JPH0825795B2 - 非還元性誘電体磁器組成物 - Google Patents
非還元性誘電体磁器組成物Info
- Publication number
- JPH0825795B2 JPH0825795B2 JP61250485A JP25048586A JPH0825795B2 JP H0825795 B2 JPH0825795 B2 JP H0825795B2 JP 61250485 A JP61250485 A JP 61250485A JP 25048586 A JP25048586 A JP 25048586A JP H0825795 B2 JPH0825795 B2 JP H0825795B2
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- Japan
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- dielectric
- batio
- dielectric ceramic
- ceramic composition
- composition
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は磁器コンデンサ、特にニッケルから成る内部
電極を有する積層型磁器コンデンサの非還元性誘電体磁
器組成物に関するものである。
電極を有する積層型磁器コンデンサの非還元性誘電体磁
器組成物に関するものである。
従来、一般に積層型磁器コンデンサは表面に内部電極
が塗付されたシート状のBaTiO3を主成分とする誘電体を
複数枚積層するとともに各シートの内部電極を交互に並
列に一対の外部接続用電極に接続し、これを焼結一体化
することにより形成されている。このような積層型磁器
コンデンサは近年のエレクトロニクスの発展に伴い電子
部品の小型化が急速に進行し、広範な電子回路に使用さ
れるようになってきている。
が塗付されたシート状のBaTiO3を主成分とする誘電体を
複数枚積層するとともに各シートの内部電極を交互に並
列に一対の外部接続用電極に接続し、これを焼結一体化
することにより形成されている。このような積層型磁器
コンデンサは近年のエレクトロニクスの発展に伴い電子
部品の小型化が急速に進行し、広範な電子回路に使用さ
れるようになってきている。
しかしながら、この従来のBaTiO3を主成分とする誘電
体材料は1250℃〜1350℃の高温で焼結する必要があり、
この材料を積層型磁器コンデンサの誘電体として使用し
た場合、内部電極は前記誘電体の焼結温度にて溶融する
ことなく、かつ酸化することがない高価な貴金属である
パラジウム（融点1555℃）またはその合金が使用され、
特に静電容量が大きいものでは内部電極数が大となって
コスト高となり、前記、従来の積層型磁器コンデンサは
容量効率が高く、その他誘電的特性に優れ且つ高信頼性
にあるにも拘わらず価格面がその発展に大きな障害とな
っていた。
体材料は1250℃〜1350℃の高温で焼結する必要があり、
この材料を積層型磁器コンデンサの誘電体として使用し
た場合、内部電極は前記誘電体の焼結温度にて溶融する
ことなく、かつ酸化することがない高価な貴金属である
パラジウム（融点1555℃）またはその合金が使用され、
特に静電容量が大きいものでは内部電極数が大となって
コスト高となり、前記、従来の積層型磁器コンデンサは
容量効率が高く、その他誘電的特性に優れ且つ高信頼性
にあるにも拘わらず価格面がその発展に大きな障害とな
っていた。
そこで、上記従来の積層型磁器コンデンサの高価とな
る欠点を解消するために内部電極として安価な卑金属、
例えばニッケルを使用することが試みられている。しか
しながら、ニッケルなどの卑金属を内部電極として使用
すると、チタン酸バリウム（BaTiO3）等から成る誘電体
と卑金属内部電極とを同時焼結する際、前記卑金属が酸
化することなく金属膜として焼結する条件はNi/NiOの平
衡酸素分圧が1300℃において約３×10-7atmであるか
ら、それ以下の酸素分圧でなければならず、この場合チ
タン酸バリウムまたはその固溶体からなる誘電体は、一
般に前記の酸素分圧下では還元されてしまって絶縁性を
失い、その結果積層型磁器コンデンサとしての実用的な
誘電体特性が得られなくなるという欠点を有していた。
る欠点を解消するために内部電極として安価な卑金属、
例えばニッケルを使用することが試みられている。しか
しながら、ニッケルなどの卑金属を内部電極として使用
すると、チタン酸バリウム（BaTiO3）等から成る誘電体
と卑金属内部電極とを同時焼結する際、前記卑金属が酸
化することなく金属膜として焼結する条件はNi/NiOの平
衡酸素分圧が1300℃において約３×10-7atmであるか
