蒸気の添
加量、即ち、その指標となる露点を制御することによ
り、核燃料ペレット中の窒素不純物含有量をコントロー
ルできるという知見に基づいて成されたものである。す
なわち、本発明による核燃料ペレットの焼結方法は、成
形された核燃料粉末の圧粉体を還元性ガス雰囲気下で焼
結することによって核燃料ペレットを製造するようにし
た核燃料ペレットの焼結方法において、還元性ガスとし
て、水素と窒素の混合ガスに水蒸気を添加したことを特
徴とするものである。これによって、従来の水素と窒素
の混合ガスによる焼結方法では困難であった核燃料ペレ
ット中の窒素不純物含有量を所定値以下にコントロール
することが可能になり、低廉で高品質のペレットが製造
できる。
を水素と窒素の混合ガスの雰囲気下で焼結する際、この
混合ガスに水蒸気を添加することで、焼結された核燃料
ペレット中の窒素含有量を抑制できるという知見に基づ
いて成され、更には、この混合ガスに対する水蒸気の添
加量、即ち、その指標となる露点を制御することによ
り、核燃料ペレット中の窒素不純物含有量をコントロー
ルできるという知見に基づいて成されたものである。す
なわち、本発明による核燃料ペレットの焼結方法は、成
形された核燃料粉末の圧粉体を還元性ガス雰囲気下で焼
結することによって核燃料ペレットを製造するようにし
た核燃料ペレットの焼結方法において、還元性ガスとし
て、水素と窒素の混合ガスに水蒸気を添加したことを特
徴とするものである。これによって、従来の水素と窒素
の混合ガスによる焼結方法では困難であった核燃料ペレ
ット中の窒素不純物含有量を所定値以下にコントロール
することが可能になり、低廉で高品質のペレットが製造
できる。
【０００７】また、水素と窒素の混合ガスに対する水蒸
気の添加量は、その指標となる露点が−１５℃以上であ
ることを特徴とする。露点を−１５℃以上に制御した水
素と窒素の混合ガスを使用することにより、焼結した核
燃料ペレット中の窒素不純物含有量を規定値である０．
００７５％以下に確実にコントロールすることが可能で
ある。また、水素と窒素の混合ガスは、アンモニア分解
ガスによって得るようにしてもよい。水素ガスと窒素ガ
スの混合比は、どのような比率であっても、焼結された
ペレット中の窒素含有量を所期の目的の範囲内に抑える
ことが可能であるが、混合ガスとしてアンモニア分解ガ
スを用いるものとすれば、水素ガスと窒素ガスをミキシ
ングして混合ガスを製造する場合よりも一層低廉の混合
ガスが得られることになり、更に経済的である。尚、ア
ンモニア分解ガスの混合比率は、７５％水素：２５％窒
素となる。また、核燃料粉末は、ウラン酸化物粉末、あ
るいはウラン酸化物と稀土類酸化物またはプルトニウム
酸化物との混合粉末であってもよい。
気の添加量は、その指標となる露点が−１５℃以上であ
ることを特徴とする。露点を−１５℃以上に制御した水
素と窒素の混合ガスを使用することにより、焼結した核
燃料ペレット中の窒素不純物含有量を規定値である０．
００７５％以下に確実にコントロールすることが可能で
ある。また、水素と窒素の混合ガスは、アンモニア分解
ガスによって得るようにしてもよい。水素ガスと窒素ガ
スの混合比は、どのような比率であっても、焼結された
ペレット中の窒素含有量を所期の目的の範囲内に抑える
ことが可能であるが、混合ガスとしてアンモニア分解ガ
スを用いるものとすれば、水素ガスと窒素ガスをミキシ
ングして混合ガスを製造する場合よりも一層低廉の混合
ガスが得られることになり、更に経済的である。尚、ア
ンモニア分解ガスの混合比率は、７５％水素：２５％窒
素となる。また、核燃料粉末は、ウラン酸化物粉末、あ
るいはウラン酸化物と稀土類酸化物またはプルトニウム
酸化物との混合粉末であってもよい。
【０００８】
【発明の実施の態様】本発明の実施の態様による核燃料
ペレットの焼結方法では、成形された核燃料粉末の圧粉
体を還元性ガス雰囲気下で焼結することによって核燃料
ペレットを製造する際、還元性ガス（雰囲気ガス）とし
て、水素と窒素の混合ガスに水蒸気を添加したものを用
いる。混合ガスに関して、水素ガスと窒素ガスの混合比
率は、どのような比率でもよく、全ての混合比率の範囲
に亘って採用可能である。このような混合ガスの製造
は、通常、任意に設定された比率の水素ガスと窒素ガス
をミキシングすることによって行う。この場合、窒素ガ
スは水素ガスより安価であるから、混合比率を設定する
には、窒素ガスの含有量をできるだけ大きくすることが
経済的には好ましい。これとは別に、アンモニア分解ガ
スによって、水素と窒素の混合ガスを製造するようにし
てもよい。この場合、アンモニア分解ガス組成は、水素
