JPH08100184A - 一酸化炭素除去装置 - Google Patents
一酸化炭素除去装置Info
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- JPH08100184A JPH08100184A JP6259762A JP25976294A JPH08100184A JP H08100184 A JPH08100184 A JP H08100184A JP 6259762 A JP6259762 A JP 6259762A JP 25976294 A JP25976294 A JP 25976294A JP H08100184 A JPH08100184 A JP H08100184A
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- catalyst
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
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- H01M8/06—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues
- H01M8/0662—Treatment of gaseous reactants or gaseous residues, e.g. cleaning
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【目的】 燃料電池に供給される水素リッチな燃料ガス
中の一酸化炭素濃度を確実に１００ｐｐｍ以下に低減さ
せ、優れた発電性能を安定的に発揮させる。 【構成】 一酸化炭素除去装置３４は、燃料ガスの上流
側に第１反応部４０、下流側に第２反応部４２が直列的
に配列され、第１反応部は、選択酸化触媒を活性温度範
囲内に保持すべく冷却するための冷却層４６とを有して
なり、第２反応部は、燃焼触媒を活性温度範囲内に保持
すべく冷却するための冷却層５０とを有してなり、第１
反応部／第２反応部に酸化剤を供給する酸化剤供給手段
２６が設けられてなる。第１反応部および第２反応部を
通過して一酸化炭素除去処理される。
中の一酸化炭素濃度を確実に１００ｐｐｍ以下に低減さ
せ、優れた発電性能を安定的に発揮させる。 【構成】 一酸化炭素除去装置３４は、燃料ガスの上流
側に第１反応部４０、下流側に第２反応部４２が直列的
に配列され、第１反応部は、選択酸化触媒を活性温度範
囲内に保持すべく冷却するための冷却層４６とを有して
なり、第２反応部は、燃焼触媒を活性温度範囲内に保持
すべく冷却するための冷却層５０とを有してなり、第１
反応部／第２反応部に酸化剤を供給する酸化剤供給手段
２６が設けられてなる。第１反応部および第２反応部を
通過して一酸化炭素除去処理される。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は一酸化炭素除去装置に関
し、特に、リン酸型燃料電池や固体高分子電解質型燃料
電池のように比較的低温で作動する燃料電池に供給する
水素リッチガス中の一酸化炭素を常に低濃度に保持する
ために用いられる一酸化炭素除去装置に関する。
し、特に、リン酸型燃料電池や固体高分子電解質型燃料
電池のように比較的低温で作動する燃料電池に供給する
水素リッチガス中の一酸化炭素を常に低濃度に保持する
ために用いられる一酸化炭素除去装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】電解質の両側に燃料極と酸化極とを配
し、これら燃料極と酸化極とにそれぞれ水素と酸素とを
供給することによって電池反応を得る燃料電池発電装置
において、発電効率を高め、大気汚染を防止するため
に、燃料極にはできるだけ水素リッチなガスを供給する
ことが望ましい。
し、これら燃料極と酸化極とにそれぞれ水素と酸素とを
供給することによって電池反応を得る燃料電池発電装置
において、発電効率を高め、大気汚染を防止するため
に、燃料極にはできるだけ水素リッチなガスを供給する
ことが望ましい。
【０００３】このために、メタノール等の炭化水素また
はアルコール類を主成分とする原燃料ガスを改質触媒の
作用により改質して水素リッチな改質ガスを生成させる
改質装置を燃料電池に前置して設けることが行われてい
るが、この改質反応で副生してくる一酸化炭素によって
燃料電池の電極触媒（Ｐｔ）が被毒して燃料電池の性能
を低下させてしまう。特に、近年開発が進展している高
特性のリン酸型燃料電池や固体高分子電解質型燃料電池
は比較的低温度域で作動するため、触媒毒に起因する特
性低下が大きい。
はアルコール類を主成分とする原燃料ガスを改質触媒の
作用により改質して水素リッチな改質ガスを生成させる
改質装置を燃料電池に前置して設けることが行われてい
るが、この改質反応で副生してくる一酸化炭素によって
燃料電池の電極触媒（Ｐｔ）が被毒して燃料電池の性能
を低下させてしまう。特に、近年開発が進展している高
特性のリン酸型燃料電池や固体高分子電解質型燃料電池
は比較的低温度域で作動するため、触媒毒に起因する特
性低下が大きい。
【０００４】そこで、改質反応直後の改質ガス中には約
１％含まれている一酸化炭素濃度を、燃料電池の燃料極
に供給する時点では１００ｐｐｍ以下にまで低減させる
必要があり、たとえば特開平３−２７６５７７号公報に
おいては、改質装置と燃料電池との間に、改質ガス中の
一酸化炭素を優先的に燃焼させる燃焼触媒を充填してな
る一酸化炭素除去装置を設けることが提案されている。
１％含まれている一酸化炭素濃度を、燃料電池の燃料極
に供給する時点では１００ｐｐｍ以下にまで低減させる
必要があり、たとえば特開平３−２７６５７７号公報に
おいては、改質装置と燃料電池との間に、改質ガス中の
一酸化炭素を優先的に燃焼させる燃焼触媒を充填してな
