JPH0819394B2 - 接着剤組成物 - Google Patents

接着剤組成物

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JPH0819394B2
JPH0819394B2 JP62209438A JP20943887A JPH0819394B2 JP H0819394 B2 JPH0819394 B2 JP H0819394B2 JP 62209438 A JP62209438 A JP 62209438A JP 20943887 A JP20943887 A JP 20943887A JP H0819394 B2 JPH0819394 B2 JP H0819394B2
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Description

【発明の詳細な説明】 発明の分野 本発明は水素結合供与モノマーと水素結合受容モノマ
ーのコポリマーを含むポリマー母材を有する導電性感圧
接着剤組成物に関する。いま一つの観点からみれば、本
発明は導電性で皮膚に結びつく材料として感圧接着性を
有する生物医学用電極に関する。
発明の背景 生物医学用電極を皮膚に接着させそして皮膚と電気医
療装置間に電気的結合を樹立するのに役立つ接着性組成
物は多角的特性有することが望ましいがそれを１つの組
成物で達成することは困難である。組成物は良好な医学
的接着性および良好な導電性を有すべきである。
良好な医学用感圧接着剤は皮膚に刺激でなく、充分に
可塑性でありそして湿つた皮膚に対して粘着性であり、
そして剪断および剥離力の双方に耐えそして何等残留物
を残さずに皮膚から引き離すことができる程充分に凝着
性である。良好な医学的接着力をつくり出す組成物はよ
く知られている。典型的種類はポリビニルエーテルおよ
びアクリル酸とイソオクチルアクリレートのコポリマー
である。市場で入手できる多くの医療用テープに使われ
るコポリマーにはイソオクチルアクリレートおよび10重
量％までのアクリル酸またはＮ−ビニルピロリドンから
つくられる接着剤を含む。典型的処方は96％のイソオク
チルアクリレートと４％のアクリル酸とのコポリマーで
あり；いま一つの接着剤は91％のイソオクチルアクリレ
ートと９％のＮ−ビニルピロリドンとをベースとする。
これらの処方物は優れた医療用接着性を示すけれども、
それらは導電性接着剤には適していない。伝導性接着剤
は充分な量の可塑化導電性液体を必要とする。可塑化導
電性液体は極性でありそして普通は溶液中にイオン種を
有する。イソオクチルアクリレートおよびアクリル酸ま
たはＮ−ビニルピロリドンのコポリマーは交叉結合して
おらずそして水中およびその他の極性液体に可溶性でな
い。もしもそれらが極性液体およびイオン溶液と混合さ
れると相分離を生じる。
導電性感圧接着剤が要求される電気的性質はイオン流
を身体からまたは身体へ運ぶことおよび、導体と協同し
てイオン流を電流にまたは電流をイオン流に変換するこ
との能力である。生物医学事態によつて発生したイオン
流を正確に運ぶ組成物の能力は極めて重要である。電気
的性能を最適化するためには組成物と皮膚の界面におけ
る低インピーダンスが望ましい。また重要なのはイオン
流を電流にそして電流をイオン流に転換する生物医学電
極の能力である。多くの場合この転換は電気化学的反応
の手段によつて達成される。例えば、伝統的な銀／塩化
銀系においては導体はその表面上に塩化銀の薄層を有す
る金属銀の層であり、そして電触媒質（伝導性ゲルまた
は伝導性接着剤）はクロライドイオンを含む。この系の
電気的性能はある程度は組成物中のイオン種の濃度およ
び流動度によつて決まる。水素イオン濃度もまた問題に
なる。他の系では、転換は静電結合によつて達成され
る。その状況において電極の電化密度は遭遇する信号を
転換するための電極の能力に対して重要である。ここで
再び、イオン種の濃度は良好な性能に対して重要であ
る。例えば患者の接地板中では大きな交流（典型的には
約500KHzにおいて0.5−1A）に出合う。これらの条件に
おいては静電結合が可能でありそしてイオン種の存在は
転換を促進する。
伝導性感圧接着剤は多くの特許中に示される。
ハイメス（Hymes）に対する米国特許第4,274,420号、
ラリモアー（Larimore）に対する米国特許第4,352,359
号、およびエンゲル（Engel）に対する米国特許第4,52
4,087;4,539,996および4,554,924各号は典型的である。
２つのエンゲルの特許（米国特許第4,524,087および4,5
39,996各号）は多価アルコール、少なくとも１つのイオ
ン性モノマー、交叉結合剤および開始剤を有する接着剤
先駆体の本質的無溶剤遊離基重合によつてつくられる導
電性接着剤を開示する。非イオンコモノマーを含めるこ
ともできる。記載されるイオン性モノマーはアクリル酸
カリウムおよびナトリウムおよびメタクリル酸ナトリウ
ムのようなα，β−不飽和カルボン酸の塩である。記載
される非イオンコモノマーはアクリル酸、メタクリル
酸、およびメタクリル酸ヒドロキシエチルである。
第三のエンゲル特許（米国特許4,554,924号）は多価
アルコール、少なくとも一つの非イオンモノマー、開始
剤、交叉結合剤、および組成物を伝導性にするのに充分
な量で存在するイオン化しうる塩を有する接着剤先駆体
の本質的無溶剤遊離基重合によつてつくられる伝導性接
着剤を開示する。示される非イオンモノマーはアクリル
酸、メタクリル酸、メタクリル酸ヒドロキシエチルおよ
びＮ−ビニルピロリドンである。明細書は非イオン重合
性材料には１つの非イオンモノマーまたは非イオンモノ
マーの混合物を含むことができると述べている。また、
イオンモノマーを含むことができるとも云う。
エンゲルの特許に従つてつくられる伝導性接着剤は患
者の接地板、経皮性電気的神経刺激（TENS）電極、およ
び診断用心電図（EKG/ECG）電極に使われる。これらの
接着剤はある種の適用に対しては優れた接着性および電
気的性質を与えるにもかかわらず、接着性質に逆に作用
することなく電気的性質を最適化することは証明できな
かつた。エンゲル接着剤組成物の含水量を約25％に増加
