JPH0812259B2 - 核燃料要素 - Google Patents

核燃料要素

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JPH0812259B2
JPH0812259B2 JP61033347A JP3334786A JPH0812259B2 JP H0812259 B2 JPH0812259 B2 JP H0812259B2 JP 61033347 A JP61033347 A JP 61033347A JP 3334786 A JP3334786 A JP 3334786A JP H0812259 B2 JPH0812259 B2 JP H0812259B2
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恵美子 東中川
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Description

【発明の詳細な説明】 [発明の目的] (産業上の利用分野) 本発明は、原子炉の炉心内において使用される核燃料
要素の改良に関する。
(従来の技術) 現在、核燃料要素を構成する燃料被覆管としては一般
にジルカロイ−2又はジルカロイ−4、ジルコニウム−
ニオブ合金が使用されている。これらの材料からなる燃
料被覆管は平常条件の運転時に極めて優れた性能を有す
る。これは、ジルコニウムが小さい中性子吸収断面積を
有し、原子炉冷却材及び減速材として普通使用される脱
塩水や水蒸気中で強い延性を持ち、極めて安定でかつ非
反応性であるからである。
しかしながら、原子炉発電の全発電量に占める割合が
高くなるに伴って原子炉発電もベースロードとしてでは
なく、自由な負荷追従運転が要望されている。このよう
なことから、負荷追従に耐える燃料として開発されたの
が被覆管と核燃料ペレットとの機械的相互作用(PCI)
を純ジルコニウム層で緩和したジルコニウムライナ被覆
管を用いた高性能燃料である。かかるジルコニウムライ
ナ被覆管は、ジルカロイ−2やジルカロイ−4のジルコ
ニウ合金管の純ジルコニウム層をライニングした構造を
なし、特許1264727の登録を初めとして多数の特許が公
開されている。これらジルコニウムライナ被覆管による
高性能燃料は、実炉内でも良好な耐PCI性を示し、順調
に使用されている。
ところで、前述したPCIは被覆管の内面に関する問題
であったが、燃料の長期間使用に対しては外面の腐蝕も
解決する必要がある。現用のジルカロイ−2、ジルカロ
イ−4の被覆管は燃料使用末期にその外表面に白色斑点
状のノジュラーコロージョンが発生することがある。ノ
ジュラーコロージョンを解決する方法としては、β急冷
することにより顕微鏡組織をマルテンサイトにする方法
が提案されている。しかし、前述したジルコニウムライ
ナ管では内面に純ジルコニウム層がライニングされてい
るため、β急冷により酸化が激しくなるという問題があ
る。こうしたことから、特開昭58−207349号には内部水
冷で外面のみ焼入れする方法が開示されている。かかる
方法は現在最も多く採用されているが、実用的ではない
等の問題がある。
一方、本発明者らはマルテンサイト領域を広げてノジ
ュラーコロージョンを防止することを目的に特願昭55−
185098号にジルカロイにニオブ、モリブデン、マンガン
等を添加した単一構造の被覆管を提案した。この被覆管
はジルカロイに0.1%〜17.5%のニオブ等を添加した合
金では二相合金、即ちβ相(b、c、c)とα相(h、
c、p)の混合相となりβ相が耐ノジュラーコロージョ
ン性を向上できる。しかしながら、かかる単一構造の被
覆管では耐PCI性を改善できないという問題があった。
(発明が解決しようとする問題点) 本発明は上記事情に鑑みなされたもので、耐ノジュラ
ーコロージョン性と耐PCI性を兼備え、外管とライナ層
同志の密着強度の優れた複合被覆管を有する核燃料要素
を提供しようとするものである。
[発明の構成] (問題点を解決するための手段) 本発明は、ニオブを0.05〜5.00重量%添加したジルコ
ニウム合金管およびこの合金管内に挿入される金属ジル
コニウム障壁からなる複合被覆管と、この複合被覆管内
に挿入される核燃料物質本体とを具備し、 前記合金管と前記障壁との界面の近傍に位置する前記
障壁部分には、前記合金管からのニオブ拡散によりニオ
ブ拡散層が形成されていることを特徴とする。つまり、
前記ジルコニウム合金管内面に接する前記金属ジルコニ
ウム障壁の外面付近には、前記合金管のニオブの前記障