７５％：窒素２５％であり、混合ガスも同一の比率にな
る。アンモニア分解ガスを用いれば、水素ガスと窒素ガ
スをミキシングして同一比率の混合ガスを製造する場合
よりもガスの価格が２／３程度になる利点がある。
ペレットの焼結方法では、成形された核燃料粉末の圧粉
体を還元性ガス雰囲気下で焼結することによって核燃料
ペレットを製造する際、還元性ガス（雰囲気ガス）とし
て、水素と窒素の混合ガスに水蒸気を添加したものを用
いる。混合ガスに関して、水素ガスと窒素ガスの混合比
率は、どのような比率でもよく、全ての混合比率の範囲
に亘って採用可能である。このような混合ガスの製造
は、通常、任意に設定された比率の水素ガスと窒素ガス
をミキシングすることによって行う。この場合、窒素ガ
スは水素ガスより安価であるから、混合比率を設定する
には、窒素ガスの含有量をできるだけ大きくすることが
経済的には好ましい。これとは別に、アンモニア分解ガ
スによって、水素と窒素の混合ガスを製造するようにし
てもよい。この場合、アンモニア分解ガス組成は、水素
７５％：窒素２５％であり、混合ガスも同一の比率にな
る。アンモニア分解ガスを用いれば、水素ガスと窒素ガ
スをミキシングして同一比率の混合ガスを製造する場合
よりもガスの価格が２／３程度になる利点がある。
【０００９】次に、この混合ガスに対する水蒸気の添加
量は、その指標となる露点が−１５℃以上となるように
設定すればよい。露点を−１５℃以上に制御すること
で、ペレット中の窒素不純物含有量を、上述した規格値
である０．００７５％以下に制御できることになる。露
点が−１５℃より小さいと、ペレット中の窒素不純物含
有量が規格値０．００７５％を越える欠点がある。尚、
水素と窒素の混合ガスに水蒸気を添加する方法として
は、通常工業的に使用されている方法を採用でき、例え
ばバブリング槽の所定温度に設定した純水中に水素ガス
または窒素ガス或いは水素−窒素の混合ガスを通気バブ
リングすることにより加湿する方法、水素ガスまたは窒
素ガス或いは水素−窒素の混合ガスに所定の比率にて水
蒸気を添加する方法などがある。
量は、その指標となる露点が−１５℃以上となるように
設定すればよい。露点を−１５℃以上に制御すること
で、ペレット中の窒素不純物含有量を、上述した規格値
である０．００７５％以下に制御できることになる。露
点が−１５℃より小さいと、ペレット中の窒素不純物含
有量が規格値０．００７５％を越える欠点がある。尚、
水素と窒素の混合ガスに水蒸気を添加する方法として
は、通常工業的に使用されている方法を採用でき、例え
ばバブリング槽の所定温度に設定した純水中に水素ガス
または窒素ガス或いは水素−窒素の混合ガスを通気バブ
リングすることにより加湿する方法、水素ガスまたは窒
素ガス或いは水素−窒素の混合ガスに所定の比率にて水
蒸気を添加する方法などがある。
【００１０】上述のように、所定比率の水素と窒素の混
合ガスに水蒸気を添加した雰囲気ガス下で、焼結温度１
６００〜１８００℃、焼結時間２〜８時間で、核燃料圧
粉体を焼結する。この焼結の過程において、下式（１）
のような平衡反応が起こっていると考えられる。但し、
ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅは適宜の分子数を示す。
合ガスに水蒸気を添加した雰囲気ガス下で、焼結温度１
６００〜１８００℃、焼結時間２〜８時間で、核燃料圧
粉体を焼結する。この焼結の過程において、下式（１）
のような平衡反応が起こっていると考えられる。但し、
ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅは適宜の分子数を示す。
【００１１】
【数１】
【００１２】すなわち、水蒸気を添加しない水素と窒素
の混合ガスの雰囲気下で焼結した場合、（１）式の右方
向の窒化ウランが生成する反応に偏り、焼結ペレット中
の窒素含有率が高くなる。一方、水蒸気を添加した水素
と窒素の混合ガスの雰囲気下で焼結した場合、左方向の
窒化ウランが分解する反応に偏り、焼結ペレット中の窒
素含有率が制御されることが明らかになった。したがっ
て、核燃料圧粉体を水素と窒素の混合ガスの雰囲気下で
焼結する際、水素と窒素の混合ガスに対する水蒸気の添
加量を制御することにより、焼結された核燃料ペレット
中の窒素不純物含有量を任意にコントロールできること
が可能になる。そして、ペレット中の窒素含有量を規格
値０．００７５％以下に抑制できる。
の混合ガスの雰囲気下で焼結した場合、（１）式の右方
向の窒化ウランが生成する反応に偏り、焼結ペレット中
の窒素含有率が高くなる。一方、水蒸気を添加した水素