させると接着剤を塗布された電極の電気的性能を改良す
ることが経験上示された。この実験的観察に対する理由
は知られていない；一つの可能な説明は増加させた水が
皮膚の湿りを促進し、それによつて皮膚のインピーダン
スが減じるということである。不幸にも、電気性能に対
し最適水準に水の含量を増加させるとポリマーの当初の
粘着性および凝集強さが減少し、貧弱な皮膚接着となり
そして電極を取り除きたいときに残渣が残る。粘着付与
剤を使うことができるけれども、それらは電気的および
接着的性質の最適化に特に有用であるとは見出せなかつ
た。
いま一つの伝導性接着剤は英国特許出願第2,115,431
号（1983年９月７日公告）に開示される。この公告はポ
リマーを可塑化液体中に溶解または分散させそしてこの
混合物を少なくとも100,000電子ボルトと同等の輻射エ
ネルギー（Ｘ線、ガンマおよびベータ線、および電子ビ
ーム輻射）に当てて形成する接着剤を記載している。記
載された伝導性接着剤はポリビニルピロリドン、ポリエ
チレングリコール、酢酸マグネシウム、メチルパラベ
ン、プロピルパラベン、FD＆Ｃブル−＃２および水から
つくられる。
ポリヘシーブTM（Polyhesive）〔バレイラブ，イン
ク．ボールダーカンパニー（Valleylab,Inc.,Boulder,C
o.）〕の商標によつて販売される商業用導電性接着剤は
英国特許出願第2,115,437号の開示に従つてつくられた
と信じられる。その接着剤は良い電気的性質を示すが生
物医学的接着剤としては貧弱に作動する。皮膚に対する
当初の接着は多くの適用に対して充分強くはなくそして
接着剤は時間と共に湿分を失なつて電極端部における接
着の損失をもたらす結果となる。
上記の伝導性接着剤は交叉結合した膨潤性ポリマー母
材である。ポリマー母材が十分交叉結合した場合はそれ
は溶解せずに完全に膨潤することができる。これらの交
叉結合した材料が水によつて膨潤する場合それらはヒド
ロゲルと称される。コンタクトレンズ用に使われる非接
着性ヒドロゲルは英国特許出願第2,130,743号（1984年
６月６日公告）中に開示されそしてＮ−ビニルピロリド
ン、アクリル酸またはメタクリル酸短鎖アルキル、およ
び短鎖の不飽和カルボン酸から成るモノマー混合物のタ
ーボリマーとしてつくられる。その出願はモノマー混合
物の大部分を構成するためにＮ−ビニルピロリドンおよ
びエステルを必要とする。それは酸モノマーがモノマー
混合物の10％を越えないことを勧める。実施例は総て全
モノマーの４重量％以下そしてＮ−ビニルピロリドンの
５重量％以下から成る酸モノマーを有する。米国特許第
4,451,630号はＮ−ビニルピロリドンと短鎖の不飽和ア
クリル酸を有しコンタクトレンズに使われる別のターポ
リマーを示す。そのターポリマー用のモノマー混合物は
Ｎ−ビニルピロリドン（25から50重量％まで）、メタク
リルまたはアクリル酸（５重量％まで）、トリアジン交
叉結合剤（0.1から１重量％まで）、およびアクリルま
たはメタクリル酸ヒドロキシアルキル（残余）である。
実施例は全モノマー混合物の２重量％以下から成る酸モ
ノマーおよび５重量％以下のＮ−ビニルピロリドンを有
する。
水を含む極性溶液中に分散しまたは溶解することがで
きる接着剤の種類はリパルパブル接着剤の種類である。
それらは一般に交叉結合しない。そのような１つのリパ
ルパブル接着剤はアクリル酸ブチルとアクリル酸メチル
ジエタノールアンモニウムのコモノマーによつてつくら
れる。イオン種はある程度これらの接着剤中に可溶であ
るけれども全体の水含量がポリマーの分散を避けるほど
十分に低い場合は最適の電気的性能のための十分なイオ
ン濃度および易動度は可能ではなかつた。
もう１つのリパルパブル接着剤は酸性および塩基性溶
液の双方に可溶性である。日本特許出願第80−18772号
（1980年５月17日公告）は重合しうるビニルカーボキシ
ル含有モノマーおよびビニルピロリドン、ビニルピリジ
ンまたはその他の塩基性モノマーからつくられるコポリ
マーを有する非伝導性接着剤を記載する。コポリマーは
酸性官能基およびアルカリ性官能基を規定された比率の
60−99.5％酸性モノマー対40−0.5％塩基性ノマーを含
む。接着剤は多価アルコールのような水溶性可塑剤を含
む。
不素結合供与基に富むポリマーと水素結合受容部位に
富むポリマーとの混合物は水中に不溶であることが知ら
れている。例えば、水素結合供与部位に富むポリマーで
あるポリアクリル酸および水素結合受容部位に富むポリ
マーであるポリビニルピロリドンはそれぞれ水溶性であ
る。両ポリマーを含有する溶液を混合した場合、部分的
に膨潤した母材が溶液から急速に沈澱する。
発明の内容 本発明は電気的性質を最適化する際に接着して逆作用
する問題を克服する。本発明の組成物は先行技術のエン
ゲルおよびポリヘシーブTMの伝導性接着剤より遥かに優
れた接着性質と先行技術のエンゲルおよびポリヘシーブ
TM接着剤のものと等しいかまたはより優れた電気的性質
とを示す。
本発明の導電性、感圧接着剤組成物はコポリマー母材
と可塑化導電性溶液の均質混合物である。
コポリマー母材は少なくとも一つの水溶性水素結合供
与モノマー、少なくとも一つの水溶性水素結合受容モノ
マー、および光または熱の何れかの種類の遊離基開始剤
を有する遊離基重合性接着剤先駆体からつくられる。モ
ノマー混合物中の水素結合供与部位対水素結合受容部位
の比率は約1:3から約6:1までである。
可塑化導電性溶液は０から98重量％までの水溶性極性
有機化合物、２から100重量％までの水、および０から1
2重量％までの水溶性塩を含む。
接着剤組成物は12から50重量％までの不揮発性コポリ
マー母材を含む。コポリマー上の酸性水素結合供与部位
は0.5から95％まで中和されている。組成物は実質的に
均質である、即ち、それは本質的に相分離しない、そし
て感圧接着剤を与える。接着剤組成物のウエブ中に不透
明パツチとして観察される相分離の小面積は或る種の適
用に対しては受容できるけれども、完全な均質性ははる
かに望ましい。
組成物は共有結合的に交叉結合する必要はないが、交
叉結合剤を使うことはできる。多官能***叉結合剤は約
0.5重量％まで接着剤先駆体に加えることができる。
