JPH07268365A - 誘導系の付着物抑制のための組成物 - Google Patents

誘導系の付着物抑制のための組成物

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JPH07268365A
JPH07268365A JP5129954A JP12995493A JPH07268365A JP H07268365 A JPH07268365 A JP H07268365A JP 5129954 A JP5129954 A JP 5129954A JP 12995493 A JP12995493 A JP 12995493A JP H07268365 A JPH07268365 A JP H07268365A
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detergent
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JP5129954A
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Lawrence J Cunningham
ローレンス・ジエイ・カニンガム
Don P Hollrah
ドン・ピー・ホールラー
Alexander M Kulinowski
アレクサンダー・エム・カリノウスキ
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Original Assignee
Afton Chemical Corp
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Abstract

(57)【要約】 【構成】 （ｉ）（ａ）長鎖脂肪族炭化水素−置換ジカ
ルボン酸又はその無水物の燃料−可溶性塩、アミド、イ
ミド、オキサゾリン及びエステルあるいはそれらの混合
物、（ｂ）それに直接結合するポリアミンを有する長鎖
脂肪族炭化水素、及び／又は（ｃ）長鎖脂肪族炭化水素
−置換フェノールとアルデヒド及びアミンの縮合により
形成されたマンニッヒ縮合生成物であり、（ａ）、
（ｂ）及び（ｃ）における長鎖炭化水素は少なくとも１
種類のＣ2−Ｃ10モノオレフィンのポリマーであり、該
ポリマーの数平均分子量が少なくとも３００である少な
くとも１種類の燃料−可溶性洗剤／分散剤、（ｉｉ）遷
移金属の燃料−可溶性シクロペンタジエニル錯体、及び
（ｉｉｉ）燃料−可溶性液体キャリヤー又は添加剤誘導
助剤を含む燃料添加剤及び燃料添加剤組成物につき記載
する。 【効果】 これらの組成物を用いると他の利点と共に吸
入バルブ付着物の抑制における驚くべき向上を可能にす
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】本発明は内燃機関における燃料誘導系の付
着物の抑制又は軽減に関する。特に本発明は洗剤／分散
剤組成物、及びエンジンの運転中に形成される吸入バル
ブ付着物の量を抑制又は軽減することができる蒸留燃料
と蒸留燃料添加剤濃厚液に関する。
【０００２】ガソリン及びジーゼルエンジンの運転中に
しばしば出会う問題は、望ましくない量のエンジン付着
物、例えば誘導系付着物及び特に吸入バルブ付着物なら
びにインゼクター付着物の形成である。
【０００３】すべてＥｔｈｙｌ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏ
ｎの子会社に譲渡されたＧ．Ｍ．Ｗａｌｌａｃｅの先行
同時係属出願番号６４８，５５５及びＪ．Ｐ．Ｓｉｍｍ
ｏｎｄｓの７３７，１９５ならびにＬ．Ｊ．Ｃｕｎｎｉ
ｎｇｈａｍの７６０，３４１、及びＤ．Ｊ．Ｍａｌｆｅ
ｒの７９３，５４４はエンジン付着物の形成に伴う問題
の厳しさを抑制及び／又は軽減するために有効なコハク
酸イミド−べース組成物につき記載している。
【０００４】蒸留燃料における誘導系清浄化添加剤とし
ての燃料−可溶性長鎖脂肪族ポリアミンの使用は、例え
ばＵ．Ｓ．特許番号３，４３８，７５７；３，４５４，
５５５；３，４８５，６０１；３，５６５，８０４；
３，５７３，０１０；３，５７４，５７６；３，６７
１，５１１；３，７４６，５２０；３，７５６，７９
３；３，８４４，９５８；３，８５２，２５８；３，８
６４，０９８；３，８７６，７０４；３，８８４，６４
７；３，８９８，０５６；３，９５０，４２６；３，９
６０，５１５；４，０２２，５８９；４，０３９，３０
０；４，１２８，４０３；４，１６６，７２６；４，１
６８，２４２；５，０３４，４７１；及び５，０８６，
１１５ならびに公開英国特許出願３８４，０８６に記載
されている。
【０００５】内燃機関における誘導系付着物の形成を抑
制するためにガソリン中で長鎖アルキルフェノール、ホ
ルムアルデヒド（又はそのホルムアルデヒド前駆体）及
びポリアミンから形成された燃料−可溶性マンニッヒ塩
基添加剤を利用することは、例えばＵ．Ｓ．特許番号
４，２３１，７５９に記載されている。
【０００６】本発明に従い、ある種の誘導系付着物抑制
燃料−可溶性添加剤の有効性が、１種類かそれ以上のそ
のような添加剤を含む蒸留燃料中に少なくとも１種類の
遷移金属の燃料−可溶性シクロペンタジエニル錯体を含
むことにより向上する。さらに特定すると、蒸留燃料中
で（ｉ）後文に記載する少なくとも１種類の燃料−可溶
性洗剤／分散剤誘導系清浄化添加剤、（ｉｉ）後文に記
載する少なくとも１種類の遷移金属の燃料−可溶性シク
ロペンタジエニル錯体；及び（ｉｉｉ）後文に記載する
少なくとも１種類の燃料−可溶性液体キャリヤー又は添
加剤誘導助剤（ａｄｄｉｔｉｖｅ ｉｎｄｕｃｔｉｂｉ
ｌｉｔｙ ａｉｄ）の組み合わせを用いると、内燃機関
における吸入バルブ付着物などのエンジン付着物の形成
又は堆積を鋭く軽減することができる。実際に本発明の
組成物は相乗的に機能することができ、それにより効率
の高い付着物抑制添加剤、すなわち上記の成分（ｉ）の
有効性を、そこにシクロペンタジエニル遷移金属錯体又
は化合物を加えることにより向上させることができ、後
者は付着物を軽減させる物質であることは知られていな
い。さらに少なくともある場合には、ガソリンエンジン
で本発明の組成物を用いることによりオクタンの要求度
の抑制又は最小化を進めることができる。さらに本発明
の組成物の少なくともあるものは、燃焼室付着物形成、
例えばピストントップ及びシリンダーヘッド上に形成さ
れる傾向がある付着物を軽減することができる。従って
本発明は、現在既知の先行技術に基づいて予期できなか
った利点を技術に与えることができる。
【０００７】一般に、本発明に従って用いられる洗剤／
分散剤は、（ａ）長鎖脂肪族炭化水素−置換ジカルボン
酸又はそれらの無水物の燃料−可溶性塩、アミド、イミ
ド、オキサゾリン及びエステル又はそれらの混合物、
（ｂ）直接それに結合しているポリアミンを持つ長鎖脂
肪族炭化水素、及び（ｃ）長鎖脂肪族炭化水素−置換フ
ェノールとアルデヒド、好ましくはホルムアルデヒドと
アミン、好ましくはポリアミンの縮合により形成された
マンニッヒ縮合生成物から成る群より選ばれた少なくと
も１種類の燃料−可溶性洗剤／分散剤であり；ここで
（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）中の長鎖炭化水素基は少なく
とも１個のＣ2−Ｃ10モノオレフィン、好ましくは少な
くとも１個のＣ2−Ｃ5モノオレフィン、及び最も好まし
くは少なくとも１個のＣ3−Ｃ4モノオレフィンのポリマ
ーであり、該ポリマーの数平均分子量は少なくとも約３
００、好ましくは少なくとも約４００、最も好ましくは
少なくとも約７００である。（ａ）型洗剤／分散剤はヒ
ドロカルビルポリアミン又はポリオキシアルキレンポリ
アミンのコハク酸イミドが好ましい。（ｂ）型洗剤／分
散剤はポリイソブテニルポリアミンが好ましい。（ｃ）
型洗剤／分散剤は（１）アルキル基の数平均分子量が６
００−３０００、より好ましくは７５０−１２００の範
囲の高分子量硫黄−非含有アルキル−置換ヒドロキシ芳
香族化合物、（２）少なくとも１個の活性水素原子を有
するアミノ基を含むアミン、好ましくはポリアミン、及
び（３）アルデヒド、好ましくはホルムアルデヒド又は
ホルムアルデヒド−形成試薬あるいはホルムアルデヒド
前駆体、例えばホルムアルデヒドの可逆ポリマー（ｒｅ
ｖｅｒｓｉｂｌｅ ｐｏｌｙｍｅｒ）の、反応物
（１）：（２）：（３）のモル比が１：０．１−１０：
０．１−１０の縮合生成物であることが好ましい。
【０００８】シクロペンタジエニル錯体又は化合物は燃
料−可溶性ジシクロペンタジエニル鉄化合物が好まし
く、燃料−可溶性シクロペンタジエニルマンガントリカ
ルボニル化合物が最も好ましい。しかし他の燃料−可溶
性シクロペンタジエニル遷移金属錯体又は化合物も用い
ることができる。
【０００９】従って本発明の具体化のひとつは、（ａ）
長鎖脂肪族炭化水素−置換ジカルボン酸又はそれらの無
水物の燃料−可溶性塩、アミド、イミド、オキサゾリン
及びエステル又はそれらの混合物、（ｂ）直接それに結
合しているポリアミンを持つ長鎖脂肪族炭化水素、及び
（ｃ）長鎖脂肪族炭化水素−置換フェノールとアルデヒ
ド、好ましくはホルムアルデヒドとアミン、好ましくは
ポリアミンの縮合により形成されたマンニッヒ縮合生成
物から成る群から選ばれ、ここで（ａ）、（ｂ）及び
（ｃ）中の長鎖炭化水素基は少なくとも１個のＣ2−Ｃ
10モノオレフィン、好ましくは少なくとも１個のＣ2−
Ｃ5モノオレフィン、及び最も好ましくは少なくとも１
個のＣ3−Ｃ4モノオレフィンのポリマーであり、該ポリ
マーの数平均分子量は少なくとも約３００、好ましくは
少なくとも約４００、最も好ましくは少なくとも約７０
０であるか、又は（ｄ）（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）のい
ずれか２つあるいは３つすべてから成る群より選ばれた
少なくとも１種類の燃料−可溶性洗剤／分散剤；（ｉ
ｉ）少なくとも１種類の燃料−可溶性、遷移金属のシク
ロペンタジエニル錯体、及び（ｉｉｉ）少なくとも１種
類の液体キャリヤー又は添加剤誘導助剤の組み合わせを
含むジーゼル燃料及び好ましくはガソリン燃料（いわゆ
る改質あるいは酸化ガソリンを含む）などの炭化水素性
蒸留燃料である。
【００１０】他の具体化は、直前の節に記載の（ｉ）、
（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）の組み合わせを含む燃料添加剤
濃厚液である。
【００１１】さらに別の具体化は、上記の最後から２番
目の節に記載の（ｉ）、（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）の組み
合わせを含むジーゼル燃料及び好ましくはガソリン燃料
（いわゆる改質あるいは酸化ガソリンを含む）などの炭
化水素性蒸留燃料を内燃機関の燃料として与える又は用
いることを含む、内燃機関の燃料誘導系における付着物
形成の防止法である。
【００１２】本発明のこれらの及び他の具体化は、以下
の説明及び以下のクレイムから明らかになるであろう。
【００１３】成分（ｉ） 洗剤／分散剤は、平均炭素数が少なくとも約２０、好ま
しくは少なくとも約３０、より好ましくは少なくとも約
５０の脂肪族鎖（飽和又はオレフィン性不飽和）を有
し、洗剤／分散剤として有効に機能するのに必要な燃料
可溶性及び安定性を与える。典型的に長鎖脂肪族基は１
５０か２５０あるいはそれ以上もの多くの炭素原子を含
む。洗剤／分散剤の長鎖脂肪族基は、ポリプロペン、ポ
リブテン、ポリイソブテン及びポリアミレンなどの脂肪
族炭化水素の混合物から誘導される。洗剤／分散剤の脂
肪族鎖は通常ヒドロカルビル基であるが、それは置換ヒ
ドロカルビル基であることができ、その場合置換基はエ
ーテル酸素結合、ケト基（すなわち２個の異なる炭素原
子に結合するカルボニル基）及び／又はヒドロキシル基
などのある種の酸素に基づく置換基である。
【００１４】洗剤／分散剤は典型的に脂肪族ポリアミン
から形成されるが、ある場合には芳香族ポリアミンから
有用な生成物が形成される。これに関して、“脂肪族ポ
リアミン”という用語は解鎖化合物（直鎖状もしくは分
枝鎖状）及び環が芳香族性でない環状化合物の両方を含
む。従ってポリアミンは、例えばジエチレントリアミ
ン、トリス（２−アミノエチル）アミン又はヘキサメチ
レンジアミンなどの解鎖ポリアミンであることができ、
あるいはピペラジン又はＮ−（２−アミノエチル）ピペ
ラジンなどの非芳香族環状ポリアミンであることができ
る。さらにポリアミンはＪｅｆｆａｍｉｎｅの商品名で
商業的に入手できるようなポリオキシアルキレンポリア
ミンであることができる。
【００１５】洗剤／分散剤の形成に用いることができる
ポリアミンには、少なくとも１個の活性水素原子を有す
る少なくとも１個のアミノ基を有するいずれも含まれ