る一酸化炭素除去装置を設けることが提案されている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】上記従来技術における
一酸化炭素除去装置には、たとえばＰｔ／Ａｌ２Ｏ３等
の燃焼触媒が用いられるが、一酸化炭素燃焼反応の活性
温度域は７０〜１５０℃であり、燃焼触媒がこの温度範
囲に保持されていれば、改質ガス中の一酸化炭素濃度を
１００ｐｐｍ以下に低減させて燃料電池の燃料極に供給
することが可能である。
一酸化炭素除去装置には、たとえばＰｔ／Ａｌ２Ｏ３等
の燃焼触媒が用いられるが、一酸化炭素燃焼反応の活性
温度域は７０〜１５０℃であり、燃焼触媒がこの温度範
囲に保持されていれば、改質ガス中の一酸化炭素濃度を
１００ｐｐｍ以下に低減させて燃料電池の燃料極に供給
することが可能である。
【０００６】ところが、燃焼触媒の温度を上記燃焼反応
活性温度域に保持するためには、燃焼触媒担持体に冷却
機能および加熱機能を両方備えた温度制御装置を設ける
必要があり、しかも、該温度制御装置を設けたとして
も、改質装置および一酸化炭素除去装置の起動直後から
一酸化炭素除去装置に内蔵される燃焼触媒担持体の温度
が７０℃に達するまでは、一酸化炭素除去装置はその一
酸化炭素除去能力を発揮することができない。また、改
質装置を断続運転する場合にも、一酸化炭素除去装置も
これに伴って断続的に起動停止を繰り返すことで触媒温
度が変動するため、上記と同様の問題が生ずることにな
る。
活性温度域に保持するためには、燃焼触媒担持体に冷却
機能および加熱機能を両方備えた温度制御装置を設ける
必要があり、しかも、該温度制御装置を設けたとして
も、改質装置および一酸化炭素除去装置の起動直後から
一酸化炭素除去装置に内蔵される燃焼触媒担持体の温度
が７０℃に達するまでは、一酸化炭素除去装置はその一
酸化炭素除去能力を発揮することができない。また、改
質装置を断続運転する場合にも、一酸化炭素除去装置も
これに伴って断続的に起動停止を繰り返すことで触媒温
度が変動するため、上記と同様の問題が生ずることにな
る。
【０００７】
【課題を解決するための手段】そこで本発明は上記した
従来技術の問題点を解消し、一酸化炭素除去装置の起動
直後であっても、改質ガス中の一酸化炭素濃度を１００
ｐｐｍ以下にまで低減させて、燃料電池の電極触媒の被
毒劣化を防止することのできる一酸化炭素除去装置を提
供することを目的とする。
従来技術の問題点を解消し、一酸化炭素除去装置の起動
直後であっても、改質ガス中の一酸化炭素濃度を１００
ｐｐｍ以下にまで低減させて、燃料電池の電極触媒の被
毒劣化を防止することのできる一酸化炭素除去装置を提
供することを目的とする。
【０００８】この目的を達成するために、本発明では、
上記従来技術において用いられる燃焼触媒（Ｐｔ／Ａｌ
２Ｏ３）とは異なる活性温度域において改質ガス中の一
酸化炭素を選択的に酸化する反応効率に優れた選択酸化
触媒として知られているＡｕ／α−Ｆｅ２Ｏ３／Ａｌ２
Ｏ３を併用することを提案する。
上記従来技術において用いられる燃焼触媒（Ｐｔ／Ａｌ
２Ｏ３）とは異なる活性温度域において改質ガス中の一
酸化炭素を選択的に酸化する反応効率に優れた選択酸化
触媒として知られているＡｕ／α−Ｆｅ２Ｏ３／Ａｌ２
Ｏ３を併用することを提案する。
【０００９】選択酸化触媒Ａｕ／α−Ｆｅ２Ｏ３／Ａｌ
２Ｏ３の活性温度域は室温〜１００℃である。この選択
酸化触媒によれば、１００℃以下の低温域においては一
酸化炭素を選択酸化して二酸化炭素を生成する反応が活
性化されるが、１００℃以上の高温域では水素を選択的
に酸化して水を生成する反応が活性化されて水素含量を
低減させてしまう。したがって、この選択酸化触媒を担
持する担持体は、起動直後より機能させることが可能で
あるが、１００℃以下に温度制御する必要がある。
２Ｏ３の活性温度域は室温〜１００℃である。この選択
酸化触媒によれば、１００℃以下の低温域においては一
酸化炭素を選択酸化して二酸化炭素を生成する反応が活
性化されるが、１００℃以上の高温域では水素を選択的
に酸化して水を生成する反応が活性化されて水素含量を
低減させてしまう。したがって、この選択酸化触媒を担
持する担持体は、起動直後より機能させることが可能で
あるが、１００℃以下に温度制御する必要がある。
【００１０】そこで、前記燃焼触媒担持体の上流側にこ
の選択酸化触媒の担持体を直列に設置して、燃焼触媒が
たとえば７０℃に達するまでは燃焼触媒担持体と共に選
択酸化触媒担持体を平行作動させ、該温度に達した後は
選択酸化触媒担持体の作動を停止させて燃焼触媒担持体
のみを作動させる。このように２つの触媒担持体の作動
を切り替え制御することにより、各触媒担持体がそれぞ
れの活性温度域内で作動することになり、一酸化炭素除
去装置の起動直後や断続運転される場合にも、改質ガス
中の一酸化炭素濃度を１００ｐｐｍ以下に確実に低減さ
せることができる。
の選択酸化触媒の担持体を直列に設置して、燃焼触媒が
たとえば７０℃に達するまでは燃焼触媒担持体と共に選
択酸化触媒担持体を平行作動させ、該温度に達した後は
選択酸化触媒担持体の作動を停止させて燃焼触媒担持体
のみを作動させる。このように２つの触媒担持体の作動
を切り替え制御することにより、各触媒担持体がそれぞ
れの活性温度域内で作動することになり、一酸化炭素除
去装置の起動直後や断続運転される場合にも、改質ガス
中の一酸化炭素濃度を１００ｐｐｍ以下に確実に低減さ
せることができる。
【００１１】しかも、燃焼触媒が所定温度（たとえば７
０℃）に達するまでは上流側の選択酸化触媒担持体を通
過した後の燃料ガスが燃焼触媒担持体に導入されるが、
この選択酸化触媒による酸化反応は発熱反応であるため
に燃料ガスが昇温し、これによって燃焼触媒の昇温速度
が増大する。さらに、燃焼触媒が７０℃未満である場合
には活性温度域には達していないものの、選択酸化触媒
担持体における未反応の残留一酸化炭素が燃焼触媒によ