ら、それ以下の酸素分圧でなければならず、この場合チ
タン酸バリウムまたはその固溶体からなる誘電体は、一
般に前記の酸素分圧下では還元されてしまって絶縁性を
失い、その結果積層型磁器コンデンサとしての実用的な
誘電体特性が得られなくなるという欠点を有していた。
また一方、ニッケルなどの内部電極を有する積層型磁
器コンデンサとして使用できる非還元性誘電体磁器組成
物として、チタン酸バリウム固溶体（Ba,Ca,Sr）TiO3に
おいて塩基性酸化物である（Ba,Ca,Sr）Ｏを酸性酸化物
であるTiO2に対して化学量論比より過剰とし、ニッケル
などの卑金属を内部電極として使用できる非還元性誘電
体磁器組成物が特公昭57−42588号公報等において提案
されている。
器コンデンサとして使用できる非還元性誘電体磁器組成
物として、チタン酸バリウム固溶体（Ba,Ca,Sr）TiO3に
おいて塩基性酸化物である（Ba,Ca,Sr）Ｏを酸性酸化物
であるTiO2に対して化学量論比より過剰とし、ニッケル
などの卑金属を内部電極として使用できる非還元性誘電
体磁器組成物が特公昭57−42588号公報等において提案
されている。
これは一般に、ABO3型結晶においては、酸素八面体
（ペロブスカイト）構造の中心に位置するＢイオンに対
して、Ｂイオンより大きい酸素に対して12配位をとるＡ
イオンが化学量論比より過剰である場合、結晶格子が酸
素原子を強く引きつけ、還元され難いことが知られてお
り、前記公報に記載された発明は、この化学量論比のず
れに立脚し、誘電体の非還元性を向上させたものであ
る。しかしながら、前記公報に記載された誘電体磁器組
成物は誘電率の温度変化率が大きく、誘電体特性が低下
するという欠点を有していた。
（ペロブスカイト）構造の中心に位置するＢイオンに対
して、Ｂイオンより大きい酸素に対して12配位をとるＡ
イオンが化学量論比より過剰である場合、結晶格子が酸
素原子を強く引きつけ、還元され難いことが知られてお
り、前記公報に記載された発明は、この化学量論比のず
れに立脚し、誘電体の非還元性を向上させたものであ
る。しかしながら、前記公報に記載された誘電体磁器組
成物は誘電率の温度変化率が大きく、誘電体特性が低下
するという欠点を有していた。
また誘電率の温度変化率が小さい高誘電率系誘電体磁
器組成物としてBaTiO3にスズ酸ビスマス〔Bi2（SnO3）
３〕、ジルコニウム酸ビスマス〔Bi2（ZrO3）３〕など
のビスマス系化合物あるいはジルコニウム酸ニッケル
（NiZrO3）やジルコニウム酸マグネシウム（MgZrO3）を
添加したものがある。
器組成物としてBaTiO3にスズ酸ビスマス〔Bi2（SnO3）
３〕、ジルコニウム酸ビスマス〔Bi2（ZrO3）３〕など
のビスマス系化合物あるいはジルコニウム酸ニッケル
（NiZrO3）やジルコニウム酸マグネシウム（MgZrO3）を
添加したものがある。
〔発明の目的〕 本発明は前記欠点を解消することを主たる目的とし、
具体的には1250℃〜1350℃における酸素分圧が３×10
-10atm〜３×10-8atmの雰囲気で焼成するとき還元する
ことがなく、また内部電極として使用するニッケルなど
の卑金属粉末粒子も酸化することがなく金属膜として焼
結し、高い比誘電率と優れた絶縁性を有し、かつ誘電率
の温度変化率が広い温度範囲にわたって小さく、誘電正
接が小さい極めて経済性の高い高誘電率系の非還元性誘
電体磁器組成物を提供することをその目的とするもので
ある。
具体的には1250℃〜1350℃における酸素分圧が３×10
-10atm〜３×10-8atmの雰囲気で焼成するとき還元する
ことがなく、また内部電極として使用するニッケルなど
の卑金属粉末粒子も酸化することがなく金属膜として焼
結し、高い比誘電率と優れた絶縁性を有し、かつ誘電率
の温度変化率が広い温度範囲にわたって小さく、誘電正
接が小さい極めて経済性の高い高誘電率系の非還元性誘
電体磁器組成物を提供することをその目的とするもので
ある。
即ち、本発明によれば、組成式が （100−ｘ−ｙ）BaTiO3＋xMnO＋yMgO で示される主成分に対して、添加剤としてY2O3,La2O3,N
d2O3,Sm2O3,Dy2O3から選ばれる１種を前記主成分に対し
てｚモル％含有せしめた組成物であって前記ｘ、ｙ、ｚ
が下記式 ０≦ｘ≦７ １≦ｙ≦８ 0.25≦ｚ≦2.5 １≦ｘ＋ｙ≦10 1.0≦y/z≦10 を満足するように配合することによって上記目的が達成
され、特にBaTiO3の組成物中における結晶粒径が1.5μ
ｍ以下であることが望ましい。
d2O3,Sm2O3,Dy2O3から選ばれる１種を前記主成分に対し
てｚモル％含有せしめた組成物であって前記ｘ、ｙ、ｚ
が下記式 ０≦ｘ≦７ １≦ｙ≦８ 0.25≦ｚ≦2.5 １≦ｘ＋ｙ≦10 1.0≦y/z≦10 を満足するように配合することによって上記目的が達成
