JPH07201222A - 導電性ペーストとセラミック積層体とセラミック積層体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 セラミック積層体にデラミネーションを生じ
させない導電性ペーストを提供すること、デラミネーシ
ョンを生じないセラミック積層体を提供すること及びそ
のようなセラミック積層体を製造するための方法を提供
すること。 【構成】 導電性ペースト中に内部導体層の膜厚以上の
粒径のセラミック粒子を含有させ、これを用いてセラミ
ック積層体を製造する。得られたセラミック積層体のセ
ラミック層はセラミック粒子によって強固に連結されて
いる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】この発明はセラミック積層体の内
部導体層を形成するための導電性ペーストとこの導電性
ペーストを用いて形成したセラミック積層体とこのセラ
ミック積層体の製造方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】セラミック積層体としては、積層セラミ
ックコンデンサ、積層インダクタ、多層基板又はこれら
を複合化させた電子部品等が知られている。

【０００３】これらのセラミック積層体のうちで、例え
ば、積層セラミックコンデンサは、誘電体層と内部導体
層とが交互に積層され、各誘電体層が内部導体層によっ
て各々挟持されるような構造になっている。ここで、誘
電体層は未焼成の磁器シート（セラミックグリーンシー
ト）を高温で焼成して焼結させたものからなり、内部導
体層は導電性ペーストを高温で焼成して導電性の金属薄
膜としたものからなる。

【０００４】導電性ペーストは、一般に、金属微粉末を
有機バインダ及び有機溶剤によって分散させたものから
なる。ここで、金属微粉末としては、貴金属（Ｐｄ，Ａ
ｇ等）の微粉末または卑金属（Ｎｉ，Ｃｕ等）の微粉末
が使用され、有機バインダとしては、アクリル樹脂、フ
ェノール樹脂、アルキッド樹脂、ロジンエステル、各種
セルロース等が使用され、有機溶剤としては、アルコー
ル系、炭化水素系、エーテル系、エステル系等のものが
使用されている。

【０００５】この導電性ペーストはセラミックグリーン
シートにスクリーン印刷法によって所定パターンで印刷
される。導電性ペーストが所定パターンで印刷されたセ
ラミックグリーンシートは有機溶剤を乾燥させた後、複
数枚が積層・圧着され、サイコロ状に切断された後、１
２００〜１４００℃程度の高温で焼成される。この焼成
により、導電性ペースト中の有機バインダは燃焼・除去
され、金属微粉末は焼結して膜状の内部導体層となる。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】ところで、従来の導電
性ペーストを使用してセラミック積層体を形成した場
合、セラミック層と内部導体層の組成が大幅に異なるの
で、セラミック層と内部導体層との間の結合力が比較的
弱く、焼成の際におけるセラミック層と内部導体層との
膨張・収縮の差からデラミネーションを生ずることがあ
るという問題があった。

【０００７】この発明は、セラミック積層体にデラミネ
ーションを生じさせない導電性ペーストを提供するこ
と、デラミネーションを生じないセラミック積層体を提
供すること及びそのようなセラミック積層体を製造する
ための方法を提供すること目的とする。

【０００８】

【課題を解決するための手段】請求項１に記載された導
電性ペーストは、上記課題を解決するため、金属微粉末
と有機バインダと有機溶剤とを少なくとも含有し、セラ
ミック層の間に内部導体層を挟持させた構造を少なくと
も１以上有するセラミック積層体の該内部導体層を形成
させるための導電性ペーストにおいて、該内部導体層の
膜厚以上の粒径のセラミック粒子を含有させた。

【０００９】また、請求項５に記載されたセラミック積
層体は、上記課題を解決するため、セラミック層の間に
内部導体層を挟持させた構造を少なくとも１以上有する
セラミック積層体において、該内部導体層を介して隣り
合うセラミック層を、該内部導体層を貫通するセラミッ
ク粒子によって連結させた。

【００１０】請求項９に記載されたセラミック積層体の
製造方法は、上記課題を解決するため、金属微粉末を含
有する導電性ペーストからなる未焼成の内部導体層をセ
ラミック層の上に形成させる工程と、該内部導体層の上
に他のセラミック層を積層する工程とを１回以上繰り返
して未焼成のセラミック積層体を形成し、該未焼成のセ
ラミック積層体を焼成することによって焼成したセラミ
ック積層体を得るセラミック積層体の製造方法におい
て、焼成後の内部導体層の膜厚より粒径の大きなセラミ
ック粒子を前記導電性ペーストに含有させた。