と窒素の混合ガスの雰囲気下で焼結した場合、左方向の
窒化ウランが分解する反応に偏り、焼結ペレット中の窒
素含有率が制御されることが明らかになった。したがっ
て、核燃料圧粉体を水素と窒素の混合ガスの雰囲気下で
焼結する際、水素と窒素の混合ガスに対する水蒸気の添
加量を制御することにより、焼結された核燃料ペレット
中の窒素不純物含有量を任意にコントロールできること
が可能になる。そして、ペレット中の窒素含有量を規格
値０．００７５％以下に抑制できる。
【００１３】上述のように、本実施の形態によれば、核
燃料圧粉体の焼結時の雰囲気ガスを水素と窒素の混合ガ
スとすることで、ペレットの製造コストを低廉にするこ
とができると共に、ペレット中の窒素の含有量を規定の
０．００７５％以下に抑制できる。尚、混合ガスの製造
について、アンモニア分解ガスを用いれば、更にペレッ
トの製造コストを低下させることができる。
燃料圧粉体の焼結時の雰囲気ガスを水素と窒素の混合ガ
スとすることで、ペレットの製造コストを低廉にするこ
とができると共に、ペレット中の窒素の含有量を規定の
０．００７５％以下に抑制できる。尚、混合ガスの製造
について、アンモニア分解ガスを用いれば、更にペレッ
トの製造コストを低下させることができる。
【００１４】
【実施例】以下、本発明の実施例について、説明する。 〈実施例１〉フッ化ウラニル水溶液からＡＤＵ法により
製造した二酸化ウラン粉末に、空隙率調整用のポアフォ
ーマー及びステアリン酸亜鉛等の潤滑剤を添加して混合
した。混合した粉末は造粒操作を経た後、金型プレスに
より圧縮成形して核燃料圧粉体とした。この圧粉体は、
焼結炉にて７５％水素−２５％窒素混合ガスの雰囲気中
において、１７５０℃で、５時間焼結した。焼結炉の雰
囲気ガスは、その水蒸気量の指標となる露点を−４０℃
〜＋５０℃の範囲になるように加湿・制御した。本実施
例において、混合ガスの露点と、焼結されたペレット中
の窒素含有量の関係は図１のようになる。図１に示され
た結果から、水素−窒素混合ガスの加湿度（露点）を制
御することにより焼結ペレット中の窒素含有量を制御す
ることが可能である。しかも、露点が−１５℃の時のペ
レット中の窒素含有量が０．００７５％となる。そのた
め、露点を−１５℃以上に制御することにより、ペレッ
ト中の窒素含有量を０．００７５％以下にコントロール
できるといえる。
製造した二酸化ウラン粉末に、空隙率調整用のポアフォ
ーマー及びステアリン酸亜鉛等の潤滑剤を添加して混合
した。混合した粉末は造粒操作を経た後、金型プレスに
より圧縮成形して核燃料圧粉体とした。この圧粉体は、
焼結炉にて７５％水素−２５％窒素混合ガスの雰囲気中
において、１７５０℃で、５時間焼結した。焼結炉の雰
囲気ガスは、その水蒸気量の指標となる露点を−４０℃
〜＋５０℃の範囲になるように加湿・制御した。本実施
例において、混合ガスの露点と、焼結されたペレット中
の窒素含有量の関係は図１のようになる。図１に示され
た結果から、水素−窒素混合ガスの加湿度（露点）を制
御することにより焼結ペレット中の窒素含有量を制御す
ることが可能である。しかも、露点が−１５℃の時のペ
レット中の窒素含有量が０．００７５％となる。そのた
め、露点を−１５℃以上に制御することにより、ペレッ
ト中の窒素含有量を０．００７５％以下にコントロール
できるといえる。
【００１５】〈実施例２〉フッ化ウラニル水溶液からＡ
ＤＵ法により製造した二酸化ウラン粉末に、空隙率調整
用のポアフォーマー及びステアリン酸亜鉛等の潤滑剤を
添加して混合した。混合した粉末は造粒操作を経た後、
金型プレスにより圧縮成形して核燃料圧粉体とした。こ
の圧粉体は、焼結炉において、４％水素−９６％窒素、
２５水素％−７５％窒素、５０％水素−５０％窒素、７
５％水素−２５％窒素等の、各種比率の水素−窒素混合
ガスの雰囲気中において、そして比較例として純水素ガ
スの雰囲気中において、１７５０℃で、５時間それぞれ
焼結した。焼結炉の雰囲気ガスは、その水蒸気量の指標
となる露点を＋１５℃になるように加湿・制御した。水
素−窒素混合ガスの組成（水素％）と焼結されたペレッ
ト中の窒素含有量との関係は、図２に示すものとなり、
水素−窒素混合ガスの組成が、４％水素から７５％水素
の範囲において、ペレット中の窒素含有量はいずれも
０．００１０％以下であり、規格値以下であった。な
お、比較例としての純水素ガスの場合は、窒素含有量が
０．０００３％であった。
ＤＵ法により製造した二酸化ウラン粉末に、空隙率調整
用のポアフォーマー及びステアリン酸亜鉛等の潤滑剤を
添加して混合した。混合した粉末は造粒操作を経た後、
