JPH08157294A - Method for forming single crystal thin film on substrate - Google Patents

Abstract

PURPOSE: To form a single crystal thin film having high quality and low light propagation loss free from microcracks without a preheating stage by allowing the single crystal thin film to epitaxially grow in a liquid phase under specific conditions at the time of growing the single crystal thin film epitaxially in liquid phase on a substrate. CONSTITUTION: Different elements (e.g.; Na, Mg) are added to at least a part of the substrate (e.g.; lithium tantalate single crystal) and are thermally diffused therein and the single crystal thin film which is the single crystal thin film of preferably lithium niobate is grown epitaxially in liquid phase immediately thereafter without cooling. This method is usable as a liquid phase epitaxy method for the single crystal thin film of the lithium niobate to be mainly used as a second harmonic generating element of a thin-film waveguide type of the substrate.

Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【０００１】[0001]

【産業上の利用分野】本発明は、基板上に主として薄膜
導波路型第２高調波発生素子として用いられるニオブ酸
リチウム単結晶薄膜を液相エピタキシャル成長方法によ
って製造する方法に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a method for producing a lithium niobate single crystal thin film mainly used as a thin film waveguide type second harmonic generation device on a substrate by a liquid phase epitaxial growth method.

【０００２】[0002]

【従来の技術】近年の光応用技術の進展に伴って、レ−
ザ光源の短波長化が要求されている。これは、短波長化
により、記録密度、感光感度を向上させることができる
ためであり、光ディスク、レ−ザプリンタ等の光機器分
野への応用が考えられる。このため、入射するレ−ザ光
の波長を１／２に変換できる第２高調波発生（ＳＨＧ）
素子の研究が行われてきた。2. Description of the Related Art With the progress of optical application technology in recent years, laser
The shorter wavelength of the light source is required. This is because the recording density and the photosensitivity can be improved by shortening the wavelength, and it can be considered to be applied to the optical equipment field such as an optical disk and a laser printer. Therefore, the second harmonic generation (SHG) that can convert the wavelength of the incident laser light into 1/2
Research on devices has been conducted.

【０００３】かかる第２高調波発生素子としては、従来
高出力のガスレ−ザを光源として、非線形光学結晶のバ
ルク単結晶が用いられてきた。しかし、光ディスク装
置、レ−ザプリンタ等の装置を小型化する要求が強いこ
と、ガスレ−ザは光変調のため、外部に変調器が必要で
あるのに対し半導体レ−ザは直接変調が可能であるこ
と、安価であることなどの理由によりガスレ−ザに代え
て半導体レ−ザが主として用いられる用になってきた。As such a second harmonic generating element, a bulk single crystal of a non-linear optical crystal has hitherto been used with a high-output gas laser as a light source. However, there is a strong demand for miniaturization of devices such as optical disk devices and laser printers, and gas lasers require optical modulators because of optical modulation, whereas semiconductor lasers are capable of direct modulation. Therefore, semiconductor lasers have been mainly used in place of gas lasers because of their low cost and low cost.

【０００４】このため、数ｍＷ〜数十ｍＷの低い光源出
力で高い変換効率を得る必要から薄膜導波型のＳＨＧ素
子が必要となって来た。このような薄膜導波路型ＳＨＧ
素子用の非線形光学材料としては、従来ニオブ酸リチウ
ムバルク単結晶にＴｉ等を拡散させることにより、屈折
率を変化させた層を導波路としたものや、タンタル酸リ
チウム基板上に高周波スパッタ法により形成させたニオ
ブ酸リチウムを導波路としたものが知られているが何れ
も高い変換効率を得ることができなかった。For this reason, a thin film waveguide type SHG element has been required because it is necessary to obtain a high conversion efficiency with a low light source output of several mW to several tens of mW. Such a thin film waveguide type SHG
As a non-linear optical material for a device, a layer in which a refractive index is changed by diffusing Ti or the like into a lithium niobate bulk single crystal is used as a waveguide, or a high frequency sputtering method is applied to a lithium tantalate substrate. It is known that the formed lithium niobate is used as a waveguide, but none of them can obtain high conversion efficiency.

【０００５】ところで本発明者は先に基板にニオブ酸リ
チウム単結晶薄膜よりなる導波路を形成するに際し、基
板に異種元素を添加し基板とニオブ酸リチウムとを格子
整合させることによって高い変換効率を有する第２高調
波発生素子を得ることを見出した。By the way, when the present inventor first forms a waveguide made of a lithium niobate single crystal thin film on a substrate, a different element is added to the substrate so that the substrate and the lithium niobate are lattice-matched to obtain high conversion efficiency. It has been found that a second harmonic generating element having the same can be obtained.

【０００６】そして、このような第２高調波発生素子の
製造方法として、タンタル酸リチウムの表面の一部に異
種元素を添加、熱拡散したのちこの面上にニオブ酸リチ
ウム単結晶薄膜を液相エピタキシャル成長させるのであ
るが、通常熱拡散を行う装置と液相エピタキシャル成長
させる装置とは異なるため熱拡散後、常温に冷却し、し
かる後、再度予備加熱を行って液相エピタキシャル成長
させている。As a method of manufacturing such a second harmonic generating element, a heterogeneous element is added to a part of the surface of lithium tantalate, and after thermal diffusion, a lithium niobate single crystal thin film is formed on this surface in a liquid phase. Epitaxial growth is performed, but since an apparatus for performing thermal diffusion is different from an apparatus for performing liquid phase epitaxial growth, liquid phase epitaxial growth is performed after cooling by heat diffusion, cooling to room temperature, and then preheating again.

【０００７】[0007]

【発明が解決しようとする課題】しかし、このような方
法によって得られたニオブ酸リチウム単結晶薄膜につい
て、更に高い結晶性を有するニオブ酸リチウム単結晶薄
膜を得るため種々検討した結果、上記の方法において、
熱拡散後、常温に冷却し、その後再び予備加熱すること
によって基板の結晶性が低下し、それによって、この基
板に形成されるニオブ酸リチウム単結晶薄膜性にも影響
を及ぼすことを見出した。However, the lithium niobate single crystal thin film obtained by such a method was examined variously in order to obtain a lithium niobate single crystal thin film having higher crystallinity, and as a result, the above method was obtained. At
It has been found that the crystallinity of the substrate is lowered by cooling to room temperature after thermal diffusion and then preheating again, thereby affecting the lithium niobate single crystal thin film property formed on the substrate.

【０００８】そこで、本発明者は、この点を改良すべく
種々検討した結果、基板に異種元素を添加、熱拡散後、
直ちに液相エピタキシャル成長によって基板上に高結晶
性のニオブ酸リチウム単結晶薄膜が得られることを見出
し、本発明を完成したもので本発明の目的は基板に格子
整合された高結晶性のニオブ酸リチウム単結晶薄膜の製
造方法を提供するにある。The present inventor has conducted various studies to improve this point, and as a result, after adding a different element to the substrate and thermally diffusing it,
It was found that a highly crystalline lithium niobate single crystal thin film can be immediately obtained on a substrate by liquid phase epitaxial growth, and the present invention has been completed. The object of the present invention is to obtain a highly crystalline lithium niobate lattice-matched to the substrate. It is to provide a method for manufacturing a single crystal thin film.

【０００９】[0009]

【課題を解決するための手段】本発明の要旨は、基板上
の少なくとも一部に異種元素添加熱拡散して得た面上
に、該基板と格子整合されたニオブ酸リチウム単結晶薄
膜を液相エピタキシャル成長させる方法において、異種
元素添加、拡散後、冷却すること無く直ちにニオブ酸リ
チウム単結晶薄膜を液相エピタキシャル成長させること
を特徴とする基板上にニオブ酸単結晶薄膜を形成する方
法である。The gist of the present invention is to provide a lithium niobate single crystal thin film lattice-matched with a substrate on a surface obtained by adding and diffusing different elements to at least a part of the substrate. In the method of phase epitaxial growth, a liquid crystal epitaxial growth of a lithium niobate single crystal thin film is immediately performed without adding cooling after adding and diffusing a different element, and forming a niobate single crystal thin film on a substrate.

【００１０】すなわち、本発明は、基板上に異種元素を
添加、熱拡散し、その拡散時の加熱されている状態で常
温に冷却すること無く直ちに液相エピタキシャルを行っ
てニオブ酸リチウム単結晶薄膜を製造するのであって、
これによって基板の結晶性に悪影響をもたらす従来の予
熱工程を省略するのである。That is, according to the present invention, a lithium niobate single crystal thin film is formed by adding a different element onto a substrate, thermally diffusing the same, and immediately performing liquid phase epitaxial growth without cooling to room temperature in a heated state during the diffusion. To manufacture
This eliminates the conventional preheating step which adversely affects the crystallinity of the substrate.

【００１１】以下本発明について詳細にのべる。基板と
しては、ニオブ酸チリウム薄膜を製造する場合、ZnO、G
d₃Ga₅0₁₂、MgO、アルミナなどがあるが、タンタル酸リ
チウムが最良である。タンタル酸リチウムを用いる理由
は、前記タンタル酸リチウム基板の結晶系は、ニオブ酸
リチウム単結晶に類似しておりエピタキシャル成長させ
やすく、更に前記タンタル酸リチウム基板は市販されて
いるため、品質のよいものが安定して入手できるからで
ある。The present invention will be described in detail below. As the substrate, ZnO, G
There are d ₃ Ga ₅ 0 ₁₂ , MgO, alumina, etc., but lithium tantalate is the best. The reason for using lithium tantalate is that the crystal system of the lithium tantalate substrate is similar to a lithium niobate single crystal and can be easily grown epitaxially, and since the lithium tantalate substrate is commercially available, a good quality product is used. This is because it can be stably obtained.

【００１２】本発明は、この基板上にニオブ酸リチウム
単結晶薄膜を形成するが、その際、異種元素を添加して
基板とニオブ酸リチウム単結晶薄膜とを格子整合させな
けばならない。According to the present invention, a lithium niobate single crystal thin film is formed on this substrate. At this time, a different element must be added so that the substrate and the lithium niobate single crystal thin film are lattice-matched.