【００１１】請求項１３に記載されたセラミック積層体
の製造方法は、上記課題を解決するため、金属微粉末を
含有する導電性ペーストからなる未焼成の内部導体層を
セラミック層の上に形成させる工程と、該未焼成の内部
導体層の上にセラミック粉末をまぶす工程と、該内部導
体層の上に他のセラミック層を積層する工程とを繰り返
して未焼成のセラミック積層体を形成し、該未焼成のセ
ラミック積層体を焼成することによって焼成したセラミ
ック積層体を得るセラミック積層体の製造方法であっ
て、前記セラミック粉末の粒径を焼成後の前記内部導体
層の膜厚より大きくした。

【００１２】ここで、前記セラミック粒子の材料として
は、請求項２，６，１０及び１４に記載したように、前
記セラミック積層体のセラミック層と略同一組成の組成
物が好ましい。

【００１３】また、前記セラミック粒子の粒径は、請求
項３，７，１１及び１５に記載したように、前記セラミ
ック積層体の内部導体層の膜厚の１．０〜３．０倍が好
ましい。セラミック粒子の粒径が内部導体層の膜厚の
１．０倍未満では隣り合うセラミック層を連結すること
ができず、セラミック粒子の粒径が内部導体層の膜厚の
３倍を越えるとセラミック層を形成するグリーンシート
が変形してしまうからである。

【００１４】更に、前記セラミック粒子の含有率は、請
求項４，８，１２及び１６に記載したように、導電性ペ
ースト又は内部導体層に含有される金属微粉末の重量に
対して１〜３０重量部が好ましい。セラミック粒子の含
有率が１重量部未満ではデラミネーション防止の効果が
なく、セラミック粒子の含有率が３０重量部を越えると
内部導体層の連続性が悪化し、容量設計が困難になるか
らである。

【００１５】なお、金属微粉末としては、例えばＰｄ，
Ｐｔ，Ａｇ，Ａｕ等の貴金属の微粉末や、Ｎｉ，Ｃｕ等
の卑金属の微粉末を使用することができる。また、有機
バインダとしては、例えばアクリル樹脂、フェノール樹
脂、アルキッド樹脂、ロジンエステル、各種セルロース
等を挙げることができるが、これらに限定されるもので
はなく、これら以外の有機化合物も使用することができ
る。有機溶剤としてはアルコール系、炭化水素系、エー
テル系、エステル系等の溶剤を使用することができる。

【００１６】また、導電性ペーストには、上述した成分
以外に、添加剤を添加するのが一般的である。添加剤と
しては、ＢａＯ，ＴｉＯ₂ 等の酸化物、セラミック層と
同質のセラミック粉末、有機ベントナイト等を使用する
ことができる。

【００１７】

【作用】請求項１に記載された導電性ペーストは、焼成
後の内部導体層の膜厚以上の粒径のセラミック粒子を含
有しているので、内部導体層を印刷したセラミックグリ
ーンシートを積層・圧着させた場合、セラミック粒子が
内部導体層の表裏面から露出して、この内部導体層を挟
んでいる各セラミック層に食い込み、そして、高温焼成
した場合、このセラミック粒子とセラミック層とが各々
焼結・結合する。

【００１８】また、請求項２に記載された導電性ペース
トは、セラミック層と略同一組成の組成物からなるセラ
ミック粒子を含有しているので、これを用いてセラミッ
ク積層体を製造した場合、セラミック積層体の電気的特
性がこのセラミック粒子によって影響され難い。

【００１９】また、請求項３に記載された導電性ペース
トは、内部導体層の膜厚の１．３〜３．０倍の粒径のセ
ラミック粒子を含有しているので、これを用いてセラミ
ック積層体を製造した場合、隣り合うセラミック層がそ
の間に挟んでいるセラミック粒子によって強固に連結さ
れる。

【００２０】また、請求項４に記載された導電性ペース
トは、前記セラミック粒子の含有率が金属微粉末の重量
に対して１〜３０重量部としたので、これを用いてセラ
ミック積層体を製造した場合、隣り合うセラミック層が
その間に挟んでいるセラミック粒子によって強固に連結
される。