組成物は接着剤先駆体を調製しそしてモノマーを遊離
基反応によつて重合させることにより製造することがで
きる。接着剤先駆体は少なくとも一つの水溶性水素結合
供与モノマー、少なくとも一つの水溶性水素結合受容モ
ノマー、光または熱何れかの種類の遊離基開始剤および
可塑化、導電性溶液を含む。可塑化、導電性溶液は０か
ら98重量％までの水溶性極性有機化合物、２から100重
量％までの水および０から12重量％までの可溶性塩を有
する。先駆体は12から50重量％までのモノマーを含む。
好ましくは先駆体は約20重量％のモノマーを含みそして
水素結合受容モノマーおよび水素結合供与モノマーは同
量で存在する。酸性水素結合供与部位は５から95％まで
中和されている。共有結合交叉結合が必要な場合は接着
剤先駆体はさらに約0.5重量％までの多感応***叉結合
モノマーを含むことができる。
本発明に好適なモノマーは共重合した場合には水およ
び極性可塑化剤の存在において充分に相互作用を示して
相分離することなく改良された物理的性質（接着性、凝
着性）を生じる。
本発明において有用な水素結合供与モノマーは不飽和
有機酸のような少なくとも１つの水素結合供与基を有す
る何れもの重合性モノマーを含む。カルボン酸、ホスホ
ンおよびホスフイン酸およびスルホン酸のような重合可
能なエチレン系不飽和有機酸を使うことができる。モノ
マーは可塑化導電性溶液中に可溶性であるべきである。
３から８個までの炭素原子を有する短鎖α，β−エチレ
ン系不飽和カルボン酸の好ましい。特に好ましいのはア
クリル酸およびメタクリル酸である。
本発明において有用な水素結合受容モノマーは少なく
とも１つの水素結合受容基を有する何らかの重合性モノ
マーを含む。Ｎ−ビニルアミド、Ｎ−ビニルラクタムお
よびアクリルアミドまたは置換アクリルアミドのような
α，β−不飽和アミドを使うことができる。モノマーは
可塑化導電溶液中に可溶性であるべきである。Ｎ−ビニ
ルピロリドンが好ましい。
コポリマー母材中の鎖間の相互作用の性質は理解され
ていない。何等かの機械学的理論に限定する意図はない
が、相互作用はコポリマー母材中の鎖間に水素結合を必
然的に含むものと信じられる。水素結合は一般に酸素、
窒素、または弗素原子に結合する水素を含む供与分子と
酸素、窒素、または弗素原子を含む受容分子との間に形
成される。これらの結合は共有結合よりも弱くそして急
速に切断されるようになりそして溶液中に形成される。
個々の水素結合の強さは一般に供与基上の水素の酸性
度、および受容基の塩基性度プラス結合の形状寸法にも
たらす何等かの立体事情に関する。
ポリマー供与体および受容体の物理的性質に対するそ
のような水素結合の正味効果は系における複雑な立体事
情のために定量的に予想することは困難である。水素結
合受容および供与材料がこれもまた容易に水素結合をつ
くる高度の極性溶液（水、グリセロール）中に溶かされ
る場合種々の成分中の水素結合の効果は予測が困難であ
る。そのような系においては総ての可能な相互作用間に
平衡が存在する。
もしもそれが意図される適用に対する最終組成物中に
充分な導電性を与えるために有効に極性またはイオン種
を含むならば可塑化導電性溶液は「導電性」である。溶
液は０から98重量％までの水溶性極性有機化合物を含む
であろう。極性有機化合物は多価アルコールモノマーま
たはポリマーが可能である。低分子量ポリオキシエチレ
ングリコール〔平均分子量200から600まで、例えばユニ
オンカーバイド（Union Carbide）からのカーボワツク
スTM（Carowax）200および600〕が好適である。グリセ
ロールが好ましい。可塑化導電性溶液はまた２から100
％までの水を含むことができる。その上にこの溶液は12
重量％までのハロゲン化物のような可溶性塩を含むこと
ができる。ナトリウムおよびカリウムの塩化物、沃化物
および臭化物塩は都合よく用いることができる。特に好
ましいのは塩化カリウムである。
可溶性極性有機化合物対水の比率および塩の濃度は希
望する流動学的および電気的性質に応じて変えることが
できる。有機化合物対水の好適な比率は4:1、2:1および
1:1である。好ましくは水は全組成物の少なくとも20重
量％、そして最も好ましくは25重量％を含む。好ましく
は塩は可塑化導電性溶液の０％から６重量％まで含むこ
とができる。生物医学電極の技術に練達の人人はポリマ
ー母材が約30％中和されると可塑化溶液中の少量の水お
よび不溶性塩は接地板電極に使われるのに充分な導電性
の最終的接着性を生じるであろうことを認めるであろ
う。対照的に、好ましい塩である塩化カリウムは可塑化
導電性溶液の1.25重量％の濃度において、細動除去中に
かかる過超電圧を回復させる能力を有する監視電極に使
用しようとする場合に好ましい。
好ましい組成物は軽度に共有結合した交叉結合を有す
る。その場合接着剤先駆体は多官能性モノマーを含む。
好適な交叉結合剤にはトリエチレン−グリコール−ビス
−メタクリレート（TEGBM）、エチレン−グリコール−
ビス−メタクリレート、メチレンビス−アクリルアミ
ド、トリエチレン−グリコール−ビス−メタクリレー
ト、および3,3′−エチリデン−ビス−（Ｎ−ビニル−
２−ピロリドン）を含む。付加的交叉結合剤は米国特許
第4,536,554号中に記載されている。交叉結合剤の量は
モノマーおよび交叉結合剤および重合条件の選択に応じ
て変えることができる。モノマーがアクリル酸およびＮ
−ビニル−ピロリドンであるときは交叉結合剤は好まし
くはTEGBM、3,3′−エチリデン−ビス−（Ｎ−ビニル−
２−ピロリドン）またはメチレンビスアクリルアミドで
ある。全モノマーの0.25から0.625重量％までの交叉結
合剤水準が都合よく使われる。最も好ましい交叉結合剤
は全モノマーの重量の0.625重量％の水準で存在するTEG
BMである。
重合は光または熱の何れかの種類の開始剤によつて開
始させることができる。光開始剤が好ましい。有用な光
開始剤の例はジヤーナルオブラデイエーシヨンキユアリ
ング（Journal of Radiation Curing）、1979年４月２
−９頁中でバーナー（Berner）等による論文「フオト
イニシエーターズ−アン オバービユー（Photo Initia