金型プレスにより圧縮成形して核燃料圧粉体とした。こ
の圧粉体は、焼結炉において、４％水素−９６％窒素、
２５水素％−７５％窒素、５０％水素−５０％窒素、７
５％水素−２５％窒素等の、各種比率の水素−窒素混合
ガスの雰囲気中において、そして比較例として純水素ガ
スの雰囲気中において、１７５０℃で、５時間それぞれ
焼結した。焼結炉の雰囲気ガスは、その水蒸気量の指標
となる露点を＋１５℃になるように加湿・制御した。水
素−窒素混合ガスの組成（水素％）と焼結されたペレッ
ト中の窒素含有量との関係は、図２に示すものとなり、
水素−窒素混合ガスの組成が、４％水素から７５％水素
の範囲において、ペレット中の窒素含有量はいずれも
０．００１０％以下であり、規格値以下であった。な
お、比較例としての純水素ガスの場合は、窒素含有量が
０．０００３％であった。
【００１６】〈実施例３〉フッ化ウラニル水溶液からＡ
ＤＵ法により製造した二酸化ウラン粉末に、空隙率調整
用のポアフォーマー及びステアリン酸亜鉛等の潤滑剤を
添加して混合した。混合した粉末は造粒操作を経た後、
金型プレスにより圧縮成形して核燃料圧粉体とした。こ
の圧粉体は、焼結炉において水素５０％−窒素５０％の
混合ガスの雰囲気中において、そして比較例として純水
素ガスの雰囲気中において、以下のように、１６００、
１６５０、１７００、１７５０、１８００℃で、２、
３、５、８時間それぞれ焼結した。焼結炉の雰囲気ガス
は、その水蒸気量の指標となる露点を＋１５℃になるよ
うに加湿・制御した。各焼結条件において製造した焼結
ペレットの窒素含有量は、表１に示すように、いずれも
０．００１０％以下であった。
ＤＵ法により製造した二酸化ウラン粉末に、空隙率調整
用のポアフォーマー及びステアリン酸亜鉛等の潤滑剤を
添加して混合した。混合した粉末は造粒操作を経た後、
金型プレスにより圧縮成形して核燃料圧粉体とした。こ
の圧粉体は、焼結炉において水素５０％−窒素５０％の
混合ガスの雰囲気中において、そして比較例として純水
素ガスの雰囲気中において、以下のように、１６００、
１６５０、１７００、１７５０、１８００℃で、２、
３、５、８時間それぞれ焼結した。焼結炉の雰囲気ガス
は、その水蒸気量の指標となる露点を＋１５℃になるよ
うに加湿・制御した。各焼結条件において製造した焼結
ペレットの窒素含有量は、表１に示すように、いずれも
０．００１０％以下であった。
【００１７】
【表１】
【００１８】〈実施例４〉ＩＤＲ法、ＡＵＤ法及び硝酸
ウラニル溶液からのＡＤＵ法により製造した二酸化ウラ
ン粉末に、空隙率調整用のポアファーマー及びステアリ
ン酸亜鉛等の潤滑剤を添加して混合した。混合した粉末
は造粒操作を経た後、金型プレスにより圧縮成形して核
燃料圧粉体とした。この圧粉体は焼結炉にて、５０％−
５０％窒素混合ガスの雰囲気中において、そして比較例
として純水素ガスの雰囲気中において、１７５０℃で、
５時間それぞれ焼結した。焼結炉の雰囲気ガスは、その
水蒸気量の指標となる露点を＋１５℃になるように加湿
・制御した。製造された焼結ペレットの窒素含有量は、
表２に示すものとなり、表に示されない純水素ガスの雰
囲気によるものも含めて、いずれも０．００１０％以下
であった。
ウラニル溶液からのＡＤＵ法により製造した二酸化ウラ
ン粉末に、空隙率調整用のポアファーマー及びステアリ
ン酸亜鉛等の潤滑剤を添加して混合した。混合した粉末
は造粒操作を経た後、金型プレスにより圧縮成形して核
燃料圧粉体とした。この圧粉体は焼結炉にて、５０％−
５０％窒素混合ガスの雰囲気中において、そして比較例
として純水素ガスの雰囲気中において、１７５０℃で、
５時間それぞれ焼結した。焼結炉の雰囲気ガスは、その
水蒸気量の指標となる露点を＋１５℃になるように加湿
・制御した。製造された焼結ペレットの窒素含有量は、
表２に示すものとなり、表に示されない純水素ガスの雰
囲気によるものも含めて、いずれも０．００１０％以下
であった。
【００１９】
【表２】
【００２０】〈実施例５〉二酸化ウラン粉末に６重量％
酸化ガドリニア粉末を混合した粉末に、空隙率調整用の
ポアフォーマー及びステアリン酸亜鉛等の潤滑剤を添加
して混合した。混合した粉末は造粒操作を経た後、金型
プレスにより圧縮成形して核燃料圧粉体とした。この圧
粉体は、焼結炉にて５０％水素−５０％窒素混合ガスの
雰囲気中において、１７５０℃で、５時間焼結した。焼
結炉の雰囲気ガスは、その水蒸気量の指標となる露点を
＋１５℃になるように加湿・制御した。製造された焼結
ペレットの窒素含有量は０．０００７％であった。
酸化ガドリニア粉末を混合した粉末に、空隙率調整用の