【００２１】また、請求項５に記載されたセラミック積
層体は、内部導体層を介して隣り合うセラミック層が、
該内部導体層を貫通するセラミック粒子によって連結さ
せられているので、応力が局部的に作用しても内部導体
層を介して隣り合うセラミック層が離れ難い。

【００２２】また、請求項６に記載されたセラミック積
層体は、セラミック層を連結するセラミック粒子とし
て、セラミック層と略同一組成の組成物を使用している
ので、セラミック積層体の電気的特性がセラミック粒子
によって影響され難い。

【００２３】また、請求項７に記載されたセラミック積
層体は、隣り合うセラミック層を連結させている前記セ
ラミック粒子の粒径を、内部導体層の膜厚の１．３〜
３．０倍としたので、隣り合うセラミック層がその間に
挟んでいるセラミック粒子によって強固に連結される。

【００２４】また、請求項８に記載されたセラミック積
層体は、隣り合うセラミック層を連結させている前記セ
ラミック粒子の含有率が前記内部導体層に含有される金
属微粉末の重量に対して１〜３０重量部としたので、隣
り合うセラミック層が強固に連結される。

【００２５】また、請求項９に記載されたセラミック積
層体の製造方法は、焼成後の内部導体層の膜厚以上の粒
径のセラミック粒子を含有している導電性ペーストを使
用して内部導体層を形成しているので、内部導体層を印
刷したセラミックグリーンシートを積層・圧着させた場
合、セラミック粒子が内部導体層の表裏面から露出し
て、この内部導体層を挟んでいる各セラミック層に食い
込み、そして、高温焼成した場合、このセラミック粒子
とセラミック層とが各々焼結・結合する。

【００２６】また、請求項１０に記載されたセラミック
積層体の製造方法は、セラミック層と略同一組成の組成
物からなるセラミック粒子を含有している導電性ペース
トを使用しているので、これを用いてセラミック積層体
を製造した場合、セラミック積層体の電気的特性がセラ
ミック粒子によって影響され難い。

【００２７】また、請求項１１に記載されたセラミック
積層体の製造方法は、内部導体層の膜厚の１．３〜３．
０倍の粒径のセラミック粒子を含有している導電性ペー
ストを使用しているので、これを用いてセラミック積層
体を製造した場合、隣り合うセラミック層がその間に挟
んでいるセラミック粒子によって強固に連結される。

【００２８】また、請求項１２に記載されたセラミック
積層体の製造方法は、セラミック粒子の含有率が金属微
粉末の重量に対して１〜３０重量部とした導電性ペース
トを使用しているので、これを用いてセラミック積層体
を製造した場合、隣り合うセラミック層がその間に挟ん
でいるセラミック粒子によって強固に連結される。

【００２９】また、請求項１３に記載されたセラミック
積層体の製造方法は、内部導体層の上に他のセラミック
層を積層させる前に、未焼成の内部導体層の上に焼成後
の内部導体層の膜厚より大きい粒径のセラミック粉末を
まぶすので、内部導体層を印刷したセラミックグリーン
シートを積層・圧着させた場合、セラミック粒子が内部
導体層を貫通し、この内部導体層を挟んでいる各セラミ
ック層に食い込み、そして、高温焼成した場合、このセ
ラミック粒子とセラミック層とが各々焼結・結合する。

【００３０】また、請求項１４に記載されたセラミック
積層体の製造方法は、セラミック層と略同一組成の組成
物からなるセラミック粒子を使用しているので、これを
用いてセラミック積層体を製造した場合、セラミック積
層体の電気的特性がセラミック粒子によって影響され難
い。

【００３１】また、請求項１５に記載されたセラミック
積層体の製造方法は、内部導体層の膜厚の１．３〜３．
０倍の粒径のセラミック粒子を使用しているので、これ
を用いてセラミック積層体を製造した場合、隣り合うセ
ラミック層がその間に挟んでいるセラミック粒子によっ
て強固に連結される。

【００３２】また、請求項１６に記載されたセラミック
積層体の製造方法は、セラミック粒子の使用量を導電性
ペースト中に含まれる金属微粉末の重量に対して１〜３
０重量部としたので、これを用いてセラミック積層体を
製造した場合、隣り合うセラミック層がその間に挟んで
いるセラミック粒子によって強固に連結される。