tors−An Overview）」中に開示される。好ましい光開
始剤はベンジルジメチルケタールである。有用な熱開始
剤の例は過酸化ベンゾイル、アゾビス−イソ−ブチロニ
トリル、過酸化ジ−ｔ−ブチル、および過酸化ブロミル
である。開始剤の実際的選択は接着剤先駆体のモノマー
およびその他の成分によつて決まる。
好ましい導電性接着剤は優れた流動学的および電気的
性質を表わす。好適な導体、例えば銀銀／塩化物を有
し、そして好ましい組成物を組入れた生物医学電極はAs
sociation for Advancement of Medical Instrumentati
on発行のAAMI任意規準「American National Standard f
or Pregelled ECG Disposable Electrodes」中に記載さ
れている細動除去回復ポテンシアル規準を満足させる。
唯一の接着剤として好ましい成分を含む電極は診断用電
極として使うことができる。好ましい組成物および医療
用テープを含む電極は過度に乾くことがなく広範な監視
用に使うことができる。双方の場合ともに電気的性質は
減少した皮膚インピーダンスに観察される改良がありそ
して接着性質はより良い粘性および除去に際して無残留
物であることによつて相当に改良されている。
本発明の生物医学電極は導体および導体と電気的に接
触する導電性感圧接着剤組成物を含む。導体は電気医学
的器具に結合できる形状になつている。当業者には多数
のぼたんとひも穴（stud and eyelet）構造、および金
属箔と伝導性金属の薄層または伝導性金属と金属塩、例
えばアルミニウム、錫、銀／塩化銀で被覆したポリマー
支持体がよく知られている。伝導体にはまた電気的に活
性な形の炭素、例えば黒鉛も可能である。
導電性感圧先着剤は２つの表面を有し;1つは伝導体と
接触し、そして第２の表面は使用するときに患者の皮膚
に接触しそして接着する。生物医学電極が患者の接地板
または長期間（例えば、少なくとも３日間）監視電極と
して使われる場合は導電性感圧接着剤と反対側の導体の
表面に生物適合性感圧接着剤で裏打ちした医療用テープ
で導体の縁をこえて広がるエプロンを有する医療用テー
プ付け加えるとなる。医療用テープは電極を皮膚に保つ
ことを助け、そして接地板電極の場合には導体表面と患
者の直接電気的接触を絶縁しそして短絡回路（例えば血
液または水）電流を阻止するのに役立つ。
生物医学電極が診断用電極であるときは導体は好まし
くは錫を被覆したまたは貼り合わせたポリマー支持体
（例えばポリエステル）である。伝導性接着剤は接着剤
先駆体の光重合開始によつてつくられる。好ましい接着
剤先駆体は重量で約10％の水素結合供与モノマー（好ま
しくはアクリル酸）;10％の水素結合受容モノマー（好
ましくはＮ−ビニル−ピロリドン）;0.125％の交叉結合
剤（好ましくはTEGBM）;0.07％の光開始剤〔好ましくは
IrgacureTM651、チバガイギー（Ciba Giegy）として入
手できるベンジルジメチルケタール〕、１％の可溶性塩
（好ましくは塩化カリウム）;25.5％の水および53.5％
のグリセロールを含む。アクリル酸は好ましくは水酸化
ナトリウムによつて50％中和される。感圧接着剤の層は
好ましくは約１インチ平方（6.5cm2）の表面積上に約35
ミルの厚さで錫の上に被覆される。
生物医学電極が監視電極である場合は、導体は好まし
くは金属銀および塩化銀の薄層を被覆したポリマー支持
体である。導伝性接着剤は好ましくは診断電極用に上に
記載したものと同じである。電極は好ましくは上記に参
照しそして下記の実施例中に記載した分極回復のための
AAMI任意規準を満足させるものである。
生物医学電極が患者接地板の場合は導体は好ましくは
アルミニウム箔またはアルミニウムを被覆しまたは貼り
合わせたポリマーフイルムである。導電性接着剤は接着
剤先駆体の光重合開始によつてつくられる。接着剤先駆
体は重量で約10％の水素結合供与モノマー（好ましくは
アクリル酸）；約10％の水素結合受容モノマー（好まし
くはＮ−ビニルピロリドン）、0.125％の交叉結合剤
（好ましくはTEGBM）、0.07％の光重合開始剤（好まし
くはIrgacureTM651としてチバガイギーから得られるベ
ンジルジメチルケタール）、25,5％の水および54.3％の
グリセロールを含む。水素結合供与モノマーは好ましく
は水酸化ナトリウムによつて29％−50％中和される。
本発明の組成物は好ましくは可塑化導電性溶液中に溶
解させたモノマーの光重合開始によつてつくられる。そ
の方法では先駆体中に存在する本質的に総ての材料は同
一または変性した形で最終組成物中に存在する。可塑化
導電性溶液は重合段階におけるモノマーに対する溶剤と
して役立ちそして最終組成物中に可塑化導電性液体とし
て存在する。モノマーは重合中にコポリマー母材に転化
できるが、必然的にではなく、そして共約的に交叉結合
する。好ましくは二官能価交叉結合モノマーが含まれそ
して重合は99％完結以上進められ、そして１％未満のモ
ノマーが最終組成物中に残る。この方法は導電体または
裏打支持体上を被覆した接着剤先駆体によつてその場で
行なうことができる。別法として接着剤先駆体を転写シ
ート上に被覆して接着剤のウエブをつくり、これを続い
て生物医学電極のような複合体中に組入れることができ
る。何れの場合にも、接着剤先駆体は好ましくは薄いス
クリム、例えば４ミルのCerexTM〔モンサント（Monsant
o）〕上に塗布されそして硬化されて製造工程中で機械
的取扱いを容易にする。
組成物は好ましくは生物医学電極中に配合される。第
１および２図は本発明に従つた診断用生物医学電極10を
示す。好ましい電極10は片面上を錫14で覆つたポリマー
支持体12、例えばポリエステル、を含む。導電性接着剤
組成物の層18は錫表面の第一部分16を覆うのに対し錫表
面の第２部分17は表面の一縁に沿つてストリツプであり
そして電気医学的探査装置の導線を接続するために自由
である。任意の剥離裏打19は使用前の導電性感圧接着剤
18を保護する。好ましい電極は下に記載するように向い
合つて対にして試験すると、10Hzにおけるインピーダン
スは2,000オームを越えない。インピーダンスは好まし