る燃焼反応によって発熱するので、燃焼触媒は選択酸化
触媒よりも高温に保持される。
０℃）に達するまでは上流側の選択酸化触媒担持体を通
過した後の燃料ガスが燃焼触媒担持体に導入されるが、
この選択酸化触媒による酸化反応は発熱反応であるため
に燃料ガスが昇温し、これによって燃焼触媒の昇温速度
が増大する。さらに、燃焼触媒が７０℃未満である場合
には活性温度域には達していないものの、選択酸化触媒
担持体における未反応の残留一酸化炭素が燃焼触媒によ
る燃焼反応によって発熱するので、燃焼触媒は選択酸化
触媒よりも高温に保持される。
【００１２】すなわち、本発明による一酸化炭素除去装
置は、燃料ガスの上流側に配置され、選択酸化触媒を担
持する選択酸化触媒担持部と、該選択酸化触媒をその活
性温度範囲内に保持すべく冷却するための冷却層とを有
してなる第１反応部と、燃料ガスの下流側に第１反応部
と直列的に配列され、燃焼触媒を担持する燃焼触媒担持
部と、該燃焼触媒担持部をその活性温度範囲内に保持す
べく冷却するための冷却層とを有してなる第２反応部
と、第１反応部および／または第２反応部に酸化剤ガス
を供給する酸化剤ガス供給手段と、燃料ガスを第１反応
部に通過させた後に第２反応部に通過させる第１の燃料
経路と第１反応部を迂回して第２反応部に直接導入して
通過させる第２の燃料経路とに切り替える燃料ガス切替
手段と、第２反応部における燃焼触媒温度を検出する温
度検出手段と、温度検出手段で検出された燃焼触媒温度
が所定値以下であるときには第１の燃料経路を選択し、
該燃焼触媒温度が所定値以上であるときには第２の燃料
経路を選択するよう燃料ガス切替手段を制御する制御手
段と、を有してなることを特徴とする。
置は、燃料ガスの上流側に配置され、選択酸化触媒を担
持する選択酸化触媒担持部と、該選択酸化触媒をその活
性温度範囲内に保持すべく冷却するための冷却層とを有
してなる第１反応部と、燃料ガスの下流側に第１反応部
と直列的に配列され、燃焼触媒を担持する燃焼触媒担持
部と、該燃焼触媒担持部をその活性温度範囲内に保持す
べく冷却するための冷却層とを有してなる第２反応部
と、第１反応部および／または第２反応部に酸化剤ガス
を供給する酸化剤ガス供給手段と、燃料ガスを第１反応
部に通過させた後に第２反応部に通過させる第１の燃料
経路と第１反応部を迂回して第２反応部に直接導入して
通過させる第２の燃料経路とに切り替える燃料ガス切替
手段と、第２反応部における燃焼触媒温度を検出する温
度検出手段と、温度検出手段で検出された燃焼触媒温度
が所定値以下であるときには第１の燃料経路を選択し、
該燃焼触媒温度が所定値以上であるときには第２の燃料
経路を選択するよう燃料ガス切替手段を制御する制御手
段と、を有してなることを特徴とする。
【００１３】制御手段は、第１の燃料経路が選択された
ときには第１反応部および第２反応部に酸化剤ガスが供
給され、第２の燃料経路が選択されたときには第２反応
部のみに酸化剤ガスが供給されるよう、酸化剤ガス供給
手段を制御する。
ときには第１反応部および第２反応部に酸化剤ガスが供
給され、第２の燃料経路が選択されたときには第２反応
部のみに酸化剤ガスが供給されるよう、酸化剤ガス供給
手段を制御する。
【００１４】第１反応部と第２反応部との間には燃料ガ
ス開閉バルブが設けられ、第１の燃料経路が選択された
ときには燃料ガス開閉バルブを開き、第２の燃料経路が
選択されたときには燃料ガス開閉バルブを閉じるよう、
制御手段により制御することができる。
ス開閉バルブが設けられ、第１の燃料経路が選択された
ときには燃料ガス開閉バルブを開き、第２の燃料経路が
選択されたときには燃料ガス開閉バルブを閉じるよう、
制御手段により制御することができる。
【００１５】第１反応部における選択酸化触媒としては
Ａｕ／α−Ｆｅ２Ｏ３／Ａｌ２Ｏ３を用い、第２反応部
における燃焼触媒としてはＰｔ／Ａｌ２Ｏ３を用いるこ
とが好適である。
Ａｕ／α−Ｆｅ２Ｏ３／Ａｌ２Ｏ３を用い、第２反応部
における燃焼触媒としてはＰｔ／Ａｌ２Ｏ３を用いるこ
とが好適である。
【００１６】
【作用】一酸化炭素除去装置の起動直後等において燃焼
触媒がその活性温度に満たない場合には、燃料ガスは、
第１反応部において選択酸化触媒による酸化反応を受け
た後に燃焼触媒を担持する第２反応部に導入される。選
択酸化触媒は室温以上の温度で活性化するため、第１反
応部を通過する間に燃料ガス中の一酸化炭素濃度は１０
０ｐｐｍ以下に低減される。燃焼触媒が昇温して活性温
度域に入った後は、燃料ガスは第１反応部を迂回して直
接第２反応部に導入され、燃焼触媒による燃焼反応を受
けて含有一酸化炭素が除去される。
触媒がその活性温度に満たない場合には、燃料ガスは、
第１反応部において選択酸化触媒による酸化反応を受け
た後に燃焼触媒を担持する第２反応部に導入される。選
択酸化触媒は室温以上の温度で活性化するため、第１反
応部を通過する間に燃料ガス中の一酸化炭素濃度は１０
０ｐｐｍ以下に低減される。燃焼触媒が昇温して活性温
度域に入った後は、燃料ガスは第１反応部を迂回して直
接第２反応部に導入され、燃焼触媒による燃焼反応を受
けて含有一酸化炭素が除去される。
【００１７】
【実施例】図１は本発明の一実施例による一酸化炭素除
去装置を用いた燃料電池発電装置のシステム構成を示し
ている。
去装置を用いた燃料電池発電装置のシステム構成を示し
ている。
【００１８】燃料改質装置１０の燃焼部１２には、液体
メタノールがタンク２２からポンプ２４により導入され
ると共に、エアポンプ２６からの空気が導入され、該燃
焼部に充填される燃焼触媒上で液体メタノールを燃焼す
ることによって熱源ガスを生成する。本実施例では燃焼
触媒による触媒燃焼部１２とされているため、該燃焼触
媒を活性温度まで加熱するためのヒータ１４が設けられ
ている。なお、熱源は上記に特定されるものではなく、
たとえば、空気を燃焼助剤として水素ガスや液体メタノ
ールをバーナーで燃焼させて熱源ガスを生成してもよ