【００１３】異種元素としては、 Mg,Ti,V,CrにFe,Ni,N
dなどから選ばれる少なくとも1種が望ましい。その含有
量は、Mg:0.1〜20mol%,V:0.05〜30mol%,Ti：0.2〜30mol
%,Cr:0.02〜20mol%,Fe:0.02〜20mol%,Ni:0.02〜20mol%,
Nd:0.02〜10mol%,Rh:0.02〜20mol%,Co:0.02〜15mol%,Z
n:0.02〜20mol%が望ましい。As the different elements, Mg, Ti, V, Cr, Fe, Ni, N
At least one selected from d etc. is desirable. Its content is Mg: 0.1-20 mol%, V: 0.05-30 mol%, Ti: 0.2-30 mol%
%, Cr: 0.02 to 20 mol%, Fe: 0.02 to 20 mol%, Ni: 0.02 to 20 mol%,
Nd: 0.02-10mol%, Rh: 0.02-20mol%, Co: 0.02-15mol%, Z
n: 0.02 to 20 mol% is desirable.

【００１４】また、本発明のニオブ酸リチウム単結晶薄
膜には、屈折率などの光学特性を必要に応じて変化させ
るためにクロム(Cr)、ネオジム(Nd),ロジウム(Rh)、亜
鉛(Zn)、ニッケル(Ni)、コバルト(Co)、チタン(Ti)、バ
ナジウム(V)から選ばれる少なくとも1種を含有すること
が望ましい。Further, the lithium niobate single crystal thin film of the present invention contains chromium (Cr), neodymium (Nd), rhodium (Rh), zinc (Zn) in order to change optical characteristics such as refractive index as necessary. ), Nickel (Ni), cobalt (Co), titanium (Ti), and vanadium (V).

【００１５】これらの各元素の含有量は、Rh:0.05〜20
モル%,Zn:0.02〜30モル%,Ni:0.1〜20モル%,Co:0.05〜20
モル%,Cr:0.02〜20モル%,Cr:0.02〜20モル%,Ti：0.2〜3
0mol%,Nd:0.02〜10mol%,V:0.05〜30mol%である。The content of each of these elements is Rh: 0.05-20
Mol%, Zn: 0.02-30 mol%, Ni: 0.1-20 mol%, Co: 0.05-20
Mol%, Cr: 0.02 to 20 mol%, Cr: 0.02 to 20 mol%, Ti: 0.2 to 3
0 mol%, Nd: 0.02-10 mol%, V: 0.05-30 mol%.

【００１６】基板とニオブ酸リチウム単結晶薄膜とを格
子整合させる理由は、ニオブ酸リチウム単結晶薄膜とタ
ンタル酸リチウム基板と格子整合されることにより極め
て優れた光学的特性を有するニオブ酸リチウム単結晶薄
膜が、従来技術では得られない厚い膜厚で形成されるか
らである。形成されたニオブ酸リチウム単結晶薄膜が極
めて優れた光学特性を有する理由は、ニオブ酸リチウム
単結晶薄膜とタンタル酸リチウム基板とが格子整合され
ることにより基板と一体化し、格子の歪や結晶の欠陥な
どが極めて少なく結晶性に優れ、且つマイクロクラック
などのない高品質の膜となるからである。The reason why the substrate and the lithium niobate single crystal thin film are lattice-matched is that the lithium niobate single crystal thin film and the lithium tantalate substrate are lattice-matched so that the lithium niobate single crystal has extremely excellent optical characteristics. This is because the thin film is formed with a thick film thickness that cannot be obtained by the conventional technique. The reason why the formed lithium niobate single crystal thin film has extremely excellent optical characteristics is that the lithium niobate single crystal thin film and the lithium tantalate substrate are integrated with the substrate by being lattice-matched, and the lattice strain and the crystal This is because a high-quality film having extremely few defects and excellent crystallinity and no microcracks is obtained.

【００１７】本発明は、特にタンタル酸リチウム基板と
格子整合されたニオブ酸リチウム単結晶薄膜を得る場合
には有利である。The present invention is particularly advantageous for obtaining a lithium niobate single crystal thin film lattice-matched with a lithium tantalate substrate.

【００１８】以下、格子整合について説明する。格子整
合とは、薄膜の格子定数を基板のそれの99.81〜100.07
%、望ましくは99.93〜100.03%とすることである。ニオ
ブ酸リチウム単結晶薄膜とタンタル酸リチウム基板を格
子整合させる手段は特に限定されるものではないが、タ
ンタル酸リチウムのa軸の格子定数が通常のニオブ酸リ
チウムのa軸の格子定数(5.148Å)より大きい場合にはタ
ンタル酸リチウム上に形成されるニオブ酸リチウムの格
子定数を大きくする。その手段としてはニオブ酸リチウ
ムに異種元素を混入させることが、好ましく、NaとMgを
ニオブ酸リチウム単結晶薄膜中に含有させることが有利
である。The lattice matching will be described below. Lattice matching means that the lattice constant of a thin film is 99.81-100.07 of that of the substrate.
%, Preferably 99.93 to 100.03%. The means for lattice-matching the lithium niobate single crystal thin film and the lithium tantalate substrate is not particularly limited, but the a-axis lattice constant of lithium tantalate is usually the a-axis lattice constant (5.148Å ), The lattice constant of lithium niobate formed on lithium tantalate is increased. As a means for this, it is preferable to mix a different element into lithium niobate, and it is advantageous to contain Na and Mg in the lithium niobate single crystal thin film.

【００１９】この理由は、NaとMgのイオン又は原子はニ
オブ酸リチウムの結晶格子に対する置換、或いはドープ
により、ニオブ酸リチウムの格子定数(a軸)を大きくす
る効果を有する。NaとMgの組成を調整することにより、
容易に前記タンタル酸リチウム基板とニオブ酸リチウム
単結晶との格子整合を得ることができる。特にNaはニオ
ブ酸リチウムの格子定数を非常に大きくすることができ
る。Mgも格子定数を大きくすることができるが、Na程効
果がない。しかし、光損傷を防止するという重要な効果
を有する。又、前記Na、Mgを含有させる場合、その含有
量は、それぞれニオブ酸リチウム単結晶に対して、Naの
量は0.1〜14.3モル%、好ましくは0.3〜4.8モル%、Mgの
量は0.8〜10.8モル%好ましくは、3.5〜8.6モル%である
ことが望ましい。その理由は、Naの含有量が、0.1モル
％より少ない場合は、Mgの添加量の如何に関わらず、タ
ンタル酸リチウム基板と格子定数できる程、格子定数が
大きくならず、又、14.3モル％を越える場合は、逆に格
子定数が大きくなりすぎ、いずれの場合もタンタル酸リ
チウム基板とニオブ酸リチウム単結晶との格子整合が得
られないからである。The reason for this is that the ions or atoms of Na and Mg have the effect of increasing the lattice constant (a axis) of lithium niobate by substituting or doping the crystal lattice of lithium niobate. By adjusting the composition of Na and Mg,
The lattice matching between the lithium tantalate substrate and the lithium niobate single crystal can be easily obtained. In particular, Na can make the lattice constant of lithium niobate very large. Mg can also increase the lattice constant, but it is not as effective as Na. However, it has an important effect of preventing light damage. Further, when containing Na, Mg, the content, respectively, with respect to the lithium niobate single crystal, the amount of Na is 0.1 to 14.3 mol%, preferably 0.3 to 4.8 mol%, the amount of Mg is 0.8 ~ 10.8 mol%, preferably 3.5 to 8.6 mol%. The reason is that, when the content of Na is less than 0.1 mol%, the lattice constant does not become large enough to form a lattice constant with the lithium tantalate substrate regardless of the addition amount of Mg, and 14.3 mol% On the other hand, when the value exceeds 1.0, the lattice constant becomes too large, and in any case, the lattice matching between the lithium tantalate substrate and the lithium niobate single crystal cannot be obtained.

【００２０】ニオブ酸リチウムの単結晶中のNa、Mgの含
有量を、ニオブ酸リチウム単結晶のa軸の格子定数の関
係を図１に示す。ニオブ酸リチウムの格子定数を大きく
する他の手段としてはニオブ酸リチウムのLi/Nbの比率
を変える方法がある。その変化の状態を図２に示す。こ
の図よりLi/Nbのモル比率は41/59〜56/44が好ましい。FIG. 1 shows the relationship between the contents of Na and Mg in the lithium niobate single crystal and the a-axis lattice constant of the lithium niobate single crystal. Another means of increasing the lattice constant of lithium niobate is to change the Li / Nb ratio of lithium niobate. The state of the change is shown in FIG. From this figure, the molar ratio of Li / Nb is preferably 41/59 to 56/44.

【００２１】他の手段として、ニオブ酸リチウムをa軸
の格子定数が、5.148Åより小さな単結晶基板と格子整
合させる場合、ニオブ酸リチウムに異種元素を混ぜてニ
オブ酸リチウムの格子定数を小さくして格子整合させ
る。異種元素として、Tiを添加した場合、ニオブ酸リチ
ウムのa軸の格子定数は、図３のように変化する。Tiの
添加量としては、0.2ないし30モルが適当である。As another means, when lattice matching of lithium niobate with a single crystal substrate whose a-axis lattice constant is smaller than 5.148Å is performed, lithium niobate is mixed with a different element to reduce the lattice constant of lithium niobate. To match the lattice. When Ti is added as a different element, the a-axis lattice constant of lithium niobate changes as shown in FIG. An appropriate amount of Ti added is 0.2 to 30 mol.

【００２２】また、格子整合の手段としては、タンタル
酸リチウム基板に異種元素を添加して、ニオブ酸リチウ
ムをa軸の格子定数に合せることが出来る。この場合、
添加手段としては拡散手段或は原料に加えCZ法にて引き
上げ、これを基板に成型する方法などがある。As a means for lattice matching, it is possible to add a different element to the lithium tantalate substrate and match the lithium niobate with the lattice constant of the a-axis. in this case,
As the addition means, there is a diffusion means or a method of pulling up by a CZ method in addition to the raw material and molding this into a substrate.