ポアフォーマー及びステアリン酸亜鉛等の潤滑剤を添加
して混合した。混合した粉末は造粒操作を経た後、金型
プレスにより圧縮成形して核燃料圧粉体とした。この圧
粉体は、焼結炉にて５０％水素−５０％窒素混合ガスの
雰囲気中において、１７５０℃で、５時間焼結した。焼
結炉の雰囲気ガスは、その水蒸気量の指標となる露点を
＋１５℃になるように加湿・制御した。製造された焼結
ペレットの窒素含有量は０．０００７％であった。
【００２１】なお、上記の各実施例では、二酸化ウラン
粉末と、二酸化ウラン及び酸化ガドリニウムの混合粉末
を原料としたが、上記実施例の製造方法を適用すること
より、二酸化ウランに酸化プルトニウムを５重量％以下
混合させて、核燃料圧粉体を形成するようにしてもよ
く、その他各種の核燃料圧粉体の焼結に本発明を採用で
きる。
粉末と、二酸化ウラン及び酸化ガドリニウムの混合粉末
を原料としたが、上記実施例の製造方法を適用すること
より、二酸化ウランに酸化プルトニウムを５重量％以下
混合させて、核燃料圧粉体を形成するようにしてもよ
く、その他各種の核燃料圧粉体の焼結に本発明を採用で
きる。
【００２２】
【発明の効果】本発明に係る核燃料ペレットの焼結方法
は、核燃料粉末を焼結する際の還元性ガスとして、水素
と窒素の混合ガスに水蒸気を添加したものであるから、
従来の水素と窒素の混合ガスによる焼結方法では困難で
あった核燃料ペレット中の窒素不純物含有量の抑制を確
実に行うことができ、低廉で高品質のペレットを製造で
きる。また、水素と窒素の混合ガスに対する水蒸気の添
加量を、その指標となる露点が−１５℃以上であるよう
にしたから、確実に核燃料ペレット中の窒素不純物含有
量を所定の規定値以下に抑制することができる。また、
水素と窒素の混合ガスは、アンモニア分解ガスによって
得るようにしたから、水素ガスと窒素ガスをミキシング
して混合ガスを得る場合と比較して、その製造コストは
一層低廉になる。
は、核燃料粉末を焼結する際の還元性ガスとして、水素
と窒素の混合ガスに水蒸気を添加したものであるから、
従来の水素と窒素の混合ガスによる焼結方法では困難で
あった核燃料ペレット中の窒素不純物含有量の抑制を確
実に行うことができ、低廉で高品質のペレットを製造で
きる。また、水素と窒素の混合ガスに対する水蒸気の添
加量を、その指標となる露点が−１５℃以上であるよう
にしたから、確実に核燃料ペレット中の窒素不純物含有
量を所定の規定値以下に抑制することができる。また、
水素と窒素の混合ガスは、アンモニア分解ガスによって
得るようにしたから、水素ガスと窒素ガスをミキシング
して混合ガスを得る場合と比較して、その製造コストは
一層低廉になる。
【図１】本発明の実施例１によってペレットを焼結した
場合の、混合ガス中の水蒸気添加量の指標となる露点
と、焼結されたペレット中の窒素含有量との関係を示す
グラフである。
場合の、混合ガス中の水蒸気添加量の指標となる露点
と、焼結されたペレット中の窒素含有量との関係を示す
グラフである。
【図２】本発明の実施例２によってペレットを焼結した
場合の、混合ガス中の水素の組成比率と、焼結されたペ
レット中の窒素含有量との関係を示すグラフである。
場合の、混合ガス中の水素の組成比率と、焼結されたペ
レット中の窒素含有量との関係を示すグラフである。
【図３】原料粉末から核燃料ペレットが製造されるまで
の工程を示す図である。
の工程を示す図である。
Claims (3)
- 【請求項１】 成形された核燃料粉末を還元性ガス雰囲
気で焼結することにより核燃料ペレットを製造する方法
において、前記還元性ガスは、水素と窒素の混合ガスに
水蒸気を添加したものであることを特徴とする核燃料ペ
レットの焼結方法。 - 【請求項２】 前記水素と窒素の混合ガスに対する水蒸
気の添加量は、その指標となる露点が−１５℃以上であ
ることを特徴とする請求項１記載の焼結方法。 - 【請求項３】 前記水素と窒素の混合ガスは、アンモニ
ア分解ガスによって得るようにしたことを特徴とする請
求項１又は２記載の焼結方法。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7287732A JPH09127290A (ja) | 1995-11-06 | 1995-11-06 | 核燃料ペレットの焼結方法 |
| US08/706,833 US5762838A (en) | 1995-11-06 | 1996-09-03 | Method of producing nuclear fuel pellet |
