JPH0849531A - Reducing device for nox in engine exhaust gas - Google Patents
Reducing device for nox in engine exhaust gasInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は、エンジンの排ガスに含
まれる窒素酸化物（以下、ＮＯｘという。）を触媒によ
り低減する装置に関する。更に詳しくは車両用エンジン
の排ガス中のＮＯｘ低減装置に関するものである。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to an apparatus for reducing nitrogen oxides (hereinafter referred to as NOx) contained in engine exhaust gas with a catalyst. More specifically, it relates to a device for reducing NOx in exhaust gas of a vehicle engine.
【０００２】[0002]
【従来の技術】この種のＮＯｘ低減装置として、銅イオ
ン交換ゼオライト触媒によるＮＯｘの低減技術が提案さ
れている（岩本正和；自動車技術，Ｖｏｌ．４５，Ｎ
ｏ．１１，１９９１）。このＮＯｘの低減技術によれ
ば、銅イオン交換ゼオライト触媒上で酸素と炭化水素が
共存すると、主として３００〜５００℃の温度範囲でＮ
Ｏの選択還元が高効率で触媒的に進行し、ディーゼルエ
ンジン、希薄燃焼方式ガソリンエンジン等の排ガス浄化
が可能になる。2. Description of the Related Art As this type of NOx reduction device, a NOx reduction technique using a copper ion-exchanged zeolite catalyst has been proposed (Iwamoto, Masakazu; Automotive Technology, Vol. 45, N.
o. 11, 1991). According to this NOx reduction technology, when oxygen and hydrocarbon coexist on a copper ion-exchanged zeolite catalyst, N is mainly increased in the temperature range of 300 to 500 ° C.
The selective reduction of O proceeds catalytically with high efficiency, and it becomes possible to purify exhaust gas from diesel engines, lean-burn gasoline engines and the like.
【０００３】上記ＮＯｘ低減装置を車両に搭載可能にし
た装置として、本出願人はエンジン排ガスの触媒による
ＮＯｘ低減装置を特許出願した（特開昭５−２２２９２
３）。このエンジン排ガスの触媒によるＮＯｘ低減装置
では、エンジンの排気管に銅イオン交換ゼオライトによ
り構成されるＮＯｘ触媒が設けられ、このＮＯｘ触媒の
排ガス上流側に噴射ノズルがＮＯｘ触媒に向って設けら
れ、この噴射ノズルに還元剤供給手段が炭化水素系還元
剤である炭素数３〜１０の低分子量の炭化水素を供給す
るように構成される。還元剤供給手段は貯留タンクに貯
えられた液状の炭化水素を圧送ポンプが液送管を介して
圧送し、この圧送された炭化水素をその炭素数を減少す
るようにリアクタが改質し、改質された炭化水素と改質
されなかった炭化水素とを炭化水素分離室が分離し、更
に改質された炭化水素をコンプレッサが気送管を介して
噴射ノズルに圧送するように構成される。The applicant of the present invention has filed a patent application for a NOx reduction device using a catalyst of engine exhaust gas as a device capable of mounting the NOx reduction device on a vehicle (JP-A-5-22292).
3). In this NOx reduction device using a catalyst for engine exhaust gas, an NOx catalyst composed of copper ion-exchanged zeolite is provided in the exhaust pipe of the engine, and an injection nozzle is provided upstream of the exhaust gas of the NOx catalyst toward the NOx catalyst. The reducing agent supply means is configured to supply a low molecular weight hydrocarbon having 3 to 10 carbon atoms, which is a hydrocarbon-based reducing agent, to the injection nozzle. In the reducing agent supply means, the liquid hydrocarbon stored in the storage tank is pressure-fed by the pressure feed pump through the liquid feed pipe, and the reactor is reformed so as to reduce the carbon number of the pressure-fed hydrocarbon. The hydrocarbon separation chamber separates the reformed hydrocarbons from the reformed hydrocarbons, and the compressor is further configured to pump the reformed hydrocarbons to the injection nozzle through the pneumatic pipe.
【０００４】このように構成されたエンジン排ガスの触
媒によるＮＯｘ低減装置では、炭化水素系還元剤が成分
組成の点でＮＯｘのＮ2への転化率が低い高沸点の炭化
水素を含む軽油等であっても、リアクタで改質し、炭化
水素分離室で精製分離して、有効な炭化水素還元剤を選
択的に取出し噴射ノズルから噴射するため、ＮＯｘ触媒
上で排ガス中のＮＯｘが効率良くＮ2に転化するように
なっている。In the NOx reduction device using the catalyst for the engine exhaust gas thus constructed, the hydrocarbon-based reducing agent is a light oil containing a high-boiling hydrocarbon having a low NOx conversion rate to N 2 in terms of the composition of components. Even if there is, since it is reformed in the reactor, refined and separated in the hydrocarbon separation chamber, and an effective hydrocarbon reducing agent is selectively taken out and injected from the injection nozzle, NOx in the exhaust gas is efficiently converted to N 2 on the NOx catalyst. It is designed to be converted to 2 .
【０００５】[0005]
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記従来のエ
ンジン排ガスの触媒によるＮＯｘ低減装置では、高いＮ
Ｏｘの選択還元機能がある反面、分子構造上、水と共存
するとＮＯｘ触媒の活性金属に水分が吸着し、水分を吸
着するとＮＯｘの選択還元機能が低下する不具合があっ
た。また硫黄酸化物が共存するとＮＯｘ触媒の活性金属
に硫黄酸化物が吸着し、硫黄酸化物を吸着するとＮＯｘ
の選択還元機能が低下する問題点があった。更に、７０
０℃以上になるとＮＯｘ触媒の活性金属が劣化してしま
う欠点があった。However, in the conventional NOx reduction device using the catalyst of the engine exhaust gas, the high N
Although it has a selective reduction function for Ox, due to its molecular structure, when it coexists with water, water adsorbs on the active metal of the NOx catalyst, and when it adsorbs water, the NOx selective reduction function deteriorates. When sulfur oxides coexist, sulfur oxides are adsorbed on the active metal of the NOx catalyst, and when sulfur oxides are adsorbed, NOx is adsorbed.