くは1,000オームを越えるべきではない。これらの性能
水準は１インチ平方（6.5cm2）の伝導接着表面と35ミル
の伝導接着厚さを有する診断導電を満足させる。
診断電極のための好ましい導電性接着剤は重量で10％
のアクリル酸（水酸化ナトリウムによつて50％中和され
る）、10％のＮ−ビニル−ピロリドン、0.125％のTEGB
M、0.07％のベンジルジメチルケタール（IrgacureTM65
1、チバガイギー）、１％の塩化カリウム、25.5％の水
および53.3％のグリセロールを有する接着剤先駆体から
つくられる。
モノマーの相対的割合および総量、交叉結合剤の総
量、水素結合供与モノマーの中和程度、可溶性塩の量お
よび水対極性有機液体の比は総て受容できる結果を伴な
つて変えることができる。交叉結合剤の量を減じまたは
削除すると水素結合供与および受容部位の量は増すべき
である。従つて、交叉結合剤を使わない場合は固形物の
全量は、例えば30％に増加し、そして水素結合供与モノ
マーの中和度は、例えば利用できる部位の約５％まで減
少する。
本発明の好ましい監視用生物医学電極20は第３図中に
示される。その電極構造は1986年５月21日付一般譲渡出
願番号第865,521号中に記載され特許請求されている。
監視電極20は生物適合性感圧接着剤（PSA）22を被覆し
た裏打ち21を有する。裏打ち21および生物適合性PSA22
は一縁に沿つて２つの切り込みがつくられそのためその
縁は３つのたれ（tab）を有する。接合シート23は生物
適合性PSA22の一部に接着する。接合シート23は裏打21
および生物適合性PSA22の一縁に沿つた切り込みを横断
して整合される。
導電体24は適合したフイルム（例えばポリエステル）
から成りこれは結合剤と粉末粒子を含む下塗りを塗布し
てありそしてその後金属銀が被覆されている。金属銀は
次いで処理してその表面層の一部を塩化銀に変化させ
る。好ましい導電体は1986年５月21日付一般譲渡出願番
号第865,522号中に記載され特許請求されている。導電
体24は接合シート23の長さ方向を横切つてそして好まし
くは裏打ちおよび生物適合性PSA上の３つの縁のたれの
中央に沿つて整合される。
導体は接合シート23および生物適合性PSA22の一部に
接して第３図中に示されている。適合性ポリマーフイル
ムと共に鮮明の目的のために導体24のフイルム面は２つ
の部分に分割されている。部分25は接合シートに伸びる
が部分26は生物適合性PSAの一部に接着する。部分26に
向き合う銀／塩化銀27は導線への結合のために自由であ
る。
導電性感圧接着剤28のウエブは接合シートと整合され
ている。それは接合シート23の下に横たわる導体24のそ
の部分に接着しそして電気的接触を有する。伝導性接着
剤のウエブの残余部分は接合シート23に接着する。任意
の剥離裏打29は生物適合性PSA22および導電性接着剤28
のウエブの露出した表面を保護する。
好ましい監視電極は少なくも３日間接着剤の過度の乾
燥（および随伴する電気的性能の損失）なしに皮膚に接
着するであろう。それは接着剤残渣を残さずに除去でき
そして過負荷分極回復のためのAAMI任意規準を満足させ
る。好ましい監視電極は金属銀の表面が少なくとも約30
mCに相当する塩化銀の層を有し、導電性接着剤が約0.5
％のクロライドイオンを含み、そして接着剤が好ましい
診断電極用に上記したのと同じ先駆体によつて作られる
ときはこれらの性能要求を満足させる。
好ましい患者の接地板生物医学電極は第４および５図
中に示される。好ましい接地板生物医学導極30は一表面
上を生物適合性PSA32で覆つた絶縁裏打31を含む。裏打
ち31は独立気泡ビニルフオームでよい。電極板33は生物
適合性PSA32の１部分に接着する。電極板はアルミニウ
ム箔または適合性ポリマー裏打34、例えば１つの表面上
にアルミニウムを沈積しているポリエステルである。電
極板33は接地板生物医学電極を導線に電気的に接続する
のに適する一体的に結合した接合タブ35を有し導線は使
用に際しては電気外科用発電機に接続される。導電性接
着剤のウエブ36は接合タブ35を除いて電極板33の全導電
性表面を覆う。絶縁ストリツプ37は裏打ち31および生物
適合性PSA32の下に横たわる接合タブ35の表面のその部
分を覆う。裏打ち31と生物適合性PSA32は電極板33の周
辺および導電性接着剤36を越えて延びる、エプロン38を
有する。エプロン38は絶縁ストリツプ37と一緒に電極板
が患者の皮膚と直接接触するのを絶縁するのに役立ちそ
れによつて熱焼けおよび電気的短絡を生じるであろう他
の導体（例えば血液または水）との接触を避けるという
ことを業者は認めるであろう。任意の剥離裏打ち39は使
用前の接着剤表面を保護するために用いる。
好ましい接地板生物医学的電極は患者の皮膚と優れた
接着および低インピーダンス電気接触を有する（運動に
起因する温点（hot spnt）または接触損失を避けるた
め）。これらの性能規準は導電性接着剤36は電極板33の
表面積が20インチ平方（130cm2）であり、導電性接着剤
36が20ミルの厚さで塗布され、そして導電性接着剤が重
量％によつて10％のアクリル酸（水酸化ナトリウムによ
つて20−50％中和される）、10％のＮ−ビニルピロリド
ン、0.125％のTEGBM、0.07％のベンジルジメチルケター
ル（IrgacureNO.651、チバガイギー）、25.5％の水およ
び54.4％のグリセロールからつくられる場合に満たされ
る。
本発明の導電性接着剤およびその接着剤を組み入れた
生物医学的電極の利点および多用性のそれ以上の理解は
下記の非限定的実施例から認められるであろう。
実施例では下記の手順が使われる。
手順Ａ−接着剤の調製 可溶性塩（もし使用するなら）をガラス容器中の水に
加えそして溶解する。中和用塩基を加えて溶かす。その
後で水溶性極性有機化合物を加えそして溶かす。
別の容器中で水素結合供与モノマーを重合開始剤およ
び交叉結合剤（もし使うならば）と混合する。
塩、水、極性有機化合物溶液を水素結合供与モノマー
混合物と混合する。支持体上に塗布する直前に、水素結
合受容モノマーを混合物中に溶かしそして重合を開始さ
せる。
接着剤先駆体を支持体上に塗布しそして窒素雰囲気中