【００２３】本発明において、基板として使用するタン
タル酸リチウムは、結晶構造が六方晶であり、a軸の格
子定数が5.128〜5.173Åであれば使用でき、基板の形状
は平板状は限定されず、繊維、バルク状でも何れでもよ
い。本発明においては、ニオブ酸リチウム単結晶薄膜の
成長面として、タンタル酸リチウム基板の(0001)面を使
用することが望ましい。In the present invention, lithium tantalate used as the substrate can be used if the crystal structure is hexagonal and the a-axis lattice constant is 5.128 to 5.173Å, and the shape of the substrate is not limited to a flat plate. It may be in the form of fibers, fibers or bulk. In the present invention, it is desirable to use the (0001) plane of the lithium tantalate substrate as the growth surface of the lithium niobate single crystal thin film.

【００２４】前記タンタル酸リチウム基板の(0001)面
は、タンタル酸リチウムのc軸に垂直な面を指す。ニオ
ブ酸リチウム単結晶薄膜の成長面として、タンタル酸リ
チウム基板の(0001)面を使用することが望ましい理由
は、前記タンタル酸リチウムは、結晶構造が六方晶(第
４図参照)であり、前記(0001)面はa軸のみで構成される
ため、a軸の格子定数を変えるだけでニオブ酸リチウム
単結晶薄膜と、格子整合させることができるからであ
る。The (0001) plane of the lithium tantalate substrate is a plane perpendicular to the c-axis of lithium tantalate. The reason why it is desirable to use the (0001) plane of the lithium tantalate substrate as the growth surface of the lithium niobate single crystal thin film is because the lithium tantalate has a hexagonal crystal structure (see FIG. 4). This is because the (0001) plane is composed of only the a-axis and can be lattice-matched with the lithium niobate single crystal thin film simply by changing the lattice constant of the a-axis.

【００２５】タンタル酸リチウム基板の薄膜形成面の面
粗度は、ニオブ酸リチウム単結晶の結晶性に大きく影響
する。タンタル酸リチウム基板のニオブ酸リチウム単結
晶薄膜形成面の面粗度は、JIS B0601, Rmax＝10〜1000
Åであることが望ましい。この理由は、Rmaxの値を10Å
より小さくすることは極めて困難であり、またRmaxの値
が1000Åより大きくなると、ニオブ酸リチウム単結晶薄
膜の結晶性が低下するからである。The surface roughness of the thin film forming surface of the lithium tantalate substrate greatly affects the crystallinity of the lithium niobate single crystal. The surface roughness of the lithium niobate single crystal thin film formation surface of the lithium tantalate substrate is JIS B0601, Rmax = 10 to 1000.
Desirably Å. The reason for this is that the value of Rmax is 10Å
This is because it is extremely difficult to make it smaller, and if the value of Rmax is larger than 1000Å, the crystallinity of the lithium niobate single crystal thin film decreases.

【００２６】本発明においては、格子定数の測定は、通
常の粉末X線回析により行なわれる。格子定数は、Cu-2
θ=45〜90°に検出されるニオブ酸リチウムの15本のピ-
クの2θの値とその面指数を用い最小二乗法により算出
する。なお測定においてはSiを内部標準として使用す
る。In the present invention, the measurement of the lattice constant is carried out by ordinary powder X-ray diffraction. The lattice constant is Cu-2
15 pieces of lithium niobate detected at θ = 45 to 90 °
It is calculated by the method of least squares using the value of 2θ of K and its surface index. In the measurement, Si is used as an internal standard.

【００２７】格子整合の具体的な方法としては、液相エ
ピタキシャル成長法を用い、Li₂O、Nb₂O₅、V₂O₅、Na
₂O、MgOなどからなる溶融体にタンタル酸リチウム基板
を接触させ、ニオブ酸リチウム単結晶薄膜のa軸の格子
定数をタンタル酸リチウム基板のａ軸の格子定数に整合
させる。As a concrete method of lattice matching, a liquid phase epitaxial growth method is used, and Li ₂ O, Nb ₂ O ₅ , V ₂ O ₅ and Na are used.
_A lithium tantalate substrate is brought into contact with a melt made of ₂ O, MgO or the like, and the a-axis lattice constant of the lithium niobate single crystal thin film is matched with the a-axis lattice constant of the lithium tantalate substrate.

【００２８】本発明におけるＮａ_２Ｏ、MgO を除いた、
Li₂O、V₂O₅、Nb₂O₅の組成範囲としてはLi₂O-V₂O₅-Nb₂O₅
の3成分系の三角図において、A(88.90,2.22,8.88)、B(5
5.00,43.00,2.00)、C(46.50,51.50,2.00)、D(11.11,80.
00,8.89)、E(37.50,5.00,57.50)の5組成点で囲まれる領
域で示される組成範囲内にあることが有利である。な
お、前記組成点は、 (Li₂Oのモル%,V₂O₅のモル%,Nb₂O₅
のモル%)を指す。Excluding Na ₂ O and MgO in the present invention,
The composition range of Li ₂ O, V ₂ O ₅ , and Nb ₂ O ₅ is Li ₂ OV ₂ O ₅ -Nb ₂ O ₅
In the trigonometric diagram of the three-component system of A (88.90,2.22,8.88), B (5
5.00,43.00,2.00), C (46.50,51.50,2.00), D (11.11,80.
00, 8.89), E (37.50, 5.00, 57.50) is advantageously within the composition range shown by the region surrounded by the five composition points. The composition points are (mol% of Li ₂ O, mol% of V ₂ O ₅ , Nb ₂ O ₅
Mol%).

【００２９】また、前記Na₂O、MgOを除いたLi₂O、V
₂O₅、Nb₂O₅の組成範囲としては、Li₂O−V₂O₅−Nb₂O₅の3
成分系の三角図において、F(49.49, 45.46, 5.05)、G(1
1.11, 80.00, 8.89),H(42.81, 22.94, 34.25)の3組成点
で囲まれた組成割合であることが好ましく、また、前記
Li₂O−V₂O₅−Nb₂O₅の組成範囲は、3成分系の三角図にお
いて、I(47.64, 46.12,6.24),J(27.01, 64.69, 8.30),K
(36.71, 37.97 ,25.32),L(44.05, 32.97, 22.98)の4組
成点で囲まれる範囲が好適であり、さらにM(45.36,46.4
5,8.19),N(32.89,57.05,10.06),O(36.71,44.30,18.99),
P(44.95,40.54,14.51)の4組成点で囲まれる範囲が最適
である(第5図参照)。Also, Li ₂ O and V excluding Na ₂ O and MgO
The composition range of ₂ O ₅ and Nb ₂ O ₅ is 3 of Li ₂ O-V ₂ O ₅ -Nb ₂ O ₅ .
In the triangular diagram of the component system, F (49.49, 45.46, 5.05), G (1
1.11, 80.00, 8.89), H (42.81, 22.94, 34.25) is preferably a composition ratio surrounded by three composition points, and
The composition range of Li ₂ O-V ₂ O ₅ -Nb ₂ O ₅ is I (47.64, 46.12, 6.24), J (27.01, 64.69, 8.30), K in the ternary diagram.
(36.71, 37.97, 25.32), L (44.05, 32.97, 22.98) is preferably a range surrounded by four composition points, further M (45.36, 46.4
5,8.19), N (32.89,57.05,10.06), O (36.71,44.30,18.99),
The range surrounded by four composition points of P (44.95, 40.54, 14.51) is optimal (see Fig. 5).

【００３０】このような組成範囲にすることが有利な理
由は、NaとMgによるニオブ酸リチウム単結晶薄膜とタン
タル酸リチウム基板との格子整合が容易になり、得られ
るニオブ酸リチウム単結晶薄膜の光学的特性が優れてお
り、特に光伝搬損失が低く、良質なニオブ酸リチウム単
結晶薄膜を得ることができるからである。また、本発明
におけるNa₂Oの組成割合として、モル比でNa₂O/Li₂O
が、2.0/98.0〜93.5/6.5を満たす範囲であることが望ま
しい。The reason why it is advantageous to set such a composition range is that the lattice matching between the lithium niobate single crystal thin film and the lithium tantalate substrate by Na and Mg becomes easy, and the obtained lithium niobate single crystal thin film is This is because it is possible to obtain a good quality lithium niobate single crystal thin film having excellent optical characteristics, particularly low light propagation loss. Further, as the composition ratio of Na ₂ O in the present invention, a molar ratio of Na ₂ O / Li ₂ O
However, it is desirable that it is within the range of 2.0 / 98.0 to 93.5 / 6.5.

【００３１】この理由は、前記モル比の範囲からNa₂Oの
割合が外れる場合、タンタル酸リチウム基板とリチウム
単結晶薄膜の格子整合させることが困難なためである。
これらの元素は、基板の薄膜形成に影響する特性、例え
ば表面粗度などを殆ど変化させずに、その表面屈折率の
みを変えられるため、通常の基板と同等の特性を有する
薄膜を同様の条件にて製造することができる。The reason for this is that when the ratio of Na ₂ O deviates from the range of the above molar ratio, it is difficult to perform lattice matching between the lithium tantalate substrate and the lithium single crystal thin film.
These elements can change only the surface refractive index without changing the characteristics that affect the thin film formation of the substrate, such as the surface roughness, so that a thin film having the same characteristics as a normal substrate can be formed under the same conditions. Can be manufactured at.