壁への拡散により濃度勾配を持つニオブ拡散が形成さ
れ、前記合金管と前記障壁とが一体化される。
上記ジルコニウム合金としては、例えばニオブ添加の
ジルカロイ−2又はジルカロイ−4等を挙げることがで
きる。
上記ジルコニウム合金管へのニオブの添加量を上述し
た範囲に限定したのは、次のような理由によるものであ
る。即ち、ニオブの添加量を0.05重量%未満にすると、
その添加効果(耐ノジュラーコロージョウ性の向上化効
果)を発揮できず、かといってその添加量が5.00重量%
を越えると、中性子吸収能が高くなるからである。好ま
しい添加量は、0.1〜2.5重量%の範囲である。
上記金属ジルコニウム障壁は、実質的に純ジルコニウ
ムからなる。
次に、複合被覆管の製造方法について説明する。
まず、純ジルコニウムの中空ライナビレットは、低酸
素ジルコニウムと真空アーク溶解して得られたインゴッ
トを鍛造、熱処理、孔加工して大形のビレットを作製
し、更に熱間押し出しにより小形ビレットとする。ニオ
ブ添加のジルカロイ2、4等の中空ビレットは、真空ア
ーク溶解、鍛造、熱処理、β急冷、孔加工を行ないビレ
ットとする。
被覆管本体ビレット及びライナビレットは、いずれも
中空であり、被覆管本体ビレットの内面及びライナビレ
ットの外面を清浄に洗浄後嵌合する。つづいて、該嵌合
した複合ビレットの両端面の本体ビレットとライナビレ
ットとの境界部をエレクトロンビーム溶接或いはレーザ
ビーム溶接により真空中で溶接する。この溶接にあたっ
ては、真空チャンバ内に設置した回転台上に複合ビレッ
トの端面がエレクトロン或いはレーザの入射ビームに垂
直になるように設置し、複合ビレット端面の本体ビレッ
トとライナビレットとの境界部に入射ビームが正確に入
射するように回転台を真空チャンバの外部より可動させ
て溶接を行なう。即ち、入射ビームの中心を本体ビレッ
トとライナビレットの境界部が通過するように境界全周
を溶接する。
次いで、約600〜700℃程度の温度に予備加熱した前記
複合ビレットを熱間押し出しを行ない、中間製品とす
る。この熱間押し出し加工工程において、本体ビレット
とライナビレットとは複合ビレット長さ方向の全境界面
に亙りニオブ(Nb)の拡散により完全に一体化される。
この後、前記中間製品である複合体は通常の複合被覆管
の製造方法と同一の工程、つまりピルガーミルによる圧
延、焼鈍を繰返し約80〜100μmの厚さの純ジルコニウ
ムを内面にライニングしたニオブ添加のジルカロイより
なる複合被覆管が得られる。
(作用) 原子炉内での燃料被覆管の外表面において、高温水及
び水蒸気によるノジュラーコロージョンは顕微鏡組織で
細かい析出物が主として粒界に点列している時には起り
難く、比較的大きな析出物が粒内、粒界をとわず一様に
分散している時には起り易い。また、高温から急冷した
焼入れ組織でも析出物は細かくなるので、耐ノジュラー
コロージョン性が良好となる。
ジルカロイ−2、ジルカロイ−4は、室温でα相
(h、c、p)をなし、従来の製造技術で被覆管を製造
すると、α相に比較的大きな析出物が一様に分散してい
る。こうしたジルカロイ−2、ジルカロイ−4にβ相
(b、c、c)安定元素であるニオブを添加すると、室
温でα相とβ相の二相となり、β相の混入により耐ノジ
ュラーコロージョン性が向上される。本発明では、かか
るニオブを所定量添加したジルカロイ−2、ジルカロイ
−4で複合被覆管の外管を構成することにより、前記耐
ノジュラーコロジョン性を向上したものである。
また、前記外管に障壁となる純ジルコニウムからなる
ライナ層を設けることにより、被覆管の外管がニオブ添
加のジルカロイで形成されても、耐PCI性を向上でき
る。
以上、外管をニオブ添加ジルカロイ、ライナ層を純ジ
ルコニウムで構成することによって、耐ノジュラーコロ
ージョン性と耐PCI性を兼備えた複合被覆管を有し、こ
れに核燃料物質を挿入することにより高信頼性の核燃料
要素を得ることができる。
更に、本発明の核燃料要素を構成する複合被覆管にお
いて、その外管をニオブ添加ジルカロイ、ライナ層を純
ジルコニウムとすることによって、複合被覆管の製造時
に該外管中のニオブがライナ層の純ジルコニウム中に拡
散し、約5μm程度でニオブの濃度勾配をもつ拡散層が
生成され、外管とライナ層との密着強度を飛躍的に向上
できる。但し、原子炉内での使用温度が低いために、使
用中には外管のジルカロイ中のニオブがライナ層の純ジ
ルコニウム中に拡散せず、ライナ層により深い拡散層が
生成されることはない。従って、本発明は単に外管をニ