で紫外線輻射に充分な時間暴露して完全に重合させる。
重量にすぐ続けて組成物は相分離として表わされる不透
明度を目視的に点検する。
手順Ｂ−初期粘着性 重合にすぐ続いて組成物を初期粘着性にいて評価す
る。この試験では親指で試料に強い圧力を加えそして親
指を放す。試料は次のように格付けする： ０ 甚だ軟かく、貧弱な粘着、除去したときに親指上に
かすが残る 1.軟かく、貧弱な粘着、親指上に少量の残渣 2.適度に軟かく、受容できる粘着性、残渣なし 3.適度に軟かく、良好な粘着性、残渣なし 4.適度に固く、受容できる粘着性、残渣なし 5.甚だ固く、ほとんどまたは全く粘着性なし 手順Ｃ−インピーダンス オームによる電極のインピーダンスをヒユーレツトパ
ツカード、パロ アルト、カリフオルニア（Hewlett Pa
ckard、Palo Alto、California）によつて製造されたモ
デル4800Aベクター インピーダンス メーターを使つ
て測定する。測定はECG電極について測定に好適な低水
準信号を使用し向い合つて（接着剤−対−接着剤）接続
される電極対について慣用の方法で測定する。10Hzにお
ける電極のインピーダンスを記録する。
手順Ｄ−分極電圧 電極の分極電圧はAssociation for Advancement of M
edical Instrumentation発行AAMI試験規準「American N
ational Standard for Pregelled ECG Disposable Elec
trode」中に記載される手順および回路を使つて決定す
る。回路は第６図中に示される。
1.2つの電極40および42を接着剤−対−接着剤で接続し
そして試験回路（第６図）にスイツチ44を閉じそしてス
イツチ46および48を開いて接続する。
2.コンデンサ−50を200Vに完全充電するために少なくと
も10秒を与え；スイツチを次に開く。
3.スイツチ46を閉じてコンデンサー50が2V以下になるま
で保持して電極対を通してコンデンサーを放電させる。
4.スイツチ48を直ちに閉じ、そして電極対をオフセツト
電位測定系に接続する（スイツチ46は開く。） 5.電極オフセツト電位をスイツチ48を閉じた５秒後に1m
V単位まで記録しそしてその後30秒間各10秒ごとに記録
する。過負荷および測定は３回繰返す。
試験回路において（第６図）、抵抗体52は10キロオー
ムの抵抗であり、そして抵抗体54は５ワツト、100オー
ム抵抗体である。コンデンサー50は10μＦの静電容量を
有する。総てのコンデンサーおよび抵抗体は表示値の90
から110％以内にある。オフセツト記録器入力増幅器56
は10メガオームの抵抗を有しそして入力インピーダンス
０から10Hzまでで10MΩ、±10％、および200nA未満のバ
イアス電流を有する。電圧記録装置の誤差は100mVの全
目盛で±５％より大きくはない。±1mV以下の誤差で10m
Vの変化を測定できる。この目的のためには全目盛範囲
および記録器の分解能を要求されるように調節できる。
一連の試験（段階１−５）は３電極対に対して繰り返さ
れる。個々の構造の電極に対して記録した分極電圧は３
試料対のそれぞれに対する第４パルスの15秒後に測定し
た電圧の数値の平均である。
実施例１ 手順Ａに従つて本発明の好ましい均質感圧導電性接着
剤をつくつた。反応混合物をシリコーンを塗布した剥離
紙〔HP Smith〕上に35ミルの厚さで塗布した。スクリム
（scrim）（cerexTM、モンサント）を重合前に反応混合
物中に浸した。先駆体を紫外線輻射〔360nMランプ、ゼ
ネラル エレクトリツク（General Electric）から得ら
れる〕に４分間窒素雰囲気下で暴露して重合を行つた。
不透明は観察されなかつた。手順Ｂに従うと、接着剤組
成物の初期粘着性は３と評価された。先駆体の組成およ
びそれらの相対的量は第Ｉ表中に示される。
第Ｉ表 組成 重量（％） アクリル酸 10 Ｎ−ビニルピロリドン 10 グリセロール 50.6 水 25.5 ベンジルジメチルケタール 0.07 TEGBM 0.125 KCl 1.0 NaOH 2.77 実施例２ 実施例１でつくつた接着剤組成物を使つて診断用電極
をつくつた。導電体は片面上に貼り合わせた錫の連続層
を有するポリエステル フイルムであつた。導電体は１
インチ平方（6.5cm2）よりも僅かに大きい表面積を有し
ていた。１インチ平方（6.5cm2）の表面積を有する接着
剤ウエブをそれを乗せているシリコーン塗布転写シート
と共に導体の錫表面に積層にした。鋼製ローラーを組成
物の上で１回往復させて接着によつて錫の良好な濡れを
確実にした。
手順Ｃを用いてインピーダンスについて電極の試験を
行つた。面と面間のインピーダンスは900Ωであつた。
実施例３ 実施例１でつくつた接着剤を上に記載しそして第３図
中に示すような監視用電極の構造に用いる。裏打ちは独
立気泡を有するポリエチレン フオームであつて〔ボル
テク社、レオレンソスNH（Voltek,Inc.,Lawrence N
H）〕そして表面積3.5平方インチを有する。生物適合性
感圧接着剤はイソオクチルアクリレート（90％）とＮ−
ビニルピロリドン（９重量％）のコポリマーをベースと
しそして11.5グレイン／平方インチ（48g/m2）を塗布す
る。結合シートは不織布ナイロン〔モンサント、セント
ルイス（Monsanto,St.Louis,）MO〕であり、導電体は結
合剤と粒子を含む下塗り剤を塗布した適合性ポリエステ
ル裏打材でつくる（ImperialTMLapping Film,3Mセン
ト．ポール、MNとして購入できる）。フイルム上に銀を
蒸着させそして銀の一部分は塩化銀に転化させる。伝導
体の寸法は1.25インチ×0.5インチである。導電性接着
性ウエブは２インチ×0.75インチの寸法でありそして35
ミルの厚さである。
インピーダンスおよび分極電圧をＢおよびＣの手順を
使用しこれらの監視用電極について試験した。第II表中
に結果を要約する。
第II表 オフセツト、mV 0.6 10Hzインピーダンス、オーム 150 100KHzインピーダンス、オーム 50 ５秒、１次放電 20.8 ５秒、２次放電 16.6 ５秒、３次放電 14.9 ５秒、４次放電 13.8 痕跡特性 極めて良好 実施例４ 手順Ａに従つて広い範囲の試料をつくる。検討した２