【００３２】本発明におけるエピタキシャル成長法によ
って溶融体にフラックスとして少なくともK₂O、V₂O₅、
を添加することが有利である。その理由を以下に説明す
る。溶融剤としてK₂O、V₂O₅を使用することにより溶融
剤からのLiの供給を防止できるため、原料物中のLi₂O、
Nb₂O₅の組成比を変えることにより、析出してくるニオ
ブ酸リチウム単結晶薄膜中のLi/Nbの比率を変えること
ができる。According to the present invention, at least K ₂ O, V ₂ O ₅ as a flux is added to the melt by the epitaxial growth method,
Is advantageously added. The reason will be described below. Since the supply of Li from the melting agent can be prevented by using K ₂ O and V ₂ O ₅ as the melting agent, Li ₂ O in the raw material,
By changing the composition ratio of Nb ₂ O ₅ , the Li / Nb ratio in the precipitated lithium niobate single crystal thin film can be changed.

【００３３】前記Li/Nbの値が変わると、a軸の格子定数
も変わるため、ニオブ酸リチウム単結晶薄膜のa軸の格
子定数を原料物中のLi₂O,Nb₂O₅の組成比を制御すること
により制御でき、ニオブ酸リチウム単結晶薄膜とタンタ
ル酸リチウム基板を格子整合させることができる。When the value of Li / Nb changes, the a-axis lattice constant also changes. Therefore, the a-axis lattice constant of the lithium niobate single crystal thin film is set to the composition ratio of Li ₂ O and Nb ₂ O _{5 in} the raw material. Can be controlled by controlling the temperature, and the lithium niobate single crystal thin film and the lithium tantalate substrate can be lattice-matched.

【００３４】また、前記K₂O、V₂O₅、Li₂O、Nb₂O₅からな
る溶融体に、Na₂OやMgOを添加してもよい。この理由
は、Na₂OやMgOを添加することにより、ニオブ酸リチウ
ム単結晶薄膜のa軸の格子定数を大きくすることができ
るからである。またMgOは光損傷を防止できる。Further, Na ₂ O or MgO may be added to the melt composed of K ₂ O, V ₂ O ₅ , Li ₂ O and Nb ₂ O ₅ . The reason for this is that the lattice constant of the a-axis of the lithium niobate single crystal thin film can be increased by adding Na ₂ O or MgO. Also, MgO can prevent optical damage.

【００３５】前記溶融体組成は、モル比でLi₂O/Nb₂O₅が
43/57〜56/44であることが望ましく、43/57〜50/50が好
適である。この理由は、上記範囲を外れる場合、析出す
るニオブ酸リチウム単結晶の結晶構造が変化し、光学特
性が低下するからである。さらに、前記MgOは、MgO/原
料組成から析出可能なニオブ酸リチウム単結晶の理論量
の値が、モル比で30/100を満たす範囲を超えないことが
望ましい。The melt composition is such that the molar ratio of Li ₂ O / Nb ₂ O ₅ is
It is preferably 43/57 to 56/44, and 43/57 to 50/50 is preferable. The reason for this is that if the amount is out of the above range, the crystal structure of the deposited lithium niobate single crystal changes, and the optical characteristics deteriorate. Further, it is preferable that the value of the theoretical amount of MgO / lithium niobate single crystal that can be precipitated from the MgO / raw material composition does not exceed the range of 30/100 in terms of molar ratio.

【００３６】この理由は、上記比率を超える場合、ニオ
ブ酸Mg系の結晶が析出するからである。また、K₂O、V₂O
₅の組成は、K₂O、V₂O₅からなる溶融剤(KVO₃換算)/原料
組成から析出可能なニオブ酸リチウム単結晶の理論量の
値が、モル比で25/75〜75/25を満たす範囲であることが
望ましい。The reason for this is that if the above ratio is exceeded, Mg-based niobate crystals will precipitate. Also, K ₂ O, V ₂ O
The composition of ₅ is K ₂ O, a melting agent consisting of V ₂ O ₅ (converted into KVO ₃ ) / theoretical amount of lithium niobate single crystal that can be precipitated from the raw material composition, and the molar ratio is 25/75 to 75 / It is desirable that the range is 25.

【００３７】この理由は、上記範囲を外れる場合、析出
するニオブ酸リチウム単結晶の結晶構造が変化してしま
い、光学特性が低下するためである。また、K₂O、V₂O₅
の組成割合は、モル比で1対1であることが有利である。
また、本発明においては、タンタル酸リチウム基板のa
軸の格子定数を、異種元素を添加して調整することによ
り、ニオブ酸リチウム結晶のa軸の格子定数に合わせる
ことにより格子整合を行なうことができる。The reason for this is that if the amount is out of the above range, the crystal structure of the deposited lithium niobate single crystal is changed and the optical characteristics are deteriorated. Also, K ₂ O, V ₂ O ₅
Advantageously, the composition ratio of is 1 to 1 in terms of molar ratio.
Further, in the present invention, a
By adjusting the lattice constant of the axis by adding a different element, the lattice matching can be performed by matching the lattice constant of the a-axis of the lithium niobate crystal.

【００３８】次いで、上記の組成を有する溶融液を過冷
却状態にした後、タンタル酸リチウム基板を接触させ
る。前記溶融体を過冷却状態とするための冷却速度は、
0.5〜300℃/時であることが望ましい。Next, after the melt having the above composition is supercooled, a lithium tantalate substrate is brought into contact with it. The cooling rate for bringing the melt into a supercooled state is
It is preferably 0.5 to 300 ° C./hour.

【００３９】又、エピタキシャル育成のための温度は60
0〜1250℃であることが望ましい。この理由はニオブ酸
リチウムの融点が1250℃であり、これ以上の温度では結
晶が晶出せず、又、600℃は、溶融剤の融点であるた
め、これより低い温度では原料を溶融体とすることがで
きないためである。The temperature for epitaxial growth is 60.
It is preferably 0 to 1250 ° C. The reason for this is that the melting point of lithium niobate is 1250 ° C., crystals do not crystallize at temperatures above this, and 600 ° C. is the melting point of the melting agent, so at lower temperatures, the raw material is a melt. This is because it cannot be done.

【００４０】前記エピタキシャル育成の際には、タンタ
ル酸リチウム基板を回転させることが望ましい。これ
は、タンタル酸リチウム基板を回転させることにより、
特性及び膜厚が均一な結晶ができるからである。前記基
板の回転は、水平状態で行なわれることが望ましい。前
記回転速度は、50〜150rmpであることが望ましい。It is desirable to rotate the lithium tantalate substrate during the epitaxial growth. This is done by rotating the lithium tantalate substrate,
This is because crystals with uniform characteristics and film thickness can be formed. The rotation of the substrate is preferably performed in a horizontal state. The rotation speed is preferably 50 to 150 rpm.

【００４１】また、前記タンタル酸リチウム基板は、少
なくとも成長面は、光学研磨されその後、化学エッチン
グ処理されていることが望ましい。前記タンタル酸リチ
ウム基板の厚みは0.5〜2.0mmであることが望ましい。こ
の理由は、0.5mmより薄い基板は、クラックが発生しや
すく、2.0mmより厚い基板は、焦伝効果(加熱による放電
効果)が問題となり、加熱や研磨により帯電するため、
研磨屑などが付着してスクラッチが発生し易いからであ
る。At least the growth surface of the lithium tantalate substrate is preferably optically polished and then chemically etched. The thickness of the lithium tantalate substrate is preferably 0.5 to 2.0 mm. The reason for this is that a substrate thinner than 0.5 mm is apt to crack, and a substrate thicker than 2.0 mm has a problem of a pyroelectric effect (discharge effect due to heating), which is charged by heating or polishing.
This is because scratches are likely to occur due to adhered polishing dust and the like.

【００４２】タンタル酸リチウム基板上に晶出する本発
明のニオブ酸単結晶薄膜の厚みは、タンタル酸リチウム
基板と溶融体との接触時間、溶融体の温度時間を適当に
選択することにより、制御することができる。The thickness of the niobate single crystal thin film of the present invention crystallized on the lithium tantalate substrate is controlled by appropriately selecting the contact time between the lithium tantalate substrate and the melt and the temperature time of the melt. can do.

【００４３】本発明のニオブ酸リチウム単結晶薄膜の成
長速度は、0.01〜1.0μm/分が望ましい。これ以上速い
場合、ニオブ酸リチウム単結晶薄膜にうねりが発生し、
また、これより遅い場合、薄膜の育成に時間がかかりす
ぎるからである。The growth rate of the lithium niobate single crystal thin film of the present invention is preferably 0.01 to 1.0 μm / min. If it is faster than this, undulation occurs in the lithium niobate single crystal thin film,
Also, if it is slower than this, it takes too much time to grow the thin film.

【００４４】本発明においては液相エピタキシャル成長
の後、タンタル酸リチウム基板、ニオブ酸リチウム単結
晶結晶薄膜の表面からフラックスを除去することが望ま
しい。フラックスが残留すると、膜厚が不均一になるか
らである。In the present invention, it is desirable to remove the flux from the surfaces of the lithium tantalate substrate and the lithium niobate single crystal thin film after the liquid phase epitaxial growth. This is because if the flux remains, the film thickness becomes uneven.

【００４５】前記フラックスの除去は、タンタル酸リチ
ウム基板に形成されたニオブ酸リチウム単結晶結晶薄膜
を100〜10000rpmで回転させることにより行なわれるこ
とが望ましい。前記回転に要する時間は、5〜60分であ
ることが望ましい。It is desirable to remove the flux by rotating the lithium niobate single crystal thin film formed on the lithium tantalate substrate at 100 to 10,000 rpm. The time required for the rotation is preferably 5 to 60 minutes.

【００４６】前記溶融体の撹拌時間は、適当な撹拌操作
において6〜48時間であることが望ましい。この理由
は、撹拌時間が短い場合、溶融体中に溶解しきらない結
晶核が発生し、この結晶核を中心に結晶成長が起こるの
でニオブ酸リチウム単結晶薄膜の表面に凹凸が発生する
からである。ニオブ酸リチウム単結晶膜の面粗度はJISB
O601 Rmax＝0.001〜0.1mが好適である。The stirring time of the melt is preferably 6 to 48 hours in a suitable stirring operation. The reason for this is that when the stirring time is short, crystal nuclei that are not completely dissolved are generated in the melt, and crystal growth occurs around these crystal nuclei, which causes irregularities on the surface of the lithium niobate single crystal thin film. is there. The surface roughness of the lithium niobate single crystal film is JIS B.
O601 Rmax = 0.001 to 0.1 m is suitable.

