JPH0774059A - Electrical double-layer capacitor - Google Patents
Electrical double-layer capacitorInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は、電気二重層キャパシ
タ、特にその電解液の改良に関するものである。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to an electric double layer capacitor, and more particularly to improvement of its electrolytic solution.
【０００２】[0002]
【従来の技術】電気二重層キャパシタは、活性炭からな
る分極性電極と電解液との界面に形成される電気二重層
に蓄積される電気エネルギ−を利用するもので、ファラ
ッドオ−ダの電気容量を瞬時に充放電できる大容量コン
デンサである。従来、電気二重層キャパシタの分極性電
極としては、粉末状活性炭を硫酸水溶液やフッ素樹脂系
結着剤で加圧成形したもの、アルミニウムの箔やネット
上に粉末状活性炭と結着剤からなる電極材料を塗布した
もの、片面に金属溶射層を形成した活性炭繊維布などが
用いられてきた。また、電解液としては、硫酸やＫＯＨ
などの水溶液系電解液、プロピレンカーボネート、ブチ
レンカーボネート、γ−ブチロラクトン、アセトニトリ
ル、ジメチルホルムアミドなどの有機溶媒にテトラアル
キルアンモニウム塩などの電解質を溶解させた有機系電
解液が知られている。2. Description of the Related Art An electric double layer capacitor utilizes electric energy accumulated in an electric double layer formed at an interface between a polarizable electrode made of activated carbon and an electrolytic solution, and has an electric capacity of farad order. It is a large-capacity capacitor that can be charged and discharged instantly. Conventionally, as polarizable electrodes for electric double layer capacitors, powdered activated carbon pressure-molded with an aqueous sulfuric acid solution or a fluororesin binder, or an electrode made of powdered activated carbon and a binder on an aluminum foil or net. Materials coated with materials, activated carbon fiber cloth with a metal sprayed layer formed on one side, and the like have been used. Further, as the electrolytic solution, sulfuric acid or KOH
Known are aqueous solution electrolytes such as, and organic electrolytes obtained by dissolving an electrolyte such as a tetraalkylammonium salt in an organic solvent such as propylene carbonate, butylene carbonate, γ-butyrolactone, acetonitrile, and dimethylformamide.
【０００３】[0003]
【発明が解決しようとする課題】水溶液系電解液を使用
した電気二重層キャパシタは、単セル当たりの耐電圧が
水の理論分解電圧である１．２３Ｖに規制されるため、
単セル当たりの耐電圧をそれ以上に向上させることは不
可能である。一方、有機系電解液を使用すると、水溶液
系電解液より耐電圧を向上させることはできるが、現在
のところ単セル当たりの耐電圧は２．５Ｖ程度である。
そのため、電気二重層キャパシタの主要な用途であるマ
イコン等のメモリ−バックアップに使用する場合には、
所定の電圧を得るためにキャパシタを複数個直列に積層
して使用してきた。キャパシタの耐電圧を３Ｖ以上にす
ることができれば、キャパシタの積層個数を減らすこと
ができるとともに、近年の低電圧駆動のマイコンでは単
セルでバックアップをおこなうことができるようにな
る。An electric double layer capacitor using an aqueous electrolytic solution has a withstand voltage per unit cell regulated to 1.23 V, which is the theoretical decomposition voltage of water.
It is impossible to further improve the withstand voltage per unit cell. On the other hand, when an organic electrolytic solution is used, the withstand voltage can be improved as compared with the aqueous electrolytic solution, but at present, the withstand voltage per unit cell is about 2.5V.
Therefore, when using it for memory backup of microcomputer etc. which is the main application of electric double layer capacitor,
To obtain a predetermined voltage, a plurality of capacitors have been stacked in series and used. If the withstand voltage of the capacitor can be set to 3 V or more, the number of stacked capacitors can be reduced, and a recent low-voltage driven microcomputer can perform backup with a single cell.