い。熱源ガスは、後述する気化部１６、改質部１８およ
び変成部２０における気化反応、改質反応およびシフト
反応のための熱源として用いられる。
メタノールがタンク２２からポンプ２４により導入され
ると共に、エアポンプ２６からの空気が導入され、該燃
焼部に充填される燃焼触媒上で液体メタノールを燃焼す
ることによって熱源ガスを生成する。本実施例では燃焼
触媒による触媒燃焼部１２とされているため、該燃焼触
媒を活性温度まで加熱するためのヒータ１４が設けられ
ている。なお、熱源は上記に特定されるものではなく、
たとえば、空気を燃焼助剤として水素ガスや液体メタノ
ールをバーナーで燃焼させて熱源ガスを生成してもよ
い。熱源ガスは、後述する気化部１６、改質部１８およ
び変成部２０における気化反応、改質反応およびシフト
反応のための熱源として用いられる。
【００１９】改質原料であるメタノールおよび水の混合
液体燃料（混合比１：１〜１：４）はタンク２８に収容
されており、該タンクより直接、あるいは後述するよう
に一酸化炭素除去装置３４の触媒担持体の冷却層に冷媒
として通過させた後、ポンプ３０により燃料改質装置１
０の気化部１６に導入され、該気化部１６にて順次気化
された改質燃料ガスが隣接する改質部１８の改質触媒上
に導入されて、改質反応（ＣＨ３ＯＨ（ｇ）＋Ｈ２Ｏ
（ｇ）→３Ｈ２＋ＣＯ２）により水素リッチな改質ガス
が生成される。改質部１８は改質触媒の担持体であり、
たとえばＣｕ／Ｚｎからなる改質触媒が含浸、溶射、電
着、スパッタ、塗布等により改質部構造体に担持されて
いる。改質部構造体は前記熱源ガスによって改質触媒の
活性温度範囲である２５０〜３００℃に保持される。改
質触媒の下で改質反応を受けて生成される改質ガスは水
素リッチなものではあるが、余剰水蒸気、二酸化炭素お
よび微量（１％程度）の一酸化炭素が含まれている。
液体燃料（混合比１：１〜１：４）はタンク２８に収容
されており、該タンクより直接、あるいは後述するよう
に一酸化炭素除去装置３４の触媒担持体の冷却層に冷媒
として通過させた後、ポンプ３０により燃料改質装置１
０の気化部１６に導入され、該気化部１６にて順次気化
された改質燃料ガスが隣接する改質部１８の改質触媒上
に導入されて、改質反応（ＣＨ３ＯＨ（ｇ）＋Ｈ２Ｏ
（ｇ）→３Ｈ２＋ＣＯ２）により水素リッチな改質ガス
が生成される。改質部１８は改質触媒の担持体であり、
たとえばＣｕ／Ｚｎからなる改質触媒が含浸、溶射、電
着、スパッタ、塗布等により改質部構造体に担持されて
いる。改質部構造体は前記熱源ガスによって改質触媒の
活性温度範囲である２５０〜３００℃に保持される。改
質触媒の下で改質反応を受けて生成される改質ガスは水
素リッチなものではあるが、余剰水蒸気、二酸化炭素お
よび微量（１％程度）の一酸化炭素が含まれている。
【００２０】改質反応により生成された改質ガスは、改
質部１８から隣接する変成部２０に導入され、変成触媒
の下でのシフト反応（ＣＯ＋Ｈ２Ｏ→Ｈ２＋ＣＯ２）に
より一酸化炭素が除去され、改質ガス中の一酸化炭素濃
度が１０００ｐｐｍ程度にまで低減される。シフト反応
の活性温度範囲は１５０〜２００℃であり、変成部での
加熱源として前記熱源ガスが利用される。
質部１８から隣接する変成部２０に導入され、変成触媒
の下でのシフト反応（ＣＯ＋Ｈ２Ｏ→Ｈ２＋ＣＯ２）に
より一酸化炭素が除去され、改質ガス中の一酸化炭素濃
度が１０００ｐｐｍ程度にまで低減される。シフト反応
の活性温度範囲は１５０〜２００℃であり、変成部での
加熱源として前記熱源ガスが利用される。
【００２１】変成部２０におけるシフト反応を経た改質
ガスは、切替バルブ３２により切り替えられる燃料ガス
ラインＡまたはＣを通って、一酸化炭素除去装置３４の
ガス導入マニホールド３６または３８のいずれか一方に
導入される。
ガスは、切替バルブ３２により切り替えられる燃料ガス
ラインＡまたはＣを通って、一酸化炭素除去装置３４の
ガス導入マニホールド３６または３８のいずれか一方に
導入される。
【００２２】一酸化炭素除去装置３４の構成例が図２に
示されている。ガス導入マニホールド３６、３８に隣接
して略同一構成の第１反応部４０および第２反応部４２
が設けられる。第１反応部４０は、室温〜１００℃を活
性温度域とする選択酸化触媒Ａｕ／α−Ｆｅ２Ｏ３／Ａ
ｌ２Ｏ３が充填された触媒充填層４４と冷媒が通過せし
められる冷却層４６とが交互に積層された積層体として
構成され、第２反応部４２は、７０〜１５０℃を活性温
度域とする燃焼触媒Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３が充填された触媒
充填層４８と冷媒が通過せしめられる冷却層５０とが交
互に積層された積層体として構成されている。なお、図
２に示される第１反応部４０、第２反応部４２の構成は
限定的なものではなく、たとえば一つの触媒充填体４
４、４８の周囲に冷媒が流れる冷却管４６、５０を配す
るように構成してもよい。
示されている。ガス導入マニホールド３６、３８に隣接
して略同一構成の第１反応部４０および第２反応部４２
が設けられる。第１反応部４０は、室温〜１００℃を活
性温度域とする選択酸化触媒Ａｕ／α−Ｆｅ２Ｏ３／Ａ
ｌ２Ｏ３が充填された触媒充填層４４と冷媒が通過せし
められる冷却層４６とが交互に積層された積層体として
構成され、第２反応部４２は、７０〜１５０℃を活性温
度域とする燃焼触媒Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３が充填された触媒
充填層４８と冷媒が通過せしめられる冷却層５０とが交
互に積層された積層体として構成されている。なお、図
２に示される第１反応部４０、第２反応部４２の構成は
限定的なものではなく、たとえば一つの触媒充填体４
４、４８の周囲に冷媒が流れる冷却管４６、５０を配す
るように構成してもよい。
【００２３】第１反応部４０の下流側にはガス排出マニ
ホールド５２が設けられる。同様に、第２反応部４２の