| EP96306389A EP0772204A1 (en) | 1995-11-06 | 1996-09-03 | Method of producing nuclear fuel pellet |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7287732A JPH09127290A (ja) | 1995-11-06 | 1995-11-06 | 核燃料ペレットの焼結方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09127290A true JPH09127290A (ja) | 1997-05-16 |
Family
ID=17721043
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7287732A Pending JPH09127290A (ja) | 1995-11-06 | 1995-11-06 | 核燃料ペレットの焼結方法 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5762838A (ja) |
| EP (1) | EP0772204A1 (ja) |
| JP (1) | JPH09127290A (ja) |
Families Citing this family (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7666470B1 (en) | 2003-10-24 | 2010-02-23 | Areva Np Inc. | Process for manufacturing enhanced thermal conductivity oxide nuclear fuel and the nuclear fuel |
| KR101029616B1 (ko) * | 2009-11-23 | 2011-04-15 | 한국수력원자력 주식회사 | 봉삽입 소결에 의한 환형 핵연료 소결체 제조 방법 |
| US8774344B1 (en) | 2011-02-10 | 2014-07-08 | Neucon Technology, Llc | Tri-isotropic (TRISO) based light water reactor fuel |
| US20130322590A1 (en) * | 2011-11-19 | 2013-12-05 | Francesco Venneri | Extension of methods to utilize fully ceramic micro-encapsulated fuel in light water reactors |
| FR3030500B1 (fr) * | 2014-12-18 | 2019-07-05 | Areva Nc | Procede de fabrication d'une pastille d'au moins un oxyde metallique, son utilisation comme combustible nucleaire |
| US10109381B2 (en) | 2015-06-22 | 2018-10-23 | Battelle Energy Alliance, Llc | Methods of forming triuranium disilicide structures, and related fuel rods for light water reactors |
| CN109300560B (zh) * | 2018-11-01 | 2024-05-14 | 中国原子能科学研究院 | 一种混合氧化物芯块烧结气氛氧势控制装置 |
Family Cites Families (15)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| NL243509A (ja) * | 1958-09-18 | |||
| US3953556A (en) * | 1973-01-12 | 1976-04-27 | The United States Of America As Represented By The United States Energy Research And Development Administration | Method of preparing uranium nitride or uranium carbonitride bodies |