る。いくつかの代表的な例には、２個又はそれ以上の第
１アミノ基を含む分枝鎖状アルカン、例えばテトラアミ
ノ−ネオペンタン；ポリアミノアルカノール、例えば２
−（２−アミノエチルアミノ）−エタノール及び２−
［２−（２−アミノエチルアミノ）−エチルアミノ］−
エタノール；２個又はそれ以上のアミノ基を含み、その
少なくともひとつが第１アミノ基である複素環状化合
物、例えば１−（β−アミノエチル）−２−イミダゾリ
ドン、２−（２−アミノエチルアミノ）−５−ニトロピ
リジン、３−アミノ−Ｎ−エチルピペリジン、２−（２
−アミノエチル）−ピリジン、５−アミノインドール、
３−アミノ−５−メルカプト−１，２，４−トリアゾー
ル及び４−（アミノメチル）−ピペリジン；ならびにア
ルキレンポリアミン、例えばプロピレンジアミン、ジプ
ロピレントリアミン、ジ−（１，２−ブチレン）トリア
ミン、Ｎ−（２−アミノエチル）−１，３−プロパンジ
アミン、ヘキサメチレンジアミン及びテトラ−（１，２
−プロピレン）−ペンタミンが含まれる。
【００１６】好ましいアミンはアルキレンポリアミン、
特にエチレンポリアミンであり、それは式
【００１７】
【化１】 Ｈ2Ｎ（ＣＨ2ＣＨ2ＮＨ）nＨ Ｉ ［式中、ｎは１から約１０の整数である］により表すこ
とができる。これらには：エチレンジアミン、ジエチレ
ントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレ
ンペンタミン及びペンタエチレンヘキサミンが含まれ、
それらの混合物も含まれ、その場合ｎは混合物の平均値
である。商業的に入手できるエチレンポリアミン混合物
は通常少量の分枝鎖状化合物及び環状化合物、例えばＮ
−アミノエチルピペラジン、Ｎ，Ｎ’−ビス（アミノエ
チル）ピペラジン及びＮ，Ｎ’−ビス（ピペラジニル）
エタンを含む。典型的に商業的混合物は、ジエチレント
リアミンからペンタエチレンヘキサミンに相当する範囲
に含まれる大体の総合的組成を有する。ポリアルキレン
ポリアミンの製造法は既知であり、例えばＵ．Ｓ．特許
番号４，８２７３７及びそこに引用されている参照文献
などの文献に報告されている。
【００１８】一般に洗剤／分散剤の形成に適した、プロ
ピレンポリアミン及びエチレンポリアミンなどのアルキ
レンポリアミンの混合物は、典型的に１分子中に平均
１．５−１０、好ましくは平均２−７個の窒素原子を含
む。従ってガソリンのための洗剤／分散剤の形成のため
の合成反応で用いられる好ましいポリアミンは、（１）
ジエチレントリアミン、（２）総合的組成においてジエ
チレントリアミンに近似されるエチレンポリアミンの組
み合わせ、（３）トリエチレンテトラミン、（４）総合
的組成においてトリエチレンテトラミンに近似されるエ
チレンポリアミンの組み合わせ、又は（１）、（２）、
（３）及び（４）のいずれか２つ又は３つ、あるいは４
つすべての組み合わせであることが好ましい。通常この
反応物は、総合的組成がトリエチレンテトラミンの組成
に近似される商業的に入手可能な混合物を含むが、これ
は直鎖状ポリエチレンポリアミン、例えばジエチレント
リアミン及びテトラエチレンペンタミンと共に少量の分
枝鎖状及び環状化合物を含むことができる。最高の結果
を得るために、そのような混合物は少なくとも５０重量
％、好ましくは少なくとも７０重量％のトリエチレンテ
トラミンの豊富な直鎖状ポリエチレンポリアミンを含ま
なければならない。一般に、商業的に“ジエチレントリ
アミン”として知られるエチレンポリアミン混合物は平
均して１分子当たり２．５−３．５個の範囲の窒素原子
を含む。“トリエチレンテトラミン”として知られる商
業的に入手可能なエチレンポリアミン混合物は通常１分
子当たり平均３．５−４．５個の範囲の窒素原子を含
む。
【００１９】ジーゼル燃料などの中温蒸留燃料で用いる
ための洗剤／分散剤の形成に使用される好ましいポリア
ミンは、（１）トリエチレンテトラミン、（２）総合的
組成においてトリエチレンテトラミンに近似されるエチ
レンポリアミンの組み合わせ、（３）テトラエチレンペ
ンタミン、（４）総合的組成においてテトラエチレンペ
ンタミンに近似されるエチレンポリアミンの組み合わ
せ、（５）ペンタエチレンヘキサミン、（６）総合的組
成においてペンタエチレンヘキサミンに近似されるエチ
レンポリアミンの組み合わせ、又は（７）（１）、
（２）、（３）、（４）、（５）及び（６）のいずれか
２つ、いずれか３つ、いずれか４つ、いずれか５つ又は
６つすべての組み合わせである。ジエチレントリアミン
又は総合的組成においてジエチレントリアミンに近似さ
れるエチレンポリアミンの混合物から形成された洗剤／
分散剤も、本発明の中温蒸留燃料で有効に用いることが
できる。上記の通り本発明は、３種類の洗剤／分散剤、
すなわち（ａ）長鎖二塩基性酸誘導体、とりわけコハク
酸イミド、（ｂ）長鎖脂肪族ポリアミン及び（ｃ）長鎖
マンニッヒ塩基のいずれか、あるいはそれらの組み合わ
せを用いる。
【００２０】（ａ）コハク酸イミド洗剤／分散剤 ガソ
リン中で用いるのに好ましいコハク酸イミド洗剤／分散
剤は、（Ａ）（１）ジエチレントリアミン、（２）総合
的平均組成においてジエチレントリアミンに近似される
エチレンポリアミンの組み合わせ、（３）トリエチレン
テトラミン、（４）総合的平均組成においてトリエチレ
ンテトラミンに近似されるエチレンポリアミンの組み合
わせ、又は（１）−（４）のいずれか２つ又はそれ以上
の混合物から選ばれるエチレンポリアミンと、（Ｂ）少
なくとも１種類の非環状ヒドロカルビル置換コハク酸ア
シル化剤との反応を含む方法により製造される。そのよ
うなアシル化剤の置換基は、平均炭素数が５０−１００
（好ましくは５０−９０、最も好ましくは６４−８０）
であることを特徴とする。さらにアシル化剤の酸価数は
０．７−１．３（例えば０．９−１．３の範囲、又は
０．７−１．１の範囲）、より好ましくは０．８−１．
０の範囲、又は１．０−１．２の範囲、最も好ましくは
約０．９である。洗剤／分散剤はその分子構造中に、該
ポリアミン（Ａ）１モル当たり平均１．５−２．２（好
ましくは１．７−１．９又は１．９−２．１、より好ま
しくは１．８−２．０、最も好ましくは約１．８）モル
の該アシル化剤（Ｂ）を化学的に結合した形態で含む。
【００２１】非環状ヒドロカルビル置換コハク酸アシル
化剤の酸価数は通常の方法で、すなわち滴定により決定
し、生成物１ｇ当たりのＫＯＨのｍｇを用いて報告され
る。この決定は未反応オレフィンポリマー（例えばポリ
イソブテン）が存在してもそれを含むアシル化剤全体に
ついて行われることに注意しなければならない。
【００２２】洗剤／分散剤の非環状ヒドロカルビル置換
基は、上記に特定した必要数の炭素原子を有するアルキ
ル又はアルケニル基が好ましい。適した分子量のポリ−
α−オレフィンホモポリマー又はコポリマー（例えばプ
ロペンホモポリマー、ブテンホモポリマー及びＣ3なら
びにＣ4α−オレフィンコポリマー）から誘導されたア
ルケニル置換基が適している。置換基は、数平均分子量
（ゲル透過クロマトグラフィーにより決定される）が７
００−１２００、好ましくは９００−１１００、最も好
ましくは９４０−１０００の範囲であるポリイソブテン
から形成したポリイソブテニル基であることが最も好ま
しい。そのようなポリマー材料の定評のある製造者は、
彼ら自身のポリマー材料の数平均分子量を適切に同定す
ることができる。従って通常の場合、材料の製造者によ
って示される公称の数平均分子量をかなりの確信を持っ
て信頼することができる。
【００２３】非環状ヒドロカルビル−置換コハク酸アシ
ル化剤及びその製造法ならびにコハク酸イミドの形成に
おける利用は、当該技術における熟練者に周知であり、
特許に広く報告されている。例えば以下のＵ．Ｓ．特許
を参照されたい。
【００２４】 ３，０１８，２４７ ３，２３１，５８７ ３，３９９，１４１ ３，０１８，２５０ ３，２７２，７４６ ３，４０１，１１８ ３，０１８，２９１ ３，２８７，２７１ ３，５１３，０９３ ３，１７２，８９２ ３，３１１，５５８ ３，５７６，７４３ ３，１８４，４７４ ３，３３１，７７６ ３，５７８，４２２ ３，１８５，７０４ ３，３４１，５４２ ３，６５８，４９４ ３，１９４，８１２ ３，３４６，３５４ ３，６５８，４９５ ３，１９４，８１４ ３，３４７，６４５ ３，９１２，７６４ ３，２０２，６７８ ３，３６１，６７３ ４，１１０，３４９ ３，２１５，７０７ ３，３７３，１１１ ４，２３４，４３５ ３，２１９，６６６ ３，３８１，０２２ ５，０７１，９１９ これらの特許に記載されているような一般的方法を用い
る場合、本発明が関連する限りにおいて重要な考慮事項
は、アシル化剤のヒドロカルビル置換基が本文に特定し
た必要数の炭素原子を含み、アシル化剤が本文に特定し
た必要な酸価数を有し、アシル化剤を本文に特定した必
要なポリエチレンポリアミンと反応させ、得られるコハ
ク酸イミドが本文に特定した必要な割合で化学的に結合
した反応物を含むことを確認することである。この特徴
の組み合わせを用いると、エンジンの運転の間に形成さ
れる誘導系付着物の量を抑制又は軽減するのに非常に有
効で、適した乳化破壊性能を可能にする洗剤／分散剤が
形成される。
【００２５】上記の特許中に指摘されている通り、非環
状ヒドロカルビル−置換コハク酸アシル化剤には、ヒド
ロカルビル−置換コハク酸、ヒドロカルビル−置換コハ
ク酸無水物、ヒドロカルビル−置換コハク酸ハライド
（特に酸フルオリド及び酸クロリド）及びヒドロカルビ
ル−置換コハク酸と低級アルコール（例えば炭素数が最
高７）のエステル、すなわちカルボン酸アシル化剤とし
て機能することができるヒドロカルビル−置換化合物が
含まれる。これらの化合物の中で、ヒドロカルビル−置
換コハク酸及びヒドロカルビル−置換コハク酸無水物、
及びそのような酸と無水物の混合物が一般的に好まし
く、ヒドロカルビル−置換コハク酸無水物が特に好まし
い。
【００２６】洗剤／分散剤の製造のためのアシル化剤
は、適した分子量の（塩素を含むか又は含まない）ポリ
オレフィンとマレイン酸無水物の反応により製造する。
しかしマレイン酸、フマル酸、りんご酸、酒石酸、イタ
コン酸、イタコン酸無水物、シトラコン酸、シトラコン
酸無水物、メサコン酸、エチルマレイン酸無水物、ジメ
チルマレイン酸無水物、エチルマレイン酸、ジメチルマ
レイン酸、ヘキシルマレイン酸など、ならびに対応する
酸ハライド及び低級脂肪族エステルなどの類似カルボン
酸反応物を用いることができる。
【００２７】ポリアミンとアシル化剤の反応は一般に８
０℃−２００℃、より好ましくは１４０℃−１８０℃で
行い、コハク酸イミドを形成する。これらの反応は補助
的希釈剤又は液体反応媒体、例えば無機潤滑油溶剤の存
在下又は不在下で行うことができる。反応を補助的溶剤
の不在下で行う場合、通常反応の完了時に反応生成物に
それを加える。この方法で最終生成物がより容易に取り
扱う、保存する及び他の成分と配合することができるよ
うになる。適した溶剤油には、粘度（ＡＳＴＭＤ ４４
５）が１００℃にて好ましくは３−１２ｍｍ2／秒の天
然及び合成基油が含まれ、５００Ｓｏｌｖｅｎｔ Ｎｅ
ｕｔｒａｌ Ｏｉｌなどの主にパラフィン性の鉱油が特
に好ましい。適した合成希釈剤にはポリエステル及び水
素化又は非水素化ポリ−α−オレフィン（ＰＡＯ）、例
えば水素化又は非水素化１−デセンオリゴマーが含まれ
る。鉱油と合成油のブレンドもこの目的に適している。
本文で用いる“コハク酸イミド”という用語は、ポリア
ミンとアシル化剤からの完了反応生成物を含むことを意
味し、生成物が第１アミノ基と無水物部分の反応から生
ずる種類のイミド結合の他にアミド、アミジン及び／又
は塩結合を有することができる化合物を含むものとす
る。
【００２８】（ｂ）脂肪族ポリアミン洗剤／分散剤 こ
れらの洗剤／分散剤は既知の方法により製造される既知
の材料である。ある普通の方法はエチレン、プロピレ
ン、ブチレン、イソブテン、アミレンのポリマー及びエ
チレン−プロピレン及びブチレン−イソブチレンなどの
コポリマーなどの長鎖脂肪族炭化水素のハロゲン化、及
びそれに続く得られたハロゲン化炭化水素とポリアミン
の反応を含む。必要なら生成物の少なくとも一部を、適
量の酸で処理することによりアミン塩に変換することが
できる。ハロゲン化経路により形成された生成物は多く
の場合少量の塩素などの残留ハロゲンを含む。適した脂
肪族ポリアミン製造の他の方法は、ポリイソブテンなど
のポリオレフィンの制御酸化（例えば空気又は過酸を用
いた）及びそれに続く酸化されたポリオレフィンとポリ
アミンの反応を含む。このような脂肪族ポリアミン洗剤
／分散剤の製造のための合成に関する詳細に関し、例え
ばＵ．Ｓ．特許番号３，４３８，７５７；３，４５４，
５５５；３，４８５，６０１；３，５６５，８０４；
３，５７３，０１０；３，５７４，５７６；３，６７
１，５１１；３，７４６，５２０；３，７５６，７９
３；３，８４４，９５８；３，８５２，２５８；３，８