つのモノマーの全重量は12％から50％まで変化する。２
つのモノマーの割合は検討した各モノマーの全重量以内
で変化する。各100gの先駆体は1.0gKCl、25.5gのH2O、N
aOH（酸基の50％を中和するのに充分な量で）、0.07gの
ベンジルジメチルケタール、0.125gのTEGBM、アクリル
酸（AA）、Ｎ−ビニルピロリドン（NVP）、およびグリ
セロール（残量）を含む。当初粘着性を記載するために
手順Ｂを使用する。結果は第II表中に要約する。星印（
＊）は不透明斑点の観察を示す。
実施例５ ０％から100％までの中和範囲の８試料を手順Ａに従
つてつくる。各100gの試料中反応混合物は10gのアクリ
ル酸、10gのＮ−ビニルピロリドン、1.0KCl、0.07ベン
ジルジメチルケタール、0.125gのTEGBM、25.5gのH2O、N
aOH（中和の程度を生じるのに充分な量で）、およびグ
リセロール（残量）を含む、粘着性を記載するために手
順Ｂを使用し、その結果は第IV中に要約する。星印
（＊）は不透明斑点として観察さされる相分離を示す。
第IV表 試料番号 中和％ 粘着性 １ ０ ５＊ ２ ５ 3.5 ３ 20 ３ ４ 40 ３ ５ 60 ２ ６ 80 ２ ７ 95 1.5 ８ 100 ０＊ 実施例６ 手順Ａに従つて９試料をつくる。各100gの反応混合物
は10gのアクリル酸、10gのＮ−ビニルピロリドン、2.77
gのNaOH、1.0gのKCl、0.07gのベンジルジメチルケター
ル、0.125gのTEGBM、水およびグリセロールを含む。水
対グリセロールの比は広い範囲に亘つて変えられるが他
の総ての成分は一定水準に保つ。手順Ｂを使つて当初の
粘着性について評価しそしてその結果は第Ｖ表中に要約
する。星印（＊）は不透明の斑点を示す。
第Ｖ表 試料番号 グリセロール（ｇ） 水（ｇ） 粘着性 １ 76.1 0 ３ ２ 66.1 10 ２ ３ 56.1 20 ３ ４ 46.1 30 ３ ５ 36.1 40 ４ ６ 26.1 50 ４ ７ 16.1 60 ４＊ ８ 6.1 70 ４＊ ９ 0 76.1 ４ 実施例７ 異なる量の塩を配合した５試料を手順Ａに従つてつく
る。各100gの反応混合物は10gのアクリル酸、10gのＮ−
ビニル−ピロリドン、2.77gのNaOH、KCl、0.07gのベン
ジルジメチルケタール、0.125gTEGBM、25.5gH2Oおよび
グリセロール（残量）を含む。粘着性を記載するために
手順Ｂを使用し、結果は第VI表中に要約する。星印
（＊）は不透明を示す。
第VI表 試料番号 ｇ、KCl 粘着性 １ ３ ３ ２ ６ ２ ３ ９ ５＊ ４ ０ ３ ５ １ ３ 実施例８ 異なる交叉結合剤および0.0125％から0.5％の範囲水
準の交叉結合剤を使用し手順Ａを使用して試料をつく
る。交叉結合剤にはトリエチレン−グリコール−ビスメ
タクリレート（TEGBM）、3,3−エチリデン−ビス−（ｎ
−ビニルピロリドン）（EBVP）、およびメチレンビスア
クリルアミド（MBA）を含む。各100gの反応混合物は10g
のアクリル酸、10gのＮ−ビニルピロリドン、1gのKCl、
0.07gのベンジルジメチルケタール、交叉結合剤、25.5g
の水、およびグリセロール（残量）を含む。当初粘着性
を評価するために手順Ｂを使用し、結果は第VII表中に
要約する。
第VII表 試料番号 交叉結合剤（ｇ） 粘着性 1 TEGBM0.05 １ 2 TEGBM0.1 ３ 3 TEGBM0.3 ４ 4 TEGBM0.5 ５ 5 EBVP 0.0125 １ 6 EBVP 0.025 ３ 7 EBVP 0.075 ４ 8 EBVP 0.125 ３ 9 MBA 0.0125 １ 10 MBA 0.025 ３ 11 MBA 0.075 ４ 12 MBA 0.125 ５ 実施例９ 異なる水素結合供与および水素結合受容モノマーを使
つて手順Ａに従つて種々の試料をつくる。各100gの反応
混合物は1gのKCl、0.07gのベンジルジメチルケタール、
0.125gのTEGBM、25.5gの水およびグリセロール（残量）
を含む。使用する水素結合供与モノマーはアクリル酸
（AA）、イタコン酸（ITA）、およびマレイン酸（MA）
と酸基の50％の中和するための充分な水酸化ナトリウム
である。使用する水素結合受容モノマーはＮ−ビニルピ
ロリドン（NVP）およびジメチルアクリルアミド（diMe
A）である。粘着性を記述するために手順Ｂを使用し、
その結果は第VIII表に要約する。
第VIII表 モノマー 粘着性 AA（10g）/diMeA（10g） ３ AA（14g）/diMeA（6g） ３ AA（6g）/diMeA（14g） ３ AA（15g）/diMeA（15g） ４ AA（20g）/diMeA（20g） ４ AA（8g）,ITA（2g）/NVP（10g） ２ AA（9g）,MA（1g）/NVP（10g） ２ 実施例10 手順Ａに従つて４試料をつくる。各100gの反応混合物
は10gのアクリル酸、10gのＮ−ビニルピロリドン、2.77
gのNaOH、1gのKCl、0.07gのベンジルジメチルケター
ル、0.125gのTEGBM、および50.6gの極性有機化合物を含
む。粘着性を記述するために手順Ｂを使用し、結果は第
IX表に要約する。
実施例11 接着剤先駆体物質の熱重合のための方法を以下に記載
する。
過硫酸カリウム（熱開始剤）を水に溶かした点を除け
ば試料をつくるための手順は手順Ａに記載したものと同
一である。第Ｘ表中に各成分の相対的数量を示す。接着
剤先駆体を支持体上に塗布しそして窒素雰囲気中でおよ
そ８時間50℃にさらした。手順Ｂに従うとこの熱重合し
た接着剤の初期粘着性は１に評価される。
実施例12 皮膚に対する好ましい診断用電極の接着を市販の電極
と比較する。試験した１電極はリツトマン（Littmann）
2322診断用電極（3M、セントポール、MN）である。この
電極はポリエステル伝導体に積層した錫および米国特許
第4,544,824号中に記載するような伝導性接着剤を有す
る。比較したいま１つの電極はセントリー シルバー
サーキツト（Sentry Silver Sircuit）＃10009〔セント