【００３３】

【実施例】

実施例１ まず、誘電体層用として形成したチタン酸バリウム系の
セラミック材料を用いて粒径３μｍのセラミック粒子を
調製した。そして、このセラミック粒子（１０重量
部）、Ｐｄ粉末（５０重量部）、エチルセルロース（４
重量部）、ブチルカルビトール（７０重量部）を３本ロ
ールミルに入れ、充分に混練して内部導体層用の導電性
ペーストを作製した。

【００３４】次に、この導電性ペーストのパターンを誘
電体層用として形成したチタン酸バリウム系のセラミッ
クグリーンシートにスクリーン印刷法で印刷した。そし
て、導電性ペーストが乾燥した後、このセラミックグリ
ーンシートを５０層積層し、加圧・圧着し、サイコロ状
に裁断し、これを焼成炉で焼成し、外部電極を焼き付け
て積層セラミックコンデンサを形成した。

【００３５】次に、この積層セラミックコンデンサにつ
いて、その静電容量（μＦ）を調べた。結果は、表１の
試料番号１に示す通りとなった。また、この積層セラミ
ックコンデンサを内部導体層面に垂直な面で切断して鏡
面研磨し、光学顕微鏡で観察して、積層セラミックコン
デンサ１００個中のデラミネーションの数を調べた。結
果は、表１の試料番号１に示す通りとなった。

【００３６】比較例１ セラミック粒子を添加しなかった点を除いて実施例１と
同一の条件で導電性ペーストを調製し、実施例１と同一
の条件で積層セラミックコンデンサを作成し、その静電
容量（μＦ）及び積層磁器コンデンサ１００個中におけ
るデラミネーションの数を調べた。結果は、表１の試料
番号２に示す通りとなった。

【００３７】

【表１】

【００３８】実施例２ セラミック粒子の粒径を１．０μｍ〜５．０μｍの範囲
で変化させた点を除いて実施例１と同一の条件で導電性
ペーストを調製し、実施例１と同一の条件で積層セラミ
ックコンデンサを作成した。この積層セラミックコンデ
ンサの内部導体層の膜厚は２．０μｍであった。そし
て、この積層セラミックコンデンサの静電容量（μＦ）
及び積層磁器コンデンサ１００個中におけるデラミネー
ションの数を調べたところ、表２に示す通りとなった。

【００３９】

【表２】

【００４０】なお、上記実施例は積層セラミックコンデ
ンサについて述べたが、これに限らず、積層インダク
タ、多層基板又はこれらを複合化させた電子部品にも応
用が可能である。

【００４１】

【発明の効果】請求項１に記載の発明によれば、内部導
体層パターンを印刷したセラミックグリーンシートを積
層・圧着させた場合、セラミック粒子が内部導体層パタ
ーンの表裏面から露出して、この内部導体層パターンを
挟んでいる各セラミック層に食い込み、高温焼成した場
合、このセラミック粒子と前記各セラミック層とが各々
焼結・結合し、隣り合うセラミック層がセラミック粒子
により強固に連結された状態になるので、デラミネーシ
ョンを生じ難いセラミック積層体を得ることができると
いう効果がある。

【００４２】また、請求項２に記載の発明によれば、セ
ラミック積層体の電気的特性がセラミック粒子によって
影響され難いので、電気的特性の良好なセラミック積層
体を得ることができるという効果がある。

【００４３】また、請求項３に記載の発明によれば、隣
り合うセラミック層がセラミック粒子によって強固に連
結されるので、デラミネーションが更に発生し難いセラ
ミック積層体を得ることができるという効果がある。

【００４４】また、請求項４に記載の発明によれば、隣
り合うセラミック層がセラミック粒子により強固に連結
させられているので、デラミネーションが更に生じ難い
セラミック積層体を得ることができるという効果があ
る。

【００４５】また、請求項５に記載の発明によれば、内
部導体層を介して隣り合うセラミック層が、該内部導体
層を貫通するセラミック粒子によって強固に連結させら
れ、応力が局部的に作用しても内部導体層を介して隣り
合うセラミック層が離れ難いので、デラミネーションを
生じ難いセラミック積層体を得ることができるという効
果がある。