６４，０９８；３，８７６，７０４；３，８８４，６４
７；３，８９８，０５６；３，９５０，４２６；３，９
６０，５１５；４，０２２，５８９；４，０３９，３０
０；３，１２８，４０３；４，１６６，７２６；４，１
６８，２４２；５，０３４，４７１；５，０８６，１１
５；５，１１２，３６４；及び５，１２４，４８４；な
らびに公開英国特許出願３８４，０８６を参照された
い。洗剤／分散剤の長鎖置換基は、平均５０−３５０の
炭素原子をアルキル又はアルケニル基の形態で（少しの
残留量のハロゲン置換を含んで、又は含まずに）含むの
が最も好ましい。適した分子量のポリ−α−オレフィン
ホモポリマー又はコポリマー（例えばプロペンホモポリ
マー、ブテンホモポリマー及びＣ3及びＣ4α−オレフィ
ンコポリマー）から誘導されたアルケニル置換基が適し
ている。置換基は数平均分子量（ゲル透過クロマトグラ
フィーにより決定される）が５００−２０００、好まし
くは６００−１８００、最も好ましくは７００−１６０
０の範囲のポリイソブテンから形成されたポリイソブテ
ニル基であることが最も好ましい。そのようなポリマー
材料の定評のある製造者は、彼ら自身のポリマー材料の
数平均分子量を適切に同定することができる。従って通
常の場合、材料の製造者によって示される公称の数平均
分子量をかなりの確信を持って信頼することができる。
【００２９】（ｃ）マンニッヒ塩基洗剤／分散剤 長鎖
アルキルフェノール、ホルムアルデヒド又はホルムアル
デヒド前駆体（すなわちホルムアルデヒドの可逆ポリマ
ーで、ホルムアルデヒド−形成試薬と呼ばれることもあ
る）ならびにポリアミンから形成される種々の燃料−可
溶性長鎖マンニッヒ塩基分散剤を用いることができる
が、Ｕ．Ｓ．特許番号４，２３１，７５９に記載のマン
ニッヒ塩基洗剤／分散剤が本発明の実行において使用す
るのに最も好ましい。
【００３０】もちろん必要なら成分（ａ）、（ｂ）及び
／又は（ｃ）を種々の後−処理剤で後−処理することが
できるということが理解されるであろう。この種の技術
は周知であり、文献に広く報告されている。例えばＵ．
Ｓ．特許番号３，０３６，００３， ３，０８７，９３
６， ３，１８４，４１１， ３，１８５，６４５，
３，１８５，６４７， ３，１８５，７０４， ３，１
８９，５４４， ３，２００，１０７， ３，２１６，
９３６， ３，２４５，９０８， ３，２４５，９０
９， ３，２４５，９１０， ３，２５４，０２５，
３，２５６，１８５， ３，２７８，５５０， ３，２
８０，０３４， ３，２８１，４２８，３，２８２，９
５５， ３，２８４，４０９， ３，２８４，４１０，
３，３１２，６１９， ３，３３８，８３２， ３，
３４２，７３５， ３，３４４，０６９， ３，３６
６，５６９， ３，３６７，９４３， ３，３６９，０
２１， ３，３７３，１１１， ３，３９０，０８６，
３，４０３，１０２， ３，４１５，７５０， ３，
４２８，５６１， ３，４４２，８０８， ３，４５
５，８３１， ３，４５５，８３２， ３，４５８，５
３０， ３，４７０，０９８， ３，４９３，５２０，
３，５０２，６７７， ３，５１１，７８０，３，５
１３，０９３， ３，５１９，５６４， ３，５３３，
９４５， ３，５３９，６３３， ３，５４１，０１
２， ３，５４６，２４３， ３，５５１，４６６，
３，５５８，７４３， ３，５７３，０１０， ３，５
７３，２０５， ３，５７９，４５０， ３，５９１，
５９８， ３，６００，３７２，３，６３９，２４２，
３，６４９，２２９， ３，６４９，６５９， ３，
６５２，６１６， ３，６５８，８３６， ３，６９
２，６８１， ３，６９７，５７４， ３，７０２，７
５７， ３，７０３，５３６， ３，７０４，３０８，
３，７０８，５２２， ３，７１８，６６３， ３，
７２５，４８０， ３，７２６，８８２， ３，７４
９，６９５， ３，７９１，８０５， ３，８５９，３
１８， ３，８６５，７４０， ３，８６５，８１３，
３，９０３，１５１， ３，９５４，６３９， ４，
０１４，８０３， ４，０２５，４５５，４，１４０，
４９２， ４，２３４，４３５， ４，３０６，９８
４， ４，３７９，０６４， ４，４５５，２４３，
４，４８２，４６４， ４，４８３，７７５， ４，５
２１，３１８， ４，５８４，７２４， ４，５５４，
０８６， ４，５７９，６７５， ４，６１２，１３
２， ４，６１４，５２２，４，６１４，６０３，
４，６１５，８２６， ４，６１７，１３７， ４，６
１７，１３８， ４，６３１，０７０， ４，６３６，
３２２， ４，６４５，５１５， ４，６４７，３９
０， ４，６４８，８８６， ４，６４８，９８０，
４，６５２，３８７， ４，６６３，０６２， ４，６
６３，０６４， ４，６６６，４５９， ４，６６６，
４６０， ４，６６８，２４６， ４，６９９，７２
４， ４，６７０，１７０， ４，７１３，１８９，
４，７１３，１９１， ４，８５７，２１４， ４，９
２７，５６２， ４，９４８，３８６，４，９６３，２
７５， ４，９６３，２７８， ４，９７１，５９８，
４，９７１，７１１， ４，９７３，４１２， ４，
９８１，４９２， ４，９８５，１５６， ５，０２
６，４９５， ５，０３０，２４９， ５，０３０，３
６９， ５，０３９，３０７，及び５，０３９，３１０
に記載の後−処理法を用いることができる。
【００３１】成分（ｉｉ） 本発明の組成物の成分（ｉｉ）は１種類か又はそれ以上
の遷移金属の燃料−可溶性シクロペンタジエニル錯体
（化合物）であることを思い出すであろう。本文で“遷
移金属”という言い方は、内部ｄ準位の電子が存在する
が容量まで満たされていない原子を特徴とする周期表の
元素、すなわちＳｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃ
ｏ、Ｎｉ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔｃ、Ｒｕ、Ｒｈ、
Ｐｄ、Ｌａ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｅ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ
及びＡｃを意味する。費用、入手性及び性能の観点から
このような化合物に好ましい遷移金属は原子番号２２−
２８、４０、４２、４４及び７４の金属、すなわちＴ
ｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｒ、Ｍｏ、
Ｒｕ及びＷである。これらの中でＭｎ、Ｆｅ、Ｃｏ及び
Ｎｉのシクロペンタジエニル誘導体が好ましい。特に好
ましい成分（ｉｉ）の材料はシクロペンタジエニルマン
ガントリカルボニル化合物である。
【００３２】成分（ｉｉ）の遷移金属化合物中の遷移金
属の原子に結合した少なくともひとつのシクロペンタジ
エニル基の存在は非常に重要であると思われる。理論的
思考に束縛されることは望まないが、存在する科学的証
拠はシクロペンタジエニル基又は部分が遷移金属原子と
配位共有結合を形成し、それにより得られる化合物又は
錯体に熱安定性を与えることを強く示す傾向がある。例
えばフェロセン及び環−アルキル置換フェロセンの場合
“サンドイッチ”構造が存在し、その中に鉄の原子がは
さまれ、２個のシクロペンタジエニル及び／又はアルキ
ル−置換シクロペンタジエニル基と共有結合的に配位し
ていると一般に理解される。そのような化合物は燃料可
溶性であるばかりでなく高い熱安定性を有する。シクロ
ペンタジエニルマンガントリカルボニル化合物の場合も
類似の状況が支配する。この場合マンガン原子はシクロ
ペンタジエニル又はインデニル基、あるいはアルキル−
置換シクロペンタジエニル又はインデニル基と共有結合
により配位している。さらに３個のカルボニル基がマン
ガン原子と結合し、“ピアノのいす”構造と記載されて
きた構造を有する燃料−可溶性、熱安定性有機金属化合
物を与える。
【００３３】シクロペンタジエニル−部分含有基と遷移
金属原子の間の結合は一般に“パイ−結合”と見なさ
れ、これは成分（ｉｉ）の化合物が成分（ｉ）の洗剤／
分散剤と有効に配位してその性能を向上させる能力に寄
与していると思われる性質である。この結合の故に遷移
金属錯体はエンジンの熱環境中で、現在説明できないあ
る方法で洗剤／分散剤と配位して本発明の実行により得
られる驚くべき利益を達成することができる程十分長く
残存できると理論化することができる。従って先行技術
に、燃料中で洗剤／分散剤を使用する記載、及び燃料中
でシクロペンタジエニル遷移金属化合物を使用する記載
が含まれるが、おそらく当該技術における熟練者の誰も
成分（ｉ）及び（ｉｉ）の組み合わせが本発明の実行か
ら生ずる衝撃的で非常に重要な利益を与えられることを
夢見ることも、ましてやそれを明白であるとわかること
もできなかった。要するに本発明は、後文に示すデータ
からわかる通り、前の知識から予想されていなかった総
合的に予想外の予期に反した結果を与える。
【００３４】本文で用いる“遷移金属のシクロペンタジ
エニル錯体”は少なくとも１個のシクロペンタジエニル
部分−含有基が遷移金属の原子と結合（パイ−結合）し
ている化合物（“化合物”及び“錯体”は本文にて互換
的に用いられる）を意味する。カルボニル、ニトロシル
又はハイドライドなどの他の電子−供与性基も遷移金属
化合物に結合して適した燃料溶解性、エンジン誘導性及
び熱安定性を有する化合物を与えることができる。シク
ロペンタジエニル部分−含有基は以下の通りに描くこと
ができる：
【００３５】
【化２】
【００３６】式中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4及びＲ5のそれ
ぞれは独立して水素原子又はヒドロカルビル基（通常ア
ルキル、アルケニル、シクロアルキル、アリール又はア
ラルキルであるがこれに限られない）であり、Ｒ3及び
Ｒ4が一緒になった場合、例えばインデニル基
【００３７】
【化３】
【００３８】［式中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8及
びＲ9のそれぞれは独立して水素原子又はヒドロカルビ
ル基（通常アルキル、アルケニル、シクロアルキル、ア
リール又はアラルキルであるがこれに限られない）であ
る］の場合のようにシクロペンタジエニル基上に縮合し
たアリール又はヒドロカルビル置換アリール基を形成す
る。
【００３９】遷移金属のシクロペンタジエニル錯体のひ
とつの好ましい種類は一般式：
【００４０】
【化４】ＡＭＢ ［式中、Ｍは遷移金属、特に鉄、コバルト又はニッケル
であり、Ａ及びＢは同一であることが好ましいが互いに
異なることができ、それぞれ炭素数が５−約２４、より
好ましくは５−１０のヒドロカルビルシクロペンタジエ
ニル部分−含有基である］の化合物を含む。いくつかの
例としては、ビスシクロペンタジエニル鉄（すなわちフ
ェロセン）、シクロペンタジエニルメチルシクロペンタ
ジエニル鉄（すなわちモノメチルフェロセン）、ビス
（メチルシクロペンタジエニル）鉄（すなわち両環がそ
れぞれメチル置換基を有するフェロセン）、シクロペン
タジエニルエチルシクロペンタジエニル鉄、ビス（エチ
ルシクロペンタジエニル）鉄、シクロペンタジエニルｔ
ｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエニル鉄、ビス（ペンタ
メチルシクロペンタジエニル）鉄、ビスインデニル鉄、
ビスシクロペンタジエニルニッケル（すなわちニッケロ
セン）、シクロペンタジエニルメチルシクロペンタジエ
ニルニッケル、ビス（メチルシクロペンタジエニル）ニ
ッケル、ビス（イソプロピルシクロペンタジエニル）ニ
ッケル、ビスインデニルニッケル、ビスシクロペンタジ
エニルコバルト、ビス（メチルシクロペンタジエニル）
コバルト、及びビス（ジメチルシクロペンタジエニル）
コバルトが含まれる。これらの化合物の中でフェロセン
及びモノアルキル−ならびにジアルキル−置換フェロセ
ン（各アルキル基の炭素数は最高６）がより好ましく、
フェロセン及びメチルフェロセンが最も好ましい。
【００４１】遷移金属のシクロペンタジエニル錯体の他
の好ましい種類は一般式：
【００４２】
【化５】ＡzＭＣxＤy ［式中、Ａは式（ＩＩ）及び（ＩＩＩ）中で上記に示
し、炭素数が５−２４、より好ましくは炭素数が５−１
０のシクロペンタジエニル基であり；Ｍは遷移金属、特
にマンガン、鉄、コバルト及びニッケルであり；Ｃ及び
Ｄは電子供与性基（例えばカルボニル、ニトロシル、ハ
イドライド、ヒドロカルビル、ニトリロ、アミノ、トリ
ヒドロカルビルアミノ、トリハロアミノ、トリヒドロカ
ルビル、ホスファイト、トリハロホスフィン及び１，３
−ジエン）であり；ｚは１−２の整数全体であり；ｘは
１−４の整数全体であり；ｙは０−４の整数全体であ
り、Ｃ及びＤが両方共存在する場合それらは互いに異な