下流側にはガス排出マニホールド５４が設けられる。ガ
ス排出マニホールド５２は、燃料ガス開閉バルブ５８を
有する気密隔壁５６を介して、ガス導入マニホールド３
８と隣接しており、燃料ガス開閉バルブ５８が開とされ
ているときにのみ、これらマニホールド５２、３８間の
ガス流通を許容するように構成されている。
ホールド５２が設けられる。同様に、第２反応部４２の
下流側にはガス排出マニホールド５４が設けられる。ガ
ス排出マニホールド５２は、燃料ガス開閉バルブ５８を
有する気密隔壁５６を介して、ガス導入マニホールド３
８と隣接しており、燃料ガス開閉バルブ５８が開とされ
ているときにのみ、これらマニホールド５２、３８間の
ガス流通を許容するように構成されている。
【００２４】ガス導入マニホールド３６、３８には、そ
れぞれエア開閉バルブ６０、６２を介して、前記エアポ
ンプ２６から空気が導入され得る。また、第１反応部４
０、第２反応層における冷却層４６、４８には、触媒充
填層４４、４８に担持される触媒をそれぞれの活性温度
域に保持すべく冷却するために、それぞれ所定の冷媒が
導入される。冷媒としては冷却水その他任意のものを用
いることができるが、本実施例では、これら冷媒として
タンク２８内の水／メタノール混合液料を用いるものと
し、冷媒ポンプ６４、６６を介して冷却層４６、４８に
導入するように構成している。冷却層４６、４８通過後
の冷媒は、ポンプ３０により改質装置１０の気化部１６
に供給される。このように構成することにより、改質原
燃料である水／メタノール混合液が冷媒として冷却層４
６、４８を流れる間に熱交換により加熱されるので、気
化部１６における必要熱量が減少される。
れぞれエア開閉バルブ６０、６２を介して、前記エアポ
ンプ２６から空気が導入され得る。また、第１反応部４
０、第２反応層における冷却層４６、４８には、触媒充
填層４４、４８に担持される触媒をそれぞれの活性温度
域に保持すべく冷却するために、それぞれ所定の冷媒が
導入される。冷媒としては冷却水その他任意のものを用
いることができるが、本実施例では、これら冷媒として
タンク２８内の水／メタノール混合液料を用いるものと
し、冷媒ポンプ６４、６６を介して冷却層４６、４８に
導入するように構成している。冷却層４６、４８通過後
の冷媒は、ポンプ３０により改質装置１０の気化部１６
に供給される。このように構成することにより、改質原
燃料である水／メタノール混合液が冷媒として冷却層４
６、４８を流れる間に熱交換により加熱されるので、気
化部１６における必要熱量が減少される。
【００２５】図２には示されていないが、一酸化炭素除
去装置３４の第１反応部４０、第２反応部４２における
触媒充填層４４、４６内の触媒温度を検出する温度セン
サ６８、７０が設けられる。これら温度センサ６８、７
０により検出された触媒温度はコントローラ７２（図
３）に送られ、該コントローラは、後述するようにし
て、触媒温度に基づいて、燃料ガス切替バルブ３２、燃
料ガス開閉バルブ５８およびエア開閉バルブ６０、６２
の各バルブ開閉制御、並びに冷媒ポンプ６４、６６の吐
出圧制御を行う。
去装置３４の第１反応部４０、第２反応部４２における
触媒充填層４４、４６内の触媒温度を検出する温度セン
サ６８、７０が設けられる。これら温度センサ６８、７
０により検出された触媒温度はコントローラ７２（図
３）に送られ、該コントローラは、後述するようにし
て、触媒温度に基づいて、燃料ガス切替バルブ３２、燃
料ガス開閉バルブ５８およびエア開閉バルブ６０、６２
の各バルブ開閉制御、並びに冷媒ポンプ６４、６６の吐
出圧制御を行う。
【００２６】なお、一酸化炭素除去装置３４の第１反応
部４０において用いられる選択酸化触媒および第２反応
部４２において用いられる燃焼触媒は、各活性温度域に
保持するよう温度制御が必要であると共に、それぞれの
反応に適した空間速度ＳＶで改質ガスを導入することが
望ましい。選択酸化触媒および燃焼触媒の最適空間速度
はそれぞれ約５００ｈｒ-1、約１０００ｈｒ-1であるか
ら、第１反応部４０と第２反応部４２の容積を１：２に
設定することにより、各反応部の導入口で改質ガスの流
量を調節する必要がなくなり、燃料改質装置１０と一酸
化炭素除去装置３４との間の一地点に改質ガス流量調整
バルブ（図示せず）を設ければよい。
部４０において用いられる選択酸化触媒および第２反応
部４２において用いられる燃焼触媒は、各活性温度域に
保持するよう温度制御が必要であると共に、それぞれの
反応に適した空間速度ＳＶで改質ガスを導入することが
望ましい。選択酸化触媒および燃焼触媒の最適空間速度
はそれぞれ約５００ｈｒ-1、約１０００ｈｒ-1であるか
ら、第１反応部４０と第２反応部４２の容積を１：２に
設定することにより、各反応部の導入口で改質ガスの流
量を調節する必要がなくなり、燃料改質装置１０と一酸
化炭素除去装置３４との間の一地点に改質ガス流量調整
バルブ（図示せず）を設ければよい。
【００２７】一酸化炭素除去装置３４において含有一酸
化炭素濃度を１００ｐｐｍ以下に低減された改質ガス
は、燃料ガスラインＢを経由して、恒温水槽およびヒー
ターよりなる加湿器７４に導入された後、固体高分子電
解質型燃料電池７６の燃料極（−）に供給される。加湿
器７４において改質ガスが冷却されると共に加湿される
ので、燃料電池が５０〜１００℃の最適作動温度域に保
持され、かつ、電解質膜に水分補給がなされてその湿潤
状態が維持される。燃料電池７６の酸化極（＋）には酸
化剤ガスとしての空気がエアポンプ２６から供給され
る。
化炭素濃度を１００ｐｐｍ以下に低減された改質ガス
は、燃料ガスラインＢを経由して、恒温水槽およびヒー
ターよりなる加湿器７４に導入された後、固体高分子電
解質型燃料電池７６の燃料極（−）に供給される。加湿
器７４において改質ガスが冷却されると共に加湿される
ので、燃料電池が５０〜１００℃の最適作動温度域に保
持され、かつ、電解質膜に水分補給がなされてその湿潤