【０００４】従来の電気二重層キャパシタに３Ｖ以上の
電圧を印加すると、電解液の分解によるガス発生によっ
て、外装ケ−スが膨張し内部抵抗が増大したり、電解液
が漏液したりするという問題点があったが、電解液の溶
媒にスルホランまたはその誘導体を使用することにより
これらの問題点を低減することができた。しかしなが
ら、スルホランは融点が２８．５℃と比較的高いため、
低温でキャパシタ特性が悪くなるという問題点があっ
た。従って、本発明は、スルホランまたはその誘導体を
溶媒に用いる電解液の凝固点を下げることによって、電
気二重層キャパシタの低温における特性を向上すること
を目的とする。When a voltage of 3 V or more is applied to the conventional electric double layer capacitor, the decomposition of the electrolytic solution causes the generation of gas, which expands the outer case and increases the internal resistance, or the electrolytic solution leaks. Although there were problems, it was possible to reduce these problems by using sulfolane or its derivative as the solvent of the electrolytic solution. However, since sulfolane has a relatively high melting point of 28.5 ° C,
There is a problem that the capacitor characteristics deteriorate at low temperature. Therefore, an object of the present invention is to improve the characteristics of an electric double layer capacitor at low temperature by lowering the freezing point of an electrolytic solution using sulfolane or its derivative as a solvent.
【０００５】[0005]
【課題を解決するための手段】前記の課題を解決するた
めに、本発明は、スルホランまたはその誘導体とそれら
の凝固点を下げる添加剤からなる溶媒を電解液に使用す
るものである。前記の添加剤としては、炭酸ジエチル、
炭酸ジメチル、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラ
ヒドロフラン、１，２−ジメトキシエタン、１，２−エ
トキシメトキシエタン、１，２−ジエトキシエタン、
１，３−ジオキソラン、４，４−ジメチル−１，３−ジ
オキサン、ジエチルエーテルおよびエチレングリコール
よりなる群から選択される１種または２種以上が用いら
れる。In order to solve the above-mentioned problems, the present invention uses a solvent consisting of sulfolane or a derivative thereof and an additive for lowering the freezing point thereof in an electrolytic solution. As the additive, diethyl carbonate,
Dimethyl carbonate, tetrahydrofuran, 2-methyltetrahydrofuran, 1,2-dimethoxyethane, 1,2-ethoxymethoxyethane, 1,2-diethoxyethane,
One or more selected from the group consisting of 1,3-dioxolane, 4,4-dimethyl-1,3-dioxane, diethyl ether and ethylene glycol is used.
【０００６】また、スルホランの誘導体としては、３−
メチルスルホラン、２，４−ジメチルスルホランなどが
ある。スルホランまたはその誘導体と前記添加剤との混
合比率は、体積比で１：１ないし４：１が好ましい。Further, as the derivative of sulfolane, 3-
Examples include methylsulfolane and 2,4-dimethylsulfolane. The mixing ratio of sulfolane or a derivative thereof and the additive is preferably 1: 1 to 4: 1 by volume.
【０００７】[0007]
【作用】上記の構成により、電解液の凝固点を０℃ない
し−１０℃程度に下げることができ、低温における電気
伝導度を上げることができる。その結果電気二重層キャ
パシタの低温における特性を向上させることができる。With the above structure, the freezing point of the electrolytic solution can be lowered to about 0 ° C. to −10 ° C., and the electric conductivity at low temperature can be increased. As a result, the characteristics of the electric double layer capacitor at low temperatures can be improved.
【０００８】[0008]
【実施例】以下に、本発明の具体的な実施例を説明す
る。 ［実施例１］分極性電極の材料として活性炭繊維（比表
面積 ２５００ｍ2／ｇ）を使用し、これに集電体とし
てアルミニウム層をプラズマ溶射によって形成する。こ
の電極を直径１３ｍｍの円板に打ち抜き、１５０℃で真
空乾燥する。これら電極のアルミニウム層を正極側はス
テンレス鋼製ケ−スに、また負極側はステンレス鋼製封
口板にそれぞれ溶接する。次に、スルホランと炭酸ジエ
チルを体積比７５％と２５％の割合で混合した溶媒を調
製し、これに０．６５モル／ｌの4フッ化ホウ酸テトラ
エチルアンモニウムを溶解させ電解液とし、これを電極
に含浸させる。EXAMPLES Specific examples of the present invention will be described below. [Example 1] Activated carbon fibers (specific surface area 2500 m 2 / g) were used as the material of the polarizable electrode, and an aluminum layer as a current collector was formed thereon by plasma spraying. This electrode is punched out into a disk having a diameter of 13 mm and vacuum dried at 150 ° C. The aluminum layers of these electrodes are welded to the stainless steel case on the positive electrode side and to the stainless steel sealing plate on the negative electrode side, respectively. Next, a solvent was prepared by mixing sulfolane and diethyl carbonate at a volume ratio of 75% and 25%, and 0.65 mol / l tetraethylammonium tetrafluoroborate was dissolved in the solvent to prepare an electrolytic solution. Impregnate the electrodes.