り、Ｃ（及び存在する場合はＤ）から供与される電子の
合計を５に加えると原子番号が遷移金属Ｍの原子番号以
上であるが最も近い不活性気体の原子番号と等しい］の
化合物を含む。これに関してＵ．Ｓ．特許番号２，８１
８，４１６に注意されたい。
【００４３】そのような遷移金属のシクロペンタジエニ
ル錯体の例は、シクロペンタジエニルマンガンベンゼ
ン；メチルシクロペンタジエニルマンガン（ジカルボニ
ル）（テトラヒドロフラン）；メチルシクロペンタジエ
ニルマンガン（ジカルボニル）（メチルテトラヒドロフ
ラン）；メチルシクロペンタジエニルマンガン（ジカル
ボニル）（錫ジクロリド）；メチルシクロペンタジエニ
ルマンガン（ジカルボニル）（アセチルアセトネー
ト）；シクロペンタジエニルマンガン（ジカルボニル）
（４−ビニルピリジン）；メチルシクロペンタジエニル
マンガン（ジカルボニル）（４−ビニルピリジン）；シ
クロペンタジエニルマンガン（ジカルボニル）（トリフ
ェニルホスフィン）；メチルシクロペンタジエニルマン
ガン（ジカルボニル）（トリフェニルホスフィン）；シ
クロペンタジエニルマンガン（カルボニル）ジ（テトラ
ヒドロフラン）；アルカノールがメタノール又はエタノ
ールあるいはそれらの混合物であるメチルシクロペンタ
ジエニルマンガン（ジカルボニル）（アルカノール）；
シクロペンタジエニル鉄（ジカルボニル）（ヨーダイ
ド）；シクロペンタジエニル鉄（カルボニル）（ヨーダ
イド）（メチルテトラヒドロフラン）；シクロペンタジ
エニルコバルトジカルボニル；シクロペンタジエニルニ
ッケルニトロシル；及びメチルシクロペンタジエニルニ
ッケルニトロシルである。
【００４４】最も好ましい成分（ｉｉ）の化合物は、シ
クロペンタジエニルマンガントリカルボニル化合物、例
えばシクロペンタジエニルマンガントリカルボニル、メ
チルシクロペンタジエニルマンガントリカルボニル、ジ
チメルシクロペンタジエニルマンガントリカルボニル、
トリメチルシクロペンタジエニルマンガントリカルボニ
ル、テトラメチルシクロペンタジエニルマンガントリカ
ルボニル、ペンタメチルシクロペンタジエニルマンガン
トリカルボニル、エチルシクロペンタジエニルマンガン
トリカルボニル、ジエチルシクロペンタジエニルマンガ
ントリカルボニル、プロピルシクロペンタジエニルマン
ガントリカルボニル、イソプロピルシクロペンタジエニ
ルマンガントリカルボニル、ｔｅｒｔ−ブチルシクロペ
ンタジエニルマンガントリカルボニル、オクチルシクロ
ペンタジエニルマンガントリカルボニル、ドデシルシク
ロペンタジエニルマンガントリカルボニル、エチルメチ
ルシクロペンタジエニルマンガントリカルボニル及びイ
ンデニルマンガントリカルボニルであり、２種類か又は
それ以上のそのような化合物の混合物を含む。好ましい
のは室温で液体であるシクロペンタジエニルマンガント
リカルボニル、例えばメチルシクロペンタジエニルマン
ガントリカルボニル、エチルシクロペンタジエニルマン
ガントリカルボニル、シクロペンタジエニルマンガント
リカルボニルとメチルシクロペンタジエニルマンガント
リカルボニルの液体混合物、メチルシクロペンタジエニ
ルマンガントリカルボニルとエチルシクロペンタジエニ
ルマンガントリカルボニルの混合物である。
【００４５】成分（ｉｉｉ） 上記で指摘した通り、本発明の組成物はキャリヤー液
（溶剤、希釈剤又は誘導助剤としても知られている）も
含む。キャリヤー液又は誘導助剤として有用なのは液体
ポリ−α−オレフィンオリゴマー、液体ポリアルケン炭
化水素（例えばポリプロピレン、ポリブテン又はポリイ
ソブテン）、液体水素化ポリアルケン炭化水素（例えば
水素化ポリプロペン、水素化ポリブテン又は水素化ポリ
イソブテン）、鉱油、液体ポリオキシアルキレン化合
物、液体アルコール又はポリオール、液体エステル及び
類似の液体キャリヤー又は溶剤などの材料である。２種
類か又はそれ以上のこのようなキャリヤーあるいは溶剤
の混合物を用いることができる。
【００４６】本発明の実行の場合、その性能の可能性に
より特定の種類のキャリヤー液が特に好ましいが、他も
使用することができる。好ましいキャリヤー液は１）粘
度指数が約９０以下であり、下記の試験法により決定す
る揮発度が５０％か又はそれ以下である鉱油のひとつ又
はブレンド、２）下記の試験法により決定する揮発度が
５０％か又はそれ以下のポリ−α−オレフィンのひとつ
又はブレンド、３）平均分子量が約１５００以上の１種
類か又はそれ以上のポリオキシアルケン化合物、又は
４）１）、２）及び３）のいずれか２つ又は３つすべて
の混合物である。好ましいのは１）と２）のブレンド及
び１）と３）のブレンドである。
【００４７】上記１）及び２）のキャリヤー液に関連す
る揮発度の決定に用いる試験法は以下の通りである：鉱
油又はポリ−α−オレフィン（１１０−１３５グラム）
を、温度計のための捩込み口を有する２５０ｍＬの３つ
首丸底フラスコ中に入れる。そのようなフラスコはＡｃ
ｅ Ｇｌａｓｓ（Ｃａｔａｌｏｇ Ｎｏ．６９５４−７
２、フィッティング２０／４０）から入手できる。フラ
スコのセンターノズルを通してテフロンの羽根を持ち、
幅が１９ｍｍで長さが６０ｍｍの撹拌棒（Ａｃｅ Ｇｌ
ａｓｓ ｃａｔａｌｏｇ Ｎｏ．８０８５−０７）を挿
入する。油浴中で鉱油を３００℃に１時間、フラスコ中
の油を１５０ｒｐｍの速度で撹拌しながら加熱する。加
熱撹拌の間に、フラスコ中の油上の空いた空間を７．５
Ｌ／時間の空気又は不活性ガス（例えば窒素又はアルゴ
ン）で一掃する。かくして決定された液体の揮発度は、
試験した材料の初期の合計重量に対する失われた材料の
重量％により表される。
【００４８】上記の通り、好ましいキャリヤー液のひと
つの種類は、粘度指数が約９０以下であり、上記の試験
法で決定する揮発度が５０％かそれ以下の鉱油のひとつ
又はブレンドである。そのような揮発度を持ち、使用す
ることができる鉱油にはナフテン油及びアスファルト油
が含まれる。これらは多くのばあい沿岸地域から得られ
る。かくして典型的Ｃｏａｓｔａｌ Ｐａｌｅは約３−
５重量％の極性材料、２０−３５重量％の芳香族炭化水
素及び５０−７５重量％の飽和炭化水素を含み、分子量
が３００−６００の範囲である。アスファルト油は通常
極性の高い官能基を持つ成分を含み、純粋な炭化水素型
の化合物はほとんど、あるいは全く含まない。主な極性
官能基は一般に、カルボン酸、フェノール、アミド、カ
ルバゾール及びピリジンベンゾログ（ｐｙｒｉｄｉｎｅ
ｂｅｎｚｏｌｏｇｓ）を含むアスファルト油中に存在
する。典型的にアスファルテンは４０−５０重量％の芳
香族炭素を含み、分子量は数千である。用いる鉱油の粘
度は１００oＦにて約１６００ＳＵＳ以下が好ましく、
約１５００ＳＵＳ以下がより好ましく、１００oＦにて
８００−１５００ＳＵＳが最も好ましい。最高の結果を
得るために、鉱油の粘度指数が約９０以下、特に約７０
以下であることが非常に望ましく、３０−６０の範囲で
あることが最も好ましい。鉱油は溶媒抽出された、又は
水素化された油であることができ、あるいは非−水素化
油であることができる。水素化された油が本発明の実行
においてキャリヤー液として用いる鉱油の最も好ましい
種類である。
【００４９】他の好ましい種類のキャリヤー液は、適し
た粘度範囲、典型的に４０℃にて３００ＳＵＳ−７００
ＳＵＳの範囲、好ましくは４０℃にて４７５ＳＵＳ−６
２５ＳＵＳのパラフィン性鉱油のひとつ又はブレンドで
ある。そのような油は溶剤精製などの標準的精製法によ
り加工することができる。従って３５０Ｎ−７００Ｎの
範囲、好ましくは５００Ｎ−６００Ｎの範囲のパラフィ
ンベースソルベントニュートラル鉱油を有効に使用する
ことができる。
【００５０】本発明の好ましいキャリヤー液の中に含ま
れるポリ−α−オレフィン（ＰＡＯ）は水素化及び非水
素化ポリ−α−オレフィンオリゴマー、すなわち炭素数
が６−１２、一般的に８−１２、最も好ましくは１０で
あるα−オレフィンモノマーの水素化又は非水素化生成
物、主に三量体、四量体及び五量体である。その合成は
Ｈｙｄｒｏｃａｒｂｏｎ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ．Ｆｅ
ｂ．１９８２，ｐａｇｅ７５以下に概述されており、こ
の章の後文に引用する特許中に記載されている。通常の
方法は基本的に短鎖直鎖状アルファオレフィンの触媒的
オリゴマー化を含む（エチレンの触媒処理により適切に
得られる）。各ＰＡＯの性質は最初のα−オレフィンの
炭素鎖長に部分的に依存し、又はオリゴマーの構造にも
依存する。正確な分子構造はオリゴマー化の厳密な条件
によりいくらか変化し、最終的ＰＡＯの物理的性質、特
にその粘度における変化に反映される。典型的に、用ら
れるポリ−α−オレフィンの粘度（１００℃で測定）は
２−２０センチストークス（ｃＳｔ）の範囲である。ポ
リ−α−オレフィンの粘度は１００℃にて少なくとも８
ｃＳｔであることが好ましく、約１０ｃＳｔであること
が最も好ましい。水素化ポリ−α−オレフィンオリゴマ
ーは、Ｕ．Ｓ．特許番号３，７６３，２４４；３，７８
０，１２８；４，１７２，８５５；４，２１８，３３
０；及び４，９５０，８２２に記載されているような条
件を用いたポリ−α−オレフィンオリゴマーの水添によ
り容易に形成することができる。
【００５１】本発明で用いるのに好ましいキャリヤー液
に含まれるポリオキシアルキレン化合物は、以下の式で
表される燃料−可溶性化合物である。
【００５２】
【化６】 Ｒ1−（Ｒ2−Ｏ）n−Ｒ3 ＩＶ 式中、Ｒ1は典型的に水素、アルコキシ、シクロアルコ
キシ、ヒドロキシ、アミノ、ヒドロカルビル（例えばア
ルキル、シクロアルキル、アリール、アルキルアリール
又はアラルキル）、アミノ−置換ヒドロカルビル又はヒ
ドロキシ−置換ヒドロカルビル基であり、Ｒ2は炭素数
が２−１０（好ましくは炭素数が２−４）のアルキレン
基であり、Ｒ3は典型的に水素、アルコキシ、シクロア
ルコキシ、ヒドロキシ、アミノ、ヒドロカルビル（例え
ばアルキル、シクロアルキル、アリール、アルキルアリ
ール又はアラルキル）、アミノ−置換ヒドロカルビル又
はヒドロキシ−置換ヒドロカルビル基であり、ｎは１−
５００の整数であり、繰り返しアルコキシ基の数を示
す。好ましいポリオキシアルキレン化合物は、炭素数が
同一のアルコール及びアルキレンオキシドの反応により
形成された繰り返し単位を含む。
【００５３】ある有用なポリオキシアルキレン化合物の
サブグループは、Ｕ．Ｓ．特許番号４，８７７，４１６
の欄６、２０行から欄７、１４行の節、及びその節中で
引用されている参照文献中で言及されているようなヒド
ロカルビル−末端ポリ（オキシアルキレン）モノオール
を含む。最も好ましいポリオキシアルキレン化合物のサ
ブグループは、繰り返し単位が実質的にＣ3Ｈ6−Ｏを含
み、Ｒ1がヒドロキシ基であり、Ｒ3が水素原子である上
記の式ＩＶの化合物から構成されている。商業的に入手
できる本発明で有用なポリオキシアルキレン化合物に
は、Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入
手可能なポリグリコール Ｐ−１２００、ポリグリコー
ル Ｌ１１５０及びポリグリコール Ｐ−４００が含ま
れる。
【００５４】キャリヤー液として用いられるポリオキシ
アルキレン化合物の平均分子量は、２００−５０００の
範囲が好ましく、１０００−４５００がより好ましく、
１５００以上から４０００が最も好ましい。本発明の目
的の場合、ポリオキシアルキレン化合物が全体として本
発明の燃料組成物中及び添加剤濃厚液中で所望の濃度で
可溶性であり、−２０℃などの低温で分離しない均一な
溶液を与える限り、末端基Ｒ1及びＲ3は重要でない。
【００５５】本発明の実行において用いることができる
ポリオキシアルキレン化合物は、対応するアルキレンオ
キシド又はアルキレンオキシド混合物、例えばエチレン
オキシド、１，２−プロピレンオキシド又は１，２−ブ
チレンオキシドの縮合により製造することができ、Ｕ．
Ｓ．特許番号２，４２５，７５５；２，４２５，８４
５；２，４４８，６６４；及び２，４５７，１３９にさ
らに十分に示されている。
【００５６】好ましいキャリヤーの他の群は、ポリプロ
ペン、ポリブテン、ポリイソブテン、ポリアミレン、プ
ロペンとブテンのコポリマー、ブテンとイソブテンのコ
ポリマー、プロペンとイソブテンのコポリマー及びプロ
ペン、ブテンならびにイソブテンのコポリマーなどの液
体ポリアルキレンである。他のキャリヤー液と共にこの
一般的種類の材料の利用は、例えばＵ．Ｓ．特許番号
５，０８９，０２８及び５，１１４，４３５に記載され
ている。
【００５７】ある場合には、洗剤／分散剤をキャリヤー
液中で合成することができる。他の場合には、予備形成
された洗剤／分散剤を適量のキャリヤー液とブレンドす
る。必要なら洗剤／分散剤を適した溶剤又はキャリヤー
液中で形成し、その後追加量の同一又は異なるキャリヤ
ー液とブレンドして本発明の実行において成分（ｉ）と