However, there was a problem that the selective reduction function of was reduced. Furthermore, 70
There was a drawback that the active metal of the NOx catalyst deteriorates at 0 ° C or higher.
【０００６】本発明の目的は、水や硫黄酸化物との共存
下でも、また高温下でも安定してかつ高い効率で排ガス
に含まれるＮＯｘを低減し得るエンジン排ガス中のＮＯ
ｘ低減装置を提供することにある。The object of the present invention is to reduce NOx contained in exhaust gas stably and highly efficiently even in the presence of water and sulfur oxides and at high temperatures.
It is to provide an x reduction device.
【０００７】[0007]
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明の構成を、実施例に対応する図１、図３及び図
４を用いて説明する。本発明の第１は、図１示すように
エンジン１０の排気管１２に設けられＮＯｘ触媒１３を
収容する触媒コンバータ１４と、排気管１２のうちＮＯ
ｘ触媒１３の排ガス上流側に接続されＮＯｘ触媒１３に
向けて還元剤１６を噴射可能な噴射管１７と、噴射管１
７に還元剤１６を供給する還元剤供給手段１８とを備え
たエンジン排ガス中のＮＯｘ低減装置の改良である。そ
の特徴ある構成は、ＮＯｘ触媒１３が金属を担持しない
アルミナ、或いは白金、パラジウム、コバルト及び銅か
らなる群より選ばれた１種又は２種以上の金属を担持し
たアルミナであり、供給手段１８が軽油１９を貯留する
軽油タンク２１と水２２を貯留する水タンク２３と軽油
１９を水２２と反応させて還元剤として用いられる含酸
系化合物１６に改質する軽油改質手段２４とを備え、軽
油改質手段２４が白金、パラジウム及びロジウムからな
る群より選ばれた１種又は２種以上の金属を担持したア
ルミナ触媒２５又はチタニア触媒とこのアルミナ触媒又
はチタニア触媒を所定温度に加熱するヒータ２６とを有
するところにある。The structure of the present invention for achieving the above object will be described with reference to FIGS. 1, 3 and 4 corresponding to the embodiments. The first aspect of the present invention is that, as shown in FIG.
an injection pipe 17 connected to the exhaust gas upstream side of the x catalyst 13 and capable of injecting the reducing agent 16 toward the NOx catalyst 13;
7 is an improvement of the NOx reduction device in the engine exhaust gas, which is provided with a reducing agent supply means 18 for supplying the reducing agent 16 to 7. The characteristic structure is that the NOx catalyst 13 is an alumina that does not carry a metal, or an alumina that carries one or more metals selected from the group consisting of platinum, palladium, cobalt and copper, and the supply means 18 is A light oil tank 21 for storing light oil 19, a water tank 23 for storing water 22, and a light oil reforming means 24 for reacting the light oil 19 with water 22 to reform the acid-containing compound 16 used as a reducing agent are provided. The light oil reforming means 24 has an alumina catalyst 25 or a titania catalyst supporting one or more metals selected from the group consisting of platinum, palladium and rhodium and a heater 26 for heating the alumina catalyst or the titania catalyst to a predetermined temperature. It is where you have and.
【０００８】本発明の第２は、図３に示すようにＮＯｘ
触媒６３が白金又はパラジウムを担持したゼオライト、
アルミナ又はジルコニアであり、還元剤供給手段６８が
軽油１９を貯留する軽油タンク２１と軽油１９を還元剤
として用いられるアルケン類炭化水素６６又はアルキン
類炭化水素のいずれか一方又は双方に改質する軽油改質
手段２４とを備え、軽油改質手段２４が白金、パラジウ
ム及びロジウムからなる群より選ばれた１種又は２種以
上の金属を担持したアルミナ触媒２５又はチタニア触媒
とこのアルミナ触媒２５又はチタニア触媒を所定温度に
加熱するヒータ２６とを有するものである。本発明の第
３は、図４に示すようにＮＯｘ触媒８３が白金、パラジ
ウム、コバルト及び銅からなる群より選ばれた１種又は
２種以上の金属を担持したアルミナ又はゼオライトであ
り、還元剤供給手段８８が軽油１９を貯留する軽油タン
ク２１と空気を貯留するエアタンク８４と軽油１９を空
気と反応させて還元剤として用いられる含酸系化合物８
６に改質する軽油改質手段２４とを備え、軽油改質手段
２４が白金、パラジウム及びロジウムからなる群より選
ばれた１種又は２種以上の金属を担持したアルミナ触媒
２５又はチタニア触媒とこのアルミナ触媒２５又はチタ
ニア触媒を所定温度に加熱するヒータ２６とを有するも
のである。The second aspect of the present invention is NOx as shown in FIG.
Zeolite in which the catalyst 63 supports platinum or palladium,
A light oil that is alumina or zirconia, and the reducing agent supply means 68 reforms the light oil tank 21 storing the light oil 19 and the light oil 19 into one or both of the alkene hydrocarbon 66 and the alkyne hydrocarbon used as the reducing agent. An alumina catalyst 25 or a titania catalyst carrying one or more metals selected from the group consisting of platinum, palladium and rhodium and the alumina catalyst 25 or titania. And a heater 26 for heating the catalyst to a predetermined temperature. In the third aspect of the present invention, as shown in FIG. 4, the NOx catalyst 83 is an alumina or zeolite carrying one or more metals selected from the group consisting of platinum, palladium, cobalt and copper, and a reducing agent. The acid-containing compound 8 which is used as a reducing agent by causing the supply means 88 to react the gas oil tank 21 storing the gas oil 19 with the air tank 84 storing the air and the gas oil 19 with the air
And an alumina catalyst 25 or a titania catalyst carrying one or more metals selected from the group consisting of platinum, palladium and rhodium. It has a heater 26 for heating the alumina catalyst 25 or the titania catalyst to a predetermined temperature.