【００４７】前記タンタル酸リチウム基板の製造方法と
しては、CZ(チョクラルスキ-)法が望ましい。また、原
料としては、例えば炭酸リチウム、五酸化タンタル、酸
化チタン、五酸化バナジウムが挙げられる。The CZ (Czochralski) method is preferable as a method for manufacturing the lithium tantalate substrate. Further, examples of the raw material include lithium carbonate, tantalum pentoxide, titanium oxide, and vanadium pentoxide.

【００４８】また、前記タンタル酸リチウム基板のa軸
の格子定数は、ナトリウムなどの異種元素の添加により
大きくすることができる。The a-axis lattice constant of the lithium tantalate substrate can be increased by adding a different element such as sodium.

【００４９】ところでSHG素子を始めとする光学デバイ
スの構成材料にニオブ酸リチウム単結晶を使用するには
前記ニオブ酸リチウムやタンタル酸リチウム単結晶結晶
が電気光学効果、非線形光学効果などの光学的に有用な
諸性質を有することが必要である。By the way, in order to use a lithium niobate single crystal as a constituent material of an optical device such as an SHG element, the above-mentioned lithium niobate or lithium tantalate single crystal is optically used for electro-optical effect, non-linear optical effect and the like. It is necessary to have useful properties.

【００５０】一般にニオブ酸リチウムやタンタル酸リチ
ウム単結晶が、電気光学効果、非線形光学効果など光学
的に有用な諸特性を持つためには、その製造工程にて、
キュリ-点以上の温度に加熱して電界をかけ、結晶をポ-
リング(分極)することが必要である。In general, lithium niobate or lithium tantalate single crystal has various optically useful characteristics such as electro-optical effect and nonlinear optical effect.
The crystal is heated by heating to a temperature above the Curie point and applying an electric field.
It is necessary to ring (polarize).

【００５１】また、異種元素を含有させたニオブ酸リチ
ウムやタンタル酸リチウムなどの単結晶は容易にポ-リ
ングできないことが知られている。しかしながら、本発
明のニオブ酸リチウム単結晶薄膜は、基板であるタンタ
ル酸リチウムが分極状態であっても、また分極反転によ
り電気的に中和されていても、常に分極された状態にあ
り、極めて優れた電気光学効果、非線形光学効果などの
諸特性を示す。It is also known that single crystals of lithium niobate or lithium tantalate containing different elements cannot be easily polled. However, the lithium niobate single crystal thin film of the present invention is always in a polarized state even when the substrate lithium tantalate is in a polarized state or is electrically neutralized by polarization reversal, and is extremely polarized. It exhibits various characteristics such as excellent electro-optic effect and non-linear optical effect.

【００５２】このため、本発明のニオブ酸リチウム単結
晶薄膜とタンタル酸リチウム基板は、ポ-リング工程を
必要としないため、製造工程が簡単で、従来は、使用が
困難であった異種元素を含有したタンタル酸リチウム基
板を使用できるという利点を持つ。次に実施例を持って
具体的に説明する。Therefore, since the lithium niobate single crystal thin film and the lithium tantalate substrate of the present invention do not require a polling step, the manufacturing process is simple, and a heterogeneous element which has been difficult to use in the past is used. It has an advantage that the contained lithium tantalate substrate can be used. Next, a specific description will be given with examples.

【００５３】[0053]

【実施例】【Example】

実施例１ (1)Li₂CO₃ 45モル%,V₂O₅ 45モル%, Nb₂O₅ 10モル%、Na₂
CO₃を溶融体組成から析出可能なLiNbO₃の理論量に対し
て、43モル%添加、MgOを溶融体組成から析出可能なLiNb
O₃の理論量に対して、7モル%添加した混合物をイリジウ
ムルツボにいれ、エピタキシャル成長育成装置中で空気
雰囲気下で1150℃まで加熱してルツボの内容物を溶解し
た。ついで、溶融体をプロペラを用い、200rpmの回転速
度で12時間撹拌させた。Example 1 (1) Li ₂ CO ₃ 45 mol%, V ₂ O ₅ 45 mol%, Nb ₂ O ₅ 10 mol%, Na ₂
Addition of 43 mol% to the theoretical amount of LiNbO ₃ capable of precipitating CO ₃ from the melt composition, LiNb capable of precipitating MgO from the melt composition
A mixture containing 7 mol% of the theoretical amount of O ₃ was put into an iridium crucible and heated to 1150 ° C. in an epitaxial growth and growth apparatus under an air atmosphere to dissolve the contents of the crucible. The melt was then agitated with a propeller at a rotation speed of 200 rpm for 12 hours.

【００５４】(2)溶融体を1時間当り60℃の冷却速度で91
5℃まで徐冷した。タンタル酸リチウム単結晶の(0001)
面を光学研磨し、厚さ1.0mmとした後、面取り(C 0.5)を
行った(2) The melt was cooled to 91 ° C. per hour at a cooling rate of 60 ° C.
It was gradually cooled to 5 ° C. Lithium tantalate single crystal (0001)
After optically polishing the surface to a thickness of 1.0 mm, chamfering (C 0.5) was performed.

【００５５】フォトリソグラフィ-及びRFスパッタ法に
より、膜厚1000Å、幅5μmのMgO膜を形成した。つい
で、この基板を2.67cm/分でエピタキシャル成長育成装
置中の溶融体に近づけ、915℃ 30分間予備加熱と熱拡散
を同時に行った。An MgO film having a film thickness of 1000 μm and a width of 5 μm was formed by photolithography and RF sputtering. Next, this substrate was brought close to the melt in the epitaxial growth and growth apparatus at 2.67 cm / min, and preheating and thermal diffusion were simultaneously performed at 915 ° C. for 30 minutes.

【００５６】拡散層の厚さは、1000Åであった。この基
板材料を溶融体中に100rpmで回転させながら17分間浸漬
した。成長速度は1.94μm/分であった。The thickness of the diffusion layer was 1000Å. This substrate material was immersed in the melt for 17 minutes while rotating at 100 rpm. The growth rate was 1.94 μm / min.

【００５７】(3)溶融体から基板材料を引き上げ、回転
数1000rpmで30秒間溶融体上で、溶融体を振り切った
後、1時間当り300℃の冷却速度でタンタル酸リチウム単
結晶のキュリ-温度まで徐冷し、その温度で1時間保った
後、1時間に60℃の冷却速度で、室温まで徐冷し、基板
材料上に約33μmの厚さのナトリウム、マグネシウム含
有ニオブ酸リチウム単結晶薄膜を得た。(3) The substrate material was pulled up from the melt, the melt was shaken off on the melt at a rotation speed of 1000 rpm for 30 seconds, and then the Curie temperature of the lithium tantalate single crystal was cooled at a cooling rate of 300 ° C. per hour. After slowly cooling to room temperature and holding at that temperature for 1 hour, it is slowly cooled to room temperature at a cooling rate of 60 ° C for 1 hour, and sodium and magnesium-containing lithium niobate single crystal thin film with a thickness of about 33 μm is formed on the substrate material. Got

【００５８】(4)得られたニオブ酸リチウム単結晶薄膜
中に含有されていたナトリウム、マグネシウムの量は、
それぞれ2モル%、6モル%であった。又格子定数(a軸)は
5.155Å、入射光波長1.15μmで測定した屈折率は、2.23
1±0.001であった。(4) The amounts of sodium and magnesium contained in the obtained lithium niobate single crystal thin film were
They were 2 mol% and 6 mol%, respectively. The lattice constant (a axis) is
The refractive index measured at 5.155Å and the incident light wavelength of 1.15 μm is 2.23.
It was 1 ± 0.001.

【００５９】(5)得られたニオブ酸リチウム単結晶薄膜
を、幅5μmのMgO拡散チャンネルに対して垂直に端面研
磨を施して、レ-ザ光を端面入射させ、出射光のニアフ
ィ-ルドパタ-ンを観察したところ、レ-ザ光が幅5μmのM
gOの拡散チャンネル上で良好に閉じ込められていること
が確認できた。Mgの含有量は基板表面で10mol%であっ
た。(5) The obtained lithium niobate single crystal thin film was end-face-polished perpendicularly to a MgO diffusion channel having a width of 5 μm, and laser light was made to enter the end-face, and a near-field pattern of emitted light was made. When the laser beam was observed, the laser light was 5 μm wide.
It was confirmed that it was well confined on the diffusion channel of gO. The Mg content was 10 mol% on the substrate surface.

【００６０】得られたニオブ酸リチウム単結晶薄膜の表
面の面粗度は、 JIS BO601 Rmax =900Åであった。この
導波路をイオンビ-ムエッチングし、厚みを位相整合膜
厚の2.50±0.04μmとした後、830nmレ-ザを入射し、第2
高調波光(415nm)の発生を確認した。このようにポ-リン
グ処理なしでも良好な非線形特性を示す。The surface roughness of the surface of the obtained lithium niobate single crystal thin film was JIS BO601 Rmax = 900Å. Ion beam etching this waveguide to make the thickness 2.50 ± 0.04 μm of the phase matching film thickness, and then 830 nm laser is incident to
The generation of harmonic light (415 nm) was confirmed. In this way, good non-linear characteristics are exhibited even without polling.

【００６１】実施例２ (1)Na₂CO₃12.8モル%、V₂O₅40モル%、Nb₂O₅10モル%、Li₂
CO₃を37.2モル%、MgOを溶融体組成から析出可能なLiNbO
₃の理論量に対して5モル%添加した混合物を白金ルツボ
に入れ、エピタキシャル成長育成装置中で空気雰囲気下
で1100℃まで加熱してルツボの内容物を溶解した。つい
で、溶融体をプロペラを用い、150rpmの回転速度で20時
間撹拌させた。Example 2 (1) Na ₂ CO ₃ 12.8 mol%, V ₂ O ₅ 40 mol%, Nb ₂ O ₅ 10 mol%, Li ₂
LiNbO capable of precipitating 37.2 mol% CO ₃ and MgO from the melt composition
A mixture in which 5 mol% was added to the theoretical amount of ₃ was put in a platinum crucible and heated to 1100 ° C. in an epitaxial growth and growth apparatus under an air atmosphere to melt the contents of the crucible. The melt was then allowed to stir with a propeller at a rotational speed of 150 rpm for 20 hours.