して用いる生成物を製造する。これらの、及び他の変法
は、当該技術における熟練者は容易に思い付くであろ
う。
【００５８】割合 本発明の組成物中で用いるシクロペンタジエニル金属錯
体又は化合物、例えばフェロセン又はシクロペンタジエ
ニルマンガントリカルボニル化合物の割合は、得られた
組成物をエンジン中で使用した場合、シクロペンタジエ
ニル金属化合物を含まない以外は同一の組成物にて同一
のエンジンを運転した場合の吸入バルブの清浄性と比較
して吸入バルブの清浄性を向上させるような割合であ
る。かくして一般に、シクロペンタジエニル金属化合物
の形態の金属に対する洗剤／分散剤の重量比は、通常
３：１から１００：１の範囲内であり、６：１から５
０：１の範囲内が好ましい。これらの比率を確認する目
的のために、洗剤／分散剤の重量は製造時に生成物に伴
う未反応ポリオレフィン及び製造法の間に反応を容易に
するために用いられた希釈油があればそれを含む重量で
あるが、製造後に洗剤／分散剤に加えられる追加の希釈
剤の重量は排除し、もちろんキャリヤー液成分（ｉｉ
ｉ）の重量は排除する。
【００５９】典型的に本発明の添加剤濃厚液は、５−５
０重量％、好ましくは１０−２５重量％の長鎖活性洗剤
／分散剤、及び１−１５重量％、好ましくは３−１０重
量％のシクロペンタジエニル遷移金属化合物を含み、組
成物の残余量が基本的に液体キャリヤー、希釈剤、溶
剤、又は誘導助剤（どのように命名されても）を含む。
この場合も洗剤／分散剤の重量は製造時に生成物に伴う
未反応ポリオレフィンならびに製造法の間に反応を容易
にするために用いられた希釈油があればそれを含む重量
であるが、製造後に洗剤／分散剤に加えられる追加の希
釈剤の重量は排除する。必要ならこれらの組成物は少量
（例えば添加剤組成物の合計重量に基づいて合計で最高
１０重量％、好ましくは合計で最高５重量％）の１種類
又はそれ以上の燃料−可溶性酸化防止剤、乳化破壊剤、
錆び又は腐食防止剤、金属不活性化剤あるいはマーカー
染料を含むことができる。
【００６０】本発明の燃料組成物を調製する場合、添加
剤は内燃機関における付着物形成を軽減する又は防止す
るのに十分な量で用いる。従って燃料は、エンジン付着
物、特に吸入系付着物、最も特定するとスパーク点火内
燃機関の吸入バルブ付着物の形成を抑制又は軽減する少
量の上記の添加剤（ｉ）、（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）、す
なわち洗剤／分散剤、シクロペンタジエニル遷移金属化
合物、キャリヤー液を含む。一般に本発明の燃料は、２
０−５００ｐｐｍの範囲、好ましくは１００−４００ｐ
ｐｍの範囲の量の洗剤／分散剤、成分（ｉ）、１ガロン
当たり０．００７８−０．２５グラムの遷移金属の範
囲、好ましくは１ガロン当たり０．０１５６−０．１２
５グラムの遷移金属の範囲の量のシクロペンタジエニル
遷移金属錯体又は化合物、成分（ｉｉ）の形態の遷移金
属、及び２０−２０００ｐｐｍの範囲、好ましくは１０
０−１２００ｐｐｍの範囲の量のキャリヤー液、成分
（ｉｉｉ）を含む。
【００６１】用いるキャリヤー液の最適割合は、キャリ
ヤー液の種類にいくらか依存する。鉱油液又はポリ−α
−オレフィン キャリヤー液（水素化又は非水素化）あ
るいは鉱油液とＰＡＯの混合物を用いる場合、キャリヤ
ー液の量はキャリヤー液に対する洗剤／分散剤の重量比
が０．３：１から１：１に対応する量であることが好ま
しい。１種類か又はそれ以上のポリオキシアルキレン化
合物を単独で又は鉱油キャリヤーとの混合物として用い
る場合、キャリヤー液の量はキャリヤー液に対する洗剤
／分散剤の重量比が０．０５：１から０．５：１の範囲
内となる量が好ましい。鉱油、非水素化ポリ−α−オレ
フィン及びポリオキシアルキレン化合物の組み合わせを
用いる場合、キャリヤー液は合計キャリヤー液に対する
洗剤／分散剤の重量比が０．２５：１から１：１の範囲
内となるような割合であることが好ましい。前記の割合
の範囲は現在得られる情報に基づく好ましい範囲を構成
しており、本発明の精神及び範囲から逸脱することなく
必要又は望ましいと思われる場合はいつでも前記の範囲
のいずれからも離脱することができる。前記の割合は製
造時の（製造時に生成物に伴う未反応ポリオレフィンな
らびに製造過程で反応を容易にするために用いられる希
釈油があればそれを含む）重量に基づくことに注意しな
ければならない。しかし洗剤／分散剤の重量は製造後に
洗剤／分散剤に加えられる追加の希釈剤の重量は含まな
い。従って購入した吸入バルブ付着物抑制添加剤包装
品、例えばＨｉＴＥＣR４４０３、４４０４又は４４５
０添加剤（Ｅｔｈｙｌ Ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ Ａｄｄｉ
ｔｉｖｅｓ，Ｉｎｃ．，）などの適したキャリヤー液を
含むコハク酸イミド、ポリアルキレンポリアミン又はマ
ンニッヒ塩基洗剤／分散剤を用いる場合、用いる用量は
そのような生成物が典型的にキャリヤー液を含んでいる
という事実を考慮しなければならない。
【００６２】好ましいキャリヤー液のいずれか２種類又
は３種類すべての混合物を用いる場合、各種類のキャリ
ヤー液の割合は全範囲にわたる相対的割合で変化させる
ことができる。しかしそのようなキャリヤー液の２種類
の混合物を用いる場合、最高の結果を得るために、重量
に基づく以下の割合を薦める： ●１）鉱油及び２）水素化又は非水素化ポリ−α−オレ
フィンの混合物の場合、２）に対する１）の重量比は
０．５：１から３：１の範囲が好ましい。
【００６３】●１）鉱油及び３）ポリオキシアルキレン
化合物の混合物を用いる場合、３）に対する１）の重量
比は４：１から７：１の範囲が好ましい。
【００６４】●２）水素化又は非水素化ポリ−α−オレ
フィン及び３）ポリオキシアルキレン化合物の混合物を
用いる場合、３）に対する２）の重量比は０．２５：１
から４：１の範囲が好ましい。
【００６５】本発明の燃料の調製に用いられる添加剤
は、個別にベース燃料にブレンドすることができ、ある
いは種々のサブコンビネーションとすることができる。
しかし本発明の添加剤濃厚液を用いて成分のすべてを同
時にブレンドすると、添加剤濃厚液の形態の時に成分の
組み合わせにより与えられる互いの相溶性を利用するこ
とができ、明らかに好ましい。濃厚液を利用するとブレ
ンド時間を短縮し、ブレンドの誤差の可能性を少なくす
る。
【００６６】本発明の組成物により現れる驚くべき性質
は、４種類の試験燃料のグループで運転される自動車Ｂ
ＭＷ３１８ｉを用いて行われた実際のロードテストによ
り示された。このグループの試験を通じて用いられたベ
ース燃料はＰｈｉｌｌｉｐｓＪ 燃料であった。この燃
料は洗剤／分散剤を含まず、金属含有化合物は加えられ
ていない。自動車は同一の条件下で各試験の開始時に新
しい吸入バルブを用いて運転された。与えられた試験燃
料で既知の走行距離の後、エンジンから吸入バルブを取
り出し、バルブ付着物の重量を決定し、４個の吸入バル
ブに関して平均した。この方法で調べた４種類の燃料は
以下の通りである： 燃料Ａ−受け取ったままのベース燃料 燃料Ｂ−１０００バーレル当たり２５０ポンド（ｐｔ
ｂ）のメチルシクロペンタジエニルマンガントリカルボ
ニルを省略してある以外は後文の実施例４の添加剤組成
物を含むベース燃料 燃料Ｃ−０．０３１２５（すなわち１／３２）ｇ／ガロ
ンのマンガンをメチルシクロペンタジエニルマンガント
リカルボニルとして含むベース燃料 燃料Ｄ−２５０ｐｔｂの燃料Ｂで用いた添加剤組成物及
び０．０３１２５ｇ／ガロンのマンガンをメチルシクロ
ペンタジエニルとして含むベース燃料 表Ｉはこれらの試験の結果をまとめ、表ＩＩはこれらの
試験で用いられたベース燃料の検査データを示す。
【００６７】
【表１】
【００６８】
【表２】 表ＩＩ試験についての説明 最終結果 ＡＳＴＭ試験法 蒸留、ガソリン、oＦ Ｄ８６ 初期沸騰温度 ８６ ０５％蒸発温度 １０７ １０％蒸発温度 １２４ ２０％蒸発温度 １４０ ３０％蒸発温度 １５９ ４０％蒸発温度 １８７ ５０％蒸発温度 ２１７ ６０％蒸発温度 ２３７ ７０％蒸発温度 ２５６ ８０％蒸発温度 ２８４ ９０％蒸発温度 ３２９ ９５％蒸発温度 ３６８ 終点 ４３２ ％塔頂回収 ９７．４ ％残渣 １．０ ％損失 １．６ 潜在ゴム含有量、ｍｇ Ｄ８７３；Ｄ３８１ 潜在残渣、沈澱 ＜０．１ 潜在残渣、不溶性ゴム １４７．４ 潜在ゴム、可溶性ゴム ７．２ 潜在ゴム、合計ゴム １５４．６ 酸価数、合計、ｍｇＫＯＨ／ｇ ＜０．１ Ｄ６６４ 過酸、有機分析、％／過酸数 ＜０．０１ Ｅ２９８−８４ 重力、oＡＰＩ−６０／６０Ｆ ５４．８ Ｄ２８７ 酸化安定性、分 １４４０ Ｄ５２５ 合計硫黄、重量ｐｐｍ １９９ Ｄ３１２０ Ｒｅｉｄ蒸気圧、ＰＳＩ ７．４ Ｄ３２３ 水、Ｋａｒｌ Ｆｉｓｃｈｅｒ ２９２ Ｄ１７４４ 滴定、ｐｐｍ ゴム含有量、洗浄、ｍｇ／１００ｍＬ ０．４ Ｄ３８１ ゴム含有量、非洗浄、ｍｇ／１００ｍＬ ２．０ Ｄ３８１ 鉛含有量、ｇ／ガロン ＜０．００１ Ｄ３２３７ 上表Ｉに記載の目覚ましい結果を見て、異なるＢＭＷ３
１８ｉ燃料−噴射自動車で追加の試験を行った。これら
の試験で燃料Ｅは、添加剤組成物を２５０ｐｔｂではな
く２００ｐｔｂの量で用いる以外は上記の燃料Ｂに相当
する。本発明の代表的組成物である燃料Ｆは、２００ｐ
ｔｂの燃料Ｂで用いられた添加剤組成物、及び０．０３
１２５ｇ／ガロンのマンガンをメチルシクロペンタジエ
ニルマンガントリカルボニルとして含んだ。５０００及
び１０，０００マイルにおけるこれらの試験の結果を表
ＩＩＩにまとめる。
【００６９】
【表３】 上記の試験法及び同一のベース燃料を用いた別の２回の
試験では、商業的に入手可能なポリイソブテニルポリア
ミン組成物を２００ｐｔｂ含むベース燃料（燃料Ｇ）及
び２００ｐｔｂの同一の商業的に入手可能なポリイソブ
テニルポリアミン組成物と０．０３１２５ｇ／ガロンの
マンガンをメチルシクロペンタジエニルマンガントリカ
ルボニルとして含むベース燃料（燃料Ｆ）を比較した。
ポリイソブテニルポリアミン組成物の分析に基づき、燃
料Ｇ及びＨは約４４ｐｔｂの活性ポリイソブテニルポリ
アミン洗剤／分散剤及び約１５６ｐｔｂのキャリヤー液
を溶剤として含んだ。５０００マイルにおけるこれらの
試験の結果を表ＩＶにまとめる。参照し易くするため
に、添加剤を含まない同一のベース燃料（燃料Ａ）及び
０．０３１２５ｇ／ガロンのマンガンをメチルシクロペ
ンタジエニルマンガントリカルボニルとして含む同一の
ベース燃料（燃料Ｃ）についての結果も表ＩＶに示す。
【００７０】
【表４】 別の商業的に入手可能な長鎖コハク酸イミド−ベース洗
剤／分散剤組成物（ＨｉＴＥＣR４４５０添加剤）を用
い、６．４ｐｐｍのマンガンをメチルシクロペンタジエ
ニルマンガントリカルボニルとして含む、及び含まない
別のグループの試験を行った。これらの試験では、ベー
ス燃料は表Ｖに示す性質を有する。
【００７１】
【表５】 表Ｖ試験についての説明 最終結果 炭化水素組成、体積％ 芳香族 ３６．６ オレフィン ６．３ 飽和 ５７．１ 蒸留、ガソリン、oＦ 初期沸騰温度 ３１ １０％蒸発温度 ５１ ５０％蒸発温度 １０４ ９０％蒸発温度 １６１ 終点 ２０５ ％塔頂回収 ９９ 比重 ０．７５７４ 合計硫黄、重量％ 最高０．０４ Ｒｅｉｄ蒸気圧、ＰＳＩ ９．１４ ゴム含有量、洗浄、ｍｇ／１００ｍＬ ０．４ リサーチ法オクタン価（ＲＯＮ） ９５分 モーター法オクタン価（ＭＯＮ） ８５分 （ＲＯＮ＋ＭＯＮ）／２ ９０分 この系列の試験に用いた試験法は、Ｍｅｒｃｅｄｅｓ−
Ｂｅｎｚ Ｍ １０２Ｅ 吸入バルブ清浄性試験であっ
た。これは、Ｂｏｓｃｈ ＫＥ−Ｊｅｔｒｏｎｉｃ燃料
噴射装置を有するＭｅｒｃｅｄｅｓ−Ｂｅｎｚ １０２
２．３リットルエンジンを用いたエンジンダイナモメ
ーター試験である。エンジンは、吸入バルブを固定して
回転を防いだ循環条件下で６０時間運転する。試験サイ
クルは４つの運転部分に分けられ、合計サイクル時間は
４．５分である。４段階を表ＶＩに示す。
【００７２】
【表６】 試験の開始前に、吸入口及び燃焼室を清浄化して付着物
を除去する。スパークプラグを調べて必要なら交換し、
正しい燃料供給に関して燃料噴射装置を調べる。清浄化
し、予備−秤量した吸入バルブを新しいバルブ軸シール
を用いてヘッドに取り付ける。吸入バルブガイドを摩耗
に関して監視し、必要なら交換する。エンジンに３．７
ｋｇのＣＥＣ−ＲＬ １４０ Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ Ｏ
ｉｌを装填する。試験が運転の最後の時間になったら、
段階４の条件でブロー−バイ（ｂｌｏｗ−ｂｙ）を測定
する。ブロー−バイは１分当たり２０リットルを越える
ことはできない。
【００７３】試験が完了したら、吸入バルブをエンジン
から取り出す。バルブの燃焼室側の付着物を清浄化し、
吸入バルブをｎ−ヘプタンに１０秒間浸し、その後振っ