【０００９】[0009]
【作用】エンジン１０から排出された排ガスは排気管１
２を通り、噴射管１７から噴射された還元剤１６，６６
又は８６とともに触媒コンバータ１４に流入し、そこで
排ガス中のＮＯｘはＮＯｘ触媒１３により還元処理され
て無害のＮ2に転化した後、大気に放出される。噴射管
１７から噴射される還元剤１６，６６又は８６は、軽油
改質手段２４により軽油１９を含酸系化合物１６、アル
ケン類炭化水素６６、アルキン類炭化水素又は含酸系化
合物８６に改質されるため、高い効率でＮＯｘをＮ2に
転化する。Exhaust gas emitted from the engine 10 is exhaust pipe 1
Reducing agents 16, 66 injected from the injection pipe 17 through
Alternatively, the NOx in the exhaust gas is reduced with the NOx catalyst 13 and converted into harmless N 2 and then discharged into the atmosphere, together with 86 or 86. The reducing agent 16, 66 or 86 injected from the injection pipe 17 reforms the gas oil 19 into the acid-containing compound 16, the alkene hydrocarbon 66, the alkyne hydrocarbon or the acid-containing compound 86 by the gas oil reforming means 24. Therefore, NOx is converted to N 2 with high efficiency.
【００１０】[0010]
【実施例】次に本発明の第１実施例を図面に基づいて詳
しく説明する。図１に示すように、ディーゼルエンジン
１０の排気マニホルド１１には排気管１２が接続され
る。この排気管１２の途中にはＮＯｘ触媒１３が収容さ
れた触媒コンバータ１４が設けられる。この例では、Ｎ
Ｏｘ触媒１３は図示しないが多孔質のアルミナ担体にコ
バルトを担持することにより形成され、ＮＯｘを含酸系
化合物１６により還元する性質を有する。含酸系化合物
１６はこの例ではアルコール、ケトン、エステル、カル
ボン酸、エーテル、アルデヒド等である。排気管１２の
うちＮＯｘ触媒１３より上流側には上記含酸系化合物１
６をＮＯｘ触媒１３に噴射する噴射管１７の一端がＮＯ
ｘ触媒１３に向けて接続される。噴射管１７に還元剤で
ある含酸系化合物１６を供給する還元剤供給手段１８
は、軽油１９を貯留する軽油タンク２１と、水２２を貯
留する水タンク２３と、軽油１９を水２２と反応させて
含酸系化合物１６に改質する軽油改質手段２４とを備え
る。水タンク２３はタンク本体２３ａと、このタンク本
体２３ａに挿入されエアコン用の冷媒が通る螺旋状の冷
却管２３ｂとを有する。この冷却管２３ｂの外周面には
空気中の水蒸気が上記冷媒により冷却されて凝縮し水滴
となって付着し、この水滴が落下してタンク本体２３ａ
内に水２２が貯まるようになっている。DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS A first embodiment of the present invention will be described in detail with reference to the drawings. As shown in FIG. 1, an exhaust pipe 12 is connected to an exhaust manifold 11 of the diesel engine 10. A catalytic converter 14 accommodating a NOx catalyst 13 is provided in the middle of the exhaust pipe 12. In this example, N
Although not shown, the Ox catalyst 13 is formed by supporting cobalt on a porous alumina carrier and has a property of reducing NOx by the acid-containing compound 16. The acid-containing compound 16 is alcohol, ketone, ester, carboxylic acid, ether, aldehyde, etc. in this example. The above-mentioned acid-containing compound 1 is provided in the exhaust pipe 12 upstream of the NOx catalyst 13.
One end of the injection pipe 17 for injecting 6 into the NOx catalyst 13 is NO
x catalyst 13 is connected. A reducing agent supply means 18 for supplying the acid-containing compound 16 as a reducing agent to the injection pipe 17.
Is equipped with a light oil tank 21 for storing the light oil 19, a water tank 23 for storing the water 22, and a light oil reforming means 24 for reacting the light oil 19 with the water 22 to reform the acid-containing compound 16. The water tank 23 has a tank body 23a and a spiral cooling pipe 23b which is inserted into the tank body 23a and through which a refrigerant for an air conditioner passes. On the outer peripheral surface of the cooling pipe 23b, the water vapor in the air is cooled by the refrigerant and is condensed to be attached as water droplets.
Water 22 is stored inside.
【００１１】軽油改質手段２４は白金を担持したアルミ
ナ触媒２５と、アルミナ触媒２５を所定温度に加熱する
ヒータ２６とを有する。アルミナ触媒２５はペレット状
に形成され、ケース２７に充填される。このケース２７
の外周面には上記ヒータ２６が巻回され、更にケース２
７の外周面は断熱材２８により被包される。またケース
２７の内周面にはアルミナ触媒２５に対向して形成され
た多数の小孔２９ａを有する反応管２９が配設される。
反応管２９は上記軽油タンク２１及び水タンク２３に第
１パイプ３１及び第２パイプ３２を介してそれぞれ接続
され、ケース２７には噴射管１７の他端が接続される。
第１パイプ３１の途中には第１パイプ３１を開閉する第
１電磁弁３１ａと軽油タンク２１の軽油１９を反応管２
９に送る第１ポンプ３１ｂが設けられ、第２パイプ３２
の途中には第２パイプ３２を開閉する第２電磁弁３２ａ
と水タンク２３の水２２を反応管２９に送る第２ポンプ
３２ｂが設けられる。また噴射管１７の途中には含酸系
化合物１６の圧力を調整する調圧弁３３が設けられる。The light oil reforming means 24 has an alumina catalyst 25 carrying platinum and a heater 26 for heating the alumina catalyst 25 to a predetermined temperature. The alumina catalyst 25 is formed in a pellet shape and is filled in the case 27. This case 27
The heater 26 is wound around the outer peripheral surface of the
The outer peripheral surface of 7 is covered with a heat insulating material 28. Further, a reaction tube 29 having a large number of small holes 29a formed facing the alumina catalyst 25 is arranged on the inner peripheral surface of the case 27.
The reaction pipe 29 is connected to the light oil tank 21 and the water tank 23 via a first pipe 31 and a second pipe 32, respectively, and the case 27 is connected to the other end of the injection pipe 17.
In the middle of the first pipe 31, the first solenoid valve 31a for opening and closing the first pipe 31 and the light oil 19 in the light oil tank 21 are connected to the reaction pipe 2
9 is provided with a first pump 31b, and a second pipe 32
Second solenoid valve 32a for opening and closing the second pipe 32 in the middle of
And a second pump 32b for feeding the water 22 in the water tank 23 to the reaction tube 29. A pressure adjusting valve 33 for adjusting the pressure of the acid-containing compound 16 is provided in the middle of the injection pipe 17.