され、特にBaTiO3の組成物中における結晶粒径が1.5μ
ｍ以下であることが望ましい。
以下、本発明を詳述する。
本発明の非還元性誘電体磁器組成物は、BaTiO3,MnO,M
gOから成る主成分に対し、添加剤としてY2O3,La2O3,Sm2
O3,Dy2O3から選ばれる１種を用いることを特徴とするも
のであって、これらの添加剤はBaTiO3に添加することに
よりデプレッサー効果が得られ、BaTiO3のキュリー点近
傍での誘電率の極大値を低くし、誘電率の温度変化率を
小さくするとともに、絶縁抵抗の向上に有効に作用する
ものである。
gOから成る主成分に対し、添加剤としてY2O3,La2O3,Sm2
O3,Dy2O3から選ばれる１種を用いることを特徴とするも
のであって、これらの添加剤はBaTiO3に添加することに
よりデプレッサー効果が得られ、BaTiO3のキュリー点近
傍での誘電率の極大値を低くし、誘電率の温度変化率を
小さくするとともに、絶縁抵抗の向上に有効に作用する
ものである。
また、MnOはアクセプタ準位を形成するものであり、
これらを添加することにより３×10-10atm乃至３×10-8
atmの低い酸素分圧下で焼成する際に生ずる酸素欠陥に
よって形成されるドナー準位電子をMnOおよびMgOを添加
することによって形成されるアセプタ準位で再結合せし
めることにより、誘電体磁器の半導体化を抑制し、高い
絶縁性を保持するものである。
これらを添加することにより３×10-10atm乃至３×10-8
atmの低い酸素分圧下で焼成する際に生ずる酸素欠陥に
よって形成されるドナー準位電子をMnOおよびMgOを添加
することによって形成されるアセプタ準位で再結合せし
めることにより、誘電体磁器の半導体化を抑制し、高い
絶縁性を保持するものである。
なお、本発明にて用いられるBaTiO3は磁器組成中にて
その結晶粒径が1.5μｍ以下であることが望ましく、1.5
μｍを超えると絶縁抵抗が低くなり、温度変化率の絶対
値が大きくなる傾向にある。
その結晶粒径が1.5μｍ以下であることが望ましく、1.5
μｍを超えると絶縁抵抗が低くなり、温度変化率の絶対
値が大きくなる傾向にある。
本発明を次の例で説明する。
出発原料としてBaCO3とTiO2を用い混合後1150℃にて
固相反応させBaTiO3を合成し、粒径1.5μｍ以下に微粉
砕した。次にこの合成微粉末BaTiO3とMnCO3,MgCO3にY2O
3,La2O3,Nd2O3,Sm2O3,Dy2O3から選ばれる１種を加えて
それぞれ第１表の割合になる様に秤量し、分散剤、分散
媒とともにボールミルにて混合し、原料スラリーを調製
した。
固相反応させBaTiO3を合成し、粒径1.5μｍ以下に微粉
砕した。次にこの合成微粉末BaTiO3とMnCO3,MgCO3にY2O
3,La2O3,Nd2O3,Sm2O3,Dy2O3から選ばれる１種を加えて
それぞれ第１表の割合になる様に秤量し、分散剤、分散
媒とともにボールミルにて混合し、原料スラリーを調製
した。
このスラリーに有機バインダー、可塑剤を加え、充分
撹拌後、ドクターブレード法によりフィルム状に成形し
た。このフィルムを積み重ね熱圧着後切断して（縦）10
mm×（横）10mm×（厚み）0.5mmの試料を得た。この試
料を酸素分圧３×10-10atm乃至３×10-8atmに制御し、
キャリアガスをN2ガスとして1250乃至1350℃にて２時間
焼成した。最後に得られた焼結体の上下両面にIn−Ga合
金を塗布して電気特性測定用電極とした。
撹拌後、ドクターブレード法によりフィルム状に成形し
た。このフィルムを積み重ね熱圧着後切断して（縦）10
mm×（横）10mm×（厚み）0.5mmの試料を得た。この試
料を酸素分圧３×10-10atm乃至３×10-8atmに制御し、
キャリアガスをN2ガスとして1250乃至1350℃にて２時間
焼成した。最後に得られた焼結体の上下両面にIn−Ga合
金を塗布して電気特性測定用電極とした。
次にこれらの評価試料を室温にて48時間放置した後、
周波数1.0KHz、入力信号レベル1.0Vrnsにて静電容量お
よび誘電正接を測定し、静電容量から比誘電率を算出し
た。その後、直流50Vを１分間印加し、その時の絶縁抵
抗を測定した。また、−55℃乃至＋125℃の温度範囲に
おいても上記と同様の条件にて静電容量および誘電正接
を測定し、＋25℃での静電容量に対する各温度での静電
容量の変化率を算出した。
周波数1.0KHz、入力信号レベル1.0Vrnsにて静電容量お
よび誘電正接を測定し、静電容量から比誘電率を算出し
た。その後、直流50Vを１分間印加し、その時の絶縁抵
抗を測定した。また、−55℃乃至＋125℃の温度範囲に