て乾燥する。乾燥後１０分で吸入バルブを秤量し、付着
物による重量の増加を記録する。これらの試験におい
て、ＣＲＣバルブ評価スケールを用いてバルブの視覚評
価を行った。
【００７４】表ＶＩＩはこの系列の試験の結果をまとめ
たものである。燃料Ｉは上記のベース燃料である。燃料
Ｊは２５５ｐｔｂのコハク酸イミドベース洗剤／分散剤
組成物（ＨｉＴＥＣR４４５０添加剤；Ｅｔｈｙｌ Ｐ
ｅｔｒｏｌｅｕｍ Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ，Ｉｎｃ．，）
を含む上記のベース燃料である。燃料Ｋは前記のコハク
酸イミドベース洗剤／分散剤（２５０ｐｔｂ）及びメチ
ルシクロペンタジエニルマンガントリカルボニルとして
の６．４ｐｐｍのマンガンの両方を含み、本発明の燃料
である。燃料Ｊ及びＫは両方共パラフィン性鉱油キャリ
ヤー液及び活性コハク酸イミド洗剤をそれぞれ約３．
３：１の重量比で含む。
【００７５】
【表７】 フォード自動車会社のＲ．Ｈ．Ｈａｍｍｅｒｌｅ，Ｔ．
Ｊ．Ｋｏｒｎｉｓｋｉ，Ｊ．Ｅ．Ｗｅｉｒ，Ｅ．Ｃｈｌ
ａｄｅｋ，Ｃ．Ａ．Ｇｉｅｒｃｚａｋ及びＲ．Ｇ．Ｈｕ
ｒｌｅｙによる“Ｐａｒｔｉｃｕｌａｔｅ Ｅｍｉｓｓ
ｉｏｎｓ ｆｒｏｍ Ｃｕｒｒｅｎｔ Ｍｏｄｅｌ Ｖ
ｅｈｉｃｌｅｓ Ｕｓｉｎｇ Ｇａｓｏｋｉｎｅ ｗｉ
ｔｈ Ｍｅｔｈｙｌｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｙｌ
Ｍａｎｇａｎｅｓｅ Ｔｒｉｃａｒｂｏｎｙｌ”（Ｓ
ＡＥ Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ Ｐａｐｅｒ Ｎｏ．９１２
４３６）という標題の論文、及びフォード自動車会社の
Ｒ．Ｇ．Ｈｕｒｌｅｙ，Ｌ．Ａ．Ｈａｎｓｅｎ，Ｄ．
Ｌ．Ｇｕｔｔｒｉｄｇｅ，Ｈ．Ｓ．Ｇａｎｄｈｉ，Ｒ．
Ｈ．Ｈａｍｍｅｒｌｅ及びＡ．Ｄ．Ｍａｔｚｏによる
“Ｔｈｅ Ｅｆｆｅｃｔ ｏｎ Ｅｍｉｓｓｉｏｎｓ
ａｎｄ Ｅｍｉｓｓｉｏｎ Ｃｏｍｐｏｎｅｎｔ Ｄｕ
ｒａｂｉｌｉｔｙ”という標題の論文において、ＭＭＴ
及びＣｈｅｖｒｏｎの特許を有するＴｅｃｈｒｏｌｉｎ
ｅガソリン添加剤を、商業的ガソリン中で用いられる濃
度で含む非加鉛ガソリンを用いて行われた試験につき言
及されている。このＣｈｅｖｒｏｎ添加剤（Ｃｈｅｖｒ
ｏｎ ＯＧＡ−４８０添加剤として商業的に入手可能）
は、カルバメート結合により結合したポリエーテル及び
アミン基を含むカルバメート洗剤／分散剤−ベースの組
成物である。
【００７６】フォードにより用いられたこの試験燃料
は、本発明のガソリン組成物に最も近い本発明ではない
組成物であると思われるので、この洗剤／分散剤及び遷
移金属のシクロペンタジエニル錯体を含むフォードの組
み合わせの有効性と、本発明の２種類の燃料組成物の有
効性を比較する試験を行った。そのような系列の試験に
おいて、比較性能はフォード ２．３リットル吸入バル
ブ付着物試験を用いて決定した。
【００７７】この２．３リットル フォード試験は、高
いアイドリングと中程度の負荷条件の間で循環させた１
９８５ ２．３リットル フォードエンジンを用いる。
運転条件を表ＶＩＩＩに示す。各２段階サイクルの合計
時間は４分である。試験の間、エンジン冷却水出口温度
は１６５±５oＦに制御する。ベース燃料として典型的
中大陸レギュラー非加鉛ガソリンを用いた。
【００７８】
【表８】 試験エンジンを製造者の仕様書通りに組み立てる。各試
験は予備−秤量した新しい吸入バルブを用いて開始す
る。４回の試験毎に新しい排気バルブを取り付ける。各
試験毎にバルブシールを交換する。燃料及び空気供給系
を清浄化し、評価する。スパークプラグは交換し、噴射
装置は正しい燃料流量に関して監視し、エンジンに新し
い１０Ｗ−４０オイルを装填する。
【００７９】循環後１１２時間で吸入バルブをエンジン
から取り出す。吸入バルブ面及びシールリッジから付着
物を除去する。バルブをヘキサンで濯ぎ、２００oＦの
炉で乾燥し、秤量して評価するまでデシケーター中に保
存する。これらの試験は、同一のシリンダーヘッドを有
する同一のフォード２．３リトル エンジン中で同一バ
ッチのベース燃料（Ｕｎｉｏｎ Ｏｉｌ Ｃｏｍｐａｎ
ｙのクリア、すなわち添加剤を含まないガソリン）を用
いて上記の試験条件下で連続的に行った。表ＩＸは添加
剤組成物及びこれらの２．３リットル フォード 吸入
バルブ付着物試験における試験結果をまとめたものであ
る。表ＩＸにおいて添加剤Ａは、マンニッヒ塩基分散剤
がＡｍｏｃｏ ５９７添加剤である長鎖マンニッヒ塩基
吸入バルブ付着物抑制組成物である。組成物は同重量部
のＡｍｏｃｏ ５９７添加剤及び６００ニュートラルパ
ラフィン油キャリヤー液を含む。従来量の少量の他の従
来の添加剤（錆防止剤又は乳化破壊剤）が添加剤Ａには
含まれた。添加剤Ｂは商業的に入手可能なカルバメート
−ベース洗剤／分散剤組成物（Ｃｈｅｖｒｏｎ ＯＧＡ
−４８０添加剤）である。添加剤Ｃはコハク酸イミド−
ベース洗剤／分散剤組成物（ＨｉＴＥＣR４４０３添加
剤；Ｅｔｈｙｌ Ｐｅｔｒｏｌｕｅｍ Ａｄｄｉｔｉｖ
ｅｓ，Ｉｎｃ．）である。添加剤Ｃで処理した燃料は、
活性コハク酸イミド洗剤／分散剤１重量部当たり約２重
量部の鉱油キャリヤー液を含んだ。
【００８０】表ＩＸはこれらの比較試験の結果をまとめ
たものである。
【００８１】
【表９】
【００８２】表ＩＸのデータから、本発明のコハク酸イ
ミド及びマンニッヒ塩基添加剤組成物にＭＭＴを加える
と合計吸入バルブ付着物をそれぞれ５３％及び４８％減
少させることがわかるであろう。他方、ＭＭＴをポリエ
ーテルポリアミンカルバメート付着物抑制添加剤組成物
に加えた場合、減少はわずか１９％であった。
【００８３】上記と同様の方法で行い、同一のベース燃
料を用いた他のフォード ２．３リットル吸入バルブ付
着物試験では、表Ｘにまとめる結果が得られた。表Ｘに
おいて燃料Ｌは添加剤−非含有中−大陸（Ｍｉｄ−Ｃｏ
ｎｔｉｎｅｎｔ）ベース燃料であった。燃料Ｍは１ガロ
ン当たり１／３２グラムのマンガンをメチルシロクペン
タジエニルマンガントルカルボニルとして含む同一のベ
ース燃料であった。燃料ＮはＨｉＴＥＣR４４０３添加
剤を２００ｐｔｂの濃度で含む同一のベース燃料であっ
た。燃料Ｏは１ガロン当たり１／３２グラムのマンガン
をメチルシクロペンタジエニルマンガントリカルボニル
として、及びＨｉＴＥＣR４４０３添加剤を２００ｐｔ
ｂの濃度で含む同一のベース燃料であった。燃料Ｎ及び
Ｏは活性コハク酸イミド洗剤／分散剤１重量部当たり約
２重量部の鉱油キャリヤー液を含んだ。
【００８４】
【表１０】 前記のフォード ２．３リットル試験において、本発明
の添加剤の組み合わせを用いると、洗剤／分散剤組成物
と共にメチルシクロペンタジエニルマンガントリカルボ
ニルを用いない試験と比較して試験中に形成される燃焼
室付着物の重量がかなり減少することが見いだされた。
【００８５】各フォード ２．３リットル試験の最初、
中期及び最後にオクタン要求度（ｏｃｔａｎｅ ｒｅｑ
ｕｉｒｅｍｅｎｔｓ）を決定した。各場合に、洗剤／分
散剤組成物のみを含む燃料の場合に起こるオクタン要求
度の増加と比較して本発明の添加剤の組み合わせを含む
燃料の場合はオクタン要求度の増加がより低かった。上
記の通り、本発明はその具体化のひとつにおいて、上記
で特定した燃料−可溶性洗剤／分散剤、燃料−可溶性シ
クロペンタジエニルマンガントリカルボニル化合物及び
燃料−可溶性液体キャリヤー又は誘導助剤を含む燃料添
加剤濃厚液を提供する。そのような添加剤成分を含む液
体炭化水素性燃料は本発明の他の具体化となる。これに
関し、“炭化水素性燃料”という用語は、通常ガソリン
又はジーゼル燃料と言われる炭化水素のブレンド又は混
合物のみでなく、さらにいわゆる酸化燃料（すなわち改
質ガソリンなどで用いられるようなエーテル、アルコー
ル及び／又は他の酸素−含有燃料ブレンド成分をブレン
ドした燃料）も示す。ＭＴＢＥ（メチル ｔｅｒｔ−ブ
チルエーテル）を含む燃料は好ましい酸化燃料である。
【００８６】本発明の他の具体化は、直前の節に記載し
た燃料組成物を燃料として製造、及び／又は提供、及び
／又は利用することを含む、ガソリンで運転する内燃機
関の吸入バルブ付着物を抑制する方法である。
【００８７】以下の実施例において部はすべて重量によ
り、これは本発明を例示するものであり制限するもので
はない。
【００８８】
【実施例】実施例１ 以下の成分から燃料添加剤濃厚液を調製する： Ａ）５０部の、酸価数が１．１のポリイソブテニルコハ
ク酸無水物（マレイン酸無水物と数平均分子量が９５０
のポリイソブテンの反応により製造）とトリエチレンテ
トラミンに近い市販の混合物をそれぞれ２：１のモル比
で反応させて形成された洗剤／分散剤 Ｂ１）７５部のＷｉｔｃｏ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ
Ｈ−４０５３のナフテン鉱油 Ｂ２）２５部の、１−デセンのオリゴマー化により形成
された１０ｃＳｔ非水素化ＰＡＯ Ｃ）１１．６部のメチルシクロペンタジエニルマンガン
トリカルボニル Ｄ）３．５部の、アルキルベンゼン中にアルキルアリー
ルスルホネート、ポリオキシアルキレングリコール及び
オキシアルキル化アルキルフェノール性樹脂を含む乳化
破壊剤混合物（ＴＯＬＡＤR９３０８） Ｅ）２部の、軽鉱油中の５０％溶液として供給されるテ
トラプロペニルコハク酸。
【００８９】この濃厚液をガソリン及びジーゼル燃料
と、１０００バーレル当たり１５５ポンド（ｐｔｂ）の
濃度でブレンドする。
【００９０】実施例２ 以下の割合で実施例１に記載の成分Ａ）、Ｂ１）、Ｂ
２）及びＣ）を用い、燃料添加剤濃厚液を調製する：６
０部のＡ）；６０−８０部のＢ１）；４０−６０部のＢ
２）；及び１４部のＣ）。さらに７５パーセントの２，
６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、１０−１５パー
セントの２，４，６−トリ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノー
ル及び１５−１０パーセントの２−ｔｅｒｔ−ブチルフ
ェノールを再少量含む４部のｔｅｒｔ−ブチル化フェノ
ール酸化防止剤混合物；３部のＴｏｌａｄR２８６；及
び軽鉱油中の５０％溶液として供給される２部のテトラ
プロペニルコハク酸を生成物中に含む。その後この混合
物を１０００バーレル当たり１８０ポンド（ｐｔｂ）の
比率でガソリンとブレンドする。
【００９１】実施例３ 以下の割合で実施例１に記載の成分Ａ）、Ｂ１）、Ｂ
２）と及びＣ）を用いて燃料添加剤濃厚液を調製する：
７５部のＡ）；７５−１００部のＢ１）；７５部のＢ
２）及び１７．５部のＣ）を用いる。さらに７５パーセ
ントの２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、１０
−１５パーセントの２，４，６−トリ−ｔｅｒｔ−ブチ
ルフェノール及び１５−１０パーセントの２−ｔｅｒｔ
−ブチルフェノールを再少量含む５部のｔｅｒｔ−ブチ
ル化フェノール酸化防止剤混合物；３．５部のＴｏｌａ
ｄR２８６；及び軽鉱油中の５０％溶液として供給され
る２部のテトラプロペニルコハク酸を完成濃厚液中に含
む。その後この生成混合物を１０００バーレル当たり２
２５−２５０ポンド（ｐｔｂ）の比率でガソリンとブレ
ンドする。
【００９２】実施例４ 以下の成分から燃料添加剤濃厚液を調製する： Ａ）３０部の、酸価数が１．１のポリイソブテニルコハ
ク酸無水物（マレイン酸無水物と数平均分子量が９５０
のポリイソブテンの反応により製造）とトリエチレンテ
トラミンに近い市販の混合物をそれぞれ１．８：１のモ
ル比で反応させて形成された洗剤／分散剤 Ｂ）６０部のナフテン鉱油（Ｅｘｘｏｎ９００ソルベン
トニュートラルペール油） Ｃ）７部のメチルシクロペンタジエニルマンガントリカ
ルボニル Ｄ）２．８部の、７５パーセントの２，６−ジ−ｔｅｒ
ｔ−ブチルフェノール、１０−１５パーセントの２，
４，６−トリ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール及び１５−
１０パーセントの２−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールを再
少量含む５部のｔｅｒｔ−ブチル化フェノール酸化防止
剤混合物（ＥＴＨＹＬR酸化防止剤７３３；Ｅｔｈｙｌ
Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ） Ｅ）１．５部の、アルキルベンゼン中にアルキルアリー
ルスルホネート、ポリオキシアルキレングリコール及び
オキシアルキル化アルキルフェノール性樹脂を含む乳化
破壊剤混合物（ＴＯＬＡＤR２８６） Ｆ）６部の、沸点が１９６−２５６℃の範囲であり、粘