状態が維持される。燃料電池７６の酸化極（＋）には酸
化剤ガスとしての空気がエアポンプ２６から供給され
る。
【００２８】本実施例において一酸化炭素除去装置３４
の作動は以下の要領にて制御される。 （１）燃焼触媒温度が７０℃以下であるとき 一酸化炭素除去装置３４の起動直後において、第２反応
部４２で用いられる燃焼触媒の温度が７０℃以下である
ことが温度センサ７０により検出されたとき、コントロ
ーラ７２はその検出信号を受けて、次のように制御す
る。
の作動は以下の要領にて制御される。 （１）燃焼触媒温度が７０℃以下であるとき 一酸化炭素除去装置３４の起動直後において、第２反応
部４２で用いられる燃焼触媒の温度が７０℃以下である
ことが温度センサ７０により検出されたとき、コントロ
ーラ７２はその検出信号を受けて、次のように制御す
る。
【００２９】 燃料ガス切替バルブ３２：燃料ガスラインＡに通す 燃料ガス開閉バルブ５８：開 エア開閉バルブ６０ ：開 エア開閉バルブ６２ ：開 冷媒ポンプ６４ ：選択酸化触媒を活性温度域に保持 冷媒ポンプ６６ ：作動停止 これにより、燃料改質装置１０からの改質ガスは、燃料
ガスラインＡを通って、エアポンプ２６からの空気と共
に一酸化炭素除去装置３４のガス導入マニホールド３６
から第１反応部４０に導入され、触媒充填層４４を通過
する間に選択酸化触媒（Ａｕ／α−Ｆｅ２Ｏ３／Ａｌ２
Ｏ３）の下での酸化反応（ＣＯ＋１／２Ｏ２→ＣＯ２）
により、改質ガス中の一酸化炭素が二酸化炭素に酸化除
去される。温度センサ６８からの検出信号を受けたコン
トローラ７２により冷媒ポンプ６４の吐出圧が適正に調
整されることにより、第１反応部４０内の選択酸化触媒
はその活性温度域に保持されているので、第１反応部を
出た改質ガス中の一酸化炭素濃度は１００ｐｐｍ以下に
まで低減されている。
ガスラインＡを通って、エアポンプ２６からの空気と共
に一酸化炭素除去装置３４のガス導入マニホールド３６
から第１反応部４０に導入され、触媒充填層４４を通過
する間に選択酸化触媒（Ａｕ／α−Ｆｅ２Ｏ３／Ａｌ２
Ｏ３）の下での酸化反応（ＣＯ＋１／２Ｏ２→ＣＯ２）
により、改質ガス中の一酸化炭素が二酸化炭素に酸化除
去される。温度センサ６８からの検出信号を受けたコン
トローラ７２により冷媒ポンプ６４の吐出圧が適正に調
整されることにより、第１反応部４０内の選択酸化触媒
はその活性温度域に保持されているので、第１反応部を
出た改質ガス中の一酸化炭素濃度は１００ｐｐｍ以下に
まで低減されている。
【００３０】このようにして第１反応部４０において選
択酸化触媒による一酸化炭素除去処理を受けた改質ガス
は、次いで、ガス排出マニホールド５２、開状態の燃料
ガス開閉バルブ５８およびガス導入マニホールド３８を
順次通過して、第２反応部４２に導入される。このと
き、第２反応部４２内の燃焼触媒はその活性温度域に達
してはいないが、触媒充填層４８を通過する間にある程
度の燃焼反応（ＣＯ＋１／２Ｏ２→ＣＯ２）が進行する
ので、改質ガス中の一酸化炭素濃度は更に低減される。 （２）燃焼触媒温度が７０℃に達したとき 上記（１）の状態で一酸化炭素除去装置３４が作動され
ると、第１反応部４０内での選択酸化触媒による酸化反
応は発熱反応であるから、第２反応部４２に導入される
改質ガス温度は徐々に上昇し、更に第２反応部内での燃
焼触媒による燃焼反応も発熱反応であるため、これに伴
って第２反応部４２における燃焼触媒も昇温する。該燃
焼触媒温度が７０℃に達したことが温度センサ７０から
の検出信号により知られたとき、コントローラ７２は次
のように制御を変える。
択酸化触媒による一酸化炭素除去処理を受けた改質ガス
は、次いで、ガス排出マニホールド５２、開状態の燃料
ガス開閉バルブ５８およびガス導入マニホールド３８を
順次通過して、第２反応部４２に導入される。このと
き、第２反応部４２内の燃焼触媒はその活性温度域に達
してはいないが、触媒充填層４８を通過する間にある程
度の燃焼反応（ＣＯ＋１／２Ｏ２→ＣＯ２）が進行する
ので、改質ガス中の一酸化炭素濃度は更に低減される。 （２）燃焼触媒温度が７０℃に達したとき 上記（１）の状態で一酸化炭素除去装置３４が作動され
ると、第１反応部４０内での選択酸化触媒による酸化反
応は発熱反応であるから、第２反応部４２に導入される
改質ガス温度は徐々に上昇し、更に第２反応部内での燃
焼触媒による燃焼反応も発熱反応であるため、これに伴
って第２反応部４２における燃焼触媒も昇温する。該燃
焼触媒温度が７０℃に達したことが温度センサ７０から
の検出信号により知られたとき、コントローラ７２は次
のように制御を変える。
【００３１】 燃料ガス切替バルブ３２：燃料ガスラインＣに通す 燃料ガス開閉バルブ５８：閉 エア開閉バルブ６０ ：閉 エア開閉バルブ６２ ：開 冷媒ポンプ６４ ：選択酸化触媒を活性温度域に保持 冷媒ポンプ６６ ：燃焼触媒を活性温度域に保持 すなわち、燃焼触媒温度が７０℃に達した時点で燃料ガ
ス切替バルブ３２が切り替えられ、改質ガスは、第１反
応部４０を経由せず、燃料ガスラインＣを通って直接ガ
ス導入マニホールド３８に導入される。改質ガスはガス
導入マニホールド３８から第２反応部４２の触媒充填層
４８を通過する間に、燃焼触媒による上記燃焼反応を受
け、含有一酸化炭素濃度が１００ｐｐｍ以下に低減され
る。燃焼触媒の温度は既に活性温度域に達しているの
で、冷媒ポンプ６６の吐出圧を調整して該燃焼触媒温度
が活性温度の上限値（１５０℃）を越えないように冷却
すれば、該燃焼触媒は活性温度域に保持され、改質ガス
中の一酸化炭素濃度を確実に１００ｐｐｍ以下にまで減
少させることができる。
ス切替バルブ３２が切り替えられ、改質ガスは、第１反
応部４０を経由せず、燃料ガスラインＣを通って直接ガ
ス導入マニホールド３８に導入される。改質ガスはガス
導入マニホールド３８から第２反応部４２の触媒充填層
４８を通過する間に、燃焼触媒による上記燃焼反応を受
け、含有一酸化炭素濃度が１００ｐｐｍ以下に低減され