【０００９】次に、負極側の電極上に、直径１５ｍｍの
円板に打ち抜いたポリプロピレン製の多孔膜からなるセ
パレ−タ−を重ね、その上にガスケットを挟んで正極側
ケ−スを重ね合わせ、ケースの端部をプレスによりかし
めて封口し、図１に示すようなコイン型の電気二重層キ
ャパシタを作製する。図１において、１、３は分極性電
極、２、４は集電体のアルミニウム層、５はセパレー
タ、６はケース、７は封口板、８はガスケットである。Next, a separator made of a polypropylene porous film punched out into a disk having a diameter of 15 mm was placed on the negative electrode, and a positive electrode case was placed on top of that with a gasket interposed therebetween. Then, the end of the case is crimped by a press and sealed to produce a coin type electric double layer capacitor as shown in FIG. In FIG. 1, 1 and 3 are polarizable electrodes, 2 and 4 are current collector aluminum layers, 5 is a separator, 6 is a case, 7 is a sealing plate, and 8 is a gasket.
【００１０】［実施例２］実施例１と同じ構成で、電解
液としてスルホランと炭酸ジエチルを体積比５０％と５
０％の割合で混合した溶媒に、０．４モル／ｌの４フッ
化ホウ酸テトラエチルアンモニウムを溶解させたものを
使用する。 ［実施例３］実施例１と同じ構成で、電解液としてスル
ホランと１，２−ジメトキシエタンを体積比７５％と２
５％の割合で混合した溶媒に、０．６５モル／ｌの４フ
ッ化ホウ酸テトラエチルアンモニウムを溶解させたもの
を使用する。[Embodiment 2] With the same structure as in Embodiment 1, sulfolane and diethyl carbonate are used as electrolytes in a volume ratio of 50% and 5%.
A solvent prepared by dissolving 0.4 mol / l tetraethylammonium tetrafluoroborate in a solvent mixed at a ratio of 0% is used. [Embodiment 3] With the same configuration as that of Embodiment 1, sulfolane and 1,2-dimethoxyethane are used as electrolytes in a volume ratio of 75% and 2
A solvent prepared by dissolving 0.65 mol / l tetraethylammonium tetrafluoroborate in a solvent mixed at a ratio of 5% is used.
【００１１】［実施例４］フェノ−ル樹脂を原料とする
粉末状活性炭（比表面積 ２０００ｍ2／ｇ）とアセチ
レンブラックと結着剤のメチルセルロースとからなる電
極合剤を調製し、これを正極は大きさ１３×７０ｍｍ
の、また負極は大きさ１３×６０ｍｍのアルミのエッチ
ング箔からなる集電体上に塗布し、活性炭電極を構成す
る。これらの分極性電極をポリプロピレン製の多孔膜か
らなるセパレ−タを介して渦巻状に捲回してキャパシタ
素子とする。次に、スルホランと炭酸ジエチルを体積比
７５％と２５％の割合で混合した溶媒を調製し、これに
０．６５モル／ｌの４フッ化ホウ酸テトラエチルアンモ
ニウムを溶解させ電解液とし、これをキャパシタ素子に
含浸させる。Example 4 An electrode mixture containing powdered activated carbon (specific surface area 2000 m 2 / g) made of phenolic resin as a raw material, acetylene black and methyl cellulose as a binder was prepared. Size 13 x 70 mm
The negative electrode is coated on a collector made of aluminum etching foil having a size of 13 × 60 mm to form an activated carbon electrode. These polarizable electrodes are spirally wound through a separator made of a polypropylene porous film to form a capacitor element. Next, a solvent was prepared by mixing sulfolane and diethyl carbonate in a volume ratio of 75% and 25%, and 0.65 mol / l of tetraethylammonium tetrafluoroborate was dissolved in the solvent to prepare an electrolytic solution. Impregnate the capacitor element.