度が２５℃で１．７ｃＳｔである芳香族溶剤 Ｇ）０．５部の、軽鉱油中の５０％溶液として供給され
るテトラプロペニルコハク酸。
【００９３】この濃厚液をガソリンと、１０００バーレ
ル当たり１５０ポンド（ｐｔｂ）の濃度でブレンドす
る。
【００９４】実施例５ １８０ｐｔｂの添加剤濃厚液をガソリン混合物中で用い
る以外は実施例４に示した成分のそれぞれを用いて実施
例４を繰り返す。
【００９５】実施例６ ２２５ｐｔｂの添加剤濃厚液をガソリン混合物中で用い
る以外は実施例４に示した成分のそれぞれを用いて実施
例４を繰り返す。
【００９６】実施例７ 以下の成分から燃料添加剤濃厚液を調製する： Ａ）６０部の、酸価数が１．１のポリイソブテニルコハ
ク酸無水物（マレイン酸無水物と数平均分子量が９５０
のポリイソブテンの反応により製造）とトリエチレンテ
トラミンに近い市販の混合物をそれぞれ２：１のモル比
で反応させて形成された洗剤／分散剤 Ｂ）１４０部の、数平均分子量が約１５００−約２００
０の範囲のポリオキシアルキレン化合物 Ｃ）１４部のメチルシクロペンタジエニルマンガントリ
カルボニル Ｄ）２部の、７５パーセントの２，６−ジ−ｔｅｒｔ−
ブチルフェノール、１０−１５パーセントの２，４，６
−トリ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール及び１５−１０パ
ーセントの２−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールを再少量含
む５部のｔｅｒｔ−ブチル化フェノール酸化防止剤混合
物 Ｅ）３．４部の、アルキルベンゼン中にポリオキシアル
キレングリコール及びオキシアルキル化アルキルフェノ
ール性樹脂を含む乳化破壊剤混合物（ＴＯＬＡＤR９３
０８） Ｆ）４８部の芳香族１５０溶剤 この濃厚液をガソリン及びジーゼル燃料と、１０００バ
ーレル当たり２５０ポンド（ｐｔｂ）の濃度でブレンド
する。
【００９７】実施例８ 以下の成分から燃料添加剤濃厚液を調製する： Ａ）１３５部の、酸価数が１．１のポリイソブテニルコ
ハク酸無水物（マレイン酸無水物と数平均分子量が９５
０のポリイソブテンの反応により製造）とトリエチレン
テトラミンに近い市販の混合物をそれぞれ２：１のモル
比で反応させて形成された洗剤／分散剤 Ｂ１）１３５部のＷｉｔｃｏ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ
４０５３−Ｈｅａｖｙのナフテン鉱油 Ｂ２）６７．５部の、１−デセンのオリゴマー化及びオ
リゴマーの接触水添により形成された１０ｃＳｔ水素化
ＰＡＯ Ｂ３）６７．５部のポリオキシアルキレン化合物（ポリ
グリコール１２００；Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ Ｃ
ｏ．） Ｃ）３１．５部のメチルシクロペンタジエニルマンガン
トリカルボニル Ｄ）３０部の、Ｎ，Ｎ’−ジ−ｓｅｃ−ブチル−ｐ−フ
ェニレンジアミン１５部、及び７５パーセントの２，６
−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、１０−１５パーセ
ントの２，４，６−トリ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール
及び１５−１０パーセントの２−ｔｅｒｔ−ブチルフェ
ノールを再少量含む１５部のｔｅｒｔ−ブチル化フェノ
ール酸化防止剤混合物の混合物 Ｅ）アルキルベンゼン中にアルキルアリールスルホネー
ト、ポリオキシアルキレングリコール及びオキシアルキ
ル化アルキルフェノール性樹脂を含む乳化破壊剤混合物
（ＴＯＬＡＤR２８６Ｋ） Ｆ）１２０部の、沸点が１９６−２５６℃の範囲であ
り、粘度が２５℃で１．７ｃＳｔである芳香族溶剤 Ｇ）５部のアスファルト酸、Ｎ−（３−カルボニル−１
−オキソ−２−プロペニル）−Ｎ−オクタデシル−ビス
（２−メチルプロピル）エステルこの濃厚液をガソリン
及びジーゼル燃料と４００、８００、１２００及び２０
００ｐｐｍの濃度でブレンドする。
【００９８】実施例９ 成分Ｇ）を省略する以外は実施例８を繰り返す。
【００９９】実施例１０ １５０部の成分Ａ）及び１０５部の成分Ｆ）を用いる以
外は実施例８に示した各成分を用いて実施例８を繰り返
す。
【０１００】実施例１１ 成分Ａ）として１３５部の、酸価数が１．２のポリイソ
ブテニルコハク酸無水物（マレイン酸無水物と数平均分
子量が７５０のポリイソブテンの反応により形成）とト
リエチレントリアミンをそれぞれ１．８：１のモル比で
反応させて形成した洗剤／分散剤を用い、実施例８を繰
り返す。
【０１０１】実施例１２ 成分Ａ）として１３５部の、酸価数が１．０のポリイソ
ブテニルコハク酸無水物（マレイン酸無水物と数平均分
子量が１２００のポリイソブテンの反応により形成）と
トリエチレントリアミンをそれぞれ２．２：１のモル比
で反応させて形成した洗剤／分散剤を用い、実施例８を
繰り返す。
【０１０２】実施例１３ 以下の変更をして実施例８を繰り返す：成分Ａ）は５２
０部の５００Ｓｏｌｖｅｎｔ Ｎｅｕｔｒａｌ Ｏｉｌ
と混合させた１７０部の洗剤／分散剤であり、洗剤分散
剤の形成に用いたポリイソブテニルコハク酸無水物の酸
価数は０．９であり、６５部の成分Ｆ）を用いる。
【０１０３】実施例１４ 成分Ｃ）をエチルシクロペンタジエニルマンガントリカ
ルボニルとする以外は実施例１−１３を繰り返す。
【０１０４】実施例１５ 成分Ｃ）をインデニルマンガントリカルボニル（マンガ
ンに基づいて同重量で用いる）とする以外は実施例１−
１３を繰り返す。
【０１０５】実施例１６ 成分Ｂ２）を同量の１０ｃＳｔ水素化ＰＡＯオリゴマー
（ＥＴＨＹＬＦＬＯ１７０オリゴマー；Ｅｔｈｙｌ Ｃ
ｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ）に置換して実施例１−３を繰り
返す。
【０１０６】実施例１７ 成分Ｂ２）が６７．５部の、１−デセンから製造した１
０ｃＳｔ非水素化ＰＡＯである以外は実施例８−１３を
繰り返す。
【０１０７】上記の実施例からわかる通り、本発明の燃
料組成物及び燃料添加剤濃厚液中に他の種類の添加剤、
例えば酸化防止剤、乳化破壊剤、腐食防止剤、芳香族溶
剤及び希釈油を含むのが好ましい。
【０１０８】酸化防止剤 酸化防止剤としての使用が知
られている種々の化合物を本発明の実行において用いる
ことができる。これらには数ある中でフェノール性酸化
防止剤、アミン酸化防止剤、硫化酸化防止剤及び有機ホ
スファイトが含まれる。最高の結果を得るために酸化防
止剤は主に、又は完全に（１）ヒンダード フェノール
酸化防止剤、例えば２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェ
ノール、４−メチル−２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフ
ェノール、２，４−ジメチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフ
ェノール、４，４’−メチレンビス（２，６−ジ−ｔｅ
ｒｔ−ブチルフェノール）、及び混合メチレン架橋ポリ
アルキルフェノール又は（２）芳香族アミン酸化防止
剤、例えばシクロアルキル−ジ−低級アルキルアミン又
はフェニレンジアミンのいずれか、あるいはこのような
フェノール性酸化防止剤の１つか又はそれ以上とこのよ
うなアミン酸化防止剤の１つか又はそれ以上の組み合わ
せを含まなければならない。本発明の実行において用い
るのが特に好ましいのは、ｔｅｒｔ−ブチルフェノー
ル、例えば２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、
２，４，６−トリ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール及びｏ
−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、例えばＥＴＨＹＬR酸
化防止剤７３３又はＥＴＨＹＬR酸化防止剤７３８など
の組み合わせである。Ｎ，Ｎ’−ジ−低級アルキルフェ
ニレンジアミン、例えばＮ，Ｎ’−ジ−ｓｅｃ−ブチル
−ｐ−フェニレンジアミン及びその類似体、ならびにそ
のようなフェニレンジアミンとそのようなｔｅｒｔ−ブ
チルフェノールの組み合わせも有用である。
【０１０９】乳化破壊剤 例えば有機スルホネート、ポ
リオキシアルキレングリコール、オキシアルキル化フェ
ノール性樹脂及び類似の材料を含む多様な乳化破壊剤を
本発明の実行で用いるために入手することができる。特
に好ましいのは、アルキルアリールスルホネート、ポリ
オキシアルキレングリコール及びオキシアルキル化アル
キルフェノール性樹脂の混合物、例えばＰｅｔｒｏｌｉ
ｔｅ ＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎからＴＯＬＡＤ商標で商
業的に入手可能なものである。ＴＯＬＡＤ２８６Ｋと同
定されるそのような有標製品のひとつは、アルキルベン
ゼンを含む溶剤に溶解したこれらの成分の混合物である
と理解される。この製品が本発明の組成物で用いるのに
有効であることが見いだされた。関連製品としてＴＯＬ
ＡＤ２８６も適している。この場合製品は明らかに同種
の活性成分を重質芳香族ナフサ及びイソプロパノールか
ら成る溶剤中に溶解して含む。しかし他の既知の乳化破
壊剤を用いることもできる。
【０１１０】希釈油 本発明の組成物のこの成分は、実
際の作用条件の間に通常遭遇するほとんどの温度で相溶
性を保持し、製品混合物を凝集物の液体状態に保つ目的
に役立つ限り、多様に変化させることができる。従って
適した粘度であり、他の成分の互いの相溶性を確実にす
る炭化水素、アルコール及びエステルなどの材料を用い
ることができる。希釈剤は炭化水素が好ましく、さらに
特定すると芳香族炭化水素が好ましい。最高の結果を得
るために、希釈油は沸点が１９０−２６０℃の範囲であ
り、粘度が２５℃にて１．５−１．９ｃＳｔの芳香族溶
剤が最も好ましい。
【０１１１】腐食防止剤 この場合も、本発明の実行に
おける腐食防止剤として用いるために多様な材料が入手
可能である。かくしてタル油脂肪酸、オレイン酸又はリ
ノレン酸から製造したもののような二量体及び三量体酸
を用いることができる。この種の製品は現在、種々の商
業的供給源から入手可能であり、例えば二量体及び三量
体酸はＨｕｍｋｏ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｄｉｖｉｓｉｏ
ｎ ｏｆ ＷｉｔｃｏＣｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｒｐｏｒ
ａｔｉｏｎによりＨＹＳＴＲＥＮＥ商標で、及びＥｍｅ
ｒｙ ＣｈｅｍｉｃａｌｓによりＥＭＰＯＬ商標で販売
されている。本発明の実行において用いる場合に有用な
他の種類の腐食防止剤は、アルケニルコハク酸及びアル
ケニルコハク酸無水物腐食防止剤、例えばテトラプロペ
ニルコハク酸、テトラプロペニルコハク酸無水物、テト
ラデセニルコハク酸、テトラデセニルコハク酸無水物、
ヘキサデセニルコハク酸及びヘキサデセニルコハク酸無
水物である。アルケニル基の炭素数が８−２４のアルケ
ニルコハク酸とポリグリコールなどのアルコールとの半
エステルも有用である。好ましい材料はアミノコハク酸
又はその誘導体であり、式
【０１１２】
【化７】
【０１１３】［式中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ5、Ｒ6及びＲ7はそ
れぞれ独立して水素原子又は炭素数が１−３０のヒドロ
カルビル基であり、Ｒ3及びＲ4のそれぞれは独立して水
素原子又は炭素数が１−３０のヒドロカルビル基、ある
いは炭素数が１−３０のアシル基である］で表される。
【０１１４】基Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6及びＲ7
は、ヒドロカルビル基の形態である場合例えばアルキ
ル、シクロアルキル又は芳香族含有基であることができ
る。Ｒ1及びＲ5は同一又は異なり炭素数が１−２０の直
鎖状もしくは分枝鎖状炭化水素基であることが好まし
い。Ｒ1及びＲ5は炭素数が３−６の飽和炭化水素基であ
ることが最も好ましい。Ｒ2、Ｒ3又はＲ4のいずれか、
Ｒ6及びＲ7は、炭素化水素基の形態である場合、同一又
は異なり直鎖状もしくは分枝鎖状飽和炭化水素基である
ことが好ましい。Ｒ1及びＲ5が同一又は異なり炭素数が
３−６のアルキル基であり、Ｒ2が水素原子であり、Ｒ3
又はＲ4のいずれかが炭素数が１５−２０のアルキル基
又は炭素数が２−１０の飽和又は不飽和カルボン酸から
誘導されたアシル基であるアミノコハク酸のジアルキル
エステルの使用が好ましい。
【０１１５】最も好ましいのは、上式においてＲ1及び
Ｒ5がイソブチルであり、Ｒ2が水素原子であり、Ｒ3が