【００１２】排気管１２のうち噴射管１７が接続された
位置より排ガス上流側には熱電対により構成され排ガス
温度を検出する温度センサ３４が設けられ、エンジン１
０のクランク軸１０ａにはこのクランク軸１０ａの回転
速度を検出する回転センサ３６が設けられ、更にエンジ
ン１０に燃料を噴射する噴射ポンプ３７にはエンジン１
０の負荷を検出するロードレバー位置センサ３８が設け
られる。温度センサ３４、回転センサ３６及びロードレ
バー位置センサ３８の各検出出力はコントローラ３９の
制御入力に接続され、コントローラ３９の制御出力は第
１電磁弁３１ａ、第１ポンプ３１ｂ、第２電磁弁３２
ａ、第２ポンプ３２ｂ及び調圧弁３３に接続される。On the exhaust gas upstream side of the exhaust pipe 12 from the position where the injection pipe 17 is connected, there is provided a temperature sensor 34 composed of a thermocouple for detecting the exhaust gas temperature.
No. 0 crankshaft 10a is provided with a rotation sensor 36 for detecting the rotation speed of the crankshaft 10a, and an injection pump 37 for injecting fuel to the engine 10 is further provided with an engine 1
A load lever position sensor 38 that detects a zero load is provided. The detection outputs of the temperature sensor 34, the rotation sensor 36, and the load lever position sensor 38 are connected to the control input of the controller 39, and the control output of the controller 39 is the first solenoid valve 31a, the first pump 31b, and the second solenoid valve 32.
a, the second pump 32b, and the pressure regulating valve 33.
【００１３】またコントローラ３９の制御出力はサイリ
スタ４１を介してヒータ２６に接続される。ケース２７
には図示しないが温度センサが挿入され、この温度セン
サの検出出力はサイリスタ４１の制御入力に接続され
る。サイリスタ４１は上記温度センサの検出出力に基づ
いてケース２７内の温度を５００〜９００℃に制御す
る。コントローラ３９は図示しないメモリを備える。こ
のメモリにはエンジン１０の回転速度、負荷及び排ガス
温度に応じて噴射管１７からＮＯｘ触媒１３への含酸系
化合物１６の噴射圧が予め記憶され、コントローラ３９
はこの噴射圧に基づいて調圧弁３３、第１ポンプ３１ｂ
及び第２ポンプ３２ｂを制御する。The control output of the controller 39 is connected to the heater 26 via a thyristor 41. Case 27
Although not shown in the figure, a temperature sensor is inserted, and the detection output of this temperature sensor is connected to the control input of the thyristor 41. The thyristor 41 controls the temperature inside the case 27 to 500 to 900 ° C. based on the detection output of the temperature sensor. The controller 39 includes a memory (not shown). The injection pressure of the acid-containing compound 16 from the injection pipe 17 to the NOx catalyst 13 is stored in advance in this memory according to the rotation speed of the engine 10, the load, and the exhaust gas temperature, and the controller 39
Is based on this injection pressure, the pressure regulating valve 33, the first pump 31b
And controls the second pump 32b.
【００１４】このように構成されたエンジン排ガス中の
ＮＯｘ低減装置の動作を説明する。エンジン１０から排
出された排ガスは排気管１２を通り、噴射管１７からの
含酸系化合物１６の供給を受け、この含酸系化合物１６
の供給を受けた排ガスは触媒コンバータ１４に入り、Ｎ
Ｏｘ触媒１３で排ガス中のＮＯｘを還元処理して無害の
Ｎ2に転化した後、大気に放出される。ここで噴射管１
７から噴射される含酸系化合物１６は次の方法により軽
油１９を改質することにより得られる。軽油１９が軽油
タンク２１から第１ポンプ３１ｂにより反応管２９に送
られ、同時に水タンク２３から水２２が第２ポンプ３２
ｂにより反応管２９に送られる。このとき軽油改質手段
２４のケース２７内のアルミナ触媒２５はヒータ２６に
より５００〜９００℃に加熱されているので、反応管２
９の小孔２９ａからアルミナ触媒２５に向って噴射され
た軽油１９及び水２２はアルミナ触媒２５に接触して気
化し、軽油１９は水２２と反応して還元剤として用いら
れる炭素数１〜１０の低分子量の含酸系化合物１６に改
質される。この改質された含酸系化合物１６の圧力は調
圧弁３３により調圧されて噴射管１７からＮＯｘ触媒１
３に向って噴射される。この含酸系化合物１６は酸素を
含んでいるので、反応性が高くＮＯｘ触媒１３において
ＮＯｘをＮ2に高い効率で転化する。The operation of the NOx reduction device in the engine exhaust gas thus configured will be described. The exhaust gas discharged from the engine 10 passes through the exhaust pipe 12 and is supplied with the acid-containing compound 16 from the injection pipe 17, and the acid-containing compound 16 is supplied.
The exhaust gas supplied to the catalyst enters the catalytic converter 14,
The NOx in the exhaust gas is reduced by the Ox catalyst 13 to be converted into harmless N 2 and then released to the atmosphere. Here injection pipe 1
The acid-containing compound 16 injected from 7 is obtained by reforming the gas oil 19 by the following method. The light oil 19 is sent from the light oil tank 21 to the reaction tube 29 by the first pump 31b, and at the same time, the water 22 is supplied from the water tank 23 to the second pump 32.
It is sent to the reaction tube 29 by b. At this time, since the alumina catalyst 25 in the case 27 of the light oil reforming means 24 is heated to 500 to 900 ° C. by the heater 26, the reaction tube 2
Light oil 19 and water 22 injected toward the alumina catalyst 25 from the small holes 29a of 9 contact the alumina catalyst 25 and are vaporized, and the light oil 19 reacts with the water 22 and has 1 to 10 carbon atoms used as a reducing agent. Is modified to the low molecular weight acid-containing compound 16. The pressure of the reformed acid-containing compound 16 is regulated by the pressure regulating valve 33 so that the NOx catalyst 1 is discharged from the injection pipe 17.