オブ添加ジルカロイ、ライナ層を純ジルコニウムとして
それら材料から予想し得る耐ノジュラーコロージョン
性、耐PCI性を向上するのに止まらず、それらニオブ添
加ジルカロイの外管と純ジルコニウムのライナ層とを組
合わせることによって、既述した外管、ライナ層間の密
着強度が向上した複合被覆管が得られるという従来技術
では予想し難い効果を発揮できる。
(発明の実施例) 以下、本発明の実施例を第1図及び第2図を参照して
説明する。
まず、ジルカロイ−2(1.5%Sn−0.12%Fe−0.05%N
i−0.1%Cr−残部Zr)に0.2%のニオブを添加して溶解
し、β焼き入れ、鍛造及び機械切削を行なうことにより
ニオブ添加ジルカロイ−2の中空ビレットを作成した。
次いで、前記中空ビレット(外管)2と予め製作した
純ジルコニウムスリーブ(ライナ層)3の表面を清浄化
した後、これらを挿着して組合わせた。つづいて、前記
外管2及びライナ層3の境界線をエレクトロンビーム溶
接により真空中で溶接した。
次いで、前記複合管を熱間押出し加工した後、ビルガ
ー管絞り機により冷間加工を繰返し、複数回のパスを経
て、仕上り形状とした。この冷間加工の合間には、580
℃で2時間の熱処理を行なって焼なましを行なった。つ
づいて、冷間加工を終了した複合管を600℃で2時間、
真空熱処理を行なって、複合被覆管1を製造した。得ら
れた複合被覆管は、全体の肉厚が約860μmで、かつ前
記ライナ層の厚さが約80〜90μmであった。この後、該
複合被覆管1の下端開孔部に下部端栓5bを挿着し、該被
覆管1内に核燃料ペレット4を収納し、更に被覆管1の
上部開孔部にスプリング6を介し上部端栓5aを挿着した
第1図及び第2図に示す核燃料要素を製造した。
しかして、前記複合被覆管についてX線マイクロアナ
ライザによる断面の線分析を行なったところ、第3図の
元素分析を示す説明図を得た。なお、第3図において中
心線はジルカロイ−2の外管と純ジルコニウムのライナ
層との界面を示し、該中心線より左側の横軸はジルカロ
イ−2からなる外管(Zry−2)、右側の横軸はジルコ
ニウムからなるライナ層(Zr)の部分であり、縦軸は濃
度に比例した量である。
本実施例で作製された複合被覆管では、第3図に示す
ように外管を形成するジルカロイ−2中のNbは純Zrから
なるライナ層に拡散が進行していることがわかる。Sn、
Fe、Cr、Niでは、拡散が観測されず、夫々Zrと金属間化
合物を界面に形成し、純Zrからなるライナ層とは拡散し
ないと思われる。Nbの拡散により、本実施例の複合被覆
管は外管2とライナ層3との密着性が格段に向上し、通
常の折曲げ試験では純Zrのライナ層3の剥離は起こらな
かった。
また、本実施例の複合被覆管は耐ノジュラーコロージ
ョン性と耐PCI性を兼備えているものであった。
[発明の効果] 以上詳述した如く、本発明によれば外管をニオブ添加
ジルカロイ、ライナ層を純ジルコニウムで構成すること
によって、耐ノジュラーコロージョン性と耐PCI性とを
兼備え、しかも外管とライナ層との密着強度が飛躍的に
向上された複合被覆管を有する高信頼性の核燃料要素を
提供できる。
【図面の簡単な説明】
第1図は複合被覆管内に核燃料ペレットを挿着した核燃
料要素を示す縦断面図、第2図は第1図の拡大横断面
図、第3図は外管とライナ層との界面におけるX線マイ
クロアナライザによる元素分析の説明図である。 1……複合被覆管、2……外管、3……ライナ層、4…
…核燃料ペレット、5a、5b……端栓、6……スプリン
グ。

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】ニオブを0.05〜5.00重量%添加したジルコ
    ニウム合金管およびこの合金管内に挿入される金属ジル
    コニウム障壁からなる複合被覆管と、この複合被覆管内
    に挿入される核燃料物質本体とを具備し、 前記合金管と前記障壁との界面の近傍に位置する前記障
    壁部分には、前記合金管からのニオブ拡散によりニオブ
    拡散層が形成されていることを特徴とする核燃料要素。
  2. 【請求項2】前記障壁は、実質的に純粋のジルコニウム
    からなることを特徴とする特許請求の範囲第1項記載の
    核燃料要素。
  3. 【請求項3】前記ジルコニウム合金は、ニオブ添加のジ
    ルカロイ−2またはジルカロイ−4であることを特徴と
    する特許請求の範囲第1項記載の核燃料要素。
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