【００４６】また、請求項６に記載の発明によれば、セ
ラミック積層体の電気的特性がセラミック粒子によって
影響され難いので、電気的特性の良好なセラミック積層
体を得ることができるという効果がある。

【００４７】また、請求項７に記載の発明によれば、隣
り合うセラミック層がセラミック粒子によって強固に連
結されるので、デラミネーションが更に生じ難いセラミ
ック積層体を得ることができるという効果がある。

【００４８】また、請求項８に記載の発明によれば、隣
り合うセラミック層がセラミック粒子により強固に連結
させられているので、デラミネーションを更に生じ難い
セラミック積層体を得ることができるという効果があ
る。

【００４９】また、請求項９に記載された発明は、内部
導体層を印刷したセラミックグリーンシートを積層・圧
着させた場合、セラミック粒子が内部導体層の表裏面か
ら露出して、この内部導体層を挟んでいる各セラミック
層に食い込み、そして、高温焼成した場合、このセラミ
ック粒子とセラミック層とが各々焼結・結合するので、
隣り合うセラミック層がセラミック粒子により強固に連
結させられた、デラミネーションを生じ難いセラミック
積層体を得ることができるという効果がある。

【００５０】また、請求項１０に記載されたセラミック
積層体の製造方法は、セラミック層と略同一組成の組成
物からなるセラミック粒子を含有している導電性ペース
トを使用しているので、これを用いてセラミック積層体
を製造した場合、セラミック積層体の電気的特性がセラ
ミック粒子によって影響され難いという効果がある。

【００５１】また、請求項１１に記載されたセラミック
積層体の製造方法は、内部導体層の膜厚の１．３〜３．
０倍の粒径のセラミック粒子を含有している導電性ペー
ストを使用しているので、これを用いてセラミック積層
体を製造した場合、隣り合うセラミック層がその間に挟
んでいるセラミック粒子によって強固に連結されるとい
う効果がある。

【００５２】また、請求項１２に記載されたセラミック
積層体の製造方法は、セラミック粒子の含有率が金属微
粉末の重量に対して１〜３０重量部とした導電性ペース
トを使用しているので、これを用いてセラミック積層体
を製造した場合、隣り合うセラミック層がその間に挟ん
でいるセラミック粒子によって強固に連結されるので、
デラミネーションを生じない積層体を得ることができる
という効果がある。

【００５３】また、請求項１３に記載されたセラミック
積層体の製造方法は、内部導体層を印刷したセラミック
グリーンシートを積層・圧着させた場合、セラミック粒
子が内部導体層を貫通し、この内部導体層を挟んでいる
各セラミック層に食い込み、そして、高温焼成した場
合、このセラミック粒子とセラミック層とが各々焼結・
結合するので、デラミネーションを生じ難いセラミック
積層体を得ることができるという効果がある。

【００５４】また、請求項１３に記載されたセラミック
積層体の製造方法は、導電性ペーストを印刷した後から
セラミック粒子を加えるので、導電性ペーストの印刷性
を犠牲にしなくてすむという効果がある。

【００５５】また、請求項１４に記載されたセラミック
積層体の製造方法は、セラミック層と略同一組成の組成
物からなるセラミック粒子を使用しているので、セラミ
ック積層体の電気的特性がセラミック粒子によって影響
され難いセラミック積層体を得ることができる。

【００５６】また、請求項１５に記載されたセラミック
積層体の製造方法は、内部導体層の膜厚の１．３〜３．
０倍の粒径のセラミック粒子を使用しているので、隣り
合うセラミック層がその間に挟んでいるセラミック粒子
によって強固に連結される。

【００５７】また、請求項１６に記載されたセラミック
積層体の製造方法は、セラミック粒子の使用量を導電性
ペースト中に含まれる金属微粉末の重量に対して１〜３
０重量部としたので、隣り合うセラミック層がその間に
挟んでいるセラミック粒子によって強固に連結される。