It is injected toward 3. Since the acid-containing compound 16 contains oxygen, it has high reactivity and converts NOx to N 2 in the NOx catalyst 13 with high efficiency.
【００１５】また噴射管１７からＮＯｘ触媒１３に向っ
て噴射される含酸系化合物１６の噴射圧は次の方法によ
り制御される。コントローラ３９がセンサ３４，３６，
３８の検出出力によりエンジン１０の運転状態に応じて
メモリに記憶される排ガス中のＮＯｘ含有量に見合った
適量の含酸系化合物１６を読出し、この含酸系化合物１
６の量に応じて調圧弁３３、第１ポンプ３１ｂ及び第２
ポンプ３２ｂを制御して適量の含酸系化合物１６を噴射
管１７から供給する。具体的には、コントローラ３９は
エンジン１０が低速回転域で軽負荷のときには噴射圧を
小さくし、中高速回転域で中高負荷のときには噴射圧を
増大させるように制御する。The injection pressure of the acid-containing compound 16 injected from the injection pipe 17 toward the NOx catalyst 13 is controlled by the following method. The controller 39 uses the sensors 34, 36,
Based on the detection output of 38, an appropriate amount of the acid-containing compound 16 corresponding to the NOx content in the exhaust gas stored in the memory according to the operating state of the engine 10 is read out.
According to the amount of 6, the pressure regulating valve 33, the first pump 31b and the second
The pump 32b is controlled to supply an appropriate amount of the acid-containing compound 16 from the injection pipe 17. Specifically, the controller 39 controls so that the injection pressure is reduced when the engine 10 is in the low speed rotation range and the load is light, and is increased when the engine 10 is in the medium and high speed rotation range and the medium and high load.
【００１６】本実施例のＮＯｘ低減装置を通って大気に
放出された排ガス中に含まれるＮＯｘ濃度Ｐ1を排ガス
温度を変化させて測定した。また比較のため本明細書の
従来の技術に記載したエンジン排ガスの触媒によるＮＯ
ｘ低減装置（特開平５−２２２９２３）を通って大気に
放出された排ガス中に含まれるＮＯｘ濃度Ｐ2を排ガス
温度を変化させて測定した。更にＮＯｘ低減装置を通ら
ずに直接エンジンから排出される排ガス中に含まれるＮ
Ｏｘ濃度Ｐ0を排ガス温度を変化させて測定した。これ
らの測定結果より実施例のＮＯｘ浄化率（％）は（Ｐ0
−Ｐ1）×１００／Ｐ0で表され、比較例のＮＯｘ浄化率
（％）は（Ｐ0−Ｐ2）×１００／Ｐ0で表される。図２
に実施例のＮＯｘ浄化率を実線で示し、比較例のＮＯｘ
浄化率を破線で示す。図２より明らかなように、比較例
と比べて実施例のＮＯｘ浄化率は大幅に向上することが
判った。The NOx concentration P 1 contained in the exhaust gas discharged to the atmosphere through the NOx reduction device of this embodiment was measured by changing the exhaust gas temperature. Further, for comparison, the NO by the catalyst of the engine exhaust gas described in the prior art of this specification is used.
The NOx concentration P 2 contained in the exhaust gas discharged into the atmosphere through the x reduction device (Japanese Patent Laid-Open No. 5-222923) was measured by changing the exhaust gas temperature. Further, N contained in the exhaust gas directly discharged from the engine without passing through the NOx reduction device.
The Ox concentration P 0 was measured by changing the exhaust gas temperature. From these measurement results, the NOx purification rate (%) of the example is (P 0
−P 1 ) × 100 / P 0 , and the NOx purification rate (%) of the comparative example is represented by (P 0 −P 2 ) × 100 / P 0 . Figure 2
The NOx purification rate of the example is shown by the solid line in FIG.
The purification rate is shown by a broken line. As is apparent from FIG. 2, it was found that the NOx purification rate of the example was significantly improved as compared with the comparative example.
【００１７】図３は本発明の第２実施例を示す。図３に
おいて図１と同一符号は同一部品を示す。この例ではＮ
Ｏｘ触媒６３が白金を担持したゼオライトであり、還元
剤供給手段６８が軽油１９を貯留する軽油タンク２１
と、軽油１９を還元剤として用いられるアルケン類炭化
水素６６に改質する軽油改質手段２４とを備える。アル
ケン類炭化水素６６は分子内に二重結合を持っている。
このように構成されたエンジン排ガス中のＮＯｘ低減装
置の動作は、還元剤として化学反応に富みかつ種々の付
加反応や重合反応を行うアルケン類炭化水素６６が用い
られることを除いて、上記第１実施例と同様であるの
で、繰返しの説明を省略する。FIG. 3 shows a second embodiment of the present invention. 3, the same reference numerals as those in FIG. 1 indicate the same parts. N in this example
The Ox catalyst 63 is a zeolite carrying platinum, and the reducing agent supply means 68 is a gas oil tank 21 for storing gas oil 19.
And a light oil reforming means 24 for reforming the light oil 19 into an alkene hydrocarbon 66 used as a reducing agent. The alkene hydrocarbon 66 has a double bond in the molecule.
The operation of the NOx reduction device in the engine exhaust gas thus configured is the same as that of the first embodiment except that the reducing agent is an alkene hydrocarbon 66 that is rich in a chemical reaction and undergoes various addition reactions and polymerization reactions. Since it is similar to the embodiment, the repeated description is omitted.
【００１８】図４は本発明の第３実施例を示す。図４に
おいて図１と同一符号は同一部品を示す。この例ではＮ
Ｏｘ触媒１３がコバルトを担持したアルミナであり、還
元剤供給手段８８が軽油１９を貯留する軽油タンク２１
と、空気を貯留するエアタンク８４と、軽油１９を空気
と反応させて還元剤として用いられる含酸系化合物８６
に改質する軽油改質手段２４とを備える。含酸系化合物
８６はこの例ではケトン、アルコール、エステル、カル
ボン酸、エーテル、アルデヒド等である。エアタンク８
４は第３パイプ９３を介して反応管２９に接続され、第
３パイプ９３の途中にはコントローラ３９により制御さ
れる第３電磁弁９３ａが設けられる。このように構成さ
れたエンジン排ガス中のＮＯｘ低減装置の動作は、還元
剤として酸素を含む含酸系化合物８６が用いられること
を除いて、上記第１実施例と同様であるので、繰返しの
説明を省略する。FIG. 4 shows a third embodiment of the present invention. 4, the same reference numerals as those in FIG. 1 indicate the same parts. N in this example
The Ox catalyst 13 is alumina carrying cobalt, and the reducing agent supply means 88 is a gas oil tank 21 for storing gas oil 19.