る。燃焼触媒の温度は既に活性温度域に達しているの
で、冷媒ポンプ６６の吐出圧を調整して該燃焼触媒温度
が活性温度の上限値（１５０℃）を越えないように冷却
すれば、該燃焼触媒は活性温度域に保持され、改質ガス
中の一酸化炭素濃度を確実に１００ｐｐｍ以下にまで減
少させることができる。
【００３２】なお、このとき第１反応部４０は不作動状
態にあるが、その触媒充填層４４内の選択酸化触媒は常
に活性温度域（１００℃以下）を保持するように、冷媒
ポンプ６４から冷媒が冷却層４６に送り込まれる。 （３）燃焼触媒温度が再び７０℃以下となったとき 燃料改質装置１０の断続運転に伴って一酸化炭素除去装
置３４も断続的に運転されるような場合、燃焼触媒温度
が一旦その活性温度域にまで上昇した後に降温して再び
７０℃以下となることがある。これが温度センサ７０に
より検知された場合、コントローラ７２による制御は再
び（１）の状態に切り替えられる。
態にあるが、その触媒充填層４４内の選択酸化触媒は常
に活性温度域（１００℃以下）を保持するように、冷媒
ポンプ６４から冷媒が冷却層４６に送り込まれる。 （３）燃焼触媒温度が再び７０℃以下となったとき 燃料改質装置１０の断続運転に伴って一酸化炭素除去装
置３４も断続的に運転されるような場合、燃焼触媒温度
が一旦その活性温度域にまで上昇した後に降温して再び
７０℃以下となることがある。これが温度センサ７０に
より検知された場合、コントローラ７２による制御は再
び（１）の状態に切り替えられる。
【００３３】
【発明の効果】本発明によれば、一酸化炭素除去装置の
起動直後においても、選択酸化触媒の作用により効率的
な一酸化炭素除去処理が行われるため、常に所定レベル
以下に含有一酸化炭素濃度を低減させた状態で燃料ガス
を燃料電池に供給することが可能となり、燃料電池の電
極触媒の劣化を防止し、燃料電池に安定した性能を与え
ると共に長寿命化を達成することができる。
起動直後においても、選択酸化触媒の作用により効率的
な一酸化炭素除去処理が行われるため、常に所定レベル
以下に含有一酸化炭素濃度を低減させた状態で燃料ガス
を燃料電池に供給することが可能となり、燃料電池の電
極触媒の劣化を防止し、燃料電池に安定した性能を与え
ると共に長寿命化を達成することができる。
【００３４】従来の燃焼触媒のみを用いた一酸化炭素除
去装置においては、該燃焼触媒を活性温度域に保持する
ために、加熱機能および冷却機能を備えた温度制御装置
が用いられるが、活性温度域の異なる選択酸化触媒と燃
焼触媒とを併用した本発明においては、ヒータ等の加熱
源は不要であり、かつ、各触媒をそれぞれの活性温度域
に容易に保持することができる。
去装置においては、該燃焼触媒を活性温度域に保持する
ために、加熱機能および冷却機能を備えた温度制御装置
が用いられるが、活性温度域の異なる選択酸化触媒と燃
焼触媒とを併用した本発明においては、ヒータ等の加熱
源は不要であり、かつ、各触媒をそれぞれの活性温度域
に容易に保持することができる。
【図１】本発明の一実施例による一酸化炭素除去装置を
含んで構成される固体高分子電解質型燃料電池の概略シ
ステム構成図である。
含んで構成される固体高分子電解質型燃料電池の概略シ
ステム構成図である。
【図２】図１における一酸化炭素除去装置の構成を概略
的に示す斜視図である。
的に示す斜視図である。
【図３】図１における一酸化炭素除去装置に関連する各
要素の制御システムを示す説明図である。
要素の制御システムを示す説明図である。
１０ 燃料改質装置 ２６ エアポンプ ２８ 原燃料タンク ３２ 燃料ガス切替バルブ ３４ 一酸化炭素除去装置 ４０ 第１反応部 ４２ 第２反応部 ４４ 選択酸化触媒充填層 ４６ 冷却層 ４８ 燃焼触媒充填層 ５０ 冷却層 ６０、６２ エア開閉バルブ ６４、６６ 冷媒ポンプ ６８、７０ 温度センサ ７６ 燃料電池
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成６年１１月１５日
【手続補正２】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】全図
【補正方法】変更
【補正内容】
【図２】
【図１】
【図３】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０１Ｂ 3/58 // Ｃ０７Ｂ 61/00 ３００
Claims (4)
- 【請求項１】 水素リッチな燃料ガス中の一酸化炭素
を酸化除去する一酸化炭素除去装置において、 前記燃料ガスの上流側に配置され、選択酸化触媒を担持
する選択酸化触媒担持部と、該選択酸化触媒をその活性
温度範囲内に保持すべく冷却するための冷却層とを有し
てなる第１反応部と、 前記燃料ガスの下流側に前記第１反応部と直列的に配列
され、燃焼触媒を担持する燃焼触媒担持部と、該燃焼触
媒担持部をその活性温度範囲内に保持すべく冷却するた
めの冷却層とを有してなる第２反応部と、 前記第１反応部および／または前記第２反応部に酸化剤
ガスを供給する酸化剤ガス供給手段と、 前記燃料ガスを前記第１反応部に通過させた後に前記第
２反応部に通過させる第１の燃料経路と前記第１反応部
を迂回して前記第２反応部に直接導入して通過させる第
２の燃料経路とに切り替える燃料ガス切替手段と、 前記第２反応部における燃焼触媒温度を検出する温度検
出手段と、 前記温度検出手段で検出された燃焼触媒温度が所定値以
下であるときには前記第１の燃料経路を選択し、該燃焼
触媒温度が所定値以上であるときには前記第２の燃料経
路を選択するよう前記燃料ガス切替手段を制御する制御
手段と、を有してなることを特徴とする一酸化炭素除去
装置。 - 【請求項２】 前記制御手段は、前記第１の燃料経路
が選択されたときには前記第１反応部および第２反応部
に酸化剤ガスが供給され、前記第２の燃料経路が選択さ
れたときには前記第２反応部のみに酸化剤ガスが供給さ
れるよう、前記酸化剤ガス供給手段を制御することを特