オクタデシル及び／又はオクタデセニルであり、Ｒ4が
３−カルボキシ−１−オキソ−２−プロペニルであるア
ミノコハク酸のジアルキルエステルである。そのような
エステルにおいてＲ6及びＲ7は水素原子であることが最
も好ましい。
【０１１６】本発明の添加剤濃厚液及び蒸留燃料中で用
いる種々の補足的成分の相対的割合は、合理的な範囲内
で変えることができる。しかし最高の結果を得るため
に、これらの組成物は組成物中に存在する洗剤／分散剤
の１００重量部当たり５−３５重量部（好ましくは１５
−２５重量部）の酸化防止剤、２−２０重量部（好まし
くは３−１２重量部）の乳化破壊剤、及び１−１０重量
部（好ましくは２−５重量部）の腐食防止剤を含むべき
である。希釈油（相溶剤油）はかなりの限度内で、例え
ば洗剤／分散剤の１００重量部当たり５−１５重量部で
変えることができる。上記の通り洗剤／分散剤は補足的
希釈剤又は溶剤の存在下で製造することができ、あるい
は取り扱い易さを向上させるために製造後に洗剤／分散
剤にそれらを加えることができる。従って濃厚液及び燃
料は、洗剤／分散剤１００重量部当たり０−４００、好
ましくは１００−３００部の補足的溶剤油も含むことが
できる。
【０１１７】上記の本発明の添加剤組成物はガソリン中
で用いるのが好ましいが、中温蒸留燃料、特にジーゼル
燃料及びガスタービンエンジンのための燃料中での使用
にも適している。そのような燃料の性質は当該技術にお
ける熟練者に（及び当該技術に熟練でない多くの人にさ
え）周知であり、さらに言及する必要がない。もちろん
ベース燃料は普通に用いられる他の成分、例えば冷温起
動助剤（ｃｏｌｄ ｓｔａｒｔｉｎｇ ａｉｄ）、金属
不活性化剤、セタン価向上剤（ｃｅｔａｎｅｉｍｐｒｏ
ｖｅｒ）及びエミッション制御添加剤を含むことができ
ると理解するべきである。さらにベース燃料は酸化物、
例えばメタノール、エタノール及び／又は他のアルコー
ル、メチルｔｅｒｔ−ブチルエーテル、メチルｔｅｒｔ
−アミルエーテル及び／又は他のエーテル、ならびに他
の適した酸素−含有物質を含むことができる。
【０１１８】燃料−可溶性非環状ヒドロカルビル−置換
ポリアミン及びその製造法は、例えばＵ．Ｓ．特許番号
３，４３８，７５７；３，４５４，５５５；３，５７
４，５７６；３，６７１，５１１；３，７４６，５２
０；３，８４４，９５８；３，８５２，２５８；３，８
６４，０９８；３，８７６，７０４；３，８８４，６４
７；３，８９８，０５６；３，９３１，０２４；３，９
５０，４２６；３，９６０，５１５；４，０２２，５８
９；４，０３９，３００；４，１６８，２４２；４，８
３２，７０２；４，８７７，４１６；５，０２８，６６
６；５，０３４，４７１；ＰＣＴ出願中の１９８６年９
月２５日公開のＷＯ ８６／０５５０１；１９８８年６
月２日公開のＷＯ ８８／０３９３１；及び１９９０年
９月７日公開のＷＯ ９０／１００５１；ＥＰ特許番号
２４４，６１６Ｂ１；及びＥＰＯ公開番号３８２，４０
５；３８４，０８６；及び３８９，７２２に記載されて
いる。この種の好ましい成分は、エチレンジアミン、ジ
エチレントリアミン、ヘキサメチレンジアミン、トリエ
チレンテトラミン及びＮ−（２−アミノエチル）エタノ
ールアミンなどの脂肪族ポリアミンから誘導された燃料
−可溶性ポリイソブテニルポリアミンである。
【０１１９】典型的調製ポリイソブテニルポリアミンは
ＬｕｂｒｉｚｏｌR８１９５添加剤である。製造者によ
るとこの製品は窒素含有率が０．３１重量％であり、Ｔ
ＢＮが１２．２であり、比重が１５．６℃にて０．８８
２であり、４０℃における粘度が３５．２ｃＳｔであ
り、１００℃における粘度が７．４ｃＳｔであり、ＰＭ
ＣＣフラッシュ点が４１℃であり、硫酸塩灰分を与えな
い。
【０１２０】本発明の主たる特徴及び態様は以下の通り
である。
【０１２１】１．燃料添加剤組成物において、 ｉ）（ａ）長鎖脂肪族炭化水素−置換ジカルボン酸又は
それらの無水物の燃料−可溶性塩、アミド、イミド、オ
キサゾリン及びエステル又はそれらの混合物、（ｂ）直
接それに結合しているポリアミンを持つ長鎖脂肪族炭化
水素、及び（ｃ）長鎖脂肪族炭化水素−置換フェノール
とアルデヒド及びアミンの縮合により形成されたマンニ
ッヒ縮合生成物から成る群より選ばれ、ここで（ａ）、
（ｂ）及び（ｃ）中の長鎖炭化水素基は少なくとも１個
のＣ2−Ｃ10モノオレフィンのポリマーであり、該ポリ
マーの数平均分子量は少なくとも約３００である少なく
とも１種類の燃料−可溶性洗剤／分散剤； ｉｉ）少なくとも１種類の遷移金属の燃料−可溶性シク
ロペンタジエニル錯体；及び ｉｉｉ）少なくとも１種類の燃料−可溶性液体キャリヤ
ーを含むことを特徴とする組成物。
【０１２２】２．（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）における該
長鎖炭化水素基が少なくとも１種類のＣ3−Ｃ4モノオレ
フィンのポリマーであり、該数平均分子量が少なくとも
約７００である、第１項に記載の組成物。
【０１２３】３．該洗剤／分散剤がヒドロカルビルポリ
アミン又はポリオキシアルキレンポリアミンのコハク酸
イミドである、第１項に記載の組成物。
【０１２４】４．該洗剤／分散剤がポリイソブテニルポ
リアミンである、第１項に記載の組成物。
【０１２５】５．該洗剤／分散剤が、（１）アルキル基
の数平均分子量が６００−３０００である高分子量硫黄
−非含有アルキル−置換ヒドロキシ芳香族化合物、
（２）少なくとも１個の活性水素原子を有するアミノ基
を含むポリアミン、及び（３）ホルムアルデヒド、又は
ホルムアルデヒド−形成試薬の、反応物のモル比
（１）：（２）：（３）が１：０．１−１０：０．１−
１０の縮合生成物である、第１項に記載の組成物。
【０１２６】６．該遷移金属が鉄又はマンガンである、
第１項に記載の組成物。
【０１２７】７．該液体キャリヤーが： １）粘度指数が約９０以下であり、本明細書中に記載の
試験法により決定した揮発度が５０％か又はそれ以下で
ある鉱油、 ２）本明細書中に記載の試験法により決定した揮発度が
５０％か又はそれ以下である水素化又は非水素化ポリ−
α−オレフィンオリゴマー、 ３）分子量が約１５００以上のポリオキシアルキレン化
合物、 ４）粘度が４０℃にて３００ＳＵＳ−７００ＳＵＳの範
囲であるパラフィンベース鉱油、及び ５）１）、２）、３）及び４）のいずれか２つ又はいず
れか３つあるいは４つすべての混合物から成る群より選
ばれる、第２項に記載の組成物。
【０１２８】８．少量ではあるが有効量の ａ）少なくとも１種類の燃料−可溶性酸化防止剤、又は ｂ）少なくとも１種類の燃料−可溶性乳化破壊剤、又は ｃ）少なくとも１種類の錆又は腐食防止剤、又は ｄ）ａ）、ｂ）及びｃ）のいずれか２つ又は３つすべて
の組み合わせをさらに含む、第１項に記載の組成物。
【０１２９】９．内燃機関のための燃料組成物におい
て、該燃料組成物が主要量の液体炭化水素性蒸留燃料及
び付着物抑制量の ｉ）（ａ）長鎖脂肪族炭化水素−置換ジカルボン酸又は
それらの無水物の燃料−可溶性塩、アミド、イミド、オ
キサゾリン及びエステル又はそれらの混合物、（ｂ）直
接それに結合しているポリアミンを持つ長鎖脂肪族炭化
水素、及び（ｃ）長鎖脂肪族炭化水素−置換フェノール
とアルデヒド及びアミンの縮合により形成されたマンニ
ッヒ縮合生成物から成る群より選ばれ、ここで（ａ）、
（ｂ）及び（ｃ）中の長鎖炭化水素基は少なくとも１個
のＣ2−Ｃ10モノオレフィンのポリマーであり、該ポリ
マーの数平均分子量は少なくとも約３００である少なく
とも１種類の燃料−可溶性洗剤／分散剤； ｉｉ）少なくとも１種類の遷移金属の燃料−可溶性シク
ロペンタジエニル錯体；及び ｉｉｉ）少なくとも１種類の燃料−可溶性液体キャリヤ
ーの組み合わせを含むことを特徴とする組成物。
【０１３０】１０．ガソリンで運転される内燃機関にお
ける吸入バルブ付着物を抑制する方法において、その方
法がその燃料として主要量のガソリン−べース燃料及び
付着物抑制量の ｉ）（ａ）長鎖脂肪族炭化水素−置換ジカルボン酸又は
それらの無水物の燃料−可溶性塩、アミド、イミド、オ
キサゾリン及びエステル又はそれらの混合物、（ｂ）直
接それに結合しているポリアミンを持つ長鎖脂肪族炭化
水素、及び（ｃ）長鎖脂肪族炭化水素−置換フェノール
とアルデヒド及びアミンの縮合により形成されたマンニ
ッヒ縮合生成物から成る群より選ばれ、ここで（ａ）、
（ｂ）及び（ｃ）中の長鎖炭化水素基は少なくとも１個
のＣ2−Ｃ10モノオレフィンのポリマーであり、該ポリ
マーの数平均分子量は少なくとも約３００である少なく
とも１種類の燃料−可溶性洗剤／分散剤； ｉｉ）少なくとも１種類の遷移金属の燃料−可溶性シク
ロペンタジエニル錯体；及び ｉｉｉ）少なくとも１種類の燃料−可溶性液体キャリヤ
ーの組み合わせを含む燃料組成物を製造、及び／又は提
供、及び／又は用いることを特徴とする方法。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ドン・ピー・ホールラー アメリカ合衆国バージニア州23113ミドロ シアン・ソーンレイロード1921 (72)発明者 アレクサンダー・エム・カリノウスキ アメリカ合衆国ミズーリ州63109セントル イス・キースプレイス5954

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 燃料添加剤組成物において、 ｉ）（ａ）長鎖脂肪族炭化水素−置換ジカルボン酸又は
    それらの無水物の燃料−可溶性塩、アミド、イミド、オ
    キサゾリン及びエステル又はそれらの混合物、（ｂ）直
    接結合しているポリアミンを持つ長鎖脂肪族炭化水素、
    及び（ｃ）長鎖脂肪族炭化水素−置換フェノールとアル
    デヒド及びアミンの縮合により形成されたマンニッヒ
    （Ｍａｎｎｉｃｈ）縮合生成物から成る群より選ばれ、
    ここで（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）中の長鎖炭化水素基は
    少なくとも１個のＣ2−Ｃ10モノオレフィンのポリマー
    であり、該ポリマーの数平均分子量は少なくとも約３０
    ０である少なくとも１種類の燃料−可溶性洗剤／分散
    剤； ｉｉ）少なくとも１種類の遷移金属の燃料−可溶性シク
    ロペンタジエニル錯体；及び ｉｉｉ）少なくとも１種類の燃料−可溶性液体キャリヤ
    ーを含むことを特徴とする組成物。
  2. 【請求項２】 内燃機関のための燃料組成物において、
    該燃料組成物が主要量の液体炭化水素性蒸留燃料及び付
    着物抑制量の ｉ）（ａ）長鎖脂肪族炭化水素−置換ジカルボン酸又は
    それらの無水物の燃料−可溶性塩、アミド、イミド、オ
    キサゾリン及びエステル又はそれらの混合物、（ｂ）直
    接結合しているポリアミンを持つ長鎖脂肪族炭化水素、
    及び（ｃ）長鎖脂肪族炭化水素−置換フェノールとアル
    デヒド及びアミンの縮合により形成されたマンニッヒ縮
    合生成物から成る群より選ばれ、ここで（ａ）、（ｂ）
    及び（ｃ）中の長鎖炭化水素基は少なくとも１個のＣ2
    −Ｃ10モノオレフィンのポリマーであり、該ポリマーの
    数平均分子量は少なくとも約３００である少なくとも１
    種類の燃料−可溶性洗剤／分散剤； ｉｉ）少なくとも１種類の遷移金属の燃料−可溶性シク
    ロペンタジエニル錯体；及び ｉｉｉ）少なくとも１種類の燃料−可溶性液体キャリヤ
    ーの組み合わせを含むことを特徴とする組成物。
  3. 【請求項３】 ガソリンで運転される内燃機関における
    吸入バルブ付着物を抑制する方法において、その方法が
    その燃料として主要量のガソリン−べース燃料及び付着
    物抑制量の ｉ）（ａ）長鎖脂肪族炭化水素−置換ジカルボン酸又は
    それらの無水物の燃料−可溶性塩、アミド、イミド、オ
    キサゾリン及びエステル又はそれらの混合物、（ｂ）直
    接結合しているポリアミンを持つ長鎖脂肪族炭化水素、
    及び（ｃ）長鎖脂肪族炭化水素−置換フェノールとアル
    デヒド及びアミンの縮合により形成されたマンニッヒ縮
    合生成物から成る群より選ばれ、ここで（ａ）、（ｂ）
    及び（ｃ）中の長鎖炭化水素基は少なくとも１個のＣ2
    −Ｃ10モノオレフィンのポリマーであり、該ポリマーの
    数平均分子量は少なくとも約３００である少なくとも１
    種類の燃料−可溶性洗剤／分散剤； ｉｉ）少なくとも１種類の遷移金属の燃料−可溶性シク
    ロペンタジエニル錯体；及び ｉｉｉ）少なくとも１種類の燃料−可溶性液体キャリヤ
    ーの組み合わせを含む燃料組成物を製造、及び／又は提
    供、及び／又は用いることを特徴とする方法。
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