【００１２】次に、このキャパシタ素子をアルミニウム
ケ−ス内へ挿入し、ケース開口部を合成樹脂製封口板で
封口して、図２に示すような捲回型の電気二重層キャパ
シタを作製する。図２において、１１は正極側の分極性
電極、１２は負極側の分極性電極、１３はセパレータ、
１４はケース、１５は封口板であり、封口板１５には分
極性電極１１および１２とそれぞれ接続した正極端子１
６および負極端子１７を設けている。Next, this capacitor element is inserted into an aluminum case and the case opening is sealed with a synthetic resin sealing plate to produce a wound type electric double layer capacitor as shown in FIG. . In FIG. 2, 11 is a polarizable electrode on the positive electrode side, 12 is a polarizable electrode on the negative electrode side, 13 is a separator,
Reference numeral 14 is a case, 15 is a sealing plate, and the sealing plate 15 has a positive electrode terminal 1 connected to the polarizable electrodes 11 and 12, respectively.
6 and the negative electrode terminal 17 are provided.
【００１３】［実施例５］実施例４と同じ構成で、活性
炭としてヤシガラを原料とする粉末状活性炭（比表面積
１８００ｍ2／ｇ）を使用する。 ［実施例６］実施例４と同じ構成で、電解液としてスル
ホランと炭酸ジエチルを体積比５０％と５０％の割合で
混合した溶媒に、０．４モル／ｌの４フッ化ホウ酸テト
ラエチルアンモニウムを溶解させたものを使用する。[Embodiment 5] With the same constitution as in Embodiment 4, powdery activated carbon (specific surface area 1800 m 2 / g) made from coconut husk is used as the activated carbon. [Embodiment 6] With the same configuration as in Embodiment 4, 0.4 mol / l tetraethylammonium tetrafluoroborate was added to a solvent in which sulfolane and diethyl carbonate were mixed at a volume ratio of 50% and 50% as an electrolytic solution. It is used by dissolving.
【００１４】［比較例１］実施例１と同じ構成で、電解
液としてスルホランに０．６５モル／ｌの４フッ化ホウ
酸テトラエチルアンモニウムを溶解させたものを使用す
る。 ［比較例２］実施例４と同じ構成で、電解液としてスル
ホランに０．６５モル／ｌの４フッ化ホウ酸テトラエチ
ルアンモニウムを溶解させたものを使用する。[Comparative Example 1] The same composition as in Example 1 was used, but an electrolytic solution prepared by dissolving 0.65 mol / l tetraethylammonium tetrafluoroborate in sulfolane was used. [Comparative Example 2] The same composition as in Example 4 was used, but an electrolyte prepared by dissolving 0.65 mol / l tetraethylammonium tetrafluoroborate in sulfolane was used.
【００１５】上記のようにして作製した各種の電気二重
層キャパシタについて、２５℃と−１０℃において容量
と内部抵抗を測定した。ここで、容量は３．０Ｖで充電
したキャパシタを定電流で放電させ、その時の放電曲線
から計算した。また，内部抵抗はＬＣＲメ−タ−により
周波数１ｋＨｚで測定した。その結果を表１に示す。The capacitance and internal resistance of each of the various electric double layer capacitors produced as described above were measured at 25 ° C. and −10 ° C. Here, the capacity was calculated from a discharge curve at that time when a capacitor charged at 3.0 V was discharged at a constant current. The internal resistance was measured at a frequency of 1 kHz by an LCR meter. The results are shown in Table 1.
【００１６】[0016]
【表１】 [Table 1]
【００１７】次に、スルホランを主とする各種混合溶媒
に４フッ化ホウ酸テトラエチルアンモニウムを溶解した
電解液を用いて実施例１と同様の電気二重層キャパシタ
を作り、上記と同じ条件で２５℃および−１０℃におい
て容量および内部抵抗を測定した。表２には、スルホラ
ンに混合した溶媒とその混合比、電解質の濃度を示し、
表３に容量および内部抵抗の測定結果を示す。Next, an electric double layer capacitor similar to that of Example 1 was prepared by using an electrolytic solution prepared by dissolving tetraethylammonium tetrafluoroborate in various mixed solvents mainly containing sulfolane, and the same conditions as above were applied to 25 ° C. And the capacity and internal resistance were measured at -10 ° C. Table 2 shows the solvent mixed with sulfolane, the mixing ratio thereof, and the concentration of the electrolyte,
Table 3 shows the measurement results of capacitance and internal resistance.