【００６２】(2)厚さ1mmのタンタル酸リチウム基板を面
取り(R 0.5)した後、厚さ250ÅのMgO層をスパッタによ
り成形し、ついで、この基板を2.67cm/分でエピタキシ
ャル成長育成装置中の溶融体に近づけ、予備加熱と熱拡
散を同時に行った。また、基板表面の面粗度は、JIS BO
601 Rmax=170Åであった。(2) A lithium tantalate substrate having a thickness of 1 mm was chamfered (R 0.5), and then a MgO layer having a thickness of 250 Å was formed by sputtering. Then, this substrate was placed at 2.67 cm / min in an epitaxial growth / growing apparatus. By approaching the melt, preheating and thermal diffusion were performed simultaneously. The surface roughness of the substrate is JIS BO
It was 601 Rmax = 170Å.

【００６３】(3)溶融体を1時間当り60℃の冷却速度で93
8℃まで徐冷した後、前記基板を938℃で50分間予備加熱
し、溶融体中に100rpmで回転させながら20分間浸漬し
た。ニオブ酸リチウムの成長速度は、0.7μm/分であっ
た。(3) The melt was cooled at a cooling rate of 60 ° C. per hour to 93
After gradually cooling to 8 ° C., the substrate was preheated at 938 ° C. for 50 minutes and immersed in the melt for 20 minutes while rotating at 100 rpm. The growth rate of lithium niobate was 0.7 μm / min.

【００６４】(4)溶融体から基板材料を引き上げ、回転
数1000rpmで30秒間溶融体上で、溶融体を振り切った
後、1℃/分で室温まで徐冷し、基板材料上に約14μmの
厚さのナトリウム、マグネシウム含有ニオブ酸リチウム
単結晶薄膜を得た。(4) The substrate material was pulled up from the melt, the melt was shaken off on the melt at a rotation speed of 1000 rpm for 30 seconds, and then gradually cooled to room temperature at 1 ° C./min, and about 14 μm of thickness was applied on the substrate material. A single crystal thin film of lithium niobate containing sodium and magnesium having a thickness was obtained.

【００６５】(5)得られたニオブ酸リチウム単結晶薄膜
中に含有されていたナトリウム、マグネシウムの量は、
それぞれ1モル%、6モル%であった。又格子定数(a軸)は
5.153Å、入射光波長1.15μmで測定した屈折率は、2.23
1±0.001であった。基板のMgOの拡散層の厚さは、255Å
であった。(5) The amounts of sodium and magnesium contained in the obtained lithium niobate single crystal thin film were
They were 1 mol% and 6 mol%, respectively. The lattice constant (a axis) is
5.153Å, the refractive index measured at an incident light wavelength of 1.15 μm is 2.23
It was 1 ± 0.001. The thickness of the MgO diffusion layer on the substrate is 255Å
Met.

【００６６】ニオブ酸リチウム単結晶薄膜の表面粗度
は、JIS BO601 Rmax=1400Åであった。 この薄膜につ
いて、マッハツェンダ-干渉計でポッケルス定数を測定
したところ、r₃₃=21.5×10~¹²m/V、r₁₃=6.5×10~¹²m/V
を得た。Applied Physics Letters,Vol.24 No.9,1974に
よれば、r₃₃=12×10~¹²m/V、r₁₃=2.3×10~¹²m/Vであ
り、公知の2〜3倍の値である。The surface roughness of the lithium niobate single crystal thin film was JIS BO601 Rmax = 1400Å. The Pockels constant of this thin film was measured with a Mach-Zehnder-interferometer, and r ₃₃ = 21.5 × 10 to ¹² m / V, r ₁₃ = 6.5 × 10 to ¹² m / V
I got According to Applied Physics Letters, Vol. 24 No. 9, 1974, r ₃₃ = 12 × 10 to ¹² m / V, r ₁₃ = 2.3 × 10 to ¹² m / V, which is a known 2-3 times value. Is.

【００６７】実施例３ (1)Na₂CO₃13.0モル%、V₂O₅35モル%、Nb₂O₅15モル%、Li₂
CO₃を37.0モル%、MgOを溶融体組成から析出可能なLiNbO
₃の理論量に対して、5モル%添加した混合物をイリジウ
ムルツボに入れた。Example 3 (1) Na ₂ CO ₃ 13.0 mol%, V ₂ O ₅ 35 mol%, Nb ₂ O ₅ 15 mol%, Li ₂
LiNbO capable of precipitating 37.0 mol% CO ₃ and MgO from the melt composition
_The mixture added in an amount of 5 mol% based on the theoretical amount of ₃ was placed in an iridium crucible.

【００６８】(2)タンタル酸リチウム単結晶の(0001)面
を光学研磨し厚さ1.0mmとした後、面取り(R 0.5)を行
い、フォトリソグラフィ-およびRFスパッタ法により、
拡散層400Å、幅5μmの窓部をもつ膜厚400ÅのTi膜を形
成した。混合物の入ったイリジウムルツボをエピタキシ
ャル成長育成装置中に設置するとともに、ルツボの上部
にホルダ-で支持されたタンタル酸リチウム基板を配置
し、空気雰囲気下で1100℃まで加熱してルツボの内容物
を溶解すると同時に、熱拡散させた。(2) After optically polishing the (0001) plane of the lithium tantalate single crystal to a thickness of 1.0 mm, chamfering (R 0.5) was performed, and then photolithography and RF sputtering were used.
A diffusion layer 400Å and a Ti film with a film thickness of 400Å having a window portion with a width of 5 μm were formed. Place the iridium crucible containing the mixture in the epitaxial growth and growth equipment, place the lithium tantalate substrate supported by the holder on the top of the crucible, and heat it to 1100 ° C in the air atmosphere to melt the contents of the crucible. At the same time, the heat was diffused.

【００６９】溶融体を1時間当り60℃の冷却速度で941℃
まで徐冷した。この基板材料を1050℃で30分予備加熱と
熱拡散とを同時に行い、溶融体中に100rpmで回転させな
がら15分間浸漬した。ニオブ酸リチウム単結晶薄膜の成
長速度は、0.53μm/分であった。941 ° C. at a cooling rate of 60 ° C. per hour
Slowly cooled to. This substrate material was simultaneously preheated at 1050 ° C. for 30 minutes and subjected to thermal diffusion, and immersed in the melt for 15 minutes while rotating at 100 rpm. The growth rate of the lithium niobate single crystal thin film was 0.53 μm / min.

【００７０】(3)溶融体から基板材料を引き上げ、回転
数1000rpmで30秒間溶融体上で、溶融体を振り切った
後、1時間当り、60℃の冷却速度で室温まで徐冷し、基
板材料上に約8μmの厚さのナトリウム、マグネシウム含
有ニオブ酸リチウム単結晶薄膜を得た。(3) The substrate material was pulled up from the melt, the melt was shaken off on the melt at a rotation speed of 1000 rpm for 30 seconds, and then gradually cooled to room temperature at a cooling rate of 60 ° C. per hour to obtain the substrate material. A sodium-magnesium-containing lithium niobate single crystal thin film having a thickness of about 8 μm was obtained on the above.

【００７１】(4)得られたニオブ酸リチウムの単結晶薄
膜中に含有されていたナトリウム、マグネシウムの量
は、それぞれ1モル%、6モル%であった。又格子定数(a
軸)は5.153Å、入射光波長1.15μmで測定した屈折率
は、2.231±0.001であった。 (5)得られたニオブ酸リチウム単結晶薄膜を、幅5μmのT
i未拡散チャンネルに対して垂直に端面研磨を施して、
レ-ザ光を端面入射させ、出射光のニアフィ-ルドパタ-
ンを観察したところ、レ-ザ光が幅5μmのTi未拡散チャ
ンネル上で良好に閉じ込められていることが確認でき
た。(4) The amounts of sodium and magnesium contained in the obtained lithium niobate single crystal thin film were 1 mol% and 6 mol%, respectively. The lattice constant (a
The axis was 5.153Å, and the refractive index measured at an incident light wavelength of 1.15 μm was 2.231 ± 0.001. (5) The obtained lithium niobate single crystal thin film was treated with T having a width of 5 μm.
i Polish the end face perpendicular to the undiffused channel,
Near field pattern of emitted light with laser light incident on the end face
Observation of the laser confirmed that the laser light was well confined on the Ti non-diffused channel with a width of 5 μm.

【００７２】得られたニオブ酸リチウム単結晶薄膜の表
面の面粗度は、JIS BO601 Rmax=1000Åであった。基板
は、5μmのTi未拡散チャンネルをもち、拡散層の厚み
は、400Åであった。The surface roughness of the surface of the obtained lithium niobate single crystal thin film was JIS BO601 Rmax = 1000Å. The substrate had a Ti undiffused channel of 5 μm, and the thickness of the diffusion layer was 400Å.

【００７３】実施例４ (1)Na₂CO₃12.5モル%、Li₂CO₃37.5モル%、V₂O₅40.0モル
%、Nb₂O₅10.0モル%、Nd₂O₃を溶融体組成から析出可能な
LiNbO₃の理論量に対して、0.8モル%添加した混合物をイ
リジウム-金ルツボに入れた。Example 4 (1) Na ₂ CO ₃ 12.5 mol%, Li ₂ CO ₃ 37.5 mol%, V ₂ O ₅ 40.0 mol
%, Nb ₂ O ₅ 10.0 mol%, Nd ₂ O ₃ can be deposited from the melt composition
The mixture added at 0.8 mol% based on the theoretical amount of LiNbO ₃ was put into an iridium-gold crucible.