Claims (16)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 金属微粉末と有機バインダと有機溶剤と
   を少なくとも含有し、セラミック層の間に内部導体層を
   挟持させた構造を少なくとも１以上有するセラミック積
   層体の該内部導体層を形成させるための導電性ペースト
   において、該内部導体層の膜厚以上の粒径のセラミック
   粒子を含有させたことを特徴とする導電性ペースト。
2. 【請求項２】 前記セラミック粒子が前記セラミック積
   層体のセラミック層と略同一組成の組成物からなること
   を特徴とする請求項１記載の導電性ペースト。
3. 【請求項３】 前記セラミック粒子の粒径が焼成後の前
   記内部導体層の膜厚の１．０〜３．０倍であることを特
   徴とする請求項１又は２記載の導電性ペースト。
4. 【請求項４】 前記セラミック粒子の含有量が前記金属
   微粉末の重量の１〜３０重量部であることを特徴とする
   請求項１〜３記載の導電性ペースト。
5. 【請求項５】 セラミック層の間に内部導体層を挟持さ
   せた構造を少なくとも１以上有するセラミック積層体に
   おいて、該内部導体層を介して隣り合うセラミック層
   を、該内部導体層を貫通するセラミック粒子によって連
   結させたことを特徴とするセラミック積層体。
6. 【請求項６】 前記セラミック粒子が前記セラミック積
   層体のセラミック層と略同一組成の組成物からなること
   を特徴とする請求項５記載のセラミック積層体。
7. 【請求項７】 前記セラミック粒子の粒径が前記内部導
   体層の膜厚の１．０〜３．０倍であることを特徴とする
   請求項５又は６記載のセラミック積層体。
8. 【請求項８】 前記セラミック粒子の含有量が前記内部
   導体層に含有されている金属微粉末の重量の１〜３０重
   量部であることを特徴とする請求項５〜７記載のセラミ
   ック積層体。
9. 【請求項９】 金属微粉末を含有する導電性ペーストか
   らなる未焼成の内部導体層をセラミック層の上に形成さ
   せる工程と、該内部導体層の上に他のセラミック層を積
   層する工程とを１回以上繰り返して未焼成のセラミック
   積層体を形成し、該未焼成のセラミック積層体を焼成す
   ることによって焼成したセラミック積層体を得るセラミ
   ック積層体の製造方法において、焼成後の内部導体層の
   膜厚より粒径の大きなセラミック粒子を前記導電性ペー
   ストに含有させたことを特徴とするセラミック積層体の
   製造方法。
10. 【請求項１０】 前記セラミック粒子が前記セラミック
    積層体のセラミック層と略同一組成の組成物からなるこ
    とを特徴とする請求項９記載のセラミック積層体の製造
    方法。
11. 【請求項１１】 前記セラミック粒子の粒径が焼成後の
    前記内部導体層の膜厚の１．０〜３．０倍であることを
    特徴とする請求項９又は１０記載のセラミック積層体の
    製造方法。
12. 【請求項１２】 前記セラミック粒子の含有量が前記導
    電性ペーストに含有されている金属微粉末の重量の１〜
    ３０重量部であることを特徴とする請求項９〜１１記載
    のセラミック積層体の製造方法。
13. 【請求項１３】 金属微粉末を含有する導電性ペースト
    からなる未焼成の内部導体層をセラミック層の上に形成
    させる工程と、該未焼成の内部導体層の上にセラミック
    粉末をまぶす工程と、該内部導体層の上に他のセラミッ
    ク層を積層する工程とを繰り返して未焼成のセラミック
    積層体を形成し、該未焼成のセラミック積層体を焼成す
    ることによって焼成したセラミック積層体を得るセラミ
    ック積層体の製造方法であって、前記セラミック粉末の
    粒径が焼成後の前記内部導体層の膜厚より大きいことを
    特徴とするセラミック積層体の製造方法。
14. 【請求項１４】 前記セラミック粒子が前記セラミック
    積層体のセラミック層と略同一組成の組成物からなるこ
    とを特徴とする請求項１３記載のセラミック積層体の製
    造方法。
15. 【請求項１５】 前記セラミック粒子の粒径が焼成後の
    前記内部導体層の膜厚の１．０〜３．０倍であることを
    特徴とする請求項１３又は１４記載のセラミック積層体
    の製造方法。
16. 【請求項１６】 前記セラミック粒子の使用量が前記導
    電性ペーストに含有されている金属微粉末の重量の１〜
    ３０重量部であることを特徴とする請求項１３〜１５記
    載のセラミック積層体の製造方法。