An air tank 84 for storing air, and an acid-containing compound 86 used as a reducing agent by reacting the light oil 19 with air.
And a light oil reforming means 24 for reforming the gas oil. In this example, the acid-containing compound 86 is a ketone, alcohol, ester, carboxylic acid, ether, aldehyde or the like. Air tank 8
4 is connected to the reaction tube 29 via the third pipe 93, and a third electromagnetic valve 93a controlled by the controller 39 is provided in the middle of the third pipe 93. The operation of the NOx reduction device in the engine exhaust gas thus configured is the same as that of the above-mentioned first embodiment except that the oxygen-containing compound 86 containing oxygen is used as the reducing agent, and therefore the repeated description will be given. Is omitted.
【００１９】なお、上記第１実施例ではＮＯｘ触媒とし
てコバルトを担持したアルミナを挙げたが、白金、パラ
ジウム及び銅からなる群より選ばれた１種又は２種以上
の金属を担持したアルミナでもよく、或いは金属を担持
しないアルミナでもよい。また、上記第２実施例ではＮ
Ｏｘ触媒として白金を担持したゼオライトを挙げたが、
パラジウムを担持したゼオライトでもよく、或いは白金
又はパラジウムを担持したアルミナ又はジルコニアでも
よい。また、上記第２実施例では軽油改質手段により軽
油を還元剤として用いられるアルケン類炭化水素に改質
したが、軽油改質手段により軽油を還元剤として用いら
れるアルキン類炭化水素のみに、又はアルケン類炭化水
素及びアルキン類炭化水素の双方に改質してもよい。ア
ルキン類炭化水素は分子内に三重結合を持ち、化学反応
に富みかつ種々の付加反応容易に行う性質を有する。In the first embodiment described above, alumina supporting cobalt was used as the NOx catalyst, but alumina supporting one or more metals selected from the group consisting of platinum, palladium and copper may be used. Alternatively, alumina which does not carry a metal may be used. In the second embodiment, N
As the Ox catalyst, the zeolite carrying platinum was mentioned,
It may be zeolite supporting palladium, or alumina or zirconia supporting platinum or palladium. Further, in the second embodiment, the light oil reforming means reforms the light oil into the alkene hydrocarbons used as the reducing agent, but the light oil reforming means changes only the alkyne hydrocarbons using the light oil as the reducing agent, or It may be reformed into both alkene hydrocarbons and alkyne hydrocarbons. The alkyne hydrocarbon has a triple bond in the molecule, is rich in chemical reactions, and has the property of easily performing various addition reactions.
【００２０】また、上記第３実施例ではＮＯｘ触媒とし
てコバルトを担持したアルミナを挙げたが、白金、パラ
ジウム及び銅からなる群より選ばれた１種又は２種以上
の金属を担持したアルミナでもよく、或いは白金、パラ
ジウム、コバルト及び銅からなる群より選ばれた１種又
は２種以上の金属を担持したゼオライトでもよい。更
に、上記第１〜第３実施例では軽油改質手段のケースに
白金を担持したペレット状のアルミナ触媒を充填した例
を挙げたが、軽油改質手段のケースにはパラジウムを担
持したペレット状のアルミナ触媒、或いは白金又はパラ
ジウムを担持したペレット状のチタニア触媒を充填して
もよく、また上記ケースにはペレット状ではなく、ハニ
カム状の触媒を充填してもよい。In the third embodiment, although the alumina supporting cobalt as the NOx catalyst is mentioned, the alumina supporting one or more metals selected from the group consisting of platinum, palladium and copper may be used. Alternatively, it may be a zeolite carrying one or more metals selected from the group consisting of platinum, palladium, cobalt and copper. Further, in the above-mentioned first to third embodiments, an example in which the case of the light oil reforming means is filled with the pellet-shaped alumina catalyst carrying platinum is described. The alumina catalyst or the titania catalyst in the form of pellets carrying platinum or palladium may be filled, and the case may be filled with a catalyst in the form of honeycomb instead of the form of pellets.
【００２１】[0021]
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、Ｎ
Ｏｘ触媒として金属を担持しないアルミナ、或いは白
金、パラジウム、コバルト及び銅からなる群より選ばれ
た１種又は２種以上の金属を担持したアルミナを用い、
軽油改質手段が軽油を水と反応させて含酸系化合物に改
質し、この含酸系化合物を還元剤としてＮＯｘ触媒に噴
射するように構成したので、水分や硫黄酸化物のＮＯｘ
触媒の活性金属への吸着によりＮＯｘの選択還元機能が
低下する銅イオン交換ゼオライトを用いた従来のエンジ
ン排ガスの触媒によるＮＯｘ低減装置と比較して、水や
硫黄酸化物の共存下でも安定してかつ高い効率で排ガス
に含まれるＮＯｘを低減できる。また７００℃以上にな
るとＮＯｘ触媒の活性金属が劣化してしまう銅イオン交
換ゼオライトを用いた従来のエンジン排ガスの触媒によ
るＮＯｘ低減装置と比較して、本発明ではＮＯｘ触媒と
して金属を担持しないアルミナを用いた場合、高温時に
おける触媒の劣化が著しく減少する。更にＮＯｘ触媒と
して白金又はパラジウムを担持したゼオライト、アルミ
ナ又はジルコニアを用い、かつ軽油改質手段が軽油を還
元剤として用いられるアルケン類炭化水素又はアルキン
類炭化水素に改質するように構成しても、上記と同様の
効果が得られ、またＮＯｘ触媒として白金、パラジウ
ム、コバルト及び銅からなる群より選ばれた１種又は２
種以上の金属を担持したアルミナ又はゼオライトを用
い、かつ軽油改質手段が軽油を空気と反応させて還元剤
として用いられる含酸系化合物に改質するように構成し
ても、上記と同様の効果が得られる。As described above, according to the present invention, N
As the Ox catalyst, alumina which does not carry a metal or alumina which carries one or more metals selected from the group consisting of platinum, palladium, cobalt and copper is used.