おいても上記と同様の条件にて静電容量および誘電正接
を測定し、＋25℃での静電容量に対する各温度での静電
容量の変化率を算出した。
上記の結果を第１表−１乃至第１表−３に示す。
但し、表中の添加剤添加量は主成分組成物に対するモ
ル分率で表した。また、同じく絶縁抵抗は静電容量（C,
μＦ）と絶縁抵抗（R,MΩ）との積（Ｃ・R,MΩ・μＦ）
で表した。
ル分率で表した。また、同じく絶縁抵抗は静電容量（C,
μＦ）と絶縁抵抗（R,MΩ）との積（Ｃ・R,MΩ・μＦ）
で表した。
第１表から明らかなように、添加物の添加量が0.25モ
ル％を下回るNo.1では絶縁抵抗が低く、逆に2.5モル％
を超えるNo.11,No.16,No.20では比誘電率が低い傾向に
あるとともに焼結性が低下し，絶縁抵抗が低くなる。y/
z値が1.0乃至10をはずれるNo.5,12,17,20のサンプルで
も比誘電率が低く焼結性が低下し、絶縁抵抗が低くな
る。MgOの量が１モル％を下回るNo.6では絶縁抵抗が低
く、逆に８モル％を超えるNo.21では比誘電率が低く、
絶縁抵抗も低い。
ル％を下回るNo.1では絶縁抵抗が低く、逆に2.5モル％
を超えるNo.11,No.16,No.20では比誘電率が低い傾向に
あるとともに焼結性が低下し，絶縁抵抗が低くなる。y/
z値が1.0乃至10をはずれるNo.5,12,17,20のサンプルで
も比誘電率が低く焼結性が低下し、絶縁抵抗が低くな
る。MgOの量が１モル％を下回るNo.6では絶縁抵抗が低
く、逆に８モル％を超えるNo.21では比誘電率が低く、
絶縁抵抗も低い。
また、MnOが７モル％を超えるNo.26,27では絶縁抵抗
が低く、（ｘ＋ｙ）値が10モル％を超えるNo.21,26,34
では比誘電率が低くなる。
が低く、（ｘ＋ｙ）値が10モル％を超えるNo.21,26,34
では比誘電率が低くなる。
これらの比較例に対し、本発明のサンプルではいずれ
も比誘電率2500以上、誘電正接（tanδ）が2.5％以下、
絶縁抵抗が1000MΩ・μＦ、比誘電率の温度変化率が±1
5％以下と優れた特性を示した。
も比誘電率2500以上、誘電正接（tanδ）が2.5％以下、
絶縁抵抗が1000MΩ・μＦ、比誘電率の温度変化率が±1
5％以下と優れた特性を示した。
尚、試料番号39としてBaTiO3の平均結晶粒径が1.7μ
ｍの磁器組成物を作製し、同様の試験を行った。その結
果tanδが大きく、抵抗は低く、温度変化率も大きいも
のであった。
ｍの磁器組成物を作製し、同様の試験を行った。その結
果tanδが大きく、抵抗は低く、温度変化率も大きいも
のであった。
以上、詳述した通り、本発明の誘電体磁器組成物は焼
成温度が1250℃乃至1350℃の範囲で酸素分圧がNi/NiOの
平衡酸素分圧以下の焼成条件で焼成しても、比誘電率、
誘電正接、絶縁抵抗、比誘電率の温度特性において優れ
た特性を示すものであることから、ニッケルを内部電極
とする積層型磁器コンデンサ用の誘電体磁器組成物とし
て実用性に優れたものである。
成温度が1250℃乃至1350℃の範囲で酸素分圧がNi/NiOの
平衡酸素分圧以下の焼成条件で焼成しても、比誘電率、
誘電正接、絶縁抵抗、比誘電率の温度特性において優れ
た特性を示すものであることから、ニッケルを内部電極
とする積層型磁器コンデンサ用の誘電体磁器組成物とし
て実用性に優れたものである。
Claims (2)
- 【請求項１】組成式が （100−ｘ−ｙ）BaTiO3＋xMnO＋yMgO で示される主成分に対して、添加剤としてY2O3,La2O3,N
d2O3,Sm2O3,Dy2O3から選ばれる１種を前記主成分に対し
てｚモル％含有せしめた組成物であって、前記ｘ、ｙ、
ｚが下記式 ０≦ｘ≦７ １≦ｙ≦８ 0.25≦ｚ≦2.5 １≦ｘ＋ｙ≦10 1.0≦y/z≦10 を満足することを特徴とする非還元性誘電体磁器組成
物。 - 【請求項２】前記BaTiO3の結晶粒径が1.5μｍ以下であ
る特許請求の範囲第１項記載の非還元性誘電体磁器組成
物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61250485A JPH0825795B2 (ja) | 1986-10-21 | 1986-10-21 | 非還元性誘電体磁器組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61250485A JPH0825795B2 (ja) | 1986-10-21 | 1986-10-21 | 非還元性誘電体磁器組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63103861A JPS63103861A (ja) | 1988-05-09 |