リー メデイカル プロダクツ、サンタアナ、カリホル
ニア（Sentry Medical Products,Santa Ana,Ca.）〕で
ある。包装にはセントリー シルバー サーキツト電極
は銀／塩化銀伝導体およびポリヘシブ（polyhesive）伝
導性接着剤を有することを示しているポリヘシブ伝導性
接着剤〔バレイラブ社、ボールダー、コロラド（Valley
lab Inc.,Boulder,Co.）〕は英国特許出願第2,115,431
号の開示に従つてつくられると信じられている。
試験すべき電極の試料は患者の背中に水平に並べて置
く。次に電極を一様な接触を確保するためにゴム ロー
ラーを使用して皮膚の上に押しつける。電極の配列を行
つた直後に、適用した最初の電極から始めて１度に１つ
づつ除去する。電極を除去するために、クリツプとコー
ドを使用し、電極の一端をコードで引張つて必要とする
力を時間に対して測定することができる装置に接続す
る。電極を180°の角度で６インチ／分の速度でそれ自
身を後ろに引張る。電極を皮膚から剥離する力を記録す
る。電極の幅に対して修正した最大値を皮膚付着力とし
て報告される。皮膚は個体から個体へそして個人でも場
所から場所へと大きく変るため試験は何回も行なわれ
る。第XI表中に報告される値は括弧内に示される反復回
数の数平均である。絶対値は特に有意とは考えられな
い。パネル内の値の順位は有意と思われる。実施された
パネルで、低から高への順位は一貫してシルバー サー
キツトTM電極に続いてリツトマン2322電極続いて本発明
の電極となる。
以上の記述は例解および説明の目的のために好ましい
具体化に向けられた。当業者にとつては発明の範囲およ
び精神から外れることなく多くの改良および変型が可能
であることを認められるであろう。添付した特許請求の
範囲はそのような改良および変型の総てを含む意図であ
る。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明の診断用生物医学電極の透視図であり； 第２図は第１図の２−２線を通る本発明の診断用生物医
学電極の分解断面図であり； 第３図は本発明の監視用生物医学電極の分解透視図であ
り； 第４図は本発明の接地板生物医学電極の透視図であり； 第５図は第４図の５−５線を通る本発明の接地板生物医
学電極の断面図であり；そして 第６図は細動除去過負荷回復試験に使うための回路図で
ある。 なお図面中に記入された数字はそれぞれ下記のものを表
わす： 10:生物医学電極、12:ポリマー支持体 14:錫、16:錫表面の第１部分 17:錫表面の第２部分、18:接着剤組成物層 19:剥離裏打、20:医学用電極 21:裏打、22:感圧接着剤（PSA） 23:接合シート、24:導電体 25:接合シート、26:接合シート 27:銀、28:PSA 29:剥離裏打、30:生物医学電極 31:裏打ち、32:PSA 33:電極板、34:ポリマー裏打 35:接合タブ、36:PSA 37:絶縁ストリツプ、38:エプロン 39:剥離裏打、40:電極 42:電極、44:スイツチ 46:スイツチ、48:スイツチ 50:コンデンサー、52:抵抗器 54:抵抗器、56:増幅器

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】水溶性水素結合供与モノマーとしてカルボ
    ン酸、水溶性水素結合受容モノマーとしてＮ−ビニルピ
    ロリドン及び重合開始剤からなり、そして利用できるモ
    ノマー上の水素結合供与部位対水素結合受容部位のモル
    比が1:3から6:1までであり、カルボン酸対Ｎ−ビニルピ
    ロリドンの重量比が1:2から3:1までである接着剤先駆体
    の遊離基重合によって形成された適合性、凝集性、接着
    性コポリマー母剤と、 ０から98重量％までの多価アルコールモノマーまたはポ
    リマーからなる水溶性極性有機化合物、２から100重量
    ％までの水、及び０から12重量％までのナトリウムハラ
    イドまたはカリウムハライドからなる水溶性塩からなる
    可塑化導電性水溶液とからなる組成物であり、そして 該組成物は12から50重量％までのコポリマー母剤を含
    み、コポリマー母剤上の水素結合供与部位は５から80重
    量％まで中和され、そして該組成物が均質でそして感圧
    接着性である、前記組成物。
  2. 【請求項２】コポリマー母剤が共有結合的交叉結合をな
    し、そして接着剤先駆体が多官能***叉結合剤を接着剤
    先駆体中の全モノマーの2.5重量％までさらに含む特許
    請求の範囲第（１）項に記載の組成物。
  3. 【請求項３】水素結合供与モノマーがアクリル酸であ
    り、該水溶性極性有機化合物がグリセロールであり、そ
    して最終組成物が15から25重量％までのコポリマー母剤
    を含む特許請求の範囲第（１）項に記載の組成物。
  4. 【請求項４】導電性感圧接着剤を作る方法において、そ
    の方法が、 ａ）水素結合供与モノマーとしてカルボン酸、水素結合
    受容モノマーとしてＮ−ビニルピロリドン、遊離基開始
    剤、及び０から98重量％までの多価アルコールモノマー
    またはポリマーからなる水溶性極性有機化合物、２から
    100重量％までの水、及び０から12重量％までのナトリ
    ウムハライドまたはカリウムハライドからなる水溶性
    塩、からなる可塑化導電性水溶液を含む接着剤先駆体を
    準備し、ここでモノマー上の水素結合供与部位対水素結
    合受容部位の割合が1:3から6:1までであり、カルボン酸
    対Ｎ−ビニルピロリドンの重量比が1:2から3:1までであ
    り、接着剤先駆体は全モノマーの12から50重量％までを
    含み、水素結合供与モノマー上の水素結合供与部位は５
    から80重量％まで中和され、そして組成物が均質でそし
    て感圧接着性であり、 ｂ）接着剤先駆体を支持体上に塗布し、そして ｃ）接着剤先駆体中のモノマーの重合を開始させること
    を含む方法。
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