徴とする請求項１の一酸化炭素除去装置。 - 【請求項３】 前記第１反応部と前記第２反応部との
間に燃料ガス開閉バルブが設けられ、前記制御手段は、
前記第１の燃料経路が選択されたときには前記燃料ガス
開閉バルブを開き、前記第２の燃料経路が選択されたと
きには前記燃料ガス開閉バルブを閉じるよう制御するこ
とを特徴とする請求項１の一酸化炭素除去装置。 - 【請求項４】 前記第１反応部における選択酸化触媒
がＡｕ／α−Ｆｅ２Ｏ３／Ａｌ２Ｏ３であり、前記第２
反応部における燃焼触媒がＰｔ／Ａｌ２Ｏ３であること
を特徴とする請求項１の一酸化炭素除去装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6259762A JPH08100184A (ja) | 1994-09-30 | 1994-09-30 | 一酸化炭素除去装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6259762A JPH08100184A (ja) | 1994-09-30 | 1994-09-30 | 一酸化炭素除去装置 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08100184A true JPH08100184A (ja) | 1996-04-16 |
Family
ID=17338615
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6259762A Pending JPH08100184A (ja) | 1994-09-30 | 1994-09-30 | 一酸化炭素除去装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08100184A (ja) |
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0989621A2 (en) * | 1998-09-22 | 2000-03-29 | General Motors Corporation | Multi-stage isothermal CO preferential oxidation reactor |
| JP2002003201A (ja) * | 2000-06-15 | 2002-01-09 | Toyota Motor Corp | 水素生成装置 |
| JP2002540556A (ja) * | 1999-03-22 | 2002-11-26 | インターナショナル フュエル セルズ，エルエルシー | 燃料電池電力設備用の小型の選択的酸化装置 |
| US6632409B1 (en) | 1998-12-21 | 2003-10-14 | Aisin Seiki Kabushiki Kaisha | Reformer for fuel cell system |
| JP2006210131A (ja) * | 2005-01-27 | 2006-08-10 | Ebara Ballard Corp | 燃料電池発電システム |
| US7261866B1 (en) | 1999-02-19 | 2007-08-28 | Sanyo Electric Co., Ltd | CO remover that is simple in structure and performs a selective reaction of CO at a high CO selectivity |
| CN103357258A (zh) * | 2013-07-19 | 2013-10-23 | 浙江大学 | 一种基于二氧化碳自由基的含氧气体的除氧方法 |
-
1994
- 1994-09-30 JP JP6259762A patent/JPH08100184A/ja active Pending
Cited By (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0989621A2 (en) * | 1998-09-22 | 2000-03-29 | General Motors Corporation | Multi-stage isothermal CO preferential oxidation reactor |
| US6132689A (en) * | 1998-09-22 | 2000-10-17 | General Motors Corporation | Multi-stage, isothermal CO preferential oxidation reactor |
| EP0989621A3 (en) * | 1998-09-22 | 2007-10-17 | General Motors Corporation | Multi-stage isothermal CO preferential oxidation reactor |
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| JP4682399B2 (ja) * | 2000-06-15 | 2011-05-11 | トヨタ自動車株式会社 | 水素生成装置 |
| JP2006210131A (ja) * | 2005-01-27 | 2006-08-10 | Ebara Ballard Corp | 燃料電池発電システム |
| CN103357258A (zh) * | 2013-07-19 | 2013-10-23 | 浙江大学 | 一种基于二氧化碳自由基的含氧气体的除氧方法 |
| CN103357258B (zh) * | 2013-07-19 | 2015-04-29 | 浙江大学 | 一种基于二氧化碳自由基的含氧气体的除氧方法 |
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