| JPH0825795B2 true JPH0825795B2 (ja) | 1996-03-13 |
Family
ID=17208558
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61250485A Expired - Lifetime JPH0825795B2 (ja) | 1986-10-21 | 1986-10-21 | 非還元性誘電体磁器組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0825795B2 (ja) |
Families Citing this family (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH07118431B2 (ja) * | 1991-03-16 | 1995-12-18 | 太陽誘電株式会社 | 磁器コンデンサ及びその製造方法 |
| JP3227859B2 (ja) * | 1993-01-08 | 2001-11-12 | 株式会社村田製作所 | 非還元性誘電体磁器組成物 |
| WO1996013046A1 (fr) * | 1994-10-19 | 1996-05-02 | Tdk Corporation | Condensateur pastille en ceramique multicouche |
| JP2002020167A (ja) * | 2000-06-30 | 2002-01-23 | Taiyo Yuden Co Ltd | 誘電体磁器組成物及び磁器コンデンサ |
| JP4782552B2 (ja) * | 2005-11-28 | 2011-09-28 | 京セラ株式会社 | 誘電体磁器 |
| TWI399767B (zh) | 2007-01-29 | 2013-06-21 | Kyocera Corp | Dielectric ceramics and capacitors |
| US20090135546A1 (en) | 2007-11-27 | 2009-05-28 | Tsinghua University | Nano complex oxide doped dielectric ceramic material, preparation method thereof and multilayer ceramic capacitors made from the same |
| CN101817686B (zh) * | 2010-05-24 | 2012-05-02 | 湖南博深实业有限公司 | 一种掺杂改性的钛酸钡复合粒子及其制备方法 |
| JP5655866B2 (ja) | 2011-01-12 | 2015-01-21 | 株式会社村田製作所 | 積層セラミックコンデンサ及び積層セラミックコンデンサの製造方法 |
| KR101650746B1 (ko) | 2012-07-10 | 2016-08-24 | 가부시키가이샤 무라타 세이사쿠쇼 | 적층 세라믹 콘덴서 및 그 제조방법 |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5033209A (ja) * | 1973-07-23 | 1975-03-31 | ||
| JPS6114607A (ja) * | 1984-06-21 | 1986-01-22 | エイビイ・エレクトロニック・コンポーネンツ・リミテッド | 光フアイバー結合装置 |
| JPS61101459A (ja) * | 1984-10-20 | 1986-05-20 | 京セラ株式会社 | 非還元性高誘電率系誘電体磁器組成物 |
-
1986
- 1986-10-21 JP JP61250485A patent/JPH0825795B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| JPS5033209A (ja) * | 1973-07-23 | 1975-03-31 | ||
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| JPS61101459A (ja) * | 1984-10-20 | 1986-05-20 | 京セラ株式会社 | 非還元性高誘電率系誘電体磁器組成物 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS63103861A (ja) | 1988-05-09 |
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| EXPY | Cancellation because of completion of term |