【００７４】(2)溶融体を1時間当り60℃の冷却速度で92
9℃まで徐冷した後、タンタル酸リチウム単結晶の(000
1)面を光学研磨し、化学エッチングして厚さを0.6mmと
した後、面取り(C 0.5)を行い、ついでRFスパッタ法に
より、膜厚400ÅのNi膜を形成した(2) The melt was cooled at a cooling rate of 60 ° C. per hour to 92
After slowly cooling to 9 ° C, the lithium tantalate single crystal (000
1) Optically polish the surface and chemically etch it to a thickness of 0.6 mm, then chamfer (C 0.5) and then form a Ni film with a thickness of 400 Å by RF sputtering.

【００７５】イリジウム金ルツボをエピタキシャル成長
育成装置中に入れ、タンタル酸リチウム基板をホルダ-
で支持して、ルツボの上部に配置し、空気雰囲気下で11
00℃まで加熱してルツボの内容物を溶解させると同時に
1100℃で20分間、熱拡散させた。この基板材料を溶融体
中に100rpmで回転させながら7分間浸漬した。ニオブ酸
リチウム単結晶薄膜の成長速度は、1.86μm/分であっ
た。An iridium gold crucible was placed in an epitaxial growth and growth apparatus, and a lithium tantalate substrate was held in a holder.
Placed in the upper part of the crucible and supported under air atmosphere 11
At the same time, heat the contents of the crucible to 00 ℃
Thermal diffusion was performed at 1100 ° C. for 20 minutes. This substrate material was immersed in the melt for 7 minutes while rotating at 100 rpm. The growth rate of the lithium niobate single crystal thin film was 1.86 μm / min.

【００７６】(3)溶融体から基板材料を引き上げ、回転
数1000rpmで30秒間溶融体上で、溶融体を振り切った
後、20℃/分で600℃まで急冷した後、1℃/分の冷却速度
で室温まで徐冷し、基板材料上に約13μmの厚さのナト
リウム、ネオジム含有ニオブ酸リチウム単結晶薄膜を得
た。得られたニオブ酸リチウム単結晶薄膜の表面の面粗
度は、JIS BO601 Rmax=1000Åであった。(3) The substrate material was pulled up from the melt, the melt was shaken off on the melt for 30 seconds at a rotation speed of 1000 rpm, then rapidly cooled to 600 ° C. at 20 ° C./min, and then cooled at 1 ° C./min. It was gradually cooled to room temperature at a speed to obtain a sodium-neodymium-containing lithium niobate single crystal thin film having a thickness of about 13 μm on the substrate material. The surface roughness of the obtained lithium niobate single crystal thin film was JIS BO601 Rmax = 1000Å.

【００７７】(4)得られたニオブ酸リチウム単結晶薄膜
中に含有されていたナトリウム、ネオジムの量は、それ
ぞれ1.2モル%、0.4モル%であった。又格子定数(a軸)は
5.153Å、入射光波長1.15μmで測定した屈折率は、2.23
2±0.001であった。また、タンタル酸リチウム基板のNi
拡散層の厚さは400Åであった。(4) The amounts of sodium and neodymium contained in the obtained lithium niobate single crystal thin film were 1.2 mol% and 0.4 mol%, respectively. The lattice constant (a axis) is
5.153Å, the refractive index measured at an incident light wavelength of 1.15 μm is 2.23
It was 2 ± 0.001. In addition, Ni of the lithium tantalate substrate
The thickness of the diffusion layer was 400Å.

【００７８】実施例5 (1)Na₂Co₃26.1モル%、Li₂CO₃23.9モル%、V₂O₅40.2モル
%、Nb₂O₅9.8モル%、TiO₂を前記溶融体組成から析出可能
なLiNbO₃の理論量に対して、12.0モル%添加した混合物
をイリジウムルツボに入れた。Example 5 (1) Na ₂ Co ₃ 26.1 mol%, Li ₂ CO ₃ 23.9 mol%, V ₂ O ₅ 40.2 mol
%, Nb ₂ O ₅ 9.8 mol%, and TiO ₂ were added to the iridium crucible at a ratio of 12.0 mol% based on the theoretical amount of LiNbO _{3 that} can be precipitated from the melt composition.

【００７９】(2)溶融体を1時間当り60℃の冷却速度で、
893℃まで徐冷した。厚さ1.7mmのタンタル酸リチウム単
結晶の(0001)面を光学研磨した後、フォトリソグラフィ
-及びRFスパッタ法により、膜厚800Å、幅5μmのMgO膜
と、この幅5μmのMgO膜以外の部分に膜厚400ÅのCu膜を
形成した。(2) The melt was cooled at a cooling rate of 60 ° C. per hour,
It was gradually cooled to 893 ° C. After optically polishing the (0001) face of a 1.7 mm thick lithium tantalate single crystal, photolithography
-And an RF sputtering method was used to form an MgO film having a film thickness of 800 Å and a width of 5 μm, and a Cu film having a film thickness of 400 Å on portions other than the MgO film having a width of 5 μm.

【００８０】ついで、この基板を2.67cm/分でエピタキ
シャル成長育成装置中の溶融体に近づけ890℃で40分間
予備加熱と熱拡散を同時に行った後、溶融体中に100rpm
で回転させながら12分間浸漬した。成長速度は、0.58μ
m/分であった。Then, this substrate was brought close to the melt in the epitaxial growth / growing apparatus at 2.67 cm / min for preheating and thermal diffusion at 890 ° C. for 40 minutes at the same time, and then 100 rpm in the melt.
It was soaked for 12 minutes while rotating with. Growth rate is 0.58μ
It was m / min.

【００８１】(3)溶融体から基板材料を引き上げ、回転
数1000rpmで30秒間溶融体上で、溶融体を振り切った
後、2℃/分の冷却速度で室温まで徐冷し、基板材料上に
約7μmの厚さのナトリウム、チタン含有ニオブ酸リチウ
ム単結晶薄膜を得た。(3) The substrate material was pulled up from the melt, the melt was shaken off at 1000 rpm for 30 seconds on the melt, and then slowly cooled to room temperature at a cooling rate of 2 ° C./min. A sodium-titanium-containing lithium niobate single crystal thin film having a thickness of about 7 μm was obtained.

【００８２】(4)得られたニオブ酸リチウムの単結晶薄
膜中に含有されていたナトリウム、チタンの量は、それ
ぞれ4.6モル%、5.0モル%であった。又、格子定数(a軸)
は5.153Å、入射光波長1.15μmで測定した屈折率は、2.
241±0.001であった。得られたニオブ酸リチウム単結晶
薄膜の表面の面粗度は、JIS BO601 Rmax=2000Åであっ
た。(4) The amounts of sodium and titanium contained in the obtained lithium niobate single crystal thin film were 4.6 mol% and 5.0 mol%, respectively. Also, the lattice constant (a axis)
Is 5.153Å, and the refractive index measured at an incident light wavelength of 1.15 μm is 2.
It was 241 ± 0.001. The surface roughness of the obtained lithium niobate single crystal thin film was JIS BO601 Rmax = 2000Å.

【００８３】(5)得られたニオブ酸リチウム単結晶薄膜
を、幅5μmのMgO拡散チャンネルに対して垂直に端面研
磨を施して、レ-ザ光を端面入射させ、出射光のニアフ
ィ-ルドパタ-ンを観察したところ、レ-ザ光が幅5μmのM
gO拡散チャンネル上で良好に閉じ込められていることが
確認できた。(5) The obtained lithium niobate single crystal thin film was end-face polished perpendicularly to a MgO diffusion channel having a width of 5 μm, laser light was end-incident, and near-field pattern of emitted light was obtained. When the laser beam was observed, the laser light was 5 μm wide.
Good confinement was confirmed on the gO diffusion channel.

【００８４】実施例6 (1)Li₂CO₃21.5モル%、Nb₂O₅33.5モル%、K₂CO₃21.5モル
%、V₂O₅23.5モル%、MgOを前記溶融体組成から析出可能
なLiNbO₃の理論量に対して5モル%添加した混合物を白金
ルツボに入れ、エピタキシャル成長育成装置中で空気雰
囲気下で1100℃まで加熱してルツボの内容物を溶解し
た。Example 6 (1) Li ₂ CO ₃ 21.5 mol%, Nb ₂ O ₅ 33.5 mol%, K ₂ CO ₃ 21.5 mol%
%, V ₂ O ₅ 23.5 mol%, MgO was added to the platinum crucible a mixture of 5 mol% with respect to the theoretical amount of LiNbO _{3 that} can be precipitated from the melt composition, put in a platinum crucible 1100 under an air atmosphere in an epitaxial growth and growth apparatus. The contents of the crucible were dissolved by heating to ℃.

【００８５】(2)厚さ1mmのタンタル酸リチウム基板を面
取り(R 0.5)した後、厚さ250ÅのMgO層をスパッタによ
り形成し、ついで、この基板を2.67cm/分でエピタキシ
ャル成長育成装置中の溶融体に近づけ、900℃で20分間
予備加熱と熱拡散を同時に行った。溶融体を1時間当り6
0℃の冷却速度で893℃まで徐冷し回転させながら11分間
浸漬した。ニオブ酸リチウム単結晶薄膜の成長速度は、
0.54μm/分であった。(2) After chamfering (R 0.5) a lithium tantalate substrate having a thickness of 1 mm, a MgO layer having a thickness of 250 Å was formed by sputtering, and this substrate was then grown at 2.67 cm / min in an epitaxial growth / growing apparatus. The sample was brought close to the melt, and preheating and thermal diffusion were simultaneously performed at 900 ° C. for 20 minutes. 6 melts per hour
It was gradually cooled to 893 ° C at a cooling rate of 0 ° C, and immersed for 11 minutes while rotating. The growth rate of the lithium niobate single crystal thin film is
It was 0.54 μm / min.