【００１８】[0018]
【表２】 [Table 2]
【００１９】[0019]
【表３】 [Table 3]
【００２０】なお、上例では電解質として４フッ化ホウ
酸テトラエチルアンモニウムを使用したが、特にこれに
限定されるものではなく、従来より知られているもの、
例えばテトラアルキルアンモニウムなどの４フッ化ホウ
酸塩、６フッ化リン酸塩、過塩素酸塩、６フッ化ヒ素酸
塩、トリフルオロメタンスルホン酸塩などが使用でき
る。また、電解質の濃度も上記の例に限定されるもので
はない。In the above example, tetraethylammonium tetrafluoroborate was used as the electrolyte, but it is not particularly limited to this, and those known in the art,
For example, tetrafluoroborate such as tetraalkylammonium, hexafluorophosphate, perchlorate, hexafluoroarsenate, trifluoromethanesulfonate and the like can be used. Also, the concentration of the electrolyte is not limited to the above example.
【００２１】[0021]
【発明の効果】以上の説明から明らかなように、本発明
によれば電気化学的に安定なスルホランまたはその誘導
体を溶媒とする電解液を使用した耐電圧の高い電気二重
層キャパシタの低温特性を向上させることができる。As is clear from the above description, according to the present invention, the low temperature characteristics of an electric double layer capacitor having a high withstand voltage using an electrolytic solution containing an electrochemically stable sulfolane or a derivative thereof as a solvent, Can be improved.
【図１】本発明の一実施例の電気二重層キャパシタを示
す縦断面図である。FIG. 1 is a vertical sectional view showing an electric double layer capacitor of one embodiment of the present invention.
【図２】本発明の他の実施例の電気二重層キャパシタを
示す要部断面斜視図である。FIG. 2 is a cross-sectional perspective view of an essential part showing an electric double layer capacitor of another embodiment of the present invention.
１、３ 分極性電極 ２、４ 集電体 ５ セパレータ ６ ケース ７ 封口板 ８ ガスケット 1, 3 minute polarity electrode 2, 4 current collector 5 separator 6 case 7 sealing plate 8 gasket
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 吉田 昭彦 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (72) Inventor Akihiko Yoshida 1006 Kadoma, Kadoma City, Osaka Prefecture Matsushita Electric Industrial Co., Ltd.
Claims (2)
を具備し、前記電解液の溶媒が、スルホランまたはその
誘導体とスルホランまたはその誘導体の凝固点を降下さ
せる添加剤とからなることを特徴とする電気二重層キャ
パシタ。1. An electric machine comprising a polarizable electrode made of activated carbon and an electrolytic solution, wherein the solvent of the electrolytic solution is made of sulfolane or a derivative thereof and an additive for lowering the freezing point of sulfolane or the derivative thereof. Double layer capacitor.
チル、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフ
ラン、１，２−ジメトキシエタン、１，２−エトキシメ
トキシエタン、１，２−ジエトキシエタン、１，３−ジ
オキソラン、４，４−ジメチル−１，３ジオキサン、ジ
エチルエーテルおよびエチレングリコールよりなる群か
ら選択される請求項１記載の電気二重層キャパシタ。2. The additive is diethyl carbonate, dimethyl carbonate, tetrahydrofuran, 2-methyltetrahydrofuran, 1,2-dimethoxyethane, 1,2-ethoxymethoxyethane, 1,2-diethoxyethane, 1,3- The electric double layer capacitor according to claim 1, which is selected from the group consisting of dioxolane, 4,4-dimethyl-1,3 dioxane, diethyl ether and ethylene glycol.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5168688A JPH0774059A (en) | 1993-06-14 | 1993-06-14 | Electrical double-layer capacitor |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5168688A JPH0774059A (en) | 1993-06-14 | 1993-06-14 | Electrical double-layer capacitor |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0774059A true JPH0774059A (en) | 1995-03-17 |
Family
ID=15872628
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5168688A Pending JPH0774059A (en) | 1993-06-14 | 1993-06-14 | Electrical double-layer capacitor |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0774059A (en) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0731477A2 (en) * | 1995-03-07 | 1996-09-11 | Asahi Glass Company Ltd. | Electric double layer capacitor |
| JP5392355B2 (en) * | 2009-12-11 | 2014-01-22 | ダイキン工業株式会社 | Electric double layer capacitor |
-
1993
- 1993-06-14 JP JP5168688A patent/JPH0774059A/en active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0731477A2 (en) * | 1995-03-07 | 1996-09-11 | Asahi Glass Company Ltd. | Electric double layer capacitor |
| EP0731477A3 (en) * | 1995-03-07 | 1998-09-09 | Asahi Glass Company Ltd. | Electric double layer capacitor |
| JP5392355B2 (en) * | 2009-12-11 | 2014-01-22 | ダイキン工業株式会社 | Electric double layer capacitor |
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