| CA1023935A (en) * | 1975-02-28 | 1978-01-10 | Her Majesty In Right Of Canada As Represented By Atomic Energy Of Canada Limited | Preparation of mixed oxide nuclear fuel |
| US4061700A (en) * | 1975-09-10 | 1977-12-06 | General Electric Company | Fugitive binder for nuclear fuel materials |
| DE2611750C3 (de) * | 1976-03-19 | 1979-08-09 | Alkem Gmbh, 6450 Hanau | Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstofftabletten |
| US4174938A (en) * | 1977-02-04 | 1979-11-20 | Westinghouse Electric Corp. | Remote nuclear green pellet processing apparatus |
| DE2855166C2 (de) * | 1978-12-20 | 1982-05-27 | Kraftwerk Union AG, 4330 Mülheim | Verfahren zur Herstellung von oxidischen Kernbrennstoffkörpern |
| DE2939415C2 (de) * | 1979-09-28 | 1981-11-26 | Kraftwerk Union AG, 4330 Mülheim | Verfahren zur Herstellung von hochdichten oxidischen Kernbrennstoffkörpern |
| US4383953A (en) * | 1980-01-21 | 1983-05-17 | General Electric Company | Method of improving the green strength of nuclear fuel pellets |
| US4389341A (en) * | 1981-06-15 | 1983-06-21 | General Electric Company | Fugitive binder-containing nuclear fuel material and method of production |
| JPS62180292A (ja) * | 1986-02-04 | 1987-08-07 | 三菱原子力工業株式会社 | 核燃料ペレツト焼結炉の加湿水素雰囲気制御装置 |
| ES2018182B3 (ja) * | 1986-03-24 | 1991-04-01 | ||
| GB8724514D0 (en) * | 1987-10-20 | 1987-11-25 | British Nuclear Fuels Plc | Production of ceramic nuclear fuel pellets |
| US4869866A (en) * | 1987-11-20 | 1989-09-26 | General Electric Company | Nuclear fuel |
| GB8920112D0 (en) * | 1989-09-06 | 1989-10-18 | British Nuclear Fuels Plc | Nuclear fuel bodies and the production thereof |
-
1995
- 1995-11-06 JP JP7287732A patent/JPH09127290A/ja active Pending
-
1996
- 1996-09-03 US US08/706,833 patent/US5762838A/en not_active Expired - Fee Related
- 1996-09-03 EP EP96306389A patent/EP0772204A1/en not_active Withdrawn
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| EP0772204A1 (en) | 1997-05-07 |
| US5762838A (en) | 1998-06-09 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20010515 |