Since the light oil reforming means is configured to react light oil with water to reform it into an acid-containing compound and inject this acid-containing compound as a reducing agent into the NOx catalyst, NOx of water and sulfur oxides is formed.
Compared to the conventional NOx reduction device using catalyst for engine exhaust gas, which uses copper ion-exchanged zeolite whose NOx selective reduction function decreases due to the adsorption of the catalyst on the active metal, it is more stable in the presence of water and sulfur oxides. Moreover, NOx contained in the exhaust gas can be reduced with high efficiency. Further, in comparison with a conventional NOx reduction device using a catalyst for engine exhaust gas that uses copper ion-exchanged zeolite, in which the active metal of the NOx catalyst deteriorates at 700 ° C. or higher, in the present invention, alumina that does not carry a metal is used as the NOx catalyst. When used, the deterioration of the catalyst at high temperatures is significantly reduced. Further, platinum or palladium-supported zeolite, alumina or zirconia may be used as the NOx catalyst, and the light oil reforming means may be configured to reform light oil into an alkene hydrocarbon or an alkyne hydrocarbon used as a reducing agent. The same effect as described above can be obtained, and one or two selected from the group consisting of platinum, palladium, cobalt and copper as a NOx catalyst.
Using alumina or zeolite supporting more than one metal, and configured to modify the gas oil reforming means to react gas oil with air to reform into an acid-containing compound used as a reducing agent, the same as above. The effect is obtained.
【図１】本発明第１実施例エンジン排ガス中のＮＯｘ低
減装置の構成図。FIG. 1 is a configuration diagram of a NOx reduction device in engine exhaust gas according to a first embodiment of the present invention.
【図２】実施例と比較例の排ガス温度の変化に伴うＮＯ
ｘ浄化率の変化を示す線図。[FIG. 2] NO associated with changes in exhaust gas temperature in Examples and Comparative Examples
The graph which shows the change of x purification rate.
【図３】本発明の第２実施例を示す図１に対応する構成
図。FIG. 3 is a configuration diagram corresponding to FIG. 1 showing a second embodiment of the present invention.
【図４】本発明の第３実施例を示す図１に対応する構成
図。FIG. 4 is a configuration diagram corresponding to FIG. 1 showing a third embodiment of the present invention.
１０ エンジン １２ 排気管 １３，６３，８３ ＮＯｘ触媒 １４ 触媒コンバータ １６，８６ 含酸系化合物（還元剤） １７ 噴射管 １８，６８，８８ 還元剤供給手段 １９ 軽油 ２１ 軽油タンク ２２ 水 ２３ 水タンク ２４ 軽油改質手段 ２５ アルミナ触媒 ２６ ヒータ ６６ アルケン類炭化水素（還元剤） ８４ エアタンク 10 engine 12 exhaust pipe 13,63,83 NOx catalyst 14 catalytic converter 16,86 acid-containing compound (reducing agent) 17 injection pipe 18,68,88 reducing agent supply means 19 light oil 21 light oil tank 22 water 23 water tank 24 light oil Reforming means 25 Alumina catalyst 26 Heater 66 Alkenes hydrocarbon (reducing agent) 84 Air tank
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ０１Ｄ 53/74 53/94 Ｆ０１Ｎ 3/04 ＺＡＢ Ｄ 3/08 ＺＡＢ Ｂ 3/10 ＺＡＢ Ａ Ｂ０１Ｄ 53/36 １０１ Ｚ ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (51) Int.Cl. 6 Identification code Internal reference number FI Technical indication B01D 53/74 53/94 F01N 3/04 ZAB D 3/08 ZAB B 3/10 ZAB A B01D 53 / 36 101 Z
Claims (3)
Ｏｘ触媒(13)を収容する触媒コンバータ(14)と、前記排
気管(12)のうち前記ＮＯｘ触媒(13)より排ガス上流側に
接続され前記ＮＯｘ触媒(13)に向けて還元剤(16)を噴射
可能な噴射管(17)と、前記噴射管(17)に前記還元剤(16)
を供給する還元剤供給手段(18)とを備えたエンジン排ガ
ス中のＮＯｘ低減装置において、 前記ＮＯｘ触媒(13)が金属を担持しないアルミナ、或い
は白金、パラジウム、コバルト及び銅からなる群より選
ばれた１種又は２種以上の金属を担持したアルミナであ
り、 前記供給手段(18)が軽油(19)を貯留する軽油タンク(21)
と水(22)を貯留する水タンク(23)と前記軽油(19)を前記
水(22)と反応させて前記還元剤として用いられる含酸系
化合物(16)に改質する軽油改質手段(24)とを備え、 前記軽油改質手段(24)が白金、パラジウム及びロジウム
からなる群より選ばれた１種又は２種以上の金属を担持
したアルミナ触媒(25)又はチタニア触媒と前記アルミナ
触媒(25)又はチタニア触媒を所定温度に加熱するヒータ
(26)とを有することを特徴とするエンジン排ガス中のＮ
Ｏｘ低減装置。1. The exhaust pipe (12) of the engine (10) is provided with N
A catalytic converter (14) accommodating the Ox catalyst (13) and a reducing agent (16) connected to the exhaust pipe (12) on the exhaust gas upstream side of the NOx catalyst (13) toward the NOx catalyst (13). Injection pipe (17) capable of injecting, and the reducing agent (16) in the injection pipe (17)
A reducing agent supply means (18) for supplying NOx in an engine exhaust gas, wherein the NOx catalyst (13) is selected from the group consisting of alumina that does not carry a metal, or platinum, palladium, cobalt and copper. A gas oil tank (21) which is alumina carrying one or more metals and in which the supply means (18) stores gas oil (19).