【００８６】(3)溶融体から基板材料を引き上げ、回転
数1000rpmで30秒間溶融体上で、溶融体を振り切った後1
℃/分の冷却速度で、室温まで徐冷し、基板材料上に約6
μmの厚さのMgO含有ニオブ酸リチウム単結晶薄膜を得
た。(3) After pulling up the substrate material from the melt and shaking off the melt on the melt for 30 seconds at 1000 rpm, 1
Gradually cool to room temperature at a cooling rate of ° C / min, and apply about 6
A MgO-containing lithium niobate single crystal thin film with a thickness of μm was obtained.

【００８７】格子定数(a軸)は5.154Å、入射光波長1.15
μmで測定した屈折率は、2.231±0.001であった。得ら
れたニオブ酸リチウム単結晶薄膜の表面の面粗度は、JI
S BO601 Rmax=1400Åであった。The lattice constant (a-axis) is 5.154Å and the incident light wavelength is 1.15.
The refractive index measured in μm was 2.231 ± 0.001. The surface roughness of the surface of the obtained lithium niobate single crystal thin film was JI.
It was S BO601 Rmax = 1400Å.

【００８８】比較例1 (1)Li₂CO₃45モル%、V₂O₅45モル%、Nb₂O₅10モル%、Na₂CO
₃を溶融体組成から析出可能なLiNbO₃の理論量にたいし
て、43モル%添加、MgOを溶融体組成から析出可能なLiNb
O₃の理論量に対して、7モル%添加した混合物をイリジウ
ムルツボに入れ、エピタキシャル成長育成装置中で空気
雰囲気下で1150℃まで加熱してルツボの内容物を溶解し
た。Comparative Example 1 (1) Li ₂ CO ₃ 45 mol%, V ₂ O ₅ 45 mol%, Nb ₂ O ₅ 10 mol%, Na ₂ CO
₃ is the theoretical amount of LiNbO _{3 that} can be precipitated from the melt composition, 43 mol% is added, and LiNb that can precipitate MgO from the melt composition is
The mixture added with 7 mol% with respect to the theoretical amount of O ₃ was placed in an iridium crucible and heated to 1150 ° C. in an epitaxial growth and growth apparatus under an air atmosphere to dissolve the contents of the crucible.

【００８９】ついで、溶融体をプロペラを用い、200rpm
の回転速度で12時間撹拌させた。 (2)溶融体を1時間当り60℃の冷却速度で915℃まで徐冷
した。タンタル酸リチウム単結晶の(0001)面を光学研磨
し、厚さ1.0mmとした後、面取り(C 0.5)を行ったフォト
リソグラフィ-及びRFスパッタ法により、膜厚1000Å、
幅5μmのMgO膜を形成した。ついで、この基板を900℃で
加熱し、熱拡散を行い、ついで冷却した。Then, the melt was heated to 200 rpm using a propeller.
It was allowed to stir at a rotation speed of 12 hours. (2) The melt was gradually cooled to 915 ° C at a cooling rate of 60 ° C per hour. Optically polished (0001) plane of lithium tantalate single crystal to a thickness of 1.0 mm, and then chamfered (C 0.5) by photolithography-and RF sputtering method, film thickness 1000 Å,
An MgO film with a width of 5 μm was formed. Then, the substrate was heated at 900 ° C. for thermal diffusion, and then cooled.

【００９０】拡散層の厚さは、1000Åであった。この基
板材料を予備加熱し溶融体中に100rpmで回転させながら
17分間浸漬した。成長速度は、1.94μm/分であった。The thickness of the diffusion layer was 1000Å. While preheating this substrate material and spinning it in the melt at 100 rpm
Soaked for 17 minutes. The growth rate was 1.94 μm / min.

【００９１】(3)溶融体から基板材料を引き上げ、回転
数1000rpmで30秒間溶融体上で、溶融体を振り切った
後、1時間当り300℃の冷却速度でタンタル酸リチウム単
結晶のキュリ-温度まで徐冷し、その温度で1時間保った
後、1時間に60℃の冷却速度で、室温まで徐冷し、基板
材料上に約33μmの厚さのナトリウム、マグネシウム含
有ニオブ酸リチウム単結晶薄膜を得た。(3) Pulling up the substrate material from the melt, shaking off the melt on the melt for 30 seconds at a rotation speed of 1000 rpm, and then cooling the lithium tantalate single crystal at a cooling rate of 300 ° C. per hour. After slowly cooling to room temperature and holding at that temperature for 1 hour, it is slowly cooled to room temperature at a cooling rate of 60 ° C for 1 hour, and sodium and magnesium containing lithium niobate single crystal thin film with a thickness of about 33 μm is formed on the substrate material. Got

【００９２】(4)得られたニオブ酸リチウム単結晶薄膜
中に含有されていたナトリウム、マグネシウムの量は、
それぞれ2モル%、6モル%であった。又格子定数(a軸)は
5.155Å、入射光波長1.15μmで測定した屈折率は、2.23
1±0.001であった。(4) The amounts of sodium and magnesium contained in the obtained lithium niobate single crystal thin film were
They were 2 mol% and 6 mol%, respectively. The lattice constant (a axis) is
The refractive index measured at 5.155Å and the incident light wavelength of 1.15 μm is 2.23.
It was 1 ± 0.001.

【００９３】(5)得られたニオブ酸リチウム単結晶薄膜
を、幅5μmのMgO拡散チャンネルに対して垂直に端面研
磨を施して、レ-ザ光を端面入射させ、出射光のニアフ
ィ-ルドパタ-ンを観察したところ、レ-ザ光が、幅5μm
のMgOの拡散チャンネル上で良好に閉じ込められている
ことが確認できた。(5) The obtained lithium niobate single crystal thin film was end-face-polished perpendicularly to a MgO diffusion channel having a width of 5 μm, and laser light was made to enter the end-face, and a near-field pattern of emitted light was obtained. When the laser beam was observed, the laser light was 5 μm wide.
It was confirmed that the MgO was well confined on the diffusion channel.

【００９４】得られたニオブ酸リチウム単結晶薄膜の表
面の面粗度は、JIS BO601 Rmax=900Åであった。実施例
1〜6のそれぞれの伝搬損失を表1に示す。The surface roughness of the surface of the obtained lithium niobate single crystal thin film was JIS BO601 Rmax = 900Å. Example
Table 1 shows the respective propagation losses of 1 to 6.

【００９５】[0095]

【表１】 [Table 1]

【００９６】実施例7 本実施例は、基本的には実施例1と同なじであるが、薄
膜にTi,V,Cr,Fe,Ni,Nd,Rh,Znを、基板にはMgの代わり
に、Ti,V,Cr,Fe,Ni,Ndを異種元素として拡散(1000Å)さ
せ、伝搬損失を測定した。その結果を表2に示した。Example 7 This example is basically the same as Example 1, except that Ti, V, Cr, Fe, Ni, Nd, Rh, Zn are used for the thin film and Mg is used for the substrate. Then, Ti, V, Cr, Fe, Ni, Nd were diffused (1000Å) as different elements, and the propagation loss was measured. The results are shown in Table 2.

【００９７】[0097]

【表２】 [Table 2]

【００９８】表中の異種元素の含有量は、表面付近での
平均値である。いずれも良好な光伝搬損失であった。The contents of different elements in the table are average values near the surface. All were good optical transmission loss.

【００９９】[0099]

【発明の効果】以上述べたように、基板上に単結晶薄膜
をエピタキシャル成長させるに際し、基板上に異種元素
を添加、熱拡散後、常温に冷却させること無く直ちに液
相エピタキシャル成長させることにより、従来の基板の
結晶性に悪影響をもたらす予備加熱工程を省略し、その
結果、光伝搬損失の少ない良好な導波路を得ることがで
きた。As described above, when a single crystal thin film is epitaxially grown on a substrate, a heterogeneous element is added to the substrate, thermal diffusion is performed, and then liquid phase epitaxial growth is performed immediately without cooling to room temperature. By omitting the pre-heating step that adversely affects the crystallinity of the substrate, a good waveguide with little optical propagation loss could be obtained.

【図面の簡単な説明】[Brief description of drawings]

【図１】Na、Mgの含有量とニオブ酸リチウム単結晶のa
軸の格子定数との関係図FIG. 1 Content of Na and Mg and a of lithium niobate single crystal
Relation diagram with lattice constant of axis

【図２】ニオブ酸リチウムのli/Nbのモル比とニオブ酸
リチウム単結晶のa軸の格子定数との関係図FIG. 2 is a diagram showing the relationship between the li / Nb molar ratio of lithium niobate and the a-axis lattice constant of a lithium niobate single crystal.

【図３】Tiの含有量とニオブ酸リチウム単結晶のa軸の
格子定数との関係図FIG. 3 is a diagram showing the relationship between the Ti content and the a-axis lattice constant of lithium niobate single crystals.

【図４】ニオブ酸リチウム単結晶薄膜の成長面であるタ
ンタル酸リチウム基板の(0001)面を示す模式図FIG. 4 is a schematic view showing a (0001) plane of a lithium tantalate substrate which is a growth surface of a lithium niobate single crystal thin film.

【図５】LiO₂-V₂O₅-Nb₂O₅三成分系の三角図[Fig.5] Trigonal diagram of LiO ₂ -V ₂ O ₅ -Nb ₂ O ₅ ternary system

Claims (2)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項１】単結晶薄膜を液相エピタキシャル成長させ
る方法において、基板上の少なくとも一部に異種元素を
添加、熱拡散した後、冷却すること無く直ちに単結晶薄
膜を液相エピタキシャル成長させることを特徴とする基
板上に単結晶薄膜を形成する方法。1. A method for liquid phase epitaxial growth of a single crystal thin film, which comprises adding a different element to at least a portion of a substrate, thermally diffusing the same, and then immediately growing the single crystal thin film by liquid phase epitaxial growth without cooling. Method for forming a single crystal thin film on a substrate. 【請求項２】基板上にニオブ酸リチウム単結晶薄膜を形
成する請求項１に記載の基板上にニオブ酸単結晶薄膜を
形成する方法。2. The method for forming a niobate single crystal thin film on a substrate according to claim 1, wherein a lithium niobate single crystal thin film is formed on the substrate.