And a water tank (23) for storing water (22) and the light oil (19) are reacted with the water (22) to reform the light oil reforming means to the acid-containing compound (16) used as the reducing agent. (24), wherein the light oil reforming means (24) carries one or more metals selected from the group consisting of platinum, palladium and rhodium, an alumina catalyst (25) or a titania catalyst and the alumina. A heater that heats the catalyst (25) or the titania catalyst to a predetermined temperature.
(26) N in engine exhaust gas characterized by having
Ox reduction device.
Ｏｘ触媒(63)を収容する触媒コンバータ(14)と、前記排
気管(12)のうち前記ＮＯｘ触媒(63)の排ガス上流側に接
続され前記ＮＯｘ触媒(63)に向けて還元剤(66)を噴射可
能な噴射管(17)と、前記噴射管(17)に前記還元剤(66)を
供給する還元剤供給手段(68)とを備えたエンジン排ガス
中のＮＯｘ低減装置において、 前記ＮＯｘ触媒(66)が白金又はパラジウムを担持したゼ
オライト、アルミナ又はジルコニアであり、 前記供給手段(68)が軽油(19)を貯留する軽油タンク(21)
と前記軽油(19)を前記還元剤として用いられるアルケン
類炭化水素(66)又はアルキン類炭化水素のいずれか一方
又は双方に改質する軽油改質手段(24)とを備え、 前記軽油改質手段(24)が白金、パラジウム及びロジウム
からなる群より選ばれた１種又は２種以上の金属を担持
したアルミナ触媒(25)又はチタニア触媒と前記アルミナ
触媒(25)又はチタニア触媒を所定温度に加熱するヒータ
(26)とを有することを特徴とするエンジン排ガス中のＮ
Ｏｘ低減装置。2. An N provided in an exhaust pipe (12) of an engine (10)
A catalytic converter (14) accommodating an Ox catalyst (63) and a reducing agent (66) connected to the exhaust pipe (12) on the exhaust gas upstream side of the NOx catalyst (63) toward the NOx catalyst (63). In a device for reducing NOx in engine exhaust gas, which comprises an injection pipe (17) capable of injecting NO and a reducing agent supply means (68) for supplying the reducing agent (66) to the injection pipe (17), the NOx catalyst (66) is a zeolite carrying platinum or palladium, alumina or zirconia, the supply means (68) is a light oil tank (21) for storing light oil (19)
And light oil reforming means (24) for reforming the light oil (19) into either or both of the alkene hydrocarbons (66) or the alkyne hydrocarbons used as the reducing agent, and the light oil reforming The means (24) comprises an alumina catalyst (25) carrying one or more metals selected from the group consisting of platinum, palladium and rhodium or a titania catalyst and the alumina catalyst (25) or a titania catalyst at a predetermined temperature. Heater to heat
(26) N in engine exhaust gas characterized by having
Ox reduction device.
Ｏｘ触媒(83)を収容する触媒コンバータ(14)と、前記排
気管(12)のうち前記ＮＯｘ触媒(83)の排ガス上流側に接
続され前記ＮＯｘ触媒(83)に向けて還元剤(86)を噴射可
能な噴射管(17)と、前記噴射管(17)に前記還元剤(86)を
供給する還元剤供給手段(88)とを備えたエンジン排ガス
中のＮＯｘ低減装置において、 前記ＮＯｘ触媒(83)が白金、パラジウム、コバルト及び
銅からなる群より選ばれた１種又は２種以上の金属を担
持したアルミナ又はゼオライトであり、 前記供給手段(88)が軽油(19)を貯留する軽油タンク(21)
と空気を貯留するエアタンク(84)と前記軽油(19)を前記
空気と反応させて前記還元剤として用いられる含酸系化
合物(86)に改質する軽油改質手段(24)とを備え、 前記軽油改質手段(24)が白金、パラジウム及びロジウム
からなる群より選ばれた１種又は２種以上の金属を担持
したアルミナ触媒(25)又はチタニア触媒と前記アルミナ
触媒(25)又はチタニア触媒を所定温度に加熱するヒータ
(26)とを有することを特徴とするエンジン排ガス中のＮ
Ｏｘ低減装置。3. An N provided in an exhaust pipe (12) of an engine (10)
A catalytic converter (14) accommodating the Ox catalyst (83) and a reducing agent (86) connected to the exhaust pipe (12) on the exhaust gas upstream side of the NOx catalyst (83) toward the NOx catalyst (83). A NOx reduction device for an engine exhaust gas, comprising: an injection pipe (17) capable of injecting NOx; and a reducing agent supply means (88) for supplying the reducing agent (86) to the injection pipe (17). (83) is an alumina or zeolite supporting one or more metals selected from the group consisting of platinum, palladium, cobalt and copper, and the supply means (88) stores light oil (19) Tank (21)
And an air tank (84) for storing air and a gas oil reforming means (24) for reforming the gas oil (19) with the air to reform the acid-containing compound used as the reducing agent (86), The light oil reforming means (24) carries an alumina catalyst (25) or a titania catalyst and one or more metals selected from the group consisting of platinum, palladium and rhodium, and the alumina catalyst (25) or titania catalyst. A heater that heats the
(26) N in engine exhaust gas characterized by having
Ox reduction device.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6183124A JPH0849531A (en) | 1994-08-04 | 1994-08-04 | Reducing device for nox in engine exhaust gas |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6183124A JPH0849531A (en) | 1994-08-04 | 1994-08-04 | Reducing device for nox in engine exhaust gas |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0849531A true JPH0849531A (en) | 1996-02-20 |
Family
ID=16130220
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6183124A Pending JPH0849531A (en) | 1994-08-04 | 1994-08-04 | Reducing device for nox in engine exhaust gas |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0849531A (en) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1997001697A1 (en) * | 1995-06-27 | 1997-01-16 | Komatsu Ltd. | Exhaust emission control device for diesel engines |
| JP2009264308A (en) * | 2008-04-28 | 2009-11-12 | Honda Motor Co Ltd | Exhaust emission control device of internal combustion engine |
| JP2010059833A (en) * | 2008-09-02 | 2010-03-18 | Mitsubishi Motors Corp | Exhaust emission control device |
-
1994
- 1994-08-04 JP JP6183124A patent/JPH0849531A